Электронография ГЦК-ГПУ перехода в кластерах аргона при изменении их размера
Впервые на свободных кластерах, сформировавшихся в сверхзвуковых струях аргона, прослежен переход от ГЦК к смешанной ГЦК–ГПУ структуре в зависимости от размера кластеров. Установлено, что ГПУ рефлексы появляются и их интенсивность резко усиливается при линейном размере агрегаций около 110 Å. Даль...
Gespeichert in:
| Datum: | 2008 |
|---|---|
| Hauptverfasser: | , , |
| Format: | Artikel |
| Sprache: | Russian |
| Veröffentlicht: |
Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
2008
|
| Schriftenreihe: | Физика низких температур |
| Schlagworte: | |
| Online Zugang: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/117886 |
| Tags: |
Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Zitieren: | Электронография ГЦК-ГПУ перехода в кластерах аргона при изменении их размера / А.Г. Данильченко, С.И. Коваленко, В.Н. Самоваров // Физика низких температур. — 2008. — Т. 34, № 11. — С. 1220-1224. — Бібліогр.: 20 назв. — рос. |
Institution
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| id |
nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-117886 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| spelling |
nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-1178862025-02-23T18:54:27Z Электронография ГЦК-ГПУ перехода в кластерах аргона при изменении их размера Electron diffraction of fcc–hcp transition in argon clusters with changing their sizes Данильченко, А.Г. Коваленко, С.И. Самоваров, В.Н. Физические свойства криокристаллов Впервые на свободных кластерах, сформировавшихся в сверхзвуковых струях аргона, прослежен переход от ГЦК к смешанной ГЦК–ГПУ структуре в зависимости от размера кластеров. Установлено, что ГПУ рефлексы появляются и их интенсивность резко усиливается при линейном размере агрегаций около 110 Å. Дальнейшее увеличение размера кластеров сопровождается ослаблением ГПУ рефлексов. Переходу предшествует особое структурное состояние кластеров, когда имеется значительное количество хаотически расположенных плотноупакованных атомных слоев. В массивных образцах твердого аргона такой переход ранее наблюдался при сжатии до давления примерно 50 ГПа. В кластерах, где столь высокое давление не достигается, появление неупорядоченной плотноупакованной структуры с последующим возникновением ГПУ доменов обусловлено, по-видимому, механизмами роста агрегаций в сверхзвуковых струях. Вперше на вільних кластерах, що сформувалися в надзвукових струменях аргону, простежено перех ід від ГЦК до змішаної ГЦК–ГЩП структури залежно від розміру кластерів. Встановлено, що ГЩП рефлекси з’являються і їхня інтенсивність різко підсилюється при лінійному розмірі агрегацій близько 110 Å. Подальше збільшення розміру кластерів супроводжується ослабленням ГЩП рефлекс ів. Переходу передує особливий структурний стан кластерів, коли є значна кількість хаотично розташованих щільнопакованих атомних шарів. У масивних зразках твердого аргону такий перехід раніше спостерігався при стисненні до тиску приблизно 50 ГПа. У кластерах, де настільки високий тиск не досягається, поява неупорядкованої щільнопакованої структури з наступним виникненням ГЩП доменів обумовлена, мабуть, механізмами росту агрегацій у надзвукових струменях. The fcc-mixed fcc–hcp structure transition was observed for the first time on free clusters formed in argon supersonic jets with changing cluster size. It is found that hcp reflections emerge and their intensities increase sharply at a linear aggregation dimension of about 110 Å. Further increase in cluster dimension is followed by attenuation of the hcp reflections. The transition is preceded by a peculiar structural state of clusters where there is a considerable number of random close-packed atomic layers. Such a transition was previously observed in bulk specimens of solid argon on compression up to 50 GPa. In clusters, where such high pressures cannot be reached, the appearance of the disordered close-packed structure followed by the formation of hcp domains is likely to be due to the mechanisms of rise aggregations in supersonic jets. 2008 Article Электронография ГЦК-ГПУ перехода в кластерах аргона при изменении их размера / А.Г. Данильченко, С.И. Коваленко, В.Н. Самоваров // Физика низких температур. — 2008. — Т. 34, № 11. — С. 1220-1224. — Бібліогр.: 20 назв. — рос. 0132-6414 PACS: 61.46.Bc;81.10.Aj https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/117886 ru Физика низких температур application/pdf Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України |
| institution |
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| collection |
DSpace DC |
| language |
Russian |
| topic |
Физические свойства криокристаллов Физические свойства криокристаллов |
| spellingShingle |
Физические свойства криокристаллов Физические свойства криокристаллов Данильченко, А.Г. Коваленко, С.И. Самоваров, В.Н. Электронография ГЦК-ГПУ перехода в кластерах аргона при изменении их размера Физика низких температур |
| description |
Впервые на свободных кластерах, сформировавшихся в сверхзвуковых струях аргона, прослежен
переход от ГЦК к смешанной ГЦК–ГПУ структуре в зависимости от размера кластеров. Установлено,
что ГПУ рефлексы появляются и их интенсивность резко усиливается при линейном размере агрегаций
около 110 Å. Дальнейшее увеличение размера кластеров сопровождается ослаблением ГПУ рефлексов.
Переходу предшествует особое структурное состояние кластеров, когда имеется значительное
количество хаотически расположенных плотноупакованных атомных слоев. В массивных
образцах твердого аргона такой переход ранее наблюдался при сжатии до давления примерно 50 ГПа.
В кластерах, где столь высокое давление не достигается, появление неупорядоченной плотноупакованной
структуры с последующим возникновением ГПУ доменов обусловлено, по-видимому, механизмами
роста агрегаций в сверхзвуковых струях. |
| format |
Article |
| author |
Данильченко, А.Г. Коваленко, С.И. Самоваров, В.Н. |
| author_facet |
Данильченко, А.Г. Коваленко, С.И. Самоваров, В.Н. |
| author_sort |
Данильченко, А.Г. |
| title |
Электронография ГЦК-ГПУ перехода в кластерах аргона при изменении их размера |
| title_short |
Электронография ГЦК-ГПУ перехода в кластерах аргона при изменении их размера |
| title_full |
Электронография ГЦК-ГПУ перехода в кластерах аргона при изменении их размера |
| title_fullStr |
Электронография ГЦК-ГПУ перехода в кластерах аргона при изменении их размера |
| title_full_unstemmed |
Электронография ГЦК-ГПУ перехода в кластерах аргона при изменении их размера |
| title_sort |
электронография гцк-гпу перехода в кластерах аргона при изменении их размера |
| publisher |
Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України |
| publishDate |
2008 |
| topic_facet |
Физические свойства криокристаллов |
| url |
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/117886 |
| citation_txt |
Электронография ГЦК-ГПУ перехода в кластерах аргона при изменении их размера / А.Г. Данильченко, С.И. Коваленко, В.Н. Самоваров // Физика низких температур. — 2008. — Т. 34, № 11. — С. 1220-1224. — Бібліогр.: 20 назв. — рос. |
| series |
Физика низких температур |
| work_keys_str_mv |
AT danilʹčenkoag élektronografiâgckgpuperehodavklasterahargonapriizmeneniiihrazmera AT kovalenkosi élektronografiâgckgpuperehodavklasterahargonapriizmeneniiihrazmera AT samovarovvn élektronografiâgckgpuperehodavklasterahargonapriizmeneniiihrazmera AT danilʹčenkoag electrondiffractionoffcchcptransitioninargonclusterswithchangingtheirsizes AT kovalenkosi electrondiffractionoffcchcptransitioninargonclusterswithchangingtheirsizes AT samovarovvn electrondiffractionoffcchcptransitioninargonclusterswithchangingtheirsizes |
| first_indexed |
2025-11-24T12:22:02Z |
| last_indexed |
2025-11-24T12:22:02Z |
| _version_ |
1849674351410937856 |
| fulltext |
Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2008, ò. 34, ¹ 11, ñ. 1220–1224
Ýëåêòðîíîãðàôèÿ ÃÖÊ–ÃÏÓ ïåðåõîäà â êëàñòåðàõ
àðãîíà ïðè èçìåíåíèè èõ ðàçìåðà
À.Ã. Äàíèëü÷åíêî, Ñ.È. Êîâàëåíêî, Â.Í. Ñàìîâàðîâ
Ôèçèêî-òåõíè÷åñêèé èíñòèòóò íèçêèõ òåìïåðàòóð èì. Á.È. Âåðêèíà ÍÀÍ Óêðàèíû
ïð. Ëåíèíà, 47, ã. Õàðüêîâ, 61103, Óêðàèíà
E-mail: danylchenko@ilt.kharkov.ua
Ñòàòüÿ ïîñòóïèëà â ðåäàêöèþ 11 èþëÿ 2008 ã.
Âïåðâûå íà ñâîáîäíûõ êëàñòåðàõ, ñôîðìèðîâàâøèõñÿ â ñâåðõçâóêîâûõ ñòðóÿõ àðãîíà, ïðîñëåæåí
ïåðåõîä îò ÃÖÊ ê ñìåøàííîé ÃÖÊ–ÃÏÓ ñòðóêòóðå â çàâèñèìîñòè îò ðàçìåðà êëàñòåðîâ. Óñòàíîâëåíî,
÷òî ÃÏÓ ðåôëåêñû ïîÿâëÿþòñÿ è èõ èíòåíñèâíîñòü ðåçêî óñèëèâàåòñÿ ïðè ëèíåéíîì ðàçìåðå àãðåãà-
öèé îêîëî 110 �. Äàëüíåéøåå óâåëè÷åíèå ðàçìåðà êëàñòåðîâ ñîïðîâîæäàåòñÿ îñëàáëåíèåì ÃÏÓ ðåô-
ëåêñîâ. Ïåðåõîäó ïðåäøåñòâóåò îñîáîå ñòðóêòóðíîå ñîñòîÿíèå êëàñòåðîâ, êîãäà èìååòñÿ çíà÷èòåëü-
íîå êîëè÷åñòâî õàîòè÷åñêè ðàñïîëîæåííûõ ïëîòíîóïàêîâàííûõ àòîìíûõ ñëîåâ.  ìàññèâíûõ
îáðàçöàõ òâåðäîãî àðãîíà òàêîé ïåðåõîä ðàíåå íàáëþäàëñÿ ïðè ñæàòèè äî äàâëåíèÿ ïðèìåðíî 50 ÃÏà.
 êëàñòåðàõ, ãäå ñòîëü âûñîêîå äàâëåíèå íå äîñòèãàåòñÿ, ïîÿâëåíèå íåóïîðÿäî÷åííîé ïëîòíîóïàêî-
âàííîé ñòðóêòóðû ñ ïîñëåäóþùèì âîçíèêíîâåíèåì ÃÏÓ äîìåíîâ îáóñëîâëåíî, ïî-âèäèìîìó, ìåõà-
íèçìàìè ðîñòà àãðåãàöèé â ñâåðõçâóêîâûõ ñòðóÿõ.
Âïåðøå íà â³ëüíèõ êëàñòåðàõ, ùî ñôîðìóâàëèñÿ â íàäçâóêîâèõ ñòðóìåíÿõ àðãîíó, ïðîñòåæåíî ïå-
ðåõ³ä â³ä ÃÖÊ äî çì³øàíî¿ ÃÖÊ–ÃÙÏ ñòðóêòóðè çàëåæíî â³ä ðîçì³ðó êëàñòåð³â. Âñòàíîâëåíî, ùî
ÃÙÏ ðåôëåêñè ç’ÿâëÿþòüñÿ ³ ¿õíÿ ³íòåíñèâí³ñòü ð³çêî ï³äñèëþºòüñÿ ïðè ë³í³éíîìó ðîçì³ð³ àãðåãàö³é
áëèçüêî 110 �. Ïîäàëüøå çá³ëüøåííÿ ðîçì³ðó êëàñòåð³â ñóïðîâîäæóºòüñÿ îñëàáëåííÿì ÃÙÏ ðåô-
ëåêñ³â. Ïåðåõîäó ïåðåäóº îñîáëèâèé ñòðóêòóðíèé ñòàí êëàñòåð³â, êîëè º çíà÷íà ê³ëüê³ñòü õàîòè÷íî
ðîçòàøîâàíèõ ù³ëüíîïàêîâàíèõ àòîìíèõ øàð³â. Ó ìàñèâíèõ çðàçêàõ òâåðäîãî àðãîíó òàêèé ïåðåõ³ä
ðàí³øå ñïîñòåð³ãàâñÿ ïðè ñòèñíåíí³ äî òèñêó ïðèáëèçíî 50 ÃÏà. Ó êëàñòåðàõ, äå íàñò³ëüêè âèñîêèé
òèñê íå äîñÿãàºòüñÿ, ïîÿâà íåóïîðÿäêîâàíî¿ ù³ëüíîïàêîâàíî¿ ñòðóêòóðè ç íàñòóïíèì âèíèêíåííÿì
ÃÙÏ äîìåí³â îáóìîâëåíà, ìàáóòü, ìåõàí³çìàìè ðîñòó àãðåãàö³é ó íàäçâóêîâèõ ñòðóìåíÿõ.
PACS: 61.46.Bc Ñòðóêòóðà êëàñòåðîâ;
81.10.Aj Òåîðèÿ è ìîäåëè ðîñòà êðèñòàëëîâ; ôèçèêà ðîñòà êðèñòàëëîâ, ìîðôîëîãèÿ
êðèñòàëëîâ, îðèåíòàöèÿ.
Êëþ÷åâûå ñëîâà: êëàñòåðû àðãîíà, ÃÖÊ è ÃÏÓ ñòðóêòóðû, ïëîòíîóïàêîâàííûå àòîìíûå ñëîè.
Ââåäåíèå
Êàê èçâåñòíî, ïðè íîðìàëüíûõ óñëîâèÿõ â ìàññèâ-
íûõ îáðàçöàõ îòâåðäåâøèõ èíåðòíûõ ãàçîâ ðàâíîâåñ-
íîé ÿâëÿåòñÿ ãðàíåöåíòðèðîâàííàÿ êóáè÷åñêàÿ (ÃÖÊ)
ñòðóêòóðà. Ïðèñóòñòâèå ìåòàñòàáèëüíîé ãåêñàãîíàëü-
íîé ïëîòíîóïàêîâàííîé (ÃÏÓ) ôàçû îáíàðóæèâàåòñÿ
òîëüêî â îòäåëüíûõ ñëó÷àÿõ ïðè ñïåöèàëüíûõ óñëîâè-
ÿõ ïðèãîòîâëåíèÿ íåðàâíîâåñíûõ îáðàçöîâ [1,2].
Ìíîãî ëåò ïðîáëåìà êîíêóðåíöèè è ñîñóùåñòâîâà-
íèÿ ÃÖÊ è ÃÏÓ ôàç («ÃÖÊ–ÃÏÓ äèëåììà» ïî îïðåäå-
ëåíèþ Âààëÿ [3]) îñòàåòñÿ îäíîé èç öåíòðàëüíûõ â ôè-
çèêå êðèîêðèñòàëëîâ. Ïîñëåäíèå 10 ëåò îãðîìíûé
òåîðåòè÷åñêèé è ýêñïåðèìåíòàëüíûé èíòåðåñ ê ýòîìó
âîïðîñó ñòèìóëèðîâàëè ðåçóëüòàòû ýêñïåðèìåíòîâ ñ
ñèëüíî ñæàòûìè èíåðòíûìè ãàçàìè Xe, Kr, Ar [4–11].
 ýòèõ ýêñïåðèìåíòàõ, ïî-âèäèìîìó, âïåðâûå óäàëîñü
ïðîñëåäèòü ÃÖÊ–ÃÏÓ ïåðåõîä, à òàêæå ïåðåõîä îò
ÃÖÊ ê ñìåøàííîé ÃÖÊ–ÃÏÓ ñòðóêòóðå ïðè íåïðå-
ðûâíîì èçìåíåíèè îäíîãî èç òåðìîäèíàìè÷åñêèõ ïà-
ðàìåòðîâ, â äàííîì ñëó÷àå äàâëåíèÿ. Ðåôëåêñû íà
ðåíòãåíîãðàììàõ îò ÃÏÓ ñòðóêòóðû áûëè çàôèêñè-
ðîâàíû äëÿ äàâëåíèé, íà÷èíàÿ ñ 3, 3,2 è 49,6 ÃÏà â
ñëó÷àå êñåíîíà, êðèïòîíà è àðãîíà ñîîòâåòñòâåííî. Â
êñåíîíå ïðè äàëüíåéøåì ïîâûøåíèè äàâëåíèÿ íà-
© À.Ã. Äàíèëü÷åíêî, Ñ.È. Êîâàëåíêî, Â.Í. Ñàìîâàðîâ, 2008
áëþäàëîñü ñîñóùåñòâîâàíèå ÃÏÓ è ÃÖÊ ñòðóêòóð, è
òîëüêî ïðè 70 ÃÏà îáðàçåö ïîëíîñòüþ ïåðåõîäèë â
ÃÏÓ ôàçó. Â òâåðäîì àðãîíå ïîëíûé ïåðåõîä â ÃÏÓ
ôàçó íå íàáëþäàëñÿ äàæå ïðè 114 ÃÏà [7], à ïî ðåçóëü-
òàòàì ðàáîòû [12] — âïëîòü äî 1000 ÃÏà. Ìåõàíèçì
ïîÿâëåíèÿ ÃÏÓ ñòðóêòóðû è ïðîáëåìà ñîñóùåñòâîâà-
íèÿ ÃÏÓ è ÃÖÊ ôàç îñòàþòñÿ åùå äèñêóññèîííûìè.
Äëÿ ñâîáîäíûõ êëàñòåðîâ èíåðòíûõ ãàçîâ ïåðåõîä
ÃÖÊ–ÃÏÓ ïðè íåïðåðûâíîì èçìåíåíèè îäíîãî èç ïà-
ðàìåòðîâ ñèñòåìû íå èññëåäîâàëñÿ. Ðàíåå ìû íàáëþ-
äàëè â êðóïíûõ ñâîáîäíûõ êëàñòåðàõ àðãîíà íàðÿäó ñ
ÃÖÊ ñëåäû ÃÏÓ ñòðóêòóðû [13]. Â íàñòîÿùåé ðàáîòå
âïåðâûå áûë ïðîñëåæåí ïåðåõîä îò ÃÖÊ ê ñìåøàííîé
ÃÖÊ–ÃÏÓ ñòðóêòóðå â çàâèñèìîñòè îò ðàçìåðà êëàñ-
òåðîâ àðãîíà. Àíàëèç ïîëó÷åííûõ ðåçóëüòàòîâ ñâèäå-
òåëüñòâóåò î òîì, ÷òî ôîðìèðîâàíèþ ÃÏÓ ñòðóêòóðû
ïðåäøåñòâóåò âîçíèêíîâåíèå â êëàñòåðå îáëàñòåé õà-
îòè÷åñêîãî ðàñïîëîæåíèÿ ïëîòíîóïàêîâàííûõ ñëîåâ
àòîìîâ (ïî îïðåäåëåíèþ Âààëÿ, rcp–random close-
packed atoms [14], èëè disorder in the atomic stacking
layers [5]). Ïîëó÷åííûé íàìè âûâîä, ÷òî äîñòàòî÷íî
íåîæèäàííî, ñîâïàäàåò ñ îáúÿñíåíèåì ÃÖÊ–ÃÏÓ ïå-
ðåõîäà äëÿ ñèëüíî ñæàòûõ èíåðòíûõ ãàçîâ [11], õîòÿ â
ñâîáîäíûõ êëàñòåðàõ ëàïëàñîâî äàâëåíèå çàìåòíî íè-
æå äàæå 1 ÃÏà.
Ýêñïåðèìåíò
Ìåòîäèêà ïîëó÷åíèÿ ñâîáîäíûõ êëàñòåðîâ èíåð-
òíûõ ãàçîâ è ýëåêòðîíîãðàôè÷åñêîãî èññëåäîâàíèÿ èõ
ñòðóêòóðû äîñòàòî÷íî ïîäðîáíî îïèñàíà â ðàáîòàõ
[13,15]. Óêàæåì ëèøü îñíîâíûå îñîáåííîñòè ýêñïåðè-
ìåíòà. Äàâëåíèå p0 è òåìïåðàòóðà T0 íà âõîäå â ñâåðõ-
çâóêîâîå ñîïëî èçìåíÿëèñü â èíòåðâàëå îò 0,1 äî
0,5 ÌÏà è îò 160 äî 100 Ê, ÷òî ïîçâîëÿëî âàðüèðîâàòü
ñðåäíèé ðàçìåð êëàñòåðîâ àðãîíà N îò 2�103 äî
2,25�105 àòîìîâ/êëàñòåð. Ïîñêîëüêó êëàñòåðû áûëè
êðèñòàëëè÷åñêèìè, èõ ðàçìåð îïðåäåëÿëè ñ ïîìîùüþ
èçâåñòíîãî â ñòðóêòóðíîì àíàëèçå ñîîòíîøåíèÿ Ñåëÿ-
êîâà–Øåððåðà, à â ñëó÷àå ìíîãîäîìåííûõ êëàñòåðîâ
— ïî ìåòîäèêå, ïðåäëîæåííîé â ðàáîòå [16]. Îøèáêà
îïðåäåëåíèÿ ÷èñëà àòîìîâ â êëàñòåðå ñîñòàâëÿëà îêî-
ëî 30%. Ïëîòíîñòü äåôåêòîâ óïàêîâêè (ÄÓ) äåôîðìà-
öèîííîãî òèïà, ïðåäñòàâëÿþùèõ ñîáîé ýëåìåíòû
ÃÏÓ ñòðóêòóðû, � = npd/n0, ãäå npd — ÷èñëî äåôåêò-
íûõ ïëîñêîñòåé, à n0 — îáùåå ÷èñëî ïëîòíîóïàêîâàí-
íûõ ïëîñêîñòåé â êëàñòåðå, îïðåäåëÿëè äëÿ àãðåãàöèé
ñ N � 2,5�104 àòîìîâ/êëàñòåð ïî ñìåùåíèþ äèôðàê-
öèîííûõ ìàêñèìóìîâ (111) è (220) îòíîñèòåëüíî èõ
ïîëîæåíèÿ â áåçäåôåêòíîé ñòðóêòóðå. Òåìïåðàòóðà
êëàñòåðîâ àðãîíà â çîíå äèôðàêöèè ñîñòàâëÿëà � 40 Ê,
åå íàõîäèëè ïî èçìåðåííîìó ïàðàìåòðó ðåøåòêè è çà-
âèñèìîñòè åãî âåëè÷èíû îò òåìïåðàòóðû. Äèôðàêöè-
îííûå êàðòèíû ðåãèñòðèðîâàëèñü â îáëàñòè çíà÷åíèé
âåêòîðà äèôðàêöèè âïëîòü äî s = 6 �
–1. Äëÿ ñíèæåíèÿ
âêëàäà ãàçîâîé ñîñòàâëÿþùåé ôîíà â äèôðàêöèîííóþ
êàðòèíó â ðÿäå ýêñïåðèìåíòîâ ñðàçó çà ñîïëîì óñòà-
íàâëèâàëè ñêèììåð, êîòîðûé îòñåêàë ïåðèôåðèéíóþ
÷àñòü ñâåðõçâóêîâîé ñòðóè.
Ðåçóëüòàòû
Íà ðèñ. 1 ïðåäñòàâëåí ó÷àñòîê äèôðàêòîãðàììû
äëÿ êëàñòåðîâ ñ N� 1,1�104 àòîìîâ/êëàñòåð. Â ýòîì
ñëó÷àå ïðèñóòñòâóåò òîëüêî ÃÖÊ ñòðóêòóðà. Íà ðèñ. 2
ïðèâåäåíû ó÷àñòêè äèôðàêòîãðàìì îò êëàñòåðîâ ñ
N� 1,2�105 àòîìîâ/êëàñòåð è N� 8�104 àòîìîâ/êëàñòåð,
êîãäà íàáëþäàåòñÿ ñîñóùåñòâîâàíèå ÃÖÊ è ÃÏÓ
ñòðóêòóð, ïðè÷åì äëÿ äàííûõ íà ðèñ. 2,a äèôðàêòî-
ãðàììà ïîëó÷åíà áåç èñïîëüçîâàíèÿ ñêèììåðà, à íà
ðèñ. 2,á — ñ èñïîëüçîâàíèåì ñêèììåðà.  ñëó÷àå
N � 1,1�104 àòîìîâ/êëàñòåð íàáëþäàþòñÿ ÃÖÊ ïèêè
(111) è (200). Äëÿ êëàñòåðîâ á�ëüøåãî ðàçìåðà ïîìè-
ìî ýòèõ ÃÖÊ-ïèêîâ íàáëþäàþòñÿ ÃÏÓ ðåôëåêñû
(100), (101), à òàêæå ïèê (002), ñîâïàäàþùèé ñ ÃÖÊ
ìàêñèìóìîì (111) è òåì ñàìûì óñèëèâàþùèé ïèê
(111). Êàê âèäíî íà ðèñ. 2, èñïîëüçîâàíèå ñêèìåðà ïî-
çâîëÿåò áîëåå ÷åòêî ðàçäåëèòü ÃÖÊ è ÃÏÓ ïèêè.
Íà ðèñ. 3 ïðåäñòàâëåíû âåëè÷èíû îòíîøåíèé
R I I
hkl
hcp
hkl
fcc
� / èíòåíñèâíîñòåé ÃÏÓ ïèêîâ (100) è
(101) ê ÃÖÊ ïèêó (200) â çàâèñèìîñòè îò ðàçìåðà êëàñ-
òåðîâ. Êàê èçâåñòíî, èíòåíñèâíîñòü äèôðàãèðîâàí-
íûõ ëó÷åé ïðîïîðöèîíàëüíà îáúåìó ðàññåèâàþùåãî
âåùåñòâà, ïîýòîìó ïðèâåäåííûå íà ðèñóíêå çàâèñè-
ìîñòè îòðàæàþò îòíîñèòåëüíîå èçìåíåíèå îáúåìîâ
ÃÏÓ è ÃÖÊ îáëàñòåé ïðè óâåëè÷åíèè ðàçìåðà êëàñòå-
Ýëåêòðîíîãðàôèÿ ÃÖÊ–ÃÏÓ ïåðåõîäà â êëàñòåðàõ àðãîíà ïðè èçìåíåíèè èõ ðàçìåðà
Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2008, ò. 34, ¹ 11 1221
(111)
(200)
1,4 1,6 1,8 2,0 2,2 2,4 2,6
È
í
òå
í
ñè
â
í
î
ñò
ü
,
ï
ð
î
è
çâ
.
ä
.
e
s, �
–1
ÃÖÊ
Ðèñ. 1. Äèôðàêòîãðàììà îò ñâîáîäíûõ ÃÖÊ êëàñòåðîâ
àðãîíà ñî ñðåäíèì ÷èñëîì àòîìîâ â àãðåãàöèè N �
� 1,1�10
4
àòîìîâ/êëàñòåð. Èíäåêñû îòðàæàþùèõ ïëîñêî-
ñòåé ïðèâåäåíû âáëèçè ñîîòâåòñòâóþùèõ ìàêñèìóìîâ, s —
äèôðàêöèîííûé âåêòîð.
ðîâ*. Êàê âèäíî, â îáëàñòè N äî 2,5�104 àòîìîâ/êëàñ-
òåð (ëèíåéíûé ðàçìåð êëàñòåðà îêîëî 110 �) ÃÏÓ
ñòðóêòóðà íå íàáëþäàåòñÿ (R = 0). Ïðè äàëüíåéøåì
óâåëè÷åíèè N ïîÿâëÿþòñÿ ÃÏÓ ðåôëåêñû, èíòåíñèâ-
íîñòü êîòîðûõ ðåçêî âîçðàñòàåò, äîñòèãàÿ ìàêñèìóìà
ïðè N max � 5�104 àòîìîâ/êëàñòåð. Äàëüíåéøåå óâåëè-
÷åíèå N âûçûâàåò ìåäëåííîå óìåíüøåíèå R, îäíàêî
äàæå ïðè N � 2,25�105 àòîìîâ/êëàñòåð ÃÏÓ ñòðóêòóðà
ïðèñóòñòâóåò.
Ïåðåéäåì ê êðàòêîìó îáñóæäåíèþ ïîëó÷åííûõ ðå-
çóëüòàòîâ è îñòàíîâèìñÿ íà àíàëèçå ðîëè ñòðóêòóðíî-
ãî ðàçóïîðÿäî÷åíèÿ. Îáðàùàåò íà ñåáÿ âíèìàíèå òîò
ôàêò, ÷òî ÃÖÊ ïèê (200) äàæå â ñëó÷àå îòñóòñòâèÿ
ÃÏÓ ðåôëåêñîâ ñèëüíî ïåðåêðûâàåòñÿ ñ ïèêîì (111),
îáðàçóÿ «èçãèá» íà åãî ïðàâîì ïëå÷å, ñì. ðèñ. 1. Óêà-
çàííîå îáñòîÿòåëüñòâî ïðÿìî ñâèäåòåëüñòâóåò [14] î
òîì, ÷òî â íàøèõ ýêñïåðèìåíòàõ ÃÖÊ êëàñòåðû ñîäåð-
æàëè îáëàñòè õàîòè÷åñêè ðàñïîëîæåííûõ ïëîòíîóïà-
êîâàííûõ àòîìíûõ ñëîåâ. Îá ýòîì æå ñâèäåòåëüñòâó-
þò è íàøè äàííûå ïî èçìåðåíèþ ïëîòíîñòè ÄÓ,
ñîãëàñíî êîòîðûì â îáëàñòè ñóùåñòâîâàíèÿ ÃÖÊ êëàñ-
òåðîâ (N � 2,5�104 àòîìîâ/êëàñòåð) ïëîòíîñòü ÄÓ
äåôîðìàöèîííîãî òèïà çíà÷èòåëüíî ïðåâûøàåò âåëè-
÷èíó, õàðàêòåðíóþ äëÿ ìàññèâíûõ îáðàçöîâ, è ñîñòàâ-
ëÿåò � � 0,05. Îáëàñòè ñ õàîòè÷åñêè ðàñïîëîæåííûìè
ïëîòíîóïàêîâàííûìè ñëîÿìè ìîæíî òàêæå ðàñ-
ñìàòðèâàòü êàê îáëàñòè ðàçóïîðÿäî÷åííîé ÃÏÓ
ñòðóêòóðû.
Ïîä÷åðêíåì, ÷òî â àðãîíå, ñæàòîì äî 49,6 ÃÏà,
êîãäà íà÷èíàåòñÿ ïåðåõîä îò ÃÖÊ ê ñìåøàííîé
ÃÖÊ–ÃÏÓ ñòðóêòóðå, ïèê (200) òàêæå ðàçìûâàåòñÿ, è
ýòî îáúÿñíÿåòñÿ ðàçóïîðÿäî÷åíèåì ïëîòíîóïàêîâàí-
íûõ ñëîåâ [7].
 îáëàñòè ñîñóùåñòâîâàíèÿ ÃÏÓ è ÃÖÊ ïèêîâ,
ïðåæäå âñåãî, îáðàùàåò íà ñåáÿ âíèìàíèå ñóùåñòâåí-
íàÿ íåïàðàëëåëüíîñòü êðèâûõ I(100)/I(200) è I(101)/I(200)
ïðè N N� max îò ðàçìåðà êëàñòåðîâ, õîòÿ ïîâåäåíèå
ýòèõ êðèâûõ äîëæíî áûëî áû äåìîíñòðèðîâàòü îäèíà-
êîâóþ ñêîðîñòü óìåíüøåíèÿ îáúåìà ÃÏÓ îáëàñòåé.
Ìû ñâÿçûâàåì òàêîé íåîáû÷íûé õîä çàâèñèìîñòåé ñ
âåñüìà òîíêèì ýôôåêòîì â ýëåêòðîíîãðàôèè, èçâåñò-
íûì äëÿ êîíäåíñèðîâàííûõ ïëåíîê [2,17], íî, ïî-âè-
äèìîìó, âïåðâûå íàáëþäàâøèìñÿ â íàñòîÿùåé ðàáîòå
äëÿ êëàñòåðîâ. Äåëî â òîì, ÷òî â ÃÖÊ ôàçå â ðåçóëüòà-
òå âòîðè÷íîé äèôðàêöèè ýëåêòðîíîâ íà ãðàíèöàõ
1222 Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2008, ò. 34, ¹ 11
À.Ã. Äàíèëü÷åíêî, Ñ.È. Êîâàëåíêî, Â.Í. Ñàìîâàðîâ
1,4 1,6 1,8 2,0 2,2 2,4 2,6
a
á
(111)+/(002)/
/(100)/
/(101)/
(200)
(111)+/(002)/
/(100)/ (200)
/(101)/
ÃÏÓ–ÃÖÊ
È
í
òå
í
ñè
â
í
î
ñò
ü
,
ï
ð
î
è
çâ
.
ä
.
e
s, �
–1
Ðèñ. 2. Äèôðàêòîãðàììû îò êëàñòåðîâ àðãîíà ñî ñìåøàí-
íîé ÃÏÓ–ÃÖÊ ñòðóêòóðîé. Äëÿ N � 1,2�10
5
àòîìîâ/êëàñòåð
äèôðàêòîðãàììà ïîëó÷åíà áåç èñïîëüçîâàíèÿ ñêèììåðà (à);
äëÿ N � 8�10
4
àòîìîâ/êëàñòåð — ñ èñïîëüçîâàíèåì ñêèì-
ìåðà (á). Èíäåêñû îòðàæàþùèõ ïëîñêîñòåé ïðèâåäåíû
âáëèçè ñîîòâåòñòâóþùèõ ÃÖÊ è ÃÏÓ ìàêñèìóìîâ.
* Ïîìèìî îáúåìà, èíòåíñèâíîñòü ðåôëåêñîâ çàâèñèò òàêæå îò ðÿäà äðóãèõ ñîìíîæèòåëåé, ðàçëè÷íûõ äëÿ ÃÖÊ è ÃÏÓ
ñòðóêòóð. Ïîýòîìó âåëè÷èíà R íå îòðàæàåò àáñîëþòíîãî îòíîøåíèÿ îáúåìîâ óêàçàííûõ ñòðóêòóð.
I(100)/I(200)
I(10 )/I(2001 )
0 50 100 150 200 250
0,5
1,0
1,5
2,0
N/1000, /àòîìîâ êëàñòåð
R
Nmax
–
–
Ðèñ. 3. Îòíîøåíèå èíòåíñèâíîñòåé R ìàêñèìóìîâ ÃÏÓ
(100) è (101) ê ìàêñèìóìó ÃÖÊ (200) â çàâèñèìîñòè îò
ðàçìåðà êëàñòåðîâ àðãîíà.
äâîéíèêîâ, êîòîðûå ìîæíî ðàññìàòðèâàòü êàê ÄÓ ðîñ-
òîâîãî òèïà, âîçíèêàåò äîïîëíèòåëüíûé ðåôëåêñ, ñî-
âïàäàþùèé ñ ðåôëåêñîì (100) ÃÏÓ ñòðóêòóðû [17].
Êàê ñëåäñòâèå, ïðè óìåíüøåíèè îáúåìà ÃÏÓ ôàçû
îòðàæåíèå (100) áóäåò èñïûòûâàòü îñëàáëåíèå â ìåíü-
øåé ñòåïåíè, ÷åì ðåôëåêñ (101) ïðè óñëîâèè, ÷òî ÷èñ-
ëî òàêèõ äâîéíèêîâ â ÃÖÊ ñòðóêòóðå ðàñòåò ñ óâåëè÷å-
íèåì ðàçìåðà êëàñòåðîâ.
Òàêèì îáðàçîì, îáùàÿ êàðòèíà ïîÿâëåíèÿ ÃÏÓ
ñòðóêòóðû â êëàñòåðàõ àðãîíà ïðåäñòàâëÿåòñÿ íàì ñëå-
äóþùåé. Çàòâåðäåâàíèå ìàëûõ íàíîêàïåëü ïðèâîäèò
ê áåñïîðÿäêó â ÃÖÊ ñòðóêòóðå â âèäå õàîòè÷åñêè ðàñ-
ïîëîæåííûõ ïëîòíîóïàêîâàííûõ àòîìíûõ ñëîåâ.
Ïðè íåêîòîðîì ðàçìåðå êëàñòåðà, ïðåâûøàþùåì
2,5�104 àòîìîâ/êëàñòåð, â òàêîé ÃÖÊ ñòðóêòóðå ñ ñèëü-
íûì áåñïîðÿäêîì îáðàçóþòñÿ ÃÏÓ äîìåíû. Ïåðåõîä ê
ñìåøàííîé ÃÏÓ–ÃÖÊ ñòðóêòóðå ñîïðîâîæäàåòñÿ ïî-
ÿâëåíèåì â ÃÖÊ ìàòðèöå áîëüøîãî ÷èñëà ãðàíèö
äâîéíèêîâ. Ïðè äàëüíåéøåì óâåëè÷åíèè ðàçìåðîâ äî-
ëÿ ÃÏÓ äîìåíîâ íà÷èíàåò óìåíüøàòüñÿ, à â ÃÖÊ ìàò-
ðèöå ÷èñëî äâîéíèêîâ âîçðàñòàåò.
Ñöåíàðèé ïîÿâëåíèÿ ÃÏÓ èç ðàçóïîðÿäî÷åííîé
ÃÖÊ ñòðóêòóðû ïðåäëàãàëñÿ â ýêñïåðèìåíòàõ ñ ñæà-
òûìè èíåðòíûìè ãàçàìè*, à òåîðåòè÷åñêè áûë îáîñíî-
âàí â ðàáîòå [11]. Îòìåòèì, ÷òî ïåðåõîä îò óïîðÿäî-
÷åííîé ê íåóïîðÿäî÷åííîé ÃÖÊ ñòðóêòóðå òðåáóåò
ïðåîäîëåíèÿ ïðè íîðìàëüíîì äàâëåíèè àêòèâàöèîí-
íîãî áàðüåðà îêîëî 200 Ê, êîòîðûé ñ óâåëè÷åíèåì äàâ-
ëåíèÿ ðàñòåò [11].  ñëó÷àå ñèëüíî ñæàòîãî àðãîíà ñëå-
äû ÃÏÓ ôàçû ïîÿâëÿþòñÿ îêîëî 50 ÃÏà, êîãäà,
ïî-âèäèìîìó, ýòîò áàðüåð ïðåîäîëåâàåòñÿ è ñîçäàþòñÿ
óñëîâèÿ äëÿ ðîñòà ÃÏÓ äîìåíîâ. Êàê ïîêàçûâàþò íà-
øè îöåíêè, ëàïëàñîâî äàâëåíèå â êëàñòåðàõ ðàçìåðîì
îêîëî 50 � (N � 3�103 àòîìîâ/êëàñòåð) ñîñòàâëÿåò ïðè-
ìåðíî 40 ÌÏà (åñëè âîñïîëüçîâàòüñÿ âåëè÷èíîé ïî-
âåðõíîñòíîãî íàòÿæåíèÿ òâåðäîãî àðãîíà, ðàññ÷èòàí-
íîé â ðàáîòå [9]), ÷òî íàìíîãî ìåíüøå êðèòè÷åñêèõ
äàâëåíèé â ýêñïåðèìåíòàõ ñ ñèëüíî ñæàòûì àðãîíîì.
Ìîæíî ïîëàãàòü, ÷òî â ñëó÷àå êëàñòåðîâ âîçíèêíîâå-
íèå ðàçóïîðÿäî÷åííîé ÃÖÊ ñòðóêòóðû ïðîèñõîäèò
áëàãîäàðÿ ñïåöèôèêå çàìåðçàíèÿ íàíîêàïåëü â ñâåðõ-
çâóêîâûõ ñòðóÿõ. Îòìåòèì, ÷òî ðàçóïîðÿäî÷åííîé
ÃÖÊ ñòðóêòóðå â êëàñòåðàõ ïðåäøåñòâóåò ìíîãîñëîé-
íàÿ èêîñàýäðè÷åñêàÿ ñòðóêòóðà [13]. Îäíàêî îñòàåòñÿ
íåâûÿñíåííûì âîïðîñ, ïî÷åìó â êëàñòåðàõ ÃÏÓ ðåô-
ëåêñû ïîÿâëÿþòñÿ èìåííî ïðè ðàçìåðàõ îêîëî
110 � **. Òåì íå ìåíåå, èñõîäÿ èç ðåçóëüòàòîâ íàñòîÿ-
ùåé ðàáîòû è ýêñïåðèìåíòîâ ïðè áîëüøèõ äàâëåíèÿõ,
ìîæíî ãîâîðèòü î òîì, ÷òî îáùèé ïðèíöèï ôîðìèðî-
âàíèÿ ÃÏÓ ñòðóêòóðû â èíåðòíûõ ãàçàõ ñîñòîèò â
ðåàëèçàöèè òåì èëè èíûì îáðàçîì ñëåäóþùåé ïîñëå-
äîâàòåëüíîñòè: óïîðÿäî÷åííàÿ ÃÖÊ ôàçà — ÃÖÊ ôàçà
ñ ñèëüíûì áåñïîðÿäêîì çà ñ÷åò ñóùåñòâîâàíèÿ õàîòè-
÷åñêè ðàñïîëîæåííûõ ïëîòíîóïàêîâàííûõ ñëîåâ —
óïîðÿäî÷åííàÿ ÃÏÓ ôàçà.
Âåñüìà èíòåðåñíûì, ñ íàøåé òî÷êè çðåíèÿ, ÿâëÿåò-
ñÿ ðåçóëüòàò, ñâèäåòåëüñòâóþùèé î òîì, ÷òî â êëàñòå-
ðàõ áîëüøîãî ðàçìåðà ïî ìåðå óìåíüøåíèÿ îáúåìà
ÃÏÓ îáëàñòåé â ÃÖÊ ìàòðèöå âîçðàñòàåò êîëè÷åñòâî
äâîéíèêîâ. Êàê èçâåñòíî, íàëè÷èå áîëüøîãî êîëè-
÷åñòâà ïåðåñåêàþùèõñÿ äâîéíèêîâ ïðèâîäèò ê âîç-
íèêíîâåíèþ íåçàðàñòàþùèõ àòîìíûõ ñòóïåíåé ðîñòà
êðèñòàëëà [19]. Òàêèå ñòóïåíè ìîãóò ðàáîòàòü êàê ñïè-
ðàëè ðîñòà, îáåñïå÷èâàÿ âîçíèêíîâåíèå áåçäåôåêòíîé
ÃÖÊ ñòðóêòóðû, õàðàêòåðíîé äëÿ ìàññèâíûõ îáðàç-
öîâ, íà ÷òî îáðàùàë âíèìàíèå Âààëü [20]. Ïî-âèäèìî-
ìó, â íàèáîëåå êðóïíûõ êëàñòåðàõ ìû íàáëþäàëè íà-
÷àëüíûé ýòàï ôîðìèðîâàíèÿ òàêîé ñîâåðøåííîé ÃÖÊ
ñòðóêòóðû.
1. C.S. Barrett and L. Meyer, J. Chem. Phys. 41, 1078 (1964).
2. Ñ.È. Êîâàëåíêî, Í.Í. Áàãðîâ, ÔÍÒ 11, 2724 (1969).
3. B.W. van de Waal, Phys. Rev. Lett. 67, 3263 (1991).
4. A.P. Jephcoat, H.-K. Mao, L.W. Finger, D.E. Cox, R.J.
Hemley, and C.-S. Zha, Phys. Rev. Lett. 59, 2670 (1987).
5. H. Cynn, C.S. Yoo, B. Baer, V. Iota-Herbei, A.K. McMa-
han, M. Nicol, and S. Carlson, Phys. Rev. Lett. 86, 4552
(2001).
6. D. Errandonea, B. Schwager, R. Boehler, and M. Ross,
Phys. Rev. B65, 214110 (2002).
7. D. Errandonea, R. Boehler, S. Japel, M. Mezouar, and
L.R. Bensdetti, Phys. Rev. B73, 092106 (2006).
8. Yu.A. Freiman, A.F. Goncharov, S.M. Tretyak, A. Grech-
mev, J.S. Tse, D. Errandonea, H.-K. Mao, and R.H. Hem-
ley, Phys. Rev. B78, 014301 (2008).
9. Á.Ì. Ñìèðíîâ, ÓÔÍ 171, 1291 (2001).
10. Ð.Ñ. Áåððè, Á.Ì. Ñìèðíîâ, ÓÔÍ 175, 367 (2005).
11. E. Kim, M. Nicol, H. Cynn, and C.-S. Yoo, Phys. Rev.
Lett. 96, 035504 (2006).
12. Â.À. Àðèíèí, Î.Ë. Ìèõàéëîâ, Ì.À. Ìî÷àëîâ, Â.Ä. Óð-
ëèí, Ïèñüìà â ÆÝÒÔ 87, 240 (2008).
13. O.G. Danylchenko, S.I. Kovalenko, and V.N. Samovarov,
Fiz. Nizk. Temp. 30, 166 (2004).
14. B.W. van de Waal, G. Torchet, and M.-F. de Feraudy,
Chem. Phys. Lett. 331, 57 (2000).
15. C.È. Êîâàëåíêî, Ä.Ä. Ñîëíûøêèí, Ý.Ò. Âåðõîâöåâà,
Â.Â. Åðåìåíêî, ÔÍÒ 20, 961 (1994).
16. À.Ã. Äàíèëü÷åíêî, Ñ.È. Êîâàëåíêî, Â.Í. Ñàìîâàðîâ,
ÔÍÒ 32, 1551 (2006).
Ýëåêòðîíîãðàôèÿ ÃÖÊ–ÃÏÓ ïåðåõîäà â êëàñòåðàõ àðãîíà ïðè èçìåíåíèè èõ ðàçìåðà
Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2008, ò. 34, ¹ 11 1223
* Õàîòè÷åñêîå ðàñïîëîæåíèå ïëîòíîóïàêîâàííûõ àòîìíûõ ñëîåâ íàáëþäàëîñü òàêæå â òâåðäûõ Ar è Kr, âìîðîæåííûõ â
ïîðèñòîå ñòåêëî [18].
** Îòìåòèì, ÷òî, ñîãëàñíî íàøèì äàííûì ïî äèíàìèêå ôîðìèðîâàíèÿ êëàñòåðîâ àðãîíà [14], èìåííî âáëèçè 100 � êëàñòåð
ïåðåñòàåò áûòü ìîíîêðèñòàëëè÷åñêèì è ðàçáèâàåòñÿ íà äîìåíû.
17. D.W. Pashley and M.J. Stowell, Philos. Mag. 8, 1605 (1963).
18. R. Boehler, M. Ross, P. Soderlind, and D.B. Boerker,
Phys. Rev. Lett. 86, 5731 (2001).
19. D.R. Hamilton and R.G. Seidensticker, J. Appl. Phys. 31,
1165 (1960).
20. B.W. van de Waal, J. Cryst. Growth 158, 153 (1996).
Electron diffraction of fcc–hcp transition in
argon clusters with changing their sizes
O.G. Danylchenko, S.I. Kovalenko, and
V.N. Samovarov
The fcc-mixed fcc–hcp structure transition was
observed for the first time on free clusters formed
in argon supersonic jets with changing cluster size.
It is found that hcp reflections emerge and their in-
tensities increase sharply at a linear aggregation di-
mension of about 110 �. Further increase in cluster
dimension is followed by attenuation of the hcp re-
flections. The transition is preceded by a peculiar
structural state of clusters where there is a consid-
erable number of random close-packed atomic lay-
ers. Such a transition was previously observed in
bulk specimens of solid argon on compression up
to 50 GPa. In clusters, where such high pressures
cannot be reached, the appearance of the disorder-
ed close-packed structure followed by the forma-
tion of hcp domains is likely to be due to the me-
chanisms of rise aggregations in supersonic jets.
PACS: 61.46.Bc Structure of clusters;
81.10.Aj Theory and models of crystal
growth; physics of crystal growth, crystal
morphology, and orientation.
Keywords: argon clusters, fcc–hcp structure, close-
packed atomic layers.
1224 Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2008, ò. 34, ¹ 11
À.Ã. Äàíèëü÷åíêî, Ñ.È. Êîâàëåíêî, Â.Í. Ñàìîâàðîâ
|