Simulating an electrochemical interface using charge dynamics

• Veröffentlicht in: Condensed Matter Physics
• Datum: 2005
• Hauptverfasser: Guymon, C.G., Rowley, R.L., Harb, J.N., Wheeler, D.R.
• Format: Artikel
• Sprache: Englisch
• Veröffentlicht: Інститут фізики конденсованих систем НАН України 2005
• Online Zugang: https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/119605
• Назва журналу: Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
• Zitieren: Simulating an electrochemical interface using charge dynamics / C.G. Guymon, R.L. Rowley, J.N. Harb, D.R. Wheeler // Condensed Matter Physics. — 2005. — Т. 8, № 2(42). — С. 335–356. — Бібліогр.: 29 назв. — англ.

We present a simple classical method for treating charge mobility in metals
 adjacent to liquid solutions. The method, known as electrode charge
 dynamics, effectively bridges the computational gap between ab initio calculations
 on small metal clusters and large-scale simulations of metal surfaces
 with arbitrary geometry. We have obtained model parameters for a
 copper (111) metal surface using high-level quantum-mechanical calculations
 on a 10-atom copper cluster. We validated the model against the
 classical image-charge result and ab initio results on an 18-atom copper
 cluster. The model is used in molecular dynamics simulations to predict
 the structure of the fluid interface for neat water and for aqueous NaCl solution.
 We find that water is organized into a two-dimensional ice-like layer
 on the surface and that both Na⁺ and Cl⁻ are strongly bound to the copper.
 When charging the metal electrode, most of the electrolyte response
 occurs in the diffuse part of the double layer Ми представляємо простий класичний метод для трактування зарядової мобільності у металах, які межують з рідкими розчинами.
 Метод, відомий як електродна зарядова динаміка, ефективно
 заповнює прогалину між ab initio розрахунками на малих металічних
 кластерах і велико-масштабними симуляціями металічних поверхонь з довільною геометрією. Ми отримали модельні параметри для
 металічної (111) поверхні міді, використовуючи квантово-механічні
 розрахунки високого порядку на 10-атомному мідному кластері.
 Модель була перевірена шляхом порівняння з класичними результатами по методу відображень, а також з ab initio результатами для
 18-атомного мідного кластера. Модель використана в молекулярно динамічних розрахунках для структури флюїдної поверхні чистої
 води і водного розчину NaCl. Ми побачили, що вода організовується
 у двовимірний льодоподібний шар на поверхні і що обидва, Na⁺ i
 Cl⁻, іони є сильно прив’язані до міді. Коли металічний електрод заряджати, то основна реакція електроліту проявляється у дифузивній
 частині подвійного шару.