Решеточные свойства кристаллов инертных газов при высоких давлениях и температурах

Решеточные свойства кристаллов инертных газов при высоких давлениях и температурах

Даны обзор и анализ наших расчетов решеточных свойств атомарных криокристаллов: Ne, Ar, Kr, Xe. Впервые установлено выполнение соотношения Коши при анализе наиболее точного современного эксперимента по измерениям упругих модулей Kr под давлением. Тем самым доказано предположение о центральном характ...

Повний опис

Збережено в:
Бібліографічні деталі
Опубліковано в: :Физика и техника высоких давлений
Дата:2003
Автори: Зароченцев, Е.В., Троицкая, Е.П., Чабаненко, В.В.
Формат: Стаття
Мова:Russian
Опубліковано: Донецький фізико-технічний інститут ім. О.О. Галкіна НАН України 2003
Онлайн доступ:https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/167953
Теги: Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:Решеточные свойства кристаллов инертных газов при высоких давлениях и температурах / Е.В. Зароченцев, Е.П. Троицкая, В.В. Чабаненко // Физика и техника высоких давлений. — 2003. — Т. 13, № 1. — С. 7-13. — Бібліогр.: 8 назв. — рос.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
id nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-167953
record_format dspace
spelling Зароченцев, Е.В.
Троицкая, Е.П.
Чабаненко, В.В.
2020-04-17T19:55:29Z
2020-04-17T19:55:29Z
2003
Решеточные свойства кристаллов инертных газов при высоких давлениях и температурах / Е.В. Зароченцев, Е.П. Троицкая, В.В. Чабаненко // Физика и техника высоких давлений. — 2003. — Т. 13, № 1. — С. 7-13. — Бібліогр.: 8 назв. — рос.
0868-5924
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/167953
PACS: 62.50.-p, 64.10.+h, 64.30.+t
Даны обзор и анализ наших расчетов решеточных свойств атомарных криокристаллов: Ne, Ar, Kr, Xe. Впервые установлено выполнение соотношения Коши при анализе наиболее точного современного эксперимента по измерениям упругих модулей Kr под давлением. Тем самым доказано предположение о центральном характере межатомного взаимодействия, лежащего в основе подавляющего большинства используемых межатомных модельных потенциалов. Указанное соотношение является хорошим тестом для проверки точности измерений упругих модулей.
A review and an analysis of our calculations of the lattice properties for monatomic crystals of Ne, Ar, Kr, Xe are given. At the analysis of the most accurate at present experiment on measuring the elastic moduli for Kr under pressure, the Cauchy condition was found to be satisfied. Thus, it has been proved that the interatomic interaction, being the basis for an overwhelming majority of the model interatomic potentials, is of central character. The mentioned condition is a good test for checking the measurements of the elastic moduli for accuracy.
ru
Донецький фізико-технічний інститут ім. О.О. Галкіна НАН України
Физика и техника высоких давлений
Решеточные свойства кристаллов инертных газов при высоких давлениях и температурах
Граткові властивості кристалів інертних газів при високих тисках і температурах
The lattice properties of inertgas crystals under high pressures and temperatures
Article
published earlier
institution Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection DSpace DC
title Решеточные свойства кристаллов инертных газов при высоких давлениях и температурах
spellingShingle Решеточные свойства кристаллов инертных газов при высоких давлениях и температурах
Зароченцев, Е.В.
Троицкая, Е.П.
Чабаненко, В.В.
title_short Решеточные свойства кристаллов инертных газов при высоких давлениях и температурах
title_full Решеточные свойства кристаллов инертных газов при высоких давлениях и температурах
title_fullStr Решеточные свойства кристаллов инертных газов при высоких давлениях и температурах
title_full_unstemmed Решеточные свойства кристаллов инертных газов при высоких давлениях и температурах
title_sort решеточные свойства кристаллов инертных газов при высоких давлениях и температурах
author Зароченцев, Е.В.
Троицкая, Е.П.
Чабаненко, В.В.
author_facet Зароченцев, Е.В.
Троицкая, Е.П.
Чабаненко, В.В.
publishDate 2003
language Russian
container_title Физика и техника высоких давлений
publisher Донецький фізико-технічний інститут ім. О.О. Галкіна НАН України
format Article
title_alt Граткові властивості кристалів інертних газів при високих тисках і температурах
The lattice properties of inertgas crystals under high pressures and temperatures
description Даны обзор и анализ наших расчетов решеточных свойств атомарных криокристаллов: Ne, Ar, Kr, Xe. Впервые установлено выполнение соотношения Коши при анализе наиболее точного современного эксперимента по измерениям упругих модулей Kr под давлением. Тем самым доказано предположение о центральном характере межатомного взаимодействия, лежащего в основе подавляющего большинства используемых межатомных модельных потенциалов. Указанное соотношение является хорошим тестом для проверки точности измерений упругих модулей. A review and an analysis of our calculations of the lattice properties for monatomic crystals of Ne, Ar, Kr, Xe are given. At the analysis of the most accurate at present experiment on measuring the elastic moduli for Kr under pressure, the Cauchy condition was found to be satisfied. Thus, it has been proved that the interatomic interaction, being the basis for an overwhelming majority of the model interatomic potentials, is of central character. The mentioned condition is a good test for checking the measurements of the elastic moduli for accuracy.
issn 0868-5924
url https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/167953
citation_txt Решеточные свойства кристаллов инертных газов при высоких давлениях и температурах / Е.В. Зароченцев, Е.П. Троицкая, В.В. Чабаненко // Физика и техника высоких давлений. — 2003. — Т. 13, № 1. — С. 7-13. — Бібліогр.: 8 назв. — рос.
work_keys_str_mv AT zaročencevev rešetočnyesvoistvakristallovinertnyhgazovprivysokihdavleniâhitemperaturah
AT troickaâep rešetočnyesvoistvakristallovinertnyhgazovprivysokihdavleniâhitemperaturah
AT čabanenkovv rešetočnyesvoistvakristallovinertnyhgazovprivysokihdavleniâhitemperaturah
AT zaročencevev gratkovívlastivostíkristalívínertnihgazívprivisokihtiskahítemperaturah
AT troickaâep gratkovívlastivostíkristalívínertnihgazívprivisokihtiskahítemperaturah
AT čabanenkovv gratkovívlastivostíkristalívínertnihgazívprivisokihtiskahítemperaturah
AT zaročencevev thelatticepropertiesofinertgascrystalsunderhighpressuresandtemperatures
AT troickaâep thelatticepropertiesofinertgascrystalsunderhighpressuresandtemperatures
AT čabanenkovv thelatticepropertiesofinertgascrystalsunderhighpressuresandtemperatures
first_indexed 2025-11-25T22:57:35Z
last_indexed 2025-11-25T22:57:35Z
_version_ 1850576527959261184
fulltext Физика и техника высоких давлений 2003, том 13, № 1 7 PACS: 62.50.p, 64.10.+h, 64.30.+t Е.В. Зароченцев, Е.П. Троицкая, В.В. Чабаненко РЕШЕТОЧНЫЕ СВОЙСТВА КРИСТАЛЛОВ ИНЕРТНЫХ ГАЗОВ ПРИ ВЫСОКИХ ДАВЛЕНИЯХ И ТЕМПЕРАТУРАХ Донецкий физико-технический институт им. А.А. Галкина НАН Украины 83114, г. Донецк, ул. Р. Люксембург, 72 Даны обзор и анализ наших расчетов решеточных свойств атомарных криокри- сталлов: Ne, Ar, Kr, Xe. Впервые установлено выполнение соотношения Коши при анализе наиболее точного современного эксперимента по измерениям упругих моду- лей Kr под давлением. Тем самым доказано предположение о центральном характе- ре межатомного взаимодействия, лежащего в основе подавляющего большинства используемых межатомных модельных потенциалов. Указанное соотношение явля- ется хорошим тестом для проверки точности измерений упругих модулей. 1. Введение В настоящее время твердо установлено, что давление является ключевой переменной во многих областях физики. При повышении давления, дейст- вующего на твердое тело, межатомные взаимодействия растут и в ряде слу- чаев радикально меняют физические и химические свойства материала. Ин- тервал вновь достигнутых давлений дает возможность увеличить число но- вых материалов. В связи с возросшим в последнее время интересом к экспериментальному исследованию свойств твердых тел при высоких давлениях наблюдается воз- вращение к анализу межатомного потенциала [15]. Этим объясняется и по- вышенный интерес к первопринципным расчетам свойств в основном со- стоянии (ground-state properties) [1], динамики решетки, термодинамики кри- сталлов под давлением. Составной частью свойств основного состояния яв- ляется их зависимость не только от объема, но и от температуры. Точные расчеты Cik от р и T настолько сложны, что работы [23] в этом смысле уникальны. Результаты демонстрируют хорошее согласие с экспери- ментом, что свидетельствует об адекватности модели. Потенциал отталкива- ния включает слагаемые всех порядков по интегралам перекрытия и рассчи- тывается точно. Указанные работы выгодно отличаются от соответствующих расчетов, выполненных с простыми модельными подгоночными потенциала- ми типа ЛенардаДжонса [1]. Рассматриваются точные соотношения, имеющие место при больших сжа- тиях, в частности, соотношение Коши для упругих модулей. Физика и техника высоких давлений 2003, том 13, № 1 8 Впервые нами установлено выполнение соотношения Коши при анализе наиболее точного современного эксперимента по измерениям упругих моду- лей Kr под давлением [6]. Тем самым доказано предположение о централь- ном характере межатомного взаимодействия, лежащего в основе подавляю- щего большинства используемых межатомных модельных потенциалов. Ука- занное соотношение является хорошим тестом для проверки точности изме- рений упругих модулей. В предыдущих исследованиях (см. [2] и ссылки там) авторами получены следующие результаты, которые использованы в дальнейшем:  доказаны теоремы, обосновывающие применение кластерного разложе- ния АбаренковаАнтоновой к блоховским функциям;  в построенном базисе функций Ваннье найдено аналитическое выраже- ние для энергии (адиабатического потенциала) кристалла;  с кластерным разложением (CE) построен парный межатомный потен- циал, существенная часть которого – короткодействие – вычислена из первых принципов. В настоящей работе даны обзор и анализ наших расчетов решеточных свойств атомарных криокристаллов: Ne, Ar, Kr, Xe. Получены следующие результаты. 2. Результаты и обсуждения 1. Результаты расчета уравнения состояния и модулей Bik, Cik и Bik для кристаллов инертных газов (КИГ) приведены в [2,5] в зависимости от отно- сительного сжатия кристалла в приближении ближайших и вторых соседей. Модуль всестороннего сжатия хорошо согласуется с экспериментом, осо- бенно при учете СЕ, это согласие сохраняется и при больших сжатиях. С повышением сжатия модули упругости растут для всех КИГ, за исклю- чением ксенона. Для него наблюдается уменьшение сдвигового модуля В33 до нуля в районе V/V0 = 0.7, что говорит о наличии структурного фазового перехода. Действительно, такой переход был экспериментально обнаружен. Это – переход из промежуточной плотноупакованной в ГПУ-фазу при P = 0.75 Mbar непосредственно перед металлизацией, происходящей при V/V0 = 0.7 (1.5 Mbar). Рассчитаны модули Бирча Bik криптона в зависимости от давления [2]. Также дан модуль всестороннего сжатия B = 1/3(B11 + 2B12). Проведено сравнение с экспериментом. Видно, что линейная зависимость Bik(p) и B(p) выдерживается при давлениях вплоть до 10 Mbar. Для упругих моду лей B12 и B44 отмечается выполнение соотношения Коши (B12  B44 = 2p) с хоро- шей точностью (см. рис. 1,б) [6]. При малых давлениях (до 20 kbar) рассчитанные уравнение состояния и упругие модули хорошо согласуются с имеющимся экспериментом для всех Физика и техника высоких давлений 2003, том 13, № 1 9 а б Рис. 1. Соотношение Коши для Ar (a) и Kr (б). Теория – 1; эксперимент: [7]  2 (), [6]  3 (), [8]  4 (). Вертикальными линиями обозначен разброс эксперимента КИГ. В области мегабарных давлений уравнение состояния, рассчитанное в [5] с нашим межатомным потенциалом, почти линейно в логарифмическом масштабе. При u = 0.650.7 оно завышено по сравнению с эксперименталь- ным для неона и аргона. Отличие расчетного давления от эксперимента со- ставляет ~ 50% от экспериментального значения p. Для Xe согласие с экспе- риментом хорошее: отличие в 7% при u ~ 0.7. 2. Результаты вычислений температурных зависимостей упругих постоян- ных работы [3] показывают, что собственно ангармонические вклады )(* TBij важны. При T = Tm они составляют в среднем 6080%. Расчеты B11(T) в пер- вом порядке теории возмущений (ТВ) дают удовлетворительное согласие для Ne, Ar, Kr и Xe. Собственно ангармонический вклад в сдвиговую постоянную B44(T) для всех рассмотренных кристаллов приводит к систематически зани- женным величинам Bij(T) при T = Tm. По-видимому, для воспроизведения правильной зависимости B44(T) по ТВ необходимо нелинейности учитывать более точно. Учет ангармонического слагаемого )(* 33 TB заметно улучшает описание соответствующей температурной зависимости для кристаллов Ar, Kr, Xe (см. таблицу). Для Ne значения zp ikB слишком малы по сравнению с st ikB , более того, Физика и техника высоких давлений 2003, том 13, № 1 10 Таблица Относительное отклонение  вычисленных величин 0)/(  T , B11(T), B33(T), B44(T), (T) и ),(Ω* 0 Tp от экспериментальных значений при высоких температурах Величина , % Ne Ar Kr Xe T 20 80 110 160 B11 7 9 5 6 qh B11 1 9 3 8 0/ 24 19 21 31  qh0/ 45 18 18 15 Tm 24.6 83.8 115.8 161 44B 38 27 46 50 qhB44 3 2 6 13 33B 50 12 2 11 qhB33 17 36 50 52  18 30 40 50 qh 35 26 22 21 p* 32 11 18 9 044  zpB , поэтому увеличение на 56% параметра  для кристалла Ne с по мо- щью функции   mRRx xAxf /,)1(exp)(  обусловливает необходимые положительные статические вклады в B44, B11, B33. Но наблюдаемое чрезмерное увеличение параметра  ( приближается к  – показателю экспоненты, аппроксимирующей отталкивание srV ) приво- дит к завышенным значениям по сравнению с экспериментальными B33 на 32% при р = 0 и объемной упругой постоянной B11 на 33% при р = 20·108 Pa. Близость параметров  и  указывает на то, что учет хартри-фоковских кор- реляций во втором порядке по интегралам перекрытия 2S для Ne является недостаточным. Другими словами, адекватный потенциал Ne должен содер- жать добавочный член srV той же природы, что и srV . Для кристалла Ar небольшое (на 5%) увеличение параметра  является достаточным для компенсации st ikB , вызванного уменьшением параметра А. В итоге модуль B44 оказывается меньше своего экспериментального значения всего на 5%. Физика и техника высоких давлений 2003, том 13, № 1 11 Таким образом, последовательно разработанные и примененные модели межатомного взаимодействия в кристаллах Ne, Ar, Kr и Xe дают удовлетво- рительные приближения для описания их упругих свойств как при Т= р = 0, так и при конечных температурах и давлениях. Применение кластерного разложения в этой задаче оказалось несущест- венным и неэффективным, поскольку при р = 0 влияние кластерного разло- жения легко маскируется незначительным варьированием подгоночных па- раметров межатомного потенциала. 3. Количественное исследование всей совокупности термодинамических свойств (см. таблицу) позволяет сделать ряд выводов. У кристаллов Ar, Kr и Xe при низких температурах (от 0 до 20 К) на тем- пературной зависимости (T) имеется «ступенька», вполне аналогичная «сту- пеньке» в случае щелочных металлов. Эта «ступенька» связана с аномальным возрастанием микроскопического параметра Грюнайзена низколежащих вет- вей фононного спектра. Для КИГ это поперечная ветвь в направлении [111]. В Ne эта «ступенька» растянута на весь интервал от 0 до Tm. Теоретические значения (T) согласуются с экспериментом с точностью 3050% во всех кристаллах. Учитывая, что тепловое расширение, определяе- мое микроскопическими параметрами Грюнайзена, как показано в [4], гораз- до лучше согласуется с экспериментом, необходимы дополнительные уточ- няющие экспериментальные исследования (T). Первый порядок теории возмущений по ангармоничности вполне приго- ден для описания теплового расширения при температурах от 0 до ~1/2Tm (за исключением, возможно, Ne). Это подтверждает наш вывод [3] о том, что температурные ангармонизмы в рассмотренных кристаллах имеют обычный порядок величины и слабы. Что касается Ne, то экспериментальные измере- ния объема с повышением температуры и коэффициента теплового расшире- ния также нуждаются, на наш взгляд, в проверке, поскольку и наше описа- ние, и описание Рейсленда идут выше эксперимента. Подстановка в формулы первого порядка ТВ изменения объема в зависи- мости от температуры (квазигармоническое приближение) существенно улучшает описание теплового расширения при высоких температурах (см. таблицу). Вклад собственных ангармонизмов в тепловое расширение, взятый как разность между квазигармонической кривой и экспериментальной, отри- цателен и составляет приблизительно половину квазигармонического вклада. Возможно, определенную роль в тепловом расширении играют вакансии, но этот вопрос не исследовался. Физика и техника высоких давлений 2003, том 13, № 1 12 3. Выводы Общий подход к построению адиабатического потенциала Е ряда NeXe позволяет выяснить наиболее важные взаимодействия в них, т.е. структуру межатомных потенциалов. Обоснованная достаточно точная форма адиаба- тического потенциала получена в предположении парного межатомного взаимодействия, но может быть обобщена на случай для n-атомного взаимо- действия. Для кристалла Ne в короткодействующем потенциале отталкива- ния требуется включение в адиабатический потенциал слагаемых высших порядков по интегралам перекрытия. Для остальных кристаллов ряда в ко- роткодействующем потенциале достаточно ограничиться квадратичным при- ближением по интегралам перекрытия. Таким образом, развитая теория по- зволяет вычислить короткодействующий потенциал отталкивания индивиду- ально для каждого кристалла ряда NeXe без каких-либо подгоночных или вариационных параметров. С другой стороны, разумно введенные параметры теории (A, C и ) при условии аналитически выведенной функциональной зависимости дальнодей- ствующего и перекрестного потенциалов позволяют обойтись без громоздких расчетов трехчастичных сил, квадрупольного взаимодействия и деформации электронных оболочек атомов вследствие колебания решетки. Хотя перечис- ленные взаимодействия в кристалле принципиально важны, они не играют решающей роли при формировании атомных свойств КИГ. Выбор парамет- ров потенциалов из условий совпадения с экспериментальными значениями энергии связи и сдвиговой упругой постоянной C44, вычисленных с экспери- ментальной постоянной решетки при р = 0, благодаря адекватной форме по- тенциала каждого кристалла обеспечивает хорошее согласие при Т = 0 с экспериментом, во-первых, спектра частот )(k и, во-вторых, кри- вых )(p и Bij(), в отличие от простых потенциалов. В настоящей работе исследованы четыре модели межатомного взаимодей- ствия в КИГ. Показано, что М3 для Ar, Kr, Xe и модель М4 для Ne являются адекватными моделями, основаны на ясных физических принципах, содер- жат четко сформулированные приближения и удовлетворительно описывают статические, динамические свойства при конечных давлениях и температу- рах. 4. Заключение В заключение сформулируем, на что следует обратить внимание при экс- периментальных и теоретических исследованиях решеточных свойств кри- сталлов при высоких температурах и давлениях. 1. Из сравнения экспериментов [6] и [7] (см. рис. 1) видно, что измерение упругих модулей очень чувствительно к методике и начальным условиям. 2. Важна правильная интерпретация типов измеряемых упругих модулей. 3. При больших давлениях очень важно опираться на соотношение Коши 0  CC , которое должно выполняться точно в элементарных кри- окристаллах. Физика и техника высоких давлений 2003, том 13, № 1 13 4. Роль точности определения уравнения состояния возрастает с повыше- нием давления. 5. Следует обратить внимание на межатомный потенциал, особенно при больших сжатиях. 1. D. Acocella, G.K. Horton, E.R. Cowley, Phys. Rev. B61, 8753 (2000). 2. Е.В. Зароченцев, Е.П. Троицкая, В.В. Чабаненко, ФТВД 11, ¹ 4, 7 (2001). 3. Е.В. Зароченцев, Е.П. Троицкая, В.В. Чабаненко, ФТВД 12, № 2, 13 (2002). 4. Е.В. Зароченцев, Е.П. Троицкая, В.В. Чабаненко, ФТВД 12, № 3, 7 (2002). 5. Е.В. Зароченцев, Е.П. Троицкая, ФТТ 43, 1292 (2001). 6. H. Shimizu, N. Saitoh, S. Sasaki, Phys. Rev. B57, 230 (1998). 7. M. Grimsditch, P. Loubeyre, A. Polian, Phys. Rev. B33, 7192 (1986). 8. A. Polian, J.V. Desson, M. Grimsditch, W.A. Grosshans, Phys. Rev. B39, 1332 (1989). E.V. Zarochentsev, E.P. Troitskaya, V.V. Chabanenko THE LATTICE PROPERTIES OF INERT-GAS CRYSTALS UNDER HIGH PRESSURES AND TEMPERATURES A review and an analysis of our calculations of the lattice properties for monatomic crystals of Ne, Ar, Kr, Xe are given. At the analysis of the most accurate at present experiment on measuring the elastic moduli for Kr under pressure, the Cauchy condition was found to be satisfied. Thus, it has been proved that the interatomic interaction, being the basis for an overwhelming majority of the model interatomic potentials, is of central character. The mentioned condition is a good test for checking the measurements of the elastic moduli for accuracy. Fig. 1. Cauchy condition for Ar (à) and Kr (á). Theory – 1; experiment: [7]  2 (), [6]  3 (), [8]  4 (). The vertical lines stand for spread in the experiment РЕШЕТОЧНЫЕ СВОЙСТВА КРИСТАЛЛОВ ИНЕРТНЫХ ГАЗОВ �ПРИ ВЫСОКИХ ДАВЛЕНИЯХ И ТЕМПЕРАТУРАХ THE LATTICE PROPERTIES OF INERT-GAS CRYSTALS �UNDER HIGH PRESSURES AND TEMPERATURES

Схожі ресурси