Гамма-спектрометрическое определение содержания и массы изотопов урана в образцах неизвестного состава и продукции ядерно-топливного цикла
Приведены результаты определения содержания и массы изотопов урана в обедненных и низкообогащенных урансодержащих образцах на основе данных обработки их гамма-спектров с применением итерационного метода. В качестве исследуемых образцов использованы порошки U₃O₈ и UO₂, компактные изделия на их основе...
Gespeichert in:
| Datum: | 2016 |
|---|---|
| Hauptverfasser: | , |
| Format: | Artikel |
| Sprache: | Russian |
| Veröffentlicht: |
Державне підприємство "Державний науково-технічний центр з ядерної та радіаційної безпеки" Держатомрегулювання України та НАН України
2016
|
| Schriftenreihe: | Ядерна та радіаційна безпека |
| Online Zugang: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/129840 |
| Tags: |
Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Zitieren: | Гамма-спектрометрическое определение содержания и массы изотопов урана в образцах неизвестного состава и продукции ядерно-топливного цикла / Д.В. Кутний, С.А. Ванжа // Ядерна та радіаційна безпека. — 2016. — № 4. — С. 52-56. — Бібліогр.: 13 назв. — рос. |
Institution
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| id |
nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-129840 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| spelling |
nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-1298402025-02-23T18:00:08Z Гамма-спектрометрическое определение содержания и массы изотопов урана в образцах неизвестного состава и продукции ядерно-топливного цикла Гамма-спектрометричне визначення вмісту і маси ізотопів урану в зразках невідомого складу та продукції ядерно-паливного циклу Gamma-Spectrometric Determination of the Content and the Mass of Uranium Isotopes in Samples of Unknown Composition and Products of the Nuclear Fuel Cycle Кутний, Д.В. Ванжа, С.А. Приведены результаты определения содержания и массы изотопов урана в обедненных и низкообогащенных урансодержащих образцах на основе данных обработки их гамма-спектров с применением итерационного метода. В качестве исследуемых образцов использованы порошки U₃O₈ и UO₂, компактные изделия на их основе, металлический уран и скрап с обогащением по изотопу ²³⁵U от 0,3 до 19,9 %; масса образцов варьировалась от десятков грамм до нескольких килограмм. Гамма-спектрометрические данные обработаны с помощью коммерческих пакетов программ компании Canberra: Genie 2000, MGAU, ISOCS и GeometryComposer. Предложенный метод дает удовлетворительную корреляцию экспериментальных и расчетных данных и позволяет оценить количественные характеристики (обогащение, массу изотопов, содержание урана в матрице) урансодержащих образцов различной физической формы и химического состава. Наведено результати визначення вмісту і маси ізотопів урану в збіднених і низькозбагачених уранвмісних зразках на основі даних обробки їх гамма-спектрів із застосуванням ітераційного методу. В якості досліджуваних зразків використано порошки U₃O₈ і UO₂, компактні вироби на їх основі, металевий уран і скрап із збагаченням по ізотопу ²³⁵U від 0,3 до 19,9 %; маса зразків варіювалася від десятків грам до кількох кілограм. Гамма-спектрометричні дані проаналізовано за допомогою комерційних пакетів програм компанії Canberra: Genie 2000, MGAU, ISOCS і GeometryComposer. Запропонований метод дає задовільну кореляцію експериментальних і розрахункових даних і можливість оцінити кількісні характеристики (збагачення, масу ізотопів, вміст урану в матриці) уранвмісних зразків різної фізичної форми й хімічного складу. The results of the uranium isotopes masses and content determination in depleted and low enriched uranium bearing samples using gamma-spectrometric data and iterative method were presented in the paper. Powders of UO₂ and U₃O₈, compact products on their basis, metal uranium and scrap with an enrichment by the isotope ²³⁵U from 0,3 to 19,9 % were used as test samples. The sample mass ranged from tens of grams to several kilograms. Gamma-spectrometric data were processed using commercial software packages by Canberra Company: Genie 2000, MGAU, ISOCS and GeometryComposer. The proposed method provides a satisfactory correlation between the experimental and calculated data and allows estimating the quantitative characteristics (enrichment, mass of isotopes, uranium content in the matrix) of uranium bearing samples with different physical shape and chemical composition. 2016 Article Гамма-спектрометрическое определение содержания и массы изотопов урана в образцах неизвестного состава и продукции ядерно-топливного цикла / Д.В. Кутний, С.А. Ванжа // Ядерна та радіаційна безпека. — 2016. — № 4. — С. 52-56. — Бібліогр.: 13 назв. — рос. 2073-6231 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/129840 539.1.07:539.163 ru Ядерна та радіаційна безпека application/pdf Державне підприємство "Державний науково-технічний центр з ядерної та радіаційної безпеки" Держатомрегулювання України та НАН України |
| institution |
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| collection |
DSpace DC |
| language |
Russian |
| description |
Приведены результаты определения содержания и массы изотопов урана в обедненных и низкообогащенных урансодержащих образцах на основе данных обработки их гамма-спектров с применением итерационного метода. В качестве исследуемых образцов использованы порошки U₃O₈ и UO₂, компактные изделия на их основе, металлический уран и скрап с обогащением по изотопу ²³⁵U от 0,3 до 19,9 %; масса образцов варьировалась от десятков грамм до нескольких килограмм. Гамма-спектрометрические данные обработаны с помощью коммерческих пакетов программ компании Canberra: Genie 2000, MGAU, ISOCS и GeometryComposer. Предложенный метод дает удовлетворительную корреляцию экспериментальных и расчетных данных и позволяет оценить количественные характеристики (обогащение, массу изотопов, содержание урана в матрице) урансодержащих образцов различной физической формы и химического состава. |
| format |
Article |
| author |
Кутний, Д.В. Ванжа, С.А. |
| spellingShingle |
Кутний, Д.В. Ванжа, С.А. Гамма-спектрометрическое определение содержания и массы изотопов урана в образцах неизвестного состава и продукции ядерно-топливного цикла Ядерна та радіаційна безпека |
| author_facet |
Кутний, Д.В. Ванжа, С.А. |
| author_sort |
Кутний, Д.В. |
| title |
Гамма-спектрометрическое определение содержания и массы изотопов урана в образцах неизвестного состава и продукции ядерно-топливного цикла |
| title_short |
Гамма-спектрометрическое определение содержания и массы изотопов урана в образцах неизвестного состава и продукции ядерно-топливного цикла |
| title_full |
Гамма-спектрометрическое определение содержания и массы изотопов урана в образцах неизвестного состава и продукции ядерно-топливного цикла |
| title_fullStr |
Гамма-спектрометрическое определение содержания и массы изотопов урана в образцах неизвестного состава и продукции ядерно-топливного цикла |
| title_full_unstemmed |
Гамма-спектрометрическое определение содержания и массы изотопов урана в образцах неизвестного состава и продукции ядерно-топливного цикла |
| title_sort |
гамма-спектрометрическое определение содержания и массы изотопов урана в образцах неизвестного состава и продукции ядерно-топливного цикла |
| publisher |
Державне підприємство "Державний науково-технічний центр з ядерної та радіаційної безпеки" Держатомрегулювання України та НАН України |
| publishDate |
2016 |
| url |
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/129840 |
| citation_txt |
Гамма-спектрометрическое определение содержания и массы изотопов урана в образцах неизвестного состава и продукции ядерно-топливного цикла / Д.В. Кутний, С.А. Ванжа // Ядерна та радіаційна безпека. — 2016. — № 4. — С. 52-56. — Бібліогр.: 13 назв. — рос. |
| series |
Ядерна та радіаційна безпека |
| work_keys_str_mv |
AT kutnijdv gammaspektrometričeskoeopredeleniesoderžaniâimassyizotopovuranavobrazcahneizvestnogosostavaiprodukciiâdernotoplivnogocikla AT vanžasa gammaspektrometričeskoeopredeleniesoderžaniâimassyizotopovuranavobrazcahneizvestnogosostavaiprodukciiâdernotoplivnogocikla AT kutnijdv gammaspektrometričneviznačennâvmístuímasiízotopívuranuvzrazkahnevídomogoskladutaprodukcííâdernopalivnogociklu AT vanžasa gammaspektrometričneviznačennâvmístuímasiízotopívuranuvzrazkahnevídomogoskladutaprodukcííâdernopalivnogociklu AT kutnijdv gammaspectrometricdeterminationofthecontentandthemassofuraniumisotopesinsamplesofunknowncompositionandproductsofthenuclearfuelcycle AT vanžasa gammaspectrometricdeterminationofthecontentandthemassofuraniumisotopesinsamplesofunknowncompositionandproductsofthenuclearfuelcycle |
| first_indexed |
2025-11-24T06:21:29Z |
| last_indexed |
2025-11-24T06:21:29Z |
| _version_ |
1849651667572621312 |
| fulltext |
52 ISSN 2073-6231. Ядерна та радіаційна безпека 4(72).2016
УДК 539.1.07:539.163
Д. В. Кутний, С. А. Ванжа
Национальный научный центр «Харьковский физико-
технический институт», г. Харьков, Украина
Гамма-спектрометрическое
определение содержания
и массы изотопов урана
в образцах неизвестного
состава и продукции
ядерно-топливного цикла
Приведены результаты определения содержания и массы изото-
пов урана в обедненных и низкообогащенных урансодержащих образ-
цах на основе данных обработки их гамма-спектров с применением
итерационного метода. В качестве исследуемых образцов использо-
ваны порошки U3O8 и UO2, компактные изделия на их основе, метал-
лический уран и скрап с обогащением по изотопу 235U от 0,3 до 19,9 %;
масса образцов варьировалась от десятков грамм до нескольких ки-
лограмм. Гамма-спектрометрические данные обработаны с помо-
щью коммерческих пакетов программ компании Canberra: Genie 2000,
MGAU, ISOCS и GeometryComposer. Предложенный метод дает удов-
летворительную корреляцию экспериментальных и расчетных данных
и позволяет оценить количественные характеристики (обогащение,
массу изотопов, содержание урана в матрице) урансодержащих об-
разцов различной физической формы и химического состава.
К л ю ч е в ы е с л о в а: урансодержащий материал, in situ гамма-
спектрометрия, масса изотопов урана, содержание урана в матрице,
абсолютная эффективность регистрации.
Д. В. Кутній, С. О. Ванжа
Гамма-спектрометричне визначення вмісту і маси ізо-
топів урану в зразках невідомого складу та продукції
ядерно-паливного циклу
Наведено результати визначення вмісту і маси ізотопів урану в збід-
нених і низькозбагачених уранвмісних зразках на основі даних обробки
їх гамма-спектрів із застосуванням ітераційного методу. В якості до-
сліджуваних зразків використано порошки U3O8 і UO2, компактні виро-
би на їх основі, металевий уран і скрап із збагаченням по ізотопу 235U
від 0,3 до 19,9 %; маса зразків варіювалася від десятків грам до кількох
кілограм. Гамма-спектрометричні дані проаналізовано за допомогою
комерційних пакетів програм компанії Canberra: Genie 2000, MGAU,
ISOCS і GeometryComposer. Запропонований метод дає задовільну
кореляцію експериментальних і розрахункових даних і можливість оці-
нити кількісні характеристики (збагачення, масу ізотопів, вміст урану
в матриці) уранвмісних зразків різної фізичної форми й хімічного складу.
К л ю ч о в і с л о в а: урановмісний матеріал, in situ гамма-спектро-
метрія, маса ізотопів урану, вміст урану в матриці, абсолютна ефектив-
ність реєстрації.
© Д.В. Кутний, С.А. Ванжа, 2016
Ч
астью государственной системы гарантий, обе-
спечивающей необходимый уровень наблюдения
за деятельностью в атомной промышленности,
является система учета и контроля ядерных мате-
риалов. Решение задач, которые состоят в опреде-
лении количества ядерного материала, предотвращении его
потерь и несанкционированного использования, в значи-
тельной мере обеспечивается с помощью измерений ядер-
ных материалов [1]. Результатами таких измерений могут
быть количественные характеристики или атрибутивные
признаки объектов исследований [2]. Количественными
характеристиками урансодержащих материалов в системе
их учета и контроля являются масса изотопов урана, со-
держание урана и обогащение урана по изотопу 235U [3].
Однако определение таких характеристик не всегда триви-
ально, особенно в случае измерений ядерных материалов
в балк-форме (индивидуально не идентифицированные
предметы: жидкости, порошки, таблетки и т. п.), состав ко-
торых достоверно неизвестен.
Массу делящихся изотопов U и Pu в основном опре-
деляют методами регистрации нейтронных совпадений.
Используемый для анализа урансодержащих материалов
активный счетчик нейтронных совпадений имеет ряд не-
достатков: диапазон измерений массы 235U зависит от ре-
жимов работы счетчика (0…100 г в «тепловом» режиме
и 100…20 000 г в «быстром» режиме), однако конструк-
тивно не во всех моделях счетчика может быть реализован
режим измерений малых масс 235U; для прецизионного
анализа необходимо иметь эталоны, в точности повторяю-
щие геометрию, плотность и химический состав исследуе-
мого материала; размеры исследуемого образца достаточно
жестко ограничены размерами измерительной камеры
счетчика.
Для определения содержания урана используют методы
химического анализа (титриметрия, кулонометрия, грави-
метрия), которые по своей сути являются разрушающи-
ми, требуют дополнительных процедур подготовки проб
и приводят к образованию радиоактивных отходов.
Таким образом, разработка неразрушающих экспресс-
ных методов анализа количественных характеристик ядер-
ных материалов, в частности с целью физической инвента-
ризации, подтверждения получателем данных поставщика,
измерения отложений в технологическом оборудовании,
является актуальной задачей. Кроме того, при производ-
стве урансодержащей продукции (урановые руды и кон-
центраты, порошки диоксида урана и т. п.) содержание
урана и обогащение урана по изотопу 235U также являются
контролируемыми параметрами [4, 5], поэтому разрабаты-
ваемые методы могут найти применение и в технологиче-
ских процессах ядерно-топливного цикла.
Постановка задачи. Неразрушающие гамма-спектроме-
трические методы измерения обогащения урана с исполь-
зованием теперь уже коммерчески доступных программных
кодов MGAU и FRAM известны достаточно давно [6, 7].
Работы по внедрению таких методов в ННЦ ХФТИ велись
с 2009 года [8]; их результатом стали создание и метро-
логическая аттестация методики выполнения измерений
«Уран и его соединения. Методика выполнения измере-
ний массовой доли изотопа урана-235 с использованием
полупроводникового гамма-спектрометра и программы
MGAU» (свидетельство об аттестации № 07-123:2011).
Указанные методы основаны на измерении отношений
пиков гамма-излучения изотопов 238U, 235U, 234U (в не-
которых случаях 236U), т. е. являются относительными
и не позволяют оценить абсолютное содержание изотопов
урана в матрице и их массу.
ISSN 2073-6231. Ядерна та радіаційна безпека 4(72).2016 53
Гамма-спектрометрическое определение содержания и массы изотопов урана в образцах неизвестного состава и продукции
Решение данной проблемы возможно с применением
двух подходов. Первый подход заключается в том, что со-
держание урана в матрице (всех его изотопов) может быть
измерено с помощью разрушающих аналитических мето-
дов. Зная массу образца и относительное содержание изо-
топов урана, можно оценить их массу.
Второй подход позволяет определить неразрушающим
методом только массу изотопов урана и заключается в рас-
чете абсолютной эффективности регистрации детектора
(eabs = ndet / neт) в широком диапазоне энергий гамма-
квантов, где ndet — количество гамма-квантов, зарегистри-
рованных детектором; neт — количество гамма-квантов,
испущен ных источником. В дальнейшем рассчитанное
значе ние абсолютной эффективности регистрации ис-
пользуется для определения активности измеряемого изо-
топа урана: A = (ndet / t)/(eabs⋅I), где t — время набора гам-
ма-спектра; I — интенсивность эмиссии гамма-квантов
определенной энергии (табличная величина) и, как след-
ствие, его массы.
Зависимость абсолютной эффективности регистра-
ции детектора от энергии гамма-квантов можно постро-
ить с помощью стандартных источников гамма-излучения,
например типа ОСГИ [9]. Однако такая зависимость будет
корректной только для заданной геометрии «источник —
детектор» и не может быть применена для любых других
образцов, содержащих радиоактивные материалы.
Альтернативой использованию стандартных источни-
ков является гамма-спектрометрическая система ISOCS
(In Situ Object Counting System), разработанная компа-
нией Canberra [10]. Программное обеспечение (Geometry
Composer), входящее в состав системы, позволяет прово-
дить расчет абсолютной эффективности регистрации де-
тектора в заданном диапазоне энергии гамма-квантов.
В основе идеологии таких расчетов лежит моделирова-
ние пространственно-энергетических параметров геомет-
рии «источник — детектор» методом Монте-Карло. Тем
не менее, для создания адекватной расчетной модели тре-
буются данные о матрице образца, ее плотности, содер-
жании радиоактивного материала в матрице, материале
и толщине стенок контейнера и др. Следовательно, такой
способ также не может быть применен для урансодержа-
щих материалов неизвестного состава без дополнительных
исследований.
В 2011 году МАГАТЭ совместно с компанией Canberra
анонсировали разработку итерационного метода для од-
новременного определения содержания и массы изотопов
урана, основанного исключительно на данных неразруша-
ющего гамма-спектрометрического анализа [11, 12]. Этот
метод получил развитие и был опробован в ННЦ ХФТИ
для анализа высокообогащенных урансодержащих мате-
риалов в узких диапазонах содержания урана и обогаще-
ния по 235U [13]. Цель настоящей работы — разработать
экспрессный метод неразрушающего анализа для одновре-
менного определения содержания и массы изотопов урана
в обедненных и низкообогащенных урансодержащих об-
разцах в балк-форме.
Экспериментальная часть. В качестве исследуемых об-
разцов урансодержащих материалов выбраны обедненный
по изотопу 235U порошок U3O8; металлический уран ес-
тественного обогащения; обогащенные по изотопу 235U
порошок UO2 и компактные изделия на его основе; обо-
гащенный скрап. Образцы размещались в герметичных
цилиндрических контейнерах, размеры и масса которых
были известны. Однако высота заполнения контейнера
материалом образца, а также плотность материала оцени-
вались уже в процессе исследований.
Для набора гамма-спектров исследуемых образцов ис-
пользовался широкодиапазонный детектор на основе гер-
мания высокой чистоты типа BeGe 3830 (Canberra, США)
площадью 38 см2 и толщиной 3 см со следующими значе-
ниями энергетического разрешения: 0,468 кэВ для энер-
гии гамма-квантов 5,9 кэВ; 0,572 кэВ для энергии 122 кэВ
и 0,51 кэВ для энергии 1332 кэВ.
Экспериментальные спектрометрические данные об-
работаны с помощью стандартных пакетов программ
Genie 2000, MGAU, Geometry Composer и Exel.
Суть итерационного метода состоит в получении с по-
мощью программного обеспечения Geometry Composer
такого набора значений массы изотопов урана, содержа-
ния урана и плотности образца, который бы соответст-
вовал экспериментально измеренным. Содержание урана
и плотность образца являются исходными (необходимыми)
параметрами для создания расчетной модели (определя-
ются оператором); в результате моделирования Geometry
Composer рассчитывает активность и, соответственно,
массу изотопов урана.
Обогащение (E) по изотопу 235U большинства урансо-
держащих материалов может быть рассчитано на основе
экспериментальных гамма-спектрометрических данных
с достаточно низкой погрешностью (менее 4 %) по приве-
денной ранее методике. В этом случае соотношение
E = (mU235/MU)⋅100,
где mU235
— масса изотопа 235U; MU — общая масса урана
(всех его изотопов), можно записать как
E = mU235/(mU235 + mU238)⋅100
с учетом того, что в необлученных низкообогащенных об-
разцах масса 236U и 234U пренебрежимо мала.
С другой стороны, зная массу контейнера, можно
также с достаточно низкой погрешностью определить
массу его содержимого (исследуемого образца — Msample)
с помощью соответствующего весового оборудования.
Масса образца зависит от содержания в нем изотопов ура-
на (С):
C = MU/Msample,
откуда
Msample = MU/С = (mU235 + mU238)/С.
Масса образца также определяется его геометрически-
ми размерами:
Msample = r⋅V = r⋅h⋅S,
где r — плотность образца; h — высота заполнения кон-
тейнера материалом образца; S — площадь контейнера.
Таким образом, варьируя параметры r и С, рассчиты-
вают значения mU235 и mU238; корректность набора зна-
чений r, С, mU235, mU238
проверяют путем вычисления
по приведенным формулам значений E и Msample и их срав-
нения с экспериментальными данными.
Выбор оптимальных начальных значений r и С для пер-
вого шага итерационного метода основан на следующем.
Интервал содержания урана в урансодержащей продукции
54 ISSN 2073-6231. Ядерна та радіаційна безпека 4(72).2016
Д. В. Кутний, С. А. Ванжа
достаточно узок: приблизительно от 84 % для U3O8 до 99 %
для металлического урана; исключение составляют от-
ходы, скрап и т. п., где содержание урана может быть ниже
50 %. Поэтому в качестве начального значения принято
С = 60…70 % как наиболее оптимальное значение для ана-
лиза и урансодержащей продукции, и отходов. Интервал
плотности исследуемых образцов может быть гораздо
шире: приблизительно от 2 г/см3 для насыпной плотности
порошков до 19 г/см3 для металлического урана. В каче-
стве начального значения принято r = 4…5 г/см3.
На втором шаге итерационного метода плотность изменя-
ли на ± 10 % при неизменном содержании урана; на третьем
шаге плотность оставляли постоянной и варьировали со-
держание. После этого принимали решение о дальнейших
значениях и направлении варьирования r и С.
Результаты и обсуждение. В соответствии с методикой
определения обогащения образцов измеряли их гамма-из-
лучение, спектры которого затем обрабатывали с помо-
щью программного обеспечения MGAU. Гамма-спектр
порошка UO2 с обогащением 19,91 % приведен на рис. 1,
где пунктиром обозначена область энергий 90—100 кэВ,
используемая программным обеспечением MGAU для оп-
ределения обогащения урансодержащих образцов. Изо ли-
ро ван ные монолинии 234 Th и 235U использовали для рас-
чета активности и массы изотопов 238U и 235U.
Значения E и Msample, полученные экспериментально
(обработкой гамма-спектров программным обеспече-
нием MGAU и взвешиванием контейнеров с образцами),
а также результаты применения итерационного метода
приведены в табл. 1.
Максимальное количество итераций (11) потребова-
лось для расчета характеристик порошка UO2 с обога-
щением 19,91 %; для остальных образцов получение кор-
ректного набора значений r, С, mU235, mU238 достигалось
за 7—9 итераций.
На рис. 2 приведены полученные отклонения расчет-
ных значений E и Msample (на рисунке обозначены маркера-
ми «» и «☐») от экспериментальных данных (пунктирные
линии).
Подгонка продолжается до тех пор, пока рассчитываемые
значения обогащения и массы образца не совпадут с экспе-
риментальными с учетом погрешности измерений. Для об-
разца на основе порошка UO2 удовлетворительное значение
обогащения было получено уже на третьем шаге итераци-
онного метода; тем не менее, для получения адекватной
пары значений E и Msample требуется более 9 итераций.
Из результатов, приведенных в табл. 1, видно, что в це-
лом исследуемый метод дает удовлетворительную кор-
реляцию экспериментальных и расчетных данных
в широком диапазоне обогащения и физических форм
Таблица 1. Экспериментальные и расчетные характеристики исследуемых образцов урансодержащих материалов
Образец
Экспериментальные данные Данные итерационного метода
E, % Msample, г r, г/см3 С, % mU235, г mU238, г E, % Msample, г
Порошок U3O8 0,32±0,02 200,10±0,20 2,54 83,90 0,55 167,19 0,33 199,93
Металлический U 0,73±0,02 246,00±0,20 20,08 95,27 1,73 232,64 0,74 246,00
Порошок UO2 19,91±0,43 85,50±0,10 2,15 87,81 15,06 60,01 20,06 85,49
Изделие UO2 6,31±0,06 44,10±0,10 4,94 86,81 2,39 35,76 6,26 44,17
Скрап 12,23±0,19 3734,00±2,00 1,64 35,00 158,43 1146,63 12,14 3728,74
Рис. 1. Гамма-спектр порошка диоксида урана
с обогащением 19,91 % по 235U, полученный с помощью
широкодиапазонного детектора BeGe 3830
Рис. 2. Отклонения расчетных значений E и Msample
от экспериментальных данных на каждом шаге
итерационного метода для порошка UO2
ISSN 2073-6231. Ядерна та радіаційна безпека 4(72).2016 55
Гамма-спектрометрическое определение содержания и массы изотопов урана в образцах неизвестного состава и продукции
урансодержащих материалов и позволяет оценить их коли-
чественные характеристики.
Одним из основных допущений, используемых в дан-
ном методе и не всегда отражающих реальную практи-
ческую ситуацию, является предположение об однород-
ности образца, т. е. о равномерном распределении урана
в матрице. Вероятно, именно этим объясняется тот факт,
что для образца в форме скрапа не удалось получить кор-
ректное значение массы образца. Однако оценка содержа-
ния урана в матрице и плотности образца дает достаточно
информации для идентификации его физической формы.
Кроме того, дополнительных исследований требуют
вопросы сходимости значений E и Msample, а также под-
тверждение того, что набор значений r, С, mU235, mU238 яв-
ляется единственным решением приведенных уравнений,
позволяющих получить требуемые значения обогащения
и массы образца. Для решения указанных проблем могут
быть применены численные итерационные методы нахож-
дения экстремума целевой функции, например методы
Ньютона либо квазиньютоновские методы оптимизации.
Выводы
Разработан экспрессный метод неразрушающего од-
новременного определения содержания и массы изотопов
урана в обедненных и низкообогащенных урансодержа-
щих образцах в балк-форме для учета ядерных материалов,
подтверждающих измерений и технологического контроля.
Показано, что в интервале обогащения по изотопу 235U
от 0,3 до 19,9 % для порошков U3O8 и UO2, компактных
изделий на их основе, металлического урана и скрапа кор-
ректный набор значений r, С, mU235, mU238 может быть
получен за 7—11 итерационных шагов, причем метод
дает удовлетворительную корреляцию эксперименталь-
ных и расчетных данных для образцов массой от десятков
грамм до нескольких килограмм.
Дополнительных исследований требуют вопросы ана-
лиза образцов со значительной неоднородностью распреде-
ления урана в матрице, сходимости значений обогащения
и массы образца, а также подтверждение единственности
решения системы уравнений, связывающих r, С, mU235,
mU238, E и Msample .
Список использованной литературы
1. Методы и приборы для измерения ядерных и других радио-
активных материалов : Учеб. пособие / В. И. Бойко, И. И. Же-
рин, В. Д. Каратаев, Ю. В. Недбайло, М. Е. Силаев; под общ. ред.
В. И. Бойко; Томский политехнический университет. — Томск :
Университет, 2011. — 356 с.
2. Снижение погрешности гамма-спектрометрических из-
мерений обогащения ядерных материалов / А. О. Семенов,
М. С. Кузнецов, А. С. Захаров, Д. С. Заплаткина // Молодой уче-
ный. — 2015. — № 10. — С. 309—312.
3. НП 306.7.120–2006. Положення про систему вимірювань
ядерних матеріалів. — К. : Державний комітет ядерного регулю-
вання України, 2006. — 12 с.
4. Ульбинский металлургический завод. Урансодержащая
продукция: закись-окись природного урана. [Электронный ре-
сурс]. — Режим доступа : http://www.ulba.kz/ru/production11.htm
5. Ульбинский металлургический завод. Урансодержащая
продукция: порошки диоксида урана керамического сорта.
[Электронный ресурс]. — Режим доступа : http://www.ulba.kz/ru/
production12.htm
6. Gunnik, R., Ruther, W., Miller, P., Goerten, J., et al. (1994),
“MGAU: A new analysis code for measuring U-235 enrichments
in arbitrary samples”, Preprint UCRL-JC-114713, LLNL, Livermore,
USA, pp. 1—4.
7. Vo, D.T., Sampson, Th.E. (1999), “Uranium isotopic analysis
with the FRAM isotopic analysis code”, Report # LA-13580, LANL,
Los Alamos, USA, pp. 1—24.
8. Определение обогащения урановых материалов гамма-
спектрометрическими методами / Д. В. Кутний, Ю. Н. Телегин,
Н. П. Одейчук, В. А. Михайлов, В. Е. Товканец // Вопросы атом-
ной науки и техники, серия: «Физика радиационных повреж-
дений и радиационное материаловедение». — 2009. — № 4–2. —
С. 256—262.
9. Harb, S., El-Kamel, A., El-Mageed, A., Abbady, A.,
Rashed, W. (2008), “Concentration of U-238, U-235, Ra-226, Th-232
and K-40 for Some Granite Samples In Eastern Desert of Egypt”,
Proceedings of the 3-rd Environmental Physics Conference, Aswan
(Egypt), pp. 109—117.
10. In Situ гамма-спектрометрия радиоактивных материа-
лов / Д. В. Кутний, С. А. Ванжа, Г. В. Зима, В. А. Михайлов,
И. Г. Гончаров // Вестник Харьк. нац. ун-та, серия: «Ядра, ча-
стицы, поля». — 2011. — № 969. — Вып. 3/51. — С. 54—61.
11. Nizhnik, V., Belian, A., Shephard, A., Lebrun, A. (2011), “In situ
object counting system (ISOCSTM) technique: A cost-effective tool
for NDA verification in IAEA safeguards”, Proceedings of the 2-nd
International Conference on Advancement in Nuclear Measurements
Method and their Applications, Ghent (Belgium), pp. 1—5.
12. Bosko, A., Menaa, N., Spillane, T., Bronson, F., Venkataraman, R.,
Russ, W., Mueller, W., Nizhnik, V. (2011), “Efficiency optimization
employing random and smart search using multiple counts and line
activity consistency benchmarks”, Proceedings of the 37-th Annual
Radioactive Waste Management Symposium, Phoenix (Arizona, USA),
pp. 3063—3072.
13. Kutniy, D., Vanzha, S., Mikhaylov, V., Belkin, F. (2011),
“Optimization of ISOCS parameters for quantitative non-destructive
analysis of uranium in bulk form”, Book of abstracts of American
Geophysical Union Meeting (AGU-2011), San-Francisco (USA),
p. 1185.
References
1. Boiko, V.I., Zherin, I.I., Karataev, V.D., Nedbailo, Yu.V.,
Silaev, M.E. (2011), “Methods and Devices for Measurement of Nuclear
and Other Radioactive Material: Textbook” [Metody i pribory dlia
izmereniia yadernykh i drugikh radioaktivnykh materialov : Ucheb.
posobie], Tomsk Polytechnic University, Tomsk, 356 p. (Rus)
2. Semenov, A.O., Kuznetsov, M.S., Zakharov, A.S., Zaplatkina, D.S.
(2015), “Reducing an Error of Gamma-Spectrometric Measurements
of Enrichment of Nuclear Materials” [Snizheniie pogreshnosti gamma-
spektrometricheskikh izmerenii obogashcheniia yadernykh materialov],
Young Scientist, No. 10, pp. 309-312. (Rus)
3. NP 306.7.120-2006. (2006), Regulations on the System of
Measurement of Nuclear Materials. [Polozhennia pro systemu
vymiriuvan yadernykh materialiv], State Nuclear Regulatory
Committee of Ukraine, Kyiv, 12 p. (Ukr)
4. “Ulba Metallurgical Plant. Uranium-Bearing Products:
Protoxide-Oxide of Natural Uranium” [Ulbinskii metallurgicheskii
zavod. Uransoderzhashchaia produktsiia: zakis-okis prirodnogo urana],
available at: http://www.ulba.kz/ru/production11.htm (Rus)
5. “Ulba Metallurgical Plant. Uranium-Bearing Products: Powders
of Ceramic Grade Uranium Dioxide” [Ulbinskii metallurgicheskii
zavod. Uransoderzhashchaia produktsiia: poroshki dioksida
urana keramicheskogo sorta], available at: http://www.ulba.kz/ru/
production12.htm (Rus)
6. Gunnik, R., Ruther, W., Miller, P., Goerten, J., et al. (1994),
“MGAU: A New Analysis Code for Measuring U-235 Enrichments in
Arbitrary Samples”, Preprint UCRL-JC-114713, LLNL, Livermore,
USA, pp. 1-4.
7. Vo, D.T., Sampson, Th.E. (1999), “Uranium Isotopic Analysis
with the FRAM Isotopic Analysis Code”, Report No. LA-13580,
LANL, Los Alamos, USA, pp. 1-24.
56 ISSN 2073-6231. Ядерна та радіаційна безпека 4(72).2016
Д. В. Кутний, С. А. Ванжа
8. Kutnii, D.V., Telegin, Ju.N., Odeychuk, N.P., Mikhailov, V.A.,
Tovkanets, V.E. (2009), “Determination of Uranium Materials
Enrichment by Gamma-Spectrometric Methods” [Opredeleniie
obogashcheniia uranovykh materialov gamma-spektrometricheskimi
metodami], Problems of Atomic Science and Technology, Series,
Physics of Radiation Damage and Radiation Material, No. 4-2,
pp. 256-262. (Rus)
9. Harb, S., El-Kamel, A., El-Mageed, A., Abbady, A., Rashed, W.
(2008), “Concentration of U-238, U-235, Ra-226, Th-232 and K-40
for Some Granite Samples In Eastern Desert of Egypt”, Proceedings
of the 3-rd Environmental Physics Conference, Aswan (Egypt),
pp. 109-117.
10. Kutnii, D. V., Vanzha, S. A., Zyma, G. V., Mikhailov, V. A.,
Goncharov, I. G. “In Situ Gamma Spectrometry of Radioactive
Materials” [In Situ gamma-spektrometriia radioaktivnykh materialov],
Journal of Kharkiv National University, Series: Kernels, Particles,
Fields, No. 969, pp. 54-61. (Rus)
11. Nizhnik, V., Belian, A., Shephard, A., Lebrun, A. (2011), “In situ
Object Counting System (ISOCSTM) Technique: A Cost-Effective Tool
for NDA Verification in IAEA Safeguards”, Proceedings of the 2-nd
International Conference on Advancement in Nuclear Measurements
Method and their Applications, Ghent (Belgium), pp. 1-5.
12. Bosko, A., Menaa, N., Spillane, T., Bronson, F., Venkataraman, R.,
Russ, W., Mueller, W., Nizhnik, V. (2011), “Efficiency Optimization
Employing Random and Smart Search Using Multiple Counts and Line
Activity Consistency Benchmarks”, Proceedings of the 37-th Annual
Radioactive Waste Management Symposium, Phoenix (Arizona, USA),
pp. 3063-3072.
13. Kutniy, D., Vanzha, S., Mikhaylov, V., Belkin, F. (2011),
“Optimization of ISOCS Parameters for Quantitative Non-Destructive
Analysis of Uranium in Bulk Form”, Book of abstracts of American
Geophysical Union Meeting (AGU-2011), San-Francisco (USA),
p. 1185.
Получено 02.08.2016.
|