Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации с учетом кулоновских корреляций

Представлены результаты численного моделирования спектров донорно-акцепторной рекомбинации в компенсированных полупроводниках с учетом электростатических флуктуаций, связанных с наличием ионизированных примесей. Наличие кулоновских корреляций в системе частично ионизированных примесных центров при...

Full description

Saved in:

Bibliographic Details
Date:	2019
Main Authors:	Богословский, Н.А., Петров, П.В., Аверкиев, Н.С.
Format:	Article
Language:	Russian
Published:	Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України 2019
Series:	Физика низких температур
Subjects:	Спеціальний випуск. «XXII Уральська міжнародна зимова школа з фізики напівпровідників» (20–23 лютого, 2018)
Online Access:	https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/175789
Tags:	Add Tag No Tags, Be the first to tag this record!
Journal Title:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Cite this:	Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации с учетом кулоновских корреляций / Н.А. Богословский, П.В. Петров, Н.С. Аверкиев // Физика низких температур. — 2019. — Т. 45, № 2. — С. 171-178. — Бібліогр.: 11 назв. — рос.

Institution

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-175789
record_format	dspace
spelling	nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-1757892025-02-23T17:54:21Z Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации с учетом кулоновских корреляций Вплив релаксації носіїв заряду на спектри донорно-акцепторної рекомбінації з урахуванням кулонівських кореляцій The influence of charge carrier relaxation on spectra of donor-acceptor recombination taking into account Coulomb correlations Богословский, Н.А. Петров, П.В. Аверкиев, Н.С. Спеціальний випуск. «XXII Уральська міжнародна зимова школа з фізики напівпровідників» (20–23 лютого, 2018) Представлены результаты численного моделирования спектров донорно-акцепторной рекомбинации в компенсированных полупроводниках с учетом электростатических флуктуаций, связанных с наличием ионизированных примесей. Наличие кулоновских корреляций в системе частично ионизированных примесных центров приводит к возникновению особенностей в спектрах рекомбинации, зависящих от энергетической релаксации носителей заряда. Рассмотрены предельные случаи отсутствия релаксации, частичной релаксации основных и неосновных носителей заряда, а также полной релаксации системы электронов и дырок, локализованных на примесях. Интерпретация полученных методом численного моделирования результатов проведена с использованием разработанной ранее аналитической модели, в которой отдельно рассматриваются вклады в рекомбинацию равновесных и фотовозбужденных носителей заряда. Показано, что при определенных экспериментальных условиях линии излучения, соответствующие этим вкладам, могут спектрально разрешаться. Представлено результати чисельного моделювання спектрів донорно-акцепторної рекомбінації у компенсованих напівпровідниках з урахуванням електростатичних флуктуацій, які пов’язані з наявністю іонізованих домішок. Наявність кулонівських кореляцій в системі частково іонізованих домішкових центрів призводить до виникнення особливостей в спектрах рекомбінації, що залежать від енергетичної релаксації носіїв заряду. Розглянуто граничні випадки відсутності релаксації, часткової релаксації основних та неосновних носіїв заряду, а також повної релаксації системи електронів та дірок, які локалізовані на домішках. Інтерпретацію отриманих методом чисельного моделювання результатів проведено з використанням розробленої раніше аналітичної моделі, в якій окремо розглядаються внески в рекомбінацію рівноважних та фотозбуджених носіїв заряду. Показано, що при певних експериментальних умовах лінії випромінювання, які відповідні цим внескам, можуть спектрально розділятися. In the article we present results of numerical simulation of donor-acceptor recombination spectra in compensated semiconductors taking into account electrostatic fluctuations due to presence of ionized impurities. A presence of Coulomb correlations in the system of partly ionized impurities leads to appearance of peculiarities in recombination spectra depending on energy relaxation of charge carriers. We consider limiting cases of an absence of the relaxation, a partly relaxation of majority or minority carriers and a full relaxation of the system of electrons and holes which localized on impurities. We carry out an interpretation of obtained results using a developed earlier analytical model in which we consider separately a contribution of equilibrium and photo-excited charge carriers. We show that under certain experimental conditions two spectral lines due to these contributions can be resolved in spectra. 2019 Article Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации с учетом кулоновских корреляций / Н.А. Богословский, П.В. Петров, Н.С. Аверкиев // Физика низких температур. — 2019. — Т. 45, № 2. — С. 171-178. — Бібліогр.: 11 назв. — рос. 0132-6414 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/175789 ru Физика низких температур application/pdf Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
language	Russian
topic	Спеціальний випуск. «XXII Уральська міжнародна зимова школа з фізики напівпровідників» (20–23 лютого, 2018) Спеціальний випуск. «XXII Уральська міжнародна зимова школа з фізики напівпровідників» (20–23 лютого, 2018)
spellingShingle	Спеціальний випуск. «XXII Уральська міжнародна зимова школа з фізики напівпровідників» (20–23 лютого, 2018) Спеціальний випуск. «XXII Уральська міжнародна зимова школа з фізики напівпровідників» (20–23 лютого, 2018) Богословский, Н.А. Петров, П.В. Аверкиев, Н.С. Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации с учетом кулоновских корреляций Физика низких температур
description	Представлены результаты численного моделирования спектров донорно-акцепторной рекомбинации в компенсированных полупроводниках с учетом электростатических флуктуаций, связанных с наличием ионизированных примесей. Наличие кулоновских корреляций в системе частично ионизированных примесных центров приводит к возникновению особенностей в спектрах рекомбинации, зависящих от энергетической релаксации носителей заряда. Рассмотрены предельные случаи отсутствия релаксации, частичной релаксации основных и неосновных носителей заряда, а также полной релаксации системы электронов и дырок, локализованных на примесях. Интерпретация полученных методом численного моделирования результатов проведена с использованием разработанной ранее аналитической модели, в которой отдельно рассматриваются вклады в рекомбинацию равновесных и фотовозбужденных носителей заряда. Показано, что при определенных экспериментальных условиях линии излучения, соответствующие этим вкладам, могут спектрально разрешаться.
format	Article
author	Богословский, Н.А. Петров, П.В. Аверкиев, Н.С.
author_facet	Богословский, Н.А. Петров, П.В. Аверкиев, Н.С.
author_sort	Богословский, Н.А.
title	Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации с учетом кулоновских корреляций
title_short	Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации с учетом кулоновских корреляций
title_full	Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации с учетом кулоновских корреляций
title_fullStr	Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации с учетом кулоновских корреляций
title_full_unstemmed	Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации с учетом кулоновских корреляций
title_sort	влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации с учетом кулоновских корреляций
publisher	Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
publishDate	2019
topic_facet	Спеціальний випуск. «XXII Уральська міжнародна зимова школа з фізики напівпровідників» (20–23 лютого, 2018)
url	https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/175789
citation_txt	Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации с учетом кулоновских корреляций / Н.А. Богословский, П.В. Петров, Н.С. Аверкиев // Физика низких температур. — 2019. — Т. 45, № 2. — С. 171-178. — Бібліогр.: 11 назв. — рос.
series	Физика низких температур
work_keys_str_mv	AT bogoslovskijna vliânierelaksaciinositelejzarâdanaspektrydonornoakceptornojrekombinaciisučetomkulonovskihkorrelâcij AT petrovpv vliânierelaksaciinositelejzarâdanaspektrydonornoakceptornojrekombinaciisučetomkulonovskihkorrelâcij AT averkievns vliânierelaksaciinositelejzarâdanaspektrydonornoakceptornojrekombinaciisučetomkulonovskihkorrelâcij AT bogoslovskijna vplivrelaksacíínosíívzarâdunaspektridonornoakceptornoírekombínacíízurahuvannâmkulonívsʹkihkorelâcíj AT petrovpv vplivrelaksacíínosíívzarâdunaspektridonornoakceptornoírekombínacíízurahuvannâmkulonívsʹkihkorelâcíj AT averkievns vplivrelaksacíínosíívzarâdunaspektridonornoakceptornoírekombínacíízurahuvannâmkulonívsʹkihkorelâcíj AT bogoslovskijna theinfluenceofchargecarrierrelaxationonspectraofdonoracceptorrecombinationtakingintoaccountcoulombcorrelations AT petrovpv theinfluenceofchargecarrierrelaxationonspectraofdonoracceptorrecombinationtakingintoaccountcoulombcorrelations AT averkievns theinfluenceofchargecarrierrelaxationonspectraofdonoracceptorrecombinationtakingintoaccountcoulombcorrelations
first_indexed	2025-11-24T04:59:33Z
last_indexed	2025-11-24T04:59:33Z
_version_	1849646512274931712
fulltext	Low Temperature Physics/Фізика низьких температур, 2019, т. 45, № 2, c. 171–178 Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации с учетом кулоновских корреляций Н.А. Богословский, П.В. Петров, Н.С. Аверкиев Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе ул. Политехническая, 26, г. Санкт-Петербург, 194021, Россия E-mail: averkiev@les.ioffe.ru Статья поступила в редакцию 11 октября 2018 г., опубликована онлайн 20 декабря 2018 г. Представлены результаты численного моделирования спектров донорно-акцепторной рекомбинации в компенсированных полупроводниках с учетом электростатических флуктуаций, связанных с наличием ионизированных примесей. Наличие кулоновских корреляций в системе частично ионизированных при- месных центров приводит к возникновению особенностей в спектрах рекомбинации, зависящих от энер- гетической релаксации носителей заряда. Рассмотрены предельные случаи отсутствия релаксации, час- тичной релаксации основных и неосновных носителей заряда, а также полной релаксации системы электронов и дырок, локализованных на примесях. Интерпретация полученных методом численного мо- делирования результатов проведена с использованием разработанной ранее аналитической модели, в ко- торой отдельно рассматриваются вклады в рекомбинацию равновесных и фотовозбужденных носителей заряда. Показано, что при определенных экспериментальных условиях линии излучения, соответствую- щие этим вкладам, могут спектрально разрешаться. Ключевые слова: донорно-акцепторная рекомбинация, кулоновские корреляции, носители заряда. 1. Введение Одним из основных каналов излучательной реком- бинации в полупроводниках при низких температурах является канал донорно-акцепторной рекомбинации. Излучательный переход донор–акцептор происходит в результате туннельной рекомбинации пространственно разнесенных примесных пар. При этом вероятность та- кого перехода экспоненциально спадает с расстоянием, а энергия излучаемого фотона увеличивается на энергию кулоновского взаимодействия ионизированных приме- сей в конечном состоянии: 2 = ,g d a eE E E r ω − − + ε  (1) где gE — ширина запрещенной зоны, dE и aE — энер- гии связи доноров и акцепторов, а 2 /e rε — энергия кулоновского взаимодействия донорно-акцепторной па- ры на расстоянии r . Если радиус обоих примесных со- стояний сравним с постоянной решетки, то донорно- акцепторная рекомбинация наблюдается в виде набора узких линий, отвечающих дискретным положениям при- месей в кристаллической решетке. Если же одно из примесных состояний описывается водородоподобной волновой функцией, то легко получить выражение для спектральной зависимости вероятности перехода [1]: 4 3 0 4 ( ) = 32 expd d d b d E E dEP E dE p N a E E E    π −        . (2) Здесь для краткости мы вводим обозначение =E ω− ( )g d aE E E− − − и в дальнейшем будем называть E энергией перехода. Исходя из этих же предположений, можно получить временные характеристики донорно- акцепторной рекомбинации. При импульсной накачке первыми рекомбинируют носители на близко располо- женных парах примесей, что соответствует фотонам с большей энергией. Далекие пары излучают медленнее, так что со временем линия люминесценции смещается в длинноволновую область [2–4]. Такой подход к донорно-акцепторной рекомбинации соответствует случаю бесконечно малой компенсации. При конечных компенсациях в системе случайно рас- © Н.А. Богословский, П.В. Петров, Н.С. Аверкиев, 2019 Н.А. Богословский, П.В. Петров, Н.С. Аверкиев положенных, частично ионизированных примесей воз- никают флуктуирующие электрические поля, влияю- щие на спектральную форму линии. На то, что вклад этих флуктуаций существен, было указано еще в рабо- те [2]. Кроме чисто фундаментальных аспектов, задача о форме линии донорно-акцепторной рекомбинации пред- ставляет и значительный прикладной интерес. В физи- ке полупроводников постоянно появляется множество новых полупроводниковых материалов, перспективных для различных приложений оптоэлектроники и фото- вольтаики. Любой новый полупроводниковый материал в начальной стадии разработки содержит большое ко- личество структурных дефектов, а также доноры и ак- цепторы с неизвестной концентрацией и степенью ком- пенсации. Поэтому теоретическая модель донорно-ак- цепторной рекомбинации с учетом ненулевой степени компенсации будет полезна для характеризации новей- ших полупроводниковых материалов [5,6]. Обычно для описания подобных систем использу- ется модель экранированных электростатических флук- туаций, применимая для случая сильно легированных компенсированных полупроводников. Для описания флуктуаций в этих моделях используют феменологи- ческие параметры, например такие, как радиус экрани- рования, оценить которые для конкретных систем не всегда просто [7]. Другим подходом, работающим для концентраций ниже перехода металл–диэлектрик, яв- ляется численное моделирование, основанное на поис- ке минимума электростатической энергии взаимодей- ствия ионизированных примесей. В работе [8] таким образом была произведена оценка уширения донорно- акцепторной линии для случая предельно малых ин- тенсивностей накачки. В работе [1] этот результат был обобщен на случай произвольной интенсивности на- качки. Было показано, что линия донорно-акцепторной рекомбинации состоит из двух компонент, соответству- ющих рекомбинации основных носителей на фотовоз- бужденные и фотовозбужденных между собой. В преде- ле малых компенсаций были построены аналитические модели, описывающие уширение каждой из этих ком- понент под воздействием случайных электрических по- лей ионизированных примесей. Аналитический подход не учитывает возможности энергетической релаксации фотовозбужденных носи- телей заряда перед рекомбинацией. Однако наличие такой релаксации изменяет спектральные свойства до- норно-акцепторной рекомбинации. Кроме того, в рас- сматриваемой системе релаксация происходит не просто через понижение одноэлектронных энергий носителей заряда. При низких температурах существенны электро- статические корреляции, а значит, релаксация проис- ходит посредством уменьшения полной энергии систе- мы с учетом взаимодействия носителей заряда между собой. При этом важным является различие характер- ного времени энергетической релаксации электронов и дырок. В большинстве полупроводников электроны ре- лаксируют значительно быстрее, чем дырки из-за мень- шей эффективной массы. В нашей работе проанализированы спектры донор- но-акцепторной рекомбинации для различных предель- ных случаев релаксации носителей заряда. Отдельно рассмотрены случаи полной энергетической релакса- ции донорно-акцепторной системы, а также релаксации только основных и только неосновных носителей заря- да. Результаты сравниваются с рекомбинацией без уче- та релаксации, рассмотренной в нашей работе [1]. 2. Численное моделирование В настоящей работе спектры донорно-акцепторной люминесценции рассчитывались численно с учетом флуктуаций потенциала, создаваемых случайно распо- ложенными заряженными примесями. Для численного моделирования рассматривался ку- бический объем полупроводника с циклическими гра- ничными условиями, в котором случайным образом рас- пределялись доноры и акцепторы. Для определенности будем в дальнейшем говорить о полупроводнике n-типа. Количество доноров в наших расчетах, как правило, было равно = 10240dN , что связано с ограничениями по объему памяти. Количество акцепторов определя- лось в соответствии с заданной степенью компенсации =a dN KN . Рассматривался только случай нулевой температу- ры. При этом основные доноры ионизованы частично, а компенсирующие акцепторы ионизованы полностью. Для того чтобы смоделировать распределение электро- нов по донорам, соответствующее минимальной элек- тростатической энергии системы, использован алго- ритм, описанный в 14 главе монографии [9]. Следует отметить, что этот алгоритм на самом деле позволяет получить квазиосновное энергетическое состояние с ми- нимальной энергией по отношению только к одноэлек- тронным перебросам. Как правило, полученное таким образом состояние системы не является основным. Так, энергию системы можно уменьшить за счет одновре- менного переброса двух и более электронов. Однако в наших расчетах получалось, что учет даже парных пе- реходов значительно увеличивает трудоемкость расче- тов, но не оказывает существенного влияния на спектры оптического поглощения и люминесценции. Опишем подробнее используемый алгоритм мини- мизации электростатической энергии системы. В основ- ном состоянии все акцепторы заряжены отрицательно, aN доноров заряжены положительно, остальные d aN N− доноров не заряжены. Вначале мы считаем первые aN доноров заряженными положительно и вычисляем од- ноэлектронные энергии доноров. Затем определяем за- полненный донор с самой высокой энергией и пустой донор с самой низкой энергией. Если энергия запол- 172 Low Temperature Physics/Фізика низьких температур, 2019, т. 45, № 2 Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации ненного донора оказывается больше энергии пустого, электрон перемещается на пустой донор. Описанная процедура повторяется до тех пор, пока все заполнен- ные доноры не оказываются ниже по энергии всех пус- тых доноров. Следует отметить, что при перемещении электрона с донора i на донор j одноэлектронная энергия донора j уменьшается на величину кулоновской энергии взаимо- действия с донором i, который становится заряженным положительно. Поэтому энергия электрона на доноре j может оказаться меньше, чем на доноре i , а суммарная электростатическая энергия системы в результате пере- мещения электрона изменяется на величину 2 =ij j i ij e r ∆ − − ε   . В этом выражении через ij обозначены энергии элек- тронов на соответствующем доноре до перемещения электрона. После совершения всех возможных пере- бросов электронов, уменьшающих энергию системы, получается состояние с минимальной энергией по от- ношению к одноэлектронным переходам. Для расчета спектров фотолюминесценции оптиче- ская накачка моделировалась посредством нейтрализа- ции некоторого количества ионизированных доноров и акцепторов. Количество фотовозбужденных примесей сложным образом зависит от интенсивности накачки и кинетических параметров системы. Поэтому для про- стоты условно интенсивность накачки I далее будет обо- значать долю нейтрализованных акцепторов. Заметим, что в квазиосновном состоянии в спектре энергий доноров наблюдается кулоновская щель, отде- ляющая заполненные состояния от пустых. На рис. 1 показана численно рассчитанная плотность состояний доноров для степени компенсации = 0,5K и различно- го уровня накачки. В квазиосновном состоянии хоро- шо видна кулоновская щель, отделяющая заполненные состояния от пустых. Этот результат хорошо согласу- ется с расчетами Шкловского и Эфроса [9]. При увели- чении уровня накачки щель постепенно закрывается и при накачке порядка 2% провал в спектре полностью исчезает. Исчезновение кулоновской щели в плотности состояний связано с частичной нейтрализацией заря- женных примесей и, как следствие, с полным измене- нием всех одноэлектронных энергий в системе. Вероятность донорно-акцепторного перехода опре- деляется интегралом перекрытия волновых функций донора и акцептора. Для относительно глубоких акцеп- торов волновая функция имеет маленький радиус, по- этому можно считать волновую функцию донора вбли- зи акцептора постоянной. Тогда вероятность перехода можно вычислить как: 0 2 = exp ij b r p p a   −     , (3) где ba — радиус донора, а 0p — часть квадрата модуля матричного элемента, не зависящая от расстояния. Энергия соответствующего перехода будет равна: 2 = ( ).g d a i j ij eE E E r ω − − + + − ε   Суммируя по всем возможным переходам с заполнен- ных доноров на заполненные акцепторы с учетом их ве- роятности и энергии, можно численно получить спектр фотолюминесценции. Рассчитанная таким образом пол- ная интенсивность люминесценции пропорциональна количеству фотовозбужденных акцепторов. Поэтому для сравнения спектров, рассчитанных при различных па- раметрах, а также для сравнения спектров с теоретиче- ской формулой (2) полученные спектры нормировались на один акцептор. Для получения гладкой зависимости результирую- щие спектры усреднялись по большому числу реали- заций различных конфигураций примесных атомов. В среднем рассчитывалось порядка 100 тысяч реализаций системы. Из-за высокой трудоемкости задачи при рас- четах использовался метод параллельных вычислений на графическом процессоре CUDA. Для проверки ра- ботоспособности алгоритма был рассмотрен случай 100% накачки, при этом результаты численного моде- лирования совпали с теоретической формулой (2). Это связано с тем, что все примесные атомы оказываются нейтральными и не создают случайных электрических полей. Поэтому спектр рекомбинации описывается за- висимостью, не учитывающей случайные поля. Следует подчеркнуть, что в построенной таким об- разом модели донорно-акцепторной рекомбинации спек- тры излучения зависят всего лишь от трех безразмер- ных параметров: концентрации 3 d bN a , компенсации Рис. 1. (Онлайн в цвете) Плотность состояний доноров в за- висимости от уровня накачки. Компенсация = 0,5K , концен- трация 3 = 0,01d bN a . Low Temperature Physics/Фізика низьких температур, 2019, т. 45, № 2 173 Н.А. Богословский, П.В. Петров, Н.С. Аверкиев = /a dK N N , и интенсивности накачки I , равной от- ношению числа фотовозбужденных акцепторов к их полному числу aN . 3. Результаты Как было сказано во Введении, в настоящей работе проанализированы спектры донорно-акцепторной ре- комбинации для различных предельных случаев релак- сации носителей заряда. Отдельно рассмотрены случаи отсутствия энергетической релаксации донорно-акцеп- торной системы, релаксации только основных и только неосновных носителей заряда, а также полной энерге- тической релаксации обоих типов носителей заряда. Прежде, чем перейти к описанию результатов для каж- дого конкретного предельного случая, имеет смысл уточнить при каких физических условиях должна на- блюдаться та или иная картина. Основным каналом релаксации энергии носителей заряда, локализованных на примесях, является актива- ционный механизм. Носители, локализованные на при- месных центрах с большим одноэлектронным потен- циалом i , взаимодействуя с фононами, переходят в зону свободных состояний, откуда затем локализуются на центрах с меньшим одноэлектронным потенциалом j . В большинстве полупроводников этот механизм рабо- тает лучше для электронов, чем для дырок в силу мень- шей энергии связи доноров. Отношение характерных времен рекомбинации и энергетической релаксации слу- жит критерием, разделяющим предельные случаи реком- бинации без релаксации и рекомбинации после полной релаксации энергии системы. Качественно этот критерий задается сравнением двух экспонент: рекомбинационной 1/3exp ( 2 / )d bN a−− и активационной exp ( / )dE kT− , т.е. при меньших концентрациях релаксация зарядов более существенна. В силу описанных причин предельный случай ре- комбинации без релаксации зарядов подходит для опи- сания полупроводников n-типа с концентрацией при- месей, близкой к переходу металл–диэлектрик. Случай полной релаксации основных носителей заряда будет описывать донорно-акцепторную рекомбинацию для по- лупроводников n-типа с малой концентрацией. Релакса- ция неосновных носителей заряда задает общий вид спектров в полупроводниках p-типа. Случай полной ре- лаксации электростатической энергии в системе может реализовываться только в материалах с очень большим временем оптической рекомбинации, например в не- прямозонных полупроводниках. 3.1. Рекомбинация без релаксации зарядов Ионизованным донорам и акцепторам энергетиче- ски выгодно находиться близко друг к другу. Поэтому в основном состоянии при малой степени компенсации ионизованные примеси будут в основном располагать- ся в виде пар из близко расположенных донора и ак- цептора. Такие пары принято называть 1-комплексами по числу ионизованных доноров рядом с акцептором. Кроме того, небольшое количество акцепторов, рядом с которыми отсутствуют заряженные доноры, будут образовывать 0-комплексы. Часть акцепторов будет удерживать около себя два ионизованных донора и образовывать 2-комплекс. В нашей работе [1] показано, что в пределе малой степени компенсации влияние кулоновских флуктуа- ций на спектры люминесценции может быть описано аналитически. В спектре люминесценции выделяются две линии, соответствующие рекомбинации равновес- ных основных носителей с фотовозбужденными и фо- товозбужденных между собой. В первом случае 1- комплекс захватывает из валентной зоны дырку, а до- нор остается ионизованным. После этого происходит рекомбинация дырки с равновесным электроном, а ионизованный донор значительно влияет на энергию перехода. Соответствующий спектр можно рассчитать по формуле 22 2 0( ) = 8 (1 ) d eP E p I N   π − ×  ε  3 1 2 2 1 1 1 232 20 0 1 2 4exp 2 3exp r d B r r N rr dr dr a e e E r r +∞ π −    × −      + −  ε ε  ∫ ∫ . (4) Вычисление должно производиться при следующих ограничениях для 1r и 2r : 2 2 2 1 2 1 2( ) e e eE r r r r ≤ + − ε ε ε + , 2 2 2 1 2 1 2( ) e e eE r r r r ≥ + − ε ε ε − . При увеличении накачки возрастает вероятность од- новременного захвата электрона и дырки одним 1-ком- плексом. В таком случае размытие линии в основном связано с влиянием других 1-комплексов, а спектр фо- толюминесценции может быть рассчитан согласно вы- ражению 3 0 0 2 4( ) = 4 exp 3d d B rP E p IN rdr r N a +∞  π − − ×    ∫ 2 22 2 2 2 md md eF r ee F r E r ×   + −  ε  . (5) Здесь 2/3= 2,515 /md dF KeN ε — наиболее вероятное электрическое поле, создаваемое системой 1-комплек- сов, рассматриваемых как совокупность случайно ори- ентированных диполей [1]. 174 Low Temperature Physics/Фізика низьких температур, 2019, т. 45, № 2 Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации На рис. 2 показаны численно рассчитанные спектры фотолюминесценции для случая медленной энергети- ческой релаксации при различных уровнях накачки. Для сравнения спектры с различной накачкой норми- рованы на количество фотовозбужденных акцепторов. Отдельно показаны спектры излучения равновесных и фотовозбужденных доноров. Интенсивность люминес- ценции равновесных доноров при увеличении накачки практически не изменяется, а соответствующая линия сужается вследствие уменьшения количества ионизо- ванных примесей, отвечающих за размытие линии. Ин- тенсивность излучения фотовозбужденных доноров с увеличением накачки возрастает пропорционально ве- роятности одновременного заполнения пары ионизован- ных донора и акцептора. Поскольку линия неравновес- ных фотовозбужденных доноров расположена выше по энергии, при увеличении накачки наблюдается сдвиг максимума спектра фотолюминесценции в сторону боль- ших энергий. Следует отметить, что при накачке = 0,25I интен- сивность люминесценции фотовозбужденных доноров уже превышает интенсивность равновесных доноров, несмотря на то, что количество фотовозбужденных до- норов практически в 40 раз меньше. Это связано с тем, что в равновесии ионизованные акцепторы образуют пары с близко расположенными ионизованными доно- рами, при этом нейтральные доноры оказываются дос- таточно далеко от акцепторов. Поэтому фотовозбуж- денные доноры, как правило, являются ближайшими к акцепторам, и вероятность перехода для них выше. Уширение вследствие наличия случайных электри- ческих полей заряженных примесей главным образом сказывается на низкоэнергетическом краю спектра рекомбинации. При высоком уровне накачки количе- ство заряженных примесей значительно уменьшается, а низкоэнергетический хвост спектра вырождается. На рекомбинацию близко расположенных примесных цен- тров случайные поля влияют слабо, вследствие чего вы- сокоэнергетический край имеет степенной вид 4E−  аналогично зависимости (2). На рис. 3 спектры, рассчитанные при интенсивно- сти накачки I = 0,016, сравниваются с теоретическими спектрами, рассчитанными по формулам (4) и (5). Хо- рошее совпадение спектров подтверждает правильность наших предположений о механизмах уширения линии донорно-акцепторной люминесценции под влиянием случайных полей. Следует также подчеркнуть, что хо- рошее соответствие наблюдается не только в пределе малых степеней компенсации, но и при компенсациях порядка = 0,5K [1]. 3.2. Релаксация основных носителей заряда На рис. 4 показан спектр люминесценции для слу- чая энергетической релаксации основных носителей. В этом случае основные и фотовозбужденные электроны неразличимы, поэтому не имеет смысла выделять в спектре фотолюминесценции два отдельных вклада. Энергетически выгодно, чтобы ионизованные донор и акцептор были расположены близко друг к другу. По- этому в процессе энергетической релаксации электроны переходят на ионизованные доноры, расположенные рядом с акцепторами, захватившими дырку в процессе накачки. В результате все доноры, расположенные ря- дом с нейтральными акцепторами, также оказываются нейтральными. Поэтому после релаксации интенсив- ность люминесценции значительно увеличивается, а форма спектра люминесценции становится близкой к спектру при полной накачке. Рис. 2. (Онлайн в цвете) Спектры фотолюминесценции рав- новесных (пунктир) и фотовозбужденных (сплошная линия) центров при различном уровне накачки. Черной сплошной линией показан спектр при полной накачке, рассчитанный по формуле (2). Концентрация доноров 3 = 0,01d bN a , компенса- ция / = 0,1a dN N , 3 0 0= 32 /d dbP p N a Eπ . Рис. 3. (Онлайн в цвете) Сравнение расчетных спектров с тео- ретическими, рассчитанными по формулам (4) и (5). Концен- трация доноров 3 = 0,01d bN a , компенсация / = 0,1a dN N , интенсивность накачки = 0,016I , 3 0 0= 32 /d dbP p N a Eπ . Low Temperature Physics/Фізика низьких температур, 2019, т. 45, № 2 175 Н.А. Богословский, П.В. Петров, Н.С. Аверкиев Низкоэнергетический хвост спектра связан с ушире- нием электрическими полями. После релаксации заря- женные доноры и акцепторы образуют близко распо- ложенные пары и компенсируют кулоновские поля друг друга. Поэтому после релаксации интенсивность реком- бинации на низкоэнергетическом хвосте спектра зна- чительно уменьшается. Аналитически спектр рекомбинации с учетом ре- лаксации основных носителей хорошо описывается следующей формулой: 2 0 220 2 2 2 2( ) = 4 exp .md d B md eF rrP E p IN rdr a ee F r E r +∞   −      + −  ε  ∫ (6) Эта формула получена аналогично формуле (5) в мо- дели случайно ориентированных диполей, но, в отли- чие от формулы (5), в ней рассматриваются переходы на все доноры, а не только на ближайший. 3.3. Релаксация неосновных носителей заряда На рис. 5 представлены спектры люминесценции для случая релаксации неосновных носителей. Показан наиболее интересный случай с интенсивностью накач- ки = 0,01I . Поскольку наиболее вероятной представ- ляется релаксация более легких электронов, случай ре- лаксации неосновных носителей разберем на примере материала p-типа. В процессе релаксации электроны перемещаются на наиболее глубоко расположенные по энергии доноры. Поэтому линия, соответствующая пере- ходам между равновесными дырками и фотовозбужден- ными электронами, значительно смещается в сторону меньших энергий, а интенсивность линии значительно уменьшается по сравнению со случаем без релаксации. При этом линия, соответствующая люминесценции фо- товозбужденных дырок и электронов, не испытывает за- метного смещения. В результате спектр фотолюминес- ценции разделяется на две хорошо различимые линии. При увеличении накачки интенсивность линии фото- возбужденных дырок возрастает, и при уровне накачки более 2% она перекрывается с линией равновесных дырок. Легко понять, почему линия, соответствующая ре- комбинации фотовозбужденных дырок и электронов, почти не изменяется при энергетической релаксации. Рассмотрим две донорно-акцепторные пары, нейтраль- ную и ионизированную, удаленные друг от друга на рас- стояние много большее, чем расстояние между при- месями в парах. Пусть расстояние между примесями нейтральной пары меньше, чем тоже расстояние для ионизированной пары. Энергетически выгоднее, чтобы ионизированной была та пара, в которой межпримес- ное расстояние меньше. Однако переход в такое состоя- ние посредством переброса носителей заряда по одному происходит через состояние с большей электростати- ческой энергией системы. Таким образом, есть фото- нейтрализованные накачкой донорно-акцепторные па- ры, которые не затрагиваются при релаксации зарядов только одного знака. Для приведения такой системы в состояние с минимальной энергией необходимо рас- сматривать попарный переброс дырок и электронов од- новременно. Этот случай рассматривается в следую- щем разделе. Линия оптических переходов на основные носители заряда имеет специфический вид с двумя максимумами. Слабая линия, максимум которой соответствует боль- шей энергии фотона, связана с рекомбинацией фото- возбужденных электронов полностью нейтрализованных 1-комплексов с равновесными дырками на удаленных Рис. 4. (Онлайн в цвете) Спектр с релаксацией основных носителей заряда по энергии. Для сравнения показаны также спектры, рассчитанные без учета релаксации. Концентрация доноров 3 = 0,01d bN a , компенсация / = 0,1a dN N , интенсив- ность накачки = 0,0625I , 3 0 0= 32 /d dbP p N a Eπ . Рис. 5. (Онлайн в цвете) Релаксация неосновных носителей. Концентрация доноров 3 = 0,01d bN a , компенсация / = 0,1a dN N , интенсивность накачки = 0,01I , 3 0 0= 32 /d dbP p N a Eπ . 176 Low Temperature Physics/Фізика низьких температур, 2019, т. 45, № 2 Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации акцепторах. Линия излучения с наименьшей энергией перехода соответствует рекомбинации электронов, ло- кализованных в самых глубоких минимумах одноэлек- тронного потенциала, например на редких парах иони- зированных доноров. Количество таких пар невелико, поэтому при увеличении интенсивности накачки ин- тенсивность этой линии быстро насыщается. Заметим, что две линии в спектре донорно-акцеп- торной люминесценции часто наблюдаются в экспери- менте [10,11]. Как правило, это связывают с наличием нескольких типов примеси. Однако наш анализ пока- зывает, что при определенных экспериментальных ус- ловиях возможно появление двух хорошо разрешаемых линий в спектре с одним типом доноров и акцепторов. 3.4. Полная релаксация носителей заряда Наконец рассмотрим случай полной энергетической релаксации. Существенной особенностью его является то, что такая релаксация происходит только при одно- временном перебросе и электрона, и дырки. Если пы- таться перебрасывать носители заряда по одному, то системе, как и в предыдущем разделе, приходится пе- реходить через состояние с более высокой энергией, что при нулевой температуре невозможно. Поэтому для численного моделирования случая полной релаксации минимизацию полной энергии приходилось произво- дить посредством одновременного переброса электро- на и дырки, несмотря на значительное увеличение объе- ма вычислений. Результаты вычислений представлены на рис. 6, при этом отдельно показаны спектры донорно-акцепторной рекомбинации до и после энергетической релаксации носителей заряда. Спектр рекомбинации после релакса- ции представляет собой длинноволновый хвост спектра, полученного посредством одночастичных перебросов, резко обрывающийся со стороны высоких энергий. Вид этого спектра легко объяснить, если представить себе процесс релаксации энергии как сочетание испускания и поглощения примесной системой фотона, при этом по- глощаемый фотон имеет несколько меньшую энергию, чем испускаемый. Действительно, энергия фотона с уче- том электростатических флуктаций при таких перехо- дах равна: 2 = ( ).g d a i j ij eE E E r ω − − + + − ε   При релаксации энергии через парные перебросы электроны и дырки будут располагаться на все более удаленных друг от друга примесных центрах, имеющих минимальную для электронов и максимальную для ды- рок одноэлектронные энергии. При этом будут эффек- тивно подавляться оптические переходы с энергией выше некоторой пороговой энергии, которая определяется ин- тенсивностью накачки. 4. Заключение Численно рассчитаны спектры донорно-акцепторной люминесценции в полупроводниках с учетом случай- ных электрических полей, создаваемых заряженными примесями. Рассмотрены предельные случаи быстрой и медленной релаксации фотовозбужденных носителей. Показаны различия спектров люминесценции в этих случаях. Как нами было показано ранее, спектр донор- но-акцепторной рекомбинации можно представить как сумму двух компонент, соответствующих рекомбина- ции равновесных и фотовозбужденных электронов [1]. Уширение этих линий случайными полями хорошо опи- сывается теоретическими формулами (4) и (5). Посред- ством численного моделирования показано, что в случае релаксации неосновных носителей при низкой накачке эти две компоненты могут быть спектрально разреше- ны. В случае релаксации основных носителей спектр состоит из одной линии, уширение которой хорошо опи- сывается моделью случайных диполей (6), а полная ин- тенсивность спектра значительно возрастает. Показа- но, что полная релаксация носителей заряда возможна только посредством попарного переброса электронов и дырок, а спектр донорно-акцепторной рекомбинации в этом случае состоит из одной линии, резко обрываю- щейся со стороны высоких энергий. Работа выполнена при поддержке фонда РФФИ, про- ект №17-02-00539, и частичной поддержке в рамках программы Президиума РАН № 8 «Физика конденси- рованных сред и материалы нового поколения». ________ 1. N.A. Bogoslovskiy, P.V. Petrov, Y.L. Ivánov, K.D. Tsendin, and N.S. Averkiev, Phys. Rev. B 98, 075209 (2018). 2. D.G. Thomas, J.J. Hopfield, and W.M. Augustyniak, Phys. Rev. 140, A202 (1965). Рис. 6. (Онлайн в цвете) Спектр люминесценции при одно- частичной релаксации (пунктир) и с учетом перебросов элек- тронно-дырочных пар (сплошная линия). Концентрация до- норов 3 = 0,01d bN a , компенсация / = 0,1a dN N , интенсивность накачки = 0,01I , 3 0 0= 32 /d dbP p N a Eπ . Low Temperature Physics/Фізика низьких температур, 2019, т. 45, № 2 177 https://doi.org/10.1103/PhysRevB.98.075209 https://doi.org/10.1103/PhysRev.140.A202 https://doi.org/10.1103/PhysRev.140.A202 Н.А. Богословский, П.В. Петров, Н.С. Аверкиев 3. F. Williams, Phys. Status Solidi B 25, 493 (1968). 4. A.P. Levanyuk and V.V. Osipov, Usp. Phys. Nauk 133, 427 (1981) [Sov. Phys. Usp. 24, 187 (1981)]. 5. M. Lang, C. Zimmermann, C. Krämmer, T. Renz, C. Huber, H. Kalt, and M. Hetterich, Phys. Rev. B 95, 155202 (2017). 6. J. Sendler, M. Thevenin, F. Werner, A. Redinger, S. Li, C. Hägglund, C. Platzer-Björkman, and S. Siebentritt, J. Appl. Phys. 120, 125701 (2016). 7. I. Kuskovsky, G.F. Neumark, V.N. Bondarev, and P.V. Pikhitsa, Phys. Rev. Lett. 80, 2413 (1998). 8. P. Bäume, M. Behringer, J. Gutowski, and D. Hommel, Phys. Rev. B 62, 8023 (2000). 9. A.L. Efros and B.I. Shklovskii, Electronic Properties Doped Semiconductors, Springer, Berlin (1984). 10. J.A. Rossi, C.M. Wolfe, and J.O. Dimmock, Phys. Rev. Lett. 25, 1614 (1970). 11. N.A. Bogoslovskiy, P.V. Petrov, Y.L. Ivánov, N.S. Averkiev, and K.D. Tsendin, Fiz. Tekh. Poluprovodn. 50, 905 (2016) [Semiconductors 50, 888 (2016)]. ___________________________ Вплив релаксації носіїв заряду на спектри донорно-акцепторної рекомбінації з урахуванням кулонівських кореляцій Н.А. Богословський, П.В. Петров, Н.С. Аверкієв Представлено результати чисельного моделювання спек- трів донорно-акцепторної рекомбінації у компенсованих на- півпровідниках з урахуванням електростатичних флуктуацій, які пов’язані з наявністю іонізованих домішок. Наявність ку- лонівських кореляцій в системі частково іонізованих доміш- кових центрів призводить до виникнення особливостей в спектрах рекомбінації, що залежать від енергетичної релак- сації носіїв заряду. Розглянуто граничні випадки відсутності релаксації, часткової релаксації основних та неосновних но- сіїв заряду, а також повної релаксації системи електронів та дірок, які локалізовані на домішках. Інтерпретацію отрима- них методом чисельного моделювання результатів проведено з використанням розробленої раніше аналітичної моделі, в якій окремо розглядаються внески в рекомбінацію рівноваж- них та фотозбуджених носіїв заряду. Показано, що при пев- них експериментальних умовах лінії випромінювання, які відповідні цим внескам, можуть спектрально розділятися. Ключові слова: донорно-акцепторна рекомбінація, кулонів- ські кореляції, носії заряду. The influence of charge carrier relaxation on spectra of donor-acceptor recombination taking into account Coulomb correlations N.A. Bogoslovskiy, P.V. Petrov, and N.S. Averkiev In the article we present results of numerical simulation of donor-acceptor recombination spectra in compensated semicon- ductors taking into account electrostatic fluctuations due to pres- ence of ionized impurities. A presence of Coulomb correlations in the system of partly ionized impurities leads to appearance of peculiarities in recombination spectra depending on energy re- laxation of charge carriers. We consider limiting cases of an ab- sence of the relaxation, a partly relaxation of majority or minority carriers and a full relaxation of the system of electrons and holes which localized on impurities. We carry out an interpretation of obtained results using a developed earlier analytical model in which we consider separately a contribution of equilibrium and photo-excited charge carriers. We show that under certain ex- perimental conditions two spectral lines due to these contribu- tions can be resolved in spectra. Keywords: donor-acceptor recombination, Coulomb correlations, charge carriers. 178 Low Temperature Physics/Фізика низьких температур, 2019, т. 45, № 2 https://doi.org/10.1002/pssb.19680250202 https://doi.org/10.3367/UFNr.0133.198103b.0427 https://doi.org/10.1103/PhysRevB.95.155202 https://doi.org/10.1063/1.4962630 https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.80.2413 https://doi.org/10.1103/PhysRevB.62.8023 https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.25.1614 https://doi.org/10.1134/S1063782616070034 1. Введение 2. Численное моделирование 3. Результаты 3.1. Рекомбинация без релаксации зарядов 3.2. Релаксация основных носителей заряда 3.3. Релаксация неосновных носителей заряда 3.4. Полная релаксация носителей заряда 4. Заключение

Влияние релаксации носителей заряда на спектры донорно-акцепторной рекомбинации с учетом кулоновских корреляций

Institution

Similar Items