Люминесценция жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения
Исследуются оптические характеристики слабой длительной люминесценции жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения. Люминесценция содержит объемное свечение жидкости и локализованные светящиеся области. Проведено изучение спектра люминесценции жидкого азота в видимой и уль...
Збережено в:
| Опубліковано в: : | Физика низких температур |
|---|---|
| Дата: | 2015 |
| Автор: | |
| Формат: | Стаття |
| Мова: | Russian |
| Опубліковано: |
Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
2015
|
| Теми: | |
| Онлайн доступ: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/122066 |
| Теги: |
Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Цитувати: | Люминесценция жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения / Д.Л. Кирко // Физика низких температур. — 2015. — Т. 41, № 4. — С. 393-398. — Бібліогр.: 25 назв. — рос. |
Репозитарії
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| id |
nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-122066 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| spelling |
Кирко, Д.Л. 2017-06-26T16:12:34Z 2017-06-26T16:12:34Z 2015 Люминесценция жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения / Д.Л. Кирко // Физика низких температур. — 2015. — Т. 41, № 4. — С. 393-398. — Бібліогр.: 25 назв. — рос. 0132-6414 PACS: 78.55.Bq, 78.40.Dw https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/122066 Исследуются оптические характеристики слабой длительной люминесценции жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения. Люминесценция содержит объемное свечение жидкости и локализованные светящиеся области. Проведено изучение спектра люминесценции жидкого азота в видимой и ультрафиолетовой областях. Исследованы параметры ультрафиолетового излучения, влияющего на возбуждение свечения жидкого азота. Обсуждается возможная схема объемной люминесценции жидкого азота и рассматривается гипотеза образования локализованных светящихся областей. Досліджуються оптичні характеристики слабкої тривалої люмінесценції рідкого азоту після імпульсної дії ультрафіолетового випромінювання. Люмінесценція містить об’ємне світіння рідини та локалізовані області, що світяться. Проведено вивчення спектру люмінесценції рідкого азоту у видимій і ультрафіолетовій областях. Досліджено параметри ультрафіолетового випромінювання, що впливають на збудження світіння рідкого азоту. Обговорюється можлива схема об’ємної люмінесценції рідкого азоту і розглядається гіпотеза утворення локалізованих областей, що світяться. The optical characteristics of weak prolonged luminescence of liquid nitrogen are studied after exposure to pulse ultraviolet radiation. This contains a volume emission of liquid and localized luminous regions. The luminescence spectrum of liquid nitrogen in the visible and ultraviolet regions is studied. The ultraviolet radiation parameters that influence the luminescence excitation of liquid nitrogen are studied. A possible scheme of volume emission of liquid nitrogen and a hypothesis for the formation of localized luminous region are discussed. ru Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України Физика низких температур Низкотемпературная оптика Люминесценция жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения Luminescence of liquid nitrogen after exposure to a pulsed ultraviolet radiation Article published earlier |
| institution |
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| collection |
DSpace DC |
| title |
Люминесценция жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения |
| spellingShingle |
Люминесценция жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения Кирко, Д.Л. Низкотемпературная оптика |
| title_short |
Люминесценция жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения |
| title_full |
Люминесценция жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения |
| title_fullStr |
Люминесценция жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения |
| title_full_unstemmed |
Люминесценция жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения |
| title_sort |
люминесценция жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения |
| author |
Кирко, Д.Л. |
| author_facet |
Кирко, Д.Л. |
| topic |
Низкотемпературная оптика |
| topic_facet |
Низкотемпературная оптика |
| publishDate |
2015 |
| language |
Russian |
| container_title |
Физика низких температур |
| publisher |
Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України |
| format |
Article |
| title_alt |
Luminescence of liquid nitrogen after exposure to a pulsed ultraviolet radiation |
| description |
Исследуются оптические характеристики слабой длительной люминесценции жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения. Люминесценция содержит объемное свечение жидкости и локализованные светящиеся области. Проведено изучение спектра люминесценции жидкого азота в видимой и ультрафиолетовой областях. Исследованы параметры ультрафиолетового излучения, влияющего на возбуждение свечения жидкого азота. Обсуждается возможная схема объемной люминесценции жидкого азота и рассматривается гипотеза образования локализованных светящихся областей.
Досліджуються оптичні характеристики слабкої тривалої люмінесценції рідкого азоту після імпульсної дії ультрафіолетового випромінювання. Люмінесценція містить об’ємне світіння рідини та локалізовані області, що світяться. Проведено вивчення спектру люмінесценції рідкого азоту у видимій і ультрафіолетовій областях. Досліджено параметри ультрафіолетового випромінювання, що впливають на збудження світіння рідкого азоту. Обговорюється можлива схема об’ємної люмінесценції рідкого азоту і розглядається гіпотеза утворення локалізованих областей, що світяться.
The optical characteristics of weak prolonged luminescence of liquid nitrogen are studied after exposure to pulse ultraviolet radiation. This contains a volume emission of liquid and localized luminous regions. The luminescence spectrum of liquid nitrogen in the visible and ultraviolet regions is studied. The ultraviolet radiation parameters that influence the luminescence excitation of liquid nitrogen are studied. A possible scheme of volume emission of liquid nitrogen and a hypothesis for the formation of localized luminous region are discussed.
|
| issn |
0132-6414 |
| url |
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/122066 |
| citation_txt |
Люминесценция жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения / Д.Л. Кирко // Физика низких температур. — 2015. — Т. 41, № 4. — С. 393-398. — Бібліогр.: 25 назв. — рос. |
| work_keys_str_mv |
AT kirkodl lûminescenciâžidkogoazotaposleimpulʹsnogovozdeistviâulʹtrafioletovogoizlučeniâ AT kirkodl luminescenceofliquidnitrogenafterexposuretoapulsedultravioletradiation |
| first_indexed |
2025-11-26T08:18:38Z |
| last_indexed |
2025-11-26T08:18:38Z |
| _version_ |
1850615406664876032 |
| fulltext |
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 4, c. 393–398
Люминесценция жидкого азота после импульсного
воздействия ультрафиолетового излучения
Д.Л. Кирко
Национальный исследовательский ядерный университет МИФИ
Каширское шоссе, 31, г. Москва, 115409, Россия
E-mail: kirko@plasma.mephi.ru
Статья поступила в редакцию 31 июля 2014 г., после переработки 29 января 2015 г., опубликована онлайн 23 февраля 2015 г.
Исследуются оптические характеристики слабой длительной люминесценции жидкого азота после
импульсного воздействия ультрафиолетового излучения. Люминесценция содержит объемное свечение
жидкости и локализованные светящиеся области. Проведено изучение спектра люминесценции жидкого
азота в видимой и ультрафиолетовой областях. Исследованы параметры ультрафиолетового излучения,
влияющего на возбуждение свечения жидкого азота. Обсуждается возможная схема объемной люминес-
ценции жидкого азота и рассматривается гипотеза образования локализованных светящихся областей.
Досліджуються оптичні характеристики слабкої тривалої люмінесценції рідкого азоту після
імпульсної дії ультрафіолетового випромінювання. Люмінесценція містить об’ємне світіння рідини та
локалізовані області, що світяться. Проведено вивчення спектру люмінесценції рідкого азоту у видимій і
ультрафіолетовій областях. Досліджено параметри ультрафіолетового випромінювання, що впливають на
збудження світіння рідкого азоту. Обговорюється можлива схема об’ємної люмінесценції рідкого азоту і
розглядається гіпотеза утворення локалізованих областей, що світяться.
PACS: 78.55.Bq Люминесценция жидкостей;
78.40.Dw Спектры поглощения жидкостей.
Ключевые слова: люминесценция жидкого азота, локализованные светящиеся области.
1. Введение
Жидкому азоту при воздействии импульсного ульт-
рафиолетового излучения свойственна слабая длитель-
ная люминесценция всего объема жидкости в синей об-
ласти видимого спектра [1,2]. В твердом и газообразном
состояниях азота при низких температурах наблюдалась
люминесценция под действием электронных пучков
и электромагнитного излучения ультрафиолетового
диапазона. Излучение молекулы азота содержит се-
рии, расположенные в ультрафиолетовом, видимом и
инфракрасном диапазонах электромагнитного спектра
[3,4]. Наиболее известной серией люминесценции
твердого азота, возникающей под воздействием элек-
тронного пучка, является серия Вегарда–Каплана в
диапазоне 125–532 нм электромагнитного излучения
при переходе между состояниями 3 1
u gA X+ +Σ → Σ мо-
лекулы азота [1,3,5]. Следует отметить, что люминес-
ценция твердого азота (T ≈ 4 К) при возбуждении ато-
мов азота наряду с молекулами азота представляет
собой серии узких пиков (ширина Δλ ≈ 0,2–0,3 нм) в
диапазонах видимого излучения 467–473 и 584–590 нм
[6]. Возбуждение в этих опытах осуществлялось с по-
мощью электронного пучка с энергией около 10 кэВ.
Исследовалась также люминесценция твердого азота
(T ≈ 20 К) в вакуумном ультрафиолетовом (ВУФ) диа-
пазоне под действием электронного пучка (энергия
300–500 эВ) [7]. Спектры люминесценции содержат
серии узких пиков в области 100–200 нм ВУФ диапазо-
на и возникают при переходах между состояниями
1 1Пg ga X +→ Σ и 1 1
u ga X− +Σ → Σ молекулы азота.
Поглощение твердого азота (T ≈ 20 К) в диапазоне
вакуумного ультрафиолета (118–145 нм) при переходе
1 1Пg gX a+Σ → изучено в работе [8]. Спектр поглоще-
ния состоит из пиков шириной Δλ ≈ 0,3–0,8 нм. Для
возбуждения азота использовался источник синхро-
тронного излучения. Под действием вакуумного ульт-
рафиолета в твердом азоте происходил фотолиз и об-
разовывались радикалы N3. Следует заметить, что
образование радикалов N3 ранее наблюдалось в твер-
дом азоте при температуре T ≈ 12 К под воздействием
© Д.Л. Кирко, 2015
Д.Л. Кирко
пучка протонов с энергией E = 0,8 МэВ [9]. Проводи-
лось изучение поглощения полученных радикалов в
инфракрасном диапазоне спектра. В то же время появ-
ление радикалов N3 может происходить при облучении
твердого азота пучком электронов с энергией E = 5 кэВ
при температуре T ≈ 10 К [10]. При воздействии элек-
тронного пучка (энергия E = 500 эВ) на твердый азот
(T ≈ 10 К) [11] наряду с радикалами N3 обнаружены
катионы +
3N . Изучались спектры поглощения в ульт-
рафиолетовом диапазоне 210–285 нм. Комплексное
исследование процессов в твердом азоте и в неоновой
матрице с добавкой азота под воздействием электрон-
ного пучка (E = 0,5–2 кэВ) в температурных диапазо-
нах 5–40 и 5–15 К проведено в работе [12]. Обнаруже-
но возникновение катионов +
2N и, в результате
последующей реакции димеризации, образование ка-
тионов +
4N . В спектрах люминесценции твердого азота
в диапазоне 100–600 нм регистрировались молекуляр-
ные серии Вегарда–Каплана, второй положительной и
Огавы–Танаки–Уилкинсона–Малликена. Также изуча-
лась люминесценция матрично изолированного азота
(в области серии Вегарда–Каплана) при низкой и нор-
мальной температурах (77, 300 К) и высоких давлениях
(1–30 ГПа) [13]. Для возбуждения в этих эксперимен-
тах использовалось рентгеновское излучение. Спектры
люминесценции располагались в ультрафиолетовом
диапазоне 220–330 нм.
В жидком азоте наблюдается возникновение слабой
люминесценции шарообразных областей длительно-
стью до 30–40 с при воздействии мощного капилляр-
ного или дугового разряда [14–17]. В первых работах
изучались основные факторы, влияющие на формиро-
вание локализованной люминесценции. Для исключе-
ния воздействия плазмы в экспериментах между разря-
дом и объемом жидкого азота располагались фильтры,
пропускающие электромагнитное излучение. При этом
наблюдалось образование объемной люминесценции и
люминесценции локализованных областей. Ввиду этого
целесообразно исследование спектральных характери-
стик люминесценции жидкого азота, а также законо-
мерностей возбуждения люминесценции с помощью
электромагнитного излучения.
2. Исследование спектра люминесценции жидкого
азота
В качестве источника ультрафиолетового излучения
использовался импульсный капиллярный разряд [18,19].
Разрядное устройство содержало пластину (оргстек-
ло толщиной 3–4 мм) с капилляром (отверстие диа-
метром 4,0–4,5 мм). Источник питания представлял
собой конденсаторную батарею с энергозапасом E =
= 50–300 Дж. Зарядное напряжение источника состав-
ляло U = 200–300 В, ток разряда I = 100–150 А, дли-
тельность импульса тока t ≈ 6,1 мс. Излучение данного
разряда содержит ряд спектральных линий в диапазоне
290–450 нм. Наиболее интенсивные линии атома
алюминия Al I (309,2 нм), атома меди Cu I (324,7 нм),
иона молекулы азота +
2N (359 нм), +
2N (381–393 нм),
атома железа Fe I (296,6; 307,8; 322,5; 344; 355; 373,7;
385,2 нм). Меньшей интенсивностью обладают линии
молекулярного кислорода O2 (402–429 нм) и атома во-
дорода Hγ (434 нм). Длина факела в данных экспери-
ментах имела минимальные размеры (3–4 см) ввиду
большого диаметра капилляра. В экспериментах ис-
пользовались сосуды из металлической фольги (алюми-
ний, сталь, латунь, толщина 0,1–0,2 мм), которые распо-
лагались на керамической подставке. Сосуды имели
форму параллелепипеда объемом (0,5–1,5)·103 см3. В
среде жидкого азота (T ≈ 77,4 К) наблюдалось кипение и
образование конвективных потоков. Средняя скорость
испарения жидкости составляла dm/dt = 0,4–0,6 г/с.
Рассмотрим основные моменты регистрации лока-
лизованной люминесценции. Источник ультрафиоле-
тового излучения располагается на расстоянии 5–6 см
от поверхности жидкого азота. Благодаря малой длине
факела разряд не касается поверхности жидкого азота.
После включения капиллярного разряда и окончания
его излучения фиксируется слабая люминесценция
синего, голубого цвета всего объема жидкости, интен-
сивность которой быстро затухает в течение 1–2 с. За-
тем в объеме жидкого азота наблюдается слабая ло-
кализованная люминесценция, которая представляет
собой шарообразные светящиеся области (диаметром
0,2–5 мм) и светящиеся области неправильной формы
(размером 1–20 мм). Фотография локализованных све-
тящихся областей приведена на рис. 1. Цвет свечений
синий, голубой, реже светло-желтый, длительность из-
лучения 10–40 с, количество светящихся областей 1–15
за одно включение разряда. Шарообразные светящиеся
области способны свободно передвигаться по объему
жидкости под действием потоков кипения. При охлаж-
дении рабочего сосуда с помощью внешнего сосуда с
жидким азотом потоки кипения в рабочем сосуде от-
Рис. 1. Изображение светящихся областей в жидком азоте
(время экспозиции t ≈ 10 мс).
394 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 4
Люминесценция жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения
сутствуют, и шарообразные светящиеся области рас-
полагаются неподвижно на дне данного сосуда. Ранее
были установлены основные свойства шарообразных
светящихся областей [14–16]. Существует аналог сил
поверхностного натяжения, формирующих устойчи-
вость поверхности светящейся области. Механическое
воздействие на сгусток с помощью металлического
стержня приводит к его погасанию. Отсутствует силь-
ное влияние со стороны постоянных магнитного и
электрического полей. Это свидетельствует о ней-
тральной или хорошо скомпенсированной внутренней
структуре светящейся области. При движении светя-
щейся области от дна сосуда к поверхности жидкого
азота ее диаметр уменьшается и увеличивается интен-
сивность излучения.
Ввиду присутствия двух видов люминесценции
(объемной и локальной) исследования объемной лю-
минесценции проводились при минимальной скорости
испарения жидкого азота dm/dt = (0,012 ± 0,002) г/с при
использовании внешнего охлаждения с помощью сосуда
с жидким азотом. Наличие в объеме локальной люми-
несценции становилось минимальным, и ее вклад в ха-
рактеристики объемной люминесценции предполагался
незначительным.
Ранее исследования спектра объемной люминесцен-
ции жидкого азота были проведены с использованием
монохроматора и фотоэлектронного умножителя [14].
При этом спектр получен сканированием по изучаемому
диапазону с определенным шагом и является усреднен-
ным по большому количеству измерений. В настоящей
работе для исследования спектрального состава люми-
несценции жидкого азота использовался спектрометр
Ava Spec 2048 (рабочий диапазон 200–1000 нм, раз-
решение 0,3 нм). Применение ПЗС матрицы в данном
приборе позволяет получить спектр за одно включе-
ние разряда. Временные характеристики излучения
изучались с помощью монохроматора МУМ (рабочий
диапазон 200–800 нм, разрешение 0,4 нм) и фотоэлек-
тронного умножителя ФЭУ-30. Калибровка спектраль-
ной аппаратуры проводилась во всем рабочем диа-
пазоне с помощью эталонной лампы СИРШ8,5–200.
Спектр объемной люминесценции жидкого азота, по-
лученный с помощью спектрометра, приведен на
рис. 2(а). Спектр непрерывный и расположен в диапа-
зоне 380–560 нм. Погрешности измеряемых величин:
∆I = 7 Вт/м, ∆λ = 0,3 нм. Форма спектра асимметрич-
ная с максимумом на длине волны λm = (431 ± 1) нм.
Временная зависимость интенсивности объемного
излучения (рис. 2(б)) на длине волны максимума спек-
тра экспоненциально затухающая и может быть пред-
ставлена в виде I = I1 exp (–t/τ1) + I2 exp (–t/τ2), τ1 = 0,9 с,
τ2 = 6,1 с, I1 = 108,4 Вт/м, I2 = 13,5 Вт/м. По спектру
рассчитана интегральная энергия объемной люминес-
ценции, которая составила Е = (23 ± 2) мкДж.
Рис. 2. Спектр люминесценции жидкого азота: (а) спектр объемной люминесценции, (б) временная зависимость интенсивности
объемной люминесценции (длина волны λm ≈ 431 нм), (в) спектр локальной люминесценции, (г) временная зависимость интен-
сивности локальной люминесценции (длина волны λm ≈ 431 нм).
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 4 395
Д.Л. Кирко
Для исследования спектра люминесценции шаро-
образных областей, при внешнем охлаждении сосуда,
выделялась область с неподвижными светящимися
сгустками на дне сосуда. С помощью объектива из-
лучение светящихся областей фокусировалось на
входное окно фотоэлектронного умножителя, перед
которым устанавливался интерференционный свето-
фильтр. Использовался набор одиннадцати свето-
фильтров в видимом диапазоне спектра. На рис. 2(в)
представлен спектр локальной люминесценции жид-
кого азота. Спектр имеет максимум на длине волны
λm = (431 ± 2) нм. Полученные значения интенсивно-
сти излучения шарообразных светящихся областей
находятся вблизи кривой спектра объемной люминес-
ценции с учетом погрешностей и нормировки макси-
мальных значений данных двух зависимостей на одну
и ту же величину. Временная зависимость интенсив-
ности шарообразного свечения (рис. 2(г)) на длине
волны λm ≈ 431 нм имеет вид I = I0 exp (–t/τ), τ = 3,3 с,
I0 = 4,5 Вт/м. Рассчитанная по спектру интегральная
энергия люминесценции шарообразных областей рав-
на Е = (1,5 ± 0,2) мкДж. При всех расчетах сделано
предположение об изотропности излучения шарооб-
разных светящихся областей во всем телесном угле 4π.
Для экспериментов использовался технический
жидкий азот с содержанием в качестве примесей жид-
кого кислорода около 1% и водяных паров около 0,01%.
Опыты проводились вскоре после получения азота,
поэтому количество примесей, появившихся в сосуде
Дьюара в результате намораживания из атмосферы,
предполагалось минимальным. Характерные спектры
люминесценции водяного льда при температуре T ≈
≈ 77,4 К [20,21] расположены в синей области видимо-
го диапазона и имеют форму, отличную от получен-
ного спектра люминесценции жидкого азота (рис. 2).
Для молекулярного кислорода в конденсированном
состоянии при температуре жидкого азота (T ≈ 77,4 К)
приводятся данные люминесценции при возбуждении с
помощью неодимового лазера (λ = 1064 нм) [22]. Спектр
люминесценции кислорода содержит пики шириной
около 20 нм на длинах волн 635, 704 и 765 нм. Ввиду
этого можно допустить появление искажений, вызван-
ных наличием молекулярного кислорода. В настоящей
работе влияние кислорода на спектр люминесценции
жидкого азота предполагалось минимальным.
Для обеспечения воспроизводимости результатов
экспериментов по исследованию люминесценции
жидкого азота использованы следующие характери-
стики элементов установки. Капиллярный разряд как
источник электромагнитного излучения обладает дос-
таточно стабильными параметрами. Разброс энергии
излучения от выстрела к выстрелу составляет около
6%. Используемые сосуды для жидкого азота охлаж-
дались для обеспечения стабильной скорости испаре-
ния жидкого азота.
3. Изучение оптических характеристик жидкого
азота
Исследование коэффициента пропускания жидкого
азота в диапазоне 300–600 нм проводилось с помощью
установки, состоящей из монохроматора МУМ, калиб-
ровочной лампы СИРШ8,5–200 и фотоэлектронного
умножителя ФЭУ-30. Рабочий объем жидкого азота
охлаждался с помощью внешнего сосуда с жидким
азотом для исключения потоков кипения. Скорость
испарения жидкого азота была минимальна: dm/dt =
= (0,012 ± 0,002) г/с. С помощью монохроматора выде-
лялось излучение (спектральный диапазон Δλ ≈ 0,5 нм)
и направлялось на зеркало, установленное в объеме
жидкости, затем после отражения излучение регистри-
ровалось с помощью фотоэлектронного умножителя.
Зависимость коэффициента пропускания жидкого азо-
та от длины волны приведена на рис. 3. Погрешности
величин в эксперименте составили: для коэффициента
пропускания Δk = 0,03, для длины волны Δλ = 0,5 нм.
Согласно данному графику, максимальное поглощение
жидкого азота, используемого в эксперименте, присут-
ствует в области 300–360 нм.
Для определения диапазона ультрафиолетового излу-
чения капиллярного разряда, вызывающего возникнове-
ние объемной люминесценции в жидком азоте, использо-
вался набор десяти интерференционных светофильтров,
выделяющих определенный диапазон излучения капил-
лярного разряда. С помощью подбора спектральных ли-
ний и ослабителей получена приблизительно одинаковая
энергия излучения в каждом из выбранных диапазонов. С
помощью фотоэлектронного умножителя регистрирова-
лась интегральная объемная люминесценция жидкого
азота. В эксперименте определялась энергия объемной
люминесценции в зависимости от длины волны возбуж-
дающего излучения (рис. 4). Установлено, что на возбуж-
дение свечения в жидком азоте оказывает влияние об-
ласть Δλ = 310–390 нм излучения разряда при максимуме
зависимости на длине волны λm ≈ 365 нм. Возбуждение
люминесценции — пороговый процесс, и минимальная
необходимая энергия возбуждающего ультрафиолетового
Рис. 3. Зависимость коэффициента пропускания жидкого
азота от длины волны.
396 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 4
Люминесценция жидкого азота после импульсного воздействия ультрафиолетового излучения
излучения составляет Е = (0,12 ± 0,01) мДж.
Пороговый характер возбуждения люминесценции,
по-видимому, можно связать с минимальной плотно-
стью энергии электромагнитного излучения. При ис-
пользовании сосуда объемом 1,5∙103 см3 минимальная
плотность энергии возбуждающего ультрафиолетового
излучения составит E/V = (0,080 ± 0,007) мкДж/см3,
что можно сопоставить с количеством возбужденных
молекул в среде жидкого азота при поглощении ульт-
рафиолетовых квантов.
Использование малой длины факела капиллярного
разряда минимизирует прямое воздействие плазмы на
жидкий азот и участие ее в процессе возбуждения лю-
минесценции. При применении светофильтров на жид-
кий азот воздействует только электромагнитное излу-
чение. Из капиллярного разряда может направляться
поток возбужденных атомов, ионов и молекул, которые
могут достигать поверхности жидкого азота. В излуче-
нии факела было зарегистрировано излучение иона мо-
лекулы азота: 2N+ 359 нм, 2N+ 381–393 нм. Вследствие
этого на поверхности жидкого азота возможны процес-
сы с учетом частиц, вылетающих из факела капиллярно-
го разряда. Ввиду малости данных потоков в экспери-
ментах их влиянием можно пренебречь.
4. Обсуждение полученных результатов
Рассмотрим возможную интерпретацию возникно-
вения объемной люминесценции жидкого азота. Ранее
были представлены эксперименты, в которых возбуж-
дались различные молекулярные серии азота, находя-
щегося в твердом состоянии при низких температурах
[6–8,12]. Достаточно известной является серия Вегар-
да–Каплана при переходе 3 1 ,u gA X+ +Σ → Σ располо-
женная в области 125–532 нм электромагнитного спек-
тра [3–5]. В данной серии излучение в видимом
диапазоне возникает при переходе молекулы из низ-
ших колебательных состояний электронного состояния
3
uA +Σ в высоковозбужденные колебательные состоя-
ния основного электронного состояния 1
gX +Σ [3].
Можно предположить возможность возбуждения мо-
лекулы из низших колебательных состояний 1
gX +Σ в
высоковозбужденные. Для времени жизни состояния
3
uA +Σ (Е ≈ 6,2 эВ) в твердом и газообразном азоте при
низких температурах приводятся значения τ = 0,4–3,3 с
[3]. В газовых разрядах в присутствии азота изучены
свойства метастабильного электронного состояния
3
uA +Σ с временем жизни τ = 1,3–2,6 с [23].
В работе [24] изучена ионизация молекулярного азота
и образование ионов 2N+ и 4N+ при атмосферном давле-
нии с помощью импульсов лазера (иттрий-алюминиевый
гранат) с излучением в диапазоне 275–290 нм. Использо-
вался метод резонансно усиленной многофотонной
ионизации (REMPI). Переход из основного состояния
молекулы азота 1
gX +Σ в состояние иона +
2N происхо-
дит через промежуточные электронные возбужденные
состояния молекулы азота 1Пga и 1П .ub При этом
переход осуществляется под действием четырех фото-
нов лазерного излучения. Следует отметить, что в га-
зах известна ступенчатая фотоионизация, которая про-
исходит при воздействии фотонов на атомы в
возбужденном состоянии [23,25]. Переход в возбуж-
денное состояние осуществляется под действием фо-
тонов в один или несколько последовательных этапов.
Энергия каждого из поглощенных фотонов при этом
меньше энергии ионизации атома. Близкие процессы с
участием двух фотонов описаны для возбуждения фо-
толюминесценции твердых тел и жидкостей [21]. Лю-
минесценции жидкостей при нормальной температуре
свойственны непрерывные спектры [20,21].
При люминесценции жидкого азота регистрируется
достаточно широкий непрерывный спектр. Согласно
экспериментальным результатам, возбуждение люми-
несценции жидкого азота возникает под действием
ультрафиолетовых фотонов с энергиями в диапазоне
3,2–4,0 эВ. Излучение люминесценции содержит фотоны
видимого диапазона с энергиями в области 2,2–3,3 эВ.
Предположим, что возможный вариант схемы люми-
несценции может включать электронное состояние
молекулы азота 3
uA +Σ (Е ≈ 6,2 эВ), которое является
метастабильным (τ ~ 2 с), что может объяснить дли-
тельное свечение жидкого азота. Переход молекулы в
данное состояние может происходить под действием
двух фотонов возбуждения. Возможный спектр люми-
несценции будет содержать серию линий в видимом
диапазоне. Для появления непрерывного спектра лю-
минесценции можно предположить наличие уширения
линий данной серии. Однако надежная идентификация
полосы люминесценции жидкого азота и схема заселе-
ния излучающего состояния требуют проведения до-
полнительных исследований.
Представим возможную гипотезу образования ша-
рообразных областей люминесценции в жидком азо-
те. Расчеты энергии электромагнитного излучения,
запасенной в шарообразных сгустках, дают значения
Рис. 4. Энергия объемной люминесценции жидкого азота в
зависимости от длины волны возбуждающего излучения.
Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 4 397
Д.Л. Кирко
E ≈ 1,5 мкДж, что на порядок меньше энергии объемного
свечения. Качественные измерения спектра шарообраз-
ного свечения показывают его близость к спектру объем-
ного свечения. Поэтому можно сделать предположение о
том, что в случае объемного и шарообразного свечений
работает одинаковая схема люминесценции. Интенсив-
ность свечения шарообразных областей значительно пре-
вышает фон объемного излучения. Это свидетельствует о
большой концентрации возбужденных частиц в области
шарообразного сгустка. Перемещению сгустка по объему
жидкости при этом будет соответствовать перемещение
области повышенной концентрации возбужденных час-
тиц. В экспериментах присутствует неоднородность ос-
вещения объема ультрафиолетовым излучением. Это
может привести к появлению локальных областей,
имеющих большую концентрацию возбужденных частиц
относительно среднего значения в объеме жидкого азота.
Данные локальные области неправильной формы могут
иметь тенденцию к сжатию и уменьшению поверхности.
При этом форма шара обладает наименьшей поверхно-
стью, является энергетически более выгодной и приводит
к меньшим потерям на излучение.
В ходе исследования определены основные оптиче-
ские характеристики слабой длительной люминесцен-
ции жидкого азота, возникающей после облучения
ультрафиолетовым излучением. Спектр люминесценции
расположен в видимом диапазоне электромагнитного
излучения с максимумом в синей области (λm ≈ 431 нм).
1. Г. Минков, Замороженные свободные радикалы, Изд-во
иностр. лит., Москва (1962) [G.J. Minkoff, Frozen Free
Radicals, Interscience Publishers Inc, New York (1960)].
2. J. Dewar, Proceedings of the Royal Institution of Great
Britain 14, 665 (1896).
3. A. Lofthus and P.H. Krupenie, J. Phys. Chem. Ref. Data 6,
113 (1977).
4. Б.М. Смирнов, А.С. Яценко, УФН 166, 225 (1996).
5. L. Vegard, Nature 113, 716 (1924).
6. O. Oehler, D.A. Smith, and K. Dressler, J. Chem. Phys. 66,
2097 (1977).
7. Ya. Fugol, Yu.B. Poltoratskii, and E.V. Savchenko, JETP
Lett. 24, 1 (1976).
8. Yu.-J. Wu, C.Y.R. Wu, S.-L. Chou, M.-Y. Lin, H.-C. Lu, J.-I.
Lo, and B.-M. Cheng, Astrophys. J. 746, 175 (2012).
9. R.L. Hudson and M.H. Moore, Astrophys. J. 568, 1095 (2002).
10. C.S. Jamieson and R.I. Kaiser, Chem. Phys. Lett. 440, 98
(2007).
11. Yu.-J. Wu, H.-F. Chen, S.-J. Chuang, and T.P. Huang,
Astrophys. J. 768, 83 (2013).
12. E.V. Savchenko, I.V. Khyzhniy, S.A. Uyutnov, A.P. Bara-
bashov, G.B. Gumenchuk, M.K. Beyer, A.N. Ponomaryov,
and V.E. Bondybey, J. Phys. Chem. A, http://dx.doi.org/
10.1021/jp5087575.
13. M. Semling, M. Jordan, K. Syassen, H.J. Jodl, and G.F.
Signorini, J. Chem. Phys. 106, 1336 (1997).
14. Д.Л. Кирко, А.С. Савелов, В.А. Кадетов, Письма в ЖТФ
21, 78 (1995).
15. Д.Л. Кирко, П.В. Самончев, А.А. Мартынов, А.С. Саве-
лов, С.К. Димитров, С.К. Жданов, В.М. Смирнов, К.Н.
Коротаев, Препринт МИФИ 021-92 (1992).
16. Д.Л. Кирко, А.С. Савелов, Фундаментальные проблемы
естествознания и техники, Изд-во С.-Петербургского
ун-та, С.-Петербург, 26, 61 (2003).
17. D.L. Kirko, A.S. Savjolov, and I.D. Egorov, Proc. IV Intern.
Conf. AIS-2014 (23–28 June, 2014), Baltic State University
Publishing, Kaliningrad, 180 (2014).
18. Р.Ф. Авраменко, Б.И. Бахтин, В.И. Николаева, Л.П. Пос-
качеева, Н.Н. Широков, ЖТФ 60, 57 (1990).
19. С.К. Димитров, С.К. Жданов, Д.Л. Кирко, А.С. Луцько, С.Г.
Михин, В.М. Смирнов, В.Г. Тельковский, Сиб. физ.-техн.
журн. 2, 57 (1992).
20. В.Л. Левшин, Фотолюминесценция жидких и твердых
веществ, Гос. изд-во техн.-теор. лит., Москва–Ленинград
(1951).
21. Л.В. Левшин, А.М. Салецкий, Люминесценция и ее изме-
рение, Изд-во Моск. ун-та, Москва (1989).
22. S. Jockusch, N.J. Turro, E.K. Thompsom, M. Gouterman, J.B.
Callis, and G.E. Khalil, Photochem. Photobiol. Sci. 7, 235
(2008).
23. Ю.П. Райзер, Физика газового разряда, Издательский
дом «Интеллект», Москва (2009).
24. S.F. Adams, C.A. DeJoseph, Jr., and J.M. Williamson,
J. Chem. Phys. 130, 144316 (2009).
25. Н.А. Капцов, Электрические явления в газах и вакууме,
Гос. изд-во техн.-теор. лит., Москва–Ленинград (1950).
Luminescence of liquid nitrogen after exposure
to a pulsed ultraviolet radiation
D.L. Kirko
The optical characteristics of weak prolonged lu-
minescence of liquid nitrogen are studied after expo-
sure to pulse ultraviolet radiation. This contains a vol-
ume emission of liquid and localized luminous
regions. The luminescence spectrum of liquid nitrogen
in the visible and ultraviolet regions is studied. The ul-
traviolet radiation parameters that influence the lumi-
nescence excitation of liquid nitrogen are studied. A
possible scheme of volume emission of liquid nitrogen
and a hypothesis for the formation of localized lumi-
nous region are discussed.
PACS: 78.55.Bq Luminescence of liquids;
78.40.Dw Absorption spectra of liquids.
Keywords: luminescence of liquid nitrogen, localized
luminous regions.
398 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2015, т. 41, № 4
http://dx.doi.org/
http://dx.doi.org/10.1021/jp5087575
1. Введение
2. Исследование спектра люминесценции жидкого азота
3. Изучение оптических характеристик жидкого азота
4. Обсуждение полученных результатов
|