Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора ³He в ⁴HeНе

С помощью импульсного ядерного магнитного резонанса проведено исследование эволюции жидких включений, которые образуются в ГПУ матрице при быстром охлаждении раствора ³Не в ⁴Не, содержащего 1,05% ³Не. Методом спинового эха с двумя зондирующими импульсами измерен коэффициент диффузии ³Не в жидких в...

Повний опис

Збережено в:

Бібліографічні деталі
Дата:	2016
Автори:	Бирченко, А.П., Михин, Н.П., Неонета, А.С., Рудавский, Э.Я., Фисун, Я.Ю.
Формат:	Стаття
Мова:	Russian
Опубліковано:	Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України 2016
Назва видання:	Физика низких температур
Теми:	Квантовые жидкости и квантовые кpисталлы
Онлайн доступ:	https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/129286
Теги:	Додати тег Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:	Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора ³He в ⁴He / А.П. Бирченко, Н.П. Михин, А.С. Неонета, Э.Я. Рудавский, Я.Ю. Фисун // Физика низких температур. — 2016. — Т. 42, № 9. — С. 929-935. — Бібліогр.: 12 назв. — рос.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-129286
record_format	dspace
spelling	nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-1292862025-02-09T22:37:50Z Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора ³He в ⁴HeНе Effect of an intermediate bcc phase on the evolution of superfluid inclusions in an hcp ³He–⁴He matrix Бирченко, А.П. Михин, Н.П. Неонета, А.С. Рудавский, Э.Я. Фисун, Я.Ю. Квантовые жидкости и квантовые кpисталлы С помощью импульсного ядерного магнитного резонанса проведено исследование эволюции жидких включений, которые образуются в ГПУ матрице при быстром охлаждении раствора ³Не в ⁴Не, содержащего 1,05% ³Не. Методом спинового эха с двумя зондирующими импульсами измерен коэффициент диффузии ³Не в жидких включениях в процессе их эволюции. Измерения проводились при температуре 1,67 К, которая соответствует области существования ОЦК фазы на фазовой диаграмме, и при температуре 1,38 К, когда ОЦК фаза отсутствует. Обнаружено, что в процессе эволюции в обоих случаях размер жидких включений меньше диффузионной длины и диффузия носит ограниченный характер. Измеренный коэффициент ограниченной диффузии позволил найти характерный размер включений. При этом в первом случае в процессе эволюции жидких включений образуется промежуточная ОЦК фаза в виде дендритов, разделяющих жидкие включения на множество мелких капель. В связи с быстрым ростом ОЦК фазы размер капель быстро уменьшается, и процесс завершается исчезновением ОЦК фазы и образованием аморфного состояния. Результаты, полученные с помощью измерений коэффициента диффузии, коррелируют с поведением времени спин-решеточной релаксации в такой системе. Во втором случае при более низкой температуре ОЦК фаза не образуется, а процесс эволюции жидких включений сопровождается очень медленным уменьшением их размера вплоть до полного затвердевания. За допомогою імпульсного ядерного магнітного резонансу проведено дослідження еволюції рідких включень, які утворюються в ГЩП матриці при швидкому охолодженні розчину ³Не в ⁴Не, що містить 1,05% ³Не. Методом спінової луни з двома зондувальними імпульсами виміряно коефіцієнт дифузії ³Не в рідких включеннях у процесі їхньої еволюції. Вимірювання проводилися при температурі 1,67 К, яка відповідає області існування ОЦК фази на фазовій діаграмі, та при температурі 1,38 К, коли ОЦК фаза відсутня. Виявлено, що в процесі еволюції в обох випадках розмір рідких включень менше дифузійної довжини і дифузія носить обмежений характер. Виміряний коефіцієнт обмеженої дифузії дозволив знайти характерний розмір включень. При цьому в першому випадку в процесі еволюції рідких включень утворюється проміжна ОЦК фаза у вигляді дендритів, що ділять рідкі включення на безліч дрібних крапель. У зв'язку зі швидким зростанням ОЦК фази розмір крапель швидко зменшується, і процес завершується зникненням ОЦК фази та утворенням аморфного стану. Результати, отримані за допомогою вимірів коефіцієнта дифузії, корелюють з поведінкою часу спін-ґраткової релаксації в такій системі. У другому випадку при більш низькій температурі ОЦК фаза не утворюється, а процес еволюції рідких включень супроводжується дуже повільним зменшенням їх розміру аж до повного твердіння. Pulsed NMR is used to study the evolution of liquid inclusions formed in an hcp matrix during rapid cooling of a ³He- ⁴He solution containing 1.05% ³He. The diffusion coefficient of ³He in the liquid inclusions as they evolve is measured by a spin echo technique with two probe pulses. The measurements were made at 1.67 K, which corresponds to the region of the bcc phase in the phase diagram, and at 1.38 K, where the bcc phase is absent. It is found that during the evolution in both cases, the liquid inclusions are smaller than the diffusion length and diffusion is restricted. The measured coefficient of restricted diffusion made it possible to determine the characteristic size of the inclusions. In the first case, during the evolution of the liquid inclusions an intermediate bcc phase in the form of dendrites develops and separates the liquid inclusions into a mass of fine droplets. Because of the rapid growth of the bcc phase, the size of the droplets decreases rapidly and the process ends with the disappearance of the bcc phase and the formation of an amorphous state. The results derived from the measured diffusion coefficient correlate with the behavior of the spin-lattice relaxation time in this kind of system. In the second case, at a lower temperature, the bcc phase does not develop and the evolution of the liquid inclusions is accompanied by a very slow reduction in their size until their complete solidification. Работа была частично выполнена в рамках программы НАН Украины (договор № 6/15-Н). 2016 Article Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора ³He в ⁴He / А.П. Бирченко, Н.П. Михин, А.С. Неонета, Э.Я. Рудавский, Я.Ю. Фисун // Физика низких температур. — 2016. — Т. 42, № 9. — С. 929-935. — Бібліогр.: 12 назв. — рос. 0132-6414 PACS: 64.70.K–, 67.80.dj, 67.80.dk, 67.60.–g https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/129286 ru Физика низких температур application/pdf Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
language	Russian
topic	Квантовые жидкости и квантовые кpисталлы Квантовые жидкости и квантовые кpисталлы
spellingShingle	Квантовые жидкости и квантовые кpисталлы Квантовые жидкости и квантовые кpисталлы Бирченко, А.П. Михин, Н.П. Неонета, А.С. Рудавский, Э.Я. Фисун, Я.Ю. Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора ³He в ⁴HeНе Физика низких температур
description	С помощью импульсного ядерного магнитного резонанса проведено исследование эволюции жидких включений, которые образуются в ГПУ матрице при быстром охлаждении раствора ³Не в ⁴Не, содержащего 1,05% ³Не. Методом спинового эха с двумя зондирующими импульсами измерен коэффициент диффузии ³Не в жидких включениях в процессе их эволюции. Измерения проводились при температуре 1,67 К, которая соответствует области существования ОЦК фазы на фазовой диаграмме, и при температуре 1,38 К, когда ОЦК фаза отсутствует. Обнаружено, что в процессе эволюции в обоих случаях размер жидких включений меньше диффузионной длины и диффузия носит ограниченный характер. Измеренный коэффициент ограниченной диффузии позволил найти характерный размер включений. При этом в первом случае в процессе эволюции жидких включений образуется промежуточная ОЦК фаза в виде дендритов, разделяющих жидкие включения на множество мелких капель. В связи с быстрым ростом ОЦК фазы размер капель быстро уменьшается, и процесс завершается исчезновением ОЦК фазы и образованием аморфного состояния. Результаты, полученные с помощью измерений коэффициента диффузии, коррелируют с поведением времени спин-решеточной релаксации в такой системе. Во втором случае при более низкой температуре ОЦК фаза не образуется, а процесс эволюции жидких включений сопровождается очень медленным уменьшением их размера вплоть до полного затвердевания.
format	Article
author	Бирченко, А.П. Михин, Н.П. Неонета, А.С. Рудавский, Э.Я. Фисун, Я.Ю.
author_facet	Бирченко, А.П. Михин, Н.П. Неонета, А.С. Рудавский, Э.Я. Фисун, Я.Ю.
author_sort	Бирченко, А.П.
title	Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора ³He в ⁴HeНе
title_short	Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора ³He в ⁴HeНе
title_full	Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора ³He в ⁴HeНе
title_fullStr	Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора ³He в ⁴HeНе
title_full_unstemmed	Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора ³He в ⁴HeНе
title_sort	влияние промежуточной оцк фазы на эволюцию сверхтекучих включений в гпу матрице раствора ³he в ⁴heне
publisher	Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
publishDate	2016
topic_facet	Квантовые жидкости и квантовые кpисталлы
url	https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/129286
citation_txt	Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора ³He в ⁴He / А.П. Бирченко, Н.П. Михин, А.С. Неонета, Э.Я. Рудавский, Я.Ю. Фисун // Физика низких температур. — 2016. — Т. 42, № 9. — С. 929-935. — Бібліогр.: 12 назв. — рос.
series	Физика низких температур
work_keys_str_mv	AT birčenkoap vliâniepromežutočnoiockfazynaévolûciûsverhtekučihvklûčeniivgpumatricerastvora3hev4hene AT mihinnp vliâniepromežutočnoiockfazynaévolûciûsverhtekučihvklûčeniivgpumatricerastvora3hev4hene AT neonetaas vliâniepromežutočnoiockfazynaévolûciûsverhtekučihvklûčeniivgpumatricerastvora3hev4hene AT rudavskiiéâ vliâniepromežutočnoiockfazynaévolûciûsverhtekučihvklûčeniivgpumatricerastvora3hev4hene AT fisunâû vliâniepromežutočnoiockfazynaévolûciûsverhtekučihvklûčeniivgpumatricerastvora3hev4hene AT birčenkoap effectofanintermediatebccphaseontheevolutionofsuperfluidinclusionsinanhcp3he4hematrix AT mihinnp effectofanintermediatebccphaseontheevolutionofsuperfluidinclusionsinanhcp3he4hematrix AT neonetaas effectofanintermediatebccphaseontheevolutionofsuperfluidinclusionsinanhcp3he4hematrix AT rudavskiiéâ effectofanintermediatebccphaseontheevolutionofsuperfluidinclusionsinanhcp3he4hematrix AT fisunâû effectofanintermediatebccphaseontheevolutionofsuperfluidinclusionsinanhcp3he4hematrix
first_indexed	2025-12-01T11:27:52Z
last_indexed	2025-12-01T11:27:52Z
_version_	1850305128339341312
fulltext	Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2016, т. 42, № 9, c. 929–935 Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора 3Не в 4Не А.П. Бирченко, Н.П. Михин, А.С. Неонета, Э.Я. Рудавский, Я.Ю. Фисун Физико-технический институт низких температур им. Б.И. Веркина НАН Украины пр. Науки, 47, г. Харьков, 61103, Украина E-mail: mikhin@ilt.kharkov.ua Статья поступила в редакцию 29 марта 2016 г., опубликована онлайн 25 июля 2016 г. С помощью импульсного ядерного магнитного резонанса проведено исследование эволюции жидких включений, которые образуются в ГПУ матрице при быстром охлаждении раствора 3Не в 4Не, содержа- щего 1,05% 3Не. Методом спинового эха с двумя зондирующими импульсами измерен коэффициент диффузии 3Не в жидких включениях в процессе их эволюции. Измерения проводились при температуре 1,67 К, которая соответствует области существования ОЦК фазы на фазовой диаграмме, и при темпера- туре 1,38 К, когда ОЦК фаза отсутствует. Обнаружено, что в процессе эволюции в обоих случаях размер жидких включений меньше диффузионной длины и диффузия носит ограниченный характер. Измерен- ный коэффициент ограниченной диффузии позволил найти характерный размер включений. При этом в первом случае в процессе эволюции жидких включений образуется промежуточная ОЦК фаза в виде дендритов, разделяющих жидкие включения на множество мелких капель. В связи с быстрым ростом ОЦК фазы размер капель быстро уменьшается, и процесс завершается исчезновением ОЦК фазы и обра- зованием аморфного состояния. Результаты, полученные с помощью измерений коэффициента диффу- зии, коррелируют с поведением времени спин-решеточной релаксации в такой системе. Во втором слу- чае при более низкой температуре ОЦК фаза не образуется, а процесс эволюции жидких включений сопровождается очень медленным уменьшением их размера вплоть до полного затвердевания. За допомогою імпульсного ядерного магнітного резонансу проведено дослідження еволюції рідких включень, які утворюються в ГЩП матриці при швидкому охолодженні розчину 3Не в 4Не, що містить 1,05% 3Не. Методом спінової луни з двома зондувальними імпульсами виміряно коефіцієнт дифузії 3Не в рідких включеннях у процесі їхньої еволюції. Вимірювання проводилися при температурі 1,67 К, яка від- повідає області існування ОЦК фази на фазовій діаграмі, та при температурі 1,38 К, коли ОЦК фаза від- сутня. Виявлено, що в процесі еволюції в обох випадках розмір рідких включень менше дифузійної дов- жини і дифузія носить обмежений характер. Виміряний коефіцієнт обмеженої дифузії дозволив знайти характерний розмір включень. При цьому в першому випадку в процесі еволюції рідких включень утво- рюється проміжна ОЦК фаза у вигляді дендритів, що ділять рідкі включення на безліч дрібних крапель. У зв'язку зі швидким зростанням ОЦК фази розмір крапель швидко зменшується, і процес завершується зникненням ОЦК фази та утворенням аморфного стану. Результати, отримані за допомогою вимірів кое- фіцієнта дифузії, корелюють з поведінкою часу спін-ґраткової релаксації в такій системі. У другому ви- падку при більш низькій температурі ОЦК фаза не утворюється, а процес еволюції рідких включень су- проводжується дуже повільним зменшенням їх розміру аж до повного твердіння. PACS: 64.70.K– Переход твердое тело–твердое тело; 67.80.dj Дефекты, включения и диффузия; 67.80.dk Магнитные свойства, фазы, ЯМР; 67.60.–g Смешанные системы; жидкие смеси 3He, 4He. Ключевые слова: сверхтекучие включения, твердый гелий, ЯМР, ограниченная диффузия. © А.П. Бирченко, Н.П. Михин, А.С. Неонета, Э.Я. Рудавский, Я.Ю. Фисун, 2016 А.П. Бирченко, Н.П. Михин, А.С. Неонета, Э.Я. Рудавский, Я.Ю. Фисун 1. Введение Исследование ГПУ кристаллов гелия показало, что при достаточно большой скорости охлаждения при постоянном объеме в матрице твердого гелия обычно образуются неравновесные жидкие включения. В твер- дом 4He такие исследования проводились с помощью визуальной регистрации [1], где было установлено, что жидкие включения являются долгоживущими, а их размер уменьшается со временем. В твердом растворе 3He в 4He двухфазная система ГПУ матрица + жидкие включения изучалась методом ядерного магнитного резонанса (ЯМР) [2–6] и было показано, что эта мето- дика очень информативна. Были получены сведения о коэффициенте диффузии D и времени спин-спиновой T2 релаксации в каждой из сосуществующих фаз. Ве- личина T2 в жидких включениях совпадала с соответ- ствующими данными для объемной жидкости, однако диффузионный процесс отличался от диффузии в объ- емной жидкости и носил ограниченный характер. Так- же установлено, что размер жидких включений суще- ственно уменьшался со временем и наблюдался спонтанный переход жидких включений в разупорядо- ченную (аморфную) фазу. Указанные ЯМР исследования [6] проведены в об- ласти температур 1,3–1,8 К, где в соответствии с фазо- вой диаграммой наряду с областью ГПУ фазы имеется довольно узкая область ОЦК фазы (рис. 1). При таких условиях в области температур, соответствующих су- ществованию равновесной ОЦК фазы, в процессе эво- люции двухфазной системы ГПУ + жидкие включения образуется трехфазная система ГПУ + ОЦК + жидкие включения. Это было установлено с помощью измере- ний времени спин-решеточной релаксации T1 в каждой из трех указанных фаз. При этом давление в матрице, измеренное емкостным датчиком вблизи стенок экспе- риментальной ячейки, сильно отличалось от давления на кривой плавления и составляло ~ 35 бар. Несмотря на высокое давление в матрице, свойства жидкости во включениях (D [2] и T2 [3,4]) совпадали с соответст- вующими свойствами объемной жидкости на кривой плавления. В связи с обнаруженным влиянием ОЦК фазы на эволюцию жидких включений, образованных в ГПУ матрице, представлялось актуальным выяснить новые особенности диффузионных процессов в такой не- обычной неравновесной трехфазной системе. Ранее ограниченная диффузия в жидких включениях в ГПУ матрице была обнаружена лишь при температурах меньше нижней тройной точки, когда влияние ОЦК фазы не должно проявляться [5]. Цель настоящей ра- боты — использование метода ЯМР для измерения коэффициента диффузии в неравновесных жидких включениях, которые находятся в ГПУ матрице при наличии промежуточной ОЦК фазы, сравнение полу- ченных результатов с соответствующими данными о времени спин-решеточной релаксации и построение общей картины эволюции жидких включений. 2. Методика эксперимента В эксперименте исследовались образцы раствора, содержащего 1,05 % 3He, выращенные методом блоки- ровки капилляра в медной ячейке, конструкция кото- рой подробно описана в работе [5]. Ячейка имела объ- ем 0,5 см3 и была снабжена двумя емкостными датчиками давления типа Страти–Адамса, которые располагались на торцах ячейки и имели чувствитель- ность ±1 мбар. Температура корпуса ячейки измеря- лась угольным термометром сопротивления с точно- стью ±3 мК и чувствительностью ±1 мК. Измерения проводились в области температур 1,3–1,8 К. Исследованные образцы можно разделить на два типа, исходя из условий их выращивания. Первый тип кристаллов выращивали путем быстрого охлаждения жидкого раствора со скоростью ~ 3–8 мК/c при исход- ном давлении ~ 62 бар (точка А, рис. 1). После охлаж- дения образца до пересечения с линией, близкой к ли- нии ликвидуса (точка B), процесс охлаждения при заблокированном капилляре происходит почти изохо- рически и осуществляется вдоль линии 1. Отметим, что процесс не является строго изохорическим, потому что в образце, представляющем собой неравновесную смесь жидкой и твердой фаз, по мере охлаждения про- исходила постепенная кристаллизация жидкой фазы, окруженной поликристаллической «оболочкой» мат- рицы. За счет быстрого охлаждения ячейки образова- ние и рост первых порций твердой фазы происходит на внутренней металлической поверхности датчиков дав- ления как на самой холодной области внутренней по- Рис. 1. Схема выращивания образцов при быстром и медлен- ном охлаждении на фоне фазовой диаграммы: изменение температуры ячейки и давления в ней при быстром (1) и медленном (2) охлаждении. 930 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2016, т. 42, № 9 Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора 3Не в 4Не лости ячейки. При этом выделяющаяся теплота кри- сталлизации эффективно отводилась через медный хладопровод. По мере дальнейшего роста твердой фа- зы эффективность такого теплоотвода ухудшалась в меру низкой теплопроводности двухфазной системы, состоящей из быстро выращенной твердой фазы и жид- кости, которая не соприкасалась с хладопроводом. При этом не происходило затвердевания всей жидкости, по- скольку из-за образования первых порций твердой фазы давление в остальной части жидкости понижалось и его не хватало для полного затвердевания. При самой высо- кой скорости охлаждения количество незатвердевшей жидкости могло достигать 15% и более [2]. Выращенные таким образом образцы охлаждались до температуры ~ 1,38 К, при этом давление в матрице, ре- гистрируемое датчиками давления в пристеночных об- ластях образца, составляло (35±1) бар, что формально соответствует молярному объему (20,2±0,1) см3/моль. При таких условиях охлаждения в образцах создава- лось большое количество дефектов и, как было уста- новлено ранее [3–5], возникали макроскопические не- равновесные долгоживущие жидкие включения. После этого образцы отогревались до температуры 1,67 К, при которой, как видно на рис. 1, вблизи кри- вой плавления существует область ОЦК фазы. После того, как образец в момент времени 0t принимал ука- занную температуру, измерения проводились в разные последующие моменты времени 0t t t= +δ (см. табл. 1). В таблице также приведены основные рабочие харак- теристики образца: коэффициент диффузии и средний размер жидких включений, а также удельный объем- ный вклад жидкой фазы. Образцы второго типа выращивались при очень медленном охлаждении и использовались для прове- дения контрольных измерений. Для выращивания та- ких кристаллов использовалась система термостабили- зации ячейки (специальный термометр, нагреватель и электронная схема обратной связи), что позволяло проводить медленное и плавное охлаждение образца с заданной скоростью 0,08–0,15 мК/с. В этом случае процесс осуществлялся практически изохорически. Охлаждение проводилось вдоль линии 2 (рис. 1), кото- рая близка к равновесной кривой затвердевания. Вследствие медленного охлаждения такие образцы практически не содержали неравновесных включений и были идентичны образцам первого типа, отожжен- ным вблизи температуры плавления. Измерения коэффициента диффузии 3He в системе, содержащей кристаллическую матрицу с жидкими включениями, проводились методом спинового эха при ларморовской частоте 0 /2ω π= 9,15 МГц. Исполь- зовался метод Карра–Парселла [7] с приложением па- ры зондирующих импульсов 90°–τ–180°, где τ — вре- мя между импульсами. В эксперименте измерялась амплитуда спинового эха h в зависимости от величины градиента магнитного поля G при различных τ. В та- ком случае зависимость h от τ описывается следую- щим выражением: 2 2 3 0 2 2/ exp ( 2 / ),3i i i i h h T G D= α − τ − γ τ∑ (1) где 0h — максимальное значение h (при G = 0), i — номер каждой из сосуществующих фаз, iα — относи- тельный объемный вклад i-й фазы в амплитуду эхо- сигнала 1 ,) ( iΣα = 2iT — время спин-спиновой ре- лаксации i-й фазы, γ — гиромагнитное отношение. Для повышения точности измерения h каждое исполь- зованное значение амплитуды эхо-сигнала являлось усредненным значением нескольких измерений. Вели- чины τ и G выбирались таким образом, чтобы диффу- зионное затухание спинового эха (второе слагаемое в (1)) доминировало над затуханием от спин-спиновой релаксации. В связи с поисками условий проявления ограниченной диффузии величина τ изменялась от минимальных значений ~5 мс, когда диффузионная длина ( )1/22 LDτ обычно меньше характерного размера системы, до больших значений ~40 мс, когда может четко проявиться ограниченный характер диффузии. Таблица 1. Основные характеристики исследованных образцов Номер из- мерения Температура T, К Время измерения ,t t± δ мин Интервал между зон- дирующими импуль- сами τ , мс Коэффициент ог- раниченной диф- фузии D′, см2/с ,Lα % Радиус жид- кого включе- ния R, мкм 1 1,38 t0–30 30 D' = DL 11±0,5 27±2 2 1,38 t0–20 100 (3,7±0,84)·10–5 11±0,5 27±2 3 1,38 t0–10 201 (1,2±0,25)·10–5 11±0,5 27±2 4 1,67 t0 6,2 D′ = DL 11±0,5 6,5±2 5 1,67 t0+15 20,4 (3±1)·10–6 10±1,5 5,4±0,5 6 1,67 t0+25 40 (4±1,6)·10–7 7±1,5 4,5±0,5 7 1,67 t0+40 10 (2,5±1,2)⋅10–6 5±1,5 3,6±0,5 8 1,67 t0+55 20 (3±1,7)·10–7 3±1,5 3±0,5 9 1,67 t0+70 10 (5±2,7)·10–7 2±1,0 2,4±0,4 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2016, т. 42, № 9 931 А.П. Бирченко, Н.П. Михин, А.С. Неонета, Э.Я. Рудавский, Я.Ю. Фисун Полученные зависимости h(G2) обрабатывались урав- нением (1) методом наименьших квадратов с подго- ночными параметрами iα и iD . 3. Эволюция жидких включений при наличии ОЦК фазы Типичные измеренные зависимости относительной амплитуды спинового эха h/h0 от G2 приведены на рис. 2 для нескольких измерений, указанных в табл. 1. Полученные данные хорошо описываются уравнением (1) (сплошные линии на рис. 2). На рис. 2(a) приведены данные, полученные при температуре образца 1,38 К, когда ОЦК фаза на фазовой диаграмме отсутствует. В этом случае при больших значениях τ на зависимостях четко видны две области, отличающиеся крутизной наклона. Каждой области соответствует свое значение коэффициента диффузии iD и удельного вклада дан- ной фазы iα (см. табл. 1). Проведенный анализ пока- зал, что для областей с меньшим наклоном значения коэффициента диффузии соответствуют диффузии в ГПУ матрице, что особенно четко видно на кривой 2. Области с большим наклоном соответствуют данным для жидких включений. На рис. 2(б) приведены первичные эксперименталь- ные данные, полученные при температуре 1,67 К, ко- гда, как показано ранее при измерении Т1 [6], сущест- венно проявляется влияние ОЦК фазы на кинетические процессы в системе. При измерении коэффициента диффузии методом Карра–Парселла величина τ не должна превышать времени спин-спиновой релаксации T2, иначе в экспоненте уравнения (1) будет доминиро- вать первый член, а второй член, содержащий D, будет пренебрежимо малым. В таких условиях возможно измерить коэффициент D лишь для жидких включе- ний, а для ГПУ матрицы надежные измерения D тре- бовали, чтобы величина τ была больше ~2,4 с, что за- метно превышало значения T2. Поэтому на рис. 2(б) приведены лишь типичные данные, относящиеся к жидким включениям (измерения 4 и 6). Поскольку эти данные были получены на одном и том же образце, при одной и той же температуре, но в разные моменты времени, их различие означает, что жидкие включения претерпевают некую эволюцию со временем. Анализ такой эволюции удобно проводить, если от первичных данных (рис. 2) перейти к соответствующим значениям коэффициента диффузии. Значения коэффициента диффузии iD сосуществую- щих фаз для каждого из проведенных измерений были получены при обработке экспериментальных данных уравнением (1) и представлены на рис. 3 для Т = 1,38 К (рис. 3(a)) и Т = 1,67 К (рис. 3(б)). Следует отметить, что при фазовых переходах в смеси 3Не–4Не концен- трация 3Не в жидкости, находящейся в равновесии с твердыми фазами (между линиями солидус и ликви- дус), может заметно отличаться от исходной. Оценки показали, что коэффициент самодиффузии 3Не при этом изменяется на величину, не превышающую нашу ошибку измерения D. На рис. 3(a) приведены экспериментальные результа- ты для свежевыращенного кристалла при температуре 1,38 К (исходное состояние). Кривая 1 соответствует коэффициенту диффузии в жидких включениях, кото- рый оказался зависящим от времени τ, между зонди- рующими импульсами. Это означает, что диффунди- рующий атом 3He за диффузионное время 2τ успевает достичь стенки, ограничивающей жидкое включение, что соответствует ограниченной диффузии, когда диффузионная длина имеет тот же порядок величины, что и размер R жидких включений. В этом случае зави- симость между коэффициентом ограниченной диффу- зии D′ и истинным коэффициентом в жидкости DL описывается выражением [8,9] Рис. 2. Зависимость амплитуды спинового эха от градиента магнитного поля для разных измерений: (а) T = 1,38 К; Lα = = 0,11; 1 — τ = 40 мс, 2 — τ = 100 мс. (б) T = 1,67 К; 1 — из- мерение 4 (τ = 6,2 мс), 2 — измерение 6 (τ = 40 мс). Сплош- ные линии соответствуют аппроксимации полученных экспе- риментальных данных уравнением (1). Объяснение в тексте. 932 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2016, т. 42, № 9 Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора 3Не в 4Не 4 2 2 3 1 , L L R RD B AD D   ′ = −  τ τ  (2) где параметры A и B не зависят от температуры и слабо зависят от геометрии области, ограничивающей жид- кие включения [5,10]. При малом значении τ (τ = 30 мс) эксперименталь- ная точка 1 (рис. 3(a)) дает истинное значение коэффи- циента диффузии объемной жидкости DL = 8·10–5 см2/с (кривая 2) [4], так как в этом случае диффузионная дли- на меньше характерного размера жидких включений 1/22 .( )LD Rτ << При увеличении τ, когда 1/22( )LDτ становится больше R, регистрируется ограниченная диффузия с коэффициентом D′ (точки 2 и 3). Анализ согласно формуле (2) показал, что размер включений в образце, соответствующем этим измерениям на кри- вой 1, составляет R = (27 ± 4) мкм. Как было показано в работе [5], это значение практически не меняется в течение 1–2 ч. По этой причине значения iα для изме- рений 1–3 в табл. 1 одинаковые и составляют (11±0,5)%. Значениe коэффициента диффузии в ГПУ матрице (кривая 3) также соответствует известным данным Dhcp = 8·10–10 см2/с [2,4]. Рисунок 3(б) иллюстрирует поведение коэффициен- та ограниченной диффузии D′ при изменении темпера- туры и времени. Образец был отогрет до температуры 1,67 К, при которой вблизи кривой плавления сущест- вует ОЦК фаза, а экспериментальные точки 4–9 соот- ветствуют измерениям при этой температуре, но в раз- ные моменты времени (см. табл. 1). Первое измерение (точка 4) проведено при минимальном значении τ (6,2 мс), чтобы попытаться удовлетворить условию, когда диффузионная длина меньше размера капли. По- лученное при этом значение D′ оказалось весьма близ- ким к значению коэффициента диффузии в объемной жидкости. Чтобы проверить, реализуется ли в этих условиях ограниченная диффузия, последующие изме- рения были проведены при больших τ (точки 5 и 6). Эти измерения показали заметное отклонение D′ от расчетной кривой А, проведенной согласно (2) через точку 4, что означает уменьшение размера жидких включений. Затем было выполнено контрольное изме- рение (точка 7) при меньшем значении τ, чтобы прове- рить, будет ли полученное значение D′ ближе к линии A. Однако оказалось, что кривая аппроксимации D, проведенная через точку 7, еще сильнее отклоняется от первоначальной кривой A. Последующие измерения 8 и 9 показали, что соответствующие кривые аппрокси- мации E и F продолжают отклоняться от линии A. Анализ показал, что полученные значения D′ могут быть описаны формулой (2), но с другим размером жид- кого включения R. Величины D′ и R в разные моменты эволюции жидких включений приведены в табл. 1, а на рис. 4 показана зависимость R от реального времени. На рисунке видно, что за время ~1 ч размер жидких включений уменьшился почти в 3 раза. Объемный вклад жидкой фазы iα также монотонно уменьшается со временем (см. табл. 1). Столь быструю эволюцию жидких включений в об- ласти температур, соответствующих существованию ОЦК фазы, можно объяснить тем, что затвердевание жидких включений в процессе их эволюции происхо- дит через образование промежуточной ОЦК фазы. Прямое доказательство образования такой промежу- точной ОЦК фазы — результаты измерений времени спин-решеточной релаксации T1, проведенных в рабо- те [6]. Использование в этой работе оригинальной трехимпульсной ЯМР методики позволило измерять время T1 в каждой из сосуществующих фаз в процессе Рис. 3. Зависимость коэффициента диффузии от времени между зондирующими импульсами: (a) исходные измерения при Т = 1,38 К; 1 — жидкие включения, 2 — объемная жид- кость, 3 — ГПУ матрица; (б) то же при Т = 1,67 К. Номера экспериментальных точек соответствуют порядку измерений коэффициента диффузии в табл. 1. Кривые А, В, C, D, E, F — расчет по формуле (2) для каждой серии измерений. Горизон- тальные пунктирные линии соответствуют известным значе- ниям коэффициента диффузии для объемных образцов: верх- няя линия — жидкость на кривой плавления (DL = 8·10–5 см2/с), средняя линия — ОЦК фаза (Dbcc = 2·10–5 см2/с), ниж- няя линия — ГПУ матрица (Dhcp = 8·10–10 см2/с). Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2016, т. 42, № 9 933 А.П. Бирченко, Н.П. Михин, А.С. Неонета, Э.Я. Рудавский, Я.Ю. Фисун эволюции жидких включений. Было обнаружено, что в области температур, где существует ОЦК фаза на рав- новесной фазовой диаграмме, наблюдается дополни- тельный релаксационный процесс, причем характерное время релаксации этого процесса совпадает с временем T1 для ОЦК фазы. Это означает, что двухфазная систе- ма ГПУ + жидкие включения переходит в трехфазную систему ГПУ + ОЦК + жидкие включения. Эволюция двухфазных систем в процессе затверде- вания жидких включений рассмотрена в работе [11]. Было показано, что в неравновесных условиях, когда достаточно быстро изменяется температура и давление системы, затвердевание жидкой фазы происходит пу- тем образования мелкодисперсных (снегообразных) структур. В случае растворов этот эффект усиливается за счет того, что жидкая и твердая фазы должны иметь разные концентрации, соответствующие линиям лик- видуса и солидуса на фазовой диаграмме. Таким обра- зом, появление промежуточной ОЦК фазы сопровож- дается образованием дендритной структуры, которая разделяет жидкую фазу на более мелкие капли. Когда в дальнейшем происходит еще один фазовый переход с образованием ГПУ фазы, то, в соответствии с работой [11], дисперсность новой фазы усиливается, а в остав- шейся жидкости образуются еще более мелкие капли. Процесс эволюции жидких включений завершается образованием разупорядоченной (аморфной) фазы, что четко проявляется при измерении времени спин- решеточной релаксации [3,6]. На рис. 5 показано изме- нение амплитуды сигнала спинового эха в зависимости от времени ∆t после приложения зондирующего им- пульса. Линия 1 соответствует исходному состоянию при T = 1,38 К, когда в ГПУ матрице образовались жидкие включения. Эта линия может быть аппрокси- мирована суммой двух экспонент, из которых первая соответствует спин-решеточной релаксации в ГПУ матрице с характерным временем T1hcp = 210 с, а вто- рая экспонента описывает релаксацию в жидких вклю- чениях с временем T1L = 614 с. На рис. 5 приведены результаты по изменению амплитуды спинового эха в терминах 1 – h/h0, что удобно и наглядно лишь для малых ∆t, когда четко проявляется вклад жидких включений. При этом вклад ГПУ матрицы становится существенным при заметно больших значениях ∆t, которые в масштабе рис. 5 не показаны. Линия 2 соответствует состоянию системы после отогрева до T = 1,67 К, когда образовалась промежу- точная ОЦК фаза. В этом случае линия 2 может быть описана суммой трех экспонент, соответствующих ГПУ фазе с T1hcp = 71 с, промежуточной ОЦК фазе с T1bcc = 20 с и жидким включением с T1L = 314 с. По- скольку T1bcc << T1L, вклад ОЦК фазы проявляется при меньших значениях ∆t, чем вклад жидких включений, а вклад ГПУ матрицы по-прежнему проявляется при больших ∆t. Переход жидких включений в разупоря- доченное состояние, которое при T = 1,67 К наступает через ~ 1 ч, описывается линией 3. При этом вклад ОЦК фазы не проявляется, релаксация в ГПУ матрице происходит с временем T1hcp = 71 с, а характерное время спин-решеточной релаксации в разупорядочен- ной (аморфной) фазе составляет T1a = 450 c. Полученные результаты согласуются с известными ранее данными для времен ядерной магнитной релак- сации [3,12]. Отметим, что характерный признак обра- зованной аморфной фазы — очень малое время спин- спиновой релаксации T2a ~10–3 с, которое, как показа- но в [3], существенно меньше, чем соответствующее время релаксации как в ГПУ фазе, так и в жидкости. Коэффициент диффузии в разупорядоченной фазе столь мал (по оценкам ~ 10–9–10–10 cм2/c), что его нельзя надежно измерить с помощью использованной методики. Разупорядоченное состояние системы раз- Рис. 4. Изменение характерного размера жидких включений в процессе их эволюции: 1 — T = 1,67 К; 2 — T = 1,41 К [5]. Рис. 5. Поведение амплитуды спинового эха в области малых значений ∆t для трех различных этапов эволюции жидких включений: 1 — T = 1,38 К: ГПУ матрица + жидкие включе- ния; 2 — T = 1,67 К: ГПУ матрица + ОЦК включения + жид- кие включения; 3 — T = 1,67 К через ~ 1 ч: разупорядоченное состояние. Пояснения в тексте. 934 Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2016, т. 42, № 9 Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора 3Не в 4Не рушается после тщательного отжига, когда образуется равновесная ГПУ фаза. Отметим, что контрольные эксперименты, прове- денные с образцами при очень медленном охлаждении (0,08–0,15 мК/с), показали, что в этом случае жидкие включения не образуются, а состояние образца иден- тично состоянию после отжига. 4. Заключение Проведенные эксперименты по исследованию диф- фузионных процессов в двухфазной системе, состоящей из ГПУ матрицы и жидких включений раствора 3Не в 4Не, позволили дополнить полученные ранее сведения о спин-решеточной и спин-спиновой релаксации в такой системе и построить полную картину эволюции систе- мы при изменении температуры и времени. Если область температур находится вне области существования ОЦК фазы на фазовой диаграмме рас- твора, то эволюция таких неравновесных жидких включений, образованных в ГПУ матрице, происходит медленно. Диффузия 3Не в таких включениях носит ограниченный характер, поскольку диффузионная длина превышает размер включений, а измеренное значение коэффициента ограниченной диффузии по- зволило найти характерный размер включений, кото- рый медленно уменьшается со временем. В конце кон- цов, затвердевание жидких включений сопровождается образованием неупорядоченной аморфной фазы. Ситуация существенно изменяется, если температу- ра соответствует области существования ОЦК фазы. В этом случае, хотя давление в ГПУ матрице намного превышает давление, соответствующее равновесной ОЦК фазе, в области жидких включений, где давление существенно ниже, чем в матрице, в процессе эволю- ции образуется промежуточная ОЦК фаза. Появление ОЦК фазы сопровождается ее быстрым ростом в виде дендритных структур, которые разделяют жидкие включения на множество более мелких капель. Изме- рения коэффициента ограниченной диффузии показа- ли, что это приводит к очень быстрому уменьшению размера жидких включений и последующему образо- ванию аморфной структуры, которая может перейти в равновесное кристаллическое состояние с ГПУ струк- турой только после тщательного отжига. Работа была частично выполнена в рамках про- граммы НАН Украины (договор № 6/15-Н). 1. S. Sasaki, F. Caupin, and S. Balibar, J. Low Temp. Phys. 153, 43 (2008). 2. Y. Vekhov, A. Birchenko, N. Mikhin, and E.Rudavskii, J. Low Temp. Phys. 158, 498 (2010). 3. A.P. Birchenko, N.P. Mikhin, E.Ya. Rudavskii, Ye.O. Vekhov, J. Low Temp. Phys. 169, 208 (2012). 4. N.P. Mikhin, A.P. Birchenko, A.S. Neoneta, E.Ya. Rudavskii, and Ye.O. Vekhov, J. Phys. Conf. Ser. 400, 012040 (2012). 5. N.P. Mikhin, А.P. Birchenko, Ya.Yu. Fysun, and E.Ya. Rudavskii, J. Low Temp. Phys., to be published. 6. N.P. Mikhin,·A.P. Birchenko,·A.S. Neoneta,·E.Y. Rudavskii, and·V.G. Baidakov, J. Low Temp. Phys. 175, 154 (2014). 7. H.Y. Carr and E.M. Purcell, Phys. Rev. 94, 630 (1954). 8. R.C. Wayne and R.M. Cotts, Phys. Rev. 151(1), 264 (1966). 9. B. Robertson, Phys. Rev. 154(1), 273 (1966). 10. C.H. Neuman, J. Chem. Phys. 60(11), 4508 (1974). 11. J.S. Langer, Rev. Mod. Phys. 52(1), 1 (1980). 12. А.П. Бирченко, Е.О. Вехов, Н.П. Михин, Э.Я. Рудавский, ФНТ 39, 1031 (2013) [Low Temp. Phys. 39, 801 (2013)]. Influence of the intermediate bcc phase on the evolution of superfluid inclusions in hcp matrix 3He–4He A.P. Birchenko, N.P. Mihin, A.S. Neoneta, E.Ya. Rudavskii, and Ya.Yu. Fysun The evolution of liquid inclusions which are formed in the hcp matrix by rapid cooling of the 3He–4He solu- tion containing 1.05% 3He was studied by pulse NMR. The diffusion coefficient of 3He in the liquid was measured by two-pulses spin-echo method during evo- lution of the inclusions. Measurements were carried out at 1.67 K which corresponds to the bcc phase ex- istence in the phase diagram, as well as at 1.38 K, where the bcc phase is absent. It is found that in the process of the evolution, in both cases the size of the liquid inclusions is less than diffusion length and so the diffusion is restricted. The measured restricted dif- fusion coefficient allowed to find the characteristic size of the inclusions. In the first case, during the evo- lution of liquid inclusions, dendrites of intermediate bcc phase is forming and the inclusions are separating into a lot of smaller droplets. Due to the rapid growth of the bcc dendrites, the droplet size decreases rapidly, and the process comes to disappearance of bcc phase and an amorphous state appearance. The results ob- tained by measuring the diffusion coefficient, correlat- ed with the behavior of the spin-lattice relaxation time in such a system. In the second case at a lower tem- perature bcc phase is not formed, and the size of the liquid inclusions decreases very slow until the comple- tion of their solidification. PACS: 64.70.K– Solid–solid transitions; 67.80.dj Defects, impurities, and diffusion; 67.80.dk Magnetic properties, phases, and NMR; 67.60.–g Mixtures of 3He and 4He. Keywords: superfluid inclusions, solid helium, NMR, restricted diffusion. Low Temperature Physics/Физика низких температур, 2016, т. 42, № 9 935 http://dx.doi.org/10.1007/s10909-008-9824-4 http://dx.doi.org/10.1007/s10909-008-9824-4 http://dx.doi.org/10.1007/s10909-012-0641-4 http://dx.doi.org/10.1007/s10909-012-0641-4 http://dx.doi.org/10.1088/1742-6596/400/1/012049 http://dx.doi.org/10.1007/s10909-016-1591-z http://dx.doi.org/10.1007/s10909-013-0941-3 http://dx.doi.org/10.1103/PhysRev.94.630 http://dx.doi.org/10.1103/PhysRev.151.264 http://dx.doi.org/10.1103/PhysRev.151.273 http://dx.doi.org/10.1063/1.1680920 http://dx.doi.org/10.1103/RevModPhys.52.1 http://dx.doi.org/10.1063/1.4821755 1. Введение 2. Методика эксперимента 3. Эволюция жидких включений при наличии ОЦК фазы 4. Заключение

Влияние промежуточной ОЦК фазы на эволюцию сверхтекучих включений в ГПУ матрице раствора ³He в ⁴HeНе

Репозитарії

Схожі ресурси