Оценка наработки ⁹⁹Мо и ⁹⁹mТс на ⁹Ве(d,n) генераторе ХФТИ

Рассмотрена возможность производства изотопов ⁹⁹Мо и ⁹⁹mТс с помощью тепловых нейтронов нейтронного генератора ННЦ ХФТИ на основе ядерной реакции ⁹⁸Мо(nγ)⁹⁹Мо→⁹⁹mТс. Оценка наработки радионуклида ⁹⁹Мо на мишени молибдена естественного изотопного состава проведена для времени облучения 24 часа и плот...

Full description

Saved in:

Bibliographic Details
Date:	2012
Main Authors:	Купленников, Э.Л., Довбня, А.Н., Цымбал, В.А., Кандыбей, С.С., Стоянов, А.Ф.
Format:	Article
Language:	Russian
Published:	Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України 2012
Series:	Вопросы атомной науки и техники
Subjects:	Применение ускоренных пучков: детекторы и детектирование ядерных излучений
Online Access:	https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/108954
Tags:	Add Tag No Tags, Be the first to tag this record!
Journal Title:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Cite this:	Оценка наработки ⁹⁹Мо и ⁹⁹mТс на ⁹Ве(d,n) генераторе ХФТИ / Э.Л. Купленников, А.Н. Довбня, В.А. Цымбал, С.С. Кандыбей, А.Ф. Стоянов // Вопросы атомной науки и техники. — 2012. — № 4. — С. 155-159. — Бібліогр.: 14 назв. — рос.

Institution

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-108954
record_format	dspace
spelling	nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-1089542025-02-23T17:37:36Z Оценка наработки ⁹⁹Мо и ⁹⁹mТс на ⁹Ве(d,n) генераторе ХФТИ Estimation of ⁹⁹Мo and ⁹⁹mTc production on KIPT ⁹Be(d,n) generator Оцінка напрацювання ⁹⁹Мо та ⁹⁹mТс на ⁹Ве(d,n) генераторі ХФТІ Купленников, Э.Л. Довбня, А.Н. Цымбал, В.А. Кандыбей, С.С. Стоянов, А.Ф. Применение ускоренных пучков: детекторы и детектирование ядерных излучений Рассмотрена возможность производства изотопов ⁹⁹Мо и ⁹⁹mТс с помощью тепловых нейтронов нейтронного генератора ННЦ ХФТИ на основе ядерной реакции ⁹⁸Мо(nγ)⁹⁹Мо→⁹⁹mТс. Оценка наработки радионуклида ⁹⁹Мо на мишени молибдена естественного изотопного состава проведена для времени облучения 24 часа и плотности потока нейтронов 1·10¹² нейтр./см2·с. Выход ⁹⁹Мо оценивался для двух образцов весом 43,25 и 100 г. Учтен дополнительный вклад резонансных нейтронов, нейтронов реакции ⁹Ве( n,2n) и вклад ¹²С отражателя. Активность наработанного ⁹⁹mТс определена для десятикратной экстракции ⁹⁹mTc из изотопного генератора ⁹⁹Мо/⁹⁹mТс. A possibility of ⁹⁹mTc isotope production by using thermal neutron flux of NSC KIPT neutron generator based on ⁹⁸Мо(nγ)⁹⁹Мо → ⁹⁹mТс nuclear reaction is considered. An estimation of ⁹⁹Mo radionuclide production on natural molybdenum target was done for 24 hours duration of irradiation. The activity of ⁹⁹Mo was obtained for the initial neutron flux density of 1·10¹² n·сm-2·s-1. Estimation of molybdenum yield was performed for two samples with weight 43.25 and 100 g. Additional neutron contributions of the resonances, ⁹Be(n,2n) reaction, ¹²C reflector are taken into account. The accumulated activity of ⁹⁹mTc was defined for the tenfold extraction of 99mTc from isotope generator ⁹⁹Mo/⁹⁹mTc every 22.9 hours. Розглянута можливість напрацювання ізотопів ⁹⁹Мо та ⁹⁹mТс за допомогою тепловых нейтронів нейтронного генератора ННЦ ХФТІ на основі ядерної реакції ⁹⁸Мо(nγ)⁹⁹Мо→⁹⁹mТс. Оцінка напрацювання радіонукліда ⁹⁹Мо на мішені з молібдену природного ізотопного складу проведена для часу опромінення 24 години і щільності потоку нейтронів 1·10¹² нейтр.·см-2·с-1. Вихід ⁹⁹Мо оцінювався для двох зразків вагою 43,25 та 100 г. Враховано додатковий внесок резонансних нейтронів, нейтронів реакції ⁹Ве(n,2n) та ¹²C рефлектора. Активність напрацьованого ⁹⁹mТс визначена для десятикратної екстракції ⁹⁹mTc з ізотопного генератора ⁹⁹Мо/⁹⁹mТс через кожні 22,9 години. 2012 Article Оценка наработки ⁹⁹Мо и ⁹⁹mТс на ⁹Ве(d,n) генераторе ХФТИ / Э.Л. Купленников, А.Н. Довбня, В.А. Цымбал, С.С. Кандыбей, А.Ф. Стоянов // Вопросы атомной науки и техники. — 2012. — № 4. — С. 155-159. — Бібліогр.: 14 назв. — рос. 1562-6016 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/108954 621.039 ru Вопросы атомной науки и техники application/pdf Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
language	Russian
topic	Применение ускоренных пучков: детекторы и детектирование ядерных излучений Применение ускоренных пучков: детекторы и детектирование ядерных излучений
spellingShingle	Применение ускоренных пучков: детекторы и детектирование ядерных излучений Применение ускоренных пучков: детекторы и детектирование ядерных излучений Купленников, Э.Л. Довбня, А.Н. Цымбал, В.А. Кандыбей, С.С. Стоянов, А.Ф. Оценка наработки ⁹⁹Мо и ⁹⁹mТс на ⁹Ве(d,n) генераторе ХФТИ Вопросы атомной науки и техники
description	Рассмотрена возможность производства изотопов ⁹⁹Мо и ⁹⁹mТс с помощью тепловых нейтронов нейтронного генератора ННЦ ХФТИ на основе ядерной реакции ⁹⁸Мо(nγ)⁹⁹Мо→⁹⁹mТс. Оценка наработки радионуклида ⁹⁹Мо на мишени молибдена естественного изотопного состава проведена для времени облучения 24 часа и плотности потока нейтронов 1·10¹² нейтр./см2·с. Выход ⁹⁹Мо оценивался для двух образцов весом 43,25 и 100 г. Учтен дополнительный вклад резонансных нейтронов, нейтронов реакции ⁹Ве( n,2n) и вклад ¹²С отражателя. Активность наработанного ⁹⁹mТс определена для десятикратной экстракции ⁹⁹mTc из изотопного генератора ⁹⁹Мо/⁹⁹mТс.
format	Article
author	Купленников, Э.Л. Довбня, А.Н. Цымбал, В.А. Кандыбей, С.С. Стоянов, А.Ф.
author_facet	Купленников, Э.Л. Довбня, А.Н. Цымбал, В.А. Кандыбей, С.С. Стоянов, А.Ф.
author_sort	Купленников, Э.Л.
title	Оценка наработки ⁹⁹Мо и ⁹⁹mТс на ⁹Ве(d,n) генераторе ХФТИ
title_short	Оценка наработки ⁹⁹Мо и ⁹⁹mТс на ⁹Ве(d,n) генераторе ХФТИ
title_full	Оценка наработки ⁹⁹Мо и ⁹⁹mТс на ⁹Ве(d,n) генераторе ХФТИ
title_fullStr	Оценка наработки ⁹⁹Мо и ⁹⁹mТс на ⁹Ве(d,n) генераторе ХФТИ
title_full_unstemmed	Оценка наработки ⁹⁹Мо и ⁹⁹mТс на ⁹Ве(d,n) генераторе ХФТИ
title_sort	оценка наработки ⁹⁹мо и ⁹⁹mтс на ⁹ве(d,n) генераторе хфти
publisher	Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
publishDate	2012
topic_facet	Применение ускоренных пучков: детекторы и детектирование ядерных излучений
url	https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/108954
citation_txt	Оценка наработки ⁹⁹Мо и ⁹⁹mТс на ⁹Ве(d,n) генераторе ХФТИ / Э.Л. Купленников, А.Н. Довбня, В.А. Цымбал, С.С. Кандыбей, А.Ф. Стоянов // Вопросы атомной науки и техники. — 2012. — № 4. — С. 155-159. — Бібліогр.: 14 назв. — рос.
series	Вопросы атомной науки и техники
work_keys_str_mv	AT kuplennikovél ocenkanarabotki99moi99mtsna9vedngeneratorehfti AT dovbnâan ocenkanarabotki99moi99mtsna9vedngeneratorehfti AT cymbalva ocenkanarabotki99moi99mtsna9vedngeneratorehfti AT kandybejss ocenkanarabotki99moi99mtsna9vedngeneratorehfti AT stoânovaf ocenkanarabotki99moi99mtsna9vedngeneratorehfti AT kuplennikovél estimationof99moand99mtcproductiononkipt9bedngenerator AT dovbnâan estimationof99moand99mtcproductiononkipt9bedngenerator AT cymbalva estimationof99moand99mtcproductiononkipt9bedngenerator AT kandybejss estimationof99moand99mtcproductiononkipt9bedngenerator AT stoânovaf estimationof99moand99mtcproductiononkipt9bedngenerator AT kuplennikovél ocínkanapracûvannâ99mota99mtsna9vedngeneratoríhftí AT dovbnâan ocínkanapracûvannâ99mota99mtsna9vedngeneratoríhftí AT cymbalva ocínkanapracûvannâ99mota99mtsna9vedngeneratoríhftí AT kandybejss ocínkanapracûvannâ99mota99mtsna9vedngeneratoríhftí AT stoânovaf ocínkanapracûvannâ99mota99mtsna9vedngeneratoríhftí
first_indexed	2025-11-24T04:12:02Z
last_indexed	2025-11-24T04:12:02Z
_version_	1849643523430678528
fulltext	ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2012. №4(80) 155 УДК 621.039 ОЦЕНКА НАРАБОТКИ 99Мо И 99mТс НА 9Ве(d,n) ГЕНЕРАТОРЕ ХФТИ Э.Л. Купленников, А.Н. Довбня, В.А. Цымбал, С.С. Кандыбей, А.Ф. Стоянов Национальный научный центр «Харьковский физико-технический институт”, Харьков, Украина Е-mail: kupl@kipt.kharkov.ua Рассмотрена возможность производства изотопов 99Мо и 99mТс с помощью тепловых нейтронов нейтрон- ного генератора ННЦ ХФТИ на основе ядерной реакции 98Мо(nγ)99Мо→99mТс. Оценка наработки радионук- лида 99Мо на мишени молибдена естественного изотопного состава проведена для времени облучения 24 часа и плотности потока нейтронов 1⋅1012 нейтр./см2⋅с. Выход 99Мо оценивался для двух образцов весом 43,25 и 100 г. Учтен дополнительный вклад резонансных нейтронов, нейтронов реакции 9Ве( n,2n) и вклад 12С отражателя. Активность наработанного 99mТс определена для десятикратной экстракции 99mTc из изотоп- ного генератора 99Мо/99mТс. ВВЕДЕНИЕ Одним из наиболее востребованных в ядерной медицине радиоизотопов (РИ) является 99mTc. Ши- рокое применение радионуклида объясняется его ядерными свойствами, которые обуславливают пре- имущество 99mTc перед многими другими РИ. По данным МАГАТЭ более 80 % радиодиагностиче- ских процедур в мире проводится препаратами, ме- ченными 99mТс [1]. Искомый радионуклид в основном получают в результате бета-распада 99Мо [1]: RuTcTcMo m 99 44 99 43 99 43 99 42 ⎯→⎯⎯→⎯⎯→⎯ −− βγβ . (1) 99Мо можно получить многими способами. На- пример, в результате прямых ядерных реакций [2]: 98Мо(n,γ), 98Мо(d,p), 100Мо(γ,n), 100Мо(n,2n), 100Мо(р,рn), 96Zr(α,n), а также косвенным путем в реакции 100Мо(р,2р)→99Nb→99Мо и др. Кроме того, 99Мо образуется при делении нейтронами высокой энергии платины, таллия, висмута, тория, а также при делении тепловыми и нейтронами спектра деле- ния изотопов 233U, 235U, 238U, 232Th, 239Pu [2]. Однако основой промышленной наработки 99Мо является реакторный способ [3]. При этом произ- водство РИ осуществляется либо за счет радиацион- ного захвата нейтронов в реакции 98Мо(n,γ), либо его извлечения из продуктов деления урана. Сразу же отметим, что первый способ не используется крупными производителями, поскольку он не по- зволяет нарабатывать коммерческие объемы 99Мо, т.е. современное производство основано на делении урана. Высокообогащенный образец 235U облучают в реакторе, а затем перерабатывают одним из из- вестных радиохимических способов. Из продуктов деления извлекают 99Мо, удельная активность которого достигает несколько тысяч терабекерель (1 ТБк = 27 Ки) на 1 г молибдена [3]. Минимальные потребности в 99Мо в мире сейчас составляют порядка 600 тысяч Ки/год [4]. К тому же рынок устойчиво растет на 5…7% ежегодно. Около 95 % 99Мо производят Канада, Европейский Союз и ЮАР. В России в настоящее время полным ходом идет создание первого федерального центра ядерной медицины в Димитровграде, на очереди Обнинск и Томск [4]. Планируется задействовать два реактора. При необходимости будет подключен и третий, что позволит создать практически непрерывное произ- водство 99Мо. В 2011 году объем производства ожи- дается ∼1 тыс. Ки/неделю. В 2012 году наработанная активность составит ∼2,5 тыс. Ки, т.е. около 20 % мирового рынка. Альтернативный способ производства 99Мо в жидкосолевом фторидном топливе реактора пред- ложен в [3]. В результате деления 235U в расплаве соли нарабатывается 99Мо. Радионуклид мигрирует к границе раздела соль-газ и переходит в газовую фазу над поверхностью солевого расплава в виде фторидов и аэрозолей. Процесс может быть интен- сифицирован за счет барботирования через расплав соли гелия или аргона. Газ-носитель, содержащий аэрозоли и летучие фториды молибдена, поступает в систему улавливания и далее на радиохимическую переработку. Ожидается, что установка мощностью 1 МВт при 5-суточном цикле работы и выходе в га- зовую фазу 50 % осколочного молибдена, способна произвести 200 ТБк 99Мо в неделю. В работе [5] детально рассмотрена возможность производства 99Мо/99mТс на 14-кВт ускорителе элек- тронов с энергией 40 МэВ. Узкий, направленный вперед пучок тормозного излучения, образованный при взаимодействии электронов с вольфрамовым конвертером, попадает на высокообогащенную до 96 % 100Мо мишень массой 14,4 г. В результате фо- тоядерной реакции 100Мо(γ,n)99Mo за 24 часа облу- чения нарабатывается около 25 Ки 99Мо. Утвержда- ется, что двадцать таких, распределенных по терри- тории США, центров полностью обеспечат страну более дешевым, чем в случае реакторного производ- ства, 99mТс. В течение последних лет интенсивные теорети- ческие и экспериментальные исследования возмож- ности наработки 99Мо на линейных ускорителях электронов (ЛУЭ) проводятся в ННЦ ХФТИ (см. ссылки в [6]). Показано, что на ЛУЭ KUT-30, рабо- тающем при энергии электронов 36 МэВ и токе 260 мкА, нарабатывается в течение дня на мишени из природного молибдена (NatMo) весом 30 г до 1 Ки 99Мо. Для такой же мишени, обогащенной по 100Мо, ежедневный выход может достигать 10 Ки. В настоящее время в ННЦ ХФТИ разработан и находится в стадии монтажа и тестирования 9Ве(d,n)10B нейтронный генератор (НГ) [7], который ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2012. №4(80) 156 будет использован для получения 99Мо. В качестве источника дейтронов выступает каскадный генера- тор с энергией до 2,5 МэВ. Ток ионов дейтерия 20 мА и оригинальное мишенное устройство позво- лят генерировать тепловые нейтроны с плотностью потока 1⋅1012 нейтр.⋅см-2⋅с-1. Данная работа посвящена изучению возможно- сти применения НГ ННЦ ХФТИ с плотностью пото- ка тепловых нейтронов 1⋅1012 нейтр.⋅см-2⋅c-1 для производства изотопа 99Мо на основе ядерной реак- ции 98Мо(nγ)99Мо с последующим выделением 99mТс с помощью изотопного генератора 99Мо/99mТс. 1. НАРАБОТКА 99Мо НА НЕЙТРОННОМ ГЕНЕРАТОРЕ ННЦ ХФТИ 1.1. ПАРАМЕТРЫ ОБРАЗЦА На Рис.1 [7] представлено оптимальное разме- щение образца из NatMo в объеме мишенного уст- ройства НГ, полученное при помощи моделирова- ния с использованием программного пакета MCNP (вид в плоскости сечения, проходящей через ось конуса мишени). Кривые и цифры соответствуют постоянному флюенсу (нейтр./см2 на 1000 первич- ных нейтронов). Рис.1 Размещение облучаемого образца из NatМо в объеме мишенного устройства Одним из важных параметров, характеризующих прохождение нейтронов через реальные образцы, является макроскопическое сечение [8] Σ = ρ⋅σeff , где ρ− плотность ядер элемента, σeff − эффективное сечение взаимодействия. Величина Σ аналогична ли- нейному коэффициенту ослабления γ-квантов и мо- жет применяться для оценки ослабления потока ней- тронов при взаимодействии со средой образца. В за- висимости от задачи можно пользоваться полной величиной Σtot, характеризующей всю совокупность процессов взаимодействия нейтронов с веществом, если не интересоваться деталями такого взаимодей- ствия. Но можно вводить и парциальные значения: Σd − для процессов рассеяния, Σa − для процессов по- глощения и Σc − для процессов радиационного захва- та нейтронов. В данном случае использовалась полная величина Σtot = ρσtot = 0,521 см-1, ρ = 0,064⋅1024 см-3, ρ = 10,2 г/см3, σtot = 8,14 барн [9]. Плотность потока нейтронов, прошедших слой вещества (х), без учета вклада многократного рас- сеяния равна [8]: Ф(х) = Ф0 xtote Σ− , (2) где Ф0 − плотность потока нейтронов первоначаль- ного пучка. Расчет величины х выполнен согласно (2) для металлического NatМо в предположении, что перво- начальная плотность потока нейтронов Ф0 = 1⋅1012 нейтр.⋅см-2⋅с-1 уменьшается на 10 % на задней стенке образца, т.е. средняя плотность потока ней- тронов, проходящих через мишень, Фср = 0,95⋅1012 нейтр.⋅см-2⋅с-1. Для заданных параметров толщина мишени оказалась равной х = 0,78 см. Диаметр мишени 2,63 см и вес m = 43,25 г (число ядер 98Мо 6,55⋅1022) выбраны из условия возможной обработки образца в изотопном генераторе 99Мо/99mТс ННЦ ХФТИ. Сразу же отметим, что ре- ально НГ позволяет облучать образец с максималь- ным весом 100 г (число ядер 15,14×1022). 1.2. ДОПОЛНИТЕЛЬНЫЕ ИСТОЧНИКИ НЕЙТРОНОВ ДЛЯ АКТИВАЦИИ Мо В работе [10] рассмотрен дополнительный вклад в наработку 99Мо резонансных нейтронов, создавае- мых 9Be(d,n) НГ и мишенным устройством из мас- сивного бериллия. Резонансное сечение реакции 98Мо(nγ)99Мо приведено на Рис.2. Наиболее мощные резонансы наблюдаются при энергии 11,2 и 447 эВ, несколько резонансов проявляются в интервале энергий 560…2000 эВ. Рис.2. Резонансное сечение реакции 98Мо(nγ)99Мо Количественные оценки выполнены на основе решения уравнения возраста для точечного источни- ка быстрых нейтронов, энергий и сечений резонансов радиационного захвата 98Мо. Учтено влияние темпе- ратуры мишени на форму резонансов (допплеровское уширение). Разработанная схема расчета позволяет аналитически оценить вклад разных частей спектра нейтронов в (n,γ)-активацию образца. В результате оказалось, что вклад резонансных нейтронов в пол- ный выход (n,γ)-реакции на 98Мо в рассмотренных условиях составляет около 36 % по сравнению с воз- действием на молибден только тепловых нейтронов. Дополнительная плотность потока нейтронов связана с тем, что в бериллии идет генерация ней- тронов за счет реакции 9Be(n,2n). Из-за того, что большая часть первичных нейтронов НГ имеет энергию выше порога реакции 9Be(n,2n) (1,85 МэВ), число вторичных нейтронов достаточно велико. Ве- ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2012. №4(80) 157 личина прибавки составляет порядка 60 % [7] к чис- лу первичных нейтронов. Отметим, что размещение цилиндрического отражателя из графита, окружаю- щего замедлитель, также приводит к повышению плотности потока вблизи мишени на 10…15 % [7]. 2. НАРАБОТКА И РАСПАД РАДИОНУКЛИДОВ В реакции общего вида [1] C+x→D+y скорость образования нуклида D равна dND = σФ0NС, где σ – сечение реакции (см2); Ф0 – плотность потока частиц (см-2с-1); NС – число облучаемых ядер; dND – число образующихся ядер. При этом принимается условие, что плотность потока и энергия бомбардирующих частиц в облучаемом образце постоянны, т.е. ми- шень считается тонкой, а число ядер NС, претерпе- вающих превращение, пренебрежимо мало. При образовании РИ учитывают его распад за время об- лучения: DCD NNdtdN λσ −Φ= 0/ , (3) где λΝD – скорость распада РИ, λ – постоянная рас- пада (с-1). Интегрирование этого уравнения в интервале времени t = 0 и t = tirr (tirr – время облучения) и ND = 0 при t = 0 дает: λλσ /))exp(1(0 irrCD tNN −−Φ= . (4) Количество образующихся при облучении ядер обычно выражается в единицах активности А = λΝD (число распадов в единицу времени): )).exp(1(0 irrC tNA λσ −−Φ= (5) После облучения какое-то время tCool (время ох- лаждения) затрачивается на транспортировку пробы к γ-спектрометру и «горячей камере». Сюда входит и время выдержки для распада мешающих анализу, более короткоживущих продуктов ядерных реакций и прочие временные задержки. В течение tCool актив- ность 99Мо уменьшается ).exp()1(0 Cool t C teNA irr λσ λ −−Φ= − (6) В случае реального эксперимента, активность наработанного РИ определяется по количеству фо- тонов, соответствующих энергий, зарегистрирован- ных гамма-спектрометром. Ясно, что активность в течение времени измерения tm также снижается. В результате полная активность )1)(exp()1(0 mirr t Cool t C eteNA λλ λσ −− −−−Φ= . (7) Для вычисления активности изотопа 99Мо (мате- ринский РИ (AM)), накопившегося в пробе за время облучения tirr, использовалась формула (5), где Ф0 = Фср = 0,95⋅1012 нейтр.⋅см-2⋅с-1 – средняя величина потока нейтронов в облучаемой пробе, λM = 2,92⋅10-6 с-1 – постоянная радиоактивного распада 99Мо, σ = 0,13 барн – сечение реакции на тепловых нейтро- нах. Оценки активности наработанного 99Мо прове- дены для времени облучения 24 часа без учета, пе- речисленного в разделе 1.2 дополнительного вклада нейтронов. При этом активность 99Мо составила )24( MA = 18,0⋅108 Бк, а удельная активность AS = 4,16⋅107 Бк/г. Для проверки правильности оценки наработки 99Мо на НГ можно воспользоваться таблицей (37,3) [11], где приведены величины удельной активности 99Мо для тепловых нейтронов Ф0 = 1014 н⋅см-2с-1 на мишени из NatMo за время работы реактора от 1 до 10 суток. Перерасчет величин удельной активности для других значений потока * 0Φ проводится умно- жением величины удельной активности на коэффи- циент * 0Φ /Ф0 [11]. Сравнение расчетной и таблич- ной величин показало их полное совпадение. Как было сказано выше, плотность потока теп- ловых нейтронов в месте размещения образца NatMo заметно возрастает из-за дополнительного вклада нейтронов в наработку 99Мо вследствие резонансов [9], отражателя из графита [7] и реакции 9Ве(n,2n) [7]. В результате плотность потока тепловых ней- тронов достигнет величины Фср =0,95·1012·1,36·1,6·1,15 ∼ 2,38⋅1012 нейтр.⋅см-2⋅с-1, активность образца весом 43,25 г возрастет до 45,14·108 Бк, а AS ∼ 10,44·107 Бк/г. В то же время конструкция НГ позволяет акти- вировать образцы весом до 100 г. Активность такого образца при тех же условиях облучения равна 104,36·108 Бк (∼ 0,28 Ки), а удельная активность ∼ 1,04·108 Бк/г. Для сравнения приведем результаты активности и удельной активности 99Мо, полученной при облу- чении образца на линейном ускорителе электронов ЛУЭ KUT-30 для начальной энергии электронов 36 МэВ и среднего тока 260 мкА [6]. В таких экспе- риментальных условиях фотоядерный метод дает величину удельной активности АS ∼ 6,25·108 Бк/г, т.е. эффективность наработки 99Мо выше, чем ожи- дается на НГ. Что касается полученной активности, то линейный ускоритель KUT-30 на мишени NatMo весом 30 г нарабатывает 0,5 Ки по сравнению с 0,28 Ки на нейтронном генераторе. 3. ВЫДЕЛЕНИЕ 99mТс Метод разделения дочернего и материнского РИ обычно основывается на том, что они являются раз- личными химическими элементами. Выделение ра- дионуклида осуществляют с помощью методов хро- матографии, экстракции или сублимации. Каждый раз после выделения дочерний РИ вновь накаплива- ется в изотопном генераторе до равновесия, хотя и в меньшем количестве. Экстракция 99mТс проводится, как правило, раз в сутки в течение 12-15 дней [1,2]. При этом следует иметь в виду, что извлечение 99mТс из изотопного генератора можно проводить и несколько раз в день, не дожидаясь максимального накопления радионук- лида, поскольку уже через 6 часов достигается ∼50 % от максимальной активности [2]. Максимальная активность дочернего РИ, равная активности материнского радионуклида, может быть достигнута по истечении времени tmax [2]: )ln(1 max M D MD t λ λ λλ − = , (8) ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2012. №4(80) 158 Подставляя соответствующие параметры 99Мо и 99mТс: λD = 3,19⋅10-5 с-1, λM = 2,92⋅10-6 с-1, получаем tmax = 22,9 ч. Активность дочернего изотопа при получении его в данный момент времени из изотопного генера- тора [12] ],1[ )( 0 τλλλ λλ λ MDM eeAA MD Dt MD −−− − − = (9) где АМ0 – начальная активность материнского изото- па в момент зарядки генератора или в момент нача- ла отсчета времени; t – время, прошедшее с начала отсчета до настоящего момента; τ – время, прошед- шее с момента предыдущего выделения дочернего РИ из изотопного генератора (предполагается, что при этом отделении дочерний изотоп удаляется полностью). В случае 99Мо и 99mTc величина λD/(λD- λM) = 1,10, (λD-λM) = 2,90⋅10-5 с-1, (λD-λM)⋅τ = 2,39 (при постоянном временном интервале τ = 22,9 ч), ]1[ )( τλλ MDe −−− = [1 – 0,0916] = 0,908, λD/(λD-λM)× × ]1[ )( τλλ MDe −−− = 1,1·0,908 = 0,9988 ≈ 1. После облучения образца NatМо в течение 24 часов потоком тепловых нейтронов Фср ∼2,38⋅1012 нейтр.·см-2⋅с-1 суммарная активность 99mTc (при его десятикратной экстракции через каждые 22,9 ч из генератора 99Мо/99mТс составляет 0,936 Ки. Данная величина активности включает дополнительный вклад резо- нансных нейтронов, нейтронов реакции 9Ве(n,2n) и нейтронов, возникающих вследствие взаимодейст- вия с отражателем из углерода. С учетом того, что только 82,4 % 99Mо переходит в 99mTc [13], а полученный РИ излучает только 89 % терапевтических γ-квантов с энергией 140,5 кэВ [13], а также, принимая во внимание эффективность изотопного генератора 99Мо/99mТс ∼80 %, определим поправочный множитель k = 0,824·0.89·0,8 = 0,587. Таким образом, суммарная активность РИ 0,936·k = 0,549 Ки. В таблицах 1 и 1,а приведено изменение актив- ности 99Mo в зависимости от времени и наработка 99mTc через каждые 22,9 ч с учетом коэффициента k. Начальная активность 99Mo 0,28 Ки, № – номера выборки 99mTc. Таблица 1 Изменение активности 99Mo и наработка 99mTc № 1 2 3 4 5 t, час 22,9 45,8 68,7 91,6 114,5 АМ, Ки АD, Ки 0,220 0,129 0,173 0,102 0,136 0,080 0,107 0,063 0,084 0,049 Таблица 1,а Изменение активности 99Mo и наработка 99mTc № 6 7 8 9 10 t, час 137,4 160,3 183,2 206,1 229 АМ, Ки АD, Ки 0,066 0,039 0,052 0,031 0,041 0,024 0,032 0,019 0,025 0,015 4. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ Одноразовая диагностика разных систем жизне- деятельности человека с помощью 99mТс требует соответствующей активности радиофармпрепарата. Например [14], для исследования сердечно- сосудистой системы нужна активность ∼ 55 МБк. Для диагностики центральной нервной системы ис- пользуют ∼ 40 МБк. Скенограмма опухоли головно- го мозга требует ∼ 370 МБк и т. д. Если учесть, что средняя диагностическая доза 99mTc 10 мКи [1], то суммарная активность 0,549 Ки (при ежедневной экстракции в течение ∼10 дней) позволяет, в принципе, провести диагностику у 55 пациентов. Причем в первое выделение можно осу- ществить процедуры у 13 больных, во второе – у 10, в третье – у 8 пациентов и т.д. Число возможных процедур увеличится, если потребуется диагности- ровать болезни органов человека, требующие актив- ность меньшую, чем средняя доза. Следует помнить, что реальные показатели нара- ботанной активности 99mTc будут отличаться от иде- ального случая. Это, в частности, связано с тем, что расчеты не учитывают время доставки образца по- сле отключения НГ в «горячую камеру», его охлаж- дение для уменьшения активности короткоживущих продуктов реакции, подготовку к экстракции 99mTc. Не учтено также время, необходимое для проведе- ния очередной выборки до момента доставки гото- вого РФП пациенту. ЗАКЛЮЧЕНИЕ Рассмотрена возможность применения НГ ННЦ ХФТИ для получения 99Мо и 99mТс на основе ядерной реакции 98Мо(nγ)99Мо. Показано, что при облучении металлического молибдена естественного изотопного состава весом 100 г тепловыми нейтронами с началь- ной плотностью потока 1⋅1012 нейтр.⋅см-2⋅с-1 в течение 24 ч, нарабатывается активность ∼ 0,28 Ки (удельная активность ∼ 10,44·107 Бк/г). Суммарная активность 99mТс при десятикратной экстракции через каждые 22,9 ч составит в идеальном случае около 0,55 Ки. Увеличить выход 99Мо/99mТс можно за счет актива- ции обогащенной 98Мо мишени путем изменения времени облучения 99Мо tirr ≥ Т1/2. БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК 1. В.Ю. Баранов. Изотопы II. М.: «Физматлит». 2005, 727с. 2. В.А. Соколов. Генераторы короткоживущих изотопов. М.: «Атомиздат». 1975, 113c. 3. Д.Ю. Чувилин, В.А. Загрядский. Новый способ производства 99Мо в жидкосолевом фторидном топливе // Атомная энергия. 2009, т.107, с.46- 154. 4. О. Прилепина. Атомная медицина. 2011. http://www.vechnayamolodost.ru/pages/investiciiive nchur/atomnajamedicinaaa.html 5. Ralph G. Bennett, Jerry D. Christian, David A. Petti, et al. A System of 99mTc production based on dis- tributed electron accelerators and thermal separation // Nucl. Technology. 1999, v.126, р.102-121. 6. N.I. Ayzatskiy, N.P. Diky, A.N. Dovbnya, et al. 99Mo and 67Cu isotope yields under production con- ditions on NSC KIPT electron accelerator KUT-30 // Problems of Atomic Science and Technology. Series «Nucl. Phys. Invest». 2010, №2(53), р.140-144. ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2012. №4(80) 159 7. В.А. Цымбал, Н.Д. Масалитин, С.А. Письменецкий и др. Оптимизация мишенного устройства ис- точника нейтронов для максимальной наработки 99Мо // Вісник Харківського університету. Серія фізична «Ядра, частинки, поля». 2009, №880, с.45-50. 8. Д. Блан. Ядра, частицы, ядерные реакторы. Мо- сква: «Мир», 1989, 335c. 9. И.C. Григорьев и др. Физические величины. Мо- сква: «Энергоатомиздат», 1991, 1232c. 10. А.Н. Довбня, В.А. Цымбал, Н.Д. Масалитин и др. Вклад резонансных нейтронов в активацию Мо на нейтронном генераторе // Вісник Харківського університету. Серія фізична «Ядра, частинки, поля». 2009, №880, с.51-55. 11. А.С. Герасимов, Т.С. Зарицкая, А.П. Рудик. Справочник по образованию нуклидов в ядерных реакторах. М.: «Энергоатомиздат», 1989, 575с. 12. В.И. Левин. Получение радиоактивных изото- пов. М.: «Атомиздат», 1972, 256 c. 13. http://www.nndc.bnl.gov 14. П.А. Демченко, В.А. Воронко, В.Я. Мигаленя и др. Применение малогабаритных линейных ус- корителей для медицинских целей // Вопросы атомной науки и техники. Серия «Ядерно- физические исследования». 1997, в.4,5(31,32), c.168-170. Статья поступила в редакцию 15.09.2011 г. ESTIMATION OF 99Mo AND 99mTc PRODUCTION ON KIPT 9Be(d,n) GENERATOR E.L. Kuplennikov, A.N. Dovbnya, V.A. Tsymbal, S.S. Kandybei, A.F. Stoyanov A possibility of 99mTc isotope production by using thermal neutron flux of NSC KIPT neutron generator based on 98Мо(nγ)99Мо → 99mТс nuclear reaction is considered. An estimation of 99Mo radionuclide production on natural molybdenum target was done for 24 hours duration of irradiation. The activity of 99Mo was obtained for the initial neutron flux density of 1⋅1012 n·сm-2⋅s-1. Estimation of molybdenum yield was performed for two samples with weight 43.25 and 100 g. Additional neutron contributions of the resonances, 9Be(n,2n) reaction, 12C reflector are taken into account. The accumulated activity of 99mTc was defined for the tenfold extraction of 99mTc from isotope generator 99Mo/99mTc every 22.9 hours. ОЦІНКА НАПРАЦЮВАННЯ 99Мо ТА 99mТс НА 9Ве(d,n) ГЕНЕРАТОРІ ХФТІ Е.Л. Купленников, А.М. Довбня, В.А. Цимбал, С.С. Кандибєй, О.Ф. Стоянов Розглянута можливість напрацювання ізотопів 99Мо та 99mТс за допомогою тепловых нейтронів нейтрон- ного генератора ННЦ ХФТІ на основі ядерної реакції 98Мо(nγ)99Мо→99mТс. Оцінка напрацювання радіонук- ліда 99Мо на мішені з молібдену природного ізотопного складу проведена для часу опромінення 24 години і щільності потоку нейтронів 1⋅1012 нейтр.·см-2⋅с-1. Вихід 99Мо оцінювався для двох зразків вагою 43,25 та 100 г. Враховано додатковий внесок резонансних нейтронів, нейтронів реакції 9Ве(n,2n) та 12C рефлектора. Активність напрацьованого 99mТс визначена для десятикратної екстракції 99mTc з ізотопного генератора 99Мо/99mТс через кожні 22,9 години.

Оценка наработки ⁹⁹Мо и ⁹⁹mТс на ⁹Ве(d,n) генераторе ХФТИ

Institution

Similar Items