Элементарные акты реакции восстановления молекулярного кислорода на допированном азотом sp²-углеродном кластере: квантовохимическое исследование
Методом теории функционала плотности (B3LYP, 6-31 G**) выполнены расчеты пространственного и электронного строения комплексов молекулы кислорода с молекулой коронена и с ее азотсодержащим аналогом, в котором два атома азота находятся в пара-положении в центральном гексагоне. В рамках принятого предп...
Gespeichert in:
| Veröffentlicht in: | Поверхность |
|---|---|
| Datum: | 2017 |
| Hauptverfasser: | , , , |
| Format: | Artikel |
| Sprache: | Russian |
| Veröffentlicht: |
Інститут хімії поверхні ім. О.О. Чуйка НАН України
2017
|
| Schlagworte: | |
| Online Zugang: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/148537 |
| Tags: |
Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Zitieren: | Элементарные акты реакции восстановления молекулярного кислорода на допированном азотом sp²-углеродном кластере: квантовохимическое исследование / Е.Н. Демяненко, О.С. Карпенко, В.В. Лобанов, Н.Т. Картель // Поверхность. — 2017. — Вип. 9 (24). — С. 14-27. — Бібліогр.: 32 назв. — рос. |
Institution
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| id |
nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-148537 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| spelling |
Демяненко, Е.Н. Карпенко, О.С. Лобанов, В.В. Картель, Н.Т. 2019-02-18T14:52:08Z 2019-02-18T14:52:08Z 2017 Элементарные акты реакции восстановления молекулярного кислорода на допированном азотом sp²-углеродном кластере: квантовохимическое исследование / Е.Н. Демяненко, О.С. Карпенко, В.В. Лобанов, Н.Т. Картель // Поверхность. — 2017. — Вип. 9 (24). — С. 14-27. — Бібліогр.: 32 назв. — рос. 2617-5975 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/148537 544.63: 544.18 Методом теории функционала плотности (B3LYP, 6-31 G**) выполнены расчеты пространственного и электронного строения комплексов молекулы кислорода с молекулой коронена и с ее азотсодержащим аналогом, в котором два атома азота находятся в пара-положении в центральном гексагоне. В рамках принятого предположения, согласно которому упомянутые молекулы моделируют чисто углеродную и азотсодержащую графеноподобную структуры, определено равновесное строение и энергию образования всех промежуточных соединений, возникающих при последовательном присоединении четырех электронов и четырех протонов к адсорбционному комплексу молекулу О₂. Показано, что каталитическую активность допированного азотом графена в реакции восстановления кислорода можно объяснить сочетанием нескольких факторов, а именно уменьшением ширины запрещенной зоны в азотсодержащем кластере по сравнению с исходным чисто углеродным кластером и активацией атомов углерода, соседствующих с внедренными атомами N. Расчет энергии отдельных стадий присоединения каждого из четырех электронов и протонов свидетельствует о самопроизвольности протекания реакции восстановления кислорода на азотсодержащем кластере. Density functional theory (B3LYP, 6-31 G**) was used to calculate the spatial and electronic structure of the oxygen molecule complexes with the coronene molecule and its nitrogen-containing analog, where two nitrogen atoms are in the para positions of the central hexagon. Within the framework of an assumption that the mentioned molecules mimic a pure carbon and nitrogen-containing graphene-like structures, the equilibrium structures and energis of formation of all the intermediate compounds arising when four electrons and four protons are sequentially added to the adsorption complex of the O₂ molecule are determined. It has been shown that the catalytic activity of nitrogen-doped graphene in the oxygen reduction reaction can be explained by a combination of several factors, namely, a decrease in the band gap of the nitrogen-containing cluster as compared to the initial pure carbon cluster as well as the activation of carbon atoms adjacent to the interstitial N atoms. Calculation of the energies of the individual stages of addition of each of four electrons and protons testifies to the spontaneous flow of the oxygen reduction over the nitrogen-containing cluster. Методом теорії функціонала густини (B3LYP, 6-31 G**) виконані розрахунки просторової і електронної будови комплексів молекули кисню з молекулою коронена і з її азотовмісних аналогом, в якому два атома Нітрогену знаходяться в пара-положенні центрального гексагону. В рамках прийнятого припущення, згідно з яким згадані молекули моделюють чисто вуглецеву і азотовмісну графеноподібну структури, визначено рівноважну будову і енергію утворення всіх проміжних сполук, які виникають при послідовному приєднанні чотирьох електронів і чотирьох протонів до адсорбційного комплексу молекулу О₂. Показано, що каталітичну активність допованого Нітрогеном графену в реакції відновлення кисню можна пояснити поєднанням декількох факторів, а саме зменшенням ширини забороненої зони в азотовмісному кластері в порівнянні з вихідним чисто вуглецевим кластером і активацією атомів Карбону, які є сусідами впроваджених атомів N. Розрахунок енергії окремих стадій приєднання кожного з чотирьох електрон і протонів свідчить про самочинність перебігу реакції відновлення кисню на азотовмісному кластері. ru Інститут хімії поверхні ім. О.О. Чуйка НАН України Поверхность Теория химического строения и реакционной способности поверхности. Моделирование процессов на поверхности Элементарные акты реакции восстановления молекулярного кислорода на допированном азотом sp²-углеродном кластере: квантовохимическое исследование Elementary acts of the reaction of molecular oxygen recovery over nitrogen-doped sp²-carbon cluster: quantum chemical study Елементарні акти реакції відновлення молекулярного кисню на допованому нітрогеном sp²-вуглецевому кластері: квантовохімічне дослідження Article published earlier |
| institution |
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| collection |
DSpace DC |
| title |
Элементарные акты реакции восстановления молекулярного кислорода на допированном азотом sp²-углеродном кластере: квантовохимическое исследование |
| spellingShingle |
Элементарные акты реакции восстановления молекулярного кислорода на допированном азотом sp²-углеродном кластере: квантовохимическое исследование Демяненко, Е.Н. Карпенко, О.С. Лобанов, В.В. Картель, Н.Т. Теория химического строения и реакционной способности поверхности. Моделирование процессов на поверхности |
| title_short |
Элементарные акты реакции восстановления молекулярного кислорода на допированном азотом sp²-углеродном кластере: квантовохимическое исследование |
| title_full |
Элементарные акты реакции восстановления молекулярного кислорода на допированном азотом sp²-углеродном кластере: квантовохимическое исследование |
| title_fullStr |
Элементарные акты реакции восстановления молекулярного кислорода на допированном азотом sp²-углеродном кластере: квантовохимическое исследование |
| title_full_unstemmed |
Элементарные акты реакции восстановления молекулярного кислорода на допированном азотом sp²-углеродном кластере: квантовохимическое исследование |
| title_sort |
элементарные акты реакции восстановления молекулярного кислорода на допированном азотом sp²-углеродном кластере: квантовохимическое исследование |
| author |
Демяненко, Е.Н. Карпенко, О.С. Лобанов, В.В. Картель, Н.Т. |
| author_facet |
Демяненко, Е.Н. Карпенко, О.С. Лобанов, В.В. Картель, Н.Т. |
| topic |
Теория химического строения и реакционной способности поверхности. Моделирование процессов на поверхности |
| topic_facet |
Теория химического строения и реакционной способности поверхности. Моделирование процессов на поверхности |
| publishDate |
2017 |
| language |
Russian |
| container_title |
Поверхность |
| publisher |
Інститут хімії поверхні ім. О.О. Чуйка НАН України |
| format |
Article |
| title_alt |
Elementary acts of the reaction of molecular oxygen recovery over nitrogen-doped sp²-carbon cluster: quantum chemical study Елементарні акти реакції відновлення молекулярного кисню на допованому нітрогеном sp²-вуглецевому кластері: квантовохімічне дослідження |
| description |
Методом теории функционала плотности (B3LYP, 6-31 G**) выполнены расчеты пространственного и электронного строения комплексов молекулы кислорода с молекулой коронена и с ее азотсодержащим аналогом, в котором два атома азота находятся в пара-положении в центральном гексагоне. В рамках принятого предположения, согласно которому упомянутые молекулы моделируют чисто углеродную и азотсодержащую графеноподобную структуры, определено равновесное строение и энергию образования всех промежуточных соединений, возникающих при последовательном присоединении четырех электронов и четырех протонов к адсорбционному комплексу молекулу О₂. Показано, что каталитическую активность допированного азотом графена в реакции восстановления кислорода можно объяснить сочетанием нескольких факторов, а именно уменьшением ширины запрещенной зоны в азотсодержащем кластере по сравнению с исходным чисто углеродным кластером и активацией атомов углерода, соседствующих с внедренными атомами N. Расчет энергии отдельных стадий присоединения каждого из четырех электронов и протонов свидетельствует о самопроизвольности протекания реакции восстановления кислорода на азотсодержащем кластере.
Density functional theory (B3LYP, 6-31 G**) was used to calculate the spatial and electronic structure of the oxygen molecule complexes with the coronene molecule and its nitrogen-containing analog, where two nitrogen atoms are in the para positions of the central hexagon. Within the framework of an assumption that the mentioned molecules mimic a pure carbon and nitrogen-containing graphene-like structures, the equilibrium structures and energis of formation of all the intermediate compounds arising when four electrons and four protons are sequentially added to the adsorption complex of the O₂ molecule are determined. It has been shown that the catalytic activity of nitrogen-doped graphene in the oxygen reduction reaction can be explained by a combination of several factors, namely, a decrease in the band gap of the nitrogen-containing cluster as compared to the initial pure carbon cluster as well as the activation of carbon atoms adjacent to the interstitial N atoms. Calculation of the energies of the individual stages of addition of each of four electrons and protons testifies to the spontaneous flow of the oxygen reduction over the nitrogen-containing cluster.
Методом теорії функціонала густини (B3LYP, 6-31 G**) виконані розрахунки просторової і електронної будови комплексів молекули кисню з молекулою коронена і з її азотовмісних аналогом, в якому два атома Нітрогену знаходяться в пара-положенні центрального гексагону. В рамках прийнятого припущення, згідно з яким згадані молекули моделюють чисто вуглецеву і азотовмісну графеноподібну структури, визначено рівноважну будову і енергію утворення всіх проміжних сполук, які виникають при послідовному приєднанні чотирьох електронів і чотирьох протонів до адсорбційного комплексу молекулу О₂. Показано, що каталітичну активність допованого Нітрогеном графену в реакції відновлення кисню можна пояснити поєднанням декількох факторів, а саме зменшенням ширини забороненої зони в азотовмісному кластері в порівнянні з вихідним чисто вуглецевим кластером і активацією атомів Карбону, які є сусідами впроваджених атомів N. Розрахунок енергії окремих стадій приєднання кожного з чотирьох електрон і протонів свідчить про самочинність перебігу реакції відновлення кисню на азотовмісному кластері.
|
| issn |
2617-5975 |
| url |
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/148537 |
| citation_txt |
Элементарные акты реакции восстановления молекулярного кислорода на допированном азотом sp²-углеродном кластере: квантовохимическое исследование / Е.Н. Демяненко, О.С. Карпенко, В.В. Лобанов, Н.Т. Картель // Поверхность. — 2017. — Вип. 9 (24). — С. 14-27. — Бібліогр.: 32 назв. — рос. |
| work_keys_str_mv |
AT demânenkoen élementarnyeaktyreakciivosstanovleniâmolekulârnogokislorodanadopirovannomazotomsp2uglerodnomklasterekvantovohimičeskoeissledovanie AT karpenkoos élementarnyeaktyreakciivosstanovleniâmolekulârnogokislorodanadopirovannomazotomsp2uglerodnomklasterekvantovohimičeskoeissledovanie AT lobanovvv élementarnyeaktyreakciivosstanovleniâmolekulârnogokislorodanadopirovannomazotomsp2uglerodnomklasterekvantovohimičeskoeissledovanie AT kartelʹnt élementarnyeaktyreakciivosstanovleniâmolekulârnogokislorodanadopirovannomazotomsp2uglerodnomklasterekvantovohimičeskoeissledovanie AT demânenkoen elementaryactsofthereactionofmolecularoxygenrecoveryovernitrogendopedsp2carbonclusterquantumchemicalstudy AT karpenkoos elementaryactsofthereactionofmolecularoxygenrecoveryovernitrogendopedsp2carbonclusterquantumchemicalstudy AT lobanovvv elementaryactsofthereactionofmolecularoxygenrecoveryovernitrogendopedsp2carbonclusterquantumchemicalstudy AT kartelʹnt elementaryactsofthereactionofmolecularoxygenrecoveryovernitrogendopedsp2carbonclusterquantumchemicalstudy AT demânenkoen elementarníaktireakcíívídnovlennâmolekulârnogokisnûnadopovanomunítrogenomsp2vuglecevomuklasteríkvantovohímíčnedoslídžennâ AT karpenkoos elementarníaktireakcíívídnovlennâmolekulârnogokisnûnadopovanomunítrogenomsp2vuglecevomuklasteríkvantovohímíčnedoslídžennâ AT lobanovvv elementarníaktireakcíívídnovlennâmolekulârnogokisnûnadopovanomunítrogenomsp2vuglecevomuklasteríkvantovohímíčnedoslídžennâ AT kartelʹnt elementarníaktireakcíívídnovlennâmolekulârnogokisnûnadopovanomunítrogenomsp2vuglecevomuklasteríkvantovohímíčnedoslídžennâ |
| first_indexed |
2025-12-07T20:45:25Z |
| last_indexed |
2025-12-07T20:45:25Z |
| _version_ |
1850883781807833088 |