Изучение выщелачивания радионуклидов из лавообразных топливосодержащих материалов объекта «Укрытие»

Представлены экспериментальные данные по выщелачиванию ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, ²³⁸Pu, ²³⁹⁺²⁴⁰Pu и
 ²⁴¹Am из различных типов лавообразных топливосодержащих материалов (ЛТСМ) объекта «Укрытие» дистиллированной водой и раствором, имитирующим «блочные» воды. Определена скорость и
 степень выщелачив...

Повний опис

Збережено в:
Бібліографічні деталі
Опубліковано в: :Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля
Дата:2012
Автор: Одинцов, А.А.
Формат: Стаття
Мова:Російська
Опубліковано: Інститут проблем безпеки атомних електростанцій НАН України 2012
Теми:
Онлайн доступ:https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/113364
Теги: Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:Изучение выщелачивания радионуклидов из лавообразных топливосодержащих материалов объекта «Укрытие» / А.А. Одинцов // Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля: наук.-техн. зб. — 2012. — Вип. 19. — С. 70-80. — Бібліогр.: 10 назв. — рос.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
_version_ 1860245284708155392
author Одинцов, А.А.
author_facet Одинцов, А.А.
citation_txt Изучение выщелачивания радионуклидов из лавообразных топливосодержащих материалов объекта «Укрытие» / А.А. Одинцов // Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля: наук.-техн. зб. — 2012. — Вип. 19. — С. 70-80. — Бібліогр.: 10 назв. — рос.
collection DSpace DC
container_title Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля
description Представлены экспериментальные данные по выщелачиванию ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, ²³⁸Pu, ²³⁹⁺²⁴⁰Pu и
 ²⁴¹Am из различных типов лавообразных топливосодержащих материалов (ЛТСМ) объекта «Укрытие» дистиллированной водой и раствором, имитирующим «блочные» воды. Определена скорость и
 степень выщелачивания радионуклидов из полихромных, коричневых и черных ЛТСМ. Показано
 что, растворимость радионуклидов в дистиллированной воде и имитаторе «блочной» воды уменьшается в ряду
 ¹³⁷Cs > ⁹⁰Sr > ²⁴¹Am ≈
 ²³⁸Pu = ²³⁹⁺²⁴⁰Pu . Представлено експериментальні дані по вилуговуванню ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, ²³⁸Pu, ²³⁹⁺²⁴⁰Pu і
 ²⁴¹Am з різних типів лавоподібних паливовмісних матеріалів (ЛПВМ) об'єкта «Укриття» дистильованою водою і
 розчином, що імітує «блокові» води. Визначено швидкість і ступінь вилуговування радіонуклідів із
 поліхромних, коричневих і чорних ЛПВМ. Показано, що розчинність радіонуклідів у дистильованій
 воді та імітаторі «блокової» води зменшується в ряду ¹³⁷Cs > ⁹⁰Sr > ²⁴¹Am ≈
 ²³⁸Pu = ²³⁹⁺²⁴⁰Pu . Experimental information is presented on leaching of ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, ²³⁸Pu, ²³⁹⁺²⁴⁰Pu and ²⁴¹Am from different
 types of fuel containing materials (FCM) of object «Ukryttya» by the distilled water and solution imitating
 «Ukryttya» waters. Speed and degree of lixiviating of radionuclides is certain from polichromik,
 brown and black FCM. It is shown that, solubility of radionuclides in the distilled water and imitator of
 «Ukryttya» water diminishes in a row: ¹³⁷Cs > ⁹⁰Sr > ²⁴¹Am ≈
 ²³⁸Pu = ²³⁹⁺²⁴⁰Pu .
first_indexed 2025-12-07T18:35:53Z
format Article
fulltext 70 ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2012 ВИП. 19 --------------------------------------------------- ПРОБЛЕМИ ЧОРНОБИЛЯ ----------------------------------------------------- УДК 621.039 А. А. Одинцов Институт проблем безопасности АЭС НАН Украины, Чернобыль ИЗУЧЕНИЕ ВЫЩЕЛАЧИВАНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ ИЗ ЛАВООБРАЗНЫХ ТОПЛИВОСОДЕРЖАЩИХ МАТЕРИАЛОВ ОБЪЕКТА «УКРЫТИЕ» Представлены экспериментальные данные по выщелачиванию 90Sr, 137Cs, 238Pu, 239+240Pu и 241Am из различных типов лавообразных топливосодержащих материалов (ЛТСМ) объекта «Укры- тие» дистиллированной водой и раствором, имитирующим «блочные» воды. Определена скорость и степень выщелачивания радионуклидов из полихромных, коричневых и черных ЛТСМ. Показано что, растворимость радионуклидов в дистиллированной воде и имитаторе «блочной» воды уменьша- ется в ряду 137Cs > 90Sr > 241Am ≈ 238Pu = 239+240Pu . Ключевые слова: радионуклиды, лавообразные топливосодержащие материалы, выщелачива- ние, объект «Укрытие». Введение При аварии на 4-м блоке ЧАЭС в результате разрушения активной зоны реактора об- разовались большие количества ТСМ: диспергированое топливо, «горячие» частицы и лаво- образные топливосодержащие материалы [1, 2]. В помещениях объекта «Укрытие» по различным экспертным оценкам находится по- рядка 1200 т ЛТСМ [2]. Исходя из физико-химических характеристик и внешних признаков выделяют три основных вида ЛТСМ: черные, коричневые и полихромные [1, 3]. На основа- нии визуальных наблюдений и исследования доступных помещений исходя из площади по- мещений и высоты слоя скоплений количество черных ЛТСМ составляет примерно 820 ± ± 270 т, коричневых 410 ± 145 т и полихромных 15 ± 4 т. На сегодняшний день скопления ЛТСМ являются основным депо урана (порядка 95 т [3]) и радионуклидов, локализованных в объекте «Укрытие». Под воздействием внешних факторов и в результате радиоактивного распада радионуклидов происходит деградация ЛТСМ. Одним из факторов разрушения ЛТСМ является вода. Цель настоящей работы: исследование выщелачивания радионуклидов из ЛТСМ при контакте с дистиллированной водой и раствором, имитирующем блочную воду (ИБВ). Материалы и методы Основные этапы определения степени выщелачивания радионуклидов из ЛТСМ: 1 – отбор образов ЛТСМ; 2 – взвешивание; 3 – γ-спектрометрические измерения активности 134,137Cs, 154,155Eu и 241Am в исходных образцах ЛТСМ; 4 – экспозиция образцов ЛТСМ в ди- стиллированной воде и растворе ИБВ; 5 – отделение жидкой фазы фильтрованием через фильтр с размером пор 0,22 мкм; 6 – γ-спектрометрические измерения активности 134,137Cs, 154,155Eu и 241Am в выщелатах; 7 – радиохимическое определение содержания 90Sr, 238Pu, 239+240Pu и 241Am в выщелатах. Для изучения динамики выщелачивания радионуклидов были отобраны пробы трех видов ЛТСМ (коричневые, полихромные и черные) из помещений объекта «Укрытие». Навески образцов ЛТСМ составляли 12 – 36 мг. Образцы имели неправильные формы с ли- нейными размерами 2 – 4 мм. Черные ЛТСМ легко крошились при контакте с металлическим пинцетом. Образцы ЛТСМ растворяли в дистиллированной воде и растворе ИБВ. В качестве имитатора блочной воды объекта «Укрытие» готовили раствор, содержа- щий карбонаты, гидрокарбонаты и фосфаты в количестве соответствующим средним значе- ниям, характерным реальным пробам воды из неорганизованных скоплений объекта «Укры- © А. А. Одинцов, 2012 ИЗУЧЕНИЕ ВЫЩЕЛАЧИВАНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2012 ВИП. 19 71 тие» Na2CO3 - 0,18, NaHCO3 - 0,69, NaH2PO4 - 0,0045 г/л [4]. Свежеприготовленный раствор имеет щелочную среду с рН 9,3. Выщелачивание радионуклидов из образцов ЛТСМ дистиллированной водой и рас- твором ИБВ проводили в статических условиях при комнатной температуре. Образцы ЛТСМ выдерживались в двойных полиэтиленовых пробирках (рис. 1.), на дне которых находился фильтр Millipore (Millipore Corporation USA) с размером пор 0,22 мкм. В пробирки с образцами ЛТСМ добавляли по 2 мл выщелачивающего раствора. Через заданные промежутки времени раствор отфильтровывался центрифугированием при 6000 об/мин и в пробирки добавляли аналогичный объем свежего раствора. В отобранных пробах воды и ИБВ определяли содержание 90Sr, 137Cs, 154,155Eu, 238Pu, 239+240Pu и 241Am. Рис. 1. Центрифужные пробирки с фильтрами Millipore. Количество и продолжительность экспозиций образцов ЛТСМ в выщелачивающих растворах приведены в табл. 1. Таблица 1. Продолжительность растворения ЛТСМ Номер экспозиции 1 2 3 4 5 6 7 Время выщелачивания, сут 0,25 1 7 7 14 35 36 Суммарное время, сут 0,25 1,25 8,25 15,25 29,25 64,25 100,25 Измерения активности γ-излучающих радионуклидов 137Cs, 154,155Eu и 241Am выполня- ли на γ-спектрометрическом комплексе, состоящем из полупроводникового детектора GL2020R из сверхчистого германия CANBERRA с разрешением 0,57 кэВ для энергии γ-кван- тов 122 кэВ (γ-линии 57Со) и 16000-канального амплитудного анализатора импульсов CANBERRA. Измерительный диапазон охватывает интервал от 10 до 1400 кэВ. Детектор имеет бериллиевое окно толщиной 500 мкм. Минимально измеряемая активность для гео- метрии измерений на γ-линии 59 кэВ 241Am, равна 0,03 Бк/пробу, а для 137Cs (661,6 кэВ) - 0,4 Бк/пробу. Обработку аппаратурных спектров производили с использованием программы GENIE-2000 по алгоритмам, заложенным в программе. Бета-радиометрические измерения 90Sr производили сразу после радиохимического выделения по осадительной методике на радиометре РУБ-01П, в состав которого входит из- мерительное устройство УИ-38П1 в комплекте с блоком детектирования БДЖБ-06П1. Радиохимическое выделение плутония и америция из выщелачивающих растворов выполняли по ионообменной методике [5] после предварительной подготовки. Для опреде- ления химического выхода плутония и америция использовали трассеры 242Pu и 243Am с хо- рошо известной объемной активностью. Альфа-спектрометрические измерения источников плутония и америция производили на восьмиканальном α-спектрометре фирмы EG&G ORTEC OCTETE PC с полупроводнико- выми кремниевыми детекторами серии BU-017-450-100 ULTRA с эффективностью реги- страции 25 % при расстоянии от источника 12 мм. Собственный фон для энергий выше 3 А. А. ОДИНЦОВ ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2012 ВИП. 19 72 MэВ не более одного импульса в час, энергетическое разрешение 19 кэВ на линии 5486 кэВ (241Am). Типичные α-спектры источников плутония и америция, выделенные из выщелачи- вающих растворов, показаны на рис. 2. 4000 4500 5000 5500 6000 6500 0 20 40 60 80 100 120 140 160 242Pu (tracer) 239+240Pu 238Pu N E a , keV 4500 5000 5500 6000 6500 0 50 100 150 200 250 300 350 400 242 Cm 243+244 Cm 243Am (tracer) 241 Am N Ea, keV Рис. 2. Типичные α-спектры плутония и америция. Результаты и обсуждения Содержание радионуклидов в исходных пробах ЛТСМ (на январь 2010 г.) представ- лено в табл. 2. Как следует из табл. 2, удельная активность 137Cs в коричневых и полихром- ных ЛТСМ примерно одинаковая, а в черных ЛТСМ в два раза ниже. Удельная активность 90Sr, 154Eu, 239+240Pu и 241Am в коричневых ЛТСМ в два раза выше, чем в черных и примерно в 1,5 раза выше, чем в полихромных. Таблица 2. Содержание радионуклидов в ЛТСМ, Бк/г ЛТСМ 90Sr 134Cs 137Cs 154Eu 155Eu Полихромные (6,6 ± 0,9) ·107 (1,1 ± 0,3) ·104 (3,3 ± 0,2) ·107 (4,4 ± 0,2) ·105 (1,2 ± 0,3) ·105 Коричневые (1,0 ± 0,2) ·108 (1,2 ± 0,3) ·104 (3,6 ± 0,3) ·107 (7,3 ± 0,5) ·105 (1,6 ± 0,4) ·105 Черные (3,8 ± 0,3) ·107 (4,9 ± 0,4) ·103 (1,7 ± 0,2) ·107 (2,8 ± 0,3) ·105 (5,9 ± 1,7) ·104 ЛТСМ 238Pu 239+240Pu 241Am 244Сm 242Сm Полихромные (6,1 ± 0,7) ·105 (1,3 ± 0,1) ·106 (2,4 ± 0,1) ·106 (6,7 ± 0,7) ·104 (3,2 ± 0,7) ·103 Коричневые (8,9 ± 0,3) ·105 (1,9 ± 0,3) ·106 (3,4 ± 0,2) ·106 (9,5 ± 1,1) ·104 (4,9 ± 0,7) ·103 Черные (3,6 ± 1,3) ·105 (7,8 ± 1,3) ·105 (1,4 ± 0,3) ·106 (4,6 ± 1,3) ·104 (3,1 ± 1,3) ·103 В табл. 3 приведено отношение активностей 90Sr, 137Cs, 238Pu, 241Am и 154Eu к активно- сти 239+240Pu. Соотношения между радионуклидами 90Sr, 238Pu, 241Am и 239+240Pu в исследован- ных образцах ЛТСМ хорошо согласуются с расчетными значениями по их наработке в до аварийном топливе 4-го блока ЧАЭС [6]. Отношения активности 137Cs/239+240Pu и 154Eu/239+240Pu в 3 и 2,5 раза ниже расчетных значений. Содержание 137Cs в ЛТСМ низкое по сравнению с облученным топливом 4-го блока вследствие образования легколетучих соеди- нений цезия на активной фазе аварии при высокотемпературном взаимодействии облученно- го топлива 4-го блока и конструкционными материалами в момент образования ЛТСМ. От- носительно 154Eu расчеты наработки сделаны некорректно, расчетное содержание 154Eu в об- лученном топливе 4-го блока завышено в 2 раза. Отношения активностей 90Sr, 137Cs, 238Pu, 241Am и 154Eu к активности 239+240Pu в иссле- дованных образцах полихромных, коричневых и черных ЛТСМ отличаются незначительно, т. е. выгорание топлива, из которого образовывались эти ЛТСМ, было примерно одинако- вым. ИЗУЧЕНИЕ ВЫЩЕЛАЧИВАНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2012 ВИП. 19 73 Таблица 3. Отношения активности радионуклидов к активности 239+240Pu в ЛТСМ ЛТСМ 90Sr/239+240Pu 137Cs/239+240Pu 154Eu/239+240Pu 238Pu/239+240Pu 241Am/239+240Pu Полихромные 51 25 0,34 0,469 1,85 Коричневые 54 19 0,38 0,471 1,79 Черные 49 22 0,36 0,482 1,84 Расчет 51 61 0,84 0,489 1,68 Определяли степень и скорость выщелачивания радионуклидов 90Sr, 137Cs, 154Eu, 238Pu, 239+240Pu и 241Am из образцов ЛТСМ. Получены экспериментальные данные по выщелачива- нию 90Sr, 137Cs, 238Pu, 239+240Pu и 241Am дистиллированной водой и раствором ИБВ суммарное время растворения 100 сут. В табл. 4 представлено содержание радионуклидов в дистил- лированной воде и растворе ИБВ после первых 6 ч растворения образцов ЛТСМ. Содержа- ние 154Eu в выщелачивающих растворах было меньше минимально детектируемой ак- тивности. Таблица 4. Содержание радионуклидов в растворах (время растворения 6 ч), Бк ЛТСМ Раствор 137Cs 90Sr 238Pu 239+240Pu 241Am Полихромные Н2О 57 ± 8 33 ± 3 0,16 ± 0,02 0,38 ± 0,04 0,66 ± 0,24 ИБВ 33 ± 3 23 ± 3 0,089 ± 0,011 0,18 ± 0,02 0,26 ± 0,03 Коричневые Н2О 162 ± 9 994 ± 68 1,37 ± 0,16 3,06 ± 2,2 8,4 ± 2,2 ИБВ 376 ± 18 862 ± 75 3,28 ± 0,32 6,72 ± 0,54 11,4 ± 1,22 Черные Н2О 341 ± 50 619 ± 52 0,48 ± 0,05 0,96 ± 0,09 15 ± 3 ИБВ 665 ± 28 1030 ± 83 1,38 ± 0,15 2,81 ± 0,28 19,9 ± 2,1 В табл. 5 приведены отношения активностей 90Sr, 137Cs, 238Pu и 241Am к активности 239+240Pu в выщелачивающих растворах после первого контакта проб ЛТСМ с дистиллиро- ванной водой и раствором ИБВ (время растворения 6 ч). Для различных типов ЛТСМ выще- лачивание радионуклидов происходит в зависимости от их химических свойств по-разному. При сравнении данных табл. 3 и 5 видно, что только отношение 238Pu/239+240Pu в исходных пробах ЛТСМ и выщелачивающих растворах с учетом погрешностей определения равны. Следовательно, изотопы плутония 238Pu, 239Pu и 240Pu выщелачиваются из ЛТСМ одинаково. Отношения активности 137Cs / 239+240Pu и 90Sr / 239+240Pu в выщелачивающих растворах для всех типов ЛТСМ в 2 – 10 раз выше. Следует отметить, что отношение активности 241Am/239+240Pu в выщелатах из полихромных и коричневых ЛТСМ такие же, как и в исход- ных пробах, а в выщелатах из черных ЛТСМ отношение активности 241Am/239+240Pu в 4 – 8 раз выше исходного, т. е. в начальный момент америций значительно лучше переходит в рас- твор, чем плутоний. Таблица 5. Отношения активности радионуклидов к активности 239+240Pu в растворах ЛТСМ Раствор 137Cs/ 239+240Pu 90Sr/ 239+240Pu 238Pu/239+240Pu 241Am/239+240Pu Полихромные Н2О 150 87 0,44 1,74 ИБВ 183 128 0,49 1,44 Коричневые Н2О 53 325 0,45 2,74 ИБВ 56 128 0,49 1,70 Черные Н2О 355 644 0,50 15,6 ИБВ 237 367 0,49 7,08 Возможно, при первом контакте с водой и раствором ИБВ с поверхности образцов ЛТСМ смываются микрочастицы ЛТСМ, размер которых меньше 0,2 мкм, и они не задержи- ваются фильтром. Эти микрочастицы могут быть обогащены 90Sr и 137Cs. Более крупные ча- стицы оседают на поверхности фильтра Millipore и растворяются в последующее время. А. А. ОДИНЦОВ ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2012 ВИП. 19 74 Для количественной оценки растворимости ЛТСМ в дистиллированной воде и рас- творе ИБВ определяли степень растворимости i-го радионуклида как отношение активности (Аi) в растворе к активности этого радионуклида в исходном образце ЛТСМ (Аi0). Суммарная степень выщелачивания радионуклидов из различных типов ЛТСМ дистиллированной водой и раствором ИБВ за 100 сут представлена в табл. 6. Выщелачивание радионуклидов из ЛТСМ слабощелочным карбонатным раствором ИБВ в 2 – 3 раза выше, чем дистиллирован- ной водой. По степени выщелачивания, независимо от химического состава раствора, радио- нуклиды можно расположить в следующий ряд: 137Cs > 90Sr > 241Am ≈ 238Pu = 239+240Pu. Таблица 6. Степень выщелачивания радионуклидов из ЛТСМ за 100 сут, % от исходного содержания ЛТСМ Раствор 137Cs 90Sr 238Pu 239+240Pu 241Am Полихромные Н2О 0,017 0,0045 0,0031 0,0031 0,0019 ИБВ 0,021 0,015 0,0073 0,0074 0,0023 Коричневые Н2О 0,056 0,071 0,017 0,017 0,016 ИБВ 0,12 0,11 0,045 0,044 0,021 Черные Н2О 0,078 0,051 0,027 0,027 0,029 ИБВ 0,24 0,15 0,089 0,087 0,091 Значения констант растворимости радионуклидов определены по кинетическому уравнению первого порядка dA(t)/dt = -kl A0, (1) где Аt – активность радионуклида в момент времени t после начала растворения; А0 – актив- ность радионуклида в начальный момент времени; t – время растворения; k – константа ско- рости растворения (сут-1). Результаты расчетов приведены в табл. 7 и 8. Таблица 7. Константы выщелачивания радионуклидов из ЛТСМ водой, сут–1 ЛТСМ 137Cs 90Sr 239+240Pu 241Am Полихромные 1,7 · 10-6 4,5·10-7 3,1·10-7 1,9·10-7 Коричневые 5,6 · 10-6 7,1·10-6 1,7·10-6 1,6·10-6 Черные 7,8 · 10-6 5,1·10-6 2,7·10-6 2,9·10-6 Среднее (5,1 ± 2,8) ·10-6 (4,2 ± 3,4) ·10-6 (1,6 ± 1,2) ·10-6 (1,6 ± 1,3) ·10-6 Таблица 8. Константы выщелачивания радионуклидов из ЛТСМ раствором ИБВ, сут-1 ЛТСМ 137Cs 90Sr 239+240Pu 241Am Полихромные 2,1 · 10-6 1,5·10-6 7,7·10-7 2,3·10-7 Коричневые 1,2 · 10-5 1,2·10-5 4,4·10-6 2,1·10-6 Черные 2,4 · 10-5 1,5·10-5 8,7·10-6 9,1·10-6 Среднее (1,3 ± 0,8) ·10-5 (9,5 ± 7,1) ·10-6 (4,6 ± 3,9) ·10-6 (3,8 ± 3,6) ·10-6 В работе [7] определены константы скорости выщелачивания радионуклидов из аналогичных образцов ЛТСМ раствором ИБВ в 2004 г. и получены следующие значе- ния: для 137Cs - (7,0 ± 2,2) ·10–6, 90Sr - (7,7 ± 2,8) ·10–6, 239+240Pu - (5,8 ± 1,8) ·10–6, 241Am - (3,6 ± ± 1,6) ·10–6 сут–1. С учетом погрешностей результаты, полученные в настоящей работе, хорошо совпа- дают с ранее определенными значениями констант выщелачивания радионуклидов из ЛТСМ, т. е. за 7 лет никаких значительных изменений в устойчивости ЛТСМ к воздействию выще- лачивающих растворов не произошло. Динамика выщелачивания 90Sr, 137Cs, 239+240Pu и 241Am из различных типов ЛТСМ ди- стиллированной водой и имитатором блочной воды показана на рис. 3 – 5. Сравнение степе- ни выщелачивания 137Cs и 239+240Pu из различных типов ЛТСМ показано на рис. 6. ИЗУЧЕНИЕ ВЫЩЕЛАЧИВАНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2012 ВИП. 19 75 0 20 40 60 80 100 120 0,002 0,004 0,006 0,008 0,010 0,012 0,014 0,016 0,018 0,020 0,022 241Am 239+240Pu 90Sr 137Cs Polychromik FCM (H 2 O)Dissolved fraction, % Time, days 0 20 40 60 80 100 120 0,000 0,002 0,004 0,006 0,008 0,010 0,012 0,014 0,016 0,018 0,020 0,022 Polychromic FCM (SSW) 241Am 239+240Pu 90Sr 137Cs Dissolved fraction, % Time, days Рис. 3. Динамика растворения полихромных ЛТСМ в дистиллированной воде и растворе ИБВ. 0 20 40 60 80 100 120 0,01 0,02 0,03 0,04 0,05 0,06 0,07 0,08 Brown FCM (H2O) 239+240 Pu 241 Am 90Sr 137Cs Dissolved fraction, % Time, days 0 20 40 60 80 100 120 0,00 0,02 0,04 0,06 0,08 0,10 0,12 0,14 241Am 239+240 Pu 90Sr 137 Cs Brown FCM (SSW)Dissolved fraction, % Time, days Рис. 4. Динамика растворения коричневых ЛТСМ в дистиллированной воде и растворе ИБВ. 0 20 40 60 80 100 120 0,00 0,01 0,02 0,03 0,04 0,05 0,06 0,07 0,08 239+240 Pu 241 Am 90Sr 137 Cs Black FCM (H2O)Dissolved fraction, % Time, days 0 20 40 60 80 100 120 0,00 0,05 0,10 0,15 0,20 0,25 239+240Pu 241 Am 90Sr 137Cs Black FCM (SSW)Dissolved fraction, % Time, days Рис. 5. Динамика растворения черных ЛТСМ в дистиллированной воде и растворе ИБВ. А. А. ОДИНЦОВ ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2012 ВИП. 19 76 0 20 40 60 80 100 0,00 0,05 0,10 0,15 0,20 0,25 137Cs Time, day % 0 20 40 60 80 100 0,00 0,02 0,04 0,06 0,08 0,10 239+240 Pu % Time, day Рис. 6. Динамика выщелачивания 137Cs и 239+240Pu в растворе ИБВ: (■) - полихромные, (●) - коричневые, (▲) – черные ЛТСМ. Как следует из рис. 3 - 6, наиболее устойчивы к воздействию дистиллированной воды и имитатора блочной воды полихромные ЛТСМ, наименее устойчивы черные ЛТСМ Полученные данные по растворимости ЛТСМ в дистиллированной воде и ИБВ пока- зывают, что взаимодействие атмосферных осадков с ЛТСМ в помещениях объекта «Укры- тие» приводит к образованию жидких радиоактивных отходов. Взаимодействие воды с бе- тонными конструкциями приводит к образованию гидрокарбонатных растворов, в которых степень растворимости ЛТСМ в два-три раза выше. Для оценки параметров растворимости ЛТСМ полученные экспериментальные дан- ные по 137Cs для коричневых и черных ЛТСМ где наибольшие степени перехода 137Cs в рас- творимое состояние были проанализированы с использованием двух- и трехэкспоненциаль- ных моделей. Удовлетворительное совпадение экспериментальных данных и расчетных уравнений R = 0,9985 – 0,9998 получили для трехэкспоненциальной модели. Кинетику рас- творения ЛТСМ описали с помощью трехэкспоненциальной модели согласно уравнению A(t)/A0 = ae – λ1t + be – λ2t + ce – λ3t, (2) где А(t) – содержание активности в ЛТСМ в момент времени t, Бк; А0 – исходное содержание активности в ЛТСМ при t = 0, Бк; a – доля нуклида, способная к быстрому растворению; λ1 – константа скорости быстрого растворения, сут-1; b – доля нуклида, подвергаемая относи- тельно медленному растворению; λ2 – константа скорости медленного растворения, сут-1, c – доля нуклида, подвергаемая длительному растворению; λ3 – константа скорости длитель- ного растворения, сут-1 (a + b + c = 1). Обработка экспериментальных данных проведена с помощью программы «Статистика». Результаты расчетов быстро и медленно растворимых долей и соответствующие константы скорости растворения представлены в табл. 9. На рис. 7 в качестве примера показана графическая интерпретация эксперименталь- ных и расчетных данных кинетики растворения 137Cs с использованием трехэкспоненциаль- ной модели. Таблица 9. Параметры растворения ЛТСМ по 137Cs Параметры растворения Коричневые ЛТСМ Черные ЛТСМ Н2О ИБВ Н2О ИБВ Фракция а, % 0,031 ± 0,004 0,078 ± 0,002 0,066 ± 0,004 0,21 ± 0,04 λ1, сут -1 4,48 ± 1,13 2,76 ± 0,19 10,6 ± 2,5 8,16 ± 0,51 Фракция b, % 0,013 ±0,004 0,042 ±0,003 0,0045 ±0,0036 0,023 ±0,005 λ2, сут -1 0,15 ± 0,11 0,094 ± 0,015 0,35 ± 0,31 0,12 ± 0,05 Фракция c, % 99,96 ± 0,01 99,88 ± 0,03 99,93 ± 0,02 99,77 ± 0,01 λ 3, сут -1 (7,4 ± 0,1) · 10-7 (4,1 ± 0,2) · 10-7 (6,7 ± 0,3) · 10-7 (1,9 ± 0,2) · 10-6 ИЗУЧЕНИЕ ВЫЩЕЛАЧИВАНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2012 ВИП. 19 77 Можно предположить, что фракция a (быстрорастворимая часть ЛТСМ) характеризу- ет количество субмикронной фракции на поверхности образцов ЛТСМ, которая смывается в первый момент контакта с растворами. Медленная фракция b – это растворение радионукли- дов на поверхности микротрещин, очень медленная фракция с характеризует непосредствен- но растворение матрицы ЛТСМ и процесс диффузии радионуклидов из глубины фрагментов к поверхности и растворение. Высокое значение λ3 для коричневых ЛТСМ при растворении в воде, вероятно, связано с тем что, за время последней экспозиции (36 сут) в раствор перешло в 1,3 раза больше 137Cs, чем за предыдущее. Анализ полученных данных показывает, что при неблагоприятных условиях при де- струкции ЛТСМ на фрагменты, аналогичные исследованным (3 – 5 мм), в «блочных» водах черные ЛТСМ растворятся примерно через 1400 лет, коричневые через 5800 лет, а поли- хромные более 10000 лет. При этом порядка 0,08 – 0,2 % коричневых и черных ЛТСМ рас- творяются практически в первые сутки контакта с водой. Рис. 7. Динамика растворения 137Cs в растворе ИБВ, коричневые ЛТСМ (○ – экспериментальные данные, кривая – трехэкспоненциальная модель). В работе [8] исследовано влияние химической природы жидкостей на степень раство- римости радиоактивных аэрозолей, поступавших в систему «Байпас» объекта «Укрытие». Дисперсный состав аэрозолей был определен с помощью трехслойных фильтров Петрянова и составлял 2 – 10 мкм. В статических условиях проведено растворение аэрозольных проб в дистиллированной воде (имитатор атмосферных осадков) и ИБВ, результаты экспериментов представлены в табл. 10. Таблица 10. Степень растворимости радиоактивных аэрозолей объекта «Укрытие», % от исходного содержания [13] Раствор 90Sr 137Cs 239 + 240Pu 241Am Дистиллированная вода 1,5 ± 0,2 13 ± 2 0,26 ± 0,07 1,0 ± 0,3 ИБВ 5,9 ± 1,2 25 ± 4 1,2 ± 0,4 2,2 ± 0,5 Из данных, приведенных в табл. 7 и 11 видно, что степень растворимости радиоактив- ных аэрозолей объекта «Укрытие» на 2 - 3 порядка выше, чем ЛТСМ. Вероятно, это связано с более высокой дисперсностью аэрозолей и отличной химической природой матрицы. Ос- новной компонент матрицы ЛТСМ - это SiO2, в то время как химический состав аэрозолей может быть представлен солями и окислами, лучше растворимыми в водных растворах, чем силикаты. В работе [9] исследована пылегенерирующая способность ЛТСМ. Авторы работы трактуют понятие пылегенерирующая способность как свойство поверхности твердофазного материала испытывать разрушение под действием присущих ему внутренних факторов либо внешних воздействий немеханического характера таким образом, что отделяемые при раз- рушении фрагменты представляют собой высокодисперсную фазу вещества. Пылегенериру- 0 20 40 60 80 100 120 Время, су т. 0,9986 0,9988 0,9990 0,9992 0,9994 0,9996 0,9998 1,0000 1,0002 A (t )/ A (0 ) А. А. ОДИНЦОВ ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2012 ВИП. 19 78 ющая способность какого-либо материала оценивается по количеству пыли, образуемой с единицы площади его поверхности за известное время при определенных внешних условиях. Определение количества пыли, имеющейся на поверхности образцов ЛТСМ производилось путем смыва ее с поверхности 96 %-ным этанолом (мокрый мазок). Был исследован образец ЛТСМ из помещения 305/2 (полихромные ЛТСМ). В работе [9] показано, что активность, снимаемая при первых смывах, в несколько раз превышает таковую при последующих. По мнению авторов, это обстоятельство свидетель- ствует о том, что на поверхности полихромных ЛТСМ имеет место генерация пыли вслед- ствие внутренних присущих им свойств. Для других видов ЛТСМ (черные и коричневые) результаты аналогичные. Количественная оценка приводит к величине пылегенерирующей способности поли- хромных ЛТСМ по α-активности порядка 500 Бк/см2, что составляет 8 Бк/см2·сут; аналогич- ная оценка дает для β-активности примерно 600 Бк/см2·сут и по γ-активности 800 Бк/см2·сут. Близкие к этому значения активностей характерны и для коричневых и черных ЛТСМ: α- активности 5 - 15 Бк/(см2·сут); β-активности 300 - 900 Бк/(см2·сут) и по γ-активности 800 - 1550 Бк/(см2·сут). Для оценки пылегенерирующей способности фрагментов ЛТСМ, исследованных в настоящей работе, оценим площадь поверхности отобранных образцов ЛТСМ. Площадь поверхности (S) рассчитывали по формуле S ф = π · (6 V/π)2/3, (3) где V = m/ρ; m – масса фрагмента, г; ρ – плотность ЛТСМ, 2,2 – 2,8 г/см3. Погрешность рас- чета площади поверхности фрагментов ЛТСМ с учетом неопределенности формы образца составляет не менее 50 %. Можно предположить, что при первой экспозиции (6 ч) дистиллированная вода смы- вает с поверхности образцов ЛТСМ микрочастицы пыли, накопленные за время хранения до начала экспериментов по растворению ЛТСМ. В табл. 11 приведены данные по смыву ради- онуклидов с поверхности ЛТСМ (α-активность 238Pu + 239+240Pu + 241Am, β-активность 90Sr + 90Y, γ-активность 137Cs). Таблица 11. Смываемая активность с поверхности ЛТСМ, Бк/см2 ЛТСМ α-активность β-активность γ-активность Полихромные 6,1 335 290 Коричневые 67 10400 850 Черные 53 3970 1090 Если предположить, что в дистиллированной воде происходит преимущественно смыв частиц ЛТСМ без растворения, можно оценить скорость пылегенерирующей спо- собности ЛТСМ из суммарной активности радионуклидов в растворах экспозиции № 2 - 7 (см. табл. 1). Следует отметить, что растворы фильтруются через фильтр с размером пор 0,22 мкм, поэтому оценочные значения пылегенерирующей способности занижены, так как не учитываются частицы с размерами больше 0, 23 мкм, образование которых вполне веро- ятно. В табл. 12 приведены расчетные значения скорости смыва активности с поверхности образцов различных видов ЛТСМ. Полученные данные по скорости пылегенерирующей спо- собности ЛТСМ значительно ниже (более чем на порядок), чем данные, приведенные в рабо- те [9]. Это свидетельствует о том, что субмикронная составляющая (меньше 0,2 мкм) обра- зующихся частиц на поверхности ЛТСМ незначительна. Таблица 12. Смываемая активность с поверхности ЛТСМ, Бк/(см2 ·сут) ЛТСМ α-активность β-активность γ-активность Полихромные 0,036 2,1 1,8 Коричневые 0,53 51 14 Черные 0,37 2,9 2,2 ИЗУЧЕНИЕ ВЫЩЕЛАЧИВАНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2012 ВИП. 19 79 В работе [10] определена скорость выщелачивания цезия и стронция из имитаторов расплава, образованного при подземном камуфлетном ядерном взрыве. Выщелачивание про- изводили дистиллированной водой (рН = 6,6) при комнатной температуре. Получены резуль- таты исследований химической устойчивости (растворимости) имитаторов стеклокерамиче- ского расплава, включающих в себя цезий и стронций. В первые сутки скорость выщелачивания цезия 2,6·10-6, стронция 1,6·10-7 г/(см2·сут). В последующие периоды скорость выщелачивания значительно снижалась и на 21-е сутки со- ставляла для цезия 2,4·10-10, стронция 4,2·10-9 г/(см2·сут). Авторами работы [10] сделан вы- вод, что в случае урана скорость выщелачивания определяется, в основном, разрушением самой матрицы и в меньшей степени – диффузионными процессами урана из внутренних слоев матрицы. В освобождении радионуклидов из остеклованных масс особую роль играет кремний. SiO2 представляет матрицу скелетного класса, поэтому скорость его выщелачива- ния определяет скорость разрушения стекла. В выщелачивании цезия, тем более стронция, роль диффузионных процессов становится значительнее. Можно предположить, что скорость выщелачивание плутония и америция из ЛТСМ объекта «Укрытие» в основном определяется разрушением матрицы ЛТСМ. Выводы 1. Степень выщелачивания радионуклидов 90Sr, 137Cs, 239+240Pu и 241Am из ЛТСМ зави- сит от физико-химических свойств ЛТСМ и уменьшается в ряду черные > коричневые > по- лихромные ЛТСМ. 2. По степени выщелачивания из ЛТСМ, независимо от химического состава раство- ра, радионуклиды можно расположить в следующий ряд: 137Cs > 90Sr > 241Am ≈ 238Pu = = 239+240Pu. 3. При неблагоприятных условиях в результате деструкции ЛТСМ на фрагменты, ана- логичные исследованным (3 – 5 мм), в «блочных» водах объекта «Укрытие» черные ЛТСМ растворятся примерно через 1400 лет, а коричневые в течение 5800 лет. При этом порядка 0,1 – 0,2 % коричневых и черных ЛТСМ растворяются практически в первые сутки контакта с водой. СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 1. Пазухин Э. М. Лавообразные топливосодержащие массы 4-го блока Чернобыльской АЭС: топо- графия, физико-химические свойства, сценарий образования // Радиохимия. – 1994. – Т. 36, №2. – С. 97 – 141. 2. Боровой А. А. Ядерное топливо в объекте «Укрытие» // Атомная энергия. – 2006. – Т. 100, № 4. – С. 258 – 267. 3. Ключников А. А., Краснов В. А., Рудько В. М., Щербин В. Н. Объект «Укрытие» 1986 – 2006. – Чернобыль. - 2006. – 167. с. 4. Одинцов А.А., Хан В.Е., Краснов В.А., Щербин В.Н. Объемная активность трансурановых элемен- тов в жидких радиоактивных отходах объекта «Укрытие», влияющих на ядерную и радиацион- ную безопасность // Проблеми безпеки атомних електростанцiй i Чорнобиля. – 2008. – Вип. 9. – С. 80 – 93. 5. Ageyev V. A., Odintsov O. O., Sajeniouk A. D. Routine radiochemical method for the determination of 90Sr, 238Pu, 239+240Pu, 241Am and 244Cm in environmental samples // J. Radioanal. Nucl. Chem. – 2005. - Vol. 264, No. 2. – P. 337 –342. 6. Бегичев С.Н., Боровой А.А., Бурлаков Е.В. и др. Топливо реактора 4-го блока ЧАЭС (Краткий справочник). - М., 1990. - 21 с. - (Препр. / Ин-т атомной энергии им. И. В. Курчатова; 5268/3). 7. Одинцов А.А., Пазухин Э.М. Константы скорости растворимости лавообразных топливосодержа- щих масс объекта «Укрытие» в растворах различного состава // Тез. докл. 7-й науч.-практ. конф. 20 – 23 сент. 2005 г. – Славутичь, 2005. – С. 256 – 257. 8. Одинцов А. А., Огородников Б.И. Изучение растворимости аэрозолей объекта «Укрытие» в жид- костях различного химического состава // Проблеми безпеки атомних електростанцiй i Чор- нобиля. – 2011. – Вип. 15. – С. 85 – 95. А. А. ОДИНЦОВ ________________________________________________________________________________________________________________________ ISSN 1813-3584 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ 2012 ВИП. 19 80 9. Барьяхтар В.Г., Гончар В.В., Жидков А.В., Ключников А.А. О пылегененрирующей способности аварийного облученного топлива и лавообразных топливосодержащих материалов объекта «Укрытие». - Чернобыль, 1997. – 20 с. -(Препр. / НАН Украины. МНТЦ «Укрытие»; 97-10). 10. Бондаренко В.Н. Гончаров А.В. Мазилов А.В. и др. Химическая устойчивость имитатора расплава, образованного подземным ядерным взрывом // Тез. докл. 7-й науч.-практ. конф. 20 – 23 сент. 2005. – Славутичь, 2005. – С. 249 – 250. О. О. Одінцов ВИВЧЕННЯ ВИЛУГОВУВАННЯ РАДІОНУКЛІДІВ ІЗ ЛАВОПОДІБНИХ ПАЛИВОВМІСНИХ МАТЕРІАЛІВ ОБ'ЄКТА «УКРИТТЯ» Представлено експериментальні дані по вилуговуванню 90Sr, 137Cs, 238Pu, 239+240Pu і 241Am з різ- них типів лавоподібних паливовмісних матеріалів (ЛПВМ) об'єкта «Укриття» дистильованою водою і розчином, що імітує «блокові» води. Визначено швидкість і ступінь вилуговування радіонуклідів із поліхромних, коричневих і чорних ЛПВМ. Показано, що розчинність радіонуклідів у дистильованій воді та імітаторі «блокової» води зменшується в ряду 137Cs > 90Sr > 241Am ≈ 238Pu = 239+240Pu . Ключові слова: радіонукліди, лавоподібні паливовмісні матеріали, вилуговування, об'єкт «Ук- риття». О. О. Odintsov STUDY OF SOLUBILYTI OF RADIONUCLIDES FROM FUEL CONTAINING MATERIALS OF OBJECT «UKRYTTYA» Experimental information is presented on leaching of 90Sr, 137Cs, 238Pu, 239+240Pu and 241Am from dif- ferent types of fuel containing materials (FCM) of object «Ukryttya» by the distilled water and solution imi- tating «Ukryttya» waters. Speed and degree of lixiviating of radionuclides is certain from polichromik, brown and black FCM. It is shown that, solubility of radionuclides in the distilled water and imitator of «Ukryttya» water diminishes in a row: 137Cs > 90Sr > 241Am ≈ 238Pu = 239+240Pu . Keywords: radionuclides, fuel containing materials, lixiviating, object «Ukryttya». Надійшла 20.02.2012 Received 20.02.2012
id nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-113364
institution Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
issn 1813-3584
language Russian
last_indexed 2025-12-07T18:35:53Z
publishDate 2012
publisher Інститут проблем безпеки атомних електростанцій НАН України
record_format dspace
spelling Одинцов, А.А.
2017-02-07T16:56:35Z
2017-02-07T16:56:35Z
2012
Изучение выщелачивания радионуклидов из лавообразных топливосодержащих материалов объекта «Укрытие» / А.А. Одинцов // Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля: наук.-техн. зб. — 2012. — Вип. 19. — С. 70-80. — Бібліогр.: 10 назв. — рос.
1813-3584
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/113364
621.039
Представлены экспериментальные данные по выщелачиванию ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, ²³⁸Pu, ²³⁹⁺²⁴⁰Pu и
 ²⁴¹Am из различных типов лавообразных топливосодержащих материалов (ЛТСМ) объекта «Укрытие» дистиллированной водой и раствором, имитирующим «блочные» воды. Определена скорость и
 степень выщелачивания радионуклидов из полихромных, коричневых и черных ЛТСМ. Показано
 что, растворимость радионуклидов в дистиллированной воде и имитаторе «блочной» воды уменьшается в ряду
 ¹³⁷Cs > ⁹⁰Sr > ²⁴¹Am ≈
 ²³⁸Pu = ²³⁹⁺²⁴⁰Pu .
Представлено експериментальні дані по вилуговуванню ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, ²³⁸Pu, ²³⁹⁺²⁴⁰Pu і
 ²⁴¹Am з різних типів лавоподібних паливовмісних матеріалів (ЛПВМ) об'єкта «Укриття» дистильованою водою і
 розчином, що імітує «блокові» води. Визначено швидкість і ступінь вилуговування радіонуклідів із
 поліхромних, коричневих і чорних ЛПВМ. Показано, що розчинність радіонуклідів у дистильованій
 воді та імітаторі «блокової» води зменшується в ряду ¹³⁷Cs > ⁹⁰Sr > ²⁴¹Am ≈
 ²³⁸Pu = ²³⁹⁺²⁴⁰Pu .
Experimental information is presented on leaching of ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, ²³⁸Pu, ²³⁹⁺²⁴⁰Pu and ²⁴¹Am from different
 types of fuel containing materials (FCM) of object «Ukryttya» by the distilled water and solution imitating
 «Ukryttya» waters. Speed and degree of lixiviating of radionuclides is certain from polichromik,
 brown and black FCM. It is shown that, solubility of radionuclides in the distilled water and imitator of
 «Ukryttya» water diminishes in a row: ¹³⁷Cs > ⁹⁰Sr > ²⁴¹Am ≈
 ²³⁸Pu = ²³⁹⁺²⁴⁰Pu .
ru
Інститут проблем безпеки атомних електростанцій НАН України
Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля
Проблеми Чорнобиля
Изучение выщелачивания радионуклидов из лавообразных топливосодержащих материалов объекта «Укрытие»
Article
published earlier
spellingShingle Изучение выщелачивания радионуклидов из лавообразных топливосодержащих материалов объекта «Укрытие»
Одинцов, А.А.
Проблеми Чорнобиля
title Изучение выщелачивания радионуклидов из лавообразных топливосодержащих материалов объекта «Укрытие»
title_full Изучение выщелачивания радионуклидов из лавообразных топливосодержащих материалов объекта «Укрытие»
title_fullStr Изучение выщелачивания радионуклидов из лавообразных топливосодержащих материалов объекта «Укрытие»
title_full_unstemmed Изучение выщелачивания радионуклидов из лавообразных топливосодержащих материалов объекта «Укрытие»
title_short Изучение выщелачивания радионуклидов из лавообразных топливосодержащих материалов объекта «Укрытие»
title_sort изучение выщелачивания радионуклидов из лавообразных топливосодержащих материалов объекта «укрытие»
topic Проблеми Чорнобиля
topic_facet Проблеми Чорнобиля
url https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/113364
work_keys_str_mv AT odincovaa izučenievyŝelačivaniâradionuklidovizlavoobraznyhtoplivosoderžaŝihmaterialovobʺektaukrytie