Газофторидная переработка лавообразной массы, имитирующей силикатную матрицу лавообразных топливосодержащих материалов 4-го блока ЧАЭС

Газофторидная переработка лавообразной массы, имитирующей силикатную матрицу лавообразных топливосодержащих материалов 4-го блока ЧАЭС

Обговорюється метод газофторидної переробки лавоподібних паливовмісних матеріалів (ЛПВМ) 4-го блока ЧАЕС, який дозволяє відділити від ЛПВМ нерадіоактивні елементи. Експерименти по розділенню проводилися на зразках силікатної маси, склад якої аналогічний складу силікатної матриці ЛПВМ. Установлено, щ...

Повний опис

Збережено в:
Бібліографічні деталі
Дата:2007
Автори: Капустин, В.Л., Левенец, В.В., Мартыненко, В.Г., Семенов, Н.А., Хованский, Н.А., Шеремет, В.И., Широков, Б.М., Щур, А.А.
Формат: Стаття
Мова:Russian
Опубліковано: Інститут проблем безпеки атомних електростанцій НАН України 2007
Назва видання:Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля
Теми:
Проблеми Чорнобиля
Онлайн доступ:https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/127872
Теги: Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:Газофторидная переработка лавообразной массы, имитирующей силикатную матрицу лавообразных топливосодержащих материалов 4-го блока ЧАЭС / В.Л. Капустин, В.В. Левенец, В.Г. Мартыненко, Н.А. Семенов, Н.А. Хованский, В.И. Шеремет, Б.М. Широков, А.А. Щур // Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля: наук.-техн. зб. — 2007. — Вип. 8. — С. 154-158. — Бібліогр.: 3 назв. — рос.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
id nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-127872
record_format dspace
spelling nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-1278722025-02-23T17:49:12Z Газофторидная переработка лавообразной массы, имитирующей силикатную матрицу лавообразных топливосодержащих материалов 4-го блока ЧАЭС Газофторидна переробка лавоподібної силікатної маси, що імітує силікатну матрицю лавоподібних паливовмісних матеріалів 4-го блока Чорнобильської АЕС Gas-fluoride processing of lavа-like silicate mass, which simulate silicate matrix of lmcf of 4-th block Chernobyl's APP Капустин, В.Л. Левенец, В.В. Мартыненко, В.Г. Семенов, Н.А. Хованский, Н.А. Шеремет, В.И. Широков, Б.М. Щур, А.А. Проблеми Чорнобиля Обговорюється метод газофторидної переробки лавоподібних паливовмісних матеріалів (ЛПВМ) 4-го блока ЧАЕС, який дозволяє відділити від ЛПВМ нерадіоактивні елементи. Експерименти по розділенню проводилися на зразках силікатної маси, склад якої аналогічний складу силікатної матриці ЛПВМ. Установлено, що устаткування, розроблене для газофторидної переробки речовин, дає змогу ефективно виділяти із багатокомпонентної силікатної маси кремній разом із киснем, що виділяється при фторуванні. Цей результат має важливе значення, оскільки частка цих нерадіоактивних елементів в ЛПВМ становить близько 70 % мас. Обсуждается метод газофторидной переработки лавообразных топливосодержащих материалов (ЛТСМ) 4-го блока ЧАЭС, позволяющий отделить от ЛТСМ нерадиоактивные элементы. Эксперименты по разделению проводились на образцах силикатной массы, по составу аналогичной силикатной матрице ЛТСМ. Установлено, что оборудование, разработанное для газофторидной переработки веществ, позволяет эффективно выделять из многокомпонентной силикатной массы кремний вместе с выделяющимся при фторировании кислородом. Этот результат имеет важное значение, поскольку доля этих нерадиоактивных элементов в ЛТСМ составляет около 70 % мас. The method of processing lava-like materials containing fuel (LMCF) of 4-th block СHAPP is considered, which allows to separate "cold" chemical elements from LMCF. The partitioning experiments were carried out on samples of silicate mass whose composition is similar to silicate matrix of LMCF. It is ascertained, that inventory, which was designed for processing substances by technology of fluorination, allows effectively to separate silicium together with oxygen, oozed at fluorination, from multicomponent silicate mass. This result has the important value, as the part of these "cold" elements in LMCF is about 70 % mass. 2007 Article Газофторидная переработка лавообразной массы, имитирующей силикатную матрицу лавообразных топливосодержащих материалов 4-го блока ЧАЭС / В.Л. Капустин, В.В. Левенец, В.Г. Мартыненко, Н.А. Семенов, Н.А. Хованский, В.И. Шеремет, Б.М. Широков, А.А. Щур // Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля: наук.-техн. зб. — 2007. — Вип. 8. — С. 154-158. — Бібліогр.: 3 назв. — рос. 1813-3584 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/127872 621. 039 ru Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля application/pdf Інститут проблем безпеки атомних електростанцій НАН України
institution Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection DSpace DC
language Russian
topic Проблеми Чорнобиля
Проблеми Чорнобиля
spellingShingle Проблеми Чорнобиля
Проблеми Чорнобиля
Капустин, В.Л.
Левенец, В.В.
Мартыненко, В.Г.
Семенов, Н.А.
Хованский, Н.А.
Шеремет, В.И.
Широков, Б.М.
Щур, А.А.
Газофторидная переработка лавообразной массы, имитирующей силикатную матрицу лавообразных топливосодержащих материалов 4-го блока ЧАЭС
Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля
description Обговорюється метод газофторидної переробки лавоподібних паливовмісних матеріалів (ЛПВМ) 4-го блока ЧАЕС, який дозволяє відділити від ЛПВМ нерадіоактивні елементи. Експерименти по розділенню проводилися на зразках силікатної маси, склад якої аналогічний складу силікатної матриці ЛПВМ. Установлено, що устаткування, розроблене для газофторидної переробки речовин, дає змогу ефективно виділяти із багатокомпонентної силікатної маси кремній разом із киснем, що виділяється при фторуванні. Цей результат має важливе значення, оскільки частка цих нерадіоактивних елементів в ЛПВМ становить близько 70 % мас.
format Article
author Капустин, В.Л.
Левенец, В.В.
Мартыненко, В.Г.
Семенов, Н.А.
Хованский, Н.А.
Шеремет, В.И.
Широков, Б.М.
Щур, А.А.
author_facet Капустин, В.Л.
Левенец, В.В.
Мартыненко, В.Г.
Семенов, Н.А.
Хованский, Н.А.
Шеремет, В.И.
Широков, Б.М.
Щур, А.А.
author_sort Капустин, В.Л.
title Газофторидная переработка лавообразной массы, имитирующей силикатную матрицу лавообразных топливосодержащих материалов 4-го блока ЧАЭС
title_short Газофторидная переработка лавообразной массы, имитирующей силикатную матрицу лавообразных топливосодержащих материалов 4-го блока ЧАЭС
title_full Газофторидная переработка лавообразной массы, имитирующей силикатную матрицу лавообразных топливосодержащих материалов 4-го блока ЧАЭС
title_fullStr Газофторидная переработка лавообразной массы, имитирующей силикатную матрицу лавообразных топливосодержащих материалов 4-го блока ЧАЭС
title_full_unstemmed Газофторидная переработка лавообразной массы, имитирующей силикатную матрицу лавообразных топливосодержащих материалов 4-го блока ЧАЭС
title_sort газофторидная переработка лавообразной массы, имитирующей силикатную матрицу лавообразных топливосодержащих материалов 4-го блока чаэс
publisher Інститут проблем безпеки атомних електростанцій НАН України
publishDate 2007
topic_facet Проблеми Чорнобиля
url https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/127872
citation_txt Газофторидная переработка лавообразной массы, имитирующей силикатную матрицу лавообразных топливосодержащих материалов 4-го блока ЧАЭС / В.Л. Капустин, В.В. Левенец, В.Г. Мартыненко, Н.А. Семенов, Н.А. Хованский, В.И. Шеремет, Б.М. Широков, А.А. Щур // Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля: наук.-техн. зб. — 2007. — Вип. 8. — С. 154-158. — Бібліогр.: 3 назв. — рос.
series Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля
work_keys_str_mv AT kapustinvl gazoftoridnaâpererabotkalavoobraznojmassyimitiruûŝejsilikatnuûmatriculavoobraznyhtoplivosoderžaŝihmaterialov4goblokačaés
AT levenecvv gazoftoridnaâpererabotkalavoobraznojmassyimitiruûŝejsilikatnuûmatriculavoobraznyhtoplivosoderžaŝihmaterialov4goblokačaés
AT martynenkovg gazoftoridnaâpererabotkalavoobraznojmassyimitiruûŝejsilikatnuûmatriculavoobraznyhtoplivosoderžaŝihmaterialov4goblokačaés
AT semenovna gazoftoridnaâpererabotkalavoobraznojmassyimitiruûŝejsilikatnuûmatriculavoobraznyhtoplivosoderžaŝihmaterialov4goblokačaés
AT hovanskijna gazoftoridnaâpererabotkalavoobraznojmassyimitiruûŝejsilikatnuûmatriculavoobraznyhtoplivosoderžaŝihmaterialov4goblokačaés
AT šeremetvi gazoftoridnaâpererabotkalavoobraznojmassyimitiruûŝejsilikatnuûmatriculavoobraznyhtoplivosoderžaŝihmaterialov4goblokačaés
AT širokovbm gazoftoridnaâpererabotkalavoobraznojmassyimitiruûŝejsilikatnuûmatriculavoobraznyhtoplivosoderžaŝihmaterialov4goblokačaés
AT ŝuraa gazoftoridnaâpererabotkalavoobraznojmassyimitiruûŝejsilikatnuûmatriculavoobraznyhtoplivosoderžaŝihmaterialov4goblokačaés
AT kapustinvl gazoftoridnapererobkalavopodíbnoísilíkatnoímasiŝoímítuêsilíkatnumatricûlavopodíbnihpalivovmísnihmateríalív4goblokačornobilʹsʹkoíaes
AT levenecvv gazoftoridnapererobkalavopodíbnoísilíkatnoímasiŝoímítuêsilíkatnumatricûlavopodíbnihpalivovmísnihmateríalív4goblokačornobilʹsʹkoíaes
AT martynenkovg gazoftoridnapererobkalavopodíbnoísilíkatnoímasiŝoímítuêsilíkatnumatricûlavopodíbnihpalivovmísnihmateríalív4goblokačornobilʹsʹkoíaes
AT semenovna gazoftoridnapererobkalavopodíbnoísilíkatnoímasiŝoímítuêsilíkatnumatricûlavopodíbnihpalivovmísnihmateríalív4goblokačornobilʹsʹkoíaes
AT hovanskijna gazoftoridnapererobkalavopodíbnoísilíkatnoímasiŝoímítuêsilíkatnumatricûlavopodíbnihpalivovmísnihmateríalív4goblokačornobilʹsʹkoíaes
AT šeremetvi gazoftoridnapererobkalavopodíbnoísilíkatnoímasiŝoímítuêsilíkatnumatricûlavopodíbnihpalivovmísnihmateríalív4goblokačornobilʹsʹkoíaes
AT širokovbm gazoftoridnapererobkalavopodíbnoísilíkatnoímasiŝoímítuêsilíkatnumatricûlavopodíbnihpalivovmísnihmateríalív4goblokačornobilʹsʹkoíaes
AT ŝuraa gazoftoridnapererobkalavopodíbnoísilíkatnoímasiŝoímítuêsilíkatnumatricûlavopodíbnihpalivovmísnihmateríalív4goblokačornobilʹsʹkoíaes
AT kapustinvl gasfluorideprocessingoflavalikesilicatemasswhichsimulatesilicatematrixoflmcfof4thblockchernobylsapp
AT levenecvv gasfluorideprocessingoflavalikesilicatemasswhichsimulatesilicatematrixoflmcfof4thblockchernobylsapp
AT martynenkovg gasfluorideprocessingoflavalikesilicatemasswhichsimulatesilicatematrixoflmcfof4thblockchernobylsapp
AT semenovna gasfluorideprocessingoflavalikesilicatemasswhichsimulatesilicatematrixoflmcfof4thblockchernobylsapp
AT hovanskijna gasfluorideprocessingoflavalikesilicatemasswhichsimulatesilicatematrixoflmcfof4thblockchernobylsapp
AT šeremetvi gasfluorideprocessingoflavalikesilicatemasswhichsimulatesilicatematrixoflmcfof4thblockchernobylsapp
AT širokovbm gasfluorideprocessingoflavalikesilicatemasswhichsimulatesilicatematrixoflmcfof4thblockchernobylsapp
AT ŝuraa gasfluorideprocessingoflavalikesilicatemasswhichsimulatesilicatematrixoflmcfof4thblockchernobylsapp
first_indexed 2025-11-24T04:28:00Z
last_indexed 2025-11-24T04:28:00Z
_version_ 1849644527470510080
fulltext 154 ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ ВИП. 8 2007 УДК 621. 039 ГАЗОФТОРИДНАЯ ПЕРЕРАБОТКА ЛАВООБРАЗНОЙ МАССЫ, ИМИТИРУЮЩЕЙ СИЛИКАТНУЮ МАТРИЦУ ЛАВООБРАЗНЫХ ТОПЛИВОСОДЕРЖАЩИХ МАТЕРИАЛОВ 4-ГО БЛОКА ЧАЭС В. Л. Капустин, В. В. Левенец, В. Г. Мартыненко, Н. А. Семенов, Н. А. Хованский, В. И. Шеремет, Б. М. Широков, А. А. Щур Институт физики твердого тела, материаловедения и технологий национального научного центра «Харьковский физико-технический институт», Харьков Обсуждается метод газофторидной переработки лавообразных топливосодержащих материа- лов (ЛТСМ) 4-го блока ЧАЭС, позволяющий отделить от ЛТСМ нерадиоактивные элементы. Экспе- рименты по разделению проводились на образцах силикатной массы, по составу аналогичной сили- катной матрице ЛТСМ. Установлено, что оборудование, разработанное для газофторидной перера- ботки веществ, позволяет эффективно выделять из многокомпонентной силикатной массы кремний вместе с выделяющимся при фторировании кислородом. Этот результат имеет важное значение, по- скольку доля этих нерадиоактивных элементов в ЛТСМ составляет около 70 % мас. Введение Авария на ЧАЭС по масштабам превзошла все происходившие ранее аварии на атом- ных станциях. Разрушение реактора привело к образованию расплавленной массы, содержа- щей ядерное топливо, наработанные продукты деления и конструкционные материалы реак- тора. Растекание расплавленной массы по помещениям 4-го блока ЧАЭС привело к раство- рению в ней материалов строительных конструкций и оборудования. Застывшее вещество специфического состава впоследствии стали называть лавообразными топливосодержащими материалами (ЛТСМ). Общая масса ЛТСМ оценивается примерно в 1234 т [1]. Высокая ра- диоактивность представляет собой серьезную экологическую угрозу, пути устранения кото- рой не определены до сих пор. Предлагаемая заливка всего блока бетоном не решает в пол- ной мере задачу обеспечения экологической безопасности. В то же время захоронение такой огромной массы в специальных хранилищах невозможно по экономическим соображениям. Следовательно, возникает необходимость в переработке ЛТСМ с целью отделения от них нерадиоактивного вещества, которое составляет в них преобладающую часть (около 70 %). Наиболее перспективным из предлагаемых вариантов переработки ЛТСМ является разделение смеси веществ газофторидным методом, который в настоящее время привлекает все большее внимание как метод переработки отработанного ядерного топлива [2]. Суть предлагаемого способа переработки ЛТСМ состоит в обработке измельченных масс элемен- тарным фтором, который благодаря своей чрезвычайно высокой реакционной способности вступает во взаимодействие со всеми химическими элементами, входящими в состав ЛТСМ. Образующиеся при этом фториды разделяют, используя различия в их свойствах, в первую очередь различие в их летучести. Газообразные высоколетучие фториды, имеющие низкие температуры кипения, вымораживаются в криогенных ловушках (в случае переработки ЛТСМ это, главным образом, SiF4, а также фториды кислорода); фториды с промежуточной летучестью (ZrF4, SbF5 и др.) конденсируются в соответствующих температурных зонах, рас- положенных перед криогенными ловушками, а твердые нелетучие фториды собираются в приемном бункере в нижней части реактора. С экономической точки зрения важно то, что газофторидный процесс не требует больших количеств расходуемых материалов (главным образом, фтора) благодаря их постоянному возвращению в технологический цикл перера- ботки ЛТСМ. Помимо летучести для отделения элементов могут быть использованы также различия в физико-химических свойствах их фторидов. Известно, что экстракционные, ионообменные, адсорбционные и т. п. методики отделения веществ позволяют достаточно эффективно отде- ГАЗОФТОРИДНАЯ ПЕРЕРАБОТКА ЛАВООБРАЗНОЙ МАССЫ ________________________________________________________________________________________________________________________ ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ ВИП. 8 2007 155 лять из отработанного ядерного топлива радиоактивные продукты деления и трансурановые элементы [2]. Таким образом, существуют известные предпосылки для отделения газофто- ридным методом нерадиоактивных кремния и кислорода от ЛТСМ. Один из главных вопросов, подлежащих экспериментальной проверке, – насколько полно оборудование, разработанное для газофторидного разделения веществ, позволяет вы- водить фторид кремния и кислород из обработанных фтором ЛТСМ. В первом приближении ответ на этот вопрос можно искать, проводя эксперименты на образцах, не содержащих ра- диоактивных элементов. Целью настоящей работы является экспериментальное исследова- ние возможности отделения кремния и кислорода из приготовленной плавлением массы с относительным содержанием элементов, аналогичным содержанию этих элементов в сили- катной матрице ЛТСМ. Экспериментальная часть Состав и свойства ЛТСМ к настоящему времени известны достаточно хорошо. Ре- зультаты исследований в обобщенном и систематизированном виде изложены в работах [1, 3]. Входящие в состав ЛТСМ элементы находятся в них в виде окислов, а сами ЛТСМ представляют собой гетерогенный твердый раствор, «растворителем» которого является стеклообразная силикатная матрица с большим количеством пор, газовых пузырей и инород- ных включений. Анализ, проведенный в [1], показал, что основу стеклообразной силикатной матрицы составляет оксид кремния. В ее состав входят также оксиды урана, кальция, натрия, циркония, и других элементов (см. табл. 1). В табл. 1, составленной по опубликованным данным [1], приведены среднее содержа- ние элементов в ЛТСМ и их масса, рассчитанная на основе оценки общей массы в 1234 т. Приведены также минимальная и максимальная концентрации элементов. В работе [1] не приводятся данные по содержанию кислорода, однако согласно оценочным расчетам в ЛТСМ содержится около 40 % мас. кислорода. Таблица 1. Элементный состав ЛТСМ Элемент Среднее содер- жание, % мас. Масса элемента, т Минимальное со- держание, % мас. Максимальное со- держание, % мас. Si 31,0 382,2 19,0 36,0 U 7,0 86,3 4,7 8,4 Ca 5,2 64,1 3,4 13,0 Na 4,0 49,3 1,5 10,0 Al 3,8 46,8 2,8 8,1 Zr 3,6 44,4 1,6 6,0 Mg 3,0 36,0 0,9 6,2 Fe 1,2 14,8 0,3 8,4 Mn 0,37 4,6 0 0,8 Cr 0,19 2,3 0,04 0,45 Ni 0,18 2,2 0,04 0,3 Ba 0,13 1,6 0,03 0,18 Ti 0,12 1,5 0,06 0,19 O - ~ 500 - - Как видно из табл. 1, элементы четко делятся по их содержанию в ЛТСМ на три груп- пы. Первую группу представляют кремний и кислород, имеющие наибольшие концентрации по сравнению с остальными элементами, входящими в состав ЛТСМ. Суммарная масса этих нерадиоактивных элементов составляет ~ 900 т, т. е. около 70 % от всей массы ЛТСМ. Эле- менты второй группы (от урана до железа в таблице 1), содержатся в пределах от 1,2 до 7,0 % мас. Концентрации остальных элементов, в том числе и не указанных в табл. 1, составля- ют доли процента. В. Л. КАПУСТИН, В. В. ЛЕВЕНЕЦ, В. Г. МАРТЫНЕНКО И ДР. ________________________________________________________________________________________________________________________ ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ ВИП. 8 2007 156 Эти данные послужили основой для изготовления образцов, имитирующих ЛТСМ по неактивным составляющим. В качестве материала шихты были взяты окислы основ- ных составляющих элементов (кремний, цир- коний, кальций, натрий, магний, алюминий и железо). Оксиды элементов размалывались до мелкодисперсного состояния и смешивались в соотношении, обеспечивающим концентра- цию элемента в смеси, соответствующую его концентрации в ЛТСМ. Полученная шихта плавилась в графитовых тиглях в индукцион- ной печи при давлении 0,05…0,07 МПа. Тем- пература плавления составляла 1350 …1700 0С в зависимости от состава смеси. Внешний вид полученных образцов (рис. 1) соответст- вует приведенному в литературе описанию внешнего вида ЛТСМ. Так как скорость химической реакции на поверхности раздела "газ - твердое тело" существенно зависит от площади поверхности последнего, приготовленные плавлением образцы измельчались в порошок. Для того чтобы обеспечить полноту фторирования частиц порошка, использовали только фракции с размером частиц < 25 мкм. Далее порошок подвергался фторированию в реакторе (рис. 2). Основу реактора составляет труба диаметром 40 мм, выполненная из сплава монель. В верхней части реактора размещается дозирующее устройство, обеспечивающее равномерную подачу порошка в зону реакции, в которую снизу подается газообразный фторирующий агент. Для предотвращения возможного перегрева стенки реактора во время протекания экзотермических химических реакций по краям корпуса расположены две водоохлаждающие рубашки. Для инициирования процесса фторирования необходимо было «поджигать» порошок, просыпающийся в потоке идущего снизу фторирующего агента. Предварительный нагрев реакционного объема производился резистивным нагревателем, расположенным на внешней поверхности корпуса. Затем после образования факела нагреватель отключался и увеличивался расход воды в водоохлаж- дающих рубашках. На установке для фторирования была проведена отработка методики фторирования, определены основные параметры процесса (скорость просыпания порошка ~ 1,7 г/мин, расход HF ~ 8,0 л/мин, начальная температура зоны реакции 600 0С, расход воды при охлаж- дении стенки реактора 12 л/мин). Образующиеся в результате фторирования порошка газообразные продукты, состоящие, в основном, из легколетучего тетрафторида кремния, кислорода и фтора, удалялись из реакционной зоны. Нелетучие фториды остальных элементов, входящих в состав образцов-имитаторов (кальций, магний, цирконий и др.), собирались в приемном бункере. Часть нелетучих фторидов задерживалась на керамическом фильтре, установленном на выходе из реактора. Начальная масса образцов и масса собранных после фторирования нелетучих остат- ков определялись взвешиванием на весах ВЛКТ-200 с точностью до 5·!0-5 г. Поскольку нелетучий остаток представляет собой смесь фторидов, значительную долю его массы составляет фтор. Для определения чистой массы, удаляемой с летучими продуктами реакции, из массы нелетучего остатка вычиталась масса фтора. Содержание фтора и других элементов в нелетучих остатках, а также в исходных образцах определялось ядерно-физическим методом. Применялись аналитические методики, основанные на использовании характеристического рентгеновского излучения (х.р.и.), . . . Рис. 1. Внешний вид плавленого образца- имитатора. ГАЗОФТОРИДНАЯ ПЕРЕРАБОТКА ЛАВООБРАЗНОЙ МАССЫ ________________________________________________________________________________________________________________________ ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ ВИП. 8 2007 157 возбуждаемого протонами, и мгновенного γ- излучения ядерных реакций, инициированных протонами. Основные элементы, обнаруженные в нелетучих остатках: фтор, кальций, магний, цирконий, алюминий и железо. Результаты и обсуждения В табл. 2 приведены начальные массы образцов, массы их нелетучих остатков и содержание в них фтора, а также рассчитанная по этим данным чистая убыль массы при фториро- вании. Данные таблицы показывают, что чистая убыль массы образцов при фторировании при- мерно соответствует суммарному содержанию кремния и кислорода в образцах-имитаторах. В нелетучих остатках обнаруживается 1 - 2 % кремния, что свидетельствует о неполном удале- нии этого элемента при фторировании образцов- имитаторов. Причиной этого могла быть недо- статочная высота лабораторного реактора, вслед- ствие чего наиболее крупные частицы порошка не были профторированы полностью. Подтверждением того, что летучие про- дукты состоят практически только из кремния и кислорода, является сравнение содержания остальных элементов в исходных образцах и в твердых остатках. Концентрация элементов (в % мас.), как указывалось выше, определялась ядерно-физическим методом. В табл. 3 и 4 в качестве примера приведены результаты расчета баланса для двух элементов – кальция и циркония. Таблица 2. Определение чистой массы летучих продуктов № об- разца Начальная масса образца M, г Масса нелетучего остатка, Mост., г Концентрация F в остатке, % мас. Масса фтора в остатке, МF, г Чистая убыль маcсы, ∆М = М - ( Mост.- МF), г ∆М, % 11 8,87120 6,96105 71,76 4,99525 6,90540 77,8 13 9,50875 6,84030 54,61 3,73550 6,40395 67,3 14 9,59470 6,65785 50,38 3,35422 6,29107 65,6 15 8,70780 6,57770 47,87 3,13917 5,28927 60,7 16 10,31845 7,69230 52,23 4,01768 6,64384 64,4 Из табл. 3 и 4 видно, что содержание кальция и циркония в твердых остатках незначи- тельно отличается от их содержания в исходных образцах. Это свидетельствует о том, что эти элементы не уносятся летучими газообразными продуктами фторирования. Аналогичные результаты получены и в отношении других элементов, входящих в состав образцов- имитаторов. . . Рис. 2. Схема реактора: 1 – подача фторирую- щего агента; 2 – бункер приемный; 3 – неле- тучие продукты; 4 – сопло; 5 – корпус реак- тора; 6 – электронагреватель; 7 – водяное охлаждение; 8 – корпус дозатора; 9 – отвод легколетучих продуктов; 10 – бункер загруз- ки; 11 – исходный порошок; 12 – крышка; 13 – вал дозатора. В. Л. КАПУСТИН, В. В. ЛЕВЕНЕЦ, В. Г. МАРТЫНЕНКО И ДР. ________________________________________________________________________________________________________________________ ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ ВИП. 8 2007 158 Таблица 3. Сравнение содержания кальция в исходных образцах и твердых остатках № образца Исходный образец Нелетучий остаток Масса, г Концентрация, % мас. Содержание кальция, г Масса, г Концентрация, % мас. Содержание кальция, г 11 8,87120 6,8 0,60 6,96105 9,09 0,63 13 9,50875 10,14 0,96 6,84030 14,11 0,97 14 9,59470 5,09 0,49 6,65785 7,04 0,47 15 8,70780 6,79 0,59 6,57770 9,51 0,62 16 10,31845 4,46 0,46 7,69230 5,27 0,41 Таблица 4. Сравнение содержания циркония в исходных образцах и твердых остатках № образца Исходный образец Нелетучий остаток Масса, г Концентрация, % мас. Содержание циркония, г Масса, г Концентрация, % мас. Содержание циркония, г 11 8,87120 - - 6,96105 - - 13 9,50875 3,04 0,29 6,84030 3,96 0,27 14 9,59470 2,36 0,23 6,65785 3,81 0,25 15 8,70780 3,13 0,27 6,57770 3,46 0,23 16 10,31845 2,85 0,29 7,69230 3,88 0,30 Выводы В результате проведенных исследований на образцах, имитирующих ЛТСМ, экспери- ментально установлено, что разработанное нами лабораторное оборудование для газофто- ридной обработки веществ позволяет эффективно выделять из многокомпонентной силикат- ной массы кремний и кислород. Этот результат имеет важное значение, поскольку кремний и кислород нерадиоактивны, а доля этих элементов в ЛТСМ составляет около 70 % мас. Для реальных ЛТСМ, содержащих радиоактивные компоненты, потребуется специальное обору- дование, обеспечивающее безопасную и экологически чистую переработку с дополнитель- ным применением адсорбционных, экстракционных и других методик отделения веществ. Следует также отметить, что разработка газофторидной методики переработки ЛТСМ могла бы способствовать ускорению перехода атомной энергетики Украины к переработке отрабо- танного ядерного топлива в рамках замкнутого топливного цикла. СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 1. Пазухин Э. М. Лавообразные топливосодержащие массы 4-го блока Чернобыльской АЭС: топо- графия, физико-химические свойства, сценарий образования // Радиохимия. - 1994. - Т. 35, № 2. - С. 98 - 142. 2. Шаталов В. В., Серегин М. Б., Харин В. Ф., Понаморев Л. А. Газофторидная переработка отрабо- тавшего оксидного топлива // Атомная энергия. - 2001. - Т. 90, № 3. - С. 212 - 222. 3. Боровой А. А, Галкин Б. Я. Крыницин А. П. и др. Распределение лавообразных топливосодержащих масс (ЛТСМ) в помещениях 4-го блока Чернобыльской АЭС // Радиохимия. - 1990. - Т. 32, № 6. - С.103 - 113. Поступила в редакцию 31.01.07 ГАЗОФТОРИДНАЯ ПЕРЕРАБОТКА ЛАВООБРАЗНОЙ МАССЫ ________________________________________________________________________________________________________________________ ПРОБЛЕМИ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ І ЧОРНОБИЛЯ ВИП. 8 2007 159 2 ГАЗОФТОРИДНА ПЕРЕРОБКА ЛАВОПОДІБНОЇ СИЛІКАТНОЇ МАСИ, ЩО ІМІТУЄ СИЛІКАТНУ МАТРИЦЮ ЛАВОПОДІБНИХ ПАЛИВОВМІСНИХ МАТЕРІАЛІВ 4-ГО БЛОКА ЧОРНОБИЛЬСЬКОЇ АЕС В. Л. Капустін, В. В. Левенець, В. Г. Мартиненко, М. О. Семенов, М. О. Хованський, В. І. Шеремет, Б. М. Широков, А. О. Щур Обговорюється метод газофторидної переробки лавоподібних паливовмісних матеріалів (ЛПВМ) 4-го блока ЧАЕС, який дозволяє відділити від ЛПВМ нерадіоактивні елементи. Експеримен- ти по розділенню проводилися на зразках силікатної маси, склад якої аналогічний складу силікатної матриці ЛПВМ. Установлено, що устаткування, розроблене для газофторидної переробки речовин, дає змогу ефективно виділяти із багатокомпонентної силікатної маси кремній разом із киснем, що виділяється при фторуванні. Цей результат має важливе значення, оскільки частка цих нерадіоактив- них елементів в ЛПВМ становить близько 70 % мас. 2 GAS-FLUORIDE PROCESSING OF LAVА-LIKE SILICATE MASS, WHICH SIMULATE SILICATE MATRIX OF LMCF OF 4-TH BLOCK CHERNOBYL'S APP V. L. Kapustin, V. V. Levenets, V. G. Martynenko, M. O. Semenov, M. O. Hovanskiy, V. I. Sheremet, B. M. Shirokov, A. A. Shchur The method of processing lava-like materials containing fuel (LMCF) of 4-th block СHAPP is con- sidered, which allows to separate "cold" chemical elements from LMCF. The partitioning experiments were carried out on samples of silicate mass whose composition is similar to silicate matrix of LMCF. It is ascer- tained, that inventory, which was designed for processing substances by technology of fluorination, allows effectively to separate silicium together with oxygen, oozed at fluorination, from multicomponent silicate mass. This result has the important value, as the part of these "cold" elements in LMCF is about 70 % mass.

Схожі ресурси