Влияние облучения и пост-радиационной термообработки на микроструктуру и свойствастали 12Х18Н9Т, облученной в исследовательском реакторе ВВР-К до 5 сна

Влияние облучения и пост-радиационной термообработки на микроструктуру и свойствастали 12Х18Н9Т, облученной в исследовательском реакторе ВВР-К до 5 сна

Методом просвечивающей электронной микроскопии исследованы изменения микроструктуры аустенитной стали 12Х18Н9Т, облученной в активной зоне исследовательского реактора ВВР-К до повреждающей дозы 5 сна и подвергнутой пост-радиационным изохронным отжигам в интервале температур 450…950 °С. После облучен...

Ausführliche Beschreibung

Gespeichert in:
Bibliographische Detailangaben
Datum:2008
Hauptverfasser: Цай, К.В., Максимкин, О.П., Турубарова, Л.Г.
Format: Artikel
Sprache:Russian
Veröffentlicht: Інститут ядерної фізики національного ядерного центру Республіки Казахстану 2008
Schriftenreihe:Вопросы атомной науки и техники
Schlagworte:
Конструкционные материалы реакторов новых поколений, реакторов на быстрых нейтронах и термоядерных установок
Online Zugang:http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/111086
Tags: Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
Назва журналу:Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Zitieren:Влияние облучения и пост-радиационной термообработки на микроструктуру и свойствастали 12Х18Н9Т, облученной в исследовательском реакторе ВВР-К до 5 сна / К.В. Цай, О.П. Максимкин, Л.Г. Турубарова // Вопросы атомной науки и техники. — 2008. — № 2. — С. 100-107. — Бібліогр.: 15 назв. — рос.

Institution

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
id irk-123456789-111086
record_format dspace
spelling irk-123456789-1110862017-01-09T03:02:44Z Влияние облучения и пост-радиационной термообработки на микроструктуру и свойствастали 12Х18Н9Т, облученной в исследовательском реакторе ВВР-К до 5 сна Цай, К.В. Максимкин, О.П. Турубарова, Л.Г. Конструкционные материалы реакторов новых поколений, реакторов на быстрых нейтронах и термоядерных установок Методом просвечивающей электронной микроскопии исследованы изменения микроструктуры аустенитной стали 12Х18Н9Т, облученной в активной зоне исследовательского реактора ВВР-К до повреждающей дозы 5 сна и подвергнутой пост-радиационным изохронным отжигам в интервале температур 450…950 °С. После облучения в микроструктуре наблюдалась развитая пространственная сетка межузельных петель Франка, сегменты которой гомогенно заполнены мелкими дефектами типа “black spots”. Характеризация дефектной микроструктуры и измерение микротвердости стали после облучения, а также после проведения изохронных отжигов позволили исследовать корреляционную связь между радиационным упрочнением и эволюцией дефектов структуры. Методом просвітчастої електронної мікроскопії досліджені зміни мікроструктури аустенітної сталі 12Х18Н9Т, опроміненої в активній зоні дослідницького реактора ВВР-К до дози, що ушкоджує, 5 сна й піддамтій пост-радіаційним ізохронним отжигам в інтервалі температур 450…950 °С. Після опромінення в мікроструктурі спостерігалася розвинена просторова сітка междоузельных петель Франка, сегменти якої гомогенно заповнені дрібними дефектами типу «black spots». Характеризация дефектної мікроструктури й вимір мікротвердості стали після опромінення, а також після проведення ізохронних отжигов дозволили досліджувати кореляційний зв'язок між радіаційним зміцненням і еволюцією дефектів структури. Transmission electron microscopy was used to examine microstructural changes in austenitic stainless steel 12Cr18Ni9Ti irradiated to 5 dpa in the WWR-K research reactor and subjected to post-irradiation isochronous annealings for 1h in the range of 450…950 °C. An advanced network of interstitial Frank loops, segments of which were filled homogeneously with fine-scale defects of black spot type was observed in the microstructure after irradiation. Characterization of microstructure and changes in microhardness after irradiation as well as after post-irradiation annealings allow to study the correlation between radiation hardening and the evolution of structural defects. 2008 Article Влияние облучения и пост-радиационной термообработки на микроструктуру и свойствастали 12Х18Н9Т, облученной в исследовательском реакторе ВВР-К до 5 сна / К.В. Цай, О.П. Максимкин, Л.Г. Турубарова // Вопросы атомной науки и техники. — 2008. — № 2. — С. 100-107. — Бібліогр.: 15 назв. — рос. 1562-6016 http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/111086 669.15:621.78:539.12.04:620.187.3 ru Вопросы атомной науки и техники Інститут ядерної фізики національного ядерного центру Республіки Казахстану
institution Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection DSpace DC
language Russian
topic Конструкционные материалы реакторов новых поколений, реакторов на быстрых нейтронах и термоядерных установок
Конструкционные материалы реакторов новых поколений, реакторов на быстрых нейтронах и термоядерных установок
spellingShingle Конструкционные материалы реакторов новых поколений, реакторов на быстрых нейтронах и термоядерных установок
Конструкционные материалы реакторов новых поколений, реакторов на быстрых нейтронах и термоядерных установок
Цай, К.В.
Максимкин, О.П.
Турубарова, Л.Г.
Влияние облучения и пост-радиационной термообработки на микроструктуру и свойствастали 12Х18Н9Т, облученной в исследовательском реакторе ВВР-К до 5 сна
Вопросы атомной науки и техники
description Методом просвечивающей электронной микроскопии исследованы изменения микроструктуры аустенитной стали 12Х18Н9Т, облученной в активной зоне исследовательского реактора ВВР-К до повреждающей дозы 5 сна и подвергнутой пост-радиационным изохронным отжигам в интервале температур 450…950 °С. После облучения в микроструктуре наблюдалась развитая пространственная сетка межузельных петель Франка, сегменты которой гомогенно заполнены мелкими дефектами типа “black spots”. Характеризация дефектной микроструктуры и измерение микротвердости стали после облучения, а также после проведения изохронных отжигов позволили исследовать корреляционную связь между радиационным упрочнением и эволюцией дефектов структуры.
format Article
author Цай, К.В.
Максимкин, О.П.
Турубарова, Л.Г.
author_facet Цай, К.В.
Максимкин, О.П.
Турубарова, Л.Г.
author_sort Цай, К.В.
title Влияние облучения и пост-радиационной термообработки на микроструктуру и свойствастали 12Х18Н9Т, облученной в исследовательском реакторе ВВР-К до 5 сна
title_short Влияние облучения и пост-радиационной термообработки на микроструктуру и свойствастали 12Х18Н9Т, облученной в исследовательском реакторе ВВР-К до 5 сна
title_full Влияние облучения и пост-радиационной термообработки на микроструктуру и свойствастали 12Х18Н9Т, облученной в исследовательском реакторе ВВР-К до 5 сна
title_fullStr Влияние облучения и пост-радиационной термообработки на микроструктуру и свойствастали 12Х18Н9Т, облученной в исследовательском реакторе ВВР-К до 5 сна
title_full_unstemmed Влияние облучения и пост-радиационной термообработки на микроструктуру и свойствастали 12Х18Н9Т, облученной в исследовательском реакторе ВВР-К до 5 сна
title_sort влияние облучения и пост-радиационной термообработки на микроструктуру и свойствастали 12х18н9т, облученной в исследовательском реакторе ввр-к до 5 сна
publisher Інститут ядерної фізики національного ядерного центру Республіки Казахстану
publishDate 2008
topic_facet Конструкционные материалы реакторов новых поколений, реакторов на быстрых нейтронах и термоядерных установок
url http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/111086
citation_txt Влияние облучения и пост-радиационной термообработки на микроструктуру и свойствастали 12Х18Н9Т, облученной в исследовательском реакторе ВВР-К до 5 сна / К.В. Цай, О.П. Максимкин, Л.Г. Турубарова // Вопросы атомной науки и техники. — 2008. — № 2. — С. 100-107. — Бібліогр.: 15 назв. — рос.
series Вопросы атомной науки и техники
work_keys_str_mv AT cajkv vliânieoblučeniâipostradiacionnojtermoobrabotkinamikrostrukturuisvojstvastali12h18n9toblučennojvissledovatelʹskomreaktorevvrkdo5sna
AT maksimkinop vliânieoblučeniâipostradiacionnojtermoobrabotkinamikrostrukturuisvojstvastali12h18n9toblučennojvissledovatelʹskomreaktorevvrkdo5sna
AT turubarovalg vliânieoblučeniâipostradiacionnojtermoobrabotkinamikrostrukturuisvojstvastali12h18n9toblučennojvissledovatelʹskomreaktorevvrkdo5sna
first_indexed 2025-07-08T01:35:58Z
last_indexed 2025-07-08T01:35:58Z
_version_ 1837040726559424512
fulltext _________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2008. № 2. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (92), с. 100-107. 100 ТРЕТИЙ РАЗДЕЛ КОНСТРУКЦИОННЫЕ МАТЕРИАЛЫ РЕАКТОРОВ НОВЫХ ПОКОЛЕНИЙ, РЕАКТОРОВ НА БЫСТРЫХ НЕЙТРОНАХ И ТЕРМОЯДЕРНЫХ УСТАНОВОК УДК 669.15:621.78:539.12.04:620.187.3 ВЛИЯНИЕ ОБЛУЧЕНИЯ И ПОСТ-РАДИАЦИОННОЙ ТЕРМООБРАБОТКИ НА МИКРОСТРУКТУРУ И СВОЙСТВА СТАЛИ 12Х18Н9Т, ОБЛУЧЕННОЙ В ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКОМ РЕАКТОРЕ ВВР-К ДО 5 СНА К.В. Цай, О.П. Максимкин, Л.Г. Турубарова Институт ядерной физики НЯЦ РК, г. Алматы, Республика Казахстан; E-mail: maksimkin@inp.kz, факс: +7(3272) 26-26-39 Методом просвечивающей электронной микроскопии исследованы изменения микроструктуры аусте- нитной стали 12Х18Н9Т, облученной в активной зоне исследовательского реактора ВВР-К до повреждаю- щей дозы 5 сна и подвергнутой пост-радиационным изохронным отжигам в интервале температур 450…950 °С. После облучения в микроструктуре наблюдалась развитая пространственная сетка межузель- ных петель Франка, сегменты которой гомогенно заполнены мелкими дефектами типа “black spots”. Харак- теризация дефектной микроструктуры и измерение микротвердости стали после облучения, а также после проведения изохронных отжигов позволили исследовать корреляционную связь между радиационным уп- рочнением и эволюцией дефектов структуры. ВВЕДЕНИЕ Известно, что условия нейтронного облучения (повреждающая доза, скорость ее набора, темпера- тура среды) оказывают существенное влияние на характер изменений микроструктуры и свойств об- лученного материала. К настоящему времени нако- плен значительный объем экспериментальных дан- ных по характеризации состояния аустенитных ста- лей, длительное время облучавшихся в условиях высоких скоростей набора повреждающей дозы и температур облучения, превышающих 350 °С (в случае быстрых реакторов) [1-3] и близких к 300 °С (в случае реакторов LWR-типа) [4-5]. В то же время информации по изменению состояния материалов в условиях долговременного облучения при низких температурах и скоростях радиационного повреж- дения пока недостаточно. Заполнить недостаток экспериментальных данных может изучение мате- риалов заменяемых конструкций исследовательских реакторов, в которых интенсивность облучения и температура среды существенно ниже. В настоящей работе проведено исследование ау- стенитной нержавеющей стали 12Х18Н9Т (Совет- ский аналог AISI 304 SS) – материала сердечника стержня тонкого автоматического регулирования (АР), облученного в активной зоне реактора ВВР-К до 5 сна. Отличительными особенностями иссле- дуемого облученного материала являются низкие значения температуры облучения (≤80 °С) и скоро- сти набора повреждающей дозы (1.2⋅10-8сна/с). За- метим, что изучаемая в работе аустенитная сталь обычно не использовалась в качестве материала ре- гулирующих стержней или оболочек сборок реакто- ров с водяным охлаждением в отличие, например, от алюминиевых сплавов, но зато широко применялась в качестве материала деталей и узлов активных зон быстрых реакторов в бывшем Советском Союзе. Известно, что температура облучения металли- ческих материалов во многом определяет тип мик- роструктуры наблюдаемых радиационных дефектов. Анализ большого количества накопленных экспе- риментальных данных по аустенитным сталям, тем- пературы облучения которых изменялись в широ- ком интервале значений от 50 до 700 °С [1-2], по- зволил выделить 2 режима облучения, приводящих к образованию принципиально различных дефект- ных микроструктур. Это высокотемпературный ре- жим (от 300...700 °С), где для материала характерны образование вакансионных пор, радиационно- стимулированных вторичных выделений, дислока- ционных петель и сетки дислокаций и низкотемпе- ратурный режим (≤300 °С), при котором в материа- ле доминируют мелкие дефекты типа “black spots” и дислокационные петли Франка, но нет вакансион- ных пор и заметного количества вторичных выделе- ний. Таким образом, в условиях низкой температу- ры облучения в стали 12Х18Н9Т можно было ожи- дать наличие в микроструктуре петель Франка и 101 мелких дефектов типа black spots. При этом предпо- лагалось, что значительная плотность мелких де- фектов, особенно вакансионной природы, могла находиться в материале после облучения, но быть недоступной к прямому наблюдению методами про- свечивающей электронной микроскопии (ПЭМ). В работе проводилась серия пост- радиационных изохронных отжигов (1 ч) облу- ченной стали в интервале температур 450...950 °С и исследовалось влияние температуры на состоя- ние дефектной микроструктуры и связанных с ней механических свойств (микротвердость). При этом был сделан акцент на возможности исполь- зования пост-радиационного отжига для уточне- ния качественной картины радиационного повре- ждения и количественной оценки видимых и час- ти первоначально скрытых от прямого наблюде- ния радиационных дефектов. МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА Объектом исследования в работе являлся сер- дечник стержня АР (рис. 1), выполненный из ау- стенитной стали 12Х18Н9Т, химический состав которой в состоянии поставки приведен в табл. 1. Рис. 1. Схематическое изображение стержня АР Стержень облучался в активной зоне реактора ВВР-К при температуре не более 80 °С и скорости набора дозы ~1.2×10-8сна/с в течение длительного времени (около 20 лет). При этом повреждающая доза, рассчитанная в соответствии с NRT стандар- том, составила ~5 сна. Нижний конец стального сердечника стержня АР был облучен высоким флю- енсом нейтронов 1.3⋅1022нейтр./см2, тогда как верх- ний конец, находившийся за пределами активной зоны, облучился гораздо слабее. Образцы для исследования приготовляли из ма- териала нижнего сильно облученного конца сталь- ного сердечника. От него отрезали заготовку длиной 4мм и диаметром 24 мм (диаметр стержня), которую затем разрезали на плоскопараллельные пластины с размерами 18×4×0.3 мм. Из пластин выбивали диски диаметром 3 мм – объекты для ПЭМ. Утонение ПЭМ-объектов проводили с помощью струйной электрополировки в электролите состава 20 мл HClO4 + 70 мл C2H5OH + 70 мл C3H8O при темпера- туре 16 °С. Таблица 1 Химический состав аустенитной нержавеющей стали 12Х18Н9Т, вес.% Fe C Cr Ni Ti Si Mn S P Cu Основа 0.12 17.0 9.5 0.6 0.34 1.6 0.01 0.02 0.2 Тонкую микроструктуру стали исследовали с помощью стандартных методик на просвечивающем электронном микроскопе JEM-100CX при ускоряю- щем напряжении 100 кВ. Микротвердость поверх- ности стальных образцов после облучения и отжи- гов измеряли с помощью методики Виккерса на микротвердомере ПМТ-3 с нагрузкой на индентор 50 г при комнатной температуре. Для изучения тер- мически-стимулированной эволюции дефектной микроструктуры проводилась серия 1-часовых изо- хронных отжигов в вакуумной печи СШВЛ-2 в ин- тервале температур 450…950 °С с шагом 100 °С. При этом в ряде случаев осуществляли параллель- ное исследование состояния стальных образцов, вырезанных вблизи оси стержня (центр: на расстоя- нии менее 2 мм от оси стержня) и на периферии (на расстоянии свыше 4 мм от оси стержня). ПОЛУЧЕННЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ ХАРАКТЕРИЗАЦИЯ МИКРОСТРУКТУРЫ СТАЛИ 12Х18Н9Т ПОСЛЕ ОБЛУЧЕНИЯ Микроструктура зерен после облучения характе- ризовалась высокой концентрацией дислокацион- ных петель и мелких дефектов типа “black spots”, дающих на изображении в темном поле контраст белых “точек” (рис. 2). Рис. 2. ПЭМ-изображения в светлом поле (а) и в темном поле в рефлексе 002 (б) микроструктуры об- лученной нейтронами стали 12Х18Н9Т с одного и того же участка (низ стержня АР) 100нм а б 102 Можно предположить, как и в работе [5], что «black spot»-дефекты представляют собой смесь мелких петель Франка вакансионной и межузельной природы. Дислокационные петли, регистрируемые на ПЭМ-снимках, представляли собой межузельные петли Франка с вектором Бюргерса ><1113a , имеющие внутренний дефект упаковки и залегаю- щие в плоскостях типа {111}. Средняя плотность петель Франка составила 6.6⋅1021 м-3, их размеры менялись в достаточно широком интервале значе- ний от 5 до 60 нм. При этом средний размер петель был равен ~23 нм, а максимальная доля приходилась на дефекты размером 15 нм. Из ПЭМ-снимков хорошо видно, что большин- ство крупных петель оказалось выстроено в це- почки, формируя некое подобие лабиринтной сет- чатой структуры. Сегменты лабиринтной сетки напоминают вытянутые вдоль направления 002 “квазиячейки”, ограничиваемые дислокационны- ми петлями. Линейные размеры сегментов близки к 0.1 мкм, что примерно соответствует толщине просвечиваемого участка фольги. Внутри сегмен- тов наблюдались однородно распределенные мел- кие дефекты типа «black spots» (с размерами от 1 до 4 нм), плотность которых составляла не менее 1.4⋅1023 м-3, а средний размер ~ 2.7 нм. ИЗМЕНЕНИЕ МИКРОСТРУКТУРЫ ОБЛУЧЕННОЙ СТАЛИ 12Х18Н9Т В РЕЗУЛЬТАТЕ ИЗОХРОННЫХ ОТЖИГОВ В ИНТЕРВАЛЕ ТЕМПЕРАТУР 450...950 °С ПЭМ-исследования облученной нейтронами ста- ли 12Х18Н9Т после проведения изохронных отжи- гов (1 ч) в интервале температур 450…950 °С вы- явили несколько видов дефектов радиационной и термической природы: дислокационные петли, «black spot»-дефекты, мелкодисперсные вторичные выделения карбо-нитридов титана, а также немно- гочисленные гелиевые поры. Отдельные стадии температурной трансформации микроструктуры дислокационных петель и «black spot»-дефектов были проиллюстрированы с помощью ПЭМ- снимков (рис. 3-4). Полученные значения плотности дефектов и их размерные характеристики даны в табл. 2. После часового отжига при 450 °С (см. рис. 3,б; 4,а) в микроструктуре наблюдалось возрастание плотности дислокационных петель в 2 раза, сущест- венное сокращение доли крупных петель, исчезно- вение петель крупнее 50 нм, а также уменьшение среднего размера петель в 1.4 раза по сравнению с материалом до термообработки. При этом максимум распределения петель Франка сместился в область меньших размеров, а концентрация мелких «black spot»-дефектов уменьшилась более чем в 4 раза. Таблица 2 Структурные характеристики дислокационных петель и “black spot”-дефектов в облученной и термообработанной стали 12Х18Н9Т Температура отжига (1 ч) Дислокационные петли Мелкие дефекты типа «black spots» Плотность, м-3 Средний раз- мер, нм Диапазон разме- ров, нм Плотность, м-3 Средний размер, нм Без отжига 6.6⋅1021 23.0 5...60 1.4⋅1023 2.7 450 оС 1.3⋅1022 16.7 5...50 3.1⋅1022 2.7 550 оС 1.2⋅1022 17.2 5...50 1.2⋅1022 2.8 650 оС 5.7⋅1021 29.0 10...90 - - 750 оС 6.3⋅1020 42.8 15...100 800 оС 3.9⋅1020 55.6 25...90 850 оС Наблюдались эпизодически 30...120 После часового отжига при 550 °С (см. рис. 3,в) микроструктура дефектов состояла из конгломерата петель Франка с внутренним дефектом упаковки, пол- ных петель и «black spot»-дефектов, гомогенно рас- пределенных в пространстве между петлями. Плот- ность петель незначительно уменьшилась по сравне- нию с отжигом при 450 оС, а их средний размер не- сколько возрос. Образование полных петель с вектором Бюргерса >< 1102/a происходит при взаимодействии петель Франка с дислокациями Шокли по дислокационной реакции ><→><+>< 1102 21161113 aaa [6]. На ПЭМ-изображениях в темном поле в рефлексе 002 одновременно видны петли Франка с дефектом упаковки и полные петли, лишенные дефекта упаков- ки (см. рис. 4,б). При этом количество полных петель в матрице составляло до 40% от всего содержания пет- левых дефектов. В нашем случае потеря дефекта упа- ковки петлями Франка в процессе их роста имела ме- сто в результате пост-радиационной термообработки, тогда как аналогичный результат может происходить под облучением [7, 8]. После часового отжига при 650 °С (см. рис. 3,г) в материале наблюдались дислокационные петли, но уже не было «black spot»-дефектов. В микроструктуре еще сохранялись остаточные петли Франка (~8% от общего содержания петель) (см. рис. 4,в). Средняя концентрация дислокационных петель уменьшилась в 2 раза по сравнению с отжигом при 550 °С, а их сред- ний размер вырос в 1.7 раза. Появились отдельные крупные дефекты размером до 90 нм. 103 ПЭМ-исследования стали, проведенные после отжига при 750 °С (см. рис. 3,д), показали, что сред- ний размер дислокационных петель увеличился в 1.5 раза, а плотность уменьшилась более чем на по- рядок по сравнению с материалом до отжига. Сетка петель в этом случае уже не просматривалась. В результате взаимодействия растущих петель в мате- риале появились дислокационные скопления, плот- ность которых по мере исчезновения из микро- структуры петель росла. Микроструктура стали по- сле отжига при 800 °С (см. рис. 3,е) не претерпела существенных изменений по сравнению с отжигом при 750 °С. После отжига при 850 °С в зернах пери- ферийной (относительно оси стержня) области на- блюдалась только сетка дислокаций (см. рис. 3,ж). Петли эпизодически встречались в материале вбли- зи оси стержня (см. рис. 3,з). При этом размеры не- которых дислокационных петель достигали 120 нм. При более высоких температурах отжига дислока- ционные петли выявлены не были. Рис. 3. Эволюция дислокационных петель в облученной нейтронами стали 12Х18Н9Т в результате пост- радиационных отжигов ( 1 ч) при различных температурах: а – без отжига; б – 450 °С; в – 550 °С; г – 650 °С; д – 750 °С; е – 800 °С; ж – 850 °С (периферия); з – 850 °С (центр) Рис. 4. Отжиг «black spot»-дефектов и внутреннего дефекта упаковки в дислокационных петлях. Темно- польные ПЭМ-изображения получены в слабом пучке (вблизи рефлекса 002) после отжигов при 450 °С (а), 550 °С (б) и в рефлексе 111 после отжига при 650 °С(в) ТЕРМИЧЕСКИ-ИНДУЦИРОВАННЫЕ ВТОРИЧНЫЕ ВЫДЕЛЕНИЯ г д е ж з в 100 нм 100 нм ва б а б 104 После отжига при 750 °С на дислокационных петлях и дислокациях в матрице наблюдалось обра- зование множественных мелкодисперсных выделе- ний вторичной фазы, дающих экстра-рефлексы на дифракционной картине (рис. 5). Выделения были полностью когерентны с матрицей и по контрасту на светлопольном изображении напоминали полные дислокационные петли. Рис. 5. ПЭМ-снимки мелкодисперсных выделений в светлом и темном поле с соответствующей картиной микродифракции: а – отжиг при 750 °С, ось зоны аустенитной матрицы [ ]γ110 ; б – отжиг при 950 °С, ось зоны [ ]γ112 Для идентификации выделений использовали данные по вторичным фазам, образующимся в ау- стенитных сталях в результате отжига и под облу- чением [9, 10] и значение параметра решетки аусте- нитной матрицы 0.359 нм, полученное методом рентгеновской дифрактометрии [11]. Выявленное подобие дифракционных картин от вторичных вы- делений и аустенитной матрицы при разных темпе- ратурах изохронного отжига свидетельствовало о параллельном сопряжении их кристаллических ре- шеток, что характерно для эпитаксиально выращен- ных слоев второй фазы, постоянная решетки кото- рой лишь слегка отличается от матричной. Рассчи- танная величина параметра решетки вторичной фа- зы составила 0.420 нм, что наиболее отвечает со- единениям титана TiN (ГЦК) a = 0.424 нм, TiC (ГЦК) a= 0.42...0.433 нм или карбонитридам титана Ti(C,N) [10]. Таблица 3 Характеристики вторичных мелкодисперсных выделений нитридов и карбидов титана (данные усреднены по центру и периферии относительно оси стержня) Температура отжига, оС Области с выделениями, % Плотность, м-3 Средний размер, нм Диапазон размеров, нм 750 100 1.0 ×1022 16.3 10...25 800 >95 6.7 ×1021 14.3 10...25 850 85 5.8 ×1021 13.5 10...40 950 55 3.2 ×1021 15.8 10...35 Как видно из данных табл. 3, максимальная плотность мелкодисперсных выделений имела ме- сто после отжига при 750 °С, когда концентрация дислокационных петель межузельного типа сущест- венно уменьшилась. С повышением температуры отжига плотность вторичных выделений сущест- венно упала, что может свидетельствовать в пользу доминирования процессов диффузионного раство- рения атомов примесей над их сегрегацией, по- скольку уровень локальной пересыщенности твер- а б 100 nm 105 дого раствора атомами углерода (азота) убывает. На части отжиговой диаграммы (750...850 °С) средний размер выделений незначительно уменьшился, а затем с повышением температуры (950 °С) начал расти. Последнее может быть обусловлено процес- сами коалесценции в результате термодиффузии атомов примеси от более мелких образований к бо- лее крупным. Замечено, что при увеличении средне- го размера более чем в 2 раза частицы становились непрозрачными по сравнению с матрицей и утрачи- вали полную когерентность. При том часть частиц приобрела характерную строгую геометрическую форму (квадрат, ромб), которую в металлографии аустенитных сталей обычно связывают с нитридами титана. Часть же сохранила отсутствие четкой ог- ранки, что указывает на то, что среди металлоидных атомов в их составе преобладал углерод. ГЕЛИЕВЫЕ ПОРЫ ПЭМ-исследования показали, что, начиная с температуры изохронного отжига 800 °С и выше, на малодефектных участках образца появились поры, заполненные гелием. Они образовались преимуще- ственно на дислокациях в матрице и на границах зерен. Основные характеристики гелиевых пор, рас- считанные из ПЭМ-снимков, приведены в табл. 4. С повышением температуры отжига средние размеры пор росли, а их плотность незначительно уменьша- лась. Таблица 4 Характеристики гелиевых пор (данные усреднены по центру и периферии) Температура отжи- га, оС Области с порами, % Плотность, м-3 Средний размер, нм Диапазон размеров, нм 800 Наблюдались эпизодически 5...15 850 15 3.7⋅1020 8.8 5...20 950 45 3.2⋅1020 13.5 10...25 ИЗМЕНЕНИЕ ПРИРОСТА МИКРОТВЕРДОСТИ В ОБЛУЧЕННОЙ СТАЛИ 12Х18Н9Т ПОСЛЕ ИЗОХРОННЫХ ОТЖИГОВ На рис. 6 приведены данные по микротвердости образцов облученной стали 12Х18Н9Т, вырезанных из центральной и периферийной областей попереч- ного сечения стального сердечника стержня АР, с ростом температуры изохронного отжига. Рис. 6. Влияние температуры изохронного отжига на изменение микротвердости стали 12Х18Н9Т, облученной нейтронами до 5 сна Видно, что радиационное упрочнение для образ- цов из центра несколько выше по сравнению с об- разцами, взятыми с периферии. При этом характер изменения микротвердости с ростом температуры отжига для материала центра и периферии один и тот же. Было показано, что микротвердость стали с нижнего конца стержня АР после облучения (390 кг/мм2) превышала микротвердость необлученной стали (199 кг/мм2) почти в два раза. Прирост микро- твердости уменьшался с ростом температуры изо- хронного отжига вплоть до 950 °С, вблизи которой достигалось минимальное (нулевое) значение ра- диационного упрочнения. Обращает на себя внима- ние тот факт, что скорость отжига прироста микро- твердости мала при невысоких температурах отжига (200 °С), тогда как после отжигов 450...650 °С она возрастала в несколько раз. При этом, как следует из предыдущего параграфа, в микроструктуре имела место сложная эволюция дефектов типа междо- узельных петель и мелкоразмерных дефектов типа «black spots». На интервале температур отжигов 750...850 °С наблюдалось некоторое замедление уменьшения прироста микротвердости, обусловленное незначи- тельным упрочнением за счет образования высокой плотности мелкодисперсных выделений вторичных нитридов и карбидов титана, полностью когерент- ных с матрицей. Что касается материала слабо об- лученного верхнего конца стержня, то прирост мик- ротвердости после облучения был незначителен и полностью отжигался уже при температуре 200 °С. КОРРЕЛЯЦИЯ ИЗМЕНЕНИЙ МИКРОТВЕРДОСТИ И МИКРОСТРУКТУРЫ ПРИ ОТЖИГЕ Измерение микротвердости показало, что отжиг облученной стали при 450 °С, когда регистрируемая плотность «black spot»-дефектов уменьшилась более чем в 4 раза по сравнению с микроструктурой до отжига, привел к 50% падению прироста микро- твердости, несмотря на общее увеличение плотно- сти петель Франка почти в два раза. Отжиг при 650 °С, характеризующийся исчезновением из мик- роструктуры мелких дефектов и завершением пре- вращения петель Франка в полные петли, в свою очередь, привел к уменьшению радиационного при- 106 роста микротвердости на 70%. Сопоставление с ре- зультатами микроструктурных исследований пока- зало, что радиационное упрочнение стали связано в основном с тремя типами дефектов разных размер- ных категорий. Во-первых, это развитая пространст- венная сетка, образуемая дислокационными петлями Франка, стабильность которых повышается за счет примесных атомов, густо декорирующих дефекты упаковки внутри петель. Во-вторых, это «black spot»-дефекты межузельной и вакансионной приро- ды, выявляемые на ПЭМ-снимках внутри сегментов сетки петель и, по-видимому, являющиеся петлями Франка очень мелких размеров. В третьих, это предполагаемое наличие в сегментах сетки высокой плотности простейших вакансионных кластеров (дивакансий и пр.), вообще не регистрируемых на ПЭМ-снимках. Смесь трех типов дефектных микро- структур способна создать достаточно напряженное состояние аустенитной матрицы, характеризующее- ся высоким значением прироста микротвердости. В работе проведена оценка прироста микротвер- дости облученной и термообработанной стали 12Х18Н9Т в рамках модели дисперсных барьеров [12]. При этом изменение предела текучести облу- ченного материала за счет дискретных препятствий, затрудняющих движение дислокаций, представля- лось в виде: NdbMY αμσ =Δ , (1) где M – фактор Тейлора; α – мера мощности барье- ра; μ - модуль сдвига матрицы; b – вектор Бюргерса движущейся дислокации; N и d, соответственно, значения плотности и среднего размера дефектов. Величина, обратная Nd , определяла средний объ- ем препятствия. Вклады от барьеров разного сорта суммировались согласно формуле: ( )∑ Δ=Δ i iSRtot 2 ,σσ , (2) где totσΔ – полное изменение предела текучести; iSR,σΔ – изменение за счет локального препятствия i-го сорта. Величины α, использованные при оценке прироста предела текучести для дефектов разного типа, были взяты из работы [12], M=3 и b=2.5⋅10-10м – из работы [3], μ полагалось равным 8.6⋅1010 Па. По аналогии с [13] для определения соотношения меж- ду приростом предела текучести облученной стали и изменением микротвердости по Виккерсу было ис- пользовано соотношение Хигги и Хаммада [14] ΔΗ=Δ 55.3Yσ , где ΔΗ измерялось в кг/мм2 и YσΔ – в МПа. Результаты расчета изменения прироста микро- твердости ΔΗ облученной нейтронами стали 12Х18Н9Т с ростом температуры изохронного от- жига показаны на рис. 6 в сравнении с эксперимен- тальными данными. Получено удовлетворительное согласование модели с экспериментом в области температур изохронных отжигов 450…950 °С. Тем не менее имело место сильное расхождение расчета с измеренной величиной упрочнения на интервале от 80 (температура облучения) до 450 °С (заштрихо- ванная область на графике). Оно было, по- видимому, обусловлено недоучетом радиационных дефектов мелких размеров. Согласно выводам [15], при низкой температуре облучения (~60 °C) в аусте- нитных материалах с большой вероятностью можно ожидать наличие высокой плотности вакансионных кластеров, содержащих 2-3 вакансии. Логично предположить, что именно высокое содержание ва- кансионных кластеров, которые нельзя выявить ме- тодом ПЭМ, является главной причиной расхожде- ния расчета радиационного упрочнения с экспери- ментом при близкой к условиям [15] температуре ~80 °С. Простой расчет позволяет примерно оценить необходимую для компенсации расхождения с экс- периментом плотность вакансионных кластеров. Если для них принять α равным 0.25 [12], то плот- ность неучтенных кластеров, содержащих, напри- мер, три вакансии, составит не менее 1.3⋅1024м-3. Это на порядок больше, чем содержание дефектов типа «black spots» (петель Франка) и на два порядка больше концентрации крупных петель Франка ме- жузельного типа, наблюдаемой в материале после облучения. Расчет вклада от термически-индуцированных вторичных выделений типа MC показал, что если брать α в диапазоне значений 0.33…0.45 [12], кото- рый отвечает выделению вторичных фаз непосред- ственно под облучением, то получим существенное и ничем не обоснованное увеличение ΔΗ при тем- пературах отжига 750…800 °С. В нашем случае под облучением появления вторичных выделений не наблюдалось. Выделения образовывались в результате пост- радиационного отжига в интервале температур 750…950 °С и лишь незначительно упрочняли ау- стенитную матрицу. Можно предположить, что мощность их в качестве дискретных препятствий на пути движущихся дислокаций реально была суще- ственно меньше величины 0.33. При этом, по- видимому, главное различие состояло не в природе самих выделений, а в состоянии матрицы вокруг них, уровень внутренних напряжений в которой значительно снизился после отжига. В работе для расчета вклада в микротвердость от термически- индуцированных мелкодисперсных выделений нит- ридов и карбидов титана принималось значение α = 0.2, которое дало хорошее согласование экспери- ментальных и расчетных данных. Таким образом, проведенная оценка изменения микротвердости материала с ростом температуры пост-радиационного отжига продемонстрировала неплохое согласие теории и экспериментальных данных на интервале температур отжигов, после которых в микроструктуре уже не было скрытых радиационных дефектов. В то же время непосредст- венно после облучения и на интервале температур отжигов < 450 °С, когда в микроструктуре предпо- ложительно содержалась высокая плотность скры- тых дефектов: «black spots» (мелких петель Франка) 107 и вакансионных комплексов, напротив, имело место сильное расхождение расчета с экспериментом. Сделанные выводы имеют хорошее качественное согласие с результатами обзоров [1-2, 5], где значи- тельная часть прироста микротвердости после облу- чения также связывается с малоразмерными дефек- тами. ЛИТЕРАТУРА 1. J. Maziasz. Overview of microstructural evolution in neutron-irradiated austenitic stainless steels //Journal of Nuclear Materials. 1993, v. 205, p. 118–145. 2. S.J. Zinkle, P. Masiasz, R.E. Stoller. Dose depen- dence of the microstructural evolution in neutron ir- radiated austenitic stainless steel //Journal of Nuc- lear Materials. 1993, v. 206, p. 266–286. 3. T.R. Allen, J.I. Cole, C.L. Trybus et al. The effect of dose rate on the response of austenitic stainless steels to neutron radiation //Journal of Nuclear Ma- terials. 2006, v. 348, p. 148–164. 4. S.M. Bruemmer, E.P. Simonen, P.M. Scott et.al. Radiation-induced material changes and suscepti- bility to intergranular failure of light-water-reactor core internals //Journal of Nuclear Materials. 1999, v. 274, p. 299–314. 5. D.J. Edwards, E.P. Simonen, S.M. Bruemmer. Evo- lution of fine-scale defects in stainless steels neu- tron-irradiated at 275 oC //Journal of Nuclear Mate- rials. 2003, v. 317, p. 13–31. 6. D. Kuhlmann-Wilsdorf. On the origin of disloca- tions //Philosophical Magazine. 1958, v. 3, #26, p. 125–139. 7. Ю.В. Конобеев, С.И. Руднев. Оценка энергии дефекта упаковки петель Франка в нержавею- щей аустенитной стали 0Х16Н15М3Б //Атомная энергия. 1982, т. 53, в. 2, с. 107–108. 8. J.I. Cole, S.M. Bruemmer. Post-irradiation defor- mation characteristics of heavy-ion irradiated 304L SS //Journal of Nuclear Materials. 1995, v. 225, p. 53–58. 9. В.И. Воеводин, В.Ф. Зеленский, И.М. Неклюдов и др. Особенности микроструктурных измене- ний в аустенитных и ферритных нержавеющих сталях при облучении //ФММ. 1996, т. 81, № 3, с. 91–95. 10. T. Sourmail. Literature Review. Precipitation in creep resistant austenitic stainless steels //Materials Science and Technology. 2001, v. 17, #1, p. 1–14. 11. В.Д. Мелихов, Р. Оразбаев. Рентгенографиче- ское исследование реакторной стали 12Х18Н9Т при отжиге //Известия МОН РК, НАН РК. Сер. Физ.-мат. 2003, № 6, с. 1–5. 12. G.E. Lucas. The evolution of mechanical property change in irradiated austenitic steels //Journal of Nuclear Materials. 1993, v. 206, p. 287–305. 13. J. Gan, D.J. Edwards, E.P. Simonen et al. Micro- structural Evolution and Hardening in 300-Series Stainless Steels: Comparison between Neutron and Proton Irradiation //Proc. of the Tenth Int. Symp. on Environmental Degradation of Materials, NACE, Houston, TX, 2002. 14. H.R. Higgy, F.H. Hommad. Effect of fast-neutron irradiation on mechanical properties of stainless steels: AISI types 304, 316 and 347 //Journal of Nuclear Materials. 1975, v. 55, p. 177–186. 15. H. Fukushima, Y. Shimomura. Damage structure due to displacement cascades in 14 MeV neutron- irradiated metals studied by positron lifetime and TEM techniques //Journal of Nuclear Materials. 1993, v. 205, p. 59–67. ВПЛИВ ОПРОМІНЕННЯ Й ПОСТ-РАДІАЦІЙНОЇ ТЕРМООБРОБКИ НА МІКРОСТРУКТУРУ Й ВЛАСТИВОСТІ СТАЛИ 12Х18Н9Т, ОПРОМІНЕНОЇ У ДОСЛІДНИЦЬКОМУ РЕАКТОРІ ВВР-К ДО 5 СНА К.В. Цай, О.П. Максимкин, Л.Г. Турубарова Методом просвітчастої електронної мікроскопії досліджені зміни мікроструктури аустенітної сталі 12Х18Н9Т, опроміненої в активній зоні дослідницького реактора ВВР-К до дози, що ушкоджує, 5 сна й піддамтій пост-радіаційним ізохронним отжигам в інтервалі температур 450…950 °С. Після опромінення в мікроструктурі спостерігалася розвинена просторова сітка междоузельных петель Франка, сегменти якої гомогенно заповнені дрібними дефектами типу «black spots». Характеризация дефектної мікроструктури й вимір мікротвердості стали після опромінення, а також після прове- дення ізохронних отжигов дозволили досліджувати кореляційний зв'язок між радіаційним зміцненням і еволюцією дефектів структури. INFLUENCE OF IRRADIATION AND POST-IRRADIATION THERMAL TREATMENT ON MICROSTRUCTURE AND PROPERTIES OF 12CR18NI9TI STEEL, IRRADIATED TO 5 DPA IN THE WWR-K RESEARCH REACTOR K.V. Tsai, O.P. Maksimkin, L.G. Turubarova Transmission electron microscopy was used to examine microstructural changes in austenitic stainless steel 12Cr18Ni9Ti ir- radiated to 5 dpa in the WWR-K research reactor and subjected to post-irradiation isochronous annealings for 1h in the range of 450…950 oC. An advanced network of interstitial Frank loops, segments of which were filled homogeneously with fine-scale defects of black spot type was observed in the microstructure after irradiation. Characterization of microstructure and changes in microhardness after irradiation as well as after post-irradiation annealings allow to study the correlation between radiation har- dening and the evolution of structural defects.

Ähnliche Einträge