Оцінка коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am, Cs та Tc в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в Україні
Наведено результати оцінки коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am, Cs та Tc в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в Україні. Встановлено, що середні величини коефіцієнтів розподілу, обчислені на основі опублікованих експериментальних даних, отриманих за умов, набли...
Saved in:
| Published in: | Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища |
|---|---|
| Date: | 2012 |
| Main Authors: | , , |
| Format: | Article |
| Language: | Ukrainian |
| Published: |
Інститут геохімії навколишнього середовища НАН України та МНС України
2012
|
| Online Access: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/140376 |
| Tags: |
Add Tag
No Tags, Be the first to tag this record!
|
| Journal Title: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Cite this: | Оцінка коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am, Cs та Tc в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в Україні / І.Л. Колябіна, Б.Г. Шабалін, К.Є. Перкатий // Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища. — К. : ІГНС, 2012. — Вип. 21. — С. 16-26. — Бібліогр.: 14 назв. — укр. |
Institution
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| _version_ | 1860237721908281344 |
|---|---|
| author | Колябіна, І.Л. Шабалін, Б.Г. Перкатий, К.Є. |
| author_facet | Колябіна, І.Л. Шабалін, Б.Г. Перкатий, К.Є. |
| citation_txt | Оцінка коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am, Cs та Tc в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в Україні / І.Л. Колябіна, Б.Г. Шабалін, К.Є. Перкатий // Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища. — К. : ІГНС, 2012. — Вип. 21. — С. 16-26. — Бібліогр.: 14 назв. — укр. |
| collection | DSpace DC |
| container_title | Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища |
| description | Наведено результати оцінки коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am, Cs та Tc в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в Україні. Встановлено, що середні величини коефіцієнтів розподілу, обчислені на основі опублікованих експериментальних даних, отриманих за умов, наближених до потенційних умов майбутнього геологічного сховища в Україні, збільшуються у рядку Tc-oxi < Np(V) < U(VI) < Pu-oxi < Tc-red < Cs < U(IV) < Pu-red < Np(IV) < Am. Показано, що в умовах гранітів та гранітоїдів, нептуній відноситься до радіонуклідів, що слабко та середньо поглинаються, уран та цезій – до радіонуклідів, що середньо та сильно поглинаються, а америцій та плутоній – до радіонуклідів, що поглинаються сильно.
В работе приведены результаты оценки коэффициентов распределения U, Pu, Np, Am, Cs и Tc в кристаллических породах потенциальных участков размещения геологического хранилища в Украине. Установлено, что средние величины коэффициентов распределения, оцененные на основе опубликованных экспериментальных данных, полученных для условий, приближенных к потенциальным условиям будущего ГС в Украине, увеличиваются в ряду Tc-oxi <Np (V) <U (VI) <Pu-oxi <Tc-red <Cs <U (IV) <Pu-red <Np (IV) <Am. Показано, что в условиях гранитов и гранитоидов нептуний относится к слабо и средне, уран и цезий – к средне и сильно, а америций и плутоний - к сильно сорбирующимся радионуклидам.
The results of estimation of U, Pu, Np, Am, Cs and Tc distribution coefficients in crystalline rocks of potential areas for deep geological repository in Ukraine are presented. Mean distribution coefficients calculated on the basis of published experimental data obtained under similar to potential conditions of future GR in Ukraine conditions increased in sequence Tc-oxi <Np (V) <U (VI) <Pu-oxi <Tc-red <Cs <U (IV) <Pu-red <Np (IV) <Am. In conditions typical for potential area placement of the GR in Ukraine, neptunium is weak and medium, uranium and cesium are medium and low, and americium and plutonium are strongly sorbing radionuclides.
|
| first_indexed | 2025-12-07T18:26:49Z |
| format | Article |
| fulltext |
16
УДК 621.039.74
Колябіна І.Л., Шабалін Б.Г., Перкатий К.Є.
Інститут геохімії навколишнього середовища НАН України
ОЦІНКА КОЕФІЦІЄНТІВ РОЗПОДІЛУ U, Pu, Np, Am, Cs та Tc В
КРИСТАЛІЧНИХ ПОРОДАХ ПОТЕНЦІЙНИХ ДІЛЯНОК РОЗМІЩЕННЯ
ГЕОЛОГІЧНОГО СХОВИЩА В УКРАЇНІ
Наведено результати оцінки коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am, Cs та Tc в кристалічних породах
потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в Україні. Встановлено, що середні величини
коефіцієнтів розподілу, обчислені на основі опублікованих експериментальних даних, отриманих за
умов, наближених до потенційних умов майбутнього геологічного сховища в Україні, збільшуються у
рядку Tc-oxi < Np(V) < U(VI) < Pu-oxi < Tc-red < Cs < U(IV) < Pu-red < Np(IV) < Am. Показано, що в
умовах гранітів та гранітоїдів, нептуній відноситься до радіонуклідів, що слабко та середньо
поглинаються, уран та цезій – до радіонуклідів, що середньо та сильно поглинаються, а америцій та
плутоній – до радіонуклідів, що поглинаються сильно.
Вступ
Загальновизнана концепція захоронення твердих та отверджених радіоактивних
відходів (РАВ) у глибокі геологічні формації (геологічні сховища – ГС) передбачає
створення багатобар'єрної системи ізоляції біосфери від біологічно небезпечних
радіонуклідів, що входять до складу РАВ. Така система включає, поряд зі штучними
бар'єрами, природний бар'єр – породи гірського масиву, що оточують ГС. Гірські породи
повинні забезпечувати утримання довгоіснуючих радіонуклідів у межах обмеженого за
розмірами відчужуваного блоку гірського масиву (ближня зона сховища).
Утримуючі властивості гірських порід визначаються їхніми гідроізолюючими
властивостями та здатністю «втягувати» радіонукліди у фізико-хімічні і геохімічні процеси,
що відбуваються у літосфері. Одним із фізико-хімічних процесів утримання радіонуклідів
породами (мінералами) є процес їх міжфазового розподілу під час контакту підземних вод з
породами.
На сьогодні у країнах, де проектуються і створюються ГС (США, Канаді, Швеції,
Фінляндії та ін.), зібрана величезна інформація й проводяться науково-дослідні роботи з
оцінки сорбційно-бар'єрних властивостей різних порід (туфів, сольових відкладів,
кристалічних та глинистих порід), зокрема, і по визначенню коефіцієнтів розподілу
радіонуклідів для використання під час аналізу безпеки ГС.
В Україні така інформація для гранітоїдів Коростенського плутону, які розглядаються
як перспективне вмістилище ГС, відсутня. Цим повідомленням автори започатковують
публікацію низки статей з цієї проблематики.
Мета статті – викладення результатів дослідження щодо оцінки коефіцієнтів
розподілу Tc, U, Pu, Np, Am та Cs в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення
геологічного сховища в Україні.
Методи дослідження та їх обґрунтування
Аналіз досвіду країн, які пройшли значний шлях в напрямку створення ГС РАВ показав,
що важливими параметрами, які використовуються в аналізі безпеки сховищ, є коефіцієнти
розподілу радіонуклідів у геологічному середовищі. У США, Канаді, Швеції, Фінляндії та інших
країнах проведена значна робота щодо узагальнення таких даних стосовно як порід, так й окремих
мінералів, що входять до їх складу. Цьому питанню у різні роки присвячена ціла низка звітів, в
яких наведені дані, отримані дослідниками в багатьох країнах. Звіти значно різняться як за
переліком радіонуклідів, переліком порід та мінералів, так і за детальністю наведеної інформації та
методами її опрацювання. Це визначається законодавчо-нормативною базою країн (визначає
контекст аналізу безпеки), типом РАВ (перелік радіонуклідів), конструкцією сховищ, типом
17
вмісних порід. Крім того, за останні декілька десятиріч проведені дослідження щодо визначення
коефіцієнтів розподілу для конкретних порід, які є потенційним середовищем для розміщення
сховищ РАВ: для туфів та сольових відкладів – у США, для кристалічних порід – Канаді, Швеції,
Фінляндії, Японії, Кореї та, частково, Іспанії та США, для глинистих порід – у Франції, Швейцарії,
Бельгії та ін. В Україні, як потенційне середовище розміщення ГС РАВ, розглядаються кристалічні
породи. Найбільш близькими за концепцією до майбутнього ГС в Україні вважаються проекти
геологічних сховищ Щвеції та Фінляндії. Виходячи із досвіду цих країн, найбільш важливими для
аналізу безпеки ГС радіонуклідами є Тс, U, Pu, Np і, частково, Cs та Am. Зазначені радіонукліді по
різному фіксуються в геологічному середовищі, зокрема Cs, Pu, Am – сорбуються сильно, U(VI),
Np(V) за окиснювальних умов сорбуються середньо або слабко, а за відновних умов є слабко
рухливими елементами. За відновних умов Тс відноситься до слабко рухливих елементів
(прийнято при оцінці безпеки ГС в Швеції), за окиснювальних – взагалі не сорбується.
Коефіцієнти розподілу можуть бути отримані кількома способами [1, 2]:
o експериментальним шляхом у лабораторних умовах або in situ;
o на основі даних фізико-хімічного моделювання (моделі іонного обміну, поверхневого
комплексоутворення та ін.);
o на основі емпіричних моделей, які зв’язують величини Кd з характеристиками порід.
На стадії вибору майданчика для спорудження ГС найбільш виправданим та
обґрунтованим є останній підхід. У даній роботі зроблена одна з перших спроб системного
аналізу опублікованих даних щодо величин Кd Тс, U, Pu, Np, Cs та Am з точки зору можливості
їх використання для попередньої оцінки безпеки ГС в Україні. У результаті були:
o обчислені середні величини коефіцієнтів розподілу зазначених елементів в гранітах та
гранітоїдах за умов, що були наближені до умов гранітів та гранітоїдів
Коростенскього плутону;
o виконана попередня оцінка коефіцієнтів розподілу Tc, U, Pu, Np, Am та Cs в
кристалічних породах потенційних ділянок розміщення ГС в Україні за допомогою
емпіричних моделей.
Обчислення середніх величин коефіцієнтів розподілу Tc, U, Pu, Np, Am та Cs в гранітах
та гранітоїдах проведено на основі розширеної моделі, розробленої в SKB, Швеція [2]. У
запропоновану модель включено низку додаткових чинників (вміст польових шпатів у породі,
загальний вміст катіонів у підземних водах). Коефіцієнти моделі визначено на основі
експериментальних даних щодо сорбції Cs гранітоїдами [Швеції (SKB) та Фінляндії (POSIVA)] з
урахуванням також коефіцієнтів розподілу Cs в гранітах та гранітоїдах, отриманими у роботі [3].
Результати та їх обговорення
Аналіз опублікованих даних показав, що величини коефіцієнти розподілу Тс, U, Pu,
Np, Cs та Am, наведені в різних джерелах значно відрізняються і залежать від [2, 4-13]:
o особливостей мінерального складу гранітів та гранітоїдів;
o співвідношення розчин / тверда фаза;
o розміру фракції, для якої визначалися Kd;
o величини рН, за яких виконувалось визначення Kd (особливо для Тс, U, Pu, Np, Am, в
меншому ступені – для Cs);
o величини окиснювально-відновлювального потенціалу (особливо для Тс, U, Pu, Np);
o іонної сили розчину, в якому визначалися Kd (особливо для Cs)
o початкової концентрації радіонуклідів (особливо для Cs);
Для обчислення середніх величин коефіцієнтів розподілу Тс, U, Pu, Np, Cs та Am
використані Kd, які були визначені за наступних експериментальних умов:
o величини рН, за яких проводили визначення Kd, знаходяться в інтервалі 6÷9
(найбільш вірогідні величини для тріщинних вод кристалічних порід Коростенського
плутону);
18
o СPu
поч, СAm
поч ≤ 1×10-8 М/л, СU
поч, СNp
поч, СTc
поч, СCs
поч, ≤ 1×10-6 М/л (найбільш вірогідні
концентрації радіонуклідів у підземних водах у разі їх виходу із системи інженерних
бар’єрів);
o поглинання радіонуклідів відбувається із розчинів з середніми та низькими іонними
силами (для кристалічних порід Коростенського плутону характерні води з невисокою
мінералізацією);
o враховували дані для гранітів та гранітоїдів, які за мінеральним складом якісно
відповідають складу кристалічних порід Коростенського плутону.
Результати аналізу показали (табл. 1, рис. 1), що середні величини коефіцієнтів
розподілу збільшуються в рядку Tc-oxi < Np(V) < U(VI) < Pu-oxi < Tc-red < Cs < U(IV) < Pu-
red < Np(IV) < Am. Максимальна величина Kd отримана для Am (logKd = 4,5), а мінімальна –
для Тс за окиснювальних умов (Kd=0).
Таблиця 1. Значення logKd Тс, U, Pu, Np, Cs та Am в гранітах та гранітоїдах,
Елемент Середнє Мінімум Максимум
Стд.
відхилення
Кількість
точок Джерела даних
U(VI) 1,204 0,6 1,987 0,541 7 [3-6]
U(IV) 3,095 2,813 3,699 0,159 33 [4, 5, 7]
Np(IV) 3,157 3,041 3,699 0,148 19 [4, 5, 7]
Np(V) 1,196 0,114 2 0,321 45 [4, 5, 7]
Pu-red 3,12 2,477 4,255 0,367 96 [4, 7-8]
Pu-oxi 2,481 1,4 3,82 0,573 35 [4, 9]
Am 3,975 3,398 4,5 0,37 8 [4, 5]
Tc-oxi -0,087 -0,699 0 0,247 8 [4, 5, 8, 10]
Tc-red 2,542 0,602 3,079 0,625 23 [5, 7, 10]
Cs 2,629 1,279 3,982 0,535 167 [3, 4, 6-8, 10, 11-13]
Примітка. red – коефіцієнти розподілу, визначені для відновних умов; oxi – коефіцієнти розподілу,
визначені для окиснювальних умов; Kd в л/кг.
Медіана
25%-75%
Мін-макс U
(V
I)
U
(IV
)
N
p(
IV
)
N
p(
V
)
Pu
-re
d
Pu
-o
xi
A
m
Tc
-o
xi
Tc
-re
d C
s
Елемент
-1
0
1
2
3
4
5
lo
gK
d
Рис. 1. Діаграма розмаху коефіцієнтів розподілу Tc, U, Pu, Np, Am та Cs в
гранітах та гранітоїдах
Найбільші відхилення від середнього значення спостерігаються для logKd, отриманих
для Tc за відновних умов, найменші – для Np (IV) (рис. 1, табл. 1). Середні величини Kd U,
Pu, Np, Cs ближчі до максимальних значень, для Тс – до мінімальних (рис. 1).
19
Оцінка коефіцієнтів розподілу актинідів (U, Pu, Np, Am) та Cs в гранітах та
гранітоїдах Коростенського плутону
Для оцінки коефіцієнтів розподілу актинідів (U, Pu, Np, Am) в гранітах та гранітоїдах
використана модель, розроблена в SKB [2]:
)log(log 2 oDnQmcpHbpHaKd +⋅+⋅++⋅+⋅= (1)
де a, b, c, m, n, o – емпіричні коефіцієнти, приведені у табл. 2; Q – частка кварцу в
породі; D – частка темно кольорових мінералів в породі.
У даній моделі до темно кольорових мінералів відносять не тільки біотит, амфіболи та
ін., але й інші мінерали групи слюд та гідрослюд (хлорит, іліт, серицит та ін.), які є гарними
потенційними сорбентами радіонуклідів [2].
Таблиця 2. Значення емпіричних коефіцієнтів рівняння (1) [2]
Елемент a b c m n o
U(VI) -0,0349 0,483 1,31 -0,26 1,53 0,71
Np(V) 0,469 -6,759 25,47 -0,26 1,80 0,71
Pu* -0,0699 1,049 -0,22 -0,35 5,60 0,71
Am(III) -0,0562 1,207 -2,13 -0,62 1,80 0,71
Примітка.* передбачалось, що Pu знаходиться, головним чином, у вигляді Pu (ІV), хоча є вірогідність, що
частина плутонію знаходиться у вигляді Pu (V)
Оскільки Cs добре сорбується польовими шпатами та його поглинання істотно
залежить від вмісту конкуруючих катіонів у розчині [5, 10], то для оцінки коефіцієнтів
розподілу Cs в гранітах та гранітоїдах в запропоновану для прогнозування коефіцієнтів
розподілу актинідів модель включено додаткові чинники (вміст польових шпатів у породі та
загальний вміст катіонів у підземних водах). Коефіцієнти моделі визначені на основі
експериментальних даних щодо сорбції Cs кристалічними породами, отриманих в Швеції
(SKB), Фінляндії (POSIVA) та США. З урахуванням вищезазначеного, рівняння (1) набуло
вигляду:
)log()log(
)log(log
2
2
CateCatf
PlpMcqoDnQmcpHbpHaKd
⋅+⋅
+⋅+⋅++⋅+⋅++⋅+⋅= (2)
де a, b, c, m, n, o, q, p, f, e – емпіричні коефіцієнти, приведені у табл. 3; Q – частка кварцу в
породі; D – частка темно кольорових мінералів в породі; Pl – частка плагіоклазу в породі; Mc –
частка мікрокліну в породі; Cat – сума концентрацій катіонів у підземних водах, мг/л.
Коефіцієнти моделі (табл. 3), отримані в даній роботі на основі експериментальних
даних, наведених у роботах [3, 7, 12, 13].
Таблиця 3. Значення емпіричних коефіцієнтів рівняння (2)
a b c m n o q p f e
-0,234 3,752 -13,603 -12,029 -11,768 11,691 -11,854 -11,014 -12,029 -11,768
Вихідні дані для оцінки коефіцієнтів розподілу
Як видно із рівняння (1) вихідними даними для оцінки є частка кварцу та
темнокольорових мінералів (біотиту, амфіболів, хлоритів, ілітів, серициту та ін.), плагіоклазу та
мікрокліну в породі, а також величини рН підземних вод та сума концентрацій катіонів у воді.
Оцінка коефіцієнтів розподілу актинідів та Cs була виконана для порід двох
свердловин (№ 50 та № 35), розташованих у північній частині Українського щита на ділянці,
що охоплює частину північно-східного схилу Коростенського плутону (ділянка Поліська),
який є частиною борту Вільчанської западини. Зазначена площа впритул прилягає до території
ЧЗВ, яка на даний час розглядається як потенційне місце створення ГC РАВ.
20
Вихідні дані для оцінки коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am та Cs в породах свердловин
№ 50 та № 35 підготовані на основі фондових матеріалів партії № 49 (описи шліфів). Оцінка
коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am та Cs для порід свердловини 50 виконана для глибин 244-
380,5 м (табл. 4), свердловини 35 – 298-500 м (табл. 5).
Таблиця 4. Вихідні дані для оцінки коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am та Cs для порід
свердловини 50
Частка мінералів у породі Глибина, м Порода Кв Тк КПШ Пл
0,10-0,15 244 Подрібнений (катаклазований?) та сильно,
майже повністю серитизований граніт 0,125 0,80 - -
0,10-0,15 0,10-0,15 357 Мігматит? Граніт мусковіт-біотитовий 0,125 0,125 0,59 0,15
0,02-0,05 360 Граніт апліт-пегматоїдний, біотитовий,
лейкократовий 0,30 0,035 0,63 0,015
0,05-0,10 380,5 Граніт пегматоїдний і ділянками аплітовидний 0,30 0,01 0,60 0,075
Примітка тут і у таблиці 5. Кв – частка кварцу в породі, позначена Q у рівняннях (1, 2); Тк – частка
темно кольорових мінералів (біотиту, амфіболів, хлоритів, ілітів, серициту та ін.), позначена Q у рівняннях (1,
2); КПШ – частка калієвих польових шпатів (мікрокліну) у породі, позначена Mc у рівнянні (2); Пл – частка
плагіоклазу в породі, позначена Pl у рівнянні (2)
Таблиця 5. Вихідні дані для оцінки коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am та Cs для порід
свердловини 35
Частка мінералів у породі Глибина,
м Порода Кв Тк КПШ Пл
0,07-0,10 0,07-0,10
298 Кварцовий діорит біотитовий діафторично
змінений 0,085 0,085 0,80
0,02-0,03 0,06-0,09 0,85-0,90 305,5 Плагіоклазит лейкократовий діафторично
змінений 0,025 0,075 0,875
0,02-0,03 0,07-0,08 309 Діорит біотитовий діафторично змінений 0,025 0,075 0,90
0,10-0,15 0,03-0,05 313 Кварцовий діорит біотитовий діафторично
змінений 0,125 0,04 0,80
0,07-0,10 0,01-0,02 327 Кварцовий діорит лейкократовий 0,085 0,015 0,90
0,20-0,25 0,05-0,07 338 Граніт біотитовий слабко діафторично змінений 0,225 0,06 0,40 0,30
0,25-0,30 0,03-0,05 0,30-0,35 373 Граніт біотитовий діафторично змінений 0,275 0,04 0,35 0,325
0,20-0,25 0,05-0,07 421 Граніт біотитовий слабко діафторично змінений 0,225 0,06 0,35 0,30
0,25-0,30 0,20-0,25 445 Граніт лейкократовий 0,275 0,225 0,50
0,25-0,30 0,05-0,07 0,40-0,45 0,20-0,25 449 Граніт біотитовий слабко діафторично змінений 0,275 0,06 0,425 0,225
0,20-0,25 0,03-0,05 0,20-0,25 451,9 Граніт біотитовий лейкократовий діафторично
змінений 0,225 0,04 0,45 0,225
0,01-0,02 453 Плагіоклазит діафторично змінений 0,015 0,90
0,05-0,07 0,07-0,10 458 Кварцовий діорит біотитовий діафторично
змінений 0,06 0,085 0,85
0,25-0,30 0,03-0,05 0,20-0,25 463 Граніт біотитовий лейкократовий діафторично
змінений 0,275 0,04 0,45 0,225
0,20-0,25 0,02-0,03 0,10-0,15 0,55-0,60 497 Граніт пегматоїдний біотитовий лейкократовий 0,225 0,025 0,125 0,575
0,20-0,25 0,04-0,07 0,10-0,15 500 Граніт біотитовий лейкократовий інтенсивно
діафторично змінений 0,225 0,055 0,58 0,125
21
Наявні дані щодо величин рН у тріщинних водах гранітів та гранітоїдів Коростенскього
плутону дуже обмежені. У даній роботі використані величини рН, визначені в гідрохімічних
свердловинах Овруцького району Житомирської області [3]. Згідно [3] величини рН
знаходяться в інтервалі 6,05 ÷ 8,2. Оскільки величини рН точно не визначені, коефіцієнти
розподілу обчислені для рН 6; 6,5; 7,0; 7.5; 8,0 та 8.5.
Суму концентрацій катіонів у тріщинних водах гранітів задавали як середню
величину за даними гідрохімічних свердловин Овруцького району Житомирської області [3],
яка складала 129,17 мг/л.
Результати обчислення коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am та Cs в породах
свердловини 50 показали, що мінімальні Kd характерні для Np (V), а максимальні – для
Pu(IV) (рис. 2а). У цілому на всіх глибинах коефіцієнти розподілу збільшуються у рядку Np
(V) < Cs < U (VI) < Am < Pu (IV). Деяка відмінність від порядку збільшення середніх величин
Kd (Np (V) < U (VI) < Cs < Pu(IV) < Am) пояснюється досить високим вмістом
темнокольорових мінералів в породах свердловини (особливо серициту), який визначає
більш високі коефіцієнти розподілу Cs, та, вірогідно, Am.
а) б)
Рис. 2. Коефіцієнти розподілу U, Pu, Np, Am та Cs в гранітах та гранітоїдах при рН=7.5:
а) – свердловина 50; б) – свердловина 35
Коефіцієнти розподілу U, Pu, Np, Am та Cs в породах свердловини 35 нижчі за
коефіцієнти розподілу в породах свердловини 50 (рис. 2), що зумовлюється більш високим
вмістом темно кольорових мінералів в породах свердловини 50. Мінімальні величини Kd
отримані для Np (V), а максимальні – для Pu (IV) (рис. 2б). У цілому на всіх глибинах
коефіцієнти розподілу збільшуються у рядку Np(V) < U (VI) < Cs < Am < Pu (IV), що, за
винятком Am, співпадає з порядком збільшення середніх величин Kd (Np (V) < U (VI) < Cs <
Pu (IV) < Am).
Слід також зазначити, що для порід свердловини 50 спостерігається стійка тенденція
до зменшення коефіцієнтів розподілу всіх радіонуклідів із глибиною, у той час, як для порід
свердловини 35 величини Kd практично однакові на всіх глибинах, що зумовлюється майже
однаковим вмістом темнокольорових мінералів в породах свердловини 35 на всіх глибинах
22
та зменшенням вмісту темнокольорових мінералів в породах свердловини 50 від 80 % на
глибині 244 м до 1 % на глибині 380,5 м (табл. 4, 5).
Величина рН по різному впливає на коефіцієнти розподілу U, Pu, Np, Am та Cs. Величини
Kd U в породах свердловин 35 та 50 збільшуються зі збільшенням рН від 6 до 7 та зменшуються
при рН > 7 (рис. 3), Kd Pu збільшуються зі збільшенням рН від 6 до 7,5 та зменшуються при рН >
7.5 (рис. 4), Kd Np зменшуються при збільшенні рН від 6 до 7 та збільшуються при рН > 7 (рис. 5),
Kd Am збільшуються в усьому інтервалі величин рН (рис. 6).
а) б)
Рис. 3. Вплив величини рН на коефіцієнти розподілу U в гранітах та гранітоїдах:
а) – свердловина 50; б) – свердловина 35
Усереднення обчислених за рівняннями (1) та (2) коефіцієнтів розподілу по всім
глибинам обох свердловин та по всім величинам рН показало, що середні величини, оцінені
за результатами обчислень, добре співпадають із середніми величинами, обчисленими на
основі опублікованих експериментальних даних (табл. 6), що свідчить про придатність
використання зазначених моделей для попередньої оцінки коефіцієнтів розподілу, виходячи
із мінімальної інформації щодо складу порід.
Таблиця 6. Результати порівняння середніх величин Kd, обчислених за рівняннями (1) та (2)
з середніми величинами Kd, обчисленими на основі опублікованих експериментальних
даних (див. табл. 1)
logKd
Обчислені за опублікованими даними Елемент
Середнє Мінімум Максимум
Величини, обчислені за (1) та (2)
U(VI) 1,204 0,6 1,987
U(IV) 3,095 2,813 3,699
2,85
Np(IV) 3,157 3,041 3,699
Np(V) 1,196 0,114 2
1,27
Pu-red 3,12 2,477 4,255
Pu-oxi 2,481 1,4 3,82
3,66
Am 3,975 3,398 4,5 3,51
Cs 2,629 1,279 3,982 2,78
Примітка: Kd в л/кг
23
а) б)
Рис. 4. Вплив величини рН на коефіцієнти розподілу Pu в гранітах та гранітоїдах:
а) – свердловина 50; б) – свердловина 35
а) б)
Рис. 5. Вплив величини рН на коефіцієнти розподілу Np в гранітах та гранітоїдах:
а) – свердловина 50; б) – свердловина 35
24
а) б)
Рис. 6. Вплив величини рН на коефіцієнти розподілу Am в гранітах та гранітоїдах: а)
– свердловина 50; б) – свердловина 35
Величини Kd Cs в породах свердловин 35 та 50 збільшуються при збільшенні рН від 6
до 8 та зменшуються при рН > 8 (рис. 7).
а) б)
Рис. 7. Вплив величини рН на коефіцієнти розподілу Cs в гранітах та гранітоїдах:
а) – свердловина 50; б) – свердловина 35
25
Висновки
Основними чинниками, які визначають величини коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np,
Am та Cs в гранітах та гранітоїдах, є величина рН та вміст темно кольорових мінералів.
Середні величини коефіцієнтів розподілу, обчислені на основі опублікованих
експериментальних даних, отриманих за умов, наближених до потенційних умов
майбутнього ГС в Україні, збільшуються в рядку Tc-oxi < Np(V) < U(VI) < Pu-oxi < Tc-red <
Cs < U(IV) < Pu-red < Np(IV) < Am. Максимальна величина Kd отримана для Am (logKd =
4,5), мінімальна – для Тс за умов окиснення (Kd=0).
На всіх глибинах обчислені коефіцієнти розподілу U, Pu, Np, Am та Cs в породах
свердловини 50 (ділянка Поліська Коростенського плутону) збільшуються в рядку Np(V) < Cs
< U(VI) < Am < Pu(IV), а в породах свердловини 35 – в рядку Np(V) < U(VI) < Cs < Am <
Pu(IV).
Якщо умовно прийняти [14], що радіонукліди з Kd = 0,00÷100 л/кг відносяться до тих,
що слабко поглинаються; з Kd = 100÷1000 л/кг – до тих, що середньо поглинаються;
радіонукліди з Kd > 1000 л/кг – до тих, що сильно поглинаються, то в умовах гранітів та
гранітоїдів, характерних для потенційної ділянки розміщення ГС в Україні, нептуній
відноситься до радіонуклідів, що слабко та середньо поглинаються, уран та цезій – до
радіонуклідів, що середньо та сильно поглинаються, а америцій та плутоній – до
радіонуклідів, що сильно поглинаються.
Робота виконана за підтримки Цільової комплексної програми наукових досліджень
НАН України «Науково-технічний супровід розвитку ядерної енергетики та застосування
радіаційних технологій в галузях економіки» (дог. К-6-46/2012).
1. Understanding Variation in Partition Coefficient, Kd, Values. Volume I: The Kd Model, Methods of
Measurement, and Application of Chemical Reaction Codes / U.S. Environmental Protection Agency. – EPA
402-R-99-004A. – Washington (USA). – 2004. – 212 p.
2. Allard B. Sorption of actinides in granitic rock / Svensk Kärnbränsleförsörjning AB / Avdelning KBS. – KBS
Technical Report TR-82-21. – Göteborg (Sweden). – 1982. – 70 p.
3. Звіт про науково-дослідну роботу за договором № К-11-312 “Геолого-геохімічне обґрунтування
ізоляції радіоактивних відходів та відпрацьованого ядерного палива” / ІГНС НАН та МНС України. –
Київ. – 2008. – С. 388. (№ держреєстрації 0107U005453)
4. Allard B., Kipatsi H., Torstenfelt B. Sorption av långlivade radionuklider i lera och berg Del 2 /
Kärnbränsleförsörjning AB / Avdelning KBS. – KBS Teknisk Papport 98. – Stockholm (Sweden). – 1978. –
67 p.
5. Andersson K, Torstenfelt B., Allard B. Sorption of radionuclides in geologic systems / Kärnbränsleförsörjning
AB / Avdelning KBS. – SKBF KBS Technical report. – TR-83-63. – Göteborg (Sweden). – 1983. – 54 p.
6. Landström O., Tullborg Eva-Lena. The infuence of fracture mineral/groundwater interaction on the mobility of
U, Th, REE and other trace elements / Swedish Nuclear Fuel, Waste Management Co. – SKB Technical Report
TR-90-37. – Stockholm (Sweden). – 80 p.
7. Huitti T., Hakanen M., Lindberg A. Sorption of cesium, radium, protactinium, uranium, neptunium and
plutonium on rapakivi granite / POSIVA OY. – Posiva Report 96-23. – Helsinki (Finland). – 1996. – 80 p.
8. MacLean S. C., Coles D. U., Weed H. C. The measurement of sorption ratios for selected radionuclides on
various geologic media / Lawrence Livermore Laboratory. – Lawrence Livermore Laboratory report UCID-
17928. – Livermore (USA). – 1978. – 25 p.
9. Kulmala S., Hakanen M., Lindberg A. Sorption of plutonium on rocks in groundwaters from Posiva
investigation sites / POSIVA OY. – Posiva Report 98-12. – Helsinki (Finland). – 1998. – 55 p.
10. Andersson K., Allard B. Sorption of radionuclides on geological media – A literature survey. I. Fission
products / Kärnbränsleförsörjning AB / Avdelning KBS. – KBS Technical Report TR-83-07. – Göteborg
(Sweden). – 1983. 128 p.
11. Byegård J., Johansson H., Skålberg M. The interaction of sorbing and non-sorbing tracers with different Äspö
rock types. Sorption and diffusion experiments in the laboratory scale / Swedish Nuclear Fuel, Waste
Management Co. – SKB Technical Report TR-98-18. – Stockholm (Sweden). – 1998. – p. 121.
12. Huitti T., Hakanen M., Lindberg A. Sorption and desorption of cesium on rapakivi granite and its minerals /
POSIVA OY. – Posiva Report 2000-03. – Helsinki (Finland). – 2000. – 108 p.
13. Huitti T., Hakanen M., Lindberg A. Sorption of cesium on Olkiluoto mica gneiss, granodiorite and granite /
POSIVA OY. – Posiva Report 98-11. – Helsinki (Finland). – 1998. – 62 p.
26
14. Заключний звіт про науково-дослідну роботу «Геолого-гідрогеологічна еволюція захисних
властивостей гранітоїдних масивів (стосовно проблеми створення підземних радіаційно-небезпечних
об’єктів)» / НІЦ РПД. – Київ. – 2011. – С. 468. (№ держреєстрації 0107U004141)
Колябина И.Л., Шабалин Б.Г., Перкатый К.Е. ОЦЕНКА КОЭФФИЦИЕНТОВ
РАСПРЕДЕЛЕНИЯ U, Pu, Np, Am, Cs И Tc В КРИСТАЛЛИЧЕСКИХ ПОРОДАХ
ПОТЕНЦИАЛЬНЫХ УЧАСТКОВ РАЗМЕЩЕНИЯ ГЕОЛОГИЧЕСКОГО ХРАНИЛИЩА В
УКРАИНЕ
В работе приведены результаты оценки коэффициентов распределения U, Pu, Np, Am, Cs и Tc в
кристаллических породах потенциальных участков размещения геологического хранилища в Украине.
Установлено, что средние величины коэффициентов распределения, оцененные на основе опубликованных
экспериментальных данных, полученных для условий, приближенных к потенциальным условиям будущего ГС в
Украине, увеличиваются в ряду Tc-oxi <Np (V) <U (VI) <Pu-oxi <Tc-red <Cs <U (IV) <Pu-red <Np (IV) <Am.
Показано, что в условиях гранитов и гранитоидов нептуний относится к слабо и средне, уран и цезий – к
средне и сильно, а америций и плутоний - к сильно сорбирующимся радионуклидам.
Koliabina I.L., Shabalin B.G., Perkatuy K.E. ESTIMATION OF U, Pu, Np, Am, Cs AND Tc
DISTRIBUTION COEFFICIENTS IN CRYSTALLINE ROCKS OF POTENTIAL AREAS FOR
DEEP GEOLOGICAL REPOSITORY IN UKRAINE
The results of estimation of U, Pu, Np, Am, Cs and Tc distribution coefficients in crystalline rocks of potential
areas for deep geological repository in Ukraine are presented. Mean distribution coefficients calculated on the basis of
published experimental data obtained under similar to potential conditions of future GR in Ukraine conditions
increased in sequence Tc-oxi <Np (V) <U (VI) <Pu-oxi <Tc-red <Cs <U (IV) <Pu-red <Np (IV) <Am. In conditions
typical for potential area placement of the GR in Ukraine, neptunium is weak and medium, uranium and cesium are
medium and low, and americium and plutonium are strongly sorbing radionuclides.
|
| id | nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-140376 |
| institution | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| issn | 2616-7735 |
| language | Ukrainian |
| last_indexed | 2025-12-07T18:26:49Z |
| publishDate | 2012 |
| publisher | Інститут геохімії навколишнього середовища НАН України та МНС України |
| record_format | dspace |
| spelling | Колябіна, І.Л. Шабалін, Б.Г. Перкатий, К.Є. 2018-07-05T19:57:55Z 2018-07-05T19:57:55Z 2012 Оцінка коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am, Cs та Tc в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в Україні / І.Л. Колябіна, Б.Г. Шабалін, К.Є. Перкатий // Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища. — К. : ІГНС, 2012. — Вип. 21. — С. 16-26. — Бібліогр.: 14 назв. — укр. 2616-7735 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/140376 621.039.74 Наведено результати оцінки коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am, Cs та Tc в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в Україні. Встановлено, що середні величини коефіцієнтів розподілу, обчислені на основі опублікованих експериментальних даних, отриманих за умов, наближених до потенційних умов майбутнього геологічного сховища в Україні, збільшуються у рядку Tc-oxi < Np(V) < U(VI) < Pu-oxi < Tc-red < Cs < U(IV) < Pu-red < Np(IV) < Am. Показано, що в умовах гранітів та гранітоїдів, нептуній відноситься до радіонуклідів, що слабко та середньо поглинаються, уран та цезій – до радіонуклідів, що середньо та сильно поглинаються, а америцій та плутоній – до радіонуклідів, що поглинаються сильно. В работе приведены результаты оценки коэффициентов распределения U, Pu, Np, Am, Cs и Tc в кристаллических породах потенциальных участков размещения геологического хранилища в Украине. Установлено, что средние величины коэффициентов распределения, оцененные на основе опубликованных экспериментальных данных, полученных для условий, приближенных к потенциальным условиям будущего ГС в Украине, увеличиваются в ряду Tc-oxi <Np (V) <U (VI) <Pu-oxi <Tc-red <Cs <U (IV) <Pu-red <Np (IV) <Am. Показано, что в условиях гранитов и гранитоидов нептуний относится к слабо и средне, уран и цезий – к средне и сильно, а америций и плутоний - к сильно сорбирующимся радионуклидам. The results of estimation of U, Pu, Np, Am, Cs and Tc distribution coefficients in crystalline rocks of potential areas for deep geological repository in Ukraine are presented. Mean distribution coefficients calculated on the basis of published experimental data obtained under similar to potential conditions of future GR in Ukraine conditions increased in sequence Tc-oxi <Np (V) <U (VI) <Pu-oxi <Tc-red <Cs <U (IV) <Pu-red <Np (IV) <Am. In conditions typical for potential area placement of the GR in Ukraine, neptunium is weak and medium, uranium and cesium are medium and low, and americium and plutonium are strongly sorbing radionuclides. Робота виконана за підтримки Цільової комплексної програми наукових досліджень НАН України «Науково-технічний супровід розвитку ядерної енергетики та застосування радіаційних технологій в галузях економіки» (дог. К-6-46/2012). uk Інститут геохімії навколишнього середовища НАН України та МНС України Збірник наукових праць Інституту геохімії навколишнього середовища Оцінка коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am, Cs та Tc в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в Україні Оценка коэффициентов распределения U, Pu, Np, Am, Cs и Tc в кристаллических породах потенциальных участков размещения геологического хранилища в Украине Estimation of U, Pu, Np, Am, Cs and Tc distribution coefficients in crystalline rocks of potential areas for deep geological repository in Ukraine Article published earlier |
| spellingShingle | Оцінка коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am, Cs та Tc в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в Україні Колябіна, І.Л. Шабалін, Б.Г. Перкатий, К.Є. |
| title | Оцінка коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am, Cs та Tc в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в Україні |
| title_alt | Оценка коэффициентов распределения U, Pu, Np, Am, Cs и Tc в кристаллических породах потенциальных участков размещения геологического хранилища в Украине Estimation of U, Pu, Np, Am, Cs and Tc distribution coefficients in crystalline rocks of potential areas for deep geological repository in Ukraine |
| title_full | Оцінка коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am, Cs та Tc в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в Україні |
| title_fullStr | Оцінка коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am, Cs та Tc в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в Україні |
| title_full_unstemmed | Оцінка коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am, Cs та Tc в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в Україні |
| title_short | Оцінка коефіцієнтів розподілу U, Pu, Np, Am, Cs та Tc в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в Україні |
| title_sort | оцінка коефіцієнтів розподілу u, pu, np, am, cs та tc в кристалічних породах потенційних ділянок розміщення геологічного сховища в україні |
| url | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/140376 |
| work_keys_str_mv | AT kolâbínaíl ocínkakoefícíêntívrozpodíluupunpamcstatcvkristalíčnihporodahpotencíinihdílânokrozmíŝennâgeologíčnogoshoviŝavukraíní AT šabalínbg ocínkakoefícíêntívrozpodíluupunpamcstatcvkristalíčnihporodahpotencíinihdílânokrozmíŝennâgeologíčnogoshoviŝavukraíní AT perkatiikê ocínkakoefícíêntívrozpodíluupunpamcstatcvkristalíčnihporodahpotencíinihdílânokrozmíŝennâgeologíčnogoshoviŝavukraíní AT kolâbínaíl ocenkakoéfficientovraspredeleniâupunpamcsitcvkristalličeskihporodahpotencialʹnyhučastkovrazmeŝeniâgeologičeskogohraniliŝavukraine AT šabalínbg ocenkakoéfficientovraspredeleniâupunpamcsitcvkristalličeskihporodahpotencialʹnyhučastkovrazmeŝeniâgeologičeskogohraniliŝavukraine AT perkatiikê ocenkakoéfficientovraspredeleniâupunpamcsitcvkristalličeskihporodahpotencialʹnyhučastkovrazmeŝeniâgeologičeskogohraniliŝavukraine AT kolâbínaíl estimationofupunpamcsandtcdistributioncoefficientsincrystallinerocksofpotentialareasfordeepgeologicalrepositoryinukraine AT šabalínbg estimationofupunpamcsandtcdistributioncoefficientsincrystallinerocksofpotentialareasfordeepgeologicalrepositoryinukraine AT perkatiikê estimationofupunpamcsandtcdistributioncoefficientsincrystallinerocksofpotentialareasfordeepgeologicalrepositoryinukraine |