Исследование поверхности кластеров ксенона по спектрам поляризационного тормозного излучения: псевдокристаллическое состояние
Представлены результаты измерений полуширин контура поляризационного тормозного излучения в зависимости от числа атомов в свободных кластерах ксенона W(N). Кластеры возбуждались электронами с энергиями 0,7 и 0,3 кэВ, которые преимущественно зондировали кор и поверхность кластеров соответственно. О...
Збережено в:
| Дата: | 2012 |
|---|---|
| Автори: | , , , |
| Формат: | Стаття |
| Мова: | Russian |
| Опубліковано: |
Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
2012
|
| Назва видання: | Физика низких температур |
| Теми: | |
| Онлайн доступ: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/117978 |
| Теги: |
Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Цитувати: | Исследование поверхности кластеров ксенона по спектрам поляризационного тормозного излучения: псевдокристаллическое состояние / Е.В. Гнатченко, А.Н. Нечай, А.А. Ткаченко, В.Н. Самоваров // Физика низких температур. — 2012. — Т. 38, № 12. — С. 1446–1454. — Бібліогр.: 39 назв. — рос. |
Репозитарії
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| id |
nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-117978 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| spelling |
nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-1179782025-02-09T15:52:42Z Исследование поверхности кластеров ксенона по спектрам поляризационного тормозного излучения: псевдокристаллическое состояние Investigation of xenon cluster surface by polarization bremsstrahlung spectra: Pseudo-crystal state Гнатченко, Е.В. Нечай, А.Н. Ткаченко, А.А. Самоваров, В.Н. Наноструктуры при низких температурах Представлены результаты измерений полуширин контура поляризационного тормозного излучения в зависимости от числа атомов в свободных кластерах ксенона W(N). Кластеры возбуждались электронами с энергиями 0,7 и 0,3 кэВ, которые преимущественно зондировали кор и поверхность кластеров соответственно. Оказалось, что зависимости W(N) имеют совершенно разный характер для электронов с энергией 0,7 и 0,3 кэВ. На основе обсуждения этих различий сделан вывод о том, что кристаллический ГЦК кор кластеров в области размеров N ≈ 2000–8000 атомов/кластер (R ≈ 30–50 Å) покрыт некристаллической оболочкой. Рассмотрена природа этого слоя с точки зрения возможности образования стекольного и псевдокристаллического (ПСК) состояний. Впервые для кластеров инертных газов сделан вывод о существовании поверхностного ПСК состояния. В этом состоянии система структурно нестабильна и непрерывно флуктуирует между жидкой и твердотельной фазами. Представлено результати вимірювань напівширин контура поляризаційного гальмового випромінювання в залежності від числа атомів у вільних кластерах ксенону W(N). Для збудження кластерів використовувались електрони з енергіями 0,7 та 0,3 кеВ, які переважно зондували кор та поверхню кластерів відповідно. Виявлено, що залежності W(N) мають істотно різний характер для електронів з енергією 0,7 та 0,3 кеВ. На основі обговорення цих відмінностей зроблено висновок про те, що кристалічний ГЦК кор кластерів в області розмірів N ≈ 2000–8000 атомів/кластер (R ≈ 30–50 Å) вкритий некристалічною оболонкою. Розглянуто природу цієї оболонки з точки зору утворення скляного і псевдокристалічного (ПСК) станів. Вперше для кластерів інертних газів зроблено висновок про існування поверхневого ПСК стану. У цьому стані система структурно нестабільна та безперервно флуктуює між рідкою та твердотільною фазами. The results of measurements of polarization bremsstrahlung profile versus a number of atoms in free xenon clusters W(N) are presented. Electrons of 0.7 and 0.3 keV energies (which probe the cluster core and surface, respectively) were used to excite the clusters. It is found that the dependences W(N) have essentially different characters for the electrons of 0.7 and0.3 keV energies. From the discussion of this difference it follows that the crystalline fcc core of clusters with N ≈ 2000–8000 atoms/cluster (R ≈ 30–50 Å) is covered with a non-crystalline shell. The nature of this shell was discussed from the viewpoint of formation of glassy and pseudo-crystal (PSC) states. It is suggested for the first time that a PSC state may exist in rare gas clusters. In this state, the system is structurally unstable and fluctuates permanently between the liquid and solid phases. Авторы выражают благодарность В.Л. Вакуле за помощь в работе и полезные дискуссии. 2012 Article Исследование поверхности кластеров ксенона по спектрам поляризационного тормозного излучения: псевдокристаллическое состояние / Е.В. Гнатченко, А.Н. Нечай, А.А. Ткаченко, В.Н. Самоваров // Физика низких температур. — 2012. — Т. 38, № 12. — С. 1446–1454. — Бібліогр.: 39 назв. — рос. 0132-6414 PACS: 34.80.–i, 78.70.–g, 78.67.Bf https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/117978 ru Физика низких температур application/pdf Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України |
| institution |
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| collection |
DSpace DC |
| language |
Russian |
| topic |
Наноструктуры при низких температурах Наноструктуры при низких температурах |
| spellingShingle |
Наноструктуры при низких температурах Наноструктуры при низких температурах Гнатченко, Е.В. Нечай, А.Н. Ткаченко, А.А. Самоваров, В.Н. Исследование поверхности кластеров ксенона по спектрам поляризационного тормозного излучения: псевдокристаллическое состояние Физика низких температур |
| description |
Представлены результаты измерений полуширин контура поляризационного тормозного излучения в
зависимости от числа атомов в свободных кластерах ксенона W(N). Кластеры возбуждались электронами
с энергиями 0,7 и 0,3 кэВ, которые преимущественно зондировали кор и поверхность кластеров соответственно. Оказалось, что зависимости W(N) имеют совершенно разный характер для электронов с энергией 0,7 и 0,3 кэВ. На основе обсуждения этих различий сделан вывод о том, что кристаллический ГЦК кор
кластеров в области размеров N ≈ 2000–8000 атомов/кластер (R ≈ 30–50 Å) покрыт некристаллической
оболочкой. Рассмотрена природа этого слоя с точки зрения возможности образования стекольного и
псевдокристаллического (ПСК) состояний. Впервые для кластеров инертных газов сделан вывод о существовании поверхностного ПСК состояния. В этом состоянии система структурно нестабильна и непрерывно флуктуирует между жидкой и твердотельной фазами. |
| format |
Article |
| author |
Гнатченко, Е.В. Нечай, А.Н. Ткаченко, А.А. Самоваров, В.Н. |
| author_facet |
Гнатченко, Е.В. Нечай, А.Н. Ткаченко, А.А. Самоваров, В.Н. |
| author_sort |
Гнатченко, Е.В. |
| title |
Исследование поверхности кластеров ксенона по спектрам поляризационного тормозного излучения: псевдокристаллическое состояние |
| title_short |
Исследование поверхности кластеров ксенона по спектрам поляризационного тормозного излучения: псевдокристаллическое состояние |
| title_full |
Исследование поверхности кластеров ксенона по спектрам поляризационного тормозного излучения: псевдокристаллическое состояние |
| title_fullStr |
Исследование поверхности кластеров ксенона по спектрам поляризационного тормозного излучения: псевдокристаллическое состояние |
| title_full_unstemmed |
Исследование поверхности кластеров ксенона по спектрам поляризационного тормозного излучения: псевдокристаллическое состояние |
| title_sort |
исследование поверхности кластеров ксенона по спектрам поляризационного тормозного излучения: псевдокристаллическое состояние |
| publisher |
Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України |
| publishDate |
2012 |
| topic_facet |
Наноструктуры при низких температурах |
| url |
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/117978 |
| citation_txt |
Исследование поверхности кластеров ксенона
по спектрам поляризационного тормозного
излучения: псевдокристаллическое состояние / Е.В. Гнатченко, А.Н. Нечай, А.А. Ткаченко, В.Н. Самоваров // Физика низких температур. — 2012. — Т. 38, № 12. — С. 1446–1454. — Бібліогр.: 39 назв. — рос. |
| series |
Физика низких температур |
| work_keys_str_mv |
AT gnatčenkoev issledovaniepoverhnostiklasterovksenonapospektrampolârizacionnogotormoznogoizlučeniâpsevdokristalličeskoesostoânie AT nečajan issledovaniepoverhnostiklasterovksenonapospektrampolârizacionnogotormoznogoizlučeniâpsevdokristalličeskoesostoânie AT tkačenkoaa issledovaniepoverhnostiklasterovksenonapospektrampolârizacionnogotormoznogoizlučeniâpsevdokristalličeskoesostoânie AT samovarovvn issledovaniepoverhnostiklasterovksenonapospektrampolârizacionnogotormoznogoizlučeniâpsevdokristalličeskoesostoânie AT gnatčenkoev investigationofxenonclustersurfacebypolarizationbremsstrahlungspectrapseudocrystalstate AT nečajan investigationofxenonclustersurfacebypolarizationbremsstrahlungspectrapseudocrystalstate AT tkačenkoaa investigationofxenonclustersurfacebypolarizationbremsstrahlungspectrapseudocrystalstate AT samovarovvn investigationofxenonclustersurfacebypolarizationbremsstrahlungspectrapseudocrystalstate |
| first_indexed |
2025-11-27T15:38:18Z |
| last_indexed |
2025-11-27T15:38:18Z |
| _version_ |
1849958494552195072 |
| fulltext |
© Е.В. Гнатченко, А.Н. Нечай, А.А. Ткаченко, В.Н. Самоваров, 2012
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2012, т. 38, № 12, c. 1446–1454
Исследование поверхности кластеров ксенона
по спектрам поляризационного тормозного
излучения: псевдокристаллическое состояние
Е.В. Гнатченко, А.Н. Нечай, А.А. Ткаченко, В.Н. Самоваров
Физико-технический институт низких температур им. Б.И. Веркина НАН Украины
пр. Ленина, 47, г. Харьков, 61103, Украина
E-mail: nechay@ilt.kharkov.ua
Статья поступила в редакцию 30 июля 2012 г., после переработки 18 сентября 2012 г.
Представлены результаты измерений полуширин контура поляризационного тормозного излучения в
зависимости от числа атомов в свободных кластерах ксенона W(N). Кластеры возбуждались электронами
с энергиями 0,7 и 0,3 кэВ, которые преимущественно зондировали кор и поверхность кластеров соответ-
ственно. Оказалось, что зависимости W(N) имеют совершенно разный характер для электронов с энерги-
ей 0,7 и 0,3 кэВ. На основе обсуждения этих различий сделан вывод о том, что кристаллический ГЦК кор
кластеров в области размеров N ≈ 2000–8000 атомов/кластер (R ≈ 30–50 Å) покрыт некристаллической
оболочкой. Рассмотрена природа этого слоя с точки зрения возможности образования стекольного и
псевдокристаллического (ПСК) состояний. Впервые для кластеров инертных газов сделан вывод о суще-
ствовании поверхностного ПСК состояния. В этом состоянии система структурно нестабильна и непре-
рывно флуктуирует между жидкой и твердотельной фазами.
Представлено результати вимірювань напівширин контура поляризаційного гальмового випроміню-
вання в залежності від числа атомів у вільних кластерах ксенону W(N). Для збудження кластерів викори-
стовувались електрони з енергіями 0,7 та 0,3 кеВ, які переважно зондували кор та поверхню кластерів від-
повідно. Виявлено, що залежності W(N) мають істотно різний характер для електронів з енергією 0,7 та
0,3 кеВ. На основі обговорення цих відмінностей зроблено висновок про те, що кристалічний ГЦК кор
кластерів в області розмірів N ≈ 2000–8000 атомів/кластер (R ≈ 30–50 Å) вкритий некристалічною оболон-
кою. Розглянуто природу цієї оболонки з точки зору утворення скляного і псевдокристалічного (ПСК)
станів. Вперше для кластерів інертних газів зроблено висновок про існування поверхневого ПСК стану.
У цьому стані система структурно нестабільна та безперервно флуктуює між рідкою та твердотільною
фазами.
PACS: 34.80.–i Рассеяние электронов и позитронов;
78.70.–g Взаимодействие частиц и излучения с веществом;
78.67.Bf Нанокристаллы, наночастицы и нанокластеры.
Ключевые слова: псевдокристаллическое состояние, поляризационное тормозное излучение, кластер,
ксенон.
1. Введение
Кластеры относятся к системам с конечным числом
частиц и характеризуются большой долей поверхност-
ных атомов. Даже в достаточно крупных атомарных
металлических и леннард-джонсовских кластерах с ра-
диусом R = 40 Å поверхностные атомы составляют
приблизительно 10% от общего числа атомов. Как
следствие, поверхностная подсистема оказывает замет-
ное влияние на физико-химические свойства класте-
ров. При этом структура поверхностных слоев класте-
ра может существенно отличаться от структуры его
внутренних объемных слоев. Например, в [1] рассмот-
рена возможность замораживания на поверхности кла-
стеров стекольного состояния при достижении боль-
ших скоростей охлаждения. В работе [2] расчетным
методом прослежен нагрев леннард-джонсовского ГЦК
кластера (200 атомов) и показано, что в определенной
области температур кристаллический ГЦК кор сосуще-
ствует с некристаллической оболочкой, которая имеет
Исследование поверхности кластеров ксенона по спектрам поляризационного тормозного излучения
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2012, т. 38, № 12 1447
pdp-структуру с осью симметрии пятого порядка. Наи-
большее число работ в этой области посвящено изу-
чению поверхностного плавления кластеров, суть ко-
торого состоит в том, что при температурах ниже
температуры плавления леннард-джонсовских и ме-
таллических кластеров их поверхностный слой может
находиться в квазижидком (жидком) состоянии (эф-
фект предплавления) [3–6]. Эксперименты по поверх-
ностному плавлению в основном проводятся с метал-
лическими кластерами. Для свободных от подложки
металлических кластеров, которые получают методом
конденсации паров металла в вакууме, специально
разработан калориметрический метод определения их
температуры и теплоты плавления [7], что позволяет
обнаружить существование жидкого слоя на поверхно-
сти кластеров. Особый интерес вызывают работы по
исследованию в металлических кластерах так называе-
мого псевдокристаллического (ПСК) состояния [6,8–11].
Переход в ПСК состояние можно отнести к чисто кла-
стерным эффектам, поскольку он реализуется в класте-
рах, радиус которых меньше некоторого критическо-
го Rc [10,11]. Поверхностный слой кластеров также
может находиться в ПСК состоянии [11]. Система в
ПСК состоянии структурно нестабильна и непрерывно
флуктуирует между жидкой и твердотельной фазами.
Подобное поведение имеет аналогию с динамическим
сосуществованием фаз в небольших металлических и
леннард-джонсовских кластерах с числом частиц при-
мерно 100 и меньше, когда часть времени кластер яв-
ляется жидким, а остальное время проводит в твердо-
тельном состоянии (см. [3,12] и ссылки в них).
Экспериментальные исследования поверхностного
состояния кластеров инертных газов до настоящего вре-
мени не проводились. Целью данной работы является
получение информации о структуре поверхностного
слоя свободных от подложки кластеров ксенона. Кла-
стеры получали методом адиабатического расширения
газа через сверхзвуковое сопло в вакуум. Для изучения
структуры свободных гомогенных и гетерогенных кла-
стеров инертных атомов весьма широко используют ме-
тод дифракции быстрых электронов [13–15]. Электро-
нография дает информацию о структуре, структурных
переходах, концентрационном составе только кора кла-
стеров и не позволяет исследовать их поверхностный
слой. С другой стороны, применить к свободным кла-
стерам инертных газов традиционные методы исследо-
вания поверхности массивных образцов очень сложно.
В настоящей работе впервые для диагностики
структурного состояния поверхности и кора кластеров
использовалась спектроскопия поляризационного тор-
мозного излучения. Поляризационное тормозное из-
лучение (ПТИ) возникает при взаимодействии элек-
тронов и других заряженных частиц с газовой или
твердотельной мишенью вследствие осцилляций ди-
польного момента атома, наведенного переменным по-
лем налетающего электрона [16]. Эксперименталь-
ные доказательства существования ПТИ были получе-
ны в спектроскопических исследованиях при рассея-
нии электронов промежуточных энергий на атомных
пучках ксенона [17]. Обычное тормозное излучение
(ТИ) формируется по другому механизму и связано с
излучением электрона, который тормозится в поле
мишени. В отличие от спектра обычного ТИ, который
является континуальным, спектр ПТИ имеет вид резо-
нансного контура, расположенного в области ультра-
мягкого рентгена 60–200 эВ (λ = 207–62 Å) [16–18].
При возбуждении кластеров ксенона электронами с
энергией 0,7 кэВ нами было показано [19], что полу-
ширина контура ПТИ существенно уменьшается при
переходе от икосаэдрических к кристаллическим кла-
стерам, т.е. контур ПТИ может применяться для диаг-
ностики структурного состояния кластеров.
В данной работе использовались электроны не толь-
ко с энергией 0,7 кэВ, но и низкоэнергетические элек-
троны с энергией 0,3 кэВ, вклад которых в возбужде-
ние поверхностных слоев кластера заметно больше.
Оказалось, что зависимости полуширин контура ПТИ
от числа атомов в кластере W(N) имеют совершенно
разный характер для электронов с энергией 0,3 и
0,7 кэВ. Обсуждение этих различий позволяет сделать
вывод о том, что кристаллический ГЦК кор класте-
ров в области их размеров 2000–8000 атомов/кластер
(R ≈ 30–50 Å) покрыт некристаллической оболочкой.
Можно полагать, что этот вывод является общим для
кластеров инертных газов, которые получают методом
адиабатического расширения газа в вакуум (за исклю-
чением He).
Рассмотрение природы некристаллической оболочки
проведено для двух возможных поверхностных струк-
тур: стекольное состояние; псевдокристаллическое со-
стояние. Показано, что в условиях нашего экспери-
мента достигнутые скорости охлаждения (≈ 2·107 К/с)
жидких капель и «горячих» твердотельных кластеров
недостаточны для замораживания на поверхности кри-
сталлических кластеров стекольного состояния. Впер-
вые для кластеров инертных газов предложена и обос-
нована другая возможность, когда поверхностная
оболочка находится в ПСК состоянии, характерном
именно для кластеров.
Кроме того, показано, что существенные различия
в наблюдаемых зависимостях W(N) для электронов с
энергией 0,3 и 0,7 кэВ можно неплохо описать, рассчи-
тывая полуширины контура ПТИ в рамках модельного
подхода, развитого нами в [19]. Исследовалось влия-
ние на полуширину контура ПТИ плотности среды ρ и
параметра Онзагера η, задающего изменения поляри-
зуемости атома при переносе его из вакуума в среду.
Выяснилось, что зависимость W(N) для кора кластеров
контролируется увеличением параметра η при посто-
янном значении ρ. Для поверхности ситуация оказа-
Е.В. Гнатченко, А.Н. Нечай, А.А. Ткаченко, В.Н. Самоваров
1448 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2012, т. 38, № 12
лась обратной — зависимость W(N) контролируется
увеличением ρ при постоянном значении параметра η.
Дополнительные теоретические исследования, напри-
мер методами молекулярной динамики, могут устано-
вить взаимосвязь указанного поведения ρ и η с приро-
дой некристаллической оболочки, например с ПСК
состоянием.
2. Эксперимент
Методика проведения экспериментов по изучению
ПТИ при рассеянии электронов промежуточных энер-
гий на атомарных и кластерных пучках подробно из-
ложена в [18,19]. Остановимся на основных особен-
ностях данного эксперимента.
Атомарные и кластерные пучки ксенона получали
методом адиабатического расширения газа в вакуум
через сверхзвуковое коническое сопло со следующими
параметрами: полный угол раствора конуса 2α = 9,5°,
диаметр критического сечения 0,3 мм, отношение пло-
щадей выходного сечения сопла к критическому Sex =
= 59,3. Уменьшая температуру газа на входе в сопло Т0
(450–180 К) и повышая его давление Р0 (0,3–1 атм),
можно было переходить от атомарных пучков к кла-
стерным, меняя при этом размер кластеров. Исследова-
ния проводились в ряду атомы–икосаэдрические кла-
стеры–кристаллические кластеры с ГЦК структурой
вплоть до размеров N ≈ 12000 атомов/кластер (R ≈ 56 Å).
Среднее число атомов в кластере N определялось по
известным соотношениям Хагены N = φ(Р0,Т0), куда
входят также геометрические параметры сопла (см., на-
пример, [20]). Ошибка определения N по этим соотно-
шениям составляет ± 30% для N > 103 атомов/кластер,
а для меньших размеров — ± 50%. Возбуждение кла-
стеров электронами проводилось на расстоянии 10 мм
от среза сопла, где параметры кластеров являются ста-
бильными. Температура кластеров ксенона Tcl в сверх-
звуковых пучках по данным измерения параметра ре-
шетки методом дифракции электронов равна 79 ± 8 К
[7,13].
Спектры в области 80–180 эВ регистрировались с
разрешением не хуже 3 эВ спектрометром-монохрома-
тором с использованием пропорционального счетчика.
Рассмотрим особенности энерговыделения (тормозной
способности вещества) при взаимодействии электронов
с твердым ксеноном. В общем случае для твердотель-
ных материалов энерговыделение можно представить
полиномом третьей степени [21]:
(эВ/нм) 0,6 6,21
( ) ( ) ( )
E E xD
R E R E R E
= + −
2 3
12,4 5,69
( ) ( ) ( ) ( )
E x E x
R E R E R E R E
⎛ ⎞ ⎛ ⎞
− +⎜ ⎟ ⎜ ⎟
⎝ ⎠ ⎝ ⎠
, (1)
где R(E) — длина пробега электронов с энергией Е,
х — расстояние от поверхности образца. Согласно
данным [22], R(0,3 кэВ) ≈ 4,5 нм и R(0,7 кэВ) ≈ 8 нм
для энергий электронов, которые используются в дан-
ной работе. На рис. 1 показаны вычисленные зависи-
мости D(x). Зададим толщину поверхностного слоя
х ≈ 6 Å, что для ксенонового кластера с ГЦК структу-
рой соответствует слою, для которого при отсутствии
тепловых вакансий число ближайших соседей мень-
ше 12, но больше 6 [23]*. Тогда отношение площадей
под кривыми D(x) для указанной толщины к общей
площади под каждой кривой пропорционально вероят-
ности возбуждения ПТИ в поверхностном слое. Вклад
электронов с энергией 0,3 кэВ в возбуждение поверхно-
сти в два раза больше, чем для электронов с энергией
0,7 кэВ, и это различие увеличивается при увеличении
толщины слоя.
3. Результаты
На рис. 2(а) представлены спектры ПТИ в коорди-
натах ωdσ/dω (dσ/dω — дифференциальное сечение
ПТИ) от энергии фотона ħω для кластерных пучков с
N ≈ 8000 атомов/кластер, которые возбуждались элек-
тронами с энергиями 0,3 и 0,7 кэВ. Сплошными линия-
ми показано усреднение экспериментальных данных.
Видно, что контур ПТИ для электронов с энергией
0,7 кэВ заметно более узкий, чем для электронов с
энергией 0,3 кэВ, которые более эффективно возбуж-
дают поверхность кластера.
На рис. 2(б) показаны зависимости полуширин кон-
тура ПТИ от числа атомов в кластере W(N) для элек-
тронов с энергиями 0,3 и 0,7 кэВ. Зависимости норми-
рованы на полуширину контура для атомарного пучка.
* По данным спектроскопии поверхностных экситонов в кластерах аргона с радиусами 50 Å и менее, толщина поверхност-
ного слоя составляет 7–11 Å [24].
Рис. 1. Энерговыделение в зависимости от расстояния от по-
верхности твердого ксенона для электронов с энергией 0,3 и
0,7 кэВ.
D
, э
В
нм/
П
ов
ер
хн
ос
ть
Ко
р
кл
ас
те
ра
Исследование поверхности кластеров ксенона по спектрам поляризационного тормозного излучения
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2012, т. 38, № 12 1449
Как видно, эти зависимости существенно различаются.
Так, для электронов с энергией 0,7 кэВ полуширина
контура резко уменьшается для размеров кластеров свы-
ше 1000–1500 атомов/кластер и сужение полосы дости-
гает приблизительно 30% для N ≈ 12000 атомов/кластер.
Вставка на рис. 2(б) показывает поведение W(N) для
электронов с энергией 0,7 кэВ и N < 1000 атомов/кластер,
когда полуширина контура слабо меняется. Кластеры
этих размеров являются некристаллическими и имеют
икосаэдрическую структуру. Кристаллические клас-
теры ксенона с ГЦК структурой образуются в пучке,
когда число атомов превышает ≈ 1500 атомов/кластер
(R ≈ 27 Å) [14]. Отметим, что, по данным дифракции
электронов, ГЦК кластеры инертных газов в облас-
ти размеров R < 100 Å являются монодоменами [15].
Следовательно, сильное сужение контура ПТИ для
электронов с энергией 0,7 кэВ происходит, когда они
зондируют в основном кристаллический ГЦК кор кла-
стеров. В то же время для электронов с энергией
0,3 кэВ при переходе от атомарного пучка к некри-
сталлическим и кристаллическим кластерам полуши-
рина контура ПТИ изменяется очень слабо. В пределах
ошибки эксперимента эти изменения могут составлять
всего лишь 3% для размеров 8000 атомов/кластер,
(см. рис. 2). Сказанное позволяет сделать вывод о том,
что ГЦК кластеры ксенона в области их размеров с
числом атомов N ≈ 2000–8000 атомов/кластер имеют
некристаллическую поверхностную оболочку.
4. Обсуждение природы поверхностной оболочки
кластеров
Стекольное состояние
Образование стекольной фазы во многом определя-
ется скоростью охлаждения системы частиц. Оценим
скорость охлаждения жидких капель и «горячих» твер-
дотельных кластеров, которые образуются вблизи
тройной точки ксенона (Ttr = 161,4 К) на начальном
этапе формирования ГЦК кластеров с температурой
Tcl = 80 К.
Для конического сверхзвукового сопла охлаждение
газа, имеющего температуру T0, начинается на входе в
сопло. Без учета тепловыделения за счет конденсации
для температуры газа внутри сопла можно записать
следующее соотношение [25]:
1
2
0
2 11
1 2x xT T M
−
⎡ γ − ⎤⎛ ⎞= +⎜ ⎟⎢ ⎥γ + ⎝ ⎠⎣ ⎦
. (2)
Для ксенона при T = 300 К отношение теплоемко-
стей γ = СP/CV = 1,66, Mx — число Маха, которое уве-
личивается по мере ускорения потока. В критическом
сечении (на входе в сопло) Mx = 1. Для произвольного
сечения с радиусом rx внутри сопла и γ = 1,66 справед-
ливо следующее соотношение [25]:
( )
2
22
0
0,55 1 0,33x
x
x
r
S M
r M
⎞⎛
= ≈ +⎟⎜ ⎟⎝ ⎠
, (3)
Рис. 2. Спектры поляризационного тормозного излучения
при возбуждении кластерного пучка ксенона со средним
размером кластеров N ≈ 8000 атомов/кластер электронами с
энергией 0,3 и 0,7 кэВ. Сплошной линией показано усредне-
ние экспериментальных данных. Затемненной областью от-
мечен спектральный диапазон наложения спектра ПТИ и
эмиссионных линий ионов ксенона (а). Нормированная по-
луширина контура ПТИ в зависимости от числа атомов в
кластере для электронов с энергией 0,3 (■) и 0,7 кэВ (ο). На
вставке показана зависимость W(N) для электронов с энерги-
ей 0,7 кэВ и N < 1000 атомов/кластер (б).
80 120 160
0 3, кэВ
0 7, кэВ
( )a
ћ�, эВ
d
�
�
d
�
0 2 4 6 8 10 12
0,7
0,8
0,9
1,0
10 100
0,9
1,0
W
,
о
тн
.
ед
.
N, атомов/кластер
0 7, кэВ
N· атомов/кластер10 ,
–3
W
,
о
тн
.
ед
.
1,1
(б)
0 3, кэВ
Л
и
н
и
и
и
о
н
о
в
Е.В. Гнатченко, А.Н. Нечай, А.А. Ткаченко, В.Н. Самоваров
1450 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2012, т. 38, № 12
где r0 — радиус критического сечения. Соотноше-
ние (3) связывает значения чисел Мx с расстояниями x
от критического сечения. Зная зависимость Мx(x) для
геометрических параметров нашего сопла, из (2) нахо-
дим зависимость T(x). Учтем влияние тепловыделения
при образовании жидкой капли и дальнейшей класте-
ризации путем замены в (2) начальной температуры T0
на некоторую эффективную температуру T∗ = T0 +
+ (2ε/3) [26], где ε = 1500 К — энергия конденсации на
один атом ксенона. Из (2) и (3) для S = 59,3 и T∗ = 1200 К
получаем, что в выходном сечении сопла ex 9,7xM M≡
и температура газового потока составляет около 50 К,
т.е. формирование кластеров с температурой 80 К за-
вершается внутри сопла. Используя (2) и (3), несложно
получить, что на расстоянии x = 3,5 мм от входного
сечения 4,85xM M≡ , а T = Ttr ≈ 162 К для начальной
температуры T∗ = 1200 К.
Для характерного времени охлаждения вблизи Ttr
имеем следующую оценку:
1
tr
1 dT dx
T dx dt
−
⎛ ⎞τ ≈ ⎜ ⎟
⎝ ⎠
. (4)
Скорость потока можно найти по соотношению [25]:
1/2 1/2
22 11 .
2
dx kM T M
dt m
−
γ ⎞ γ − ⎞⎛ ⎛= +⎟ ⎟⎜ ⎜
⎝ ⎝⎠ ⎠
(5)
Здесь k — константа Больцмана, m — атомная масса
ксенона. Используя (2)–(5), получаем, что вблизи Ttr
скорость охлаждения примерно 2·107 К/с, а характер-
ное время охлаждения τ ≈ 8·10–6 с.
Для образования на поверхности стекольного со-
стояния должно выполняться вполне очевидное нера-
венство: τ < τD, где τD — характерное время движения
атомов в поверхностном слое. Прежде чем получить
оценку для τD, необходимо отметить особенности, свя-
занные с тепловым возбуждением поверхностных ато-
мов в кластерах. При нулевой температуре все оболоч-
ки кластера заполнены. При повышении температуры
атомы поверхностных оболочек переходят на внешние
незаполненные оболочки и прилипают к кластеру, об-
разуя систему адсорбированных атомов. Эти атомы
могут достаточно свободно двигаться по поверхности
кластера с коэффициентами диффузии, близкими к ко-
эффициентам жидкой фазы, рекомбинировать с вакан-
сиями, возникающими в результате теплового возбуж-
дения кластера. При увеличении температуры число
таких возбужденных атомов (вакансий) экспоненци-
ально быстро растет. Вблизи T = Ttr поверхностные
оболочки кластера становятся очень «рыхлыми». Для
замораживания стекольного состояния необходимо,
чтобы характерное время диффузии вакансий (атомов)
в поверхностном квазижидком слое толщиной
2
D D
τ =
было заметно больше характерного времени охлажде-
ния, τD >> τ .
Коэффициент диффузии вакансий ( атомов) равен
0 exp aE
D d
T
⎛ ⎞= −⎜ ⎟
⎝ ⎠
, (6)
для ксенона Ea = 600 К, d0 = 10–3 см2/с [1]. Вблизи Ttr
для толщины слоя = 10 Å характерное время диффу-
зии τD ≈ 10–9 с, т.е. выполняется очень сильное нера-
венство τD << τ. Следовательно, в условиях нашего
эксперимента в поверхностной оболочке кластеров
ксенона не происходит образования стекольного со-
стояния.
Псевдокристаллическое состояние
Обсудим другое возможное состояние поверхност-
ного слоя. Известно, что при уменьшении размера кла-
стеров температура их плавления также уменьшается.
Для кластеров с радиусом R этот размерный эффект
описывается следующим соотношением (в прибли-
жении равенства плотностей твердой и жидкой фаз,
ρs ≈ ρl) [27]:
cl
02( )
1 1m s l
m s
T R
T q R R
⎞⎛ σ −σ ⎞⎛= − = −⎟⎜ ⎟⎜⎟ρ ⎝ ⎠⎝ ⎠
, (7)
где Tm и cl
mT — температуры плавления массивного
кристалла и кластера соответственно. (Отметим, что в
работе [28] на основе термодинамики малых систем
[29] показано, что численный коэффициент в (7) может
быть равен 3, а не 2, как это следует из известного со-
отношения Гиббса–Томсона.) Для ксенона величины в (7)
имеют следующие значения: поверхностное натяжение
ГЦК кристалла σs = 61 эрг/см2 (80 К) [30]; поверхност-
ное натяжение жидкой фазы σl = 18,8 эрг/см2 [23]; удель-
ная теплота плавления q = 3,7·10–14 эрг [23]; плотность
твердой фазы ρs = 1,7·1022 см–3 (80 К) [23]. Тогда в (7)
параметр R0 = 13 Å, и для кластеров с числом атомов
3000 (R ≈ 35 Å) температура плавления cl 101 К,mT = а
для N = 6000 атомов/кластер (R ≈ 44 Å) cl 113 К.mT =
Необходимо отметить, что различного рода струк-
турные дефекты понижают температуру плавления.
Особое влияние оказывают дефекты упаковки. Как
известно, дефекты упаковки являются источниками
частичных дислокаций Шокли, которые получаются в
результате расщепления полных дислокаций и про-
странственно ограничивают дефект упаковки. Именно
их влияние на ГЦК кристаллы исследовано в [31], где
анализ данных проведен с использованием критерия
Линдемана L, равного отношению среднеквадратично-
го смещения атома к межатомному расстоянию в точке
плавления. Было показано, что вблизи дислокаций
Шокли локальный параметр Линдемана достигает зна-
чения L ≈ 0,18, что в два раза больше, чем в объеме
Исследование поверхности кластеров ксенона по спектрам поляризационного тормозного излучения
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2012, т. 38, № 12 1451
кристалла (≈ 0,085), и условие локального плавления
L > 0,085 сохраняется на расстояниях до трех парамет-
ров решетки с каждой стороны от дефекта. Сильное
влияние дефектов упаковки (дислокаций) обнаружено
также в экспериментах по исследованию предплавления
медных нанопроволочек длиной 1000 нм и диаметром
20 нм [32]. Оказалось, что поверхностное плавление
начинается при T ≈ 0,4Tm, существенно ниже темпера-
туры плавления меди Tm = 1284 К.
Кластеры инертных газов, формирующиеся в сверх-
звуковых струях, характеризуются большой плотностью
дефектов упаковки деформационного типа (отношени-
ем дефектных плоскостей к общему числу плотноупа-
кованных плоскостей). Дефекты возникают в процессе
охлаждения «горячих» кластеров на первом этапе их
формирования из жидких капель. Кроме того, на этом
этапе кластеры могут коагулировать, что также приво-
дит к образованию дефектов упаковки. Большая плот-
ность дефектов упаковки обусловлена низкими энер-
гиями их образования в отвердевших инертных газах
(≈ 1 эрг/см2 для ксенона), а также характерными для
ГЦК кластеров инертных газов аномально большими
амплитудами колебаний атомов вершинных координаци-
онных сфер [33]. Заметим, что при уменьшении энергии
образования дефекта упаковки ширина дислокации уве-
личивается, т.е. она оказывает влияние на все больший
объем образца. Для кластеров ксенона с N = 3000 и
6000 атомов/кластер плотность дефектов по электроно-
графическим данным составляет 0,06 и 0,05 соответст-
венно, и каждый кластер в среднем содержит четыре де-
фектные плоскости, пересекающиеся между собой [14].
В этих условиях температура плавления кластеров мо-
жет быть весьма близка к их температуре 80 К и речь
должна идти о поверхностном плавлении кластеров.
Поверхностное плавление массивных кристаллов уже
давно исследуется как теоретически, так и различными
экспериментальными методами в металлах, молекуляр-
ных средах, в отвердевших инертных газах (см., напри-
мер, [34]). Экспериментально и теоретически показано
[35], что в твердом ксеноне плавление поверхностных
граней (111) и (100) начинается при Ts = 0,8Tm
(129 К ),
где Tm =161,4 К — температура гомогенного плавления
ксенона. Начиная с температуры Тs, нестабильными
становятся более глубокие грани и формируется интер-
фейс между кристаллической фазой и жидким (квази-
жидким) слоем. Поверхностное плавление, как мы уже
говорили, экспериментально широко исследуется для ме-
таллических кластеров. Например, при нагреве свобод-
ных от подложки кластеров Sn с радиусами 50–100 Å
установлено, что жидкий поверхностный слой занима-
ет весьма большой объем кластера, его толщина со-
ставляет 18 Å [4].
Следует особо подчеркнуть, что поверхностный слой
находится в жидком (квазижидком) состоянии только в
кластерах, имеющих радиус больше некоторого крити-
ческого Rc [10–11]. В случае, когда размеры кластеров
меньше критического Rc, поверхностный слой класте-
ров может переходить в ПСК состояние [11].
Экспериментальные работы по обнаружению ПСК
состояния в металлических кластерах заложили ос-
новы новой физики малых объектов. Одна из первых
работ в этом направлении была выполнена методом
электронной микроскопии кластеров золота размерами
около 20 Å [8] (теория [11] дает Rc = 37 Å). Уже в ра-
боте [8] было отмечено, что с точки зрения традицион-
ных представлений о материи наблюдаемое состояние
кластеров нельзя отнести ни к жидкой, ни к твердой
фазе. На фазовой диаграмме кластеров, построенной в
зависимости от их размеров, область ПСК состояния
располагается между областями жидкого состояния и
кристаллического, а также некристаллического со струк-
турой икосаэдра [9]. Система непрерывно флуктуирует
между этими различными состояниями, поскольку боль-
шая энтропия малых кластеров не позволяет стабили-
зировать только одно состояние [36]. При увеличении
радиуса кластеров и их температуры область размеров
кластеров, где существует ПСК состояние, быстро су-
жается [9].
Существование критического размера кластеров оп-
ределяется следующим. Как мы уже обсуждали, с умень-
шением размера кластеров их температура плавления
cl
mT также уменьшается. Однако температура поверх-
ностного плавления Ts является более слабой функци-
ей радиуса кластера. В результате, при R < Rc будет
выполняться неравенство Ts > cl ,mT задающее темпера-
турный интервал существования ПСК слоя. Так, для
ксеноновых кластеров с размерами 6000 атомов/кластер
температура плавления cl
mT = 113 К, но Ts, считая, что
она слабо меняется при переходе от массивного образ-
ца к кластеру, составляет 129 К и превышает cl.mT
Основываясь на теории [11], можно записать для
кластеров ксенона следующее соотношение для раз-
мерной зависимости Ts(R) в области :cR R≥
cl 0,66
0,8 1
3,7
c
s m
c
R
T T
R R
⎡ ⎤= +⎢ ⎥−⎣ ⎦
. (8)
При R → ∞ ( cl
m mT T= ) получаем температуру поверх-
ностного плавления массивного ксенона 0,8s mT T=
(129 К), а при cR R= выполняется граничное условие
cl
s mT T= для образования ПСК слоя. На основании
работы [11] можно вычислить значение критического
радиуса для кластеров ксенона, Rc = 55 Å. Для сравне-
ния укажем, что, например в случае легкоплавких ме-
таллов, теория [11] дает следующие значения: для Pb
кластеров Rc = 52 Å, для Sb кластеров — 94 Å, для Sn
кластеров — 38 Å (экспериментальные значения 25 Å
[10] и 35 Å [37]). Следовательно, для ГЦК кластеров
ксенона с числом атомов 2000–8000 (R ≈ 30–50 Å), ко-
торые исследовались в работе, на их поверхности может
Е.В. Гнатченко, А.Н. Нечай, А.А. Ткаченко, В.Н. Самоваров
1452 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2012, т. 38, № 12
появляться ПСК слой, существующий вплоть до пол-
ного плавления кластеров. Существование этого слоя
объясняет слабую зависимость полуширины контура
ПТИ от числа атомов в кластере для электронов с энер-
гией 0,3 кэВ, причем в пределах ошибки эксперимента
эти изменения, как мы уже отмечали, могут составлять
всего лишь 3% для размеров менее 8000 атомов/клас-
тер (см. рис. 2). Однако при N > 8000 атомов/кластер
контур ПТИ для электронов с энергией 0,3 кэВ, не-
сомненно, начинает резко сужаться. Для интервала
8000–12000 атомов/кластер контур сужается почти на
25% при увеличении радиуса кластера всего лишь на
10%. В этой области размеров кластеры ксенона имеют
радиусы больше критического, и можно полагать, что в
них происходит перестройка структурного состояния
поверхностного слоя.
5. Модельные расчеты контура ПТИ
В работах [19] нами был развит расчетный подход,
позволяющий моделировать влияние диэлектрической
проницаемости среды на контур ПТИ. Известно, что
сечение ПТИ ω dσ / dω определяется поляризуемостью
атома ( ) i′ ′′α ω = α + α [16,18]:
24 2( ) ( ) ( , )d
d
σ ω⎛ ⎞ ′ ′′ω ∝ ω α ω ∝ ω Ω ε ε⎜ ⎟ω⎝ ⎠
. (9)
С другой стороны, поляризуемость атома можно
связать с сечением фотопоглощения ( , ),′ ′′Ω ε ε которое
зависит от диэлектрической проницаемости среды
i′ ′′ε = ε + ε [19,38]. Для взаимосвязи между диэлектри-
ческой проницаемостью среды и поляризуемостью
изолированного атома можно воспользоваться соот-
ношением Онзагера (см., например, [39]):
3
3 ( )( ) 1 4 ( )
2 ( ) 1 2( ( ) 1) ( )
ε ω
ε ω = + πρα ω
ε ω + − ε ω − α ω η
. (10)
Параметр Онзагера η характеризует изменение по-
ляризуемости атома при помещении его из вакуума в
среду и определяется степенью упорядоченности ато-
мов в среде, структурными характеристиками и ее
температурой. Плотность среды кластера ρ в общем
случае может отражать как плотность кора, так и плот-
ность поверхностного слоя. В результате полуширина
контура ПТИ W(η,ρ) оказывается зависящей от пара-
метра Онзагера и плотности среды.
На рис. 3 показан рассчитанный трехмерный график
W(η,ρ). Два его простых среза отвечают следующим
условиям: 1) ρ = const, но параметр η увеличивается;
2) η = const, но плотность ρ увеличивается. Как видно на
рис. 3, первое условие качественно и количественно
хорошо описывает поведение экспериментальных дан-
ных W(N) для электронов с энергией 0,7 кэВ и ρ =
= 1,7·1022 см–3, что соответствует плотности твердо-
го ксенона. Так, при увеличении параметра η от 2 до
7·10–8 см полуширина уменьшается примерно на 25%.
Увеличение параметра Онзагера отражает, скорее всего,
релаксацию кристаллического кора при увеличении раз-
мера кластеров. Второе условие (η = const, const)ρ ≠
неплохо описывает слабое изменение W(N) для электро-
нов с энергией 0,3 кэВ (см. рис. 2 и 3) в интервале плот-
ностей от 1,4·1022 см–3 (жидкий ксенон) до 1,7·1022 см–3
(твердый ксенон). Можно только предположить, что
в этом случае увеличение плотности при сохранении
постоянным параметра Онзагера каким-то образом от-
ражает увеличение радиуса кластера до критического
значения Rc (≈ 8000 атомов/кластер), выше которого по-
верхностный ПСК слой уже не образуется.
6. Выводы
Проведены измерения полуширин контура поляри-
зационного тормозного излучения в зависимости от
числа атомов в свободных кластерах ксенона W(N)
при возбуждении их электронами с энергиями 0,7 и
0,3 кэВ, которые в основном зондировали кор и по-
верхность кластеров соответственно. Оказалось, что
зависимости W(N) имеют совершенно разный характер
для электронов с энергией 0,7 и 0,3 кэВ. Проведено
обсуждение этих различий и сделан вывод, что в об-
ласти размеров кластеров N ≈ 2000–8000 атомов/клас-
тер (R ≈ 30–50 Å) их кристаллический ГЦК кор покрыт
некристаллическим поверхностным слоем. Рассмотре-
на природа этого слоя с точки зрения образования сте-
кольного и псевдокристаллического состояния. Сделан
вывод в пользу существования поверхностного псевдо-
кристаллического состояния, ранее не наблюдавшегося
для кластеров инертных газов.
2 4 6 1 8, 1 6, 1 4, 1 2,
0 9,
0 8,
0 7,
1,0
Рис. 3. Рассчитанные зависимости нормированной полуши-
рины W контура ПТИ для ксенона от параметра Онзагера η и
плотности ρ.
Исследование поверхности кластеров ксенона по спектрам поляризационного тормозного излучения
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2012, т. 38, № 12 1453
Расчетные данные достаточно хорошо описывают
измеренные зависимости ширин контура ПТИ от числа
атомов в кластерах W(N). Выяснилось, что поведение
W(N) для поверхностного слоя кластеров, в отличие от
кора, контролируется увеличением плотности ρ при
постоянстве параметра Онзагера η. Возможно, что до-
полнительные теоретические исследования позволят
установить корреляцию указанного поведения парамет-
ров ρ и η с ПСК природой поверхностной оболочки.
Авторы выражают благодарность В.Л. Вакуле за по-
мощь в работе и полезные дискуссии.
1. Р.С. Берри, Б.М. Смирнов, УФН 175, 367 (2005).
2. W. Polak and A. Patrykiejew, Phys. Rev. B 67, 115402
(2003).
3. R.S. Berry, Phase Transitions in Cluster: a Bridge to Con-
densed Matter. in: Linking the Gaseous and Condensed
Phases of Matter, L.G. Chrisfophorou, E. Illenberger, and
W.F. Schmidt (eds.), Plenum Press, New York (1994).
4. S.L. Lai, J.Y. Guo, V. Petrova, G. Ramanath, and L.H.
Allen, Phys. Rev. Lett. 77, 99 (1996).
5. U. Tartaglino, T. Zykova-Timan, F. Ercolessi, and E. Tosatti,
Phys. Rep. 411, 291 (2005).
6. J. Chang and E. Johnson, arXiv: cond-mat/0612428 v.1,
[cond-mat-sci.] 16 Dec.2006.
7. Г.Н. Макаров, УФН 180, 185 (2010).
8. S. Iijima and T. Ichihashi, Phys. Rev. Lett. 56, 616
(1986).
9. P.M. Ajayan and L.D. Marks, Phys. Rev. Lett. 60, 585
(1988)].
10. Y. Oshima and K. Takayanagi, Z. Phys. D 27, 287 (1993);
Surf. Rev. Lett. 3, 1199 (1996).
11. A.P. Chernyshev, Mater. Lett. 63, 1525 (2009).
12. B.M. Smirnov and R.S. Berry, Phase Transitions of Simple
Systems, Springer, Heidelberg (2007); R.S. Berry and B.M.
Smirnov, Fiz. Nizk. Temp. 35, 339 (2009) [Low Temp.Phys.
35, 256 (2009)].
13. J. Farges, M.F. de Feraudy, B. Raoult, and G. Torchet, Surf.
Sci. 106, 95 (1981).
14. С.И. Коваленко, Д.Д. Солнышкин, Е.А. Бондаренко, Э.Т.
Верховцева, ФНТ 23, 190 (1997) [Low Temp. Phys. 23, 140
(1997)].
15. А.Г. Данильченко, С.И. Коваленко, В Н. Самоваров,
ФНТ 32, 1551 (2006) [Low Temp. Phys. 32, 1182 (2006)].
16. M. Amus’ia, V. Buimistrov, and B. Zon, Polarization
Bremsstrahlung of Particles and Atoms, V.N. Tsytovich and
I.M. Oiringel (eds.), Plenum Press, New York (1992).
17. E.T. Verkhovtseva, E.V. Gnatchenko, and P.S. Pogrebnjak,
J. Phys. B16, L613 (1983).
18. E.T. Verkhovtseva, E.V. Gnatchenko, A.A. Tkachenko, and
B.A. Zon, Radiat. Phys. Chem. 74, 51 (2005).
19. Е.В. Гнатченко, А.Н. Нечай, В.Н. Самоваров, А.А.
Ткаченко, ФНТ 36, 247 (2010) [Low Temp. Phys. 36, 196
(2010)]; E.V. Gnatchenko, A.A. Tkachenko, V.N. Samova-
rov, and A.N. Nechay, Phys. Rev. A 82, 012702 (2010).
20. U. Buck and R. Kronne, J. Chem. Phys. 105, 5408 (1996);
А.Г. Данильченко, С.И. Коваленко, В.Н. Самоваров,
Письма в ЖТФ 34, 87 (2008).
21. T.E. Everhart and P.H. Hoff, J. Appl. Phys. 42, 5837 (1971).
22. A. Adams and P.K. Hansma, Phys. Rev. B 22, 4258 (1980).
23. Б.М. Смирнов, УФН 171, 1291 (2001).
24. J. Wörmer and T. Möller, Z. Phys. D 20, 39 (1991).
25. Л.Г. Лойцянский, Механика жидкости и газа, Наука, Мо-
сква (1987).
26. Б.М. Смирнов, УФН 164, 665 (1994).
27. F. Baletto and R. Ferrando, Rev. Mod. Phys. 77, 371 (2005).
28. В.А. Павлов, Вестник Санкт-Петербурского универси-
тета, сер. 4 (физика, химия), 3, 70 (2007).
29. T.L. Hill, Thermodynamics of Small Systems, W.A. Benja-
min, inc. Publishers, New York (1963).
30. R.B. McClurg, R.C. Flagan, and W.A. Goddard III, J. Chem.
Phys. 105, 17 (1997).
31. A.M. Alsayed, M.F. Islam, J. Zhang, P.J. Colling, and A.G.
Yodh, Science 309, 1207 (2005).
32. I. Lisiecki, H. Sack-Kongehl, W. Weiss, J. Urban, and M.-P.
Pileni, Langmuir 16, 8807 (2000).
33. R. Bullong, H.R. Glyde, and J.A. Venables, Phys. Rev. Lett.
17, 249 (1966); Э.Т. Верховцева, И.А. Господарев, А.В. Гри-
шаев, С.И. Коваленко, Д.Д. Солнышкин, Е.С. Сыркин,
С.Б. Феодосьев, ФНТ 29, 519 (2003) [Low Temp. Phys. 29,
386 (2003)].
34. H. Löwen, Phys. Rep. 237, 249 (1994); J.G. Dash, A.W. Rem-
pel, and J.C. Wettlaufer, Rev. Mod. Phys. 78, 695 (2006).
35. Minoru Maruyama, J. Crystal Growth. 89, 415 (1988); Н.В.
Крайнюкова, ФНТ 14, 612 (1988) [Sov. J. Low Temp. Phys.
14, 340 (1988)].
36. M.R. Hoare and P. Pal, J. Cryst.Growth 17, 77 (1972).
37. T. Bachels, H-J.Güntherodt, and R. Schäfer, Phys. Rev. Lett.
85, 1250 (2000).
38. Ma Xiano-Guang, Chin. Phys. B18, 161 (2009).
39. W. Brown, Dielectrics, Springer-Verlag, Berlin (1956); O.G.
Bokov and Yu.I. Naberukhin, J. Chem. Phys. 75, 2357
(1981).
Investigation of xenon cluster surface by polarization
bremsstrahlung spectra: Pseudo-crystal state
E.V. Gnatchenko, A.N. Nechay, A.A. Tkachenko,
and V.N. Samovarov
The results of measurements of polarization
bremsstrahlung profile versus a number of atoms in
free xenon clusters W(N) are presented. Electrons of
0.7 and 0.3 keV energies (which probe the cluster core
and surface, respectively) were used to excite the clus-
ters. It is found that the dependences W(N) have essen-
tially different characters for the electrons of 0.7 and
Е.В. Гнатченко, А.Н. Нечай, А.А. Ткаченко, В.Н. Самоваров
1454 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2012, т. 38, № 12
0.3 keV energies. From the discussion of this differ-
ence it follows that the crystalline fcc core of clusters
with N ≈ 2000–8000 atoms/cluster (R ≈ 30–50 Å) is
covered with a non-crystalline shell. The nature of this
shell was discussed from the viewpoint of formation
of glassy and pseudo-crystal (PSC) states. It is sug-
gested for the first time that a PSC state may exist in
rare gas clusters. In this state, the system is structurally
unstable and fluctuates permanently between the li-
quid and solid phases.
PACS: 34.80.–i Electron and positron scattering;
78.70.-g Interactions of particles and radia-
tion with matter;
78.67.Bf Nanocrystals, nanoparticles and
nanoclasters.
Keywords: polarization bremsstrahlung, pseudo-crys-
tal state, cluster, xenon.
|