Радиационные повреждения сплава Э635 в элементах конструкций ТВС ВВЭР-1000

Исследовано изменение структуры элементов конструкции ТВС ВВЭР-1000 (оболочки твэлов, направляющие каналы, центральная труба, уголки жесткого каркаса), влияние механических напряжений на процессы зарождения и формирования радиационно-индуцированных мелкодисперсных частиц при реакторном облучении. До...

Ausführliche Beschreibung

Gespeichert in:
Bibliographische Detailangaben
Veröffentlicht in:Вопросы атомной науки и техники
Datum:2009
Hauptverfasser: Кобылянский, Г.П., Новоселов, А.Е., Обухов, А.В., Островский, З.Е., Шишов, В.Н., Никулина, А.В., Маркелов, В.А.
Format: Artikel
Sprache:Russisch
Veröffentlicht: Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України 2009
Schlagworte:
Online Zugang:https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/111115
Tags: Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
Назва журналу:Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Zitieren:Радиационные повреждения сплава Э635 в элементах конструкций ТВС ВВЭР-1000 / Г.П. Кобылянский, А.Е. Новоселов, А.В. Обухов, З.Е. Островский, В.Н. Шишов, А.В. Никулина, В.А. Маркелов // Вопросы атомной науки и техники. — 2009. — № 2. — С. 57-68. — Бібліогр.: 11 назв. — рос.

Institution

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
_version_ 1860246049415757824
author Кобылянский, Г.П.
Новоселов, А.Е.
Обухов, А.В.
Островский, З.Е.
Шишов, В.Н.
Никулина, А.В.
Маркелов, В.А.
author_facet Кобылянский, Г.П.
Новоселов, А.Е.
Обухов, А.В.
Островский, З.Е.
Шишов, В.Н.
Никулина, А.В.
Маркелов, В.А.
citation_txt Радиационные повреждения сплава Э635 в элементах конструкций ТВС ВВЭР-1000 / Г.П. Кобылянский, А.Е. Новоселов, А.В. Обухов, З.Е. Островский, В.Н. Шишов, А.В. Никулина, В.А. Маркелов // Вопросы атомной науки и техники. — 2009. — № 2. — С. 57-68. — Бібліогр.: 11 назв. — рос.
collection DSpace DC
container_title Вопросы атомной науки и техники
description Исследовано изменение структуры элементов конструкции ТВС ВВЭР-1000 (оболочки твэлов, направляющие каналы, центральная труба, уголки жесткого каркаса), влияние механических напряжений на процессы зарождения и формирования радиационно-индуцированных мелкодисперсных частиц при реакторном облучении. Досліджено зміну структури елементів конструкції ТВС ВВЕР-1000 (оболонки твелів, спрямовуючі канали, центральна труба, кутки жорсткого каркасу), вплив механічних напружень на процеси зародження та формування радіаційно-індукованих дрібнодисперсних часток при реакторному опроміненні. The structural changes of structural elements of FA of WWER-1000 (claddings of fuel elements, process channels, central tube, stiffening angles), influence of mechanical stresses on the processes of nucleation and formation of radiation-induced fine-dispersed particles under irradiation are investigated.
first_indexed 2025-12-07T18:37:15Z
format Article
fulltext ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2009. №2. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (93), с. 57-68. 57 Раздел второй МАТЕРИАЛЫ РЕАКТОРОВ НА ТЕПЛОВЫХ НЕЙТРОНАХ УДК 621.039.543 РАДИАЦИОННЫЕ ПОВРЕЖДЕНИЯ СПЛАВА Э635 В ЭЛЕМЕНТАХ КОНСТРУКЦИЙ ТВС ВВЭР-1000 Г.П. Кобылянский, А.Е. Новоселов, А.В. Обухов, З.Е. Островский ФГУП ГНЦ РФ НИИАР, Россия; В.Н. Шишов, А.В. Никулина, В.А. Маркелов ФГУП ВНИИНМ, Россия Исследовано изменение структуры элементов конструкции ТВС ВВЭР-1000 (оболочки твэлов, направляющие каналы, центральная труба, уголки жесткого каркаса), влияние механических напряжений на процессы зарожде- ния и формирования радиационно-индуцированных мелкодисперсных частиц при реакторном облучении. ВВЕДЕНИЕ Поведение изделий из циркониевых сплавов в атомных реакторах во многом обусловлено процес- сами, происходящими в материалах при воздейст- вии на них облучения, в связи с этим большой инте- рес представляют результаты электронно-микроско- пического исследования структуры этих материа- лов, облученных в виде различных изделий ТВС в реакторе ВВЭР-1000 или в виде образцов в реакторе БОР-60. Радиационные испытания образцов в реак- торе БОР-60 позволяют ускоренно (за приемлемое для экспериментаторов время) моделировать про- цессы в испытываемых материалах, происходящие под действием облучения в коммерческих энергети- ческих реакторах, а последующие материаловедче- ские исследования этих образцов – оценить как со- стояние материала после определенных этапов об- лучения, так и основные тенденции его эволюции. Сопоставление результатов исследований одного и того же материала (в данном случае сплава Э635) после эксплуатации в коммерческом реакторе и по- сле испытаний в реакторе БОР-60 дает дополни- тельную возможность изучения фундаментальных аспектов его радиационной повреждаемости и пове- дения в зависимости от факторов влияния. Сплав Э635, ранее испытывавшийся в исследовательских реакторах в виде образцов и экспериментальных изделий, а в энергетических водоохлаждаемых реак- торах - в качестве опытных изделий [1,2], в настоя- щее время успешно используется в качестве мате- риала конструкционных элементов: направляющих каналов (НК), центральной трубы (ЦТ), уголков же- сткого каркаса (уголки) штатных ТВС ВВЭР-1000 [3]. МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДИКИ ИССЛЕДОВАНИЙ Для исследований были выбраны вырезанные из различных участков ТВС ВВЭР-1000 фрагменты конструктивных элементов (оболочка твэла, НК, ЦТ, уголок) из сплава Э635, а также модельные об- разцы в виде пластин и отрезков труб из этого спла- ва, испытанные до различных повреждающих доз в реакторе БОР-60 (табл. 1). Таблица 1 Характеристика объектов исследований Объект исследований Место облучения Длительность облуче- ния Параметры облучения Координата ис- следуемого уча- стка, мм (от низа) Оболочки 80, 1890, 3260, 3690 (газосбор- ник) Направляющие каналы и центральная труба УТВС, 1-й блок Бал. АЭС 3 года (878,6 эф. сут) B=39 (МВт·сут)/кгU; Твх=285 ºС; Твых=315 ºС 100, 1900…2200, 3275 Направляющие каналы 1565 Уголки жесткого каркаса ТВСА, 1-й блок Кал. АЭС 4 года (1082 эф. сут) B=44 (МВт·сут)/кгU; Твх=285 ºС; Твых=315 ºС; F=2,2·1026 м-2 1565 Образцы оболочек До 43720 ч Тобл =315…345 ºС, F≤13,5·1026 м-2 - Плоские образцы* Реактор БОР-60 До 6300 ч Тобл ~320 ºС, F=3,8·1026 м-2 - *Характеристики радиационной стойкости этих образцов опубликованы в работе [4]. Измерение длины плоских образцов осуществля- ли на специальной измерительной установке кон- тактным способом с помощью двух преобразовате- лей линейных перемещений (щупов), регистрирую- 58 щих на ЭВМ координаты противоположных торце- вых поверхностей образцов. Длину отрезков труб определяли на устройстве, содержащем индикатор часового типа с ценой делений 0,002 мм. Деформа- цию радиационного роста (ДРР) определяли путем сопоставления с калибром координат профилей ска- нирования торцевых поверхностей одних и тех же пластинчатых образцов и показаний индикатора часового типа для трубчатых образцов соответст- венно до и после облучения. Погрешность опреде- ления ДРР не превышала ±0,01%. Образцы для трансмиссионной электронной микроскопии (ТЭМ) в виде дисков диаметром 3 мм утоняли струйным методом в установке TENUPOL- 3. Используемый электролит – 5% раствор хлорной кислоты в метаноле, рабочее напряжение 38 В, ток 130…150 мА, температура электролита минус 50 оС. Готовые объекты исследовали на электронном мик- роскопе JEM-2000FXII при ускоряющем напряже- нии 120 кВ. Методом трансмиссионной электронной микроскопии (ТЭМ) проводили исследования мик- роструктуры и фазового состава. Для определения элементного состава матрицы и выделений вторых фаз использовали метод энергодисперсионной рент- геновской спектроскопии (EDS) с применением спектрометра LINK. Полученные спектры обраба- тывали по программе RTS-2/FLS микроанализатора AN-10000. Элементный анализ выделений вторых фаз проводили с помощью исследований экстракци- онных угольных реплик. РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЙ РАДИАЦИОННОЕ ФОРМОИЗМЕНЕНИЕ Конструктивные элементы из сплава Э635 ТВС ВВЭР-1000 имеют высокое сопротивление радиаци- онному росту. Так, в результате эксплуатации в те- чение 4-х лет (максимальный флюенс нейтронов составил 2,2·1026 м-2 (здесь и далее Е>0,1 МэВ)) длина уголков жесткого каркаса увеличилась при- мерно на 0,1%. Удлинение же НК, которые находи- лись под действием осевой сжимающей нагрузки, в среднем составило 0,02%. При облучении в реакторе БОР-60 деформация модельных образцов в осевом направлении изменя- лась в зависимости от флюенса нейтронов в соот- ветствии с рис. 1. 0 0,5 1 1,5 0 5 10 15 Флюенс нейтронов, 1026 м-2 Д еф ор ма ци я, % Трубка, частичная рекристаллизация 525°С, 3 ч Трубка, рекристаллизация 580°С, 3 ч Пластинка, рекристаллизация 600°С, 2 ч Рис. 1. Зависимость деформации радиационного роста модельных образцов сплава Э635 от флюенса нейтронов при температуре ~320 °С Можно отметить, что независимо от режима термообработки образцы удлиняются слабо, вплоть до весьма высоких значений флюенсов нейтронов. Наблюдается хорошее соответствие значений де- формации радиационного роста при сопоставимых дозах облучения элементов ТВС ВВЭР-1000 и мо- дельных образцов, облученных в реакторе БОР-60. Слабо выявляемая стадия ускоренного роста начи- нается при флюенсах нейтронов выше ~7·1026 м-2. Таблица 2 Характеристика общей структуры и избыточных фаз исследуемых объектов из сплава Э635 Объект Условия облучения Характеристика структуры Выделения Средний размер, нм Концентрация, 1019 м-3 Глобулярные частицы 80…110 1,4…3 Оболоч- ки ВВЭР-1000, 3 года 100% рекристаллизации, стабильный размер зерен по всей длине Мелкодисперсные пла- стины До 5 1,5 Глобулярные частицы 45 3,1 Ленты ~150 (ширина) - Уголки ВВЭР-1000, 4 года 50% рекристаллизации Крупные частицы До 500…1000 <0,1 ЦТ ВВЭР-1000, 3 года Изменение степени рекри- сталлизации от 25 до 100% сверху вниз Глобулярные частицы 105…128 2,8…4,4 Глобулярные частицы 110…140 1,3…3,2 ВВЭР-1000, 3 года Изменение степени рекри- сталлизации от 25 до 100% снизу вверх Мелкодисперсные пла- стины До 5 1200 НК ВВЭР-1000, 4 года 75% рекристаллизации Глобулярные частицы 85 4,4 Глобулярные частицы 112 1,3 Крупные частицы До 900 <0,1 Плоские образцы БОР-60, Тобл ~320 ºС, F=3,8·1026 м-2 100% рекристаллизации Мелкодисперсные пла- стины 3 500 Глобулярные частицы 105 ~0,7…10 Вытравленные зоны 86 (50…200) По границам зерен и блоков Мелкодисперсные пла- стины 7 1200 Образцы оболочек БОР-60, Тобл =315…345 ºС, F=1,1·1027 м-2 10…15% рекристаллизации; рекристаллизованные (0,5…2 мкм) и нерекристал- лизованые (~0,25 мкм) зерна. Обедненные мелкодисперс- ными частицами зоны (до 0,2 мкм) у границ зерен Тонкие пластинки 14 - 59 Микроструктура, фазовый и элементный состав ТЭМ-исследования структуры оболочек твэлов, уголков, НК, ЦТ и модельных образцов, облученных в реакторе БОР-60, показали, что эти объекты из сплава Э635 имеют ряд общих структурных особен- ностей, связанных с их конечным режимом термо- обработки и с воздействием облучения на эволюцию выделений избыточных фаз (табл. 2) Зеренная структура рекристаллизованного мате- риала оболочек твэлов существенно не изменяется по их высоте. Материал уголков, НК и ЦТ рекри- сталлизован не полностью. Во всех исследованных материалах обнаружены глобулярные выделения размером 80…140 нм. Причем в оболочках твэлов, НК, ЦТ и модельных образцах наблюдается хоро- шее совпадение их размеров, а в уголках они в 2-3 раза меньше. Концентрация этих выделений тем выше, чем меньше их средний размер. Крупные час- тицы размером свыше 500 нм встречаются в не- больших количествах лишь в уголках, в которых присутствуют и ленточные выделения, а также в плоских образцах (рис. 2). а б Рис. 2. Выделения Т-фазы (Zr,Nb)2Fe (а) и ленточной фазы (б) в уголках жесткого каркаса и плоских образцах С точки зрения распределения выделений мо- дельные образцы, облученные в реакторе БОР-60 до флюенсов нейтронов ≤ 3,8·1026 м-2, мало отличаются от элементов конструкции ТВС. Различия заключа- ются лишь в присутствии небольшого количества крупных округлых или ленточных выделений в структуре некоторых элементов конструкции ТВС и распределении радиационно-индуцированных мел- кодисперсных выделений (рис. 3). а б Рис. 3. Мелкодисперсные выделения в оболочке твэла (а) и в плоском образце, облученном в реакторе БОР-60 до флюенса нейтронов 3,8·1026 м-2 (б) При значительном (примерно на порядок) увели- чении флюенса нейтронов наблюдается появление еще одного типа мелкодисперсных частиц (рис. 4,а) и полувытравленных зон по границам зерен и бло- ков на тонких участках фольги (рис. 5). Замечено также возникновение зернограничных зон шириной до 0,2 мкм, обедненных мелкодисперсными части- цами (см. рис. 4,б). Анализ дифрационных картин и элементного со- става глобулярных частиц показал, что до облуче- ния эти частицы представляют собой выделения фазы Лавеса Zr(Nb,Fe)2 с ГПУ-решёткой и парамет- рами а=0,53 нм и с=0,87 нм, а в результате облуче- ния произошло перераспределение легирующих элементов между этой фазой и матрицей (табл. 3). 60 а б Рис. 4. Второй тип мелкодисперсных выделений (а) и приграничная область с обеднённой зоной мелко- дисперсных выделений (б) в облучённом в реакторе БОР-60 до флюенса нейтронов 1,1·1027 м-2 сплаве Э635 Таблица 3 Элементный состав глобулярных выделений исследуемых объектов Атомная доля элемента, % Объект исследо- ваний Условия облучения Координата участка, мм (от низа) Zr Nb Fe Без облучения - 34 35 31 80 44,6±1,7 50,7±2 4,8±0,3 1890 44,1±1,6 50,4±2 5,2±0,3 3260 41,5±1,4 46,5±1,6 11,0±0,4 Оболочки твэлов ВВЭР-1000, 3 года 3690 (газосборник) 35,8±1,5 43,9±1,7 21,3±0,5 Уголки ВВЭР-1000, 4 года 1565 47,5±1,6 45,6±1,7 1,9±0,3 100 49,1±1,8 49,6±2 1,4±0,3 2200 44,2±1,8 50,2±2 5,5±0,4 ЦТ ВВЭР-1000, 3 года 3940 35,7±1,6 38,9±1,8 25,4±0,6 100 36,9±1,4 38,8±1,5 24,3±0,5 1900 46,7±2 42,8±2 9,4±0,6 ВВЭР-1000, 3 года 3275 47,1±1,9 50,5±2,1 2,4±0,3 НК ВВЭР-1000, 4 года 1565 38,1±1,1 47,1±1,4 14,8±0,3 Плоские образ- цы БОР-60; Тобл ~320 ºС; F=3,8·1026 м-2 - 52,7 ±1,5 46,7±1,6 0,6±0,3 Отрезки труб БОР-60; Тобл =315…345 ºС; F=1,1·1027м-2 - 51,3±1,1 47,4±1,2 1,40±0,14 Рис. 5. Полувытравленные зоны на тонких участках фольги и ММД от этих зон (сверху) и матрицы (снизу) 61 Интенсивность этого перераспределения зависит от условий облучения. Так, замечено, что в нижней части НК, где температура облучения минимальна, а также в районе газосборника твэлов и верхней части ЦТ, где минимален флюенс нейтронов, глобулярные выделения представляли собой в основном частицы фазы Лавеса с содержанием железа ниже и ниобия выше, чем в исходном состоянии (рис. 6). С ростом флюенса нейтронов и температуры облучения про- исходила перестройка кристаллической ГПУ- решётки фазы Лавеса в решётку ОЦК с образовани- ем фазы β-Nb, содержащей небольшое количество железа. При этом наблюдается зависимость содер- жания железа от размера частиц – его несколько больше в более крупных частицах. Монокристаль- ные частицы Zr(Nb,Fe)2, в которых наблюдаются тонкие параллельные двойники, превращаются в поликристаллические выделения β-Nb. В районе газосборника состав частиц наиболее близок к со- ставу фазы Лавеса, и в выделениях сохраняется двойниковая структура и монокристалличность (cм. рис. 6,а). В отличие от глобулярных частиц в ленточных выделениях типа β-Nb (см. рис. 2,б) содержание ниобия выше (~55%), а циркония меньше (~43%) при сравнимом содержании железа (~2%). Микродифракционный анализ крупных частиц (см. рис. 2,а) показал, что этот тип выделений имеет ГЦК-структуру с параметром кристаллической ре- шетки а=1,21 нм ((Zr,Nb)2Fe, Т-фаза). На поверхно- сти частиц Т-фазы после облучения выявлена обо- лочка толщиной порядка 25 нм. С целью выяснения ее природы были проведены детальные исследова- ния элементного состава как самой оболочки, так и тела выделений по их поперечному сечению. Иссле- дования проводили на экстрагированных частицах в угольной реплике, чтобы исключить паразитное влияние элементов окружающей матрицы. Наблю- дения показали, что при отделении реплики от об- разца оболочка очень часто отслаивалась от основ- ной массы выделений. Микродифракционный ана- лиз отслоившихся оболочек показал, что они имеют аморфную структуру и по своему виду аналогичны структуре мелкодисперсной эвтектики двойных сплавов. При элементном анализе было установле- но, что в состав оболочек входят цирконий в коли- честве 24…34 ат.%, ниобий – 43…58 ат.%, железо – 2,8…3,4 ат.% и олово – 15…20 ат.%. В то же время изучение распределения элементов, входящих в Т- фазу, по поперечному сечению показало, что их концентрация изменяется в поверхностных слоях выделений по сравнению с их центром. Если не учитывать содержание олова в оболочке, то концен- трация остальных элементов в ней увеличивается так, как это показано на рис. 7, где представлены зависимости содержания циркония, ниобия и железа в композиции «выделение – оболочка – матрица». Видно, что у циркония в области оболочки на кри- вой концентрации наблюдается провал, у ниобия – четко выраженный максимум, а содержание железа монотонно уменьшается до уровня его концентра- ции в матрице. При очень высоких значениях флюенсов нейтро- нов процесс перераспределения элементов между выделениями и матрицей приводит к появлению еще одного типа мелкодисперсных выделений, ко- торые в сплаве Э635, облученном до меньших флю- енсов нейтронов, не встречаются (см. рис. 4,а). По своей форме они представляют собой тонкие пла- стинки средней длины ~14 нм, расположенные в различных кристаллографических плоскостях. При многолучевой дифракции, когда отсутствует силь- ное действующее отражение и практически не на- блюдаются экстинкционные контуры, часть из су- ществующих пластинок при их благоприятной ори- ентации видна за счет их дифракционного контра- ста, а контраст от других мал или совсем отсутству- ет. Определить их элементный состав и кристалло- графическую структуру не удалось из-за их малого размера и отсутствия собственных рефлексов при дифракционных исследованиях. В последнем случае на электронограммах наблюдаются только спутники околоматричных рефлексов, возникающие вследст- вие пересечения тяжей от тонких пластин выделе- ний в обратном пространстве сферой Эвальда. Можно предположить, что это радиационно– стимулированный вторичный процесс образования фазы, содержащей в своем составе железо, концен- трация которого в матрице увеличивается под облу- чением из-за его выхода из первичных выделений фазы Лавеса. Элементный анализ полувытравленных зон по границам зерен и блоков на тонких участках фольги (см. рис. 5) показал, что по своему составу они не- сколько отличаются от состава матрицы. Так, в мат- рице помимо циркония имеется железо с массовой долей (0,28±0,08) % и олово – (1,40±0,27) %, а нио- бий отсутствует. В то же время в анализируемой зоне (светлые области на фотографии) из легирую- щих элементов было обнаружено только незначи- тельное количество железа с массовой долей (0,09±0,20)%. Таким образом, наблюдаемые участки фольги с повышенной травимостью являются прак- тически чистым цирконием. Это подтверждается и данными микромикродифракционного (ММД) ана- лиза. В табл. 4 приведены обобщенные данные о со- держании твердого раствора матрицы исследуемых объектов. По сравнению с исходным (до облучения) содержанием легирующих элементов состав матри- цы отработавших изделий и облученных образцов претерпел существенные изменения. Так, содержа- ние ниобия существенно снизилось – в большинстве случаев практически до нуля. За счет выхода железа из выделений матрица в облученных материалах обогатилась этим элементом, причем нерекристал- лизованные области обогатились в большей степе- ни, чем рекристаллизованные. Облучение не приве- ло к существенному изменению содержания олова в матрице. 62 а б Рис. 6. Выделение фазы Лавеса Zr(Nb,Fe)2 в материале оболочки твэла в районе газосборника (а) и глобу- лярные выделения β-Nb в облучённом в реакторе БОР-60 до флюенса нейтронов 3,8·1026 м-2 плоском образце (б) (ММД-картины: слева – от частицы, справа – от матрицы) Таблица 4 Элементный состав матрицы твердого раствора исследуемых объектов Массовая доля, % Объект исследований Условия облучения Координата, мм Nb Fe Sn Образец Без облучения - 0,7 <0.1 1.3 1890 0,18±0,29 0,32±0,06 1,35±0,14 Оболочки твэлов ВВЭР-1000, 3 года 3690 (газосборник) 0,31±0,35 0,23±0,06 1,48±0,2 1565 Р* 0,16±0,49 0,2±0,09 1,23±0,3 Уголки ВВЭР-1000, 4 года 1565 Н* 0,16±0,51 0,32±0,1 1,58±0,32 100 0,89±0,33 0,3±0,06 1,21±0,19 2200 0,18±0,27 0,41±0,06 0,99±0,17 3940Р* 0,71±0,53 0,48±0,1 1,09±0,27 ЦТ ВВЭР-1000, 3 года 3940Н* 0,47±0,5 0,14±0,09 1,39±0,3 100 Р* 0,48±0,31 0,24±0,06 1,14±0,18 100 Н* 0,41±0,3 0,48±0,06 1,26±0,18 1900 0,44±0,33 0,26±0,06 1,3±0,2 ВВЭР-1000, 3 года 3275 0,7±0,45 0,33±0,08 1,14±0,25 НК ВВЭР-1000, 4 года 1565 0,19±0,65 0,08±0,12 1,16±0,4 Плоские образцы БОР-60; Тобл~320ºС; F=3,8·10· м-2 - 0 0,4±0,1 1,2±0,3 по площади 0,73±0,49 0,32±0,09 1,43±0,29 Отрезки труб БОР-60; Тобл=315…345 ºС; F=1,1·1027 м-2 локально -0,3±0,4 0,28±0,08 1,4±0,27 *Р - рекристаллизованная область; Н - нерекристаллизованная область. Рис. 7. Кривые распределения элементов, входящих в состав Т-фазы и окружающих её оболочки и матрицы 63 а б в г Рис. 8. Дислокационная структура оболочки средней части твэла: а – с-дислокации вблизи выделения второй фазы; плоскость фольги (100), вектор g=±[002]; б – ряды дисло- кационных петель; плоскость фольги (100), вектор g =±[011]; в – дислокационные петли а-типа; плос- кость фольги (100), вектор g =±[010]; г – дислокационные петли а-типа; плоскость фольги (001), вектор g =±[100] а б Рис. 9. Дислокационная структура в районе газосбор- ника оболочки твэла (а) и скопления линейных дислока- ций в нерекристаллизованной зоне нижней части направ- ляющего канала (б) 64 Рис. 10. Дислокационная структура в средней части направляющего канала, сечение обратной решётки (100), действующий вектор g=±[010] а б Рис. 11. Дислокационная структура в верхней части направляющего канала: а –– дислокационные петли а-типа, сечение (011); б – ряды дислокационных петель, сечение фольги (100) Рис. 12. Дислокационная структура в плоском образце, облученном в реакторе БОР-60 до флюенса нейтронов 3,8·1026 м-2 65 а б в Рис. 13. C-дислокации (а) и дислокационные петли а-типа (б, в) в облучённом в реакторе БОР-60 до флюенса нейтронов 1,1·1027 м-2 сплаве Э635 Исследования дислокационной структуры актив- ной части оболочек на различных высотных уровнях показали, что с-дислокации в основном отсутству- ют. Видны только единичные дислокации длиной до 100 нм, образующиеся около выделений вторых фаз и ориентированные параллельно базисным плоско- стям (рис. 8,а). При призматической ориентации фольги и действующем векторе g=±[011] наблюда- ются ряды дислокационных петель, которые, скорее всего, относятся к (с+а)–типу, расположенные па- раллельно базисным плоскостям (см. рис. 8,б). При изменении вектора g на ±[010] ряды исчезают, и наблюдается хаотическое распределение петель, которые интерпретируются как а-дислокации (см. рис. 8,в). Последние находятся в контрасте и в фоль- гах с базисной ориентацией (см. рис. 8,г). Дислокационная структура сплава Э635 в районе газосборника оболочки твэла (рис. 9,а) несколько отличается от соответствующей структуры активной части твэла; с-дислокации отсутствуют даже вблизи частиц второй фазы. При условиях, когда видны а- дислокации, в сплаве наблюдаются исходные ли- нейные дислокации и скопления радиационных де- фектов в основном в виде чёрных точек и частично в виде малых дислокационных петель с размерами, не превышающими 15 нм. Концентрация дефектов сравнима с концентрацией петель, обнаруженных в активной части оболочки. Плотность линейных дис- локаций - (1,1±0,3)⋅1014 м-2. Дислокационная структура в нижней части НК в рекристаллизованных зёрнах характеризуется нали- чием радиационных дефектов в основном в виде чёрных точек с вектором Бюргерса а-типа. В нерек- ристаллизованных зёрнах наблюдаются скопления исходных линейных дислокаций а-типа, плотность которых достигает 3·1014 м-2. Радиационные дефек- ты в них практически отсутствуют (см. рис. 9,б). В средней части НК средний размер и концен- трация дислокационных петель а-типа практически такие же, как и в оболочке на активной части твэла, 66 а средняя длина и плотность с-дислокаций пример- но в два раза меньше, чем в оболочке твэла (рис. 10 и см. рис. 8) Исследования дислокационной структуры в верхней части НК (рис. 11) и ЦТ показали, что с- дислокации отсутствуют полностью. В зёрнах с призматической ориентацией формируются ряды дислокационных петель, параллельные базисным плоскостям, а в зёрнах с базисной ориентацией на- блюдаются дислокационные петли а-типа. Средний размер петель 10…12 нм, концентрация (4±1,3)·1022 м-3. В плоских образцах, облученных до флюенса нейтронов 3,8·1026 м-2, радиационные дефекты пред- ставляют собой главным образом дислокационные петли средним размером 7,3 нм и концентрацией 7,4·1022 м-3. Линейные дислокации с-типа, ориенти- рованные параллельно базисной плоскости, наблю- даются в основном вблизи выделений вторых фаз и иногда в матрице (рис. 12). Исходные дислокации не наблюдаются, по-видимому, из-за их радиационного отжига при облучении. В структуре сплава, облученного до максималь- ного флюенса нейтронов, при действующем отра- жении g=[002] с-дислокации наблюдаются не только вблизи выделений, но и в объеме матрицы (рис. 13,а). Помимо дислокаций, ориентированных параллельно базисным плоскостям, наблюдаются и дислокации с иной ориентацией, возможно, образо- вавшиеся из исходных в результате переползания. Радиационные с-дислокации возникают как около некоторых выделений β-Nb, так и непосредственно в матрице. Их плотность оценивается величиной 9·1013 м-2, а средняя длина – 130 нм. В зёрнах с базисной (см. рис. 13,б), призматиче- ской (см. рис. 13,в) и пирамидальной ориентациями наблюдаются дислокационные петли а-типа. Сред- ний размер петель в зёрнах с базисной ориентацией равен 8,4 нм, а концентрация – 6,7·1022 м-3, а в зёр- нах с призматической и пирамидальной ориента- циями при действующем рефлексе типа [011] размер петель 9,6 нм, а концентрация – 4,3·1022 м-3. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ Из результатов исследований следует, что при большом многообразии видов конструкционных элементов ТВС ВВЭР-1000 (оболочки твэлов, НК, ЦТ, уголки) и модельных образцов (плоские образ- цы, отрезки труб), которые были изготовлены из сплава Э635, все они характеризуются весьма высо- ким сопротивлением к радиационному формоизме- нению, что подтверждает и дополняет ранее полу- ченные данные [5,6,9-11]. Видно, что в первую оче- редь состав легирующих элементов (Nb, Sn, Fe) сплава Э635 обусловливает слабую зависимость деформации радиационного роста от флюенса ней- тронов вплоть до рекордно высоких значений 13,5·1026 м-2 (~72 сна). Замечены признаки появле- ния стадии ускоренного роста при флюенсах ней- тронов выше ~7·1026 м-2, однако темп прироста де- формации при этом увеличился незначительно. По- скольку в реальных изделиях активных зон водоох- лаждаемых атомных реакторов для достижения та- ких флюенсов нейтронов потребуются десятилетия, то эти данные представляют интерес с точки зрения изучения основных тенденций эволюции структур- ных составляющих сплава и их корреляции с раз- мерными изменениями под облучением. Как видно из результатов ТЭМ-исследований, при температурах, характерных для эксплуатации изделий, в пределах реально достижимых значений флюенсов нейтронов при длительной эксплуатации ТВС в реакторах типа ВВЭР (F≤3,8·1026 м-2), струк- тура сплава Э635 претерпевает значительные изме- нения, причем закономерности этих изменений оди- наковы для элементов конструкций ТВС ВВЭР-1000 и для образцов, облученных в реакторе БОР-60. Из- менения эти в основном состоят в следующем. Формируется специфическая дислокационная структура в виде дислокационных петель а- и (с+а)– типов, а также небольшое количество дислокаций с- типа вблизи глобулярных выделений. Частицы фазы Лавеса Zr(Nb,Fe)2 (ГПУ) транс- формируются в частицы β-Nb (ОЦК) за счет выхода атомов железа в матрицу. Образуется небольшое количество (<1,5·1022 м-3) радиационно-индуцированной мелкодисперсной фазы β-Nb размером около 5 нм. В матрице сплава после облучения повышается содержание железа и снижается (вплоть до нуля) количество ниобия. Выявленные крупные выделения Т-фазы явля- ются эффективным стоком для атомов ниобия и олова из матрицы, в то время как железо и цирконий выходят из таких частиц - концентрация этих эле- ментов изменяется в поверхностных слоях выделе- ний по сравнению с их центром. Отсутствие большого количества с- компонентных дислокаций хорошо коррелирует с низкими значениями размерных изменений иссле- дуемых объектов. Согласно большинству моделей радиационного роста (например, рассматриваемых в работах [7,8]) явление радиационного роста может быть связано с формированием с-дислокаций в ба- зисных плоскостях кристаллической решетки из точечных дефектов одного типа (преимущественно вакансий), а в призматических плоскостях a- дислокационных петель, состоящих из дефектов противоположного типа (преимущественно междо- узлий). Под облучением направленные потоки раз- ноименных дефектов асимметрично (с предпочтени- ем для межузельных атомов) взаимодействуют с различного рода стоками (дислокации, кластеры, выделения, границы зерен и пр.). Исчезновение на этих стоках точечных дефектов того или иного зна- ка, в свою очередь, контролирует появление и эво- люцию в структуре сплавов дислокаций с разли- чающимися векторами Бюргерса. Некоторые из сто- ков, например, как в нашем случае: с-дислокации и дислокационные петли с разными векторами Бюр- герса (а и с+а), анизотропны и существенно меняют свои характеристики с ростом повреждающей дозы. В результате всех этих процессов с учетом текстуры в одних направлениях происходит наращивание, а в других – сокращение атомных плоскостей кристал- лической решетки, т.е. приводится в действие меха- 67 низм радиационного роста. Потоки точечных дефек- тов могут быть ослаблены за счет усиления их вза- имной рекомбинации на стоках с высокой поверх- ностной энергией, которые, по-видимому, сущест- вуют в сплаве Э635 в соответствующих условиях облучения (например, в виде предвыделений, коге- рентно сопряженных с решеткой матрицы). Вероят- но, обогащение матрицы железом, выходящим из выделений, при одновременном ее обеднении нио- бием способствует сохранению когерентности таких предвыделений. По крайней мере концентрация ра- диационно-индуцированных мелкодисперсных час- тиц в сплаве Э635 значительно меньше, чем у более склонного к радиационному росту сплава Э110 [9- 11]. Наличие механических напряжений способству- ет тому, что мелкодисперсные частицы в структуре сплава Э635 начинают появляться при флюенсах нейтронов меньших, чем в ненагруженном материа- ле. Так, в ненагруженных уголках жесткого каркаса, флюенс нейтронов у которых составлял 2,2·1026 м-2, выделения этого типа не были обнаружены, а в на- груженных сжимающими напряжениями направ- ляющих каналах и оболочках твэлов с меньшим флюенсом они уже были заметны, так же как и в ненагруженных модельных образцах, облученных в реакторе БОР-60 до флюенсов нейтронов ≥3,8·1026м-2. Следует отметить, что с ростом флю- енса нейтронов наблюдается увеличение ширины зоны, обедненной этими частицами у границ зерен. При анализе содержания ниобия в матрице отме- чается снижение его от ~0,4…0,9 мас.% в материале НК после трех лет эксплуатации до полного или почти полного его отсутствия при повышении вре- мени эксплуатации до четырех лет, что также харак- терно для матрицы оболочки твэла после трехго- дичной эксплуатации. К основным тенденциям эволюции структуры при значительном увеличении флюенса нейтронов, которые пока не достижимы в реальных изделиях ТВС ВВЭР-1000, можно отнести формирование мелкодисперсных выделений еще одного типа, ви- димо, содержащих в своем составе железо, концен- трация которого в матрице увеличивается под облу- чением из-за его выхода из первичных выделений фазы Лавеса. Но даже при столь значительных из- менениях микроструктуры сплава Э635 размерные изменения его под действием столь высокой повре- ждающей дозы остаются небольшими. ЗАКЛЮЧЕНИЕ Исследования элементов конструкции ТВС ВВЭР-1000 (оболочки твэлов, направляющие кана- лы, центральная труба, уголки жесткого каркаса) показали, что за время 3-4-летней эксплуатации в них происходят существенные изменения структу- ры, заключающиеся в образовании радиационных дефектов в виде дислокаций и дислокационных пе- тель разного типа, трансформации фазового и эле- ментного составов выделений (ГПУ-фаза Лавеса – ОЦК-β-Nb, изменение состава на периферии Т- фазы), появлении радиационно-индуцированных мелкодисперсных частиц, обогащении твердого рас- твора железом и обеднении ниобием за счет диффу- зионного перераспределения элементов между вы- делениями и матрицей. Наличие механических напряжений в элементах конструкции ТВС способствует ускорению процес- сов зарождения и формирования радиационно- индуцированных мелкодисперсных частиц при ре- акторном облучении. Низкие (по сравнению со сплавом Э110) значе- ния размерных изменений элементов конструкции из сплава Э635 коррелируют с малым количеством (в основном вблизи выделений) дислокаций с-типа (такие корреляции наблюдаются для многих цирко- ниевых сплавов). Закономерности радиационной повреждаемости элементов конструкции ТВС при эксплуатации в активной зоне ВВЭР-1000 полностью соответствуют процессам, происходящим в образцах из сплава Э635 в результате облучения в реакторе БОР-60 при сравнимых температурах. Данные о радиационной повреждаемости мо- дельных образцов, облученных в реакторе БОР-60 до предельно высокой дозы ~72 сна, в результате воздействия которой деградации материала не на- блюдалось, могут быть использованы при оценках тенденций изменения состояния элементов конст- рукции ТВС ВВЭР-1000 при длительной эксплуата- ции и создании общих моделей радиационной по- вреждаемости циркониевых сплавов. ЛИТЕРАТУРА 1. V.A. Markelov, V.V. Novikov, A.V. Nikulina, V.F.Kon’kov, M.N. Sablin, V.N. Shishov, M.M. Pere- gud, A.V. Tselischev. Application of E635 alloy as Structural Components of VVER – 1000 Fuel Assem- blies // 6th International Conference on WWER fuel performance, modelling and experimental support, 19– 23 September 2005, Albena Congress Center, Bulgaria. 2. В.К. Шамардин, А.С. Покровский, Г.П. Кобы- лянский и др. Результаты исследования отрабо- тавших до ресурсного выгорания твэлов реактора РБМК с оболочками Zr-Nb, Zr-Nb-Sn-Fe и Zr-Sn-Fe: Препринт НИИАР-8(654). М.: ЦНИИатоминформ, 1985. 3. V.L. Molchanov, A.B. Dolgov, O.B. Samoilov, V.B. Kaidalov, A.I. Romanov, L.V. Levanov, I.V. Petrov, P.M. Aksenov. Results оf Development аnd Operation Experience of Wwer-1000 Alternative Fa // 6th International Conference on WWER fuel perform- ance, modelling and experimental support, 19–23 Sep- tember 2005, Albena Congress Center, Bulgaria. 4. G.P. Kobylyansky, A.E. Novoselov, Z.E. Os- trovsky et al. Irradiation-Induced Growth and Micro- structure of Recrystallized, Cold Worked and Quenched Zircaloy-2, NSF, and E635 Alloys. Journal of ASTM International: Paper ID JAI101115, v. 5, N 4, p.1-19. 5. Г.П. Кобылянский, А.Е. Новоселов. Радиаци- онная стойкость циркония и сплавов на его основе: Справочные материалы по реакторному материало- ведению / Под ред. В.А. Цыканова. Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 1996. 6. Г.П. Кобылянский, В.К. Шамардин, А.Я. Рого- зянов. Особенности влияния реакторного облучения 68 на свойства и поведение сплавов циркония // Сб. докл. 6 Российской конференции по реакторному материаловедению, Димитровград, 11-15 сентября 2000 г. Димитровград, 2001, т.2, ч.1, с.303 – 322. 7. R.A. Holt. Mechanisms of Irradiation Growth of Alfa-zirconium Alloys // J. Nucl. Mater. 1988, v.159, p.310-338. 8. M. Griffiths. A Review of Microstructure Evolu- tion in Zirconium Alloy during Irradiation // J. Nucl. Mater. 1988, v.159, p. 190. 9. V.N. Shishov, M.M. Peregud, A.V. Nikulina, et al. Influence of Zirconium Alloy Chemical Composition on Microstructure Formation and Irradiation Induced Growth // 13 International Symposium on Zr in the Nu- clear Industry, Annecy, France, 2000, ASTM STP1423. 10. V.N. Shishov, M.M. Peregud, A.V Nikulina, Yu.V. Pimenov, G.P. Kobylyansky, A.E. Novoselov, Z.E. Ostrovsky, A.V. Obukhov. Influence of Structure– phase State of Nb Containing Zr Alloys on Irradiation Induced Growth // 14 International Symposium on Zir- conium in the Nuclear Industry, ASTM STP 1467. 2006, p. 666–685. 11. V.N. Shishov, M.M. Peregud, A.V. Nikulina, P.V. Shebaldov, A.V. Tselishсhev, A.E. Novoselov, G.P. Kobylyansky, Z.E. Ostrovsky, V.K. Shamardin. Influence of zirconium alloy chemical composition on microstructure formation and irradiation induced growth // Zirconium in the nuclear industry: 13th International Symposium, ASTM STP 1423. 2002, p.758-779. Статья поступила в редакцию 10.09.2008 г. РАДІАЦІЙНІ ПОШКОДЖЕННЯ СПЛАВУ Е635 В ЕЛЕМЕНТАХ КОНСТРУКЦІЙ ТВС ВВЕР-1000 Г.П. Кобылянський, А.Є. Новоселов, А.В. Обухов, З.Є. Островський, В.Н. Шишов, А.В. Никуліна, В.А. Маркєлов Досліджено зміну структури елементів конструкції ТВС ВВЕР-1000 (оболонки твелів, спрямовуючі ка- нали, центральна труба, кутки жорсткого каркасу), вплив механічних напружень на процеси зародження та формування радіаційно-індукованих дрібнодисперсних часток при реакторному опроміненні. RADIATION DAMAGE OF ALLOY E635 IN STRUCTURAL ELEMENTS OF FA OF WWER-1000 G.P. Kobilyanskyi, A.E. Novoselov, A.V. Obukhov, Z.E. Ostrovskyi, V.N. Shishov, A.V. Nikulina, V.A. Markelov The structural changes of structural elements of FA of WWER-1000 (claddings of fuel elements, process chan- nels, central tube, stiffening angles), influence of mechanical stresses on the processes of nucleation and formation of radiation-induced fine-dispersed particles under irradiation are investigated.
id nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-111115
institution Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
issn 1562-6016
language Russian
last_indexed 2025-12-07T18:37:15Z
publishDate 2009
publisher Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
record_format dspace
spelling Кобылянский, Г.П.
Новоселов, А.Е.
Обухов, А.В.
Островский, З.Е.
Шишов, В.Н.
Никулина, А.В.
Маркелов, В.А.
2017-01-08T10:43:15Z
2017-01-08T10:43:15Z
2009
Радиационные повреждения сплава Э635 в элементах конструкций ТВС ВВЭР-1000 / Г.П. Кобылянский, А.Е. Новоселов, А.В. Обухов, З.Е. Островский, В.Н. Шишов, А.В. Никулина, В.А. Маркелов // Вопросы атомной науки и техники. — 2009. — № 2. — С. 57-68. — Бібліогр.: 11 назв. — рос.
1562-6016
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/111115
621.039.543
Исследовано изменение структуры элементов конструкции ТВС ВВЭР-1000 (оболочки твэлов, направляющие каналы, центральная труба, уголки жесткого каркаса), влияние механических напряжений на процессы зарождения и формирования радиационно-индуцированных мелкодисперсных частиц при реакторном облучении.
Досліджено зміну структури елементів конструкції ТВС ВВЕР-1000 (оболонки твелів, спрямовуючі канали, центральна труба, кутки жорсткого каркасу), вплив механічних напружень на процеси зародження та формування радіаційно-індукованих дрібнодисперсних часток при реакторному опроміненні.
The structural changes of structural elements of FA of WWER-1000 (claddings of fuel elements, process channels, central tube, stiffening angles), influence of mechanical stresses on the processes of nucleation and formation of radiation-induced fine-dispersed particles under irradiation are investigated.
ru
Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
Вопросы атомной науки и техники
Материалы реакторов на тепловых нейтронах
Радиационные повреждения сплава Э635 в элементах конструкций ТВС ВВЭР-1000
Радіаційні пошкодження сплаву Е635 в елементах конструкцій ТВС ВВЕР-1000
Radiation damage of alloy E635 in structural elements of FA of WWER-1000
Article
published earlier
spellingShingle Радиационные повреждения сплава Э635 в элементах конструкций ТВС ВВЭР-1000
Кобылянский, Г.П.
Новоселов, А.Е.
Обухов, А.В.
Островский, З.Е.
Шишов, В.Н.
Никулина, А.В.
Маркелов, В.А.
Материалы реакторов на тепловых нейтронах
title Радиационные повреждения сплава Э635 в элементах конструкций ТВС ВВЭР-1000
title_alt Радіаційні пошкодження сплаву Е635 в елементах конструкцій ТВС ВВЕР-1000
Radiation damage of alloy E635 in structural elements of FA of WWER-1000
title_full Радиационные повреждения сплава Э635 в элементах конструкций ТВС ВВЭР-1000
title_fullStr Радиационные повреждения сплава Э635 в элементах конструкций ТВС ВВЭР-1000
title_full_unstemmed Радиационные повреждения сплава Э635 в элементах конструкций ТВС ВВЭР-1000
title_short Радиационные повреждения сплава Э635 в элементах конструкций ТВС ВВЭР-1000
title_sort радиационные повреждения сплава э635 в элементах конструкций твс ввэр-1000
topic Материалы реакторов на тепловых нейтронах
topic_facet Материалы реакторов на тепловых нейтронах
url https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/111115
work_keys_str_mv AT kobylânskiigp radiacionnyepovreždeniâsplavaé635vélementahkonstrukciitvsvvér1000
AT novoselovae radiacionnyepovreždeniâsplavaé635vélementahkonstrukciitvsvvér1000
AT obuhovav radiacionnyepovreždeniâsplavaé635vélementahkonstrukciitvsvvér1000
AT ostrovskiize radiacionnyepovreždeniâsplavaé635vélementahkonstrukciitvsvvér1000
AT šišovvn radiacionnyepovreždeniâsplavaé635vélementahkonstrukciitvsvvér1000
AT nikulinaav radiacionnyepovreždeniâsplavaé635vélementahkonstrukciitvsvvér1000
AT markelovva radiacionnyepovreždeniâsplavaé635vélementahkonstrukciitvsvvér1000
AT kobylânskiigp radíacíinípoškodžennâsplavue635velementahkonstrukcíitvsvver1000
AT novoselovae radíacíinípoškodžennâsplavue635velementahkonstrukcíitvsvver1000
AT obuhovav radíacíinípoškodžennâsplavue635velementahkonstrukcíitvsvver1000
AT ostrovskiize radíacíinípoškodžennâsplavue635velementahkonstrukcíitvsvver1000
AT šišovvn radíacíinípoškodžennâsplavue635velementahkonstrukcíitvsvver1000
AT nikulinaav radíacíinípoškodžennâsplavue635velementahkonstrukcíitvsvver1000
AT markelovva radíacíinípoškodžennâsplavue635velementahkonstrukcíitvsvver1000
AT kobylânskiigp radiationdamageofalloye635instructuralelementsoffaofwwer1000
AT novoselovae radiationdamageofalloye635instructuralelementsoffaofwwer1000
AT obuhovav radiationdamageofalloye635instructuralelementsoffaofwwer1000
AT ostrovskiize radiationdamageofalloye635instructuralelementsoffaofwwer1000
AT šišovvn radiationdamageofalloye635instructuralelementsoffaofwwer1000
AT nikulinaav radiationdamageofalloye635instructuralelementsoffaofwwer1000
AT markelovva radiationdamageofalloye635instructuralelementsoffaofwwer1000