Нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах
Метод регистрации вольт-амперной характеристики использован для изучения процессов, протекающих на поверхности канала проводимости точечного контакта. Впервые исследованы транспортные характеристики точечного контакта в жидкой среде. Выявлены и изучены токовые состояния канала проводимости, соответс...
Gespeichert in:
| Veröffentlicht in: | Физика низких температур |
|---|---|
| Datum: | 2014 |
| Hauptverfasser: | , , , |
| Format: | Artikel |
| Sprache: | Russian |
| Veröffentlicht: |
Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
2014
|
| Schlagworte: | |
| Online Zugang: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/119674 |
| Tags: |
Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Zitieren: | Нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах / Г.В. Камарчук, А.П. Поспелов, А.В. Савицкий, Л.В. Коваль // Физика низких температур. — 2014. — Т. 40, № 10. — С. 1198-1205. — Бібліогр.: 26 назв. — рос. |
Institution
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| id |
nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-119674 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| spelling |
Камарчук, Г.В. Поспелов, А.П. Савицкий, А.В. Коваль, Л.В. 2017-06-08T04:39:19Z 2017-06-08T04:39:19Z 2014 Нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах / Г.В. Камарчук, А.П. Поспелов, А.В. Савицкий, Л.В. Коваль // Физика низких температур. — 2014. — Т. 40, № 10. — С. 1198-1205. — Бібліогр.: 26 назв. — рос. 0132-6414 PACS 73.40.Jn, 73.63.Nm, 81.07.Lk, 84.37.+q https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/119674 Метод регистрации вольт-амперной характеристики использован для изучения процессов, протекающих на поверхности канала проводимости точечного контакта. Впервые исследованы транспортные характеристики точечного контакта в жидкой среде. Выявлены и изучены токовые состояния канала проводимости, соответствующие обратимому, переходному и необратимому режимам переноса заряда в точечном контакте. В необратимой области напряжений смещения на контакте наблюдается известный циклический эффект электрохимической коммутации, который управляет ростом и растворением дендритных точечных контактов на месте исследуемого образца. При этом электрическое сопротивление точечно-контактной структуры меняется во времени, проходя стадии увеличения, уменьшения и стабилизации. В дальнейшем указанные стадии процесса многократно повторяются, отражая цикличность изменения физико-химических свойств исследуемого объекта. На вольт-амперной характеристике точечного контакта проявляется ступенчатая структура, обусловленная оболочечным эффектом. На основе полученных зависимостей построены гистограммы проводимости медных точечных контактов, самопроизвольно формирующихся в электрическом поле под управлением оболочечного эффекта. Показано наличие преимущественных токовых состояний канала проводимости, свидетельствующее о квантовом характере изменения проводимости в процессе образования дендритных точечных контактов. Метод реєстрації вольт-амперної характеристики використано для вивчення процесів, що мають місце на поверхні каналу провідності точкового контакту. Вперше досліджено транспортні характеристики точкового контакту в рідкому середовищі. Виявлено та вивчено струмові стани каналу провідності, які відповідають оборотному, перехідному та необоротному режимам переносу заряду в точковому контакті. В необоротній області напруг зміщення на контакті спостерігається відомий циклічний ефект електрохімічної комутації, який керує ростом та розчиненням дендритних точкових контактів на місці зразка, що досліджується. При цьому електричний опір точково-контактної структури змінюється в часі, проходячи стадії зростання, зменшення та стабілізації. В подальшому зазначені стадії процесу багаторазово повторюються, відбиваючи циклічність зміни фізико-хімічних властивостей досліджуваного зразка. На вольтамперній характеристиці точкового контакту проявляється східчата структура, яка обумовлена оболонковим ефектом. На основі отриманих залежностей побудовано гістограми провідності мідних точкових контактів, які довільно формуються в електричному полі під управлінням оболонкового ефекту. Показано наявність переважних струмових станів каналу провідності, що свідчить про квантовій характер зміни провідності в процесі створення дендритних точкових контактів The method of current-voltage characteristics recording was used to study processes on the surface of point contact conducting channel. The transport properties of a point contact in liquid medium were investigated for the first time. The conducting channel current states which correspond to reversible, transient and irreversible regimes of charge transfer in a point contact were revealed and studied. In the irreversible range of contact voltage bias one can observe a known electrochemical switchover effect, which exerts control over the processes of dendrite point contacts’ growth and dissolution taking place at the position of the sample under investigation. The electrical resistance of the point-contact structure varies with time when going through the stages of growth, reduction and stabilization. The stages are repeated many times accounting for the cyclic changes in physical and chemical properties of the object. There appear staircase regions in the current-voltage characteristics due to the shell effect. Conductance histograms of the copper point contacts which are spontaneously formed in an electric field under the shell effect control are constructed on the basis of the obtained experimental dependences. The existence of the conducting channel current states which are observed with a higher probability is demonstrated. This testifies of a quantum character of the conductivity variation during the creation of dendrite point contacts. ru Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України Физика низких температур III Международный семинар по микроконтактной спектроскопии Нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах Nonlinear cyclic transport phenomena in copper point contacts Article published earlier |
| institution |
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| collection |
DSpace DC |
| title |
Нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах |
| spellingShingle |
Нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах Камарчук, Г.В. Поспелов, А.П. Савицкий, А.В. Коваль, Л.В. III Международный семинар по микроконтактной спектроскопии |
| title_short |
Нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах |
| title_full |
Нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах |
| title_fullStr |
Нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах |
| title_full_unstemmed |
Нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах |
| title_sort |
нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах |
| author |
Камарчук, Г.В. Поспелов, А.П. Савицкий, А.В. Коваль, Л.В. |
| author_facet |
Камарчук, Г.В. Поспелов, А.П. Савицкий, А.В. Коваль, Л.В. |
| topic |
III Международный семинар по микроконтактной спектроскопии |
| topic_facet |
III Международный семинар по микроконтактной спектроскопии |
| publishDate |
2014 |
| language |
Russian |
| container_title |
Физика низких температур |
| publisher |
Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України |
| format |
Article |
| title_alt |
Nonlinear cyclic transport phenomena in copper point contacts |
| description |
Метод регистрации вольт-амперной характеристики использован для изучения процессов, протекающих на поверхности канала проводимости точечного контакта. Впервые исследованы транспортные характеристики точечного контакта в жидкой среде. Выявлены и изучены токовые состояния канала проводимости, соответствующие обратимому, переходному и необратимому режимам переноса заряда в
точечном контакте. В необратимой области напряжений смещения на контакте наблюдается известный
циклический эффект электрохимической коммутации, который управляет ростом и растворением дендритных точечных контактов на месте исследуемого образца. При этом электрическое сопротивление точечно-контактной структуры меняется во времени, проходя стадии увеличения, уменьшения и стабилизации. В дальнейшем указанные стадии процесса многократно повторяются, отражая цикличность
изменения физико-химических свойств исследуемого объекта. На вольт-амперной характеристике точечного контакта проявляется ступенчатая структура, обусловленная оболочечным эффектом. На основе
полученных зависимостей построены гистограммы проводимости медных точечных контактов, самопроизвольно формирующихся в электрическом поле под управлением оболочечного эффекта. Показано наличие преимущественных токовых состояний канала проводимости, свидетельствующее о квантовом характере изменения проводимости в процессе образования дендритных точечных контактов.
Метод реєстрації вольт-амперної характеристики використано для вивчення процесів, що мають місце
на поверхні каналу провідності точкового контакту. Вперше досліджено транспортні характеристики
точкового контакту в рідкому середовищі. Виявлено та вивчено струмові стани каналу провідності, які
відповідають оборотному, перехідному та необоротному режимам переносу заряду в точковому контакті.
В необоротній області напруг зміщення на контакті спостерігається відомий циклічний ефект електрохімічної комутації, який керує ростом та розчиненням дендритних точкових контактів на місці зразка, що
досліджується. При цьому електричний опір точково-контактної структури змінюється в часі, проходячи
стадії зростання, зменшення та стабілізації. В подальшому зазначені стадії процесу багаторазово повторюються, відбиваючи циклічність зміни фізико-хімічних властивостей досліджуваного зразка. На вольтамперній характеристиці точкового контакту проявляється східчата структура, яка обумовлена оболонковим ефектом. На основі отриманих залежностей побудовано гістограми провідності мідних точкових
контактів, які довільно формуються в електричному полі під управлінням оболонкового ефекту. Показано наявність переважних струмових станів каналу провідності, що свідчить про квантовій характер зміни
провідності в процесі створення дендритних точкових контактів
The method of current-voltage characteristics recording
was used to study processes on the surface
of point contact conducting channel. The transport
properties of a point contact in liquid medium were
investigated for the first time. The conducting channel
current states which correspond to reversible, transient
and irreversible regimes of charge transfer in a point
contact were revealed and studied. In the irreversible
range of contact voltage bias one can observe a known
electrochemical switchover effect, which exerts control
over the processes of dendrite point contacts’
growth and dissolution taking place at the position of
the sample under investigation. The electrical resistance
of the point-contact structure varies with time
when going through the stages of growth, reduction
and stabilization. The stages are repeated many times
accounting for the cyclic changes in physical and
chemical properties of the object. There appear staircase
regions in the current-voltage characteristics due
to the shell effect. Conductance histograms of the copper
point contacts which are spontaneously formed in
an electric field under the shell effect control are constructed
on the basis of the obtained experimental dependences.
The existence of the conducting channel
current states which are observed with a higher probability
is demonstrated. This testifies of a quantum character
of the conductivity variation during the creation
of dendrite point contacts.
|
| issn |
0132-6414 |
| url |
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/119674 |
| citation_txt |
Нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах / Г.В. Камарчук, А.П. Поспелов, А.В. Савицкий, Л.В. Коваль // Физика низких температур. — 2014. — Т. 40, № 10. — С. 1198-1205. — Бібліогр.: 26 назв. — рос. |
| work_keys_str_mv |
AT kamarčukgv nelineinyecikličeskietransportnyeâvleniâvmednyhtočečnyhkontaktah AT pospelovap nelineinyecikličeskietransportnyeâvleniâvmednyhtočečnyhkontaktah AT savickiiav nelineinyecikličeskietransportnyeâvleniâvmednyhtočečnyhkontaktah AT kovalʹlv nelineinyecikličeskietransportnyeâvleniâvmednyhtočečnyhkontaktah AT kamarčukgv nonlinearcyclictransportphenomenaincopperpointcontacts AT pospelovap nonlinearcyclictransportphenomenaincopperpointcontacts AT savickiiav nonlinearcyclictransportphenomenaincopperpointcontacts AT kovalʹlv nonlinearcyclictransportphenomenaincopperpointcontacts |
| first_indexed |
2025-11-25T20:43:30Z |
| last_indexed |
2025-11-25T20:43:30Z |
| _version_ |
1850530836925906944 |
| fulltext |
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2014, т. 40, № 10, c. 1198–1205
Нелинейные циклические транспортные явления
в медных точечных контактах
Г.В. Камарчук1, А.П. Поспелов2, А.В. Савицкий1, Л.В. Коваль2
1Физико-технический институт низких температур им. Б.И. Веркина НАН Украины
пр. Ленина, 47, г. Харьков, 61103, Украина
E-mail: kamarchuk@ilt.kharkov.ua
2Национальный технический университет «Харьковский политехнический институт»
ул. Фрунзе, 21, г. Харьков, 61002, Украина
Статья поступила в редакцию 16 июня 2014 г., опубликована онлайн 21 августа 2014 г.
Метод регистрации вольт-амперной характеристики использован для изучения процессов, протекаю-
щих на поверхности канала проводимости точечного контакта. Впервые исследованы транспортные ха-
рактеристики точечного контакта в жидкой среде. Выявлены и изучены токовые состояния канала про-
водимости, соответствующие обратимому, переходному и необратимому режимам переноса заряда в
точечном контакте. В необратимой области напряжений смещения на контакте наблюдается известный
циклический эффект электрохимической коммутации, который управляет ростом и растворением денд-
ритных точечных контактов на месте исследуемого образца. При этом электрическое сопротивление то-
чечно-контактной структуры меняется во времени, проходя стадии увеличения, уменьшения и стабили-
зации. В дальнейшем указанные стадии процесса многократно повторяются, отражая цикличность
изменения физико-химических свойств исследуемого объекта. На вольт-амперной характеристике то-
чечного контакта проявляется ступенчатая структура, обусловленная оболочечным эффектом. На основе
полученных зависимостей построены гистограммы проводимости медных точечных контактов, самопро-
извольно формирующихся в электрическом поле под управлением оболочечного эффекта. Показано на-
личие преимущественных токовых состояний канала проводимости, свидетельствующее о квантовом ха-
рактере изменения проводимости в процессе образования дендритных точечных контактов.
Метод реєстрації вольт-амперної характеристики використано для вивчення процесів, що мають місце
на поверхні каналу провідності точкового контакту. Вперше досліджено транспортні характеристики
точкового контакту в рідкому середовищі. Виявлено та вивчено струмові стани каналу провідності, які
відповідають оборотному, перехідному та необоротному режимам переносу заряду в точковому контакті.
В необоротній області напруг зміщення на контакті спостерігається відомий циклічний ефект електрохі-
мічної комутації, який керує ростом та розчиненням дендритних точкових контактів на місці зразка, що
досліджується. При цьому електричний опір точково-контактної структури змінюється в часі, проходячи
стадії зростання, зменшення та стабілізації. В подальшому зазначені стадії процесу багаторазово повто-
рюються, відбиваючи циклічність зміни фізико-хімічних властивостей досліджуваного зразка. На вольт-
амперній характеристиці точкового контакту проявляється східчата структура, яка обумовлена оболон-
ковим ефектом. На основі отриманих залежностей побудовано гістограми провідності мідних точкових
контактів, які довільно формуються в електричному полі під управлінням оболонкового ефекту. Показа-
но наявність переважних струмових станів каналу провідності, що свідчить про квантовій характер зміни
провідності в процесі створення дендритних точкових контактів.
PACS: 73.40.Jn Контакты металл-металл;
73.63.Nm Квантовые проволоки;
81.07.Lk Наноконтакты;
84.37.+q Измерения электрических переменных (в том числе напряжения, тока, сопротивления,
емкости, индуктивности, импеданса, проводимости и т.д.).
Ключевые слова: точечный контакт, вольт-амперная характеристика, токовое состояние, электрохимиче-
ский синтез, дендрит, оболочечный эффект.
© Г.В. Камарчук, А.П. Поспелов, А.В. Савицкий, Л.В. Коваль, 2014
Нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах
Введение
Точечный контакт — хорошо известный нанообъект,
который демонстрирует оригинальные физические свой-
ства и может служить в качестве современного научно-
исследовательского и технологического инструмента.
Примером наиболее яркого применения точечных кон-
тактов является микроконтактная спектроскопия Ян-
сона [1]. При температурах жидкого гелия электриче-
ский ток, текущий в контактном канале, содержит
неравновесный вклад, который появляется в результа-
те электрон-фононного взаимодействия. Функция не-
равновесного распределения электронов по энергии в
окрестности контакта состоит из двух частей, сформи-
рованных из неискаженной поверхности Ферми (т.е.
равновесной функции распределения электронов при
температуре T = 0), сдвинутых относительно друг дру-
га на величину eV по энергии, где e — заряд электрона,
V — напряжение, приложенное к контакту [2]. Эта
разница по энергии является энергетическим зондом,
посредством которого микроконтактная спектроскопия
Янсона реализует возможность детектирования фоно-
нов и других квазичастичных возбуждений в твердых
телах [3,4].
Другим характерным физическим свойством точеч-
ных контактов является распределение потенциала.
При протекании тока в контакте падение потенциала
сосредоточено в области контактного сужения [2]. Это
означает, что сопротивление данной малой области
определяет сопротивление всей системы «массивный
электрод–точечный контакт–массивный электрод», на-
зываемое сопротивлением сужения. Как следствие,
взаимодействие массивных электродов, формирующих
точечный контакт, и токоподводящих проводов с газо-
вым окружением не дает вклада в сопротивление точеч-
ного контакта и не регистрируется. Только взаимодей-
ствие газа с областью точечно-контактного сужения,
определяемой поперечным сечением проводящего кана-
ла, дает вклад в изменение сопротивления всей систе-
мы. В этом случае необходимо всего несколько атомов
газа, способных прореагировать с материалом области
сужения, чтобы вызвать заметные изменения электро-
проводности контакта. Это свойство — основа микро-
контактного газочувствительного эффекта, который
проявляется при комнатных температурах и заключа-
ется в изменении электропроводности точечных кон-
тактов на два–три порядка величины под действием
малых концентраций газов (порядка единиц ppm и
меньше) [5,6].
Одним из перспективных направлений исследований
и применения точечных контактов является постановка
экспериментов в жидкой проводящей среде при ком-
натной температуре. В ряде работ изучался квантовый
транспорт в точечных контактах и нанопроводах, по-
лученных по классической электрохимической техно-
логии путем осаждения металла или его растворения
[7–11]. Было показано, что такие объекты характери-
зуются квантованием электропроводности. Эффект про-
является в ступенеобразной форме зависимости элек-
тропроводности от поперечного сечения образующегося
канала проводимости. Благодаря высокой чувствитель-
ности квантованной электропроводности к состоянию
границы раздела фаз изучавшихся объектов они прояв-
ляли способность к детектированию компонентов ве-
ществ, растворенных в электролите [12]. Исследован-
ные точечные контакты и нанопровода создавались на
базе применения классических приемов электрохими-
ческого синтеза, который заключался в использовании
двух- или трехэлектродных ячеек [11]. Обязательным
элементом структуры этих ячеек является то, что катод
и анод находятся на определенном расстоянии друг от
друга и разделены слоем электролита. Во всех рас-
смотренных исследованиях не принималось во внима-
ние одно из ключевых свойств точечного контакта:
способность концентрировать электрическое поле в ка-
нале проводимости благодаря характерному распреде-
лению потенциала.
Специфическое распределение потенциала в точеч-
ном контакте — серьезная предпосылка для исполь-
зования и исследования этого нанообъекта в качестве
нового типа электрохимического наноэлектродного эле-
мента. Действительно, точечный контакт может слу-
жить в качестве наноструктурного инструмента для уп-
равления химическими процессами на наномасштабном
уровне благодаря распределению потенциала в области
контактного сужения [13]. Проводящий канал точечно-
го контакта, погруженный в электролит, трансформи-
руется в наноструктурный протяженный электрохими-
ческий элемент [14].
Протяженный элемент — новый тип электрохими-
ческой электродной системы, способной обеспечить
электрохимический синтез широкого спектра структур,
образцов и функциональных материалов. В отличие от
традиционной электрохимической электродной системы,
состоящей, как минимум, из двух отдельных электро-
дов, не имеющих прямого канала электронной про-
водимости, данный элемент представляет собой мо-
нолитный проводник и характеризуется монотонным
распределением потенциала вдоль продольной оси. В
качестве макроскопической модели протяженного эле-
мента может выступать любой металлический провод,
погруженный в электролит [15]. Главным условием
для его функционирования является обеспечение на
противоположных концах образца разности потенциа-
лов, обеспечивающей начало протекания электрохими-
ческих процессов.
В случае точечно-контактной наноструктуры в ка-
честве протяженного элемента выступает ее канал про-
водимости. За счет концентрации электрического поля
при протекании тока в контакте на концах канала про-
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2014, т. 40, № 10 1199
Г.В. Камарчук, А.П. Поспелов, А.В. Савицкий, Л.В. Коваль
водимости достигаются разности потенциалов, доста-
точные для управления электрохимическими процес-
сами в системах с различными физико-химическими
свойствами. Такой режим может осуществляться как в
жидких, так и в твердых электролитах. Целью данной
работы было исследование электрического транспорта
в точечном контакте в условиях взаимодействия с
жидкой средой.
Методика эксперимента
В работе исследованы медные точечные контакты.
В качестве электродов для получения точечных кон-
тактов использован металлический провод, заострен-
ный в форме иглы, и металлическая пластина в форме
круга или прямоугольника. Для электродов в форме
иглы использовали отрезки провода длиной 1,0–1,5 см
и диаметром 0,1–0,2 мм. Размеры пластинчатых элек-
тродов составляли примерно 1,0×1,0×0,1 см. Точечные
контакты создавали по технологии «игла–наковальня»
с использованием стандартных операций химической
обработки материалов [3,4]. Медные провода и пла-
стинчатые электроды, обезжиривались в растворе, со-
держащем NaOH, Na2CO3 и Na3PO4, и подвергались
химическому травлению в смеси следующего состава:
HNO3 — 400 г/дм3, H2SO4 — 500 г/дм3 и NaCl —
70 г/дм3 для удаления оксидов с металлической по-
верхности. После этого электроды полировались, а иг-
лы заострялись посредством электрохимической раз-
мерной обработки в растворе (85%) H3PO4. Образцы
промывали в дистиллированной воде, затем в спирте и
высушивали после каждой отдельной процедуры. Во
время процесса электрохимической полировки форму
и состояние поверхности иглы проверяли и контроли-
ровали с помощью микроскопа.
Для получения точечных контактов использовано
специальное устройство, изготовленное согласно [16].
Оно обеспечивало возможность прецизионной регули-
ровки расстояния между электродами. Игольчатый элек-
трод монтировали в устройство через пружинное со-
единение, чтобы уменьшить вероятность возможного
разрушения контакта вследствие механических вибра-
ций. Во время исследований медные точечные контак-
ты были погружены в бидистиллированную воду. Кап-
ли воды помещали в область контакта между острием
иглы и наковальней с помощью капилляра или шпри-
ца. Общая схема расположения экспериментальных
объектов изображена на рис. 1. Чтобы исключить влия-
ние токоподводящих проводов, создававшиеся контак-
ты подключали к соответствующей измерительной
схеме по четырехзондовой методике. Измерения вы-
полнены на оригинальном микроконтактном спектро-
метре, разработанном в Физико-техническом институ-
те низких температур им. Б.И. Веркина.
Базовым инструментом для исследования свойств
точечных контактов является вольт-амперная характе-
ристика (ВАХ) точечного контакта, которая может
содержать нелинейные вклады, связанные с широким
спектром процессов как внутри канала проводимости,
так и на его поверхности. Поэтому для достижения
цели поставленной задачи была проведена регистрация
ВАХ в широком интервале сопротивлений контактов,
диапазонов развертки тока и времени проведения экс-
перимента. Насколько нам известно, до сих пор ВАХ
точечного контакта с прямой проводимостью в жидкой
среде при комнатной температуре не изучали.
Экспериментальные результаты и их обсуждение
В проведенных экспериментах поверхность канала
проводимости точечного контакта была погружена в
бидистиллированную воду. Выбор бидистиллирован-
ной воды обусловлен желанием рассмотреть поведение
точечного контакта в жидкой среде, которая близка к
предельному случаю электролита с минимальной кон-
центрацией действующего вещества. Несмотря на край-
не низкую проводимость бидистиллированной воды,
на катодном и анодном участках наноразмерного про-
тяженного элемента, возникающего на канале прово-
димости точечного контакта, наблюдалось протекание
электрохимических процессов. Такое поведение можно
объяснить, прежде всего, сопряженными между собой
размерным и термодинамическим факторами морфоло-
гии точечно-контактной наноструктуры. Размерный фак-
тор выражается в том, что протяженность участка ион-
ной проводимости крайне незначительна ввиду малой
длины L канала проводимости точечного контакта. На-
пример, исходя из теории микроконтактной спектро-
скопии Янсона [2] и экспериментальной практики, мож-
но считать, что для нетепловых режимов протекания
тока в контакте неравенство L >> d, где d — диаметр
контакта, выполняется уже при соотношении L ≈ (5–10)d
[17,18]. Таким образом, поскольку для точечного кон-
такта Cu–Cu сопротивлением R0 = 10 Ом оценочное
значение диаметра составляет ~10 нм [5], то протя-
женность участка ионной проводимости может быть
порядка 50 нм. В этом случае оценка прилегающего к
Рис. 1. Схема создания медных точечных контактов «игла–
наковальня» для исследования в жидкой среде.
I
+
–
+ +
– –
VCu H O2
1200 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2014, т. 40, № 10
Нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах
поверхности канала объема электролита, в котором
происходит ионный транспорт, дает величину около
3,0·10–17 мл. В то же время известно [19], что в контак-
те с водой в результате процесса гидратации часть по-
верхностных ионов меди, находящихся в узлах кри-
сталлической решетки, переходит в раствор. Этот
процесс имеет затухающий характер, поскольку обра-
зующийся на границе раздела фаз двойной электриче-
ский слой все в большей мере тормозит выход ионов
из решетки. Если допустить, что активная поверхность
металла, взаимодействующего с жидкой фазой, состав-
ляет около 1% от общей поверхности, то, с учетом па-
раметров кристаллической решетки меди, концентра-
ция ионов меди в растворе в момент контакта с
каналом проводимости могла бы превзойти предел
растворимости любой соли [20]. Однако этого не про-
исходит ввиду, с одной стороны, торможения процесса
выхода ионов из решетки на границе раздела фаз и, с
другой стороны, за счет диффузии ионов в глубь рас-
твора. Это свидетельствует о том, что в действитель-
ности исследуемой средой, контактирующей с поверх-
ностью канала проводимости точечного контакта,
является не деионизированная вода, а раствор электро-
лита, содержащий ионы меди. Некоторая равновесная
величина концентрации этих ионов будет определять
потенциал соответствующего медного электрода. При
отсутствии смещения, подаваемого на канал проводи-
мости точечного контакта, этот потенциал имеет неиз-
менное значение по всей длине канала. При пропуска-
нии через канал проводимости определенного тока на
границе раздела фаз возникают два участка: катодный,
со стороны отрицательного полюса источника напря-
жения, и анодный, с противоположной стороны. Таким
образом, при любых, отличных от нуля смещениях на
катодной стороне будут проходить процессы восста-
новления ионов меди и формирования кристалличе-
ской решетки, на анодной стороне — процессы рас-
творения канала до полного прерывания прямой
проводимости. Любое увеличение сопротивления то-
чечного контакта, в том числе и вызванное растворе-
нием канала проводимости, должно регистрироваться
на ВАХ контакта в виде нарушения линейности и со-
ответствующего изменения угла наклона графической
зависимости.
Исследования, проведенные на более чем 40 образ-
цах, подтвердили обоснованность ожидаемого поведе-
ния ВАХ точечных контактов в жидкой среде. На
рис. 2 представлена зависимость тока I, протекающего
через контакт, расположенный в бидистиллированной
воде, от падения напряжения V. Измерения выполнены
в условиях развертки тока с постоянной скоростью.
Интервал между измерениями соседних точек состав-
лял 100 мс.
Как следует из графика 1 на рис. 2, на начальном
этапе развертки тока через точечный контакт наблюда-
ется линейная зависимость ВАХ, соответствующая
закону Ома. В этом случае можно говорить о прямой
проводимости точечного контакта, отсутствии теплово-
го нагрева области контакта и проявлении химических
реакций в околоконтактной области. Начиная с неко-
торого значения напряжения, которое варьировалось
для различных контактов в пределах 8–70 мВ, наблю-
дается отклонение от линейной зависимости. Поведе-
ние ВАХ в этой области носит немонотонный харак-
тер, хорошо проявляющийся на графике 1. В основе
процессов, приводящих к такому ходу зависимости I(V),
могут лежать нагрев материала контакта, изменение со-
противления контакта в результате механической не-
стабильности последнего и проявление электрохими-
ческих процессов, инициированных протеканием тока
через контакт.
При дальнейшей развертке тока через контакт на-
блюдается значительное увеличение напряжения сме-
щения на контакте и переход к стадии циклического
изменения сигнала напряжения. Этот участок ВАХ то-
чечного контакта характеризуется резкими, с высокой
амплитудой, осцилляциями падения напряжения на
контакте при малых изменениях тока (рис. 2, кривая 2).
Изменения напряжения на контакте свидетельствуют о
наличии ступенчатой структуры на зависимости R(t),
которая, по-видимому, может быть обусловлена кван-
тованием электронной проводимости точечных кон-
тактов и оболочечным эффектом [21,22]. Ступенчатый
вид кривой в совокупности с цикличностью процесса
свидетельствуют в пользу роста и растворения точеч-
но-контактной наноструктуры в результате цикличе-
ского электрохимического процесса, открытого недав-
но нами [23].
Рассмотрим результаты, полученные для выяснения
роли указанных выше факторов в поведении ВАХ то-
чечного контакта в отмеченных диапазонах регистри-
Рис. 2. Типичная вольт-амперная характеристика медного
точечного контакта в жидкой среде. 1 – начальная часть гра-
фика ВАХ (2), представленного на вставке. R0 = 3,7 Ом, I —
ток, V — напряжение.
0 50 100 150
1
2
3
4
5
0 100 200 300
20
40
60
I,
мА I,
мА
1
V, мВ
V, мВ
2
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2014, т. 40, № 10 1201
Г.В. Камарчук, А.П. Поспелов, А.В. Савицкий, Л.В. Коваль
руемых сигналов. Прежде всего, при проведении экс-
периментов следовало выяснить, присутствует ли ме-
ханическая неустойчивость контакта в процессе записи
регистрируемых зависимостей. Мы постарались мини-
мизировать влияние механического фактора на время
жизни и стабильность исследованных образцов. Для
этого, как уже отмечалось, игольчатый электрод кре-
пили на пружинный демпфер, параметры которого
подбирали экспериментально для получения контактов
с повышенной стабильностью (рис. 1). Такой прием яв-
ляется одним из элементов технологии микроконтакт-
ной спектроскопии Янсона, поскольку был апроби-
рован и хорошо зарекомендовал себя во время много-
численных исследований спектров электрон-фононного
взаимодействия в металлах [3]. Кроме того, устройство
для создания точечных контактов размещали на по-
душке из пенополистирола, что обеспечивало повы-
шенную устойчивость создаваемых точечных контак-
тов к внешним механическим колебаниям, которые
могли возникать во время проведения эксперимента. В
дополнение к этому проводили отбор образцов, пред-
назначенных для исследований. В случае если после
создания точечного контакта у исследователя возника-
ли основания сомневаться в стабильности электриче-
ского сопротивления контакта до начала проведения
эксперимента, то такой контакт в дальнейшем не ис-
пользовали и создавали новый образец. В результате
нам удалось практически исключить влияние механи-
ческого фактора на поведение ВАХ исследованных
точечных контактов в жидкой среде. Для подтвержде-
ния отсутствия механической нестабильности в иссле-
дованных образцах и ее возможного влияния на характер
поведения ВАХ точечного контакта были проведены
специальные эксперименты с непрерывной разверткой
тока из положительной области сигнала в отрицатель-
ную. Измерения выполняли в диапазоне напряжений,
который охватывал все рассмотренные выше области
зависимости I(V). Пример такой кривой представлен на
рис. 3. Как следует из данного графика, механический
фактор на поведение ВАХ точечного контакта не влия-
ет, а основной нелинейный вклад в наблюдаемую кар-
тину вносит электрохимический процесс, инициируемый
разверткой тока через канал проводимости точечного
контакта. Подтверждением последнего заключения яв-
ляются наличие монотонного участка ВАХ и проявле-
ние циклического процесса изменения электрического
сопротивления точечного контакта как в положитель-
ной, так и в отрицательной областях напряжений на
контакте.
Исходя из полученных результатов, можно рас-
смотреть следующую модель процесса электрического
транспорта в точечном контакте в условиях взаимо-
действия с жидкой средой. Считаем, что форма точеч-
ного контакта описывается моделью длинного цилин-
дрического канала, заполненного металлом и соединя-
ющего массивные берега [24]. При протекании тока
через систему «электрод (игла)–точечный контакт–элек-
трод (наковальня)» все падение потенциала сосредото-
чено в области канала проводимости точечного кон-
такта, как это следует из теории микроконтактной
спектроскопии Янсона [2]. В результате на концах
проводящего канала точечного контакта возникает раз-
ность потенциалов, величина которой определяется
электрическим током, протекающим через контакт. Ес-
ли канал точечного контакта погружен в жидкую сре-
ду, то он начинает вести себя как протяженный эле-
мент электрохимической электродной системы. При
малых токах падение напряжения на контакте мало и
энергии электрического поля тока недостаточно для
запуска электрохимических процессов в области дан-
ного наноструктурного объекта. Как следствие, ВАХ
точечного контакта имеет вид линейной зависимости
закона Ома. Это область обратимого режима переноса
заряда в точечном контакте, т.е. контакт сохраняется, и
при изменении направления развертки тока ВАХ пол-
ностью воспроизводится. Увеличивая ток через контакт,
можно реализовать условия, когда разность потенциалов
на проводящем канале (наноструктурном электрохи-
мическом протяженном элементе) достигает величины
напряжения разложения электрохимической электрод-
ной системы, т.е. напряжения, при котором запускает-
ся электрохимическая реакция. Это область переход-
ного режима переноса заряда в точечном контакте. С
этого момента начинается процесс растворения канала
проводимости с анодной стороны и параллельное вос-
становление ионов меди на катодной стороне. В ре-
зультате появляется нелинейность на ВАХ точечного
контакта. Растворение канала приводит к разрыву кон-
такта и прерыванию прямой электронной проводимо-
сти. Режим переноса заряда становится необратимым.
Этот момент является толчком к включению электро-
химического коммутационного эффекта [23], который
управляет образованием и растворением дендритных
Рис. 3. Вольт-амперная характеристика точечного контакта,
полученная в процессе непрерывной развертки тока из поло-
жительной области в отрицательную. R0 = 63 Oм.
–40 –20 0 20 40
–0,1
0
0,1
I,
мА
V, мВ
1202 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2014, т. 40, № 10
Нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах
точечных контактов на месте исследуемого образ-
ца. Электрическое сопротивление точечно-контактной
структуры меняется во времени, проходя стадии роста,
уменьшения и стабилизации. В дальнейшем указанные
стадии процесса многократно повторяются, отражая
цикличность изменения физико-химических свойств
исследуемого объекта (рис. 2, кривая 2). Поскольку
формирование точечно-контактной наноструктуры оп-
ределяется оболочечным эффектом [21,22], регист-
рируемая зависимость I(V) имеет ступенчатый вид,
отражающий периодическую зависимость электропро-
водности наноразмерного образца от его линейного
размера (рис. 2, кривая 2). Изменение проводимости
дендритной точечно-контактной структуры демонст-
рирует состояния, в которых наблюдается повышенная
стабильность системы и которые отвечают определен-
ным диаметрам микроконтактов. Плато в ступенеоб-
разной структуре зависимости R(t) соответствуют ме-
тастабильным состояниям контакта. Переход из одного
состояния с повышенной стабильностью к другому
происходит путем скачкообразного изменения сопро-
тивления (проводимости), что и приводит к появлению
ступенчатой структуры на регистрируемой кривой.
Наиболее четко это проявляется в статических услови-
ях протекания электрохимической реакции при посто-
янном токе, исследованных нами в работе [23]. Раз-
вертка тока приводит к сглаживанию ступенек и
сокращению времени жизни метастабильных состоя-
ний контакта.
Чтобы показать соответствие процессов, влияющих
на транспортные свойства точечного контакта и пове-
дение ВАХ в режиме развертки тока, процессам, кон-
тролирующим квантованный рост дендритных точечных
контактов в статических условиях, нами проведены
следующие эксперименты. В процессе развертки тока
производилась его остановка при достижении участка
начала нелинейности на ВАХ, соответствующего появ-
лению электрохимического процесса. С этого момента
электрический ток через микроконтакт был постоянным
(рис. 4). Таким образом, мы смоделировали условия
возникновения электрохимического коммутационного
эффекта при создании дендритных точечных контак-
тов [23]. Различие состояло в том, что на начальном
этапе выращивания дендритного точечного контакта
при постоянном токе электроды электрохимической
системы (игла и наковальня) были разделены слоем
электролита, т.е., фактически, представляли собой клас-
сическую двухэлектродную электрохимическую ячей-
ку. В нынешних экспериментах мы изучаем контакт с
прямой электронной проводимостью, который реали-
зует случай наноструктурного протяженного электро-
химического элемента. Через непродолжительное время
после остановки развертки тока через контакт возник-
ли циклические изменения электропроводности иссле-
дуемого контакта, которые хорошо согласуются с ра-
нее наблюдавшимся поведением дендритных точечных
контактов, создававшихся под контролем циклическо-
го электрохимического коммутационного и оболочеч-
ного эффектов [23] (рис. 4). На зависимости R(t) про-
является ступенчатая структура, свидетельствующая в
пользу квантового характера изменения проводимости
исследуемого точечного контакта. Наблюдается вос-
производимость метастабильных состояний контакта с
одинаковой проводимостью, что соответствует повто-
рению ступенек на восходящих и нисходящих частях
зависимости, представленной на рис. 4. Размеры соот-
ветствующих точечно-контактных структур соответст-
вуют состояниям с увеличенным временем жизни. Дру-
гие атомные конфигурации полностью не запрещены.
Они могут наблюдаться с меньшей вероятностью. Под-
тверждением этого является гистограмма проводимо-
сти G для зависимости, обратной к кривой на рис. 4,
построенная в единицах G0 согласно процедуре, пред-
ложенной в [21,22] (рис. 5). G0 является квантом про-
водимости, за который принимается проводимость
одноатомного контакта: –1 2 –1
0 2 / 12( ) ,9 кОмG e h= = ,
где e — заряд электрона, h — постоянная Планка [25,26].
Хотя массив данных, использованных для построения
гистограммы проводимости, не столь велик, как в ука-
занных исследованиях, тем не менее полученная кри-
вая качественно демонстрирует вероятность появления
определенных состояний в процессе, управляемом обо-
лочечным и электрохимическим коммутационным эф-
фектом. Наблюдается согласие с результатами, по-
лученными в работе [23] при исследовании роста
дендритных точечных контактов при постоянном токе.
Таким образом, проведенные исследования показали
возможность использования метода регистрации ВАХ
точечных контактов для изучения специфических эф-
фектов, протекающих на поверхности канала проводи-
мости. Впервые исследованы транспортные характери-
Рис. 4. Зависимость сопротивления R точечно-контактной
структуры от времени t, демонстрирующая циклические из-
менения электропроводности при постоянном токе через
контакт.
2000 4000 6000 8000 100000
1000
2000
3000
4000
5000
6000
R,
O
м
t, c
Остановка развертки тока
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2014, т. 40, № 10 1203
Г.В. Камарчук, А.П. Поспелов, А.В. Савицкий, Л.В. Коваль
стики точечного контакта в жидкой среде. Выявлены и
изучены токовые состояния канала проводимости, в
результате чего удалось идентифицировать области
напряжений смещения, соответствующие обратимому,
необратимому и переходному режимам переноса заряда
в точечном контакте. В необратимой области напряже-
ний смещения на контакте наблюдается циклический
эффект электрохимической коммутации, который уп-
равляет ростом и растворением дендритных точечных
контактов на месте исследуемого образца. На вольт-
амперной характеристике точечного контакта проявля-
ется ступенчатая структура, обусловленная оболочеч-
ным эффектом. На основе полученных зависимостей
построена гистограмма проводимости медных точеч-
ных контактов, самопроизвольно формирующихся в
электрическом поле. Показано наличие преимущест-
венных состояний канала проводимости, свидетельст-
вующее о квантовом характере роста дендритных кон-
тактов.
1. И.К. Янсон, ЖЭТФ 66, 1035 (1974).
2. И.О. Кулик, А.Н. Омельянчук, Р.И. Шехтер, ФНТ 3, 1543
(1977) [Sov. J. Low Temp. Phys. 3, 459 (1977)].
3. A.V. Khotkevich and I.K. Yanson, Atlas of Point Contact
Spectra of Electron-Phonon Interactions in Metals, Kluwer
Academic Publishers, Boston, Dordrecht, London (1995).
4. Yu.G. Naidyuk and I.K. Yanson, Point-Contact Spectrosco-
py, Springer, New York (2005).
5. G.V. Kamarchuk, O.P. Pospelov, A.V. Yeremenko, E. Faul-
ques, and I.K. Yanson, Europhys. Lett. 76, 575 (2006).
6. G.V. Kamarchuk, I.G. Kolobov, A.V. Khotkevich, I.K. Yan-
son, A.P. Pospelov, I.A. Levitsky, and W.B. Euler, Sensors
and Actuators B 134, 1022 (2008).
7. C.Z. Li and N.J. Tao, Appl. Phys. Lett. 72, 894 (1998).
8. C.Z. Li, H.X. He, A. Bogozi, J.S. Bunch, and N.J. Tao, Appl.
Phys. Lett. 76, 1333 (2000).
9. A.I. Mares and J.M. van Ruitenbeek, Phys. Rev. B 72,
205402 (2005).
10. M.R. Calvo, A.I. Mares, V. Climent, J.M. van Ruitenbeek,
and C. Untiedt, Phys. Status Solidi A 204, 1677 (2007).
11. C. Obermair, H. Kuhn, and Th. Schimmel, Beilstein J. Nano-
technol. 2, 740 (2011).
12. V. Rajagopalan, S. Boussaad, and N.J. Tao, Nano Lett. 3,
851 (2003).
13. A.P. Pospelov, G.V. Kamarchuk, Yu.L. Alexandrov, A.S. Zai-
ka, A.V. Yeremenko, E. Faulques, in: Spectroscopy of Emerg-
ing Materials, E.C.Faulques, D.L.Perry, and A.V. Yeremen-
ko (Eds.), Kluwer Academic Publishers, NATO Science Se-
ries: Boston, Dordrecht, London (2004), p. 331.
14. О.П. Поспєлов, О.Р. Казачков, Г.В. Камарчук, Спосіб
електролізу. Деклараційний патент України на винахід
№ 61417 А, Бюл. №2, Україна (16.02.2004).
15. A.I. Pilipenko, A.P. Pospelov, G.V. Kamarchuk, I.S. Bonda-
renko, A.A. Shablo, and S.I. Bondarenko, Functional Mate-
rials 18, 324 (2011).
16. N.L. Bobrov, L.F. Rybal’chenko, A.V. Khotkevich, P.N. Chu-
bov, and I.K. Yanson, Device for Creation of a Cooled Point
Contact between Metal Electrodes, Published in B.I. No. 8,
168, USSR (1991).
17. И.К. Янсон, О.И. Шкляревский, ФНТ 12, 899 (1986) [Sov.
J. Low Temp. Phys. 12, 509 (1986)].
18. А.В. Хоткевич, Дисс. докт. физ.-мат. наук, ФТИНТ, Харь-
ков (1990).
19. J.O.M. Bockris, A.K.N. Reddy, and M. Gamboa-Aldego,
Mod. Electrochem. 2A Fundamental of Electrodics, Kluwer
Academic Publishers, NewYork, Boston, Dordrecht, Lon-
don, Moscow (2002).
20. Б.П. Никольский, О.Н. Григоров, М.Е. Позин, Б.А. По-
рай-Кошиц, В.А. Рабинович, Ф.Ю. Рачинский, П.Г. Ро-
манков, Д.А. Фридрихсберг (ред.), Справочник химика.
Т. 3. Химическое равновесие и кинетика. Свойства рас-
творов. Электродные процессы, Химия, Москва-Ленин-
град (1964).
21. A.I. Yanson, I.K. Yanson, and J.M. van Ruitenbeek, Nature
400, 144 (1999).
22. A.I. Yanson, I.K. Yanson, J.M. van Ruitenbeek, Phys. Rev.
Lett. 84, 5832 (2000).
23. A.P. Pospelov, A.I. Pilipenko, G.V. Kamarchuk, V.V. Fisun,
I.K. Yanson, and E. Faulques, New Method for Controlling
the Quantized Growth of Dendritic Nanoscale Point Con-
tacts via Switchover and Shell Effects, to be published,
(2014).
24. И.О. Кулик, И.К. Янсон, ФНТ 4, 1267 (1978) [Sov. J. Low
Temp. Phys. 4, 596 (1978)].
25. Л.И. Глазман, Г.Б. Лесовик, Д.Е. Хмельницкий, Р.И. Шех-
тер, Письма в ЖЭТФ 48, 218 (1988).
26. Э.Н. Богачек, А.М. Загоскин, И.О. Кулик, ФНТ 16, 1404
(1990) [Sov. J. Low Temp. Phys. 16, 796 (1990)].
Рис. 5. Гистограмма проводимости медных точечных контак-
тов, получаемых в процессе циклического электрохимиче-
ского колебательного эффекта, представленного на рис. 4.
Расчет выполнен в интервале 1000–10000 с для 567 ступеней
на зависимости 1/R(t). n — число фактов появления ступеней
проводимости, G — проводимость, G0 — квант проводимости.
2 4 6 8 10 12 14
0
20
40
60
80
100
120
n
G G/ 0
1204 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2014, т. 40, № 10
Нелинейные циклические транспортные явления в медных точечных контактах
Nonlinear cyclic transport phenomena in copper
point contacts
G.V. Kamarchuk, А.P. Pospelov, A.V. Savitsky,
and L.V. Koval’
The method of current-voltage characteristics re-
cording was used to study processes on the surface
of point contact conducting channel. The transport
properties of a point contact in liquid medium were
investigated for the first time. The conducting channel
current states which correspond to reversible, transient
and irreversible regimes of charge transfer in a point
contact were revealed and studied. In the irreversible
range of contact voltage bias one can observe a known
electrochemical switchover effect, which exerts con-
trol over the processes of dendrite point contacts’
growth and dissolution taking place at the position of
the sample under investigation. The electrical re-
sistance of the point-contact structure varies with time
when going through the stages of growth, reduction
and stabilization. The stages are repeated many times
accounting for the cyclic changes in physical and
chemical properties of the object. There appear stair-
case regions in the current-voltage characteristics due
to the shell effect. Conductance histograms of the cop-
per point contacts which are spontaneously formed in
an electric field under the shell effect control are con-
structed on the basis of the obtained experimental de-
pendences. The existence of the conducting channel
current states which are observed with a higher proba-
bility is demonstrated. This testifies of a quantum cha-
racter of the conductivity variation during the creation
of dendrite point contacts.
PACS: 73.40.Jn Metal-to-metal contacts;
73.63.Nm Quantum wires;
81.07.Lk Nanocontacts;
84.37.+q Measurements in electric variables
(including voltage, current, resistance, capa-
citance, inductance, impedance, and admit-
tance, etc.).
Keywords: point contact, current-voltage characteris-
tics, current state, electrochemical synthesis, dendrite,
shell effect.
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2014, т. 40, № 10 1205
Введение
Методика эксперимента
Экспериментальные результаты и их обсуждение
|