Теплофизические свойства манганитов (Nd, Sm, Eu)₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃

Теплофизические свойства манганитов (Nd, Sm, Eu)₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃

Измерены теплоемкость, температуропроводность и теплопроводность керамических образцов Nd₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃, Sm₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃ и Eu₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃ в области 20–350 К. Обнаружены и интерпретированы аномалии, связанные с магнитными фазовыми переходами. Прослежена температурная зависимость длины свободного п...

Повний опис

Збережено в:
Бібліографічні деталі
Дата:2010
Автори: Алиев, А.М., Батдалов, А.Б., Гамзатов, А.Г.
Формат: Стаття
Мова:Russian
Опубліковано: Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України 2010
Назва видання:Физика низких температур
Теми:
Низкотемпеpатуpный магнетизм
Онлайн доступ:http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/116898
Теги: Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:Теплофизические свойства манганитов (Nd, Sm, Eu)₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃ / А.М. Алиев, А.Б. Батдалов, А.Г. Гамзатов // Физика низких температур. — 2010. — Т. 36, № 2. — С. 217-222. — Бібліогр.: 22 назв. — рос.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
id irk-123456789-116898
record_format dspace
spelling irk-123456789-1168982017-05-19T03:02:58Z Теплофизические свойства манганитов (Nd, Sm, Eu)₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃ Алиев, А.М. Батдалов, А.Б. Гамзатов, А.Г. Низкотемпеpатуpный магнетизм Измерены теплоемкость, температуропроводность и теплопроводность керамических образцов Nd₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃, Sm₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃ и Eu₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃ в области 20–350 К. Обнаружены и интерпретированы аномалии, связанные с магнитными фазовыми переходами. Прослежена температурная зависимость длины свободного пробега. Установлена зависимость измеренных коэффициентов от степени катионного беспорядка, возникающего благодаря разнице ионных радиусов A-катионов. Обміряно теплоємність, температуропровідність та теплопровідність керамічних зразків Nd₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃, Sm₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃ і Eu₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃ в області 20–350 К. Виявлено та інтерпретовано аномалії, які пов'язані з магнітними фазовими переходами. Простежено температурну залежність довжини вільного пробігу фононів. Установлено залежність коефіцієнтів, які обміряні, від ступеня катіонного безладдя, що виникає завдяки різниці іонних радіусів A-катіонів. Specific heat, thermal diffusivity and thermal conductivity of Nd₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃, Sm₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃ and Eu₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃ ceramics are measured in the 20–350 K temperature interval. Anomalies due to magnetic phase transitions are revealed and interpreted. The temperature dependence of mean free path of phonons are studied. The measured parameters are found to depend on cation disorder originated from the difference in the radii of A-cations. 2010 Article Теплофизические свойства манганитов (Nd, Sm, Eu)₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃ / А.М. Алиев, А.Б. Батдалов, А.Г. Гамзатов // Физика низких температур. — 2010. — Т. 36, № 2. — С. 217-222. — Бібліогр.: 22 назв. — рос. 0132-6414 PACS: 75.47.Lx, 75.40.Cx, 66.30.Xj, 72.15.Eb http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/116898 ru Физика низких температур Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
institution Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection DSpace DC
language Russian
topic Низкотемпеpатуpный магнетизм
Низкотемпеpатуpный магнетизм
spellingShingle Низкотемпеpатуpный магнетизм
Низкотемпеpатуpный магнетизм
Алиев, А.М.
Батдалов, А.Б.
Гамзатов, А.Г.
Теплофизические свойства манганитов (Nd, Sm, Eu)₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃
Физика низких температур
description Измерены теплоемкость, температуропроводность и теплопроводность керамических образцов Nd₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃, Sm₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃ и Eu₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃ в области 20–350 К. Обнаружены и интерпретированы аномалии, связанные с магнитными фазовыми переходами. Прослежена температурная зависимость длины свободного пробега. Установлена зависимость измеренных коэффициентов от степени катионного беспорядка, возникающего благодаря разнице ионных радиусов A-катионов.
format Article
author Алиев, А.М.
Батдалов, А.Б.
Гамзатов, А.Г.
author_facet Алиев, А.М.
Батдалов, А.Б.
Гамзатов, А.Г.
author_sort Алиев, А.М.
title Теплофизические свойства манганитов (Nd, Sm, Eu)₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃
title_short Теплофизические свойства манганитов (Nd, Sm, Eu)₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃
title_full Теплофизические свойства манганитов (Nd, Sm, Eu)₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃
title_fullStr Теплофизические свойства манганитов (Nd, Sm, Eu)₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃
title_full_unstemmed Теплофизические свойства манганитов (Nd, Sm, Eu)₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃
title_sort теплофизические свойства манганитов (nd, sm, eu)₀,₅₅sr₀,₄₅mno₃
publisher Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
publishDate 2010
topic_facet Низкотемпеpатуpный магнетизм
url http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/116898
citation_txt Теплофизические свойства манганитов (Nd, Sm, Eu)₀,₅₅Sr₀,₄₅MnO₃ / А.М. Алиев, А.Б. Батдалов, А.Г. Гамзатов // Физика низких температур. — 2010. — Т. 36, № 2. — С. 217-222. — Бібліогр.: 22 назв. — рос.
series Физика низких температур
work_keys_str_mv AT alievam teplofizičeskiesvojstvamanganitovndsmeu055sr045mno3
AT batdalovab teplofizičeskiesvojstvamanganitovndsmeu055sr045mno3
AT gamzatovag teplofizičeskiesvojstvamanganitovndsmeu055sr045mno3
first_indexed 2025-07-08T11:17:01Z
last_indexed 2025-07-08T11:17:01Z
_version_ 1837077283781738496
fulltext © А.М. Алиев, А.Б. Батдалов, А.Г. Гамзатов, 2010 Физика низких температур, 2010, т. 36, № 2, c. 217–222 Теплофизические свойства манганитов (Nd, Sm, Eu)0,55Sr0,45MnO3 А.М. Алиев, А.Б. Батдалов, А.Г. Гамзатов Институт физики ДагНЦ РАН, г. Махачкала, 367003, Россия E-mail: lowtemp@mail.ru Статья поступила в редакцию 3 июля 2009 г., после переработки 7 сентября 2009 г. Измерены теплоемкость, температуропроводность и теплопроводность керамических образцов Nd0,55Sr0,45MnO3, Sm0,55Sr0,45MnO3 и Eu0,55Sr0,45MnO3 в области 20–350 К. Обнаружены и интерпре- тированы аномалии, связанные с магнитными фазовыми переходами. Прослежена температурная зависимость длины свободного пробега. Установлена зависимость измеренных коэффициентов от степени катионного беспорядка, возникающего благодаря разнице ионных радиусов A-катионов. Обміряно теплоємність, температуропровідність та теплопровідність керамічних зразків Nd0,55Sr0,45MnO3, Sm0,55Sr0,45MnO3 і Eu0,55Sr0,45MnO3 в області 20–350 К. Виявлено та інтерпретовано аномалії, які пов'язані з магнітними фазовими переходами. Простежено температурну залежність довжини вільного пробігу фононів. Установлено залежність коефіцієнтів, які обміряні, від ступеня катіонного безладдя, що виникає завдяки різниці іонних радіусів A-катіонів. PACS: 75.47.Lx Магнитные окислы; 75.40.Cx Статические свойства; 66.30.Xj Термодиффузия; 72.15.Eb Электро- и теплопроводность в кристаллических металлах и сплавах. Ключевые слова: манганиты, теплоемкость, теплопроводность, температуропроводность, фононы. Введение В последние десятилетия изучением физических свойств манганитов заняты многие исследовательские группы во всем мире. Вначале эти исследования были инициированы исключительно прикладными аспектами применения манганитов. Впоследствии выяснилось, что манганиты обладают очень богатой фундаментальной физикой, проявляющейся в череде фазовых переходов различной физической природы и типа: ферромагнетик– парамагнетик, антиферромагнетикпарамагнетик, ферро- магнетик–антиферромагнетик. Кроме того, манганиты характеризуются многообразием различных типов маг- нитного и структурного упорядочений. Среди манганитов Re1–xAxMnO3 (Re — редко- земельный элемент, A — щелочноземельный металл) особый интерес представляют системы с половинным или близким к нему уровнем допирования. В таких составах наблюдаются как магнитные фазовые пере- ходы из парамагнитного в ферромагнитное состояние, а в некоторых составах при дальнейшем понижении температуры и в антиферромагнитное состояние, так и переходы в орбитально- и зарядово-упорядоченные (ЗУ) состояния. Температуры переходов в АФМ и ЗУ состояния близки, а иногда и совпадают. Часто в области магнитного перехода происходят и структур- ные изменения. Поэтому представляет интерес сравни- тельный анализ поведения теплофизических коэф- фициентов семейства манганитов Re0,55Sr0,45MnO3, где в качестве замещающего элемента Re выступают редкоземельные металлы Nd, Sm и Eu, а легирующим элементом для всех трех систем является стронций, что предполагает постоянство концентрации носителей заряда. Таким образом, если пренебречь различием в маг- нитных свойствах редкоземельных атомов, основным параметром, определяющим различие в физических свойствах исследуемых образцов, является ионный радиус, точнее, разность ионных радиусов щелочно- земельного (Sr2+) и редкоземельного (Re3+) металлов. Локальные искажения кристаллической решетки, вы- званные различием в радиусах A-катионов, опре- деляются как 2 2 2 ,i i Ax r rσ = − 〈 〉∑ где ix — концент- рация i-го катиона, ir — ионный радиус i-го катиона, А.М. Алиев, А.Б. Батдалов, А.Г. Гамзатов 218 Физика низких температур, 2010, т. 36, № 2 Ar〈 〉 — средний радиус A-катиона [1]. Воспользо- вавшись значениями ионных радиусов, приведенными в [2] (rNd = 1,163 Å, rSm = 1,132 Å, rEu = 1,105 Å, rSr = = 1,310 Å), мы определили средний радиус A-катиона Ar〈 〉 и параметр беспорядка σ2 для исследуемых образцов: NdAr〈 〉 = 1,229 Å, Sm 1, 212 Å,Ar〈 〉 = EuAr〈 〉 = = 1,197 Å, 32 Nd 5,7 10−σ = ⋅ Å2, 2 Smσ = 3 28,1 10 Å ,−⋅ 2 Euσ = 310,9 10−= ⋅ Å2. Как видно, относительно небольшая величина разброса в размерах ионных радиусов при- водит к резкому отличию параметра беспорядка, что должно привести к существенному отличию физи- ческих свойств этих составов. В Nd0,55Sr0,45MnO3, где степень искажений наи- меньшая ( 2 3 25,7 10 Å−σ = ⋅ ), магнитный фазовый пе- реход второго рода из парамагнитного состояния в ферромагнитное наблюдается при CT = 268 К [2], в то время как в Sm0,55Sr0,45MnO3 такой переход наблюдается при значительно более низкой темпе- ратуре CT = 113 К. При отсутствии искажений 2( 0),σ → согласно [3], 750CT → К. Локальные искажения, характеризуемые σ2, влияют на CT через удлинение длин связей Mn–O–Mn, что приводит к понижению CT . Наиболее сложную магнитную структуру из исследованных образцов имеет Eu0,55Sr0,45MnO3. Согласно данным [4,5], выше 100 К — это парамагнетик, а ниже этой температуры основным состоянием является антиферромагнитное, в которое вкраплены кластеры с различным харак- тером упорядочений. Температура Нееля, по разным данным, колеблется в пределах 40–45 К. Эксперимент В данной работе приведены данные по экспе- риментальному исследованию теплоемкости ,PC тем- пературопроводности η и теплопроводности K в ман- ганитах Re0,55Sr0,45MnO3, где Re — Nd, Sm и Eu. Керамические образцы (Nd, Sm, Eu)0,55Sr0,45MnO3 получены с использованием метода химической гомо- генизации [6]. Плотности образцов равны 4,96, 5,06 и 5,07 г/см3 соответственно для Nd0,55Sr0,45MnO3, Sm0,55Sr0,45MnO3 и Eu0,55Sr0,45MnO3. Измерения теплоемкости и температуропровод- ности проводились на автоматизированной экспери- ментальной установке методом ac-калориметрии [7]. Теплопроводность определялась как методом стацио- нарного теплового потока, так и из произведения те- плоемкости ,PC и температуропроводности η. Результаты и анализ Теплоемкость На рис. 1 приведены температурные зависимости теплоемкости PC исследованных образцов. Как видно на рисунке, на всех кривых наблюдаются аномалии, связанные с магнитными фазовыми переходами, с критическими температурами TC = 268 К для Nd0,55Sr0,45MnO3, 128,6 К и 113,3 К для Sm0,55Sr0,45MnO3 (в режимах нагрева и охлаждения) и TN = 44 К для Eu0,55Sr0,45MnO3. Обращает на себя внимание следую- щая особенность поведения теплоемкости: с ростом критической температуры растет величина скачка теплоемкости ΔCP и ширина перехода ΔT. В Sm0,55Sr0,45MnO3, в отличие от двух других составов, ярко выражены гистерезисные явления. Если известна температурная зависимость магнитного вклада в теплоемкость Cm(T), то можно определить энтропию магнитного перехода ( / ) ,m mS c dTΔ = τ∫ свя- занную с разупорядочением магнитной системы, где интегрирование проводится по всему интервалу температур (0–300 К). Задача определения ∆ по сути сводится к выделению фононного вклада в PC в широком интервале температур так как phm PC C C= − (вкладом электронной компоненты можно пренебречь). Для этого мы поступили следующим образом. Темпе- ратура магнитного фазового перехода Eu0,55Sr0,45MnO3 довольно низкая (TN = 44 К), поэтому можно пред- положить, что теплоемкость Eu0,55Sr0,45MnO3 при T > TN в интервале температур 100–300 К (т.е. в той области, где наблюдаются магнитные фазовые переходы в Nd0,55Sr0,45MnO3 или Sm0,55Sr0,45MnO3) носит чисто фо- нонный характер. Таким образом, можно использовать экспериментально полученные значения теплоемкости Eu0,55Sr0,45MnO3 выше температуры Нееля как немаг- нитный вклад в общую теплоемкость для образцов Nd0,55Sr0,45MnO3 или Sm0,55Sr0,45MnO3. Аппроксимация регулярной части теплоемкости Eu0,55Sr0,45MnO3 тремя оптическими эйнштейновскими модами дала следующие результаты: 1 / 179E Bkω = К, 2 / 530E Bkω = К и 3 / 1025E Bkω = К. Используя полученную таким образом регулярную часть теплоемкости, были вычис- лены энтропии переходов и получены следующие значения: ΔS=2,46 Дж/(моль·К), 4,06 Дж/(моль·К) и Рис. 1. Температурные зависимости теплоемкости Nd0,55Sr0,45MnO3 (1) и Sm0,55Sr0,45MnO3 (2). Стрелками указаны направления изменения температуры Sm0,55Sr0,45MnO3. На вставке приведена теплоемкость Eu0,55Sr0,45MnO3 в области фазового перехода. 50 100 150 200 250 300 3500 20 40 60 80 100 120 30 40 5 10 15 20 T, Ê 2 1 T, Ê C , P Ä æ /ì î ë ü ·Ê C , P Ä æ /ì î ë ü ·Ê 50 Теплофизические свойства манганитов (Nd, Sm, Eu)0,55Sr0,45MnO3 Физика низких температур, 2010, т. 36, № 2 219 0,32 Дж/(моль·К) для Nd0,55Sr0,45MnO3, Sm0,55Sr0,45MnO3 и Eu0,55Sr0,45MnO3 соответственно. Теоретическая оценка магнитного вклада в энтро- пию фазового перехода для этих составов составляет mag ln (2 1)S R SΔ = + = 12,6 Дж/(моль·К) (R — газовая постоянная, S — спин, приходящийся на один атом (0,55% Mn3+ и 0,45% Mn4+). Как видно, вычисленные значения энтропии перехода существенно меньше теоретических оценок. Следует отметить, что одной из характерных особенностей в поведении теплоемкости манганитов является относительно малая величина энтропии перехода, и, как указано в литературе [8,9], это может быть следствием нескольких причин. Прежде всего, такие величины могут указывать на существование магнитнодвухфазного состояния в этих материалах, и, соответственно, не весь образец пере- ходит в магнитоупорядоченное состояние. Но сущест- вуют достаточно убедительные свидетельства того, что в некоторых составах манганитов реалиизуется одно- родное ферромагнитное состояние. В частности, это относится и к исследуемой нами системе Sm0,55Sr0,45MnO3, в которой вплоть до самых низких температур реализуется однородное ферромагнитное состояние без каких-либо признаков других фаз [10]. Эти разногласия могут указывать на некорректность проводимых оценок. В качестве другой причины можно предположить, что часть «потерянной» энтропии приходится на об- ласть температур намного выше TC благодаря сущест- вованию близкодействующих корреляций в этой об- ласти температур. Во всяком случае есть сведения о том, что в парамагнитной фазе Sm0,55Sr0,45MnO3 вдали от CT обнаружены ферромагнитные кластеры с харак- терным размером ~8 Å, внедренные в диэлектричес- кую матрицу [11]. Таким образом, вопрос о низких значениях ∆ в манганитах нуждается в дальнейшем изучении. Температуропроводность и теплопроводность В поведении теплопроводности K и температуро- проводности η исследованных образцов можно отме- тить как общие черты, так и существенные различия (рис. 2 и 3). К общим чертам в поведении температуропровод- ности можно отнести слабую температурную зависи- мость выше температуры перехода. В поведении теплопроводности можно отметить следующие общие черты — малая абсолютная величина, которая ха- рактерна для всех манганитов, а также рост тепло- проводности выше температур перехода. Аномальное поведение выше температуры магнитного фазового перехода, а именно, линейный рост теплопроводности с температурой, характерно для неупорядоченных сплавов и аморфных материалов. Сравнение абсо- лютных значений теплопроводности и температуро- проводности исследованных образцов показывает, что по мере уменьшения степени беспорядка σ2, связан- ного с разбросом в ионных радиусах A-катионов, K и η растут, что указывает на существенную роль локаль- ных искажений кристаллической решетки, вызванных катионным беспорядком, в ограничении потока тепла. В то же время поведение теплопроводности и тем- пературопроводности в области фазовых переходов существенно различается для всех образцов. Для Nd0,55Sr0,45MnO3 в области магнитного фазового пе- рехода наблюдаются минимумы температуропро- водности и теплопроводности. Для Sm0,55Sr0,45MnO3 наблюдаются скачкообразные изменения этих пара- метров, а для Eu0,55Sr0,45MnO3 аномалия обнаружи- вается только в поведении теплопроводности. В магнитных материалах общая теплопроводность может быть представлена как сумма электронной Ke, фононной Kph и магнонной Km составляющих ph ,e mK K K K= + + и каждая из этих величин может Рис. 2. Температурные зависимости температуропровод- ности Nd0,55Sr0,45MnO3 (1), Sm0,55Sr0,45MnO3 (2) и Eu0,55Sr0,45MnO3 (3). На вставке приведена температурная зависимость средней длины свободного пробега фононов для Nd0,55Sr0,45MnO3. 0 50 100 150 200 250 300 350 0,01 0,1 100 200 300 0 3 2 1 T, Ê T, Ê 10 20 30 40 50 � , ñì /ñ 2 l , p h � Рис. 3. Температурные зависимости теплопроводности Nd0,55Sr0,45MnO3 (1), Sm0,55Sr0,45MnO3 (2) и Eu0,55Sr0,45MnO3 (3). 0 50 100 150 200 250 300 350 1 2 3 3 2 1 T, Ê K , / Â ò (ì ·Ê ) А.М. Алиев, А.Б. Батдалов, А.Г. Гамзатов 220 Физика низких температур, 2010, т. 36, № 2 дать свой вклад в наблюдаемые аномалии в поведении K(T). Оценка электронной составляющей теплопро- водности Ke из соотношения Видемана–Франца /eK LT= ρ (L — число Лоренца) показывает, что /eK K <1%. Таким образом, Ke не играет существенной роли в формировании хода K(T). Для оценки магнонной составляющей следует связать наблюдаемый при CT скачок теплоемкости ΔC с магнитным вкладом и вос- пользоваться выражением кинетической теории для теплопроводности магнонов 2( ) / 3m m mK Cv= Δ τ , где vm и τm — скорость распространения продольных магнонов и их время релаксации соответственно. Используя экспе- риментальные значения ΔC = 2,5 Дж/м3К и 4,1 Дж/м3К для Sm0,55Sr0,45MnO3 и Nd0,55Sr0,45MnO3 соответственно и характерные величины для vm и τm (vm = 600 м/с, mτ = = 2·10–12 с) [12], получаем Km ≈ 0,014 Вт/м·К для Sm0,55Sr0,45MnO3 и Km ≈ 0,022 Вт/м·К для Nd0,55Sr0,45MnO3, что пренебрежимо мало по сравнению с аномально большими изменениями теплопроводности вблизи CT (≈ 0,8 Вт/м·К и ΔK ≈ 0.9 Вт/м·К). Таким образом, можно утверждать, что температурный ход теплопроводности в Sm0,55Sr0,45MnO3,02 и Nd0,55Sr0,45MnO3 в исследованной области температур определяется особенностями рас- сеяния фононов, магнонная теплопроводность не может быть рассмотрена как причина наблюдаемых аномалий. Поведение K(Т) для Nd0,55Sr0,45MnO3 в области фазо- вого перехода характерно для материалов с магнитными фазовыми переходами второго рода, в которых сильно развиты флуктуации магнитного параметра порядка, с чем, как правило, в манганитах связаны флуктуации структурного порядка [13]. Это приводит к появлению дополнительного канала релаксации фононов вблизи TC, и, соответственно, к минимуму на зависимости K(T). Подтверждением этому является и поведение темпера- туропроводности (рис. 2), которое, по сути, характе- ризует изменение средней длины свободного пробега носителей тепла, так как они связаны соотношением ph ph / 3s lη = υ 〈 〉 ( sυ — скорость звука). Используя экспериментальные данные по η(T) и характерные значения для скорости звука в манганитах 55 10sυ = ⋅ м/с [14,15], можно проследить за ходом изменения lph(T). Оказалось, что оцененная таким образом величина lph слабо зависит от T при CT T> и резко возрастает с понижением температуры при T < TC в соответствии с общими представлениями о механизмах рассеяния фононов при низких температурах. Вблизи TC, как видно на рис. 2, в поведении ( )Tη наблюдается четко выраженный минимум, который, как мы пола- гаем, связан с усилением скорости рассеяния фононов на флуктуациях магнитного и связанного с ним струк- турного порядков. Правда, наблюдаемый минимум температуропроводности Nd0,55Sr0,45MnO3 в области фазового перехода может быть не только следствием уменьшения средней длины свободного пробега фоно- нов, но также и следствием уменьшения скорости звука вблизи TC. Известно, что в манганитах при переходе в ферромагнитную фазу наблюдается заметное умень- шение скорости распространения звука [14,15]. Однако наблюдаемый масштаб изменения температуропро- водности /Δη η в разы превосходит масштаб изменения скорости звука / ,s sΔυ υ и поэтому аномалия в поведении ( )s Tυ вблизи TC не может рассматриваться как причина появления минимума на зависимости ( ).Tη Наше предположение о флуктуационной природе ано- малии теплопереноса вблизи TC подтверждается также результатами работы [16], в которой исследована спиновая динамика Nd1–xSrxMnO3. Можно также указать на работу [17], согласно которой в поведении темпе- ратуропроводности близкого по составу образца Nd0,6Sr0,4MnO3 вблизи TC обнаружен глубокий минимум. Характер изменения теплопроводности Sm0,55Sr0,45MnO3 в области магнитного перехода су- щественно отличается — при переходе в ферро- магнитное состояние теплопроводность почти скачком растет без минимума. Такое поведение теплопровод- ности и температуропроводности ранее нами было объяснено резким уменьшением рассеяния фононов вследствие симметризации расположения кислород- ных октаэдров из-за уменьшения ян-теллеровских искажений в ферромагнитной фазе [18]. Это же характерно, хотя и в меньшей степени, и для Nd0,55Sr0,45MnO3: вблизи магнитного перехода вели- чина теплопроводности в ферромагнитной области значительно больше, чем в парамагнитной. В Sm0,55Sr0,45MnO3, так же как и в Nd0,55Sr0,45MnO3, можно было бы ожидать рассеяния носителей тепла на флук- туациях в области магнитного фазового перехода. Но, как показано в работах [7,18–20], Sm0,55Sr0,45MnO3 — это совершенно уникальный состав с исключительно интересными физическими свойствами. Флуктуации в области магнитного перехода в нулевом магнитном поле в этой системе невозможны и начинают про- являться только с ростом магнитного поля. Это от- ражено в работе [19], где представлены результаты исследования теплоемкости в сильных магнитных полях, а результаты исследования теплопроводности и температуропроводности будут скоро опубликованы. Обсудим механизмы рассеяния носителей тепла в изученных системах в парамагнитной области. Низ- кие значения K и ее поведение ( / 0)dK dT > в этой области напоминают поведение теплопроводности аморфных твердых тел, например, плавленого кварца, в которых длина свободного пробега фононов огра- ничена размерами структурных ячеек и уменьшение теплопроводности при понижении температуры свя- зано с уменьшением теплоемкости. Аналогичное по- ведение характерно и для керамических образцов в том случае, если доминирующим механизмом рас- сеяния фононов является рассеяние на границах гранул, т.е. если длина свободного пробега фононов ограничена размерами гранул. В [18] нами показано, что основным механизмом, ограничивающим фононную теплопроводность в об- разце Sm0,55Sr0,45MnO3 в парамагнитной фазе, является Теплофизические свойства манганитов (Nd, Sm, Eu)0,55Sr0,45MnO3 Физика низких температур, 2010, т. 36, № 2 221 рассеяние на локальных искажениях кислородных октаэдров MnO6, вызванных эффектом Яна–Теллера. Такие искажения могут иметь катастрофические по- следствия для фононного теплопереноса в этих мате- риалах, вызывая резкое уменьшение Kph при переходе в парамагнитную (диэлектрическую) фазу. Именно лока- льные искажения кристаллической решетки и служат причиной аномально низкой теплопроводности иссле- дованных образцов. Согласно результатам нейтроно- графических исследований [21], ниже СT при переходе в ферромагнитное состояние происходит симметризация расположения кислородных октаэдров из-за уменьшения ян–теллеровских искажений, что и приводит к резкому росту теплопроводности ниже TС. Этот же механизм привлекается для описания пове- дения теплопроводности других перовскитных манн- ганитов [12, 22]. Свойства образца Eu0,55Sr0,45MnO3 резко отличаются от свойств двух других составов. Из-за большой разницы ионных радиусов A-катионов состав Eu0,55Sr0,45MnO3 имеет сильно деформированную крис- таллическую структуру (толерантный фактор t = 0,924, степень катионного беспорядка 2 3 Eu 10,9 10−σ = ⋅ Å2) и наиболее сложную магнитную структуру. Согласно [3], при низких температурах в Eu0,55Sr0,45MnO3 наблю- дается сосуществование трех фаз — ферромагнитной и антиферромагнитной A и CE-типа, причем резкие пе- реходы с участием всего объема образца не наблю- даются. Вследствие этого отсутствуют четкие анома- лии в поведении CP(T), K(T) и η(T) вблизи критических температур, в отличие от других составов. На зависимости CP(T) вблизи T = 44 К наблюдается небольшой горбик, связанный, вероятно, с антифер- ромагнитным упорядочением, который характерен для материнских составов EuMnO3 (TN = 41 К [3] TN = 55 К [4]). На температуропроводности какие-нибудь замет- ные аномалии не обнаружены. Анализ зависимости K(T) для всех образцов по- казывает, что абсолютные значения теплопроводности падают с ростом катионного беспорядка, и, кроме того, аномалии, связанные с переходом парамагнетик–фер- ромагнетик, в системе с европием не наблюдаются. Это может свидетельствовать о том, что вклад от рас- сеяния фононов на дефектах, вызванных катионным беспорядком, который трудно обнаружить в первых двух составах, становится существенным в образце Eu0,55Sr0,45MnO3, где эти искажения наибольшие. Заключение Таким образом, исследованы температурные зави- симости теплоемкости, температуропроводности и тепло- проводности керамических образцов Re1–xAxMnO3 (Re – Nd, Sm, Eu). Установлена корреляция между величиной теплопроводности и степенью искажений кристалл- лической решетки, возникающих из-за различия ионных радиусов A-катионов. Обнаружены и интерпретированы аномалии в поведении измеренных коэффициентов, связанные с магнитными фазовыми переходами. 1. А.И. Абрамович, Л.И. Королева, А.В. Мичурин, О.Ю. Горбенко, А.Р. Кауль, М.Х. Машаев, Р. Шимчак, Б. Кжиманска, ФТТ 44, 888 (2002). 2. A.G. Gamzatov, A.M. Aliev, Sh.B. Abdulvagidov, A.B. Batdalov, O.Y. Gorbenko, and A.R. Kaul, Physica B395, 151 (2007). 3. R.D. Shannon, Acta Cryst. A-32, 751 (1976). 4. А.И. Абрамович, О.Ю. Горбенко, А.Р. Кауль, Л.И. Королева, А.В. Мичурин, ФТТ 46, 1657 (2004). 5. J.Z. Wang, J.R. Sun, G.J. Liu, Y.W. Xie, D.J. Wang, T.Y. Zhao, and B.G. Shen, and X.G. Li, Phys. Rev. B76, 104428 (2007). 6. А.М. Алиев, Ш.Б. Абдулвагидов, А.Б. Батдалов, И.К. Камилов, О.Ю. Горбенко, В.А. Амеличев, Письма в ЖЭТФ 72, 668 (2000). 7. Ш.Б. Абдулвагидов, Г.М. Шахшаев, И.К. Камилов, Приборы и техника эксперимента, № 5, 134 (1996). 8. J.E. Gordon, R.A. Fisher, Y.X. Jia, N.E. Phillips, S.F. Reklis, D.A. Wright, and A. Zettl. Phys. Rev. B59, 127 (1999). 9. M.R. Lees, O. A. Petrenko, G. Balakrishnan, and D. McK Paul. Phys. Rev. B 59, 1298 (1999). 10. А.И. Курбаков, В.А. Трунов, А.М. Балагуров, В.Ю. Помякушин, Д.В. Шептяков, О.Ю. Горбенко, А.Р. Кауль, ФТТ 46, 1650 (2004). 11. J.M. De Teresa, M.R. Ibarra, P. Algarabel, L. Morellon, B. García-Landa, C. Marquina, C. Ritter, A. Maignan, C. Martin, B. Raveau, A. Kurbakov, and V. Trounov. Phys. Rev. B 65, 100403 (2002). 12. J.L. Cohn, J. Supercond 13, 291 (2000). 13. S. Uhlenbruck, B. Büchner, R. Gross, A. Freimuth, A. Maria de Leon Guevara, and A. Revcolevschi, Phys. Rev. B57, R5571 (1998). 14. Ю.П. Гайдуков, Н.П. Данилова, А.А. Мухин, А.М. Балбашов, Письма в ЖЭТФ 68, 141 (1998). 15. M. Ikebe, H. Fujishiro, and Y. Konno, J. Phys. Soc. Jpn. 67, 1083 (1998). 16. R.K. Zheng, R.X. Huang, A.N. Tang G. Li, X.G. Li, and J.Q. Xie, J. Alloys Compounds 345, 68 (2002). 17. A.Oleaga, A. Salazar, and H. Kuwahara, Physica B378– 380, 512 (2006). 18. А.М. Алиев, Ш.Б. Абдулвагидов, А.Б. Батдалов, И.К. Камилов, О.Ю. Горбенко, В.А. Амеличев, А.Р. Кауль, А.И. Курбаков, В.А. Трунов, ФТТ 45, 124 (2003). 19. Ш.Б. Абдулвагидов, А.М. Алиев, А.Г. Гамзатов, В.И. Нижанковский, Х. Мёдге, О.Ю. Горбенко. Письма в ЖЭТФ 84, 33 (2006). 20. Ш.Б. Абдулвагидов, И.К. Камилов, А.М. Алиев, А.Б. Батдалов, ЖЭТФ 123, 857 (2003). 21. P. G. Radaelli, M. Marezio, H. Y. Hwang, S-W. Cheong and B. Batlogg, Phys. Rev. B 54, 8992 (1996). 22. D.W. Visser, A. P. Ramirez, and M. A. Subramanian, Phys. Rev. Lett. 78, 3947 (1997). А.М. Алиев, А.Б. Батдалов, А.Г. Гамзатов 222 Физика низких температур, 2010, т. 36, № 2 Thermophysical properties of (Nd, Sm, Eu)0.55Sr0.45MnO3 manganites A.M. Aliev, A.B. Batdalov, and A.G. Gamzatov Specific heat, thermal diffusivity and thermal conductivity of Nd0.55Sr0.45MnO3, Sm0.55Sr0.45MnO3 and Eu0.55Sr0.45MnO3 ceramics are measured in the 20–350 K temperature interval. Anomalies due to magnetic phase transitions are revealed and inter- preted. The temperature dependence of mean free path of phonons are studied. The measured parameters are found to depend on cation disorder originated from the difference in the radii of A-ca- tions. PACS: 75.47.Lx Magnetic oxides; 75.40.Cx Static properties; 66.30.Xj Thermal diffusivity; 72.15.Eb Electrical and thermal con- duction in crystalline metals and alloys. Keywords: manganites, specific heat, thermal con- ductivity, thermal diffusivity, phonons.

Схожі ресурси