On the molecular mechanism of surface charge amplification and related phenomena at aqueous polyelectrolyte-graphene interfaces

In this communication we illustrate the occurrence of a recently reported new phenomenon of surface-charge amplification, SCA, (originally dubbed overcharging, OC), [Jimenez-Angeles F. and Lozada-Cassou M., J. Phys. Chem. B, 2004, 108, 7286] by means of molecular dynamics simulation of aqueous elect...

Ausführliche Beschreibung

Gespeichert in:
Bibliographische Detailangaben
Veröffentlicht in:Condensed Matter Physics
Datum:2011
Hauptverfasser: Chialvo, A.A., Simonson, J.M.
Format: Artikel
Sprache:English
Veröffentlicht: Інститут фізики конденсованих систем НАН України 2011
Online Zugang:https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/120025
Tags: Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
Назва журналу:Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Zitieren:On the molecular mechanism of surface charge amplification and related phenomena at aqueous polyelectrolyte-graphene interfaces/ A.A. Chialvo, J.M. Simonson// Condensed Matter Physics. — 2011. — Т. 14, № 3. — С. 33002: 1-10. — Бібліогр.: 19 назв. — англ.

Institution

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
id nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-120025
record_format dspace
spelling Chialvo, A.A.
Simonson, J.M.
2017-06-10T18:39:32Z
2017-06-10T18:39:32Z
2011
On the molecular mechanism of surface charge amplification and related phenomena at aqueous polyelectrolyte-graphene interfaces/ A.A. Chialvo, J.M. Simonson// Condensed Matter Physics. — 2011. — Т. 14, № 3. — С. 33002: 1-10. — Бібліогр.: 19 назв. — англ.
1607-324X
PACS: 07.05.Tp, 61.20.Ja, 82.35.Rs, 68.08.-p, 61.20.Ja
DOI:10.5488/CMP.14.33002
arXiv:1202.4249
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/120025
In this communication we illustrate the occurrence of a recently reported new phenomenon of surface-charge amplification, SCA, (originally dubbed overcharging, OC), [Jimenez-Angeles F. and Lozada-Cassou M., J. Phys. Chem. B, 2004, 108, 7286] by means of molecular dynamics simulation of aqueous electrolytes solutions involving multivalent cations in contact with charged graphene walls and the presence of short-chain lithium polystyrene sulfonates where the solvent water is described explicitly with a realistic molecular model. We show that the occurrence of SCA in these systems, in contrast to that observed in primitive models, involves neither contact co-adsorption of the negatively charged macroions nor divalent cations with a large size and charge asymmetry as required in the case of implicit solvents. In fact the SCA phenomenon hinges around the preferential adsorption of water (over the hydrated ions) with an average dipolar orientation such that the charges of the water's hydrogen and oxygen sites induce magnification rather than screening of the positive-charged graphene surface, within a limited range of surface-charge density.
У статтi нами розглянуто недавно виявлене явище збiльшення поверхневого заряду (ЗПЗ) [Jimenez-Angeles F. and Lozada-Cassou M., J. Phys. Chem. B, 2004,108, 7286]. Методом молекулярної динамiки проведено моделювання водних розчинiв електролiтiв з багатовалентними катiонами, що перебувають у контактi з графеновими стiнками; воду в моделюваннi представлено явно з використанням реалiстичної молекулярної моделi. Нами показано, що явище ЗПЗ в таких системах, на вiдмiну вiд примiтивних моделей, не включає нi контактної коадсорбцiї негативно заряджених макроiонiв, нi двовалентних катiонiв з великою асиметрiєю у розмiрах та зарядах, як це вимагається у випадку моделей з розчинниками, представленими як суцiльне середовище. Насправдi ефект ЗПЗ проявляється за рахунок вибiркової адсорбцiї води (через гiдратованi iони) з напрямком диполiв, орiєнтованих таким чином, щоб пiдсилювати, а не екранувати позитивно заряджену поверхню графену.
Research sponsored by the Division of Chemical Sciences, Geosciences, and Biosciences, Office of Basic Energy Sciences, U.S. Department of Energy.
en
Інститут фізики конденсованих систем НАН України
Condensed Matter Physics
On the molecular mechanism of surface charge amplification and related phenomena at aqueous polyelectrolyte-graphene interfaces
Молекулярний механiзм збiльшення поверхневого заряду i спорiдненi явища на межi роздiлу водний полiелектролiт - графен
Article
published earlier
institution Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection DSpace DC
title On the molecular mechanism of surface charge amplification and related phenomena at aqueous polyelectrolyte-graphene interfaces
spellingShingle On the molecular mechanism of surface charge amplification and related phenomena at aqueous polyelectrolyte-graphene interfaces
Chialvo, A.A.
Simonson, J.M.
title_short On the molecular mechanism of surface charge amplification and related phenomena at aqueous polyelectrolyte-graphene interfaces
title_full On the molecular mechanism of surface charge amplification and related phenomena at aqueous polyelectrolyte-graphene interfaces
title_fullStr On the molecular mechanism of surface charge amplification and related phenomena at aqueous polyelectrolyte-graphene interfaces
title_full_unstemmed On the molecular mechanism of surface charge amplification and related phenomena at aqueous polyelectrolyte-graphene interfaces
title_sort on the molecular mechanism of surface charge amplification and related phenomena at aqueous polyelectrolyte-graphene interfaces
author Chialvo, A.A.
Simonson, J.M.
author_facet Chialvo, A.A.
Simonson, J.M.
publishDate 2011
language English
container_title Condensed Matter Physics
publisher Інститут фізики конденсованих систем НАН України
format Article
title_alt Молекулярний механiзм збiльшення поверхневого заряду i спорiдненi явища на межi роздiлу водний полiелектролiт - графен
description In this communication we illustrate the occurrence of a recently reported new phenomenon of surface-charge amplification, SCA, (originally dubbed overcharging, OC), [Jimenez-Angeles F. and Lozada-Cassou M., J. Phys. Chem. B, 2004, 108, 7286] by means of molecular dynamics simulation of aqueous electrolytes solutions involving multivalent cations in contact with charged graphene walls and the presence of short-chain lithium polystyrene sulfonates where the solvent water is described explicitly with a realistic molecular model. We show that the occurrence of SCA in these systems, in contrast to that observed in primitive models, involves neither contact co-adsorption of the negatively charged macroions nor divalent cations with a large size and charge asymmetry as required in the case of implicit solvents. In fact the SCA phenomenon hinges around the preferential adsorption of water (over the hydrated ions) with an average dipolar orientation such that the charges of the water's hydrogen and oxygen sites induce magnification rather than screening of the positive-charged graphene surface, within a limited range of surface-charge density. У статтi нами розглянуто недавно виявлене явище збiльшення поверхневого заряду (ЗПЗ) [Jimenez-Angeles F. and Lozada-Cassou M., J. Phys. Chem. B, 2004,108, 7286]. Методом молекулярної динамiки проведено моделювання водних розчинiв електролiтiв з багатовалентними катiонами, що перебувають у контактi з графеновими стiнками; воду в моделюваннi представлено явно з використанням реалiстичної молекулярної моделi. Нами показано, що явище ЗПЗ в таких системах, на вiдмiну вiд примiтивних моделей, не включає нi контактної коадсорбцiї негативно заряджених макроiонiв, нi двовалентних катiонiв з великою асиметрiєю у розмiрах та зарядах, як це вимагається у випадку моделей з розчинниками, представленими як суцiльне середовище. Насправдi ефект ЗПЗ проявляється за рахунок вибiркової адсорбцiї води (через гiдратованi iони) з напрямком диполiв, орiєнтованих таким чином, щоб пiдсилювати, а не екранувати позитивно заряджену поверхню графену.
issn 1607-324X
url https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/120025
citation_txt On the molecular mechanism of surface charge amplification and related phenomena at aqueous polyelectrolyte-graphene interfaces/ A.A. Chialvo, J.M. Simonson// Condensed Matter Physics. — 2011. — Т. 14, № 3. — С. 33002: 1-10. — Бібліогр.: 19 назв. — англ.
work_keys_str_mv AT chialvoaa onthemolecularmechanismofsurfacechargeamplificationandrelatedphenomenaataqueouspolyelectrolytegrapheneinterfaces
AT simonsonjm onthemolecularmechanismofsurfacechargeamplificationandrelatedphenomenaataqueouspolyelectrolytegrapheneinterfaces
AT chialvoaa molekulârniimehanizmzbilʹšennâpoverhnevogozarâduisporidneniâviŝanamežirozdiluvodniipolielektrolitgrafen
AT simonsonjm molekulârniimehanizmzbilʹšennâpoverhnevogozarâduisporidneniâviŝanamežirozdiluvodniipolielektrolitgrafen
first_indexed 2025-12-07T15:39:09Z
last_indexed 2025-12-07T15:39:09Z
_version_ 1850864513456275456