Кинетика перераспределения ионно-имплантированного дейтерия в Zr В процессе постимплантационных отжигов
Приведены результаты исследования кинетики процессов, происходящих в системе «цирконий-водород» в интервале температур от начала ухода атомов газа из профиля внедрения до начала выхода атомов из кристаллической решетки металла. Результаты получены при помощи методик ионной имплантации, термодесорбци...
Gespeichert in:
| Veröffentlicht in: | Вопросы атомной науки и техники |
|---|---|
| Datum: | 2012 |
| Hauptverfasser: | , , , , |
| Format: | Artikel |
| Sprache: | Russian |
| Veröffentlicht: |
Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
2012
|
| Schlagworte: | |
| Online Zugang: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/109086 |
| Tags: |
Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Zitieren: | Кинетика перераспределения ионно-имплантированного дейтерия в Zr В процессе постимплантационных отжигов / В.В. Ружицкий, Г.Д. Толстолуцкая, И.Е. Копанец, А.В. Никитин, С.А. Карпов // Вопросы атомной науки и техники. — 2012. — № 5. — С. 30-35. — Бібліогр.: 13 назв. — рос. |
Institution
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| id |
nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-109086 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| spelling |
Ружицкий, В.В. Толстолуцкая, Г.Д. Копанец, И.Е. Никитин, А.В. Карпов, С.А. 2016-11-20T17:07:32Z 2016-11-20T17:07:32Z 2012 Кинетика перераспределения ионно-имплантированного дейтерия в Zr В процессе постимплантационных отжигов / В.В. Ружицкий, Г.Д. Толстолуцкая, И.Е. Копанец, А.В. Никитин, С.А. Карпов // Вопросы атомной науки и техники. — 2012. — № 5. — С. 30-35. — Бібліогр.: 13 назв. — рос. 1562-6016 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/109086 539.71.112 Приведены результаты исследования кинетики процессов, происходящих в системе «цирконий-водород» в интервале температур от начала ухода атомов газа из профиля внедрения до начала выхода атомов из кристаллической решетки металла. Результаты получены при помощи методик ионной имплантации, термодесорбционной спектрометрии и ядерно-физических методов. Изучены процессы газовыделения, эволюция профилей распределения ионно-имплантированного до доз 0,2...2·10²¹ D₂⁺· м⁻² дейтерия и его перераспределение в объеме поликристаллического циркония при постимплантационных отжигах в интервале температур Ткомн...1300 °С. Подано результати дослідження кінетики процесів, що відбуваються в системі «цирконій-водень» в інтервалі температур від початку виходу атомів газу з профілю впровадження до початку виходу атомів з кристалічної гратки металу. Результати отримано за допомогою методик іонної імплантації, термодесорбційної спектрометрії та ядерно-фізичних методів. Вивчено процеси газовиділення, еволюція профілів розподілу іонно-імплантованого до доз 0,2...2·10²¹ D₂⁺· м⁻² дейтерію та його перерозподіл в об’ємі полікристалічного цирконію при постімплантаційних відпалах в інтервалі температур Ткімн...1300 °С. The results of research of processes kinetics that occur in the system «zirconium-hydrogen» in the temperature range from gas atoms escape from the implantation profile to the start of atoms release from the crystalline lattice of metal are presented. Results are obtained by the methods of ion implantation, thermodesorbtion spectrometry (TD), nuclear-physical methods. The processes of gas release, evolution of depth profiles of ion-implanted to the doses 0,2...2·10²¹ D₂⁺· м⁻² deuterium and his redistribution in the volume of polycrystalline zirconium at the postimplantation annealing in the temperature range Тroom...1300 °С are studied. ru Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України Вопросы атомной науки и техники Физика радиационных повреждений и явлений в твердых телах Кинетика перераспределения ионно-имплантированного дейтерия в Zr В процессе постимплантационных отжигов Кінетика перерозподілу іонно-імплантованого дейтерію в Zr в процесі постімплантаційних відпалів Kinetics of redistribution of ion-implanted deuterium in Zr in the processes of the postimplantation annealing Article published earlier |
| institution |
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| collection |
DSpace DC |
| title |
Кинетика перераспределения ионно-имплантированного дейтерия в Zr В процессе постимплантационных отжигов |
| spellingShingle |
Кинетика перераспределения ионно-имплантированного дейтерия в Zr В процессе постимплантационных отжигов Ружицкий, В.В. Толстолуцкая, Г.Д. Копанец, И.Е. Никитин, А.В. Карпов, С.А. Физика радиационных повреждений и явлений в твердых телах |
| title_short |
Кинетика перераспределения ионно-имплантированного дейтерия в Zr В процессе постимплантационных отжигов |
| title_full |
Кинетика перераспределения ионно-имплантированного дейтерия в Zr В процессе постимплантационных отжигов |
| title_fullStr |
Кинетика перераспределения ионно-имплантированного дейтерия в Zr В процессе постимплантационных отжигов |
| title_full_unstemmed |
Кинетика перераспределения ионно-имплантированного дейтерия в Zr В процессе постимплантационных отжигов |
| title_sort |
кинетика перераспределения ионно-имплантированного дейтерия в zr в процессе постимплантационных отжигов |
| author |
Ружицкий, В.В. Толстолуцкая, Г.Д. Копанец, И.Е. Никитин, А.В. Карпов, С.А. |
| author_facet |
Ружицкий, В.В. Толстолуцкая, Г.Д. Копанец, И.Е. Никитин, А.В. Карпов, С.А. |
| topic |
Физика радиационных повреждений и явлений в твердых телах |
| topic_facet |
Физика радиационных повреждений и явлений в твердых телах |
| publishDate |
2012 |
| language |
Russian |
| container_title |
Вопросы атомной науки и техники |
| publisher |
Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України |
| format |
Article |
| title_alt |
Кінетика перерозподілу іонно-імплантованого дейтерію в Zr в процесі постімплантаційних відпалів Kinetics of redistribution of ion-implanted deuterium in Zr in the processes of the postimplantation annealing |
| description |
Приведены результаты исследования кинетики процессов, происходящих в системе «цирконий-водород» в интервале температур от начала ухода атомов газа из профиля внедрения до начала выхода атомов из кристаллической решетки металла. Результаты получены при помощи методик ионной имплантации, термодесорбционной спектрометрии и ядерно-физических методов. Изучены процессы газовыделения, эволюция профилей распределения ионно-имплантированного до доз 0,2...2·10²¹ D₂⁺· м⁻² дейтерия и его перераспределение в объеме поликристаллического циркония при постимплантационных отжигах в интервале температур Ткомн...1300 °С.
Подано результати дослідження кінетики процесів, що відбуваються в системі «цирконій-водень» в інтервалі температур від початку виходу атомів газу з профілю впровадження до початку виходу атомів з кристалічної гратки металу. Результати отримано за допомогою методик іонної імплантації, термодесорбційної спектрометрії та ядерно-фізичних методів. Вивчено процеси газовиділення, еволюція профілів розподілу іонно-імплантованого до доз 0,2...2·10²¹ D₂⁺· м⁻² дейтерію та його перерозподіл в об’ємі полікристалічного цирконію при постімплантаційних відпалах в інтервалі температур Ткімн...1300 °С.
The results of research of processes kinetics that occur in the system «zirconium-hydrogen» in the temperature range from gas atoms escape from the implantation profile to the start of atoms release from the crystalline lattice of metal are presented. Results are obtained by the methods of ion implantation, thermodesorbtion spectrometry (TD), nuclear-physical methods. The processes of gas release, evolution of depth profiles of ion-implanted to the doses 0,2...2·10²¹ D₂⁺· м⁻² deuterium and his redistribution in the volume of polycrystalline zirconium at the postimplantation annealing in the temperature range Тroom...1300 °С are studied.
|
| issn |
1562-6016 |
| url |
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/109086 |
| citation_txt |
Кинетика перераспределения ионно-имплантированного дейтерия в Zr В процессе постимплантационных отжигов / В.В. Ружицкий, Г.Д. Толстолуцкая, И.Е. Копанец, А.В. Никитин, С.А. Карпов // Вопросы атомной науки и техники. — 2012. — № 5. — С. 30-35. — Бібліогр.: 13 назв. — рос. |
| work_keys_str_mv |
AT ružickiivv kinetikapereraspredeleniâionnoimplantirovannogodeiteriâvzrvprocessepostimplantacionnyhotžigov AT tolstoluckaâgd kinetikapereraspredeleniâionnoimplantirovannogodeiteriâvzrvprocessepostimplantacionnyhotžigov AT kopanecie kinetikapereraspredeleniâionnoimplantirovannogodeiteriâvzrvprocessepostimplantacionnyhotžigov AT nikitinav kinetikapereraspredeleniâionnoimplantirovannogodeiteriâvzrvprocessepostimplantacionnyhotžigov AT karpovsa kinetikapereraspredeleniâionnoimplantirovannogodeiteriâvzrvprocessepostimplantacionnyhotžigov AT ružickiivv kínetikapererozpodíluíonnoímplantovanogodeiteríûvzrvprocesípostímplantacíinihvídpalív AT tolstoluckaâgd kínetikapererozpodíluíonnoímplantovanogodeiteríûvzrvprocesípostímplantacíinihvídpalív AT kopanecie kínetikapererozpodíluíonnoímplantovanogodeiteríûvzrvprocesípostímplantacíinihvídpalív AT nikitinav kínetikapererozpodíluíonnoímplantovanogodeiteríûvzrvprocesípostímplantacíinihvídpalív AT karpovsa kínetikapererozpodíluíonnoímplantovanogodeiteríûvzrvprocesípostímplantacíinihvídpalív AT ružickiivv kineticsofredistributionofionimplanteddeuteriuminzrintheprocessesofthepostimplantationannealing AT tolstoluckaâgd kineticsofredistributionofionimplanteddeuteriuminzrintheprocessesofthepostimplantationannealing AT kopanecie kineticsofredistributionofionimplanteddeuteriuminzrintheprocessesofthepostimplantationannealing AT nikitinav kineticsofredistributionofionimplanteddeuteriuminzrintheprocessesofthepostimplantationannealing AT karpovsa kineticsofredistributionofionimplanteddeuteriuminzrintheprocessesofthepostimplantationannealing |
| first_indexed |
2025-11-25T21:07:24Z |
| last_indexed |
2025-11-25T21:07:24Z |
| _version_ |
1850545407928565760 |
| fulltext |
30 ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2012. №5(81)
УДК 539.71.112
КИНЕТИКА ПЕРЕРАСПРЕДЕЛЕНИЯ
ИОННО-ИМПЛАНТИРОВАННОГО ДЕЙТЕРИЯ В Zr
В ПРОЦЕССЕ ПОСТИМПЛАНТАЦИОННЫХ ОТЖИГОВ
В.В. Ружицкий, Г.Д. Толстолуцкая, И.Е. Копанец, А.В. Никитин, С.А. Карпов
Институт физики твердого тела, материаловедения и технологий
Национального научного центра «Харьковский физико-технический институт»,
Харьков, Украина
E-mail: ruzhytskiy@kipt.kharkov.ua
Приведены результаты исследования кинетики процессов, происходящих в системе «цирконий-водород»
в интервале температур от начала ухода атомов газа из профиля внедрения до начала выхода атомов из
кристаллической решетки металла. Результаты получены при помощи методик ионной имплантации,
термодесорбционной спектрометрии и ядерно-физических методов. Изучены процессы газовыделения,
эволюция профилей распределения ионно-имплантированного до доз 0,2...2⋅1021 D2
+⋅м-2 дейтерия и его
перераспределение в объеме поликристаллического циркония при постимплантационных отжигах в
интервале температур Ткомн...1300 °С.
1. ВВЕДЕНИЕ
Цирконий и его сплавы благодаря малому
сечению захвата тепловых нейтронов и высокой
температуре плавления занимают важное место в
ряду конструкционных материалов для ядерной
энергетики [1-3]. Их высокая коррозионная
стойкость при рабочих температурах
тепловыделяющих элементов обеспечивает
надежную работу водо-водяных реакторов,
охлаждаемых обычной водой под давлением, и
корпусных реакторов с водой, кипящей в активной
зоне.
В условиях длительной эксплуатации материалы
конструкционных элементов подвергаются
действию не только коррозионной среды, но и
влиянию облучения продуктов радиолиза воды и
примесей, продуктов деления топлива и т. д. Как
следствие этих процессов, возникает одна из
проблем ядерного материаловедения −
наводороживание циркониевых элементов
конструкции до концентраций, значительно
превышающих равновесную (~ 20 мг/дм2), и потеря
ими эксплуатационных параметров, в значительной
мере обусловленная развитием гидридной коррозии.
В местах выпадения гидридов под влиянием
градиентов температуры, концентраций и
напряжений могут зарождаться трещины,
способные распространяться на всю толщину
оболочки твэла, нарушая ее целостность [4].
Для реакторов типа ВВЭР, в которых вода
является теплоносителем и замедлителем
нейтронов, поступление водорода в материал
оболочки твэлов возможно также за счет нового
механизма, обусловленного рассеянием быстрых
нейтронов на протонах молекул воды [5]. Как
показали расчеты авторов, в результате образуются
быстрые протоны отдачи, энергия которых
оказывается достаточной для имплантации в
материал на значительную глубину (≥ 200 мкм). При
этом общее количество водорода, осажденного в
этом слое за топливную кампанию, составит
порядка одного атомного процента.
Были выявлены особенности и закономерности
взаимодействия водорода и его изотопов с
цирконием и циркониевыми сплавами. Установлено,
что абсорбированный или ионно-
имплантированный водород, в зависимости от
микроструктуры материала и условий проведения
экспериментов, начинает интенсивно выходить из
объёма металла при температурах около
400...450 °С. Полное удаление водорода происходит
при отжиге до температур выше ~ 1000 °С [6, 7]. В
то же время, как было показано в работах [8, 9], из
имплантированного слоя атомы дейтерия начинают
уходить уже при температурах ≤ 200 °С,
следовательно, при этой температуре они обладают
достаточной подвижностью для перемещения в
кристаллической решетке металла.
Целью работы было детальное изучение
процессов диффузии и перераспределения ионно-
имплантированного дейтерия в объеме
поликристаллического циркония при
постимплантационных отжигах в интервале
температур Ткомн...1300 °С и получение данных о
кинетике процессов, происходящих в системе «Zr–
водород» в интервале температур от начала ухода
атомов газа из профиля внедрения до начала выхода
атомов из кристаллической решетки металла.
2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ МЕТОДИКИ
Результаты получены при использовании
комплекса методов: ионной мплантации,
термодесорбционной спектрометрии и ядерно-
физических (ядерных реакций).
Исследовались образцы размером
(12×6×0,1)·10-9 м из холоднокатаной фольги
йодидного циркония (чистотой 99,95 вес. %),
очищенного зонной плавкой. Перед экспериментами
образцы подвергались химической полировке в
растворе состава: 45% HNO3, 10% HF и 45% H2O.
Исследование захвата, диффузии и десорбции
ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2012. №5(81) 31
дейтерия при его имплантации моноэнергетическим
пучком ионов проводилось на установке «Ант» [10].
Облучение мишеней велось пучком ионов D2
+ с
плотностью тока j ~ 0,3 А/м2 и энергией 12 кэВ.
Дозы облучения составляли 1⋅1020…3⋅1021 D2
+⋅м-2.
Перед имплантацией образцы подвергались отжигу
при Т = 800 °С в течение 5…60 мин. Температура
облучения поддерживалась на уровне Т ≈ 30 °С и
контролировалась хромель-алюмелевой термопарой,
приваренной к образцу.
Отжиг образцов в интервале температур
Ткомн…1300 °С осуществлялся прямым
пропусканием тока при скорости увеличения
температуры 6 К⋅с-1.
Анализ состава газовой среды в
экспериментальной камере установки «Ант»
проводился масс-спектрометром «Монополь».
Зависимости количества дейтерия,
удерживаемого в металле при различных дозах
имплантации, температурные интервалы удержания
изучали при помощи методики термодесорбции в
динамическом режиме, при котором давление газа в
камере пропорционально скорости его десорбции из
металла.
Распределение по глубине циркониевых
образцов имплантированного дейтерия было
измерено с помощью ядерной реакции D(3He,p)4He.
Измерения были выполнены на электростатическом
ускорителе ЭСУ-2 [11]. Энергетические спектры
протонов измеряли при различных энергиях
зондирующего пучка 3Не+ в диапазоне энергий
0,3...1,4 МэВ. Максимальная глубина анализа при
этом составляет 2,5 мкм. Методика определения
профиля залегания дейтерия в материалах подробно
описана в [12].
3. РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ
На рис. 1 показаны спектры термодесорбции
(ТД) дейтерия, имплантированного в образцы из Zr
до доз 2⋅1020, 1⋅1021, 2⋅1021 D2
+⋅м-2. Диапазон доз был
выбран с таким расчетом, чтобы в
имплантированном слое не образовалась сплошная
связная гидридная область, условия образования
которой исследованы нами ранее [7].
0 200 400 600 800 1000 1200
0
50
100
150
200
С
ко
ро
ст
ь
де
со
рб
ци
и,
о
тн
. е
д.
Температура, oC
3
2
1
Рис. 1. Спектры термодесорбции дейтерия из
Zr, имплантированного до доз 2⋅1020 (1),
1⋅1021 (2), 2⋅1021 D2
+⋅м-2 (3)
Из рисунка видно, что в исследованном
диапазоне доз спектр состоит из двух пиков. При
минимальной дозе облучения газовыделение
начинается с Т ≈ 500 °С, оба пика примерно равны
по высоте. С ростом дозы температура начала
десорбции снижается до Т ≈ 450 °С, высота первого,
более низкотемпературного, пика значительно
увеличивается по сравнению с
высокотемпературным. Основное количество
атомов дейтерия начинает выходить из металла в
первом пике. При дозах, превышающих
(2...3)⋅1021 D2
+⋅м-2 (см. [7]), в низкотемпературном
пике выделяется до 90...95 % внедренного дейтерия.
На рис. 2 приведены пространственно-
концентрационные распределения дейтерия в Zr
после имплантации при Т ≈ 30 °С и последующих
отжигов до температур, соответствующих началу,
середине и концу первого и второго пиков
газовыделения, без выдержек при этих
температурах. Видно, что после имплантации при
комнатной температуре атомы дейтерия
концентрируются в слое толщиной ~ 1300 Ǻ.
Максимальная величина концентрации наблюдается
у поверхности. Экспериментально наблюдаемая
полуширина распределения примерно в полтора
раза превышает расчетную, определенную с
помощью программы SRIM [13].
За приповерхностным пиком концентрация
дейтерия ниже порога регистрации.
0
0.01
0.02
0 0.5 1 1.5 2 2.5
Глубина, мкм
C
d/C
m 520°С
660°С
350°С
20°С (x 0.033)
800-1120°С
0
0.2
0.4
0.6
0.8
0 0.5 1 1.5 2 2.5
Глубина, мкм
C
d/
C
m
(x
10
-3
) 800°С
900°С
Рис. 2. Профили распределение дейтерия
в цирконии, облученном при Ткомн
до дозы 1⋅1021 D2
+⋅м-2 и отожженном
при 350...1120 °С (анализ со стороны облучения)
Изучение профиля внедрения после отжигов
образцов не выявило его значительных изменений
до температур Т ≤ 200 °С. Отжиги до более высоких
температур (см. рис. 2) приводят к резкому
уменьшению количества имплантированных атомов
в слое внедрения и, в целом, в анализируемом слое.
При температуре 350 °С это уменьшение составляет
примерно 30 раз по сравнению с комнатной
температурой, а при температуре 800 °С – три
порядка. Особенностью распределения дейтерия
после отжига при 350 °С является уширение
профиля почти в два раза и появление «хвоста»,
концентрация в котором составляет 2000 appm.
Отжиг при 520 °С (температура начала первого пика
32 ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2012. №5(81)
газовыделения) приводит к уменьшению
поверхностной концентрации дейтерия, сужению
профиля и увеличению концентрации дейтерия в
«хвосте» до 3000 appm. После отжига до
температуры первого максимума на кривой ТД
(660 °С) полуширина распределения практически
совпадает с той, что наблюдалась после облучения
при Ткомн, но приповерхностная концентрация
уменьшается в 100 раз. Концентрация дейтерия на
глубине 0,5…2,5 мкм составляет ~ 1500 appm.
Отжиг при температурах второго максимума ТД
приводит к дальнейшему снижению концентрации
дейтерия как в приповерхностной области, так и в
«хвосте». Как видно из распределений, приведенных
во вставке рис. 2, концентрация в «хвосте»
составляет 100 appm, что близко к пределу
обнаружения примеси в методике ядерных реакций
(50 appm) [12].
На рис. 3 приведены пространственно-
концентрационные распределения дейтерия для
тыльной поверхности образца после отжига до
температуры 350 °С, а также температур,
соответствующих началу, середине и концу первого
и второго пиков газовыделения.
0
0.002
0.004
0.006
0.008
0.01
0 0.5 1 1.5 2 2.5
Глубина, мкм
C
d/C
m
350°C
520°C
660°C
800°C 900°C
0
0.001
0.002
0 0.5 1 1.5 2 2.5
Глубина, мкм
C
d/C
m 350°C
660°C
800°C
900°C
Рис. 3. Профили распределение дейтерия
в цирконии, облученном при Ткомн до дозы
1⋅1021 D2
+⋅м-2 и отожженном при 350…900 °С
(анализ с тыльной стороны по отношению
к облучаемой поверхности)
Как видно из рисунка, после отжигов до
Т = 350 °С с тыльной стороны образца фиксируется
заметная концентрация дейтерия, составляющая
примерно 200 appm на глубине 1…2,5 мкм и
~ 1000…2000 appm возле поверхности. При отжиге
до Т = 520 °С (температура начала выхода газа из
Zr) концентрация в приповерхностной области и в
области «хвоста» возрастает. В этом случае
концентрация в глубине составляет ~ 1000 appm,
т. е. примерно в пять раз больше по сравнению с
отжигом при 350 °С. Концентрация в
приповерхностном слое превышает измеренные при
других температурах отжига значения примерно на
порядок. Дальнейший рост температуры образцов
ведет к интенсивному газовыделению из них
дейтерия, что сопровождается уменьшением
количества внедренных атомов в профилях,
измеряемых с обратной стороны по отношению к
облучаемой поверхности. Сравнение данных,
представленных на рис. 2 и 3, показывает, что при
отжиге до Т = 520 °С профили распределения
дейтерия вблизи поверхности со стороны облучения
и с тыльной от неё стороны практически совпадают.
На рис. 4 приведены температурные зависимости
концентраций удержанного в образце дейтерия,
полученные при обработке профилей
распределения.
0
5
10
15
20
25
30
0 500 1000 1500
Температура, С
Ко
нц
ен
тр
ац
ия
х1016 см-2
Cd/Cm(х10-4)
Cd/Cm (х10-2)
0
0.5
1
1.5
0 200 400 600 800 1000 1200
Температура, С
Ко
нц
ен
тр
ац
ия
Cd/Cm (х10-2)
х1016 см-2
ТД
1
1
Рис. 4. Зависимость концентрации дейтерия
на поверхности ( , ), в слое 2,5 мкм ( , ),
в «хвосте» (♦,◊) со стороны
имплантации ( , ,♦) и тыльной
по отношению к облучаемой поверхности
( , ,◊), а также общая, удерживаемая
по всему объему образца, (•).
ТД – спектр термодесорбции
Из сопоставления полученных данных следует,
что, несмотря на снижение концентрации дейтерия в
зоне имплантации после отжига при температурах
350 и 520 °С, общее количество удерживаемого
дейтерия остается неизменным в пределах ошибки
±3 % за счет диффузии и роста концентрации
дейтерия в «хвосте» (причем этот «хвост» хотя и
уменьшается в интенсивности, но распределяется по
всему образцу вплоть до тыльной стороны). И
только выше 520 °С концентрации дейтерия на всех
участках распределения по глубине начинают
снижаться, коррелируя с началом газовыделения. На
основании этого можно полагать, что,
высвободившись при температурах Т ≥ 200 °С из
распределенных в слое 0...1300 Ǻ ловушек
радиационного и естественного происхождения,
атомы дейтерия с дальнейшим повышением
температуры мигрируют в кристаллической решетке
металла и распределяются по объёму образца, не
покидая его до достижения температуры ~ 500 °С.
До этой температуры фронтальная и тыльная
поверхности образца блокируют десорбцию газа в
вакуум, «запирая» подвижные атомы водорода в
объеме ограниченной ими кристаллической решетки
Zr. Эффективность «запирания» достаточно
высокая.
ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2012. №5(81) 33
0 200 400 600 800 1000 1200
0
50
100
150
С
ко
ро
ст
ь
де
со
рб
ци
и,
о
тн
. е
д.
Температура, oC
Рис. 5. Спектр термодесорбции дейтерия из Zr,
выдержанного при Т ≈ 440 °С в течение 60 мин
после имплантации
На рис. 5 приведен спектр ТД дейтерия из
образца, облученного ионами D2
+ при комнатной
температуре до дозы 1⋅1021 D2
+⋅м-2 и выдержанного
при Т ≈ 440 °С в течение 60 мин. Как показали
измерения, в образце остается не менее 90 %
внедренных атомов газа.
Было выполнено сопоставление измеренных
концентраций внедренного дейтерия с фазовой
диаграммой Zr-H. На рис. 6 приведена часть
диаграммы состояния системы Zr-H из работы [1],
на которой пунктирной линией показано изменение
содержания дейтерия в слое внедрения при
увеличении температуры образца. В левой части
рисунка для наглядности показан спектр ТД
дейтерия из Zr, температурная шкала которого
совмещена с температурной шкалой фазовой
диаграммы.
100 50 0
Скорость десорбции, отн. ед.
а б
Рис. 6. Температурные зависимости скорости десорбции (а) и концентрации дейтерия в слое
толщиной 2,5 мкм (пунктирная кривая на фазовой диаграмме Zr-H) (б)
Как видно из рисунка, газовыделение водорода
из образца, имплантированного до дозы
1⋅1021 D2
+⋅м-2, начинается после перехода
микроструктуры металла из состояния смеси
α+δ(+γ)-модификаций гидрида циркония к α-Zr,
когда концентрация водорода в анализируемом слое
толщиной 2,5 мкм снижается до ~ 5 %.
Температурный интервал первого пика ТД
завершается в области температуры
аллотропического перехода из α-Zr в β-Zr при
Т ≈ 860 °С. Процесс выхода дейтерия из циркония
на первой стадии десорбции, таким образом,
осуществляется путем термостимулированного
распада, локально образовавшегося в цирконии при
облучении δ(γ)-гидрида, и перехода атомов
водорода в решетку металла, из которой они
десорбируются только после практически полного
исчезновения вкраплений δ(γ)-гидрида. Как видно
из рисунка, заметного газовыделения водорода из Zr
до достижения состояния твердого раствора его
атомов в α-Zr не наблюдается.
Для определения влияния способа насыщения
образцов водородом на процессы его удержания в
объеме, кинетику и температурные интервалы
газовыделения нами были выполнены эксперименты
по бездефектному насыщению циркония дейтерием
из газовой фазы. В этом случае исследуемый
образец имел те же геометрические размеры и
проходил стандартную подготовку, описанную
выше. После обезгаживающего отжига и
охлаждения в экспериментальную камеру напускали
до давления Р = 8⋅10-6 мм рт. ст. (Ростат ≈ 5⋅10-7мм
рт. ст.) дейтерий. Температуру образца поднимали
до Т = 600 °С и выдерживали при этой температуре
в течение 60 мин, затем температуру резко снижали
до комнатной. На рис. 7 показан полученный после
такой процедуры спектр ТД. Основные его
характерные особенности – температура начала
газовыделения, количество стадий, их
34 ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2012. №5(81)
температурные интервалы близки или совпадают с
особенностями десорбции из дейтерия, ионно-
имплантированного в цирконий. Соотношения
интенсивностей пиков при бездефектном
насыщении металла и при радиационном
воздействии на него совпадают для случая малых
доз облучения (ср. с рис. 1).
0 200 400 600 800 1000 1200
0
50
С
ко
ро
ст
ь
де
со
рб
ци
и,
о
тн
. е
д.
Температура, oC
Рис. 7. Спектр термодесорбции дейтерия
из циркония, насыщенного из газовой фазы
при температуре образца Т ≈ 600 °С.
Давление водорода составляло 8·10-6 мм рт. ст.
Проведенные нами предварительные
исследования поведения ионно-имплантированного
дейтерия в Hf показывают, что и для этого металла
наблюдается подобная закономерность
температурной эволюции распределений атомов
дейтерия в объеме металла и десорбции из него.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Изучение влияния отжигов на распределение
атомов дейтерия в Zr, ионно-имплантированном до
доз в интервале 2⋅1020…2⋅1021 D2
+⋅м-2 с энергией
12 кэВ, позволило выделить три температурных
интервала с различным поведением образовавшейся
системы «металл−водород». Первый – это область
температур от комнатной до Т ≈ 200 °С. В этом
интервале профиль распределения внедренных
атомов изменяется незначительно – водород
удерживается ловушками радиационного или
естественного происхождения в профиле пробегов.
К ловушкам нерадиационной природы можно
отнести, согласно фазовой диаграмме,
распределенные по объему слоя внедрения кластеры
δ(γ)-гидрида.
Во втором интервале, в области температур
200…500 °С, наблюдается резкое падение
концентрации в слое внедрения. Происходит распад
локально распределенного по имплантированному
слою δ(γ)-гидрида, возрастает подвижность атомов
дейтерия, газ распределяется по толщине Zr вплоть
до тыльной по отношению к облучаемой стороне
образца. Этот процесс сопровождается переходом
структуры материала в α-модификацию гидрида Zr.
Усиление диффузионной подвижности дейтерия в
решетке металла не сопровождается выходом из нее
газа – процессы интенсивной миграции атомов
происходят в объеме металла и ограничиваются
поверхностями.
Третий интервал температур: Т ≈ 500 °С…Тпл,
характеризуется преодолением атомами дейтерия
барьера на поверхностях образца и интенсивным
газовыделением основной части дейтерия из объема
α-модификации гидрида Zr. Вторая стадия
десорбции газа из металла, согласно фазовой
диаграмме, связана с выходом атомов дейтерия из
перешедшего в β-модификацию гидрида циркония.
Возможно, эти два процесса (фазовый переход и
выход дейтерия) идут одновременно.
Сопоставление данных по дефектному и
бездефектному насыщению циркония дейтерием
показывает, что в основе механизмов, связанных с
формированием в спектре десорбции дейтерия из Zr
двух температурных стадий выхода газа, лежат
процессы, слабо связанные с радиационным
воздействием ускоренных до энергии 12 кэВ ионов.
БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК
1. Гидриды металлов / Под ред. В. Мюллера,
Д. Блэкленджа и Дж. Либовица. М.: «Атомиздат»,
1973, 432 с.
2. Е.Г. Максимов, О.Л. Панкратов. Водород в
металлах // УФН. 1975, т. 116, в. 3, с. 385-412.
3. Б.А. Колачев. Водородная хрупкость
металлов. М.: «Металлургия», 1985, 217 с.
4. Е.О. Афанасьева, И.А. Евдокимов, В.В. Ли-
ханский и др. Моделирование гидридного
разрушения твэлов водоохлаждаемых реакторов //
Атомная энергия. 2003, т. 95, в. 4, с. 275-283.
5. A.V. Gann, V.V. Gann. Generation of MeV
energy protons in WWER reactor core // Problems of
Atomic Science and Technology. Series “Nuclear
Physics Investigations”. 2009, №5, p. 30-32.
6. L.P. Tishchenko, T.I. Peregon, A.G. Koval.
Deuterium and helium thermal desorption from surface
layers of some metals // Functional Materials. 2001,
v. 8, №2, p. 318-324.
7. Г.Д. Толстолуцкая, И.М. Неклюдов, В.В. Ру-
жицкий, И.Е. Копанец, В.И. Бендиков, С.А. Карпов.
Структурные изменения в Zr, индуцированные
имплантацией низкоэнергетических ионов дейтерия
// Научные ведомости. Сер. «Физика». 2001, №1(14),
с. 54-59.
8. W. Moller, Р. Borgesen, J. Bottiger.
Temperature-dependent depth profiles of deuterons
implanted into zirconium // J. of Nucl. Mater. 1978,
v. 76/77, p. 287-290.
9. E.S. Hotston, G.M. McCracken. Trapping of
energetic hydrogen ions in reactive metals // J. Nucl.
Mater. 1977, v. 68, p. 277-285.
10. С.А. Карпов, И.Е. Копанец, И.М. Неклюдов,
В.В. Ружицкий, Г.Д. Толстолуцкая. Сочетание
метода ядерных реакций, термодесорбционной
спектрометрии и двухпучкового облучения при
исследовании поведения гелия и водорода в
конструкционных материалах // Труды XIV
Международного совещания «Радиационная физика
твёрдого тела» (г. Севастополь, 5-10 июля 2004 г.),
с. 592-596.
ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2012. №5(81) 35
11. Л.И. Пивовар, К.М. Хургин, Г.Д. Толсто-
луцкая. Модернизированный компактный электро-
статический ускоритель на 2 МэВ // Вопросы
атомной науки и техники. Серия «Техника
физического эксперимента». 1985, в. 1(22), с. 12-17.
12. А.И. Жуков, Г.Д. Толстолуцкая, В.Ф. Рыбал-
ко и др. Определение профиля залегания дейтерия в
материалах по выходу продуктов ядерных реакций //
Вопросы атомной науки и техники. Серия «Физика
радиационных повреждений и радиационное
материаловедение». 1992, в. 1(58), 2(59), с. 133-135.
13. www.srim.org. Version – SRIM-2006.02.
Статья поступила в редакцию 26.09.2012 г.
КІНЕТИКА ПЕРЕРОЗПОДІЛУ ІОННО-ІМПЛАНТОВАНОГО ДЕЙТЕРІЮ
В Zr В ПРОЦЕСІ ПОСТІМПЛАНТАЦІЙНИХ ВІДПАЛІВ
В.В. Ружицький, Г.Д. Толстолуцька, І.Є. Копанець, А.В. Нікітін, С.О. Карпов
Подано результати дослідження кінетики процесів, що відбуваються в системі «цирконій–водень» в
інтервалі температур від початку виходу атомів газу з профілю впровадження до початку виходу атомів з
кристалічної гратки металу. Результати отримано за допомогою методик іонної імплантації,
термодесорбційної спектрометрії та ядерно-фізичних методів. Вивчено процеси газовиділення, еволюція
профілів розподілу іонно-імплантованого до доз 0,2...2⋅1021 D2
+⋅м-2 дейтерію та його перерозподіл в об’ємі
полікристалічного цирконію при постімплантаційних відпалах в інтервалі температур Ткімн...1300 °С.
KINETICS OF REDISTRIBUTION OF ION-IMPLANTED DEUTERIUM IN Zr
IN THE PROCESSES OF THE POSTIMPLANTATION ANNEALING
V.V. Ruzhytskyi, G.D. Tolstolutskaya, I.E. Kopanets, A.V. Nikitin, S.A. Karpov
The results of research of processes kinetics that occur in the system «zirconium–hydrogen» in the temperature
range from gas atoms escape from the implantation profile to the start of atoms release from the crystalline lattice of
metal are presented. Results are obtained by the methods of ion implantation, thermodesorbtion spectrometry (TD),
nuclear-physical methods. The processes of gas release, evolution of depth profiles of ion-implanted to the doses 0.2
- 2⋅1021 D2
+⋅m-2 deuterium and his redistribution in the volume of polycrystalline zirconium at the postimplantation
annealing in the temperature range Тroom...1300 °С are studied.
|