Оценка динамики выноса природных радионуклидов из хвостохранилищ производства урана

Показано, что дефицит 210Pb в хвостохранилище «Днепровское», г. Днепродзержинск, эквивалентный его нерадиоактивным потерям около 1•10^12 Бк/год, отражает динамику выноса продуктов радиоактивного распада 226Ra....

Ausführliche Beschreibung

Gespeichert in:

Bibliographische Detailangaben
Datum:	2011
Hauptverfasser:	Бондаренко, Г.Н., Маринич, О.В., Колябина, И.Л.
Format:	Artikel
Sprache:	Russian
Veröffentlicht:	Інститут геохімії навколишнього середовища НАН України та МНС України 2011
Schriftenreihe:	Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища
Online Zugang:	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/32256
Tags:	Tag hinzufügen Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
Назва журналу:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Zitieren:	Оценка динамики выноса природных радионуклидов из хвостохранилищ производства урана / Г.Н. Бондаренко, О.В. Маринич, И.Л. Колябина // Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища. — К. : ІГНС, 2011. — Вип. 19. — С. 65-69. — Бібліогр.: 5 назв. — рос.

Institution

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	irk-123456789-32256
record_format	dspace
spelling	irk-123456789-322562012-04-16T12:23:06Z Оценка динамики выноса природных радионуклидов из хвостохранилищ производства урана Бондаренко, Г.Н. Маринич, О.В. Колябина, И.Л. Показано, что дефицит 210Pb в хвостохранилище «Днепровское», г. Днепродзержинск, эквивалентный его нерадиоактивным потерям около 1•10^12 Бк/год, отражает динамику выноса продуктов радиоактивного распада 226Ra. Дефіцит 210Pb у хвостосховищі «Дніпровське», м. Дніпродзержинськ, еквівалентний його нерадіоактивним втратам близько 1•10^12 Бк/рік, відображає динаміку виносу продуктів радіоактивного розпаду 226Ra. The lack of 210Pb in the “Dniprovske” tailing dam, Dneprodzerzhinsk, equivalent to its nonradioactive losses of about 1•10^12 Bq/year, reflects the dynamics of 226Ra decay products removal. 2011 Article Оценка динамики выноса природных радионуклидов из хвостохранилищ производства урана / Г.Н. Бондаренко, О.В. Маринич, И.Л. Колябина // Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища. — К. : ІГНС, 2011. — Вип. 19. — С. 65-69. — Бібліогр.: 5 назв. — рос. XXXX-0098 http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/32256 550.424.4 ru Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища Інститут геохімії навколишнього середовища НАН України та МНС України
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
language	Russian
description	Показано, что дефицит 210Pb в хвостохранилище «Днепровское», г. Днепродзержинск, эквивалентный его нерадиоактивным потерям около 1•10^12 Бк/год, отражает динамику выноса продуктов радиоактивного распада 226Ra.
format	Article
author	Бондаренко, Г.Н. Маринич, О.В. Колябина, И.Л.
spellingShingle	Бондаренко, Г.Н. Маринич, О.В. Колябина, И.Л. Оценка динамики выноса природных радионуклидов из хвостохранилищ производства урана Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища
author_facet	Бондаренко, Г.Н. Маринич, О.В. Колябина, И.Л.
author_sort	Бондаренко, Г.Н.
title	Оценка динамики выноса природных радионуклидов из хвостохранилищ производства урана
title_short	Оценка динамики выноса природных радионуклидов из хвостохранилищ производства урана
title_full	Оценка динамики выноса природных радионуклидов из хвостохранилищ производства урана
title_fullStr	Оценка динамики выноса природных радионуклидов из хвостохранилищ производства урана
title_full_unstemmed	Оценка динамики выноса природных радионуклидов из хвостохранилищ производства урана
title_sort	оценка динамики выноса природных радионуклидов из хвостохранилищ производства урана
publisher	Інститут геохімії навколишнього середовища НАН України та МНС України
publishDate	2011
url	http://dspace.nbuv.gov.ua/handle/123456789/32256
citation_txt	Оценка динамики выноса природных радионуклидов из хвостохранилищ производства урана / Г.Н. Бондаренко, О.В. Маринич, И.Л. Колябина // Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища. — К. : ІГНС, 2011. — Вип. 19. — С. 65-69. — Бібліогр.: 5 назв. — рос.
series	Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища
work_keys_str_mv	AT bondarenkogn ocenkadinamikivynosaprirodnyhradionuklidovizhvostohraniliŝproizvodstvaurana AT mariničov ocenkadinamikivynosaprirodnyhradionuklidovizhvostohraniliŝproizvodstvaurana AT kolâbinail ocenkadinamikivynosaprirodnyhradionuklidovizhvostohraniliŝproizvodstvaurana
first_indexed	2025-07-03T12:46:54Z
last_indexed	2025-07-03T12:46:54Z
_version_	1836629952786595840
fulltext	65 УДК 550.424.4 Бондаренко Г.Н., Маринич О.В., Колябина И.Л. Институт геохимии окружающей среды ОЦЕНКА ДИНАМИКИ ВЫНОСА ПРИРОДНЫХ РАДИОНУКЛИДОВ ИЗ ХВОСТОХРАНИЛИЩ ПРОИЗВОДСТВА УРАНА Показано, что дефицит 210Pb в хвостохранилище «Днепровское», г. Днепродзержинск, эквивалентный его нерадиоактивным потерям около 1•1012 Бк/год, отражает динамику выноса продуктов радиоактивного распада 226Ra. Введение При выщелачивании урана из руды основная его часть переходит в раствор, а твердый остаток, так называемая «песчаная фракция», после промывки поступает на хвостохра- нилище вместе с остатком урана и природными радионуклидами уран-ториевого ряда, которые не были изъяты в урановый концентрат. В Днепродзержинске расположен ряд хвостохранилищ, в которых накоплено в об- щей сложности 42 млн. т подобных отходов производства урана. С точки зрения соблю- дения радиационной безопасности, хвостохранилища не были достаточно обеспечены инженерными средствами изоляции от окружающей среды. Кроме выделения газообразно- го радона и распыления шлама, определенную опасность представляет вынос радионукли- дов из хвостохранилищ в водную среду и их дальнейшая миграция с природными водами. Физико-химические формы радионуклидов в материалах хвостохранилищ При длительном хранении твердого остатка производства урана происходят процессы ядерных превращений радионуклидов, процессы химического выветривания и трансформации физико-химических форм радионуклидов, их вынос за пределы хвостох- ранилища. Таким образом, содержание природных радионуклидов в хвостохранилище может определяться следующими факторами: исходным содержанием радионуклидов ряда урана в «песчаной фракции»; – процессами радиоактивного распада материнских и образования – дочерних нуклидов; процессами трансформации физико-химических форм радионуклидов; – выносом радионуклидов за пределы хвостохранилища. – В 2009 году нами были определены содержания физико-химических форм радио- нуклидов семейства урана по вертикальным профилям хвостохранилищ «Днепровское» и «Сухачевское» [1]. Выделение отдельных форм радионуклидов проводилось методом последовательного выщелачивания в соответствии с методикой, которая использовалась ранее для определения соотношений форм нахождения техногенных радионуклидов в объектах окружающей среды [2]. При выщелачивании дистиллированной водой из твер- дой фазы в раствор переходят водорастворимые соли неорганических кислот и органичес- кие соединения. 1N раствором ацетата аммония выщелачиваются ионообменные формы. Эти две физико-химические формы связаны между собой обменным коэффициентом ра- спределения и в сумме составляют мобильную форму, подверженную водной миграции. Раствором HCl 1N выщелачиваются радионуклиды, связанные с карбонатами, оксидами железа, алюминия, глинистыми минералами, а также их свежеосажденные гидроксиды. Содержание мобильных форм урана по вертикальному разрезу хвостохранили- ща «Днепровское» практически не изменяется и составляет 13-15 %, а содержание кислоторастворимых форм увеличивается от 5,5 в верхних горизонтах до 20-25% — в нижних. Эти данные свидетельствуют о том, что в результате процессов химического выветривания из твердой фазы в поровую воду переходит ионная форма недоизвлечен- ного урана, которая включается в процессы миграции и трансформации. 66 Содержание мобильного 230Th, напротив, уменьшается с увеличением глубины отбора проб (от ~15% в верхнем слое до ~1% в нижнем), что может свидетельствовать о накоплении и фиксации тория в глубинных слоях. Переход подвижных форм тория в фиксированные возможно обусловлен образованием твердых растворов с оксидами- гидроксидами железа [3]. Содержание мобильных форм 226Ra в образцах материалов хвостохранили- ща «Днепровское» составляет менее 1%, и оно уменьшается с увеличением рН. Эти результаты указывают на то, что в условиях хвостохранилища «Днепровское» 226Ra яв- ляется практически неподвижным. Содержание мобильных форм 210Pb в образцах материалов хвостохранилища «Дне- провское» может достигать 10%. Наблюдается уменьшение содержания 210Pb в вытяжках при увеличении содержания стабильного свинца в породах, что свидетельствует об их идентичной тенденции к миграции. В целом на момент проведения исследований (2009 г.) содержание мобильных форм в хвостохранилище «Днепровское» уменьшается в таком порядке: 238U > 230Th ≥ 210Pb > 226Ra. То есть в условиях хвостохранилища наиболее подвижным является 235,238U, а наименее подвижным — 226Ra. Оценка скорости выноса продуктов распада 226Ra Влияние хвостохранилищ Приднепровского химического завода на окружающую среду изучалось многими авторами по выделению радона в атмосферу, радиоактивной пыли, содержанию естественных радионуклидов в почвах, подземных и поверхностных водах примыкающей территории. В отличие от оценок выноса радионуклидов по их со- держанию за пределами хранилища нами [4] предложена методика, позволяющая оценить скорость выноса продуктов распада 226Ra — 222Rn и 210Pb по отклонению от равновесия отно- шений дочерних радионуклидов к материнским, находящимся в самом хвостохранилище. Изменения отношений активности дочерних изотопов к материнским в ряду 238U — 230Th — 226Ra — 222Rn — 210Pb — 210Po обусловлены, с одной стороны, нарушением векового радиоактивного равновесия, свойственного закрытым системам при селек- тивном химическом выделении урана из руд. С другой стороны — процессами радио- активного распада и геохимическими процессами, протекавшими за время экспозиции твердого материала в хвостохранилище. Таблица 1. Соотношение активностей изотопов ряда 238U — 230Th — 226Ra — 210Pb в хвос- тохранилище «Днепровское» по состоянию на 2009 год. Горизонт, м 230Th/238U 226Ra /230Th 210Pb/ 226Ra 7 – 7,5 5,17 0,4 1,31 8 — 8,5 16,7 0,48 1,05 10,5 — 11 41,6 0,2 0,59 11 — 11,5 150 0,58 Нарушенное равновесие между 238U (Т1/2 = 4,51∙109 лет), 234U (Т1/2 = 2,48∙105 лет) и 230Th (Т1/2 = 75 тыс. лет) в хвостохранилище может восстановиться лишь через сотни тысяч лет, т.е. потеряно практически навсегда. Поэтому на изменение отношения активностей 230Th и 238U в хвостохранилище за время его существования ядерные процессы влиять не могут, а наблюдаемое перераспределение по профилю может происходить лишь вслед- ствие геохимических процессов. Так, отношение 230Th/238U в профиле хвостохранилища «Днепровское» увеличивается от ~5 в верхней части до ~150 — в нижней (табл. 1), что со- ответствует представлениям о различии миграционной способности этих нуклидов. Изменение отношений активностей по профилю хранилища для пар 226Ra /230Th и 210Pb/226Ra менее контрастно. Равновесие между 230Th (Т1/2 = 75 тыс. лет) и 226Ra (Т1/2 = 1602 года) может установиться лишь за тысячи лет, что на два порядка превышает время 67 существования хвостохранилищ. Учитывая ограниченную подвижность этих радиону- клидов в условиях хвостохранилища, наблюдаемые их современные отношения вероятно близки к первоначальным в «песчаной фракции». Таким образом, в ряду радиоактивного семейства 238U изменению активности радионуклидов вследствие ядерных превращений за время существования хвостохранилища подвержены лишь продукты распада 226Ra. Для оценки скорости выноса продуктов распада 226Ra используем уравнение пере- ходного радиоактивного равновесия между материнским и дочерним радионуклидами. Для 226Ra и 210Pb оно может быть представлено в виде: APb = APb(0) exp(-λPb • t) + ARa [1- exp(-λPb • t)] , (1) где APb, ARa — активность радионуклидов 210Pb и 226Ra в момент времени t, Бк/г; APb(0) — начальная активность 210Pb в хвостохранилище, Бк/г; λPb — постоянная распада 210Pb, с-1; t – период протекания ядерных превращений, с. Первое слагаемое уравнения (1) представляет распад 210Pb, второе — его накопление в результате распада 226Ra. Равновесие 226Rа — 210Pb (через ряд промежуточных короткоживущих радиону- клидов) устанавливается за 150 – 200 лет при условии отсутствия выноса и привноса ра- дионуклидов, т.е. в закрытой системе. Иначе говоря, при распаде 226Ra до 210Pb время, необходимое для приближения к равновесию, сопоставимо со временем существования хвостохранилища, которое заполнялось твердыми отходами с 1954 по 1968 годы. Из до- черних, промежуточных продуктов распада 226Ra, наибольшее влияние на изменение отношения 210Pb/226Ra может оказывать 222Rn, который подвергается воздушному и вод- ному выносу из хранилища. Для экспертной оценки выноса 222Rn и 210Pb по отношению 210Pb/226Ra примем сле- дующие допущения: усредненные данные активности по натурным измерениям 2009 г., в четырех – горизонтах хвостохранилища «Днепровское» отражают радиоактивность твердой массы той части хранилища, которая представлена пробами верти- кального разреза; среднее время радиоактивных превращений в обследованной части хранилища к – моменту опробования в 2009 году составляет 50 лет; скорость выноса – 222Rn и 210Pb в период существования хранилища была по- стоянной. В табл. 2 представлены результаты сопоставления рассчитанного по уравнению (1) гипотетического содержания 210Pb с экспериментальными данными по вертикальному профилю хвостохранилища «Днепровское». Для расчетов накопления 210Pb принимается современное содержание в хвостохранилище 226Ra на том основании, что за 50 лет распа- дается лишь 2,2% 226Ra, а его миграционная способность в хвостохранилище, как показа- но выше, характеризуется как низкая. Из результатов расчетов равновесия между 226Ra и 210Pb (табл. 2) следует, что к 2009 году, т.е. за 50 лет распалось около 80% начального (неизвестного) количества 210Pb(0). В то же время, за этот период в среднем по профилю должно образоваться око- ло 18,8 Бк/г 210Pb, при современной активности 210Pb около 18,2 Бк/г (по усредненным анализам 2009 года). Приведенные данные позволяют экспертно оценить динамику выноса из хвостох- ранилища продуктов распада радия в виде 222Rn, 210Pb. Для этого оценим активность 210Pb, вынесенного из хвостохранилища за 50 лет, которую можно определить из равенства: АPb вынес. = [АRa (1— exp(-λPb t) + 0,2 АPb(0)] — АPb(2009), (2) где АPb(2009) — активность 210Pb по усредненными анализам 2009 г, Бк/г, остальные индексы аналогичны уравнению (1). 68 Таблица 2. Переходное радиоактивное равновесие между 226Ra и 210Pb за 50 гипотетичес- ких лет существования хвостохранилища «Днепровское». Глубина отбора проб, м Результаты натурных измерений 2009 р., Бк/г Результаты расчетов активности 210Рb Сопоставление значений расчетной и измеренной активности 210Рb 226Ra 210Pb Остаток 210Pb от Pb(0), % Накопление 210Рb, Бк/г Накопление/ фактическое содержание 7–7,5 12,1 15,9 20 9,44 0,6 8–8,5 27,5 22,0 20 21,4 0,97 10,5–11 26,2 16,7 20 20,4 1,22 11–11,5 31,0 18,2 20 24,2 1,33 Среднee 24,2 18,2 20 18,8 1,03 В соответствии с уравнением (2), за 50 лет вынос 210Pb за пределы обследован- ного профиля хвостохранилища должен составить примерно 20% первоначальной активности 210Pb(0) в «песчаной фракции». Если допустить, что современный вынос продуктов распада 226Ra остается на уровне предыдущего периода, то в дальнейшем можно ожидать годовую нерадиоактивную убыль активности 210Pb в хранилище, со- ставляющую около 0,07 Бк/г∙год. Если допустить, что обследованный профиль хра- нилища «Днепровское» может представлять все 12 млн. тонн отходов, тогда годовой вынос активности мог бы составить около 1∙1012 Бк. Следует подчеркнуть, что полученная величина убыли активности 210Pb, рассчи- танная по отношению 210Pb к 226Ra, является результатом выноса из хранилища 210Pb и промежуточных продуктов распада 226Ra, прежде всего 222Rn, миграция которого проис- ходит как в газообразном, так и в растворенном состоянии. Среди продуктов распада 226Ra радиоэкологический интерес представляет также 210Po. Уравнение переходного радиоактивного равновесия для 210Po и 210Pb имеет вид: APo = APo(0) exp(-λPo • t) + APb [1- exp(-λPo • t)] , (3) где APo, APb — активность радионуклидов 210Po и 210Pb в момент времени t, Бк/г; APo(0) — начальная активность 210Po в хвостохранилище, Бк/г; λPo — постоянная распада 210Po, t – период протекания ядерных превращений. Если при t = 0 начальная активность 210Po(0) = 0, то по мере накопления 210Po отно- шение активностей 210Po/210Pb в закрытой системе возрастает от 0 до 0,5 за 0,38 года, рав- новесие материнского 210Pb (Т1/2 = 22 года) и дочернего 210Po (Т1/2 = 0,38 года) на 99,9% устанавливается за 3,8 года. Отношения активности 210Po и 210Pb в хвостохранилище «Сухачевское», приве- денные в табл. 3, позволяют оценить меру достижения радиоактивного равновесия до- чернего 210Po и материнского 210Pb для физико-химических форм этих радионуклидов. По вертикальному разрезу хвостохранилища «Сухачевское» они находятся в пределах от 0,014 до 0,4 и уменьшаются в ряду: исходная матрица > кислотнорастворимая форма > мобильная форма Равновесие дочернего 210Po с материнским 210Pb не достигается во всех случаях, что можно объяснить открытостью системы хвостохранилища, где одновременно происходят разновекторные процессы накопления, распада и выноса полония. Поскольку результирующее отношение 210Po/210Pb отражает соотношение ско- ростей этих процессов, можно заключить, что скорость выноса полония опережает скорость его накопления во всех физико-химических формах, причем в наибольшей степени вынос наблюдается в мобильной форме. Высокая подвижность 210Po обуслов- лена, по-видимому, возможностью образования коллоидных форм. 69 Выводы Дефицит 210Pb в хвостохранилище «Днепровское», г. Днепродзержинск, экви- валентный его нерадиоактивным потерям около 1•1012 Бк/год, отражает динамику выноса продуктов радиоактивного распада 226Ra. Интенсивный вынос 210Po из хранилища «Сухачевское» препятствует установлению его равновесия с материнским 210Pb для всех форм нахождения 210Ро. 1. Маринич О.В., Бондаренко Г.М., Колябина И.Л., Гудзенко В.В. Миграционная способность радиону- клидов уранового ряда в хвостохранилище «Днепровское» // Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища. — Київ. — 2009. — № 17. 2. Радиогеохимия в зоне влияния Чернобыльской АЭС под ред Э.В. Соботовича — К. — Наукова думка — 1982, 146 с. 3. Шумлянський В.О., Колябіна І.Л., Кулік Д.О., Безугла М.В. Математичні моделі відкладення радію і торію з підземних вод нафтових родовищ Дніпровсько-Донецької западини / Наукові праці інституту фундаментальних досліджень. Київ, “Знання України”, 2002. с.40–57. 4. Бондаренко Г.Н. Радиогеохимические исследования хранилищ твердых отходов производства урана // V1 Международ. науч.- практич.конф «Екологічна безпека: проблеми і шляхи вирішення», 2010, г. Алу- шта, АР Крым, т. 1, с. 92-97. 5. Н.А. Титаева Ядерная геохимия — Изд-во МГУ, 2000, 336 с. Бондаренко Г.М., Марініч О.В., Колябіна І.Л. ОЦІНКА ДИНАМІКИ ВИНОСУ ПРИ- РОДНИХ РАДІОНУКЛІДІВ З ХВОСТОСХОВИЩ ВИРОБНИЦТВА УРАНУ Дефіцит 210Pb у хвостосховищі «Дніпровське», м. Дніпродзержинськ, еквівалентний його нерадіоактивним втратам близько 1•1012 Бк/рік, відображає динаміку виносу продуктів радіоактивного розпаду 226Ra. Bondarenko G.N., Marinich O.V., Kolyabina I.L. EVALUATION OF REMOVAL DYNAMICS OF NATURAL OCCURRING RADIONUCLIDES FROM URANIUM MILL TAILINGS DAMS The lack of 210Pb in the “Dniprovske” tailing dam, Dneprodzerzhinsk, equivalent to its non- radioactive losses of about 1•1012 Bq/year, reflects the dynamics of 226Ra decay products removal. Таблица 3. Формы нахождения 210Po, 210Pb по профилю хвостохранилища «Сухачевское». Глубина Форма нахождения 210Pb 210Po 210Po/210Pb Бк/г % Бк/г % 2 — 3 м Исходный образец 7,29 100 2,81 100 0,36 Ацетатная вытяжка 0,053 0,73 1,84Е–03 6,53E–02 0,035 Кислотная вытяжка 2,153 29,54 4,61Е–0,1. 16,4 0,214 12 — 12,5 м Исходный образец 26,68 100 10,63 100 0,398 Ацетатная вытяжка 0,029 0,1 1,77Е–03 1,66E–02 0,061 Кислотная вытяжка 6,226 23,3 1,01Е–01 9,54 0,016 19 — 20 м Исходный образец 43,9 100 8,01 100 0,182 Ацетатная вытяжка 0,066 0,15 9,01E–04 1,13E–02 0,0136 Кислотная вытяжка 6,18 14,08 6,49Е–01 8,1 0,105

Оценка динамики выноса природных радионуклидов из хвостохранилищ производства урана

Institution

Ähnliche Einträge