Формування нанорозмірних структур адсорбату в процесах конденсації з газової фази з урахуванням температурних ефектів

Вивчається вплив теплопровідности поверхні на процес формування островів адсорбату при конденсації з газової фази в реакційно-дифузійних системах. Враховуються нерівноважні хемічні реакції, відповідальні за формування стійких димерів, та вважається, що температура поверхні може локально змінюватися...

Full description

Saved in:

Bibliographic Details
Published in:	Металлофизика и новейшие технологии
Date:	2016
Main Authors:	Харченко, В.О., Яновський, В.В., Дворниченко, А.В.
Format:	Article
Language:	Ukrainian
Published:	Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України 2016
Subjects:	Строение и свойства наноразмерных и мезоскопических материалов
Online Access:	https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/112480
Tags:	Add Tag No Tags, Be the first to tag this record!
Journal Title:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Cite this:	Формування нанорозмірних структур адсорбату в процесах конденсації з газової фази з урахуванням температурних ефектів / В. О. Харченко, В. В. Яновський, А. В. Дворниченко // Металлофизика и новейшие технологии. — 2016. — Т. 38, № 2. — С. 205-227. — Бібліогр.: 47 назв. — укр.

Institution

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

_version_	1859999531836375040
author	Харченко, В.О. Яновський, В.В. Дворниченко, А.В.
author_facet	Харченко, В.О. Яновський, В.В. Дворниченко, А.В.
citation_txt	Формування нанорозмірних структур адсорбату в процесах конденсації з газової фази з урахуванням температурних ефектів / В. О. Харченко, В. В. Яновський, А. В. Дворниченко // Металлофизика и новейшие технологии. — 2016. — Т. 38, № 2. — С. 205-227. — Бібліогр.: 47 назв. — укр.
collection	DSpace DC
container_title	Металлофизика и новейшие технологии
description	Вивчається вплив теплопровідности поверхні на процес формування островів адсорбату при конденсації з газової фази в реакційно-дифузійних системах. Враховуються нерівноважні хемічні реакції, відповідальні за формування стійких димерів, та вважається, що температура поверхні може локально змінюватися при перебігу процесів адсорбції/десорбції. Для однорідної системи одержано умови реалізації фазових переходів першого роду типу газ—тверде тіло. В межах лінійної аналізи на стійкість розраховано фазову діяграму, що ілюструє область, де можливі просторові нестійкості. За допомогою числового моделювання показано, що теплопровідність впливає на перехідні процеси формування структур адсорбату. Встановлено, що середній розмір островів адсорбату зростає з часом за степеневим законом, і показник росту збільшується з коефіцієнтом теплопровідности. Встановлено розподіл островів адсорбату за розмірами в стаціонарному режимі та виявлено, що збільшення теплопровідности поверхні приводить до трансформації розподілу від логнормального до Ґауссового. Показано, що середній розмір стаціонарних структур адсорбату характеризується нанометровим масштабом. Изучается влияние теплопроводности поверхности на процесс формирования островов адсорбата при конденсации из газовой фазы в реакционно-диффузионных системах. Учитываются неравновесные химические реакции, отвечающие за формирование устойчивых димеров, и считается, что температура поверхности может локально изменяться при протекании процессов адсорбции/десорбции. Для однородной системы получены условия реализации фазовых переходов первого рода типа газ—твёрдое тело. В рамках линейного анализа на устойчивость получена фазовая диаграмма, иллюстрирующая область, где возможны пространственные неустойчивости. При помощи численного моделирования показано, что теплопроводность влияет на переходные процессы формирования структур адсорбата. Установлено, что средний размер островов адсорбата растёт со временем по степенному закону, и показатель роста увеличивается с коэффициентом теплопроводности. Установлено распределение островов адсорбата по размерам в стационарном режиме и показано, что увеличение теплопроводности поверхности приводит к трансформации распределения от логнормального к гауссовскому. Показано, что средний размер стационарных структур адсорбата характеризуется нанометровым масштабом. An influence of thermal conductivity of a surface on adsorbate-islands’ formation at vapour deposition in the reaction—diffusion systems is studied. Non-equilibrium chemical reactions, which are responsible for stable-dimmers’ formation, are taken into account with assumption that the surface temperature can be changed locally due to adsorption/desorption processes. For homogeneous system, the conditions for first-order phase transitions of the gas—solid type are found. Within the framework of the linear stability analysis, the phase diagram illustrating a region with spatial instabilities is calculated. The numerical simulations show that thermal conductivity governs transient dynamics of adsorbate-structures’ formation. The mean size of adsorbate islands evolves in time according to power law, and the growth power exponentially increases with thermal conductivity. The distributions of adsorbate islands over sizes are calculated in stationary limit, and it is found that an increase in thermal conductivity of the surface leads to transformation of distribution from Lognormal form to Gaussian one. As shown, the mean size of stationary adsorbate islands is characterized by nanometre scale.
first_indexed	2025-12-07T16:36:03Z
format	Article
fulltext	205 СТРОЕНИЕ И СВОЙСТВА НАНОРАЗМЕРНЫХ И МЕЗОСКОПИЧЕСКИХ МАТЕРИАЛОВ PACS numbers:05.40.-a, 65.80.-g,68.43.-h,81.16.Rf,82.40.Ck,82.40.Np, 89.75.Kd Формування нанорозмірних структур адсорбату в процесах конденсації з газової фази з урахуванням температурних ефектів В. О. Харченко, В. В. Яновський , А. В. Дворниченко  Інститут прикладної фізики НАН України, вул. Петропавлівська, 58, 40000 Суми, Україна Інститут монокристалів НАН України, просп. Науки, 60, 61001 Харків, Україна *Сумський державний університет, вул. Римського-Корсакова, 2, 40007 Суми, Україна Вивчається вплив теплопровідности поверхні на процес формування ост- ровів адсорбату при конденсації з газової фази в реакційно-дифузійних системах. Враховуються нерівноважні хемічні реакції, відповідальні за формування стійких димерів, та вважається, що температура поверхні може локально змінюватися при перебігу процесів адсорбції/десорбції. Для однорідної системи одержано умови реалізації фазових переходів першого роду типу газ—тверде тіло. В межах лінійної аналізи на стійкість розраховано фазову діяграму, що ілюструє область, де можливі просторо- ві нестійкості. За допомогою числового моделювання показано, що тепло- провідність впливає на перехідні процеси формування структур адсорба- ту. Встановлено, що середній розмір островів адсорбату зростає з часом за Corresponding author: Vasyl’ Olegovych Kharchenko E-mail: vasiliy@ipfcentr.sumy.ua Institute of Applied Physics, N.A.S. of Ukraine, 58 Petropavlivska Str., 40000 Sumy, Ukraine Institute for Single Crystals, N.A.S. of Ukraine, 60 Nauky Ave., 61178 Kharkiv, Ukraine **Sumy State University, 2 Rimsky-Korsakov Str., 40007 Sumy, Ukraine Please cite this article as: V. O. Kharchenko, V. V. Yanovsky, and A. V. Dvornichenko, Formation of Nanosize Structures of Adsorbate in Processes of Condensation of a Gas Phase with Due Regard for Temperature Effects, Metallofiz. Noveishie Tekhnol., 38, No. 2: 205—227 (2016) (in Ukrainian), DOI: 10.15407/mfint.38.02.0205. Металлофиз. новейшие технол. / Metallofiz. Noveishie Tekhnol. 2016, т. 38, № 2, сс. 205—227 / DOI: 10.15407/mfint.38.02.0205 Оттиски доступны непосредственно от издателя Фотокопирование разрешено только в соответствии с лицензией 2016 ИМФ (Институт металлофизики им. Г. В. Курдюмова НАН Украины) Напечатано в Украине. 206 В. О. ХАРЧЕНКО, В. В. ЯНОВСЬКИЙ, А. В. ДВОРНИЧЕНКО степеневим законом, і показник росту збільшується з коефіцієнтом теп- лопровідности. Встановлено розподіл островів адсорбату за розмірами в стаціонарному режимі та виявлено, що збільшення теплопровідности по- верхні приводить до трансформації розподілу від логнормального до Ґаус- сового. Показано, що середній розмір стаціонарних структур адсорбату характеризується нанометровим масштабом. Ключові слова: конденсація, наноструктури адсорбату, реакційно- дифузійні системи, температурні ефекти. Изучается влияние теплопроводности поверхности на процесс формирова- ния островов адсорбата при конденсации из газовой фазы в реакционно- диффузионных системах. Учитываются неравновесные химические реак- ции, отвечающие за формирование устойчивых димеров, и считается, что температура поверхности может локально изменяться при протекании процессов адсорбции/десорбции. Для однородной системы получены усло- вия реализации фазовых переходов первого рода типа газ—твёрдое тело. В рамках линейного анализа на устойчивость получена фазовая диаграмма, иллюстрирующая область, где возможны пространственные неустойчиво- сти. При помощи численного моделирования показано, что теплопровод- ность влияет на переходные процессы формирования структур адсорбата. Установлено, что средний размер островов адсорбата растёт со временем по степенному закону, и показатель роста увеличивается с коэффициентом теплопроводности. Установлено распределение островов адсорбата по раз- мерам в стационарном режиме и показано, что увеличение теплопроводно- сти поверхности приводит к трансформации распределения от логнор- мального к гауссовскому. Показано, что средний размер стационарных структур адсорбата характеризуется нанометровым масштабом. Ключевые слова: конденсация, наноструктуры адсорбата, реакционно- диффузионные системы, температурные эффекты. An influence of thermal conductivity of a surface on adsorbate-islands’ for- mation at vapour deposition in the reaction—diffusion systems is studied. Non-equilibrium chemical reactions, which are responsible for stable- dimmers’ formation, are taken into account with assumption that the surface temperature can be changed locally due to adsorption/desorption processes. For homogeneous system, the conditions for first-order phase transitions of the gas—solid type are found. Within the framework of the linear stability analysis, the phase diagram illustrating a region with spatial instabilities is calculated. The numerical simulations show that thermal conductivity gov- erns transient dynamics of adsorbate-structures’ formation. The mean size of adsorbate islands evolves in time according to power law, and the growth pow- er exponentially increases with thermal conductivity. The distributions of adsorbate islands over sizes are calculated in stationary limit, and it is found that an increase in thermal conductivity of the surface leads to transfor- mation of distribution from Lognormal form to Gaussian one. As shown, the mean size of stationary adsorbate islands is characterized by nanometre scale. Key words: vapour deposition, nanosize adsorbate structures, reaction- diffusion systems, thermal effects. ФОРМУВАННЯ НАНОСТРУКТУР АДСОРБАТУ В ПРОЦЕСАХ КОНДЕНСАЦІЇ 207 (Отримано 20 жовтня 2015 р.) 1. ВСТУП Упродовж останніх декількох десятиліть нанофізика набуває все більшої ваги у сучасній науці. Це пов’язано, насамперед, з викори- станням наноструктурованих тонких плівок у сучасній нано- та оп- тоелектроніці. Добре відомим є те, що використання різних матері- ялів (металів, напівпровідників) уможливлює вирощувати наност- руктури різного типу та розміру, а саме, рівновісні наноточки (nan- odots), рівновісні нанодірки (nanoholes) та видовжені структури (stripes). Такі наноструктуровані тонкі плівки набувають все більш широкого застосування в сучасних приладах нано- та мікроелект- роніки. У зв’язку з цим постає актуальне питання щодо з’ясування ролі основних механізмів процесу структурування тонких плівок, формування типу та розміру наноструктур, що уможливить керу- вати характерними параметрами створених стаціонарних структур. Раніше було показано, що наноструктуровані тонкі плівки різ- них матеріялів характеризуються винятковою функціональністю, зокрема гігантським магнетоопором [1], контрольованою оптичною емісією [2], високою ефективністю фотоелектричних перетворень [3], наднизькою теплопровідністю [4]. Ці унікальні властивості уможливили використання таких матеріялів у магнеторезистивних датчиках, пристроях пам’яти, лазерах на квантових точках і детек- торах. На сьогодні існує низка метод, що використовуються для вигото- влення наноструктурованих тонких плівок. Серед них хемічне оса- дження з газової фази (осадження за умов атмосферного тиску, ни- зького тиску або високовакуумне осадження); фізичне осадження (використання електронного пучка або імпульсного лазера); гомо- та гетероепітаксія. Використовуючи різні методи для осадження, можна ефективно залучати різні механізми вирощування нанороз- мірного острова (адсорбція/десорбція, дифузія, взаємодія адато- мів), що веде до утворення різних типів поверхневих структур: пе- ріодичного розташування вакансійних структур [5], витягнутих островів адсорбату в напівпровідниках Ge/Si і Si/Si [6, 7] і металах Cu/Pd, Ag/Cu [8, 9]. Упродовж останніх десятиліть рівновісні та видовжені нанорозмірні структури спостерігалися в реальних екс- периментах та при числовому моделюванні при осадженні з газової фази та з використанням електронного пучка [10–13], йонно- променевому розпорошенні [14–19], імпульсному лазерному опро- міненні [20–22], молекулярно-променевій епітаксії [23–29]. З теоретичної точки зору, при описі процесу осадження з газової фази використовуються моделі, що належать до класу реакційно- 208 В. О. ХАРЧЕНКО, В. В. ЯНОВСЬКИЙ, А. В. ДВОРНИЧЕНКО дифузійних систем. Ці системи відіграють важливу роль у вивченні просторово-часової поведінки нерівноважних систем. Зазвичай такі моделі містять основні внески, пов’язані з локальною динамікою (хемічні реакції типу народження/смерті) і масовим транспортом. Такі експериментальні методи, як польова йонна мікроскопія та сканувальна тунельна мікроскопія, надають можливість спостері- гати хемічні реакції на металевих поверхнях на атомному рівні. Ві- домо, що адсорбція та десорбція являють собою рівноважні реакції, які пов’язані з обміном частинками між підкладкою і великим га- зовим резервуаром. Такі реакції сприяють формуванню перехідних структур на ранніх стадіях еволюції системи [30]. Однак, із плином часу ці структури дисоціюють, і в стаціонарному режимі адсорбат рівномірним чином розподілиться на підкладці. Зовсім по іншому протікає формування структур за наявности нерівноважних хеміч- них реакцій [31–36]. В цьому випадку з часом на підкладці можуть виникати стаціонарні нерівноважні структури адсорбату. Такі реа- кції, зазвичай, пов’язані з асоціятивною десорбцією або з утворен- ням стабільних комплексів [37, 38]. В роботі [39] для опису процесів формування структур адсорбату при конденсації з газової фази автори використовували модель реа- кційно-дифузійного типу з урахуванням нерівноважних хемічних реакцій, що відповідають утворенню стійких димерів. Було пока- зано, що за умов малого але кінцевого часу релаксації потоку адсор- бату в системі реалізується коливальна поведінка статистичних моментів та лінійного розміру острова адсорбату. Вплив внутріш- нього мультиплікативного шуму на характер структурування тон- кої плівки в такій системі обговорювався в роботі [40], де було пока- зано, що за допомогою флюктуацій, які задовольняють флюктуа- ційно-дисипативній теоремі, можна керувати топологією кластерів адсорбату та їх лінійними розмірами. При вивченні процесів формування нанорозмірних структур шляхом конденсації з газової фази зазвичай вважається, що темпе- ратура поверхні залишається незмінною. Такий підхід є певною ідеалізацією, бо означає, що температура поверхні релаксує не- скінченно швидко до температури бані, а отже, жодні локальні змі- ни температури в процесах адсорбції/десорбції є неможливими. З фізичної точки зору, коли атом з газової фази досягає підкладки та стає адатомом, температура поверхні локально зростає. З іншого боку, якщо адатом десорбується з поверхні, то температура локаль- но зменшується. Отже, конкуренція таких процесів, навіть на ме- зоскопічному рівні, приводить до локальної зміни температури по- верхні [27]. Слід зазначити, що в задачах аґреґації м’якої матерії і в галузі біомедицини невеликі зміни температури можуть мати важ- ливий вплив на динаміку утворення кристалів. Було показано, що середня швидкість росту кристалу білка залежить від локальних ФОРМУВАННЯ НАНОСТРУКТУР АДСОРБАТУ В ПРОЦЕСАХ КОНДЕНСАЦІЇ 209 змін температури [41]. У даній роботі нами досліджено вплив локальної зміни темпера- тури поверхні на процеси формування структур адсорбату при кон- денсації з газової фази з урахуванням нерівноважних реакцій, що відповідають за формування стійких димерів. Показано, що в одно- рідній системі реалізуються переходи першого роду. В межах лі- нійної аналізи системи на стійкість одержано фазову діяграму, що обмежує область параметрів системи, коли процес конденсації су- проводжується формуванням стійких відокремлених структур ад- сорбату. Динаміку та основні статистичні характеристики буде до- сліджено в межах числового моделювання. Встановлено вплив кое- фіцієнта теплопровідности на характер структуроутворення, закон росту середнього розміру острова адсорбату та стаціонарний розпо- діл таких структур за розмірами. Роботу побудовано наступним чином. У другому розділі форму- люється модель досліджуваної системи, що враховує нерівноважні хемічні реакції та локальні зміни поля температури. Третій розділ присвячено лінійній аналізі на стійкість даного моделю. Основні результати числового моделювання процесу росту островів адсорба- ту представлено в четвертому розділі. У п’ятому розділі зібрано ос- новні висновки роботи. 2. МОДЕЛЬ Для дослідження процесу формування наноостровів адсорбату при конденсації з газової фази будемо розглядати одношаровий модель. У такому разі всю поверхню розіб’ємо на комірки, в кожній з яких концентрація адсорбату x(r,t) набуває значень в інтервалі [0, 1]; t — часова змінна, r — просторова координата. Згідно з припущеннями та результатами попередніх досліджень, будемо враховувати на- ступні процеси, що протікають при конденсації з газової фази: 1) адсорбція — частинки одного сорту (атоми чи молекули) можуть бути адсорбовані підкладкою та стати адатомами; 2) десорбція — адатоми з певною ймовірністю можуть десорбувати в газову фазу; 3) адатоми можуть взаємодіяти, утворюючи скупчення адатомів (структури); 4) адатоми можуть дифундувати вздовж підкладки [32–36, 42–44]; 5) адатоми можуть формувати стійкі димери на під- кладці [39, 40, 45]. Такі процеси відповідають окремому випадку нерівноважних квазихемічних реакцій. У такому разі ми маємо справу з реакційно-дифузійною системою, динаміка якої визнача- ється еволюційним рівнянням щодо поля концентрації адсорбату в стандартному вигляді: ( ) ,tx R x     J (1) 210 В. О. ХАРЧЕНКО, В. В. ЯНОВСЬКИЙ, А. В. ДВОРНИЧЕНКО де перший доданок відповідає за квазихемічні реакції та визначає процеси адсорбції/десорбції, а другий доданок пов’язаний з повним потоком адсорбату J. Відомо, що процеси адсорбції характеризуються відповідною швидкістю адсорбції ka та тиском газової фази P. До того ж, оскіль- ки ми розглядаємо одношаровий модель, то необхідно мати на ува- зі, що адсорбція можлива лише на місця, вільні від адсорбату. От- же, процеси адсорбції обумовлені внеском kaP(1  x). Процеси десо- рбції характеризуються швидкістю kd  kd0exp(U(r)/T), де kd0 — швидкість десорбції невзаємодійних частинок (атомів/молекул), а U(r) — потенціял взаємодії адсорбату на підкладці. Таким чином, для опису процесів десорбції до реакційної складової рівняння (1) вводиться доданок kdx. Як було вказано раніше, адсорбція та десо- рбція є рівноважними реакціями, що визначають обмін частинками між підкладкою та великим газовим резервуаром. У такій замкне- ній системі можливі лише просторові збурення на малих часових інтервалах, що призводить до реалізації нестійких перехідних структур. За великих часових масштабів дана система прямуватиме до термодинамічної рівноваги, коли вся підкладка буде рівномірно покрита адсорбатом. Наявність нерівноважних квазихемічних реа- кцій таких, наприклад, як формування стійких димерів на підкла- дці, якісно змінює еволюції структур на підкладці [39, 40, 45]. За наявности таких процесів до реакційної складової рівняння (1) вхо- дить доданок krx 2, де kr — відповідна швидкість таких реакцій. Та- ким чином, загальний вигляд реакційної складової рівняння (1) має вигляд: R(x)  kaP(1  x)  kd0xexp(U(r)/T)  krx 2. Якщо коефіці- єнт kr набуває нульового значення, ми повертаємося до звичайного випадку з відсутністю нерівноважних квазихемічних реакцій. Побудуймо загальний стаціонарний потік адсорбату J, що задає масовий транспорт. Цей потік визначається сумою стандартного дифузійного потоку D x  і потоку адсорбату (1 ) ( )Dx x U T   , де D — коефіцієнт дифузії, множник x(1  x) означає, що потік адсор- бату можливий лише на (1  x) вільних місць. Шляхом уведення мобільности M(x)  x(1  x), згідно з Онзаґеровою лінійною теорією, повний потік може бути переписаний у загальному вигляді ( ) ( ( , ) )DM x x T T   J , де  — хемічний потенціял, зв’язаний з вільною енергією  стандартним чином   /x. Функціонал ві- льної енергії має наступний вигляд:   d ( ) ln ( ) (1 ( )) ln(1 ( )) d d ( ) ( ) ( ).T x x x x x u x            r r r r r r r r r r r Тут u(r) задає бінарний потенціял притягання для двох адсорбова- них атомів, що розділені відстанню r. Даний потенціял є симетрич- ним, тобто  drr2n1u(r)  0, n  1, 2, …, . Наслідуючи роботу [36], в ФОРМУВАННЯ НАНОСТРУКТУР АДСОРБАТУ В ПРОЦЕСАХ КОНДЕНСАЦІЇ 211 якості апроксимації даного потенціялу притягання виберемо Ґаус- сову форму: 2 22 00 2 ( ) exp , 44 r u r rr       (2) де  — енергія взаємодії, r0 — радіус взаємодії. Припустимо, що концентрація адсорбату x слабко змінюється на відстані r0, тоді можна використати апроксимацію ( ) ( ) ( )d u x d u        r r r r r r r ( ) ( ). ! n n n x n   r r r У даному ряді залишаємо лише три вагомих члени: 2 2 4 4 ( ) ( ) 1 1 ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) . 2 4 ! d u x u x x x d                     r r r r r r r r r r r r r r r r (3) Підставляючи рівняння (2) в рівняння (3), одержуємо:  22 2 0( ) ( ) ( ) 1 ( ).d u x x r x         r r r r r r Таким чином, функціонал вільної енергії можна записати в наступ- ному вигляді:    22 2 2 0ln (1 ) ln(1 ) 1 . 2 2 d x T x x x x x r x                r До того ж, вважаючи, що хемічний потенціял  є функцією концен- трації та температури, для повного потоку адсорбату маємо: ( ) . T x M x D x T T T x T T              J Як було вказано раніше, температура поверхні може локально змінюватись у процесах адсорбції/десорбції: температура локально збільшується, коли атом з газової фази досягає підкладки і стає адатомом; процеси десорбції приводять до локального охолодження поверхні. Виходячи з цього, можна записати рівняння еволюції по- ля температури поверхні: 0 0( ) . T x C T T T t h t             (4) Тут C — питома тепломісткість,  — густина, h — товщина плівки, 0 — коефіцієнт передачі тепла, T0 — температура теплової бані (се- 212 В. О. ХАРЧЕНКО, В. В. ЯНОВСЬКИЙ, А. В. ДВОРНИЧЕНКО редовища),  — коефіцієнт теплопровідности. Перший член у рів- нянні (4) визначає релаксацію температури поверхні до температу- ри теплової бані T0; другий доданок відповідає за дифузійні проце- си; останній член, що характеризується коефіцієнтом , визначає інтенсивність локальної зміни температури при зміні концентрації адсорбату в процесах адсорбції/десорбції. Для дослідження такого моделю далі зручно перейти до безроз- мірних змінних. Для цього будемо вимірювати час у величинах kd, уведемо дифузійну довжину 1/2( )d dL D k та безрозмірні константи   T/T0,   /T0,   kaP/kd,   kr/kd,   kdCh/0,   h/0,    h/0T0. У такому разі, опускаючи штрихи, реакційна складова рівняння (1) набуває вигляду 2 2( , ) (1 ) exp( 2 ) ,R x x x x x x            (5) де доданок x2 враховує, що димери, які формуються з ймовірні- стю , є стійкими. Це означає, що атом з газової фази може адсорбу- ватися на місця, вільні від адатомів та їх комплексів (димерів). Водночас, загальний безрозмірний потік адсорбату має вигляд: ( ) ,SH x D x D M x x L x               J (6) де використано оператор Світа–Хоенберґа 2 2 2 0(1 )SHL r   [46]. Та- ким чином, загальна система двох диференційних рівнянь має на- ступний вигляд: 2( , ) ( , ), (1 ) . t d t t x R c L t x                  J r (7) Система рівнянь (7) є узагальненим модельом для опису формування нанорозмірних структур адсорбату при конденсації з газової фази, що враховує локальні зміни температури поверхні в ході адсорбції та десорбції. Оскільки опис системи виконується на мезоскопічному рівні шляхом дослідження концентрації адсорбату, то необхідним є врахування ефектів перерозподілу адатомів на мікроскопічному рів- ні. У зв’язку з цим, для забезпечення статистичного опису динаміки системи до рівняння для еволюції концентрації адсорбату в системі (7) введено стохастичне джерело ( , ).t r У найпростішому випадку флюктуації вибираються у вигляді білого Ґауссового шуму з наступ- ними властивостями: ( , ) 0,t  r 2( , ) ( , ) ( ) ( ),t t t t           r r r r де 2 — інтенсивність флюктуацій. У наступному розділі буде досліджено однорідну систему та ви- конано лінійну аналізу на стійкість неоднорідної системи для ви- значення области основних параметрів, що зводяться до коефіцієн- та адсорбції , енергії взаємодії адсорбату  та параметра нерівно- ФОРМУВАННЯ НАНОСТРУКТУР АДСОРБАТУ В ПРОЦЕСАХ КОНДЕНСАЦІЇ 213 важних реакцій , за яких можливим є утворення стійких структур адсорбату. 3. ЛІНІЙНА АНАЛІЗА НА СТІЙКІСТЬ Спочатку розглянемо однорідну детерміністичну систему, поклав- ши 2  0. Оскільки ми маємо справу з процесами конденсації з га- зової фази, то в такій системі можливими є фазові переходи першо- го роду типу газ–тверде тіло. Для встановлення умов протікання таких переходів знайдемо стаціонарні стани системи (7), нехтуючи просторовими кореляціями. Легко бачити, що стаціонарне значен- ня температури поверхні st  1. До того ж стаціонарне значення концентрації адсорбату xst можна одержати як розв’язок рівняння R(xst)\|  1  0. На рисунках 1, а і б наведено залежності стаціонарного значення концентрації адсорбату xst від коефіцієнта адсорбції  при різних значеннях енергії взаємодії  та від енергії взаємодії адсорбату за різних значень коефіцієнта адсорбції відповідно. З рисунків видно, що за умови невеликих  (малий тиск) та підвищених  (низька те- мпература T0) в системі реалізуються фазові переходи першого роду (див. суцільні криві на рис. 1, а, б). Фазову діяграму (), що ілюст- рує область реалізації переходів першого роду, представлено на рис. 1, в при різних значеннях коефіцієнта нерівноважних реакцій . З рисунка видно, що збільшення ймовірности перебігу нерівноваж- них реакцій суттєво зменшує область значень коефіцієнта адсорбції та енергії взаємодії адсорбату, коли в системі можливі переходи першого роду. До того ж ліворуч від бістабільної области концент- рація адсорбату є малою (розбавлена фаза), тоді як праворуч від цієї области адсорбат майже повністю покриває підкладку (щільна фа- за). Тепер перейдемо до виявлення умов нестійкости однорідного ро- зподілу концентрації адсорбату. Лінеаризуючи усереднену систему рівнянь (7) в околі однорідних стаціонарних значень стандартним методом [47], знаходимо дисперсійне рівняння:   2 2 2 2 0 01 ( ) 1 1 ( ) ,st stM x M x               де   kLd — безрозмірний хвильовий вектор, а 0 ( , 1) st x x x R x       та введено безрозмірний просторовий масштаб 0  r0/Ld. Згідно зі стандартною теорією, маємо, що у випадку ()  0 всі відхили від однорідного стану з часом експоненційно зменшуються, і адсорбат однорідно заповнює підкладку. У випадку, коли ()  0 при [0, )c   та ()  0 при ( , )c    за умови, що (0) набуває мак- 214 В. О. ХАРЧЕНКО, В. В. ЯНОВСЬКИЙ, А. В. ДВОРНИЧЕНКО симального значення, буде реалізовуватися сценарій фазового роз- шарування. Натомість, коли ()  0 при 1 2( , ),    в стаціонарно- му режимі в системі будуть існувати просторові структури адсорба- ту, що характеризуватимуться періодом   0: 1  0  2, який ви- значатиме максимальне значення показника стійкости (). На рисунку 2, а наведено фазову діяграму () за різних значень ймовірности нерівноважних реакцій , що обмежує область пара- метрів системи (область А), коли в ході конденсації з газової фази будуть формуватися відокремлені структури адсорбату на підклад- ці. Типову залежність показника стійкости () в області А наведено Рис. 1. Біфуркаційні діяграми xst() та xst() представлено на рисунках (а) та (б). Фазова діяграма однорідної системи при різних значеннях ймовір- ности формування стійких димерів (в). Всередині обмеженої области сис- тема є бістабільною. Fig. 1. Bifurcation diagrams xst() (а) and xst() (б). Phase diagram for homo- geneous system at different values of non-equilibrium reaction rate (в). The system is bistable inside the bounded region. ФОРМУВАННЯ НАНОСТРУКТУР АДСОРБАТУ В ПРОЦЕСАХ КОНДЕНСАЦІЇ 215 на вставці до рис. 2, а суцільною кривою. Поза обмеженої области (область В) маємо однорідний розподіл адсорбату без структур; по- казник стійкости є неґативним при всіх значеннях хвильового чис- ла  (див. штрихову криву на вставці до рис. 2, а). Варто відмітити, що у випадку   0 маємо ()  0 при всіх зна- ченнях хвильового числа  незалежно від  та . Збільшення  при- Рис. 2. Фазова діяграма стійкости системи до неоднорідних збурень (а). При значеннях параметрів з области А на поверхні будуть формуватися відокремлені стійкі структури адсорбату. В області В поверхня буде одно- рідною. Залежності показника стійкости від хвильового числа в областях А та В подано на вставці. Залежності періоду структур від параметрів сис- теми подано на рисунках б—г. Fig. 2. Phase diagram for the system stability to inhomogeneous perturba- tions (а). At values of system parameters inside the region А, stable adsorbate structures will be formed on a surface. Inside region В, the surface will be characterized by homogeneous coverage. Dependences of stability exponent on the wave numbers inside the regions A and B are shown in insert. Depend- ences of period of structures versus main system parameters are shown in Figs. б—г. 216 В. О. ХАРЧЕНКО, В. В. ЯНОВСЬКИЙ, А. В. ДВОРНИЧЕНКО водить до розширення области А. За помірних значень коефіцієнта нерівноважних реакцій область просторової нестійкости обмежена мінімальним значенням енергії взаємодії адсорбату 0. Таким чи- ном, при фіксованому   0 збільшення коефіцієнта адсорбції  приводить до наступних перетворень у морфології поверхні (див. суцільну криву на рис. 2, а при   0,1): 1) при малих значеннях ко- ефіцієнта адсорбції (нижче суцільної кривої) маємо однорідний ро- зподіл адсорбату на підкладці з малою концентрацією; 2) при зна- ченнях  з области А в ході конденсації адатоми за рахунок взаємо- дії формують відокремлені кластери на підкладці; при великих значеннях коефіцієнта адсорбції (вище суцільної кривої) відбува- ється процес напорошення, коли адсорбат, розподіляючись рівно- мірно, майже повністю покриває підкладку. Період просторових збурень 0 в області А суттєво залежить від основних параметрів системи, що показано на рис. 2, б—г. Так, при фіксованих  та  збільшення  приводить до немонотонної залеж- ности періоду структур 0 (див. рис. 2, б): починаючи зі значення 1 (нижня границя области А), він зростає, досягає максимального значення та потім спадає. Коли  стає більшим за 2 (верхня грани- ця области А), структури адсорбату внаслідок взаємодії формують один перколяційний кластер. Аналогічна залежність періоду стру- ктур спостерігається при зміні  та фіксованих значеннях  та  (див. рис. 2, в). Збільшення енергії взаємодії , починаючи з 0, при- водить до монотонного збільшення періоду структур при постійних  та  (див. рис. 2, г). Таким чином, виявлено умови початкового (лінійного) виникнення неоднорідних стаціонарних структур адсо- рбату на підкладці. У наступному розділі ми покажемо результати числового моде- лювання процесу формування нанорозмірних структур адсорбату з врахуванням нелінійних процесів та дослідимо основні статистичні властивості даних структур. 4. ЧИСЛОВІ СИМУЛЯЦІЇ Для дослідження динаміки росту островів адсорбату в даному роз- ділі будемо використовувати метод числових симуляцій. Для цього будемо чисельно розв’язувати систему рівнянь (7) на двовимірній ґратниці LL з лінійним розміром L  256∆y та періодичними кра- йовими умовами. Моделювання будемо виконувати на ґратниці з гексагональною симетрією, що характеризується трьома хвильо- вими векторами з кутом 2/3 між ними. У такому разі стандартне представлення просторових операторів має бути узагальнене на ви- падок шести найближчих сусідів на розрахунковій ґратниці, і вза- ємодія адсорбату відбуватиметься в напрямках указаних трьох век- торів. Детальну аналізу зміни типу та розміру структур при варію- ФОРМУВАННЯ НАНОСТРУКТУР АДСОРБАТУ В ПРОЦЕСАХ КОНДЕНСАЦІЇ 217 ванні основних параметрів системи у випадку незмінної температу- ри поверхні було виконано раніше в роботах [39, 45]. У даній роботі ми сконцентруємо нашу увагу на дослідженні впливу зміни коефі- цієнта теплопровідности  на динаміку та статистичні властивості структур адсорбату. При виконанні числових симуляцій покладемо   0,1,   3,0,   0,1, 2  0,1,   0,1 та   0,1. Інтеґрування систе- ми рівнянь (7) будемо виконувати з просторовим кроком ∆y  0,5 та кроком за часом ∆t  0,00025. Одночасно радіус взаємодії адсорбату виберемо рівним r0  0,25 та розглядатимемо випадок Ld  40r0. Та- ким чином лінійний розмір системи складає L  12,8Ld. В якості по- чаткових умов для поля концентрації адсорбату x(r,t) виберемо ( ,0) 0,x  r 2[ ( ,0)] 0,1;x   r для поля температури (r,t) покладе- мо ( ,0) 1,0,  r 2 2[ ( ,0)] [ ( ,0)] .x      r r Типову ілюстрацію ди- наміки поля концентрації адсорбату представлено на рис. 3. У ході еволюції системи, починаючи з рівномірного розподілу (див. рис. 3 при t  0), концентрація адсорбату на підкладці зростає (див. рис. 3 при t  10). При досяганні певного пересичення, внаслі- док взаємодії адатомів, на підкладці починають формуватися відо- кремлені острови адсорбату (див. рис. 3 при t  20). При подальшому осадженні ці острови взаємодіють між собою в такий спосіб, що ост- рови з розміром менше певного критичного значення анігілюють, тоді як великі острови продовжують зростати з часом (див. рис. 3 при t  100). У стаціонарному режимі на підкладці формується стійка конфіґурація структур адсорбату, середній розмір яких визначаєть- ся основними параметрами системи, що зводяться до коефіцієнта ад- сорбції , енергії взаємодії адсорбату  та інтенсивности нерівноваж- них реакцій  [45]. Слід зазначити, що за умови незмінної темпера- Рис. 3. Типові ілюстрації поля концентрації адсорбату x(r,t) у різні момен- ти часу при   1,0. Fig. 3. Typical snapshots of the coverage field x(r,t) at   1.0 at different time instants. 218 В. О. ХАРЧЕНКО, В. В. ЯНОВСЬКИЙ, А. В. ДВОРНИЧЕНКО тури поверхні результати числового моделювання добре узгоджу- ються з результатами лінійної аналізи на стійкість [45]. Отже, нелі- нійність приводить до стабілізації рівня лінійної нестійкости, тобто структури на нелінійній стадії стабілізуються з хвильовими векто- рами, які відповідають лінійно нестійким умовам. 4.1. Динаміка формування островів адсорбату Для детального дослідження динаміки формування островів адсор- бату будемо аналізувати часову залежність основних статистичних моментів, що зводяться до середньої концентрації адсорбату ,x  середньої температури поверхні  та відповідних дисперсій 2( )x   і 2( ) .   Залежності еволюції середньої концентрації адсор- бату та середньої температури поверхні наведено на рис. 4 для різ- них значень коефіцієнта теплопровідности. З рисунка 4, а видно, що зміна коефіцієнта теплопровідности не впливає на середнє зна- чення концентрації адсорбату на підкладці. Воно монотонно зрос- тає з часом доки не досягне стаціонарного значення. Середня тем- пература поверхні на ранніх часах еволюції системи монотонно зро- стає та досягнувши максимального значення починає спадати (див. рис. 4, б). У певний момент часу, коли середня концентрація адсор- бату продовжує монотонно зростати, середня температура адсорба- ту різко зменшується та надалі монотонно спадає до st  1 (див. вставку до рис. 4, б). До того ж зі зменшенням коефіцієнта теплоп- ровідности така стрибкоподібна поведінка середньої температури поверхні спостерігається за більш пізніх часів еволюції системи. З фізичної точки зору ефект такого різкого зменшення середньої температури пов’язаний з різким збільшенням розсіювання тепла. Природа цього, в свою чергу, можливо пов’язана з виникненням нелінійних структур, що і веде до якісного збільшення розсіювання тепла. Для більш детальної аналізи даного перехідного режиму розгля- немо залежності дисперсій полів концентрації та температури. Ва- рто зазначити, що дисперсія поля концентрації адсорбату може бу- ти асоційована з параметром порядку для процесу формування структур адсорбату. Якщо 2[ ( )] 0,x t    то адсорбат рівномірно роз- поділений за всією підкладкою і структуроутворення є неможли- вим. Зростання 2( )x   з часом означає реалізацію процесів упоряд- кування, що приводить до формування відокремлених структур ад- сорбату на підкладці. Якщо за великих часових інтервалів величи- на 2( )x   набуває постійного ненульового значення, то процеси впорядкування вважаються завершеними, і ми приходимо до ста- ціонарного режиму еволюції системи. Аналогічним чином можна міркувати щодо перерозподілу поля температури, досліджуючи по- ведінку 2[ ( )] .t   Часові залежності дисперсій поля концентрації ФОРМУВАННЯ НАНОСТРУКТУР АДСОРБАТУ В ПРОЦЕСАХ КОНДЕНСАЦІЇ 219 адсорбату та температури поверхні на часових інтервалах, де спо- стерігається стрибкоподібна залежність середньої температури по- верхні, наведено на рис. 5, а та б відповідно. Спочатку розглянемо часову залежність 2( )x   при   2, показа- ну суцільною кривою на рис. 5, а. На початкових стадіях еволюції системи 2( ) 0x    , що означає реалізацію однорідного розподілу адсорбату за всією підкладкою (див. рис. 3 при t  10). При t  tc па- раметр порядку починає зростати, що означає реалізацію процесів упорядкування. При t  tc внаслідок взаємодії адатомів починають формуватися відокремлені структури адсорбату (див. рис. 3 при t   20). При подальшій еволюції системи параметр порядку зростає і відбувається перебудова структур адсорбату, коли малі структури зникають, а великі продовжують зростати (див. рис. 3 при t  100). У стаціонарному режимі параметр порядку набуває постійного не- нульового значення — формується стаціонарна картина розподілу Рис. 4. Еволюція середньої концентрації адсорбату x (а) та середньої тем- ператури поверхні  (б) при різних значеннях теплопровідности . Fig. 4. Evolution of the averaged concentration x of adsorbate (а) and avera- ged surface temperature  (б) at different values of thermal conductivity . 220 В. О. ХАРЧЕНКО, В. В. ЯНОВСЬКИЙ, А. В. ДВОРНИЧЕНКО адсорбату по підкладці з відокремленими структурами (див. рис. 4 при t  1000). З рисунка 5, а видно, що збільшення коефіцієнта теплопровіднос- ти  приводить до зменшення часу tc, а отже, до пришвидшення про- цесів упорядкування. Залежність моменту часу tc від коефіцієнта те- Рис. 5. Залежності параметра порядку (а) та дисперсії поля температури (б) на ранніх стадіях еволюції системи. Залежності стаціонарного значен- ня параметра порядку та моменту часу tc від коефіцієнта теплопровідности  наведено на вставці до рисунка (а). Залежності максимального значення дисперсії поля температури та відповідного моменту часу tm від  подано на рисунку (в). Fig. 5. Time dependences of order parameter (а) and dispersion of the temper- ature field (б) at early stages of the system evolution. Dependences of the sta- tionary value of the order parameter and time instant tc versus thermal con- ductivity  are shown in insert in Fig. (а). Dependences of the maximal value of dispersion of temperature field and corresponding time instant tm on  are shown in Fig. (в). ФОРМУВАННЯ НАНОСТРУКТУР АДСОРБАТУ В ПРОЦЕСАХ КОНДЕНСАЦІЇ 221 плопровідности  наведено на вставці до рис. 5, а за допомогою кру- жків. Одночасно стаціонарне значення параметра порядку не зале- жить від  (див. криву з квадратиками на вставці до рис. 5, а). Залежності параметра порядку для поля температури 2[ ( )]t   при різних значеннях коефіцієнта теплопровідности  наведено на рисунку 5, б. З одержаних результатів випливає, що на часових ін- тервалах [0, )ct t параметр порядку 2( ) 0    , а отже, температу- ра в кожній точці поверхні істотно не відрізняється від середньої. Починаючи з моменту часу t  tc, параметр порядку починає зроста- ти. Це означає, що на поверхні можна виділити області з підвище- ним та пониженим значенням температури. В момент часу t  tm па- раметр порядку 2( )   сягає максимального значення 2 max( )   . При подальшій еволюції системи він спадає до нуля. Таким чином, можна стверджувати, що процеси впорядкування поля температу- ри відбуваються реверсивним чином. Вони спостерігаються у вузь- кому часовому інтервалі, коли на поверхні починають формуватися відокремлені острови адсорбату. З аналізи часових залежностей па- раметра порядку поля температури випливає, що збільшення кое- фіцієнта теплопровідности приводить до зменшення як моменту часу tm, так і максимального значення 2 max( ) .   Отже, при малих але скінченних значеннях коефіцієнта теплопровідности в обмеже- ному часовому інтервалі матимуть місце добре виражені процеси структуроутворення поля температури. Початок формування стру- ктур теплового поля та часовий інтервал існування таких структур добре узгоджено з ефектом різкого зниження середньої температу- ри поверхні. На рисунку 6 представлено ілюстрації часової еволюції поля концентрації адсорбату (зліва) та температури поверхні (справа) при   0,1 в часовому інтервалі реверсивної поведінки дисперсії поля температури. З рисунка видно, що при t  tc як поле концент- рації адсорбату, так і поле температури характеризуються однорід- ним розподілом без будь-яких структур (див рис. 6 при t  14,0). При подальшій еволюції системи процеси самоорганізації почина- ють відігравати важливу роль, і при t  tc, де tc  14,6 для фіксова- них параметрів системи, на підкладці починають формуватися ост- рови адсорбату (див. ліву колонку на рис. 6 при t  14,6). Такі малі кластери адсорбату є більш гарячими, ніж підкладка (див. розподіл поля температури на рисунку 6 при t  14,6). У момент часу t  tm, де tm  14,9, середній розмір структур адсорбату зростає, різниця тем- ператур островів адсорбату та підкладки стає максимальною. На наступних стадіях еволюції системи відбувається перебудова остро- вів адсорбату згідно зі схемою, представленою на рис. 3, а поле тем- ператури поверхні стає рівномірно розподіленим. Таким чином, з виконаних розрахунків випливає, що коефіцієнт теплопровідности впливає на перехідні процеси формування структур адсорбату при 222 В. О. ХАРЧЕНКО, В. В. ЯНОВСЬКИЙ, А. В. ДВОРНИЧЕНКО конденсації з газової фази. Крім цього встановлено, що різке змен- шення середньої температури поверхні може бути ознакою появи періодичної структури теплового поля. 4.2. Статистичні властивості структур адсорбату У цьому підрозділі ми проаналізуємо вплив коефіцієнта теплопро- відности на середній розмір островів адсорбату та розподіл структур адсорбату за розмірами. Для визначення лінійного розміру струк- тур адсорбату будемо діяти наступним чином. Спершу, використо- вуючи теорію перколяції, визначимо площу Si кожного острова ад- сорбату. Враховуючи те, що всі острови адсорбату мають в перерізі Рис. 6. Еволюція поля концентрації адсорбату x(r,t) (лівий стовпчик) та поля температури (r,t) (правий стовпчик) при   0,1. Fig. 6. Evolution of the adsorbate concentration field x(r,t) (left column) and temperature field (r,t) (right column) at   0.1. ФОРМУВАННЯ НАНОСТРУКТУР АДСОРБАТУ В ПРОЦЕСАХ КОНДЕНСАЦІЇ 223 форму кола, розраховуємо лінійні розміри (радіуси) Ri кожної стру- ктури. Оскільки система рівнянь (7) містить стохастичне джерело, для усереднення результатів ми виконували 20 незалежних число- вих експериментів. Еволюцію середнього лінійного розміру структури адсорбату в одиницях дифузійної довжини за різних значень коефіцієнта теп- лопровідности наведено на рис. 7. Еволюцію кількости островів ад- сорбату представлено на вставці до рис. 7. Спочатку проаналізуємо еволюцію середнього розміру структури адсорбату. Слід відмітити, що залежність ( )R t  можна розділити на дві стадії: перша стадія відповідає процесам формування та росту островів; друга стадія — перебудові островів. До того ж на першій стадії середній розмір структур зростає з часом за степеневою залежністю ( )R t t   . По- казник росту  логаритмічним чином зростає зі збільшенням кое- фіцієнта теплопровідности  (див. верхню вставку на рис. 7). Він набуває значень, більших ніж 0,5, а отже, врахування ефектів ло- кальної зміни температури поверхні під час перебігу процесів адсо- рбції та десорбції приводить до пришвидшеного росту розміру ост- ровів, порівняно з нормальним 1 2( )R t t   . Кількість островів адсо- рбату падає з часом внаслідок їх перебудови, і в стаціонарному ре- жимі при заданих значеннях коефіцієнта адсорбції, енергії взаємо- дії адсорбату та інтенсивности формування стійких димерів на під- кладці буде формуватися близько 70 структур адсорбату, лінійний розмір яких складатиме приблизно половину дифузійної довжини. Далі проаналізуємо вплив коефіцієнта теплопровідности на ста- Рис. 7. Еволюція середнього розміру структур адсорбату та середньої кіль- кости структур (нижня вставка) при різних . Fig. 7. Evolution of the mean size of adsorbate structures and the mean num- ber of structures (bottom insert) at different . 224 В. О. ХАРЧЕНКО, В. В. ЯНОВСЬКИЙ, А. В. ДВОРНИЧЕНКО ціонарний розподіл структур адсорбату за розмірами. Результати розрахунків представлено на рис. 8. З рисунка видно, що розподіл структур за розмірами (за площею, відрахованою від середньої площі структур) є унімодальним, симетричним і центрованим в околі середнього розміру. Більш того, за малих значень коефіцієнта теплопровідности числові дані (трикутники та кружечки) добре уз- годжуються з логнормальним розподілом (див. відповідні апрокси- мації), тоді як при великих значеннях коефіцієнта теплопровіднос- ти розподіл структур за розмірами стає Ґауссовим (див. квадратики та відповідну апроксимаційну криву). Такий ефект може бути по- яснений тим, що при збільшенні дифузійного внеску в рівнянні еволюції температури поверхні всі острови прагнуть набути одна- кового розміру. Одночасно стаціонарний середній розмір островів адсорбату слабко залежить від коефіцієнта теплопровідности (див. вставку на рис. 8). Для того, щоб оцінити лінійний розмір структур адсорбату, розг- лянемо систему Ge/Si(100), де енергетичний бар’єр для формування адатома складає Ea  0,6 еВ, для десорбції адатома Ed  1,3 еВ, для активації дифузії ED  0,65 еВ, частота осциляцій ґратниці   1012 с 1. Використовуючи параметр ґратниці a  5,610 10 м для Ge та енергію взаємодії адсорбату   0,27 еВ при температурі T0  773 К, маємо: час життя адатома 1 1 4 0 0[ ] exp( ) 3 10 cd d dk E T        , ко- Рис. 8. Розподіли структур за площею в стаціонарному режимі (t  1000) за різних значень коефіцієнта теплопровідности . На вставці показано за- лежність стаціонарного середнього розміру структури адсорбату від . Fig. 8. Distributions (probability density function–pdf) of adsorbate struc- tures over regions in a stationary regime (t  1000) at different values of thermal conductivity . In insert, we show dependence of stationary mean size of adsorbate structures on . ФОРМУВАННЯ НАНОСТРУКТУР АДСОРБАТУ В ПРОЦЕСАХ КОНДЕНСАЦІЇ 225 ефіцієнт дифузії 2 9 0exp( ) 1,8 10DD a E T     м 2/с, що дає оцінку для дифузійної довжини Ld  7,410 8 м. Відповідно до одержаних чи- слових результатів середній лінійний розмір (радіус) стаціонарних структур адсорбату набуває значення R  (0,49—0,51)Ld  36—38 нм. 5. ВИСНОВКИ У даній роботі нами досліджено вплив локальних змін температури поверхні на процеси формування структур адсорбату в одношаро- вому моделю конденсації з газової фази з урахуванням нерівноваж- них реакцій, відповідальних за формування стійких димерів на пі- дкладці. Розглядаючи однорідну систему, встановлено залежності стаціонарного значення концентрації адсорбату від коефіцієнта ад- сорбції та енергії взаємодії адсорбату. Одержано фазову діяграму, що ілюструє область параметрів, коли в системі реалізуються пере- ходи першого роду. Показано, що збільшення швидкости нерівно- важних реакцій приводить до звуження даної области. Виконано лінійну аналізу на стійкість досліджуваної системи до неоднорідних збурень. Показано, що за відсутности нерівноважних реакцій структуроутворення є неможливим. Одержано фазову дія- граму, що визначає область параметрів системи, коли в ході кон- денсації з газової фази на поверхні будуть формуватися стійкі відо- кремлені структури адсорбату. Встановлено, що збільшення швид- кости нерівноважних реакцій приводить до розширення даної обла- сти. Одержано залежності періоду структур від основних парамет- рів системи. В межах процедури числового моделювання досліджено динамі- ку формування структур адсорбату при врахуванні локальних змін температури поверхні. Показано, що збільшення коефіцієнта теп- лопровідности поверхні приводить до пришвидшення процесів структуроутворення. Встановлено, що у вузькому часовому інтер- валі на стадіях формування структур адсорбату поле температури перерозподіляється таким чином, що острови адсорбату є більш га- рячими за підкладку. До того ж збільшення коефіцієнта теплопро- відности приводить до гомогенізації поля температури внаслідок великого внеску дифузійних процесів. Досліджено еволюцію серед- нього розміру структур адсорбату та показано, що на стадіях фор- мування та росту островів адсорбату їх середній розмір зростає з ча- сом за степеневим законом. Врахування ефектів локальної зміни температури поверхні приводить до пришвидшеного росту островів адсорбату порівняно з нормальним, а збільшення коефіцієнта теп- лопровідности поверхні приводить до збільшення показника росту середнього розміру структур. Встановлено, що за малих значень ко- ефіцієнта теплопровідности розподіл структур адсорбату за розмі- рами характеризується логнормальним законом, тоді як за великих 226 В. О. ХАРЧЕНКО, В. В. ЯНОВСЬКИЙ, А. В. ДВОРНИЧЕНКО значень коефіцієнта теплопровідности сильний дифузійний внесок приводить до трансформації розподілу в Ґауссів. Виконано кількіс- ну оцінку середнього розміру структур адсорбату, який для системи Ge/Si(100) набуває значень від 36 до 38 нм. ЦИТОВАНА ЛІТЕРАТУРА–REFERENCES 1. E. Hirota, H. Sakakima, and K. Inomata, Giant Magneto-Resistance Devices (Berlin—Heidelberg—New York—Barcelona—Hong Kong—London—Milan—Paris— Tokyo: Springer: 2002). 2. R. J. Warburton, C. Schaflein, D. Haft et al., Nature, 405: 926 (2000). 3. A. Shah, P. Torres, R. Tscharner et al., Science, 285: 692 (1999). 4. Li-Dong Zhao, Shih-Han Lo, Yongsheng Zhang et al., Nature, 508: 373 (2014). 5. K. Pohl, M. C. Bartelt, J. de la Figuera et al., Nature, 397: 238 (1999). 6. Y. W. Mo, B. S. Swartzentruber, R. Kariotis et al., Phys. Rev. Lett., 63: 2393 (1989). 7. G. E. Cirlin, V. A. Egorov, L. V. Sokolov, and P. Werner, Semiconductors, 36, No. 11: 1294 (2002). 8. J. P. Bucher, E. Hahn, P. Fernandez et al., Europhys. Lett., 27: 473 (1994). 9. F. Besenbacher, L. Pleth Nielsen, and P. T. Sprunger, The Chemical Physics of Solid Surfaces (Eds. D. A. King and D. P. Woodruff) (Heidelberg: Elsevier: 1997), vol. 8, p. 207. 10. H. N. G. Wadley, X. Zhou, R. A. Johnson et al., Progress in Materials Science, 46: 329 (2001). 11. K. S. Sree Harsha, Principles of Physical Vapour Deposition of Thin Films (Amsterdam—Boston—London: Elesevier: 2006). 12. G. Perotto, V. Bello, T. Cesca et al., Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. B, 268: 3211 (2010). 13. H. Bernas, Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. B, 268: 3171 (2010). 14. R. M. Bradley and J. M. E. Harper, J. Vac. Sci. Technol. A, 6, No.4: 2390 (1988). 15. P. Karmakar, Nanofabrication by Ion-Beam Sputtering: Fundamentals and Applications (Eds. T. Som and D. Kanjilal) (Boca Raton, FL: Taylor & Francis Group, LLC: 2013). 16. J. Lian, W. Zhou, Q. M. Wei et al., Appl. Phys. Lett., 88: 093112 (2006). 17. D. O. Kharchenko, V. O. Kharchenko, I. O. Lysenko et al., Phys. Rev. E, 82: 061108 (2010). 18. V. O. Kharchenko and D. O. Kharchenko, Cond. Mat. Phys., 14, No. 2: 23602 (2011). 19. V. O. Kharchenko, D. O. Kharchenko, and I. O. Lysenko, Nanotechnology: Synthesis and Characterization (Ed. J. N. Govil) (Houston: Studium Press LLC: 2013), vol. 2, p.367. 20. Yu. Yoshida, N. Sakaguchi, S. Watanabe, and T. Kato, Appl. Phys. Express, 4, No. 5: 055202 (2011). 21. S. M. Huang, M. H. Hong, Y. F. Lu et al., J. Appl. Phys., 91, No. 5: 3268 (2002). 22. Y. Lu and S. C. Chen, Nanotechnology, 14: 505 (2003). 23. J. A. Venables, G. D. T. Spiller, and M. Hanbucken, Rep. Prog. Phys., 47: 399 (1984). 24. A. Pimpinelli and J. Villian, Phys. Cryst. Growth (Cambridge: Cambridge ФОРМУВАННЯ НАНОСТРУКТУР АДСОРБАТУ В ПРОЦЕСАХ КОНДЕНСАЦІЇ 227 University Press: 1998). 25. R. E. Caflisch, Proc. of the International Congress of Mathematicians (Madrid, 2006), p. 1419. 26. D. O. Kharchenko, V. O. Kharchenko, and I. O. Lysenko, Phys. Scr., 83: 045802 (2011). 27. D. O. Kharchenko, V. O. Kharchenko, T. I. Zhylenko et al., Eur. Phys. J. B, 86: 175 (2013). 28. D. O. Kharchenko, V. O. Kharchenko, and S. V. Kokhan, Cond. Mat. Phys., 17: 33004 (2014). 29. V. O. Kharchenko, D. O. Kharchenko, and A. V. Dvornichenko, Eur. Phys. J. B, 88: 3 (2015). 30. K. Binder and P. Haasen, Material Science and Technology: Phase Transformations in Materials (Weinham: Wiley-VCH: 1990), vol. 5, p. 405. 31. Q. Tran-Cong and A. Harada, Phys. Rev. Lett., 76: 1162 (1996). 32. A. Mikhailov and G. Ertl, Chem. Phys. Lett., 238: 104 (1994). 33. M. Hildebrand and A. S. Mikhailov, J. Phys. Chem., 100: 19089 (1996). 34. D. Batogkh, M. Hildebrant, F. Krischer, and A. Mikhailov, Phys. Rep., 288: 435 (1997). 35. M. Hildebrand, A. S. Mikhailov, and G. Ertl, Phys. Rev. Lett., 81, No. 4: 2602 (1998). 36. M. Hildebrand, A. S.Mikhailov, and G. Ertl, Phys. Rev. E, 58, No. 11: 5483 (1998). 37. H. Brune, Surf. Sci. Reports, 31: 121 (1998). 38. R. E. Caflisch, M. F. Gyure et al., Phys. Rev. E, 59: 6879 (1999). 39. V. O. Kharchenko, D. O. Kharchenko, S. V. Kokhan et al., Phys. Scr., 86: 055401 (2012). 40. V. O. Kharchenko and D. O. Kharchenko, Phys. Rev. E, 86: 041143 (2012). 41. I. Santamaria-Holek, A. Gadomski, and J. M. Rubi, J. Phys. Condens. Matter, 23: 235101 (2011). 42. S. E. Mangioni and H. S. Wio, Phys. Rev. E, 71: 056203 (2005). 43. S. E. Mangioni, Physica A, 389: 1799 (2010). 44. S. B. Casal, H. S. Wio, and S. Mangioni, Physica A, 311: 443 (2002). 45. V. O. Kharchenko, D. O. Kharchenko, and A. V. Dvornichenko, Surf. Sci., 630: 158 (2014) 46. J. Swift and P. C. Hohenberg, Phys. Rev. A, 15: 319 (1977). 47. V. I. Arnold, Ordinary Differential Equations (Cambridge: MIT Press: 1973). << /ASCII85EncodePages false /AllowTransparency false /AutoPositionEPSFiles true /AutoRotatePages /None /Binding /Left /CalGrayProfile (Dot Gain 20%) /CalRGBProfile (sRGB IEC61966-2.1) /CalCMYKProfile (U.S. Web Coated \050SWOP\051 v2) /sRGBProfile (sRGB IEC61966-2.1) /CannotEmbedFontPolicy /Error /CompatibilityLevel 1.4 /CompressObjects /Tags /CompressPages true /ConvertImagesToIndexed true /PassThroughJPEGImages true /CreateJobTicket false /DefaultRenderingIntent /Default /DetectBlends true /DetectCurves 0.0000 /ColorConversionStrategy /CMYK /DoThumbnails false /EmbedAllFonts true /EmbedOpenType false /ParseICCProfilesInComments true /EmbedJobOptions true /DSCReportingLevel 0 /EmitDSCWarnings false /EndPage -1 /ImageMemory 1048576 /LockDistillerParams false /MaxSubsetPct 100 /Optimize true /OPM 1 /ParseDSCComments true /ParseDSCCommentsForDocInfo true /PreserveCopyPage true /PreserveDICMYKValues true /PreserveEPSInfo true /PreserveFlatness true /PreserveHalftoneInfo false /PreserveOPIComments true /PreserveOverprintSettings true /StartPage 1 /SubsetFonts true /TransferFunctionInfo /Apply /UCRandBGInfo /Preserve /UsePrologue false /ColorSettingsFile () /AlwaysEmbed [ true ] /NeverEmbed [ true ] /AntiAliasColorImages false /CropColorImages true /ColorImageMinResolution 300 /ColorImageMinResolutionPolicy /OK /DownsampleColorImages true /ColorImageDownsampleType /Bicubic /ColorImageResolution 300 /ColorImageDepth -1 /ColorImageMinDownsampleDepth 1 /ColorImageDownsampleThreshold 1.50000 /EncodeColorImages true /ColorImageFilter /DCTEncode /AutoFilterColorImages true /ColorImageAutoFilterStrategy /JPEG /ColorACSImageDict << /QFactor 0.15 /HSamples [1 1 1 1] /VSamples [1 1 1 1] >> /ColorImageDict << /QFactor 0.15 /HSamples [1 1 1 1] /VSamples [1 1 1 1] >> /JPEG2000ColorACSImageDict << /TileWidth 256 /TileHeight 256 /Quality 30 >> /JPEG2000ColorImageDict << /TileWidth 256 /TileHeight 256 /Quality 30 >> /AntiAliasGrayImages false /CropGrayImages true /GrayImageMinResolution 300 /GrayImageMinResolutionPolicy /OK /DownsampleGrayImages true /GrayImageDownsampleType /Bicubic /GrayImageResolution 300 /GrayImageDepth -1 /GrayImageMinDownsampleDepth 2 /GrayImageDownsampleThreshold 1.50000 /EncodeGrayImages true /GrayImageFilter /DCTEncode /AutoFilterGrayImages true /GrayImageAutoFilterStrategy /JPEG /GrayACSImageDict << /QFactor 0.15 /HSamples [1 1 1 1] /VSamples [1 1 1 1] >> /GrayImageDict << /QFactor 0.15 /HSamples [1 1 1 1] /VSamples [1 1 1 1] >> /JPEG2000GrayACSImageDict << /TileWidth 256 /TileHeight 256 /Quality 30 >> /JPEG2000GrayImageDict << /TileWidth 256 /TileHeight 256 /Quality 30 >> /AntiAliasMonoImages false /CropMonoImages true /MonoImageMinResolution 1200 /MonoImageMinResolutionPolicy /OK /DownsampleMonoImages true /MonoImageDownsampleType /Bicubic /MonoImageResolution 1200 /MonoImageDepth -1 /MonoImageDownsampleThreshold 1.50000 /EncodeMonoImages true /MonoImageFilter /CCITTFaxEncode /MonoImageDict << /K -1 >> /AllowPSXObjects false /CheckCompliance [ /None ] /PDFX1aCheck false /PDFX3Check false /PDFXCompliantPDFOnly false /PDFXNoTrimBoxError true /PDFXTrimBoxToMediaBoxOffset [ 0.00000 0.00000 0.00000 0.00000 ] /PDFXSetBleedBoxToMediaBox true /PDFXBleedBoxToTrimBoxOffset [ 0.00000 0.00000 0.00000 0.00000 ] /PDFXOutputIntentProfile () /PDFXOutputConditionIdentifier () /PDFXOutputCondition () /PDFXRegistryName () /PDFXTrapped /False /CreateJDFFile false /Description << /ARA <FEFF06270633062A062E062F0645002006470630064700200627064406250639062F0627062F0627062A002006440625064606340627062100200648062B062706260642002000410064006F00620065002000500044004600200645062A064806270641064206290020064406440637062806270639062900200641064A00200627064406450637062706280639002006300627062A0020062F0631062C0627062A002006270644062C0648062F0629002006270644063906270644064A0629061B0020064A06450643064600200641062A062D00200648062B0627062606420020005000440046002006270644064506460634062306290020062806270633062A062E062F062706450020004100630072006F0062006100740020064800410064006F006200650020005200650061006400650072002006250635062F0627063100200035002E0030002006480627064406250635062F062706310627062A0020062706440623062D062F062B002E0635062F0627063100200035002E0030002006480627064406250635062F062706310627062A0020062706440623062D062F062B002E> /BGR <FEFF04180437043f043e043b043704320430043904420435002004420435043704380020043d0430044104420440043e0439043a0438002c00200437043000200434043000200441044a0437043404300432043004420435002000410064006f00620065002000500044004600200434043e043a0443043c0435043d04420438002c0020043c0430043a04410438043c0430043b043d043e0020043f044004380433043e04340435043d04380020043704300020043204380441043e043a043e043a0430044704350441044204320435043d0020043f04350447043004420020043704300020043f044004350434043f0435044704300442043d04300020043f043e04340433043e0442043e0432043a0430002e002000200421044a04370434043004340435043d043804420435002000500044004600200434043e043a0443043c0435043d044204380020043c043e0433043004420020043404300020044104350020043e0442043204300440044f0442002004410020004100630072006f00620061007400200438002000410064006f00620065002000520065006100640065007200200035002e00300020043800200441043b0435043404320430044904380020043204350440044104380438002e> /CHS <FEFF4f7f75288fd94e9b8bbe5b9a521b5efa7684002000410064006f006200650020005000440046002065876863900275284e8e9ad88d2891cf76845370524d53705237300260a853ef4ee54f7f75280020004100630072006f0062006100740020548c002000410064006f00620065002000520065006100640065007200200035002e003000204ee553ca66f49ad87248672c676562535f00521b5efa768400200050004400460020658768633002> /CHT <FEFF4f7f752890194e9b8a2d7f6e5efa7acb7684002000410064006f006200650020005000440046002065874ef69069752865bc9ad854c18cea76845370524d5370523786557406300260a853ef4ee54f7f75280020004100630072006f0062006100740020548c002000410064006f00620065002000520065006100640065007200200035002e003000204ee553ca66f49ad87248672c4f86958b555f5df25efa7acb76840020005000440046002065874ef63002> /CZE <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> /DAN <FEFF004200720075006700200069006e0064007300740069006c006c0069006e006700650072006e0065002000740069006c0020006100740020006f007000720065007400740065002000410064006f006200650020005000440046002d0064006f006b0075006d0065006e007400650072002c0020006400650072002000620065006400730074002000650067006e006500720020007300690067002000740069006c002000700072006500700072006500730073002d007500640073006b007200690076006e0069006e00670020006100660020006800f8006a0020006b00760061006c0069007400650074002e0020004400650020006f007000720065007400740065006400650020005000440046002d0064006f006b0075006d0065006e0074006500720020006b0061006e002000e50062006e00650073002000690020004100630072006f00620061007400200065006c006c006500720020004100630072006f006200610074002000520065006100640065007200200035002e00300020006f00670020006e0079006500720065002e> /DEU <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> /ESP <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> /ETI <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> /FRA <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> /GRE <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a stvaranje Adobe PDF dokumenata najpogodnijih za visokokvalitetni ispis prije tiskanja koristite ove postavke. Stvoreni PDF dokumenti mogu se otvoriti Acrobat i Adobe Reader 5.0 i kasnijim verzijama.) /HUN <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> /ITA <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> /JPN <FEFF9ad854c18cea306a30d730ea30d730ec30b951fa529b7528002000410064006f0062006500200050004400460020658766f8306e4f5c6210306b4f7f75283057307e305930023053306e8a2d5b9a30674f5c62103055308c305f0020005000440046002030d530a130a430eb306f3001004100630072006f0062006100740020304a30883073002000410064006f00620065002000520065006100640065007200200035002e003000204ee5964d3067958b304f30533068304c3067304d307e305930023053306e8a2d5b9a306b306f30d530a930f330c8306e57cb30818fbc307f304c5fc59808306730593002> /KOR <FEFFc7740020c124c815c7440020c0acc6a9d558c5ec0020ace0d488c9c80020c2dcd5d80020c778c1c4c5d00020ac00c7a50020c801d569d55c002000410064006f0062006500200050004400460020bb38c11cb97c0020c791c131d569b2c8b2e4002e0020c774b807ac8c0020c791c131b41c00200050004400460020bb38c11cb2940020004100630072006f0062006100740020bc0f002000410064006f00620065002000520065006100640065007200200035002e00300020c774c0c1c5d0c11c0020c5f40020c2180020c788c2b5b2c8b2e4002e> /LTH <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> /LVI <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> /NLD (Gebruik deze instellingen om Adobe PDF-documenten te maken die zijn geoptimaliseerd voor prepress-afdrukken van hoge kwaliteit. De gemaakte PDF-documenten kunnen worden geopend met Acrobat en Adobe Reader 5.0 en hoger.) /NOR <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> /POL <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> /PTB <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> /RUM <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> /RUS <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> /SKY <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> /SLV <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> /SUO <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> /SVE <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> /TUR <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> /UKR <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> /ENU (Use these settings to create Adobe PDF documents best suited for high-quality prepress printing. Created PDF documents can be opened with Acrobat and Adobe Reader 5.0 and later.) >> /Namespace [ (Adobe) (Common) (1.0) ] /OtherNamespaces [ << /AsReaderSpreads false /CropImagesToFrames true /ErrorControl /WarnAndContinue /FlattenerIgnoreSpreadOverrides false /IncludeGuidesGrids false /IncludeNonPrinting false /IncludeSlug false /Namespace [ (Adobe) (InDesign) (4.0) ] /OmitPlacedBitmaps false /OmitPlacedEPS false /OmitPlacedPDF false /SimulateOverprint /Legacy >> << /AddBleedMarks false /AddColorBars false /AddCropMarks false /AddPageInfo false /AddRegMarks false /ConvertColors /ConvertToCMYK /DestinationProfileName () /DestinationProfileSelector /DocumentCMYK /Downsample16BitImages true /FlattenerPreset << /PresetSelector /MediumResolution >> /FormElements false /GenerateStructure false /IncludeBookmarks false /IncludeHyperlinks false /IncludeInteractive false /IncludeLayers false /IncludeProfiles false /MultimediaHandling /UseObjectSettings /Namespace [ (Adobe) (CreativeSuite) (2.0) ] /PDFXOutputIntentProfileSelector /DocumentCMYK /PreserveEditing true /UntaggedCMYKHandling /LeaveUntagged /UntaggedRGBHandling /UseDocumentProfile /UseDocumentBleed false >> ] >> setdistillerparams << /HWResolution [2400 2400] /PageSize [612.000 792.000] >> setpagedevice
id	nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-112480
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
issn	1024-1809
language	Ukrainian
last_indexed	2025-12-07T16:36:03Z
publishDate	2016
publisher	Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України
record_format	dspace
spelling	Харченко, В.О. Яновський, В.В. Дворниченко, А.В. 2017-01-22T14:34:32Z 2017-01-22T14:34:32Z 2016 Формування нанорозмірних структур адсорбату в процесах конденсації з газової фази з урахуванням температурних ефектів / В. О. Харченко, В. В. Яновський, А. В. Дворниченко // Металлофизика и новейшие технологии. — 2016. — Т. 38, № 2. — С. 205-227. — Бібліогр.: 47 назв. — укр. 1024-1809 PACS: 05.40.-a, 65.80.-g, 68.43.-h, 81.16.Rf, 82.40.Ck, 82.40.Np, 89.75.Kd DOI: 10.15407/mfint.38.02.0205 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/112480 Вивчається вплив теплопровідности поверхні на процес формування островів адсорбату при конденсації з газової фази в реакційно-дифузійних системах. Враховуються нерівноважні хемічні реакції, відповідальні за формування стійких димерів, та вважається, що температура поверхні може локально змінюватися при перебігу процесів адсорбції/десорбції. Для однорідної системи одержано умови реалізації фазових переходів першого роду типу газ—тверде тіло. В межах лінійної аналізи на стійкість розраховано фазову діяграму, що ілюструє область, де можливі просторові нестійкості. За допомогою числового моделювання показано, що теплопровідність впливає на перехідні процеси формування структур адсорбату. Встановлено, що середній розмір островів адсорбату зростає з часом за степеневим законом, і показник росту збільшується з коефіцієнтом теплопровідности. Встановлено розподіл островів адсорбату за розмірами в стаціонарному режимі та виявлено, що збільшення теплопровідности поверхні приводить до трансформації розподілу від логнормального до Ґауссового. Показано, що середній розмір стаціонарних структур адсорбату характеризується нанометровим масштабом. Изучается влияние теплопроводности поверхности на процесс формирования островов адсорбата при конденсации из газовой фазы в реакционно-диффузионных системах. Учитываются неравновесные химические реакции, отвечающие за формирование устойчивых димеров, и считается, что температура поверхности может локально изменяться при протекании процессов адсорбции/десорбции. Для однородной системы получены условия реализации фазовых переходов первого рода типа газ—твёрдое тело. В рамках линейного анализа на устойчивость получена фазовая диаграмма, иллюстрирующая область, где возможны пространственные неустойчивости. При помощи численного моделирования показано, что теплопроводность влияет на переходные процессы формирования структур адсорбата. Установлено, что средний размер островов адсорбата растёт со временем по степенному закону, и показатель роста увеличивается с коэффициентом теплопроводности. Установлено распределение островов адсорбата по размерам в стационарном режиме и показано, что увеличение теплопроводности поверхности приводит к трансформации распределения от логнормального к гауссовскому. Показано, что средний размер стационарных структур адсорбата характеризуется нанометровым масштабом. An influence of thermal conductivity of a surface on adsorbate-islands’ formation at vapour deposition in the reaction—diffusion systems is studied. Non-equilibrium chemical reactions, which are responsible for stable-dimmers’ formation, are taken into account with assumption that the surface temperature can be changed locally due to adsorption/desorption processes. For homogeneous system, the conditions for first-order phase transitions of the gas—solid type are found. Within the framework of the linear stability analysis, the phase diagram illustrating a region with spatial instabilities is calculated. The numerical simulations show that thermal conductivity governs transient dynamics of adsorbate-structures’ formation. The mean size of adsorbate islands evolves in time according to power law, and the growth power exponentially increases with thermal conductivity. The distributions of adsorbate islands over sizes are calculated in stationary limit, and it is found that an increase in thermal conductivity of the surface leads to transformation of distribution from Lognormal form to Gaussian one. As shown, the mean size of stationary adsorbate islands is characterized by nanometre scale. uk Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України Металлофизика и новейшие технологии Строение и свойства наноразмерных и мезоскопических материалов Формування нанорозмірних структур адсорбату в процесах конденсації з газової фази з урахуванням температурних ефектів Формирование наноразмерных структур адсорбата в процессах конденсации из газовой фазы с учётом температурных эффектов Formation of Nanosize Structures of Adsorbate in Processes of Condensation of a Gas Phase with Due Regard for Temperature Effects Article published earlier
spellingShingle	Формування нанорозмірних структур адсорбату в процесах конденсації з газової фази з урахуванням температурних ефектів Харченко, В.О. Яновський, В.В. Дворниченко, А.В. Строение и свойства наноразмерных и мезоскопических материалов
title	Формування нанорозмірних структур адсорбату в процесах конденсації з газової фази з урахуванням температурних ефектів
title_alt	Формирование наноразмерных структур адсорбата в процессах конденсации из газовой фазы с учётом температурных эффектов Formation of Nanosize Structures of Adsorbate in Processes of Condensation of a Gas Phase with Due Regard for Temperature Effects
title_full	Формування нанорозмірних структур адсорбату в процесах конденсації з газової фази з урахуванням температурних ефектів
title_fullStr	Формування нанорозмірних структур адсорбату в процесах конденсації з газової фази з урахуванням температурних ефектів
title_full_unstemmed	Формування нанорозмірних структур адсорбату в процесах конденсації з газової фази з урахуванням температурних ефектів
title_short	Формування нанорозмірних структур адсорбату в процесах конденсації з газової фази з урахуванням температурних ефектів
title_sort	формування нанорозмірних структур адсорбату в процесах конденсації з газової фази з урахуванням температурних ефектів
topic	Строение и свойства наноразмерных и мезоскопических материалов
topic_facet	Строение и свойства наноразмерных и мезоскопических материалов
url	https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/112480
work_keys_str_mv	AT harčenkovo formuvannânanorozmírnihstrukturadsorbatuvprocesahkondensacíízgazovoífazizurahuvannâmtemperaturnihefektív AT ânovsʹkiivv formuvannânanorozmírnihstrukturadsorbatuvprocesahkondensacíízgazovoífazizurahuvannâmtemperaturnihefektív AT dvorničenkoav formuvannânanorozmírnihstrukturadsorbatuvprocesahkondensacíízgazovoífazizurahuvannâmtemperaturnihefektív AT harčenkovo formirovanienanorazmernyhstrukturadsorbatavprocessahkondensaciiizgazovoifazysučetomtemperaturnyhéffektov AT ânovsʹkiivv formirovanienanorazmernyhstrukturadsorbatavprocessahkondensaciiizgazovoifazysučetomtemperaturnyhéffektov AT dvorničenkoav formirovanienanorazmernyhstrukturadsorbatavprocessahkondensaciiizgazovoifazysučetomtemperaturnyhéffektov AT harčenkovo formationofnanosizestructuresofadsorbateinprocessesofcondensationofagasphasewithdueregardfortemperatureeffects AT ânovsʹkiivv formationofnanosizestructuresofadsorbateinprocessesofcondensationofagasphasewithdueregardfortemperatureeffects AT dvorničenkoav formationofnanosizestructuresofadsorbateinprocessesofcondensationofagasphasewithdueregardfortemperatureeffects

Формування нанорозмірних структур адсорбату в процесах конденсації з газової фази з урахуванням температурних ефектів

Institution

Similar Items