Мощностная закономерность образования локализованных и делокализованных зарядов в γ-облученном оксиде бериллия
Методом ЭПР исследованы мощностная зависимость скорости образования и энергетических выходов электронных F⁺(WF⁺, GF⁺/100 эВ), дырочных V⁻(WV-, GV-/100 эВ) и суммарных парамагнитных центров (Wpc, Gpc/100 эВ) в γ-облученном дисперсном ВеО при 77 К или при переходе от 77 к 300 К. Методом EПР досліджені...
Збережено в:
| Опубліковано в: : | Вопросы атомной науки и техники |
|---|---|
| Дата: | 2007 |
| Автори: | , |
| Формат: | Стаття |
| Мова: | Російська |
| Опубліковано: |
Інститут радіаційних проблем НАН Азербайджану
2007
|
| Теми: | |
| Онлайн доступ: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/110643 |
| Теги: |
Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Цитувати: | Мощностная закономерность образования локализованных и делокализованных зарядов в γ-облученном оксиде бериллия / М.М. Алиев, Х.З. Алиева // Вопросы атомной науки и техники. — 2007. — № 6. — С. 131-138. — Бібліогр.: 39 назв. — рос. |
Репозитарії
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| _version_ | 1859997965222936576 |
|---|---|
| author | Алиев, М.М. Алиева, Х.З. |
| author_facet | Алиев, М.М. Алиева, Х.З. |
| citation_txt | Мощностная закономерность образования локализованных и делокализованных зарядов в γ-облученном оксиде бериллия / М.М. Алиев, Х.З. Алиева // Вопросы атомной науки и техники. — 2007. — № 6. — С. 131-138. — Бібліогр.: 39 назв. — рос. |
| collection | DSpace DC |
| container_title | Вопросы атомной науки и техники |
| description | Методом ЭПР исследованы мощностная зависимость скорости образования и энергетических выходов электронных F⁺(WF⁺, GF⁺/100 эВ), дырочных V⁻(WV-, GV-/100 эВ) и суммарных парамагнитных центров (Wpc, Gpc/100 эВ) в γ-облученном дисперсном ВеО при 77 К или при переходе от 77 к 300 К.
Методом EПР досліджені міцністна залежність швидкості утворення й енергетичних виходів електронних F⁺(WF⁺, GF⁺/100 еВ), дырочных V⁻(WV-, GV-/100 eВ) і сумарних парамагнітних центрів (Wpc, Gpc/100 еВ) в γ-опроміненому дисперсному ВеО при 77 або при переході від 77 до 300 К.
The rates of formation and energy fields of electrons F⁺(WF⁺, GF⁺/100 eV), holes V-( WV-, GV-/100 eV) and PM (Wpc, Gpc/100 eV)-centres in dispersion γ-radiated BeO dependence on γ-radiation dozes power in ranges of D~0.1…10 Gy/s at 77 K by ESR method are investigated.
|
| first_indexed | 2025-12-07T16:35:21Z |
| format | Article |
| fulltext |
УДК 541.15
МОЩНОСТНАЯ ЗАКОНОМЕРНОСТЬ ОБРАЗОВАНИЯ
ЛОКАЛИЗОВАННЫХ И ДЕЛОКАЛИЗОВАННЫХ ЗАРЯДОВ
В γ-ОБЛУЧЕННОМ ОКСИДЕ БЕРИЛЛИЯ
М.М. Алиев, Х.З. Алиева
Институт радиационных проблем НАН Азербайджана,
1143 AZ, г. Баку, Азербайджан, пр. Ф. Агаева, 9;
E-mail: mammed.physics@mail.ru; amammed.irp@mail.ru
Методом ЭПР исследованы мощностная зависимость скорости образования и энергетических выходов
электронных F+(WF+, GF+/100 эВ), дырочных V-(WV-, GV-/100 эВ) и суммарных парамагнитных центров (Wpc,
Gpc/100 эВ) в γ-облученном дисперсном ВеО при 77 К или при переходе от 77 к 300 К. Установлено, что
зависимость между этими величинами для них является степенной функцией [Wпц~а(
.
D/
.
D1)δ] с
отличающимися показателями (δ); при малых
.
D<
.
D1~1,6 Гр/с (δ~0,4; 0,55 и 0,5) и при больших
.
D /
.
D1≥1 Гр/с
(δ~0,6; 0,45 и 0,5) с температурой при облучении меняются δ (слабо) и числовые коэффициенты (а).
Изменение δ обусловлено различием сечений взаимодействия электронных возбуждений c дефектами,
различающимися зарядовым состоянием. На этом основании предложена поляронная модель,
определяющая закономерность изменения радиационной проводимости при малых и средних мощностях
дозы γ-излучения.
1. ВВЕДЕНИЕ
_________________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2007. № 6.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (91), с. 131-138.
В поле действия ионизирующего излучения
изменение физико-химических [1-10],
электрофизических [11-17] и радиационных свойств
[15-22], в том числе радиационная проводимость σγ
[16-21] твердых диэлектриков зависят не только от
мощности дозы D и температуры при облучении, но
и от вероятности механизма протекания
элементарных процессов (возбуждение, ионизация,
локализация, рекомбинация и перенос энергии и
заряда) на поверхности [1-4, 6, 8, 11-15] и в объеме
[2,5-7, 16-22]. Степень изменения этих свойств
симбатно с величиной D, в свою очередь,
определяется как генерацией, так и различием в
соотношении свободных и захваченных ловушками
зарядов объемного и поверхностного
происхождения [1-5, 17-22], а также механизмом
взаимодействия их и электронных возбуждений
(ЭВ) [19-29] с центрами локализации,
отличающимися электронным состоянием.
Установление вклада последнего требует уточнения
роли эффекта поляризации [21-29] в процессах
распада ЭВ (в основном низкоэнергетических [19-
26]) на радиационные дефекты [21-28] с
образованием свободных носителей заряда в
твердых диэлектриках, варьирующих радиационную
проводимость при различных температурах
облучения [16-21]. Поэтому отсутствие роли этого
процесса в объяснении характера зависимости σγ~ D
Δ (0,5≤ Δ ≤1) как экспериментального факта [17-22]
модели Роуза-Фаулера с непрерывным и
дискретным распределением ловушек сталкивается
с трудностями [19-23]. Выявление их вклада
сводится к обоюдному изучению кинетики и
закономерности образования свободного и
захваченного заряда ловушками диа- и
парамагнитного происхождения в разупорядоченной
структуре [19-25], свойственной дисперсным средам
[1-4, 30-32], в том числе дисперсным оксидам (ДО)
[1-8]. Структурная разупорядоченность или
специфика приповерхностного слоя в ДО
стимулирует проявление некоторых
релаксационных процессов [11-15, 30-34],
вызывающих изменение радиационных,
электрофизических и физико-химических свойств в
отличие от их массивных образцов [17-22].
Установление связи между скоростью
образования локализованных зарядов Wloc в ДО с D
[Wloc~ f(D)] подобной зависимости σγ ~ D Δ (0,5 ≤ Δ
≤1) при 77 и 300 К спектральными методами в
дисперсном ВеО, как модельном объекте, позволяет
раскрыть механизм и природу взаимодействия ЭВ с
радиационными дефектами диа- и парамагнитного
происхождения, стимулирующего и
лимитирующего стадию локализации и
делокализации зарядов, захваченных ловушками, и
их рекомбинацию в центрах, варьирующие
специфику радиационной проводимости в твердых
материалах при малых и больших мощностях дозы
γ-излучения.
2. МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА
Объектом исследования служили
порошкообразные образцы ВеО (Ssp.~60 м2/г) марки
«для люминофоров» с количеством примеси ~10-4%.
Для исключения размерного эффекта [4, 10, 30-36]
из фракционированных образцов размерами d =
0,125…0,16 мм выбирались «монофракции»,
которые помещались в кварцевую кювету
диаметром ~15 мм (1), приведенной на рис. 1. К ней
припаяна ампула, состоящая из трех частей: кварц-
131
mailto:mammed.physics@mail.ru
молибденового стеклянного переходника диаметром
~5 мм (2). На другой конец молибденовой части
припаянo радиационно-стойкое стекло марки «Луч»
диаметром ~ 4,5 мм и длиной ~ 25 см (3). Для
очистки поверхности образцов ВеО от
адсорбированных молекул и органических
загрязнений в кварцевой кювете проводилась
термообработка (Т~923 К) при вакууме (Р ~ 10-2 Па)
в течение 15 сут, а затем их переводили в ампулу
«Луч» (3) и от кварцевой части ампулы (2)
отпаивали. Во всех ампулах объемы образцов (~
0,158 см3) не превышали 5% (или 1/25 части) от
общего объема ампулы (~3,95 см3). Потом ампулу с
образцами облучали γ-квантами (60Со) при
мощности дозы D ~(0,1...9,62) Гр/с (при 77 и 300 К)
и проводили ЭПР-исследования по методике [6, 9,
33]. При каждой мощности дозы после ЭПР-
исследования отжигали образцы в кварцевой части
ампулы (2) при 923 К, а затем последовательно
повторяли изложенные процедуры для других
значений D.
Рис. 1. Ячейка для термовакуумной обработки
образцов ВеО
Из этих монофракций ВеО методом горячей
прессовки (~723 К) под давлением 3·107 Па в
течение 30 мин изготовляли таблетки с диаметром
~15 мм и толщиной ~ 0,8 мм и далее спекали в
платиновых тиглях при 1723 К в атмосфере воздуха
и с обеих сторон симметрично наносили
металлический Ве диаметром ~8 мм методом
катодного напыления на установке ВУП-4 [таблетки
ВеО представляют собой слабо спеченную
керамику, обладающую многофазностью и
пористостью с диэлектрической проницаемостью
εВеО~6,8, а их емкость составляла C=(2...5)·10–12 Ф].
Таблетки помещались между измерительными
электродами в вакуумной ячейке, представляющей
собой стеклянный коаксиальный цилиндрический
криостат (рис. 2).
_________________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2007. № 6.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (91), с. 131-138.
Конструкция криостата состоит из кварцевого (1)
и молибденового стекла (2). Во внутренний цилиндр
(2) (см. рис. 2,а) помещается кварцевый цилиндр (3)
(см. рис. 2,а и б), представляющий собой разъемную
нагревательную печь (4) (см. рис. 2,а и б) и
заливается жидкий азот. В верхнюю крышку
молибденового цилиндра (2) впаяны выводы
измерительных электродов (5) и дифференциальной
хромель-алюминиевой термопары (6). Разъемный
нагреватель (3) (см. рис. 2,б) в виде нихромовой
спирали (4) представляет собой два кварцевых
концентрических цилиндра (3), которые свободно
вводятся и выводятся на азотную ловушку
вакуумной ячейки. На нижнюю часть ловушки
припаян металлический ковар (7) с боковыми
отверстиями для размещения одного конца
дифференциальной термопары (6), а другой конец
находится на «нуль-термостате».
Рис. 2. Вакуумная измерительная ячейка
диэлектрических параметров
Верхний измерительный медный электрод в виде
пластинки (5) контактирует с коваром, а второй –
заземленный электрод, с находящейся на пластинке
алундовой керамикой. Между этими пластинками
(электродами 5) помещались таблетки ВеО (8) и
прижимались с помощью стержней (9) и держателей
(10), закрепленных на корпусе цилиндрической
азотной ловушки. Система термовакуумировалась с
помощью вакуумного крана (11) и нагревателя при
температуре 753 К и давлении 10-2 Па в течение 4 ч,
а затем охлаждалась до 77 К и подвергалась
действию γ-излучения [16-21]. Радиационные
заряды (Qγ), проводимость (σγ) и диэлектрическая
проницаемость (εγ) таблеток ВеО в вакуумной
ячейке при 77 и до температуры 763 K и давлении
10–2 Па измерялись с помощью электрометрического
вольтметра V7–30, тщательно защищенного от
радиационного фона. Скорость нагрева образца и
точность измерения температуры составляла 3...5
К/мин и ± 2 К соответственно. Измерение
электрических величин проводилось при
фиксированных D в течение минуты облучения.
3. РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКСПЕРИМЕНТА
Проводимость ВеО в поле действия γ-излучения
в зависимости от мощности дозы и температуры при
фиксированных значениях D ≈0,5; 1,5 и 5 Гр/с в
координатах lgσγ~lg D (при 77 и 300 K) и lgσγ-T–1
132
показаны на рис. 3, а и б. Видно, что при 77 К связь
между D и σγ является линейной (σγ~ D) и это
свидетельствует о преобладании процесса захвата
неравновесных носителей зарядов (ННЗ)
структурными ловушками, а при 300 К –
квадратичной (σγ~ D 0,5), указывает на протекание
обратных явлений, т.е. процесс рекомбинации в
центрах превалирует над захватом вследствие их
термоосвобождения (ловушечный механизм
проводимости в модели Роуза-Фаулера).
Преобладание вклада того или иного процесса по
ловушечному механизму при фиксированных
значениях мощности поглощенной дозы (D =0,5; 1,5
и 5 Гр/с) следует также из зависимости lgσγ–T–1 (см.
рис. 3,б).
Как показано, в области температур 77≤ Т ≤ 50 K
(см. рис. 3,б, кр. 1–3) независимо от величины D
изменение величины σγ является незначительным, а
в интервале 150 ≤ T ≤ 393 K – имеет сильный рост.
К тому же при пропорциональном изменении D в
~3 раза симбатно меняется величина σγ при D ≥
1,6 Гр/с и менее чем в ~1,5 раза при D < 1,6 Гр/с, т.е.
нарушается принцип ловушечного механизма
проводимости Роуза-Фаулера.
Рис. 3. Зависимость наведенной проводимости (σγ)
ВеО от мощности дозы γ-излучения (а) и
температуры (б); D=0,5 (1); 1,5 (2) и 4,5 (3) Гр/с
При дальнейшем росте Т > 393 К значение σγ не
зависит от величины D при облучении и совпадает с
проводимостью σ Т ~ σ0exp(-E1/kT) с энергией
активации Е1~0,47 эВ (σ0≥10-18 Ом-1⋅см-1 – темновая
проводимость).
В области температур 77≤Т~773 К зависимость
lgσγ-T–1 описывается не прямой, а непрерывно
меняющейся кривой линией, свидетельствующей о
преобладающей роли уровней прилипания и
повторного захвата ННЗ при низких температурах T
≤ 150 K и их незначительности при Т>150 К,
вероятность которого с ростом температуры
Т→1500 К практически снижается до минимума
вследствие преобладания процесса делокализации и
сосредоточения зарядов вокруг множества центров
локализации. Подтверждением этой версии, хотя и
косвенным, является различие энергии активации в
соответствующих температурных областях (Е2 ≈
0,012·эВ при T < 150 K и Е1 ≈ 0,47 эВ при Т ≥ 393 К),
определенных по формуле Е ≈ 0,2·tgα (значение tgα
находится из графика lgσγ–T–1·103) при
аппроксимации зависимости lgσγ–T–1 в виде двух
прямых, как σγТ ≈σТ+σγ [где σγ ~ exp(-E1/kT) и Е2 >>
E1]. Различие в значениях энергии активации (Е1 и
Е2) в температурных интервалах 77 ≤ T ≤ 150 К и
150 ≤ Т ≤ 773 К свидетельствует об отличии
природы и механизма взаимодействия ННЗ и ЭВ со
структурными дефектами диа- и парамагнитного
происхождения, то есть различающимися
зарядовым состоянием.
По результатам ЭПР-исследований установлено,
что в γ-облученном ВеО образуются электронные F+
(с параметрами gF+~2,0025; ΔB ~ 0,6 мTл) и
дырочные V-(gV-~ 2,012; ΔB ~ 1,25 мTл)
парамагнитные центры (ПМЦ). На основе их
кинетики накопления при различных D определены
скорости образования WF+, WV-,Wpc и
энергетические выходы GF+, GV-, Gpc/100 эВ
соответствующих центров. Выявленные
закономерности изменения величин WF+, WV-,Wpc
(также GF+, GV-, Gpc/100 эВ) с мощностью дозы и
зависимости Wпц ~ f(D) и Wпц ~ f(D 0,5) при 77 и
300 К (в отн. ед.) соответственно приведены на
рис. 3 и 4. Видно, что для обеих температур с
ростом D величины WF+, WV-,Wpc при D < D 1≈1016
эВ/г⋅с (~ 1,6 Гр/с) растут монотонно (см. рис. 3,а,
4,а, кр. 1-3), а величины GF+ , GV- , Gpc/100 эВ
наоборот, резко спадают до D ≤1016 эВ /г⋅с ~ 1,6 Гр/с
(см. рис. 3,б, 4,б, кр. 4-6). При дальнейшем
увеличении мощности дозы D 1≤ D → ∞ эти
величины независимо от температуры при
облучении стремятся к максимально предельному и
минимальному значению, соответственно:
[W∞(F+)→Wmax(F+) (кр. 1), W∞(V-)→Wmax(V-) (кр. 2),
W∞(pc)→Wmax(pc) (кр. 3)], [G∞(F+)→ Gmin(F+) (кр. 4),
G∞(V-) →Gmin(V-) (кр. 5), G∞(pc)→Gmin(pc) (кр. 6)].
Установлено, что связь между величинами WF+,
WV-, Wpc и D (также GF+ , GV- , Gpc/100 эВ и D) носит
симбатный (антибатный) характер (см. рис. 3 и 4) и
описывается в относительных единицах
выраженииями:
Wpc
(х)/W∞(pc)≈1,582⋅ (D / D ∞)-0,5 [1-exp(-D / D ∞)]; (1)
Gpc
(х)/G∞(pc)≈ 1,582⋅ (D/ D ∞)-1,5 [1-exp(-D / D ∞)]; (2)
WV-
(х)/W∞(V-)≈1,582⋅ (D / D ∞)-0,55 [1-exp(-D / D ∞)]; (3)
GV-
(х)/G∞(V-)≈1,582⋅ (D / D ∞)-1,55 [1-exp(-D / D ∞)]; (4)
WF+
(х)/W∞(F+)≈1,582⋅ (
.
D /
.
D ∞)-0,4 [1-exp(-
.
D /
.
D ∞)]; (5)
GF+
(х)/G∞(F+)≈1,582⋅ (
.
D /
.
D ∞)-1,4 [1-exp(-
.
D /
.
D ∞)]. (6)
Предельные значения величин W∞(pc), G∞(pc)
[W∞(V-), W∞(F+), G∞(V-), G∞(F+)], входящие в (1)-(6)
при
.
D→
.
D ∞, не определены по техническим причинам
_________________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2007. № 6.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (91), с. 131-138.
133
(возможностям). К тому же в области 0 ≤
.
D → ∞
экспоненциальная составляющая функции принимает
значение 0 ≤ exp(-
.
D /
.
D ∞)≤1, и изменение
закономерности проанализировано относительно
.
D 1 ≈
1,582 Гр/с ~ 1,6 Гр/с. Связь между этими величинами
при
.
D /
.
D ∞ <<1 или же
.
D /
.
D 1<1 преобразуемые
выражения (1)-(6) приводят к соотношениям при 77 К:
Wpc/W1(pc) ~( D / D 1)0,5 и Gpc ~2,1⋅( D / D 1)-0, 5; (7)
WV-/W1(V-) ~( D / D 1)0,45 и GV- ~ 1,28⋅( D / D 1)-0,55 ; (8)
WF+/W1(F+) ~ ( D / D 1)0,6 и GF+~ 0,82 (D / D 1)-0,4; (9)
соотношение (6) не меняется при 1 ≤ D / D 1→∞, но
для V-и F+-центров подобная связь (в отн.ед.)
выражается как
WV-/W1(V-)~ (D / D 1)0,55 и GV-~1,28⋅( D / D 1)-0,45; (10)
WF+/W1(F+)~ (D / D 1)0,4 и GF+~0,82⋅( D / D 1)-0,6, (11)
где W1(pc), W1(V-), W1(F+) – значения при D
1~1,6 Гр/с ≈1016 эВ/г⋅с при 77 К и G1(pc)/100 эВ~2,1,
G1(V)/100 эВ~1,28, G1(F+)/100 эВ ~ 0,82
соответственно не меняются при этой же
температуре относительно
.
D /
.
D 1 < 1 и
.
D /
.
D 1 ≥ 1.
Как при переходе 77→300 К, так и при 300 К их
значение снижается в ~1,57 раза (~ 1,35; 0,83 и 0,52),
а показатели степени величины
.
D /
.
D 1 для F+-
центров отличаются по сравнению с V и ПМЦ,
описываемом соотношением (7). Подобная связь для
F+-центров при
.
D >1,6 Гр/с и
.
D ≤ 1,6 Гр/с
соответственно описывается соотношениями:
WF+~0,52⋅
.
D 0,45 и GF+~0,52
.
D -0,55; (12)
WF+~0,52⋅
.
D 0,55 и GF+~0,52
.
D -0,45. (13)
При этом характер зависимости Wпц~f(
.
D )
[Gпц~f(
.
D )] относительно
.
D /
.
D 1≤1 или
.
D /
.
D 1>1 не
меняется и кривые (кр.1-6) целиком смещаются
сверху вниз, а значения величин WF+, WV-, Wpc, GF+,
GV-, Gpc (и их предельные значения) снижаются: для
WV-, Wpc в ~1,57 и ~1,6 раза, а для WF+– в ~ 1,25-1,58
раза, при малых и средних мощностях дозы
облучения, соответственно. При этом значения
величин G1(pc)/100 эВ, G1(V-) /100 эВ, G1(F+)/100 эВ
в выражениях (8)-(12) по-прежнему уменьшаются в
среднем в ~ 1,57 раза, а показатель степени
.
D /
.
D 1
меняется лишь для F+-центров.
К тому же независимо от температуры при
облучении при
.
D→0 величины WF+, WV-, Wpc → 0, а
энергетические выходы, наоборот, – к аномально
большим предельным значениям при 77 К (также
при 300 К): GF+/100 эВ→3,6 (2,8), GV-/100 эВ →8
(5,2), Gpc/100 эВ →11,6 (8) частиц/эВ (см. рис. 3, 4,
кр. 4-6). Продолжения линий для этих центров (см.
рис. 3,а, 4,а) пересекают ось абсцисс
приблизительно в одной точке
.
D =
.
D k~0,5 1016 эВ
/г⋅с (~0,8 Гр/с) при 77 К и
.
D k~ 0,32 1016 эВ /г⋅с (~ 0,5
Гр/с) при 300 К, т.е. смещается в сторону малых доз
(в ~ 1,57 раз). Для обеих температур в координатной
зависимости Wрс ~ f(
.
D 0,5) кривые в пределах
допустимой погрешности (до ~5 %) выпрямляются,
а для F+-, V-- центров подобная связь имеет изломы
при
.
D <
.
D 1~1016 эВ/г⋅с (~1,57 Гр/с). Тогда как
зависимость Gпц/100 эВ ~ f(
.
D 0,5) при обеих
температурах резко спадает и не имея излома
непрерывно переходит в стационарную область при
.
D ≥1016 эВ /г⋅с, а продолжение линий кривых
пересекает ось абсцисс при (
.
D /
.
D 1)0,5 ~ 0,8 (~1016
эВ/г⋅с ~1 Гр/с). Причем каждая зависимость в
отдельности при 77 и 300 К имеет по три области:
.
D ≤
0,5⋅1016 эВ /г⋅с (~ 0,8 Гр/с) малых, 0,5⋅1016 ≤
.
D ≤ 1016
эВ /г⋅с низко-средних (переходная область) и средних
1016 <
.
D < 6,242⋅1016 эВ/г⋅с (10 Гр/с) мощностей,
отличающиеся лишь показателями степени
.
D /
.
D 1.
4. ОБСУЖДЕНИЕ
Следует отметить, что радиационная
проводимость ВеО подобно большинству твердых
полупроводников и диэлектриков в зависимости от
мощности дозы
.
D для обеих температур при
облучении описывается степенной функцией [17-
22]:
σγ ~ σ1 (
.
D /
.
D 1)Δ ~ а
.
D Δ (0,5 ≤ Δ ≤1), (14)
где а=σ1/
.
D 1 – постоянная для соответствующих
температур; σ1 – проводимость при мощности дозы
.
D 1=1 Гр/с и Δ – показатель степени, слабо меняется
с температурой при облучении.
Объяснение характерной особенности
зависимости (14) относительно малых и больших
дозах облучения с помощью имеющихся
приближенных моделей [17-22, 27, 38] не
согласуется с результатами эксперимента [18-22, 27]
из-за проявления различного механизма
рассеивания ЭВ на структурных дефектах,
отличающихся зарядовым состоянием, временем
релаксации (τ) и длиной перескока или
подвижностью (μ) носителей тока по
локализованным или же делокализованным
центрам, определяемых величиной μ⋅τ~const [18-
21,27,34] в ограниченной области возможных
значений
.
D .
Рост величины σγ становится объяснимым при
Т>150 К (см. рис. 3,б) по ловушечной модели Роуза-
Фаулера [18-21], что вызвано термически
активированным перескоком заряда из одного
локализованного состояния в другое. Однако, при
Т<150 К перескок носителей тока по
локализованным состояниям (ЛС) по
активационному механизму, в принципе, не в силах
объяснить линейный характер зависимости σγ~
.
D
при 77 К, что и проявляется в отклонении от этой
модели. Обнаруженное расхождение вынуждает
привлечение поляризации в центрах локализации,
_________________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2007. № 6.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (91), с. 131-138.
134
отличающихся электронным состоянием и
формирования делокализованных состояний в
области Т≤150 К при различных мощностях дозы. К
тому же имеющиеся модели [18-21, 27] традиционно
основываются на индивидуальном взаимодействии
ННЗ или ЭВ со структурными дефектами в
отдельности, но при этом незначительное внимание
уделяется их парному взаимодействию, как новый
подход, определяющий механизм протекания
радиационных процессов при малых и больших
мощностях дозы γ-излучения.
Снижение величины εBeO в облученных
таблетках по сравнению с необлученными [εBeO ~
(2...3) εBeO(γ)] обусловливает изменение времени
релаксации и уменьшение глубины потенциальной
ямы [19-21, 27], образовавшейся за счет
поляризации ионной решетки вокруг захваченного
электрона (типа F-центров). Снижение глубины
потенциальной ямы, в свою очередь, способствует
формированию делокализованных дырок в
локальном фрагменте, представляющего собой
множество близлежащих локализованных центров
[20-22, 27-29]. Электростатические силы
взаимодействия между локализованными и
делокализованными состояниями (одно- или
двукратно ионизованными состояниями) до их
термализации (подобно геминальным ионам с
электронами) проявляют себя в пределах радиуса
действий кулоновских сил притяжения [19-23, 28] и
определяются характеристическим параметром –
радиусом Онзагера rc (rc=e2/4πεε0kT). С учетом
значений диэлектрической проницаемости таблеток
ВеО (для εВеО(γ)~3,2 и εВеО(γ=0) ~ 6,8), величина rc
при 77 K составляет ~ 68 нм (~ 32 нм) и rc~34 нм (~
16 нм) при 150 К, что свидетельствует о снижении
концентрации (или плотности) центров
локализации, окружающих делокализованные
заряды. При взаимодействии двукратно
ионизованных центров с делокализованными
зарядами в тех же температурных областях
соответствующие величины растут в ~2 раза. При
этом независимо от величины
.
D значение
активационной энергии (Е1~ 0,012 эВ) не меняется.
С повышением Т (150 < Т < 393 К) величина Е1
растет непрерывно, и при Т > 393 К вклад σγ в
собственную или примесную проводимость,
описываемую выражением σ1=σ0exp(–Е2/kT) c
энергией активации Е2=0,47 эВ [10, 17], исчезает и
совпадает как для облученного, так и необлученного
образца ВеО [10, 15, 18, 19, 26]. Непрерывный рост
значения Еа ~ 0,012...0,47 эВ с температурой (77 ≤ Т
≤ 393 К) в зависимостях lgσγ ~ Т-1 и снижение
диэлектрической проницаемости εа (в ~ 2 раза) в γ-
облученном ВеО и неизменность величины Е2 ~
0,012 эВ ≤ 3kВT~0,02 эВ (где kВT – тепловая энергия
фононов решетки при 77 К) в области 77 ≤ Т < 150 К
независимо от значений
.
D приводят к парадоксу о
примесной природы радиационной проводимости
(количество примесей составляет ~10-4 %),
поскольку наличие их в спектрах ЭПР и диффузного
отражения не обнаружено. Постоянство величины
Е2 свидетельствует о том, что термоактивационный
механизм перескока носителей заряда по
примесным центрам и их взаимосвязи с глубиной
залегания ловушек вызывает сомнение. По всей
вероятности, это может быть обусловлено
процессом туннелирования зарядов по ЛС с
изменением зарядового состояния собственных
структурных дефектов, т.е. заряженных дефектных
центров Мотта [19-21, 27-29], так называемой
модели полярона, дающим вклад в изменение σγ
(модель безактивационного механизма
проводимости). По этой модели выяснение природы
зависимости (14) сводится к установлению
вероятности и механизма взаимодействия ЭВ с
парами структурных дефектов [катион-вакансия
анионов (К-ВА) или анион-вакансия катионов (А-
ВК)] и распада на радиационные дефекты,
проявляющегося в закономерности скорости
образования ЛЗ пара- и диамагнитного
происхождения от мощности дозы.
При этом из (1)-(6), отражающих
экспериментальный факт, следует, что для каждого
типа центров величинa Gpc=Wpc/
.
D зависит от
изменения закономерности Wpc~ f(
.
D ) и
определяется температурой при облучении [1-10].
Для обеих температур при облучении ВеО
пропорциональное изменение величины
Gpc=Wpc/
.
D ≈const проявляет себя при значениях
.
D ≥
5 Гр/с, а при
.
D < 5 Гр/с обнаруживается
значительное отклонение от этих условий (рис. 4, 5).
Результаты исследований показывают, что при
малых
.
D /
.
D 1<1 величина Wpc/
.
D ≠const, т.е. меняется
диспропорционально (см. рис. 4, 5), варьируя при
этом соотношение плотностей свободных и
захваченных ловушкой зарядов регулирует
закономерность изменения зависимости (14) [17-21]
при 77 и 300 К.
_________________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2007. № 6.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (91), с. 131-138.
135
Рис. 4. Зависимость скоростей образования WF+ (1),
WV- (2), Wpc (3) и их энергетических выходов GF+/100
eV (4), GV-/100 эВ (5) , Gpc/100 эВ (6) от мощности
дозы γ-излучения
.
D (а) и
.
D 0,5 от (б) при 77 К
Такой характер функциональной зависимости
этих величин для каждого типа центров и
совпадение аномально больших значений их
энергетических выходов GF+~3,6 (2,8 при 300 К), GV-
~8 (5,2), Gpc/100 эВ ~11,6 (8) частиц при
.
D→0
(
.
D /
.
D 1<1) со значениями излучательной энергии
(4,9 эВ, 6,7 эВ) АЛЭ или дырок, соответствующих
синглетному и триплетному состоянию [22-29], а
также СЭ (εex≤εg~10,63 эВ, где εg – ширина
запрещенной зоны ВеО) можно объяснить
поляронной моделью низкоэнергетических ЭВ [22-
29, 35, 36], распад которых на радиационные
дефекты сопровождается образованием свободных
зарядов. Синглет-триплетные состояния АЛЭ в ВеО
[22-25] отличаются конфигурацией аксиального и
неаксиального захвата, а также и временем жизни
дырочного ядра-полярона малого радиуса типа О- -
иона в локальном фрагменте (части)
плотноупакованной решеточной структуры [37].
Последняя сильно способствует расщеплению Р(1Р,
3Р) на компоненты (1А1, 1Е, 3Е, 3А1) и смешиванию s-
p-уровней (1Е, 1А1) частично снимающих запрет
оптического перехода [24-27,35] между
расщепленными кристаллическим полем 2p-
уровнями аниона О- (переходы 3Е→1А1, 3Е→1Е,
вызванные возбужденными триплетно-синглетными
состояниями F-центра с энергией излучения 3,4 эВ).
Сходство максимальных значений Gpc, GF+, GV- с
излучательной энергией АЛЭ и СЭ позволяет
рассматривать захваченные в разных ловушках
заряды как «экситоны» [21-24], время жизни
которых определяется рассеянием ЭВ на
структурных дефектах [1-8, 18-3-23] и зависит от
мощности дозы. Изменение показателя степени
.
D /
.
D 1 в соотношениях (7)-(10) относительно
.
D 1
связано с изменением как плотности фотонных
частиц (волнового пакета), так и эффективного
сечения [18-29, 37] взаимодействия фотона с
дефектами (пустыми, электронейтральными и
ионизованными) в атомных масштабах вследствие
проявления квантового размерного эффекта [31-34].
Рис. 5. Зависимость скоростей образования WF+ (1),
WV- (2), Wpc (3) и их энергетических выходов
GF+/100 эВ (4), GV-/100 эВ (5) , Gpc/100 эВ (6)
мощности дозы γ-излучения
.
D (а) и
.
D 0,5 (б) при 300
К
При этом носители тока (свободный заряд)
проявляются в результате взаимодействия ЭВ, т.е.
«экситонов» (или же автолокализованных дырок) с
такими дефектами по механизму:
[e+e-] + F2+ (F0) → F+ + e+(e-),
V2- (V0) + e+ (e-) → V- (15)
[e+e-] + V2- (V0) → V- + e- (e+),
F2+ (F0) + e-(e+) → F+ (16)
[e+e-]+ F+ (V-) → F2+ (V2-) + e- (e+),
V- (F+) + e-(e+) → V2-(F2+) (17)
Наличие механизмов (15)-(17) приводит к
диспропорциональному снижению концентраций F+,
V-, ПМЦ или же величин WF+, WV-, Wpc~ f(
.
D ) и к
росту GF+, GV-, Gpc~ f(
.
D ) при
.
D /
.
D 1<1,
варьирующих изменение концентраций свободных и
захваченных носителей тока. Точки пересечения
продолжения линий (см. рис. 4 и 5, кр. 4-6) для F+-,
V-- и ПМЦ с осью Gпц/100 приблизительно
соответствуют значениям числовых коэффициентов
в выражениях (7)-(12). Совпадение этих значений
GF+/100 эВ ~ 0,82, GV-/100 эВ ~ 1,28, Gpc/100 эВ ~2
частиц является границей изменения механизма
рассеивания ЭВ на дефектах с различной
электронной конфигурацией. Значения величин
GF+/100 эВ > 0,82, GV-/100 эВ > 1,28, Gpc/100 эВ >2
частиц при малых дозах
.
D /
.
D 1<1 свидетельствуют о
том, что рассеивание ЭВ происходит, в основном, на
пустых (V2-, F2+-центрах локализации), а в
переходной области 0,8 <
.
D ≤ 1,6 Гр/с
_________________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2007. № 6.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (91), с. 131-138.
136
преимущественно на пустых и электронейтральных
дефектах (F0-, V0-центрах) с сопровождением
перехода их из диа- в парамагнитное состояние и,
наоборот, [F0(V0) ⇔ F+(V-) + e-(e+)] вследствие
лимитирующего влияния онзагеровской сферы
действия [19-28] при 77 К, стимулирующего
повторный захват делокализованных зарядов
соответ-ствующими ловушками. При 1≤
.
D /
.
D 1→∞
значения величин GF+/100 эВ ≤0,82, GV-/100 эВ
≤1,28, Gpc/100 эВ ≤2 частиц рассеивание
происходит, в основном, на заряженных дефектах
(F+, V--центрах).
Результаты исследования показывают, что в
γ-облученном дисперсном ВеО при 77 К в принципе
при
.
D < 1,6 Гр/с реализуется взаимодействие СЭ с
локализованными состояниями в локальном
фрагменте решетки, формирующимися
собственными парными дефектами F, V-типа
(катион-анионными или анион-катионными
вакансиями), распад которых сопровождается
образованием дырочной и электронной компонент
АЛЭ. Распад и трансформация последнего на
соответствующие дефекты приводит к излучению
энергии разделенных компонент (6,7 и 4,9 эВ).
Каждый распад сопровождается образованием
электрон-дырочной пары с пороговой энергией
εр~100/Gpc~8,62 [εр(V-) ~ 100/GV- ~ 12,5; εр(F+) ~
100/GF+~28] эВ /частиц, удовлетворяющей условию
εр~(ε1р+ε2р)/2 ~ (1...2)εg, что в ~1,5-2 раза ниже, чем
значение энергии, необходимой для прямой
ионизации (εр~2...3εg) в массивных материалах [1-4,
8-10, 26]. Парадоксальное расхождение снимается в
том случае, если образование электрон-дырочной
пары происходит лишь при распаде ЭВ на
радиационные дефекты [2-4, 19-27] по механизму
(12)-(14). При больших 1,6 Гр/с ≤
.
D→ ∞ из-за
истощения концентраций пустых (F2+, V2-) и
электронейтральных (F0, V0) дефектов более
вероятно взаимодействие ЭВ с ионизованными (F+,
V-) центрами, проявляющее себя в степени
.
D в
закономерностях (7)-(9). Несмотря на изменение
закономерности величин WF+, WV-, Wpc, GF+, GV-,
Gpc, при малых и средних мощностях дозы для
соответствующих центров значения величин G1(pc),
G1(V-), G1(F+) в выражениях (7)-(13) не меняются и
свидетельствуют о том, что они являются не
случайными числами, а связаны со структурными
особенностями кристаллической решетки материала
[23-28]. В принципе, они характеризуют
вероятность механизма попарного взаимодействия
ЭВ относительно мощности поглощенной энергии
D~1016 эВ /г~1,6 Гр/с в единицу времени с
радиационными дефектами (ионизованными и
электронейтральными). Их можно назвать
характерными критическими значениями (числами)
или параметрами (αI), поскольку они варьируют
изменение показателя степени относительно
.
D 1,
вызванного переменными плотностью частиц и
сечением взаимодействия ЭВ с соответствующими
ЛС, различающихся состоянием электронной
конфигурации в связи с проявлением квантового
размерного эффекта [31-34]. Природа влияния ЛС в
зависимости от парного соотношения катион-
анионных или анион-катионных вакансий,
превалирующих в первой координационной сфере
вызывает изменение механизма их взаимодействия с
ЭВ при поглощении энергии D~1016 эВ /г в единицу
времени. В случае гексагональной решетки ВеО [24-
26, 38] [по кластерной модели (ВеО4)6-] с учетом
теплового эффекта фононов их вклад в этой сфере
связан с числом индексов формульных единиц и
определяется комбинацией отношений ионных
радиусов, анионного к катионному, т.е. G1(pc) ~
na/nk⋅(ra/rk)1/2(Т77/Т)1/3 (элементарная ячейка содержит 4
атома или две формульные единицы [24-26]), G1(V-) ~
na/nk⋅(ra/rk)1/4(Т77/Т)1/3 и G1(F+) ~ nк/nа⋅(ra/rk)-1/6 ×(Т77/Т)1/3
соответственно. Расчеты при 77 и 300 К дают значения
~2 (~1,274); ~1,42 (~0,9) и ~0,8 (~0,51), которые в
пределах погрешности (~5%) согласуются с
экспериментальными значениями. При переходе
температуры 77→300 К уменьшение этих значений
(~1,35; 0,83; 0,52) свидетельствует об усилении спин-
решеточного взаимодействия вследствие возрастания
энергии тепловых фононов, что вызывает
сосредоточение ЭВ на отдельных окруженных, более
стабильных, парах ЛС в решетке ВеО.
Величины Wpc, WF+, WV- не могут расти
бесконечно (Gpc, GF+, GV-→0 снижаются) при
.
D→∞,
а стабилизируются около максимальных значений
Wmax(РС)~1015 (г⋅с)-1 [19, 20] вследствие того, что
диэлектрики обладают реальной дефектностью в
ограниченных количествах. Поэтому
приблизительно при
.
D ≥ 5 Гр/с эти величины слабо
растут и наблюдается тенденция перехода к
насыщению, что отражается в изменении показателя
степени
.
D /
.
D 1. Это свидетельствует о том, что
взаимодействие ЭВ происходит преимущественно с
ионизованными дефектами по механизму (14), (15)
и способствует образованию делокализованных
зарядов, дающих вклад в изменение σγ.
При сравнении мощностной зависимости
величин σγ, Wpc, WF+, WV- (Gpc, GF+, GV-) для ВеО в
определенных областях, выражаемых
соотношениями (7)-(11), вытекает, что σγ
пропорциональна скорости образования F+, V--ПМЦ
[2-5, 18-21], т.е. σγ/Wpc ~
.
D 0,5 (σγ⋅/WF+ ~
.
D 0,4 или ~
.
D 0,6, σγ⋅/WV- ~
.
D 0,55 или ~
.
D 0,45 при 77 К) и
диспропорциональна их энергетическому выходу
(σγ⋅Gpc ~
.
D 0,5; σγ⋅GF+ ~
.
D 0,6или ~
.
D 0,4; σγ⋅GV- ~
.
D 0,45или ~
.
D 0,55). Их обоюдное изменение
обусловливает линейность σγ от
.
D при 77 К.
Идентичное соотношение с незначительным
изменением показателя степени
.
D /
.
D 1 для F+, V- -
центров получается и при 300 К. С учетом этого для
_________________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2007. № 6.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (91), с. 131-138.
137
широкой области значений
.
D с помощью
выражений (1)-(6) эмпирически установлено, что
связь между этими величинами (в отн. ед.)
определяется соотношением:
σγ⋅Gpc/Wpc~σ0
.
D ; σγ⋅GV-/WV-~σ0
.
D ;
σγ⋅GF+/WF+~σ0
.
D . (18)
Из (18) вытекает, что при
.
D =0 σγ⋅=0 и совпадает
с проводимостью собственного или примесного
характера (σ0 + σт), что подтверждается
экспериментально. Для определенных областей
значений
.
D с учетом температуры и выражений (8)-
(14) следует, что σγ⋅Gpc/Wpc~σ0; σγ⋅GV-/WV-~σ0;
σγ⋅GF+/WF+~σ0 и результирующая проводимость (σγт)
определяется вкладом тепловой (σт) и радиационной
(σγ) составляющих компонент σγт ~ (σ0 + σт) +σγ.
Следовательно, обнаруженное отличие в
мощностных закономерностях величин Gpc/Wpc, GV-
/WV-, GF+/WF+ и σγ при низких температурах (77 К)
свидетельствует о различии в механизме
взаимодействия низкоэнергетических ЭВ с ЛС и их
распада на радиационные дефекты, варьирующие
линейные изменения σγ (σγ~
.
D ) при малых, низко-
средних, средних
.
D , что и подтверждается
экспериментально. Следует отметить, что связь
радиационной проводимости с энергетическими
параметрами захваченных зарядов в органических
диэлектриках приведена в работах [14, 39]. Но при
этом природа аномально больших значений
энергетических выходов и их связь с ЭВ не
упоминаются.
Таким образом, установлено, что отличие в
мощностных закономерностях величин Gpc/Wpc, GV-
/WV-, GF+/WF+ обусловливает различный вклад
промежуточных частиц распада ЭВ в механизм
линейности σγ при малых, низко-средних, средних
.
D . При этом характерный излом для мощностной
зависимости Wpc и Gpc не обнаруживается в
радиационной проводимости твердых материалов
из-за низкого времени жизни ЭВ (τ ≤ 10-8 с) по
сравнению с чувствительностью измерительных
приборов относительно спектральных методов.
ЛИТЕРАТУРА
1. А.К. Пикаев. Современная радиационная химия. Твердое
тело и полимеры. Прикладные аспекты. М.: «Наука»,
1987, 448 с.
2. А.Б. Александров, Э.Д. Алукер, И.А. Васильев и др.
Введение в радиационную физикохимию щелочно-
галоидных кристаллов. Рига: «Зинатне», 1989, 244 с.
3. Радиационно-химические процессы в гетерогенных
системах на основе дисперсных окислов /Под общей ред.
В.В.Стрелко и А.М.Кабакчин. М.: «Энергоиздат», 1981,
120 с.
4. Радиационно-каталитические процессы в дисперсных
средах /Отв. ред. д.х.н., В.Н.Пармон.Новосибирск:
«Наука», 1992, 352 с.
5. Ю.А. Захаров, С.М. Рябых, Д.Г. Ягубик //Матер. докл. 9-
й Междун. конф. «Физико-химические процессы в
неорганических материалах», Кемерово, 22-
25 сентября, 2004, ч. 1, с. 452–460.
6. А.А. Garibo, Kh.B. Gezalo, R.D. Kasumov //Radiat. Phys.
Chem. 1987, v. 30, №3, р. 197-199.
7. А.Ю. Гладкий, Ю.И. Аристов. Высокий радиационно-
химический выход разделенных электрон-дырочных пар
при радиолизе дисперсных оксидов магния в
присутствии N2О или Н2 //Химия высоких энергий. 1998,
т. 32, №3, с. 179.
8. Н.Н. Гаджиева, Х.И. Абдуллаева, А.А. Гарибов.,
А.М. Гасанов, М.М. Алиев. Изучение поверхностно-
радиационных процессов в ВеО и системе ВеО+Н2О
методом ИК-спектроскопии //Хим. высок. энергий. 1996,
т. 30, №2, с. 176–180.
9. K.B. Gezalov, A.A. Garibov, A.M. Gasanov,
M.M. Aliyev, N.T. Musayev. The Nature of Paramagnetic
Centers in γ-irradiated Borom Oxide //Phys. Status. Solidi
(A). 1990, v. 117, №1, p. K57-60.
10. М.М. Алиев, М.Ч. Ахмедова, С.А. Гусейнова //Тез. докл.
7-й Междун. конф «Физико-химические процессы в
неорганических материалах», Кемерово, 6-9 октября,
1998, ч. 1, с. 5–6.
11. А.Ф. Аккерман, М.Я. Грудский, Б.Б. Смирнов.
Вторичные электронные излучения в твердых телах под
действием γ-квантов. М.: «Энергоатомиздат», 1986, 168
с.
12. A.Scharmann, V. Wissler. Field-assisted thermally stimulated
exoelectron emission from BeO //Phys. Stat. Solidi (A). 1980,
v. 60, N1, p. 117–128.
13. В.Н. Кузнецов, А.О. Климовский, А.А. Лисаченко.
Поверхностная люминесценция ВеО //Поверхность, физ.
хим. мех. 1986, №11, с. 99–103.
14. М.М. Алиев, Е.А. Зеленкова //Матер. докл. 9-й Междун.
конф. «Физико-химические процессы в неорганических
материалах», Кемерово, 22-25 сентября, 2004, ч. 1,
с. 320–322.
15. R. Muccilo, A.R. Blank. Proc. Int. Sympl.on Electrets and
Dielectric, M.Soares de Campos, Ed (Acad. Brasil de Cien-
cias, Rio de Janeyro, 1977), p. 357–372.
16. М.М. Алиев, Н.Н. Гаджиева, Д.А. Усейнов,
М.К. Керимов. Радиационная проводимость
поликристаллического ВеО //Актуальные проблемы
радиационных исследований. Баку: «Элм», 1991, в. 5, с.
65–71.
17. В.Ю. Гусельников, К.А. Дергобузов, Ю.К. Рогальский,
А.П. Яловец. Взаимодействие электронов со
слабопроводящим материалом с учетом радиационного
заряда //Изв. вузов. Физика. 1989, т. 32, № 8, с. 103–105.
18. Физические процессы в облученных полупроводниках
/Под ред. Смирнова А.С. Новосибирск: «Наука», 1977,
256 с.
19. А.П. Тютнев, А.А. Ванников, Г.С. Мингалеев.
Радиационная электрофизика органических
диэлектриков. М.: «Энергоатомиздат», 1989, 192 с.
20. В.В. Громов. Электрический заряд в облученных
материалах. М.: «Энергоиздат», 1982.
21. М.А. Эланго. Элементарные неупругие радиационные
процессы. М.: «Наука», 1988, 152 с.
22. Ч.Б. Лущик, А.Ч. Лущик. Распад электронных
возбуждений с образованием дефектов в твердых телах.
М.: «Наука», 1989.
23. А.С. Портягин, И.И. Мильман, В.С. Кортов. Эффект
Онзагера в люминесценции кристаллов Al2O3 и
излучательная аннигиляция автолокализованных
экситонов //Физика твердого тела. 1992, т. 34, №5, с.
1444–1452.
24. S.V. Gorbunov, S.V. Rudyakov, B.V. Shulgin,
V.Yu. Yakovlev. The instasionar optical adsorbance of the
avtolocalized exitons of two types berillium oxide crystall
//Radiation Effects and Defects in Solids. 1995, v. 135,
p. 269–276.
25. А.В. Кружалов, И.Н. Огородников, С.В. Кудяков
Излучательная релаксация низкоэнергетических
_________________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2007. № 6.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (91), с. 131-138.
138
электронных возбуждений и точечные дефекты в оксиде
бериллия //Изв. вузов. Физика. 1996, №11, с. 76–92.
26. С.В. Горбунов, С.В. Кудяков, В.Ю. Яковлев и др.
Нестационарное оптическое поглощение
автолокализованных экситонов двух типов кристалла
оксида бериллия //ФТТ. 1996, т. 38, №4, с. 1298–1311.
27. Н.Мотт, Э. Дэвис. Электронные процессы в
некристаллических веществах. М.: «Мир», 1982.
28. K.M. Hong, J. Noolandi //J.Chem. Phys. 1978, v. 68, №11,
р. 5163–5178.
29. Поляроны /Под ред. Ю.А. Фирсова. М.: «Наука», 1975.
30. Д.Г. Клещев, А.И. Шейнкман, Р.Н. Плетнев. Влияние
среды на фазовые и химические превращения в
дисперсных системах. Свердловск, 1990.
31. И.Д. Морохов, Л.И. Трусов, В.Н. Лаповок. Физические
явления в ультрадисперсных средах. М:
«Энергоатомиздат», 1984.
32. Я.С. Бобович. Классические размерные эффекты в
спектрах комбинационного рассеяния высокодисперсных
частиц. Экспериментальное исследование (обзор)
//Журнал прикладной спектроскопии. 1998, т. 49, №3,
с. 359–382.
33. М.М. Алиев, А.А. Гасанов, У.Г. Гезалов, М.Ч. Ахмедова
//Поверхность. 2000, №6, с. 62–67.
34. Э.И. Рашба, З.С. Грибников, В.Я. Кривченко.
Анизотропные размерные эффекты в полупроводниках и
в полуметаллах //УФН. 1976, т. 119, c. 1–3.
35. Ф. Бассани, Парравичини Дж. Пастори. Электронные
состояния и оптический переход в твердых телах /Пер. с
англ. /Под ред. акад. В.Л. Бонч-Бруевича. М.: «Мир»,
1982, 391 с. (F. Bassani, G.Pastori Parravicini. Electronic
States and Optical Transitions in Solids. Oxford, New York,
Toronto, 1975).
36. Д.Ливер. Электронная спектроскопия неорганических
соединений /Пер. с англ. /Под ред. д.х.н. А.Ю. Цивадзе в
2-х томах. М.: «Мир», 1997, т. 1. 491 с; 1997, т.2, 448 с.
(A.B.D. Lever. Inorganic Electronic Spectroscopy, Elsevier.
Amsterdam-Oxford-New York-Tokyo, 1984).
37. А.Н. Кислов, А.В. Кружалов, А.Н. Вараксин,
В.Г. Мазуренко. Влияние дисперсии диэлектрика на
генерацию локализованных зарядов в γ-облученном ZrO2
//ФТТ. 1991, т. 33, №10, с. 2932–2937.
38. Э. Стром, Х. Исраель. Сечение взаимодействия γ-
излучения с веществом (для энергий 0,001-100 МэВ и
элементов с 1 до 100): Справочник. М.: «Атомиздат»,
1973.
39. Е.Л. Франкевич //Химия высоких энергий. 1967, т. 1, №5,
с. 572–578.
МОЩНОСТНАЯ ЗАКОНОМІРНІСТЬ УТВОРЕННЯ ЛОКАЛІЗОВАНИХ І ДЕЛОКАЛИЗОВАНИХ ЗАРЯДІВ
У γ-ОПРОМІНЕНОМУ ОКСИДІ БЕРИЛЛИЯ
М.М. Алієв, Х.З. Алієва
Методом EПР досліджені міцністна залежність швидкості утворення й енергетичних виходів електронних F+(WF+, GF+/100 еВ), дырочных
V-(WV-, GV-/100 eВ) і сумарних парамагнітних центрів (Wpc, Gpc/100 еВ) в γ-опроміненому дисперсному ВеО при 77 або при переході від 77 до
300 К. Встановлено, що залежність між цими величинами є статечною функцією [Wрс~а(D/D1)δ] з показниками, що відрізняються δ); при малих
D<D1~1,6 Гр/с (γ~0,4; 0,55 і 0,5), а при більших D/D1 1 ( ~0,6; 0,45 і 0,5) з температурою при опроміненні міняються δ (слабко) і числові
коефіцієнти (а). Зміна δ обумовлена розходженням сеченій взаємодії електронних порушень c дефектами, що розрізняються зарядовим станом.
На цій підставі запропонована поляронная модель, що визначає закономірність зміни радіаційної провідності при малих і середніх потужностях
дози γ-випромінювання.
THE INFLUENCE OF POWERS DOZE ON REGULARITY OF FORMATION OF LOCALIZED
AND DELOCALIZED CHARGES IN γ-IRRADIATIED DISPERSION BeO.
M.M. Aliyev, Kh.Z. Aliyeva
The rates of formation and energy fields of electrons F+(WF+, GF+/100 eV), holes V-( WV-, GV-/100 eV) and PM (WPC, GPC/100 eV)-centres in
dispersion γ-radiated BeO dependence on γ-radiation dozes power in ranges of D~0.1…10 Gy/s at 77 K by ESR method are investigated. It is
established, that the relation between this values is power function {Wpc~a(D/D1)δ] with different degree (δ): for small D<D1~1,6 Gy/s (δ~0,4;
0,55 и 0,5) and for large D/D1≥1 (δ~0,6; 0,45 и 0,5); the δ (small) and numerical coefficients (a) change with temperature. The change of δ is
result of the change of interaction of electronic excite with defects with different charge′s state. On this base the model of determining of change
of radiation conductivity at small and large doses of γ-irradiation is suggested.
_________________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2007. № 6.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (91), с. 131-138.
139
М.М. Алиев, Х.З. Алиева
Институт радиационных проблем НАН Азербайджана,
1143 AZ, г. Баку, Азербайджан, пр. Ф. Агаева, 9;
E-mail: mammed.physics@mail.ru; amammed.irp@mail.ru
1. ВВЕДЕНИЕ
В поле действия ионизирующего излучения изменение физико-химических [1-10], электрофизических [11-17] и радиационных свойств [15-22], в том числе радиационная проводимость [16-21] твердых диэлектриков зависят не только от мощности дозы D и температуры при облучении, но и от вероятности механизма протекания элементарных процессов (возбуждение, ионизация, локализация, рекомбинация и перенос энергии и заряда) на поверхности [1-4, 6, 8, 11-15] и в объеме [2,5-7, 16-22]. Степень изменения этих свойств симбатно с величиной D, в свою очередь, определяется как генерацией, так и различием в соотношении свободных и захваченных ловушками зарядов объемного и поверхностного происхождения [1-5, 17-22], а также механизмом взаимодействия их и электронных возбуждений (ЭВ) [19-29] с центрами локализации, отличающимися электронным состоянием. Установление вклада последнего требует уточнения роли эффекта поляризации [21-29] в процессах распада ЭВ (в основном низкоэнергетических [19-26]) на радиационные дефекты [21-28] с образованием свободных носителей заряда в твердых диэлектриках, варьирующих радиационную проводимость при различных температурах облучения [16-21]. Поэтому отсутствие роли этого процесса в объяснении характера зависимости ~ D (0,5 1) как экспериментального факта [17-22] модели Роуза-Фаулера с непрерывным и дискретным распределением ловушек сталкивается с трудностями [19-23]. Выявление их вклада сводится к обоюдному изучению кинетики и закономерности образования свободного и захваченного заряда ловушками диа- и парамагнитного происхождения в разупорядоченной структуре [19-25], свойственной дисперсным средам [1-4, 30-32], в том числе дисперсным оксидам (ДО) [1-8]. Структурная разупорядоченность или специфика приповерхностного слоя в ДО стимулирует проявление некоторых релаксационных процессов [11-15, 30-34], вызывающих изменение радиационных, электрофизических и физико-химических свойств в отличие от их массивных образцов [17-22].
2. МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА
ЛИТЕРАТУРА
|
| id | nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-110643 |
| institution | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| issn | 1562-6016 |
| language | Russian |
| last_indexed | 2025-12-07T16:35:21Z |
| publishDate | 2007 |
| publisher | Інститут радіаційних проблем НАН Азербайджану |
| record_format | dspace |
| spelling | Алиев, М.М. Алиева, Х.З. 2017-01-05T19:48:21Z 2017-01-05T19:48:21Z 2007 Мощностная закономерность образования локализованных и делокализованных зарядов в γ-облученном оксиде бериллия / М.М. Алиев, Х.З. Алиева // Вопросы атомной науки и техники. — 2007. — № 6. — С. 131-138. — Бібліогр.: 39 назв. — рос. 1562-6016 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/110643 541.15 Методом ЭПР исследованы мощностная зависимость скорости образования и энергетических выходов электронных F⁺(WF⁺, GF⁺/100 эВ), дырочных V⁻(WV-, GV-/100 эВ) и суммарных парамагнитных центров (Wpc, Gpc/100 эВ) в γ-облученном дисперсном ВеО при 77 К или при переходе от 77 к 300 К. Методом EПР досліджені міцністна залежність швидкості утворення й енергетичних виходів електронних F⁺(WF⁺, GF⁺/100 еВ), дырочных V⁻(WV-, GV-/100 eВ) і сумарних парамагнітних центрів (Wpc, Gpc/100 еВ) в γ-опроміненому дисперсному ВеО при 77 або при переході від 77 до 300 К. The rates of formation and energy fields of electrons F⁺(WF⁺, GF⁺/100 eV), holes V-( WV-, GV-/100 eV) and PM (Wpc, Gpc/100 eV)-centres in dispersion γ-radiated BeO dependence on γ-radiation dozes power in ranges of D~0.1…10 Gy/s at 77 K by ESR method are investigated. ru Інститут радіаційних проблем НАН Азербайджану Вопросы атомной науки и техники Физика радиационных и ионно-плазменных технологий Мощностная закономерность образования локализованных и делокализованных зарядов в γ-облученном оксиде бериллия Мощностная закономірність утворення локалізованих і делокализованих зарядів у γ-опроміненому оксиді бериллия The influence of powers doze on regularity of formation of localized and delocalized charges in γ-irradiatied dispersion BeО Article published earlier |
| spellingShingle | Мощностная закономерность образования локализованных и делокализованных зарядов в γ-облученном оксиде бериллия Алиев, М.М. Алиева, Х.З. Физика радиационных и ионно-плазменных технологий |
| title | Мощностная закономерность образования локализованных и делокализованных зарядов в γ-облученном оксиде бериллия |
| title_alt | Мощностная закономірність утворення локалізованих і делокализованих зарядів у γ-опроміненому оксиді бериллия The influence of powers doze on regularity of formation of localized and delocalized charges in γ-irradiatied dispersion BeО |
| title_full | Мощностная закономерность образования локализованных и делокализованных зарядов в γ-облученном оксиде бериллия |
| title_fullStr | Мощностная закономерность образования локализованных и делокализованных зарядов в γ-облученном оксиде бериллия |
| title_full_unstemmed | Мощностная закономерность образования локализованных и делокализованных зарядов в γ-облученном оксиде бериллия |
| title_short | Мощностная закономерность образования локализованных и делокализованных зарядов в γ-облученном оксиде бериллия |
| title_sort | мощностная закономерность образования локализованных и делокализованных зарядов в γ-облученном оксиде бериллия |
| topic | Физика радиационных и ионно-плазменных технологий |
| topic_facet | Физика радиационных и ионно-плазменных технологий |
| url | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/110643 |
| work_keys_str_mv | AT alievmm moŝnostnaâzakonomernostʹobrazovaniâlokalizovannyhidelokalizovannyhzarâdovvγoblučennomoksideberilliâ AT alievahz moŝnostnaâzakonomernostʹobrazovaniâlokalizovannyhidelokalizovannyhzarâdovvγoblučennomoksideberilliâ AT alievmm moŝnostnaâzakonomírnístʹutvorennâlokalízovanihídelokalizovanihzarâdívuγopromínenomuoksidíberilliâ AT alievahz moŝnostnaâzakonomírnístʹutvorennâlokalízovanihídelokalizovanihzarâdívuγopromínenomuoksidíberilliâ AT alievmm theinfluenceofpowersdozeonregularityofformationoflocalizedanddelocalizedchargesinγirradiatieddispersionbeo AT alievahz theinfluenceofpowersdozeonregularityofformationoflocalizedanddelocalizedchargesinγirradiatieddispersionbeo |