Синтез и превращение 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутенов

Реакцией изопрена с о-хлор- и о-фторанизолами в присутствии безводной H₃PO₄ в CCl₄ синтезированы 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутены с выходами 66 и 72 %. Гидрированием над Ni-Ренея они превращены в соответствующие 1-арил-3-метилбутаны, деметилированием которых в ледяной уксусной ки...

Повний опис

Збережено в:
Бібліографічні деталі
Опубліковано в: :Украинский химический журнал
Дата:2007
Автори: Писаненко, Д.А., Крючкова, В.Г.
Формат: Стаття
Мова:Russian
Опубліковано: Інститут загальної та неорганічної хімії ім. В.І. Вернадського НАН України 2007
Теми:
Онлайн доступ:https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/185751
Теги: Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:Синтез и превращение 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутенов / Д.А. Писаненко, В.Г. Крючкова // Украинский химический журнал. — 2007. — Т. 73, № 7. — С. 40-42. — Бібліогр.: 10 назв. — рос.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
id nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-185751
record_format dspace
spelling Писаненко, Д.А.
Крючкова, В.Г.
2022-10-07T17:41:37Z
2022-10-07T17:41:37Z
2007
Синтез и превращение 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутенов / Д.А. Писаненко, В.Г. Крючкова // Украинский химический журнал. — 2007. — Т. 73, № 7. — С. 40-42. — Бібліогр.: 10 назв. — рос.
0041–6045
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/185751
547.562.4
Реакцией изопрена с о-хлор- и о-фторанизолами в присутствии безводной H₃PO₄ в CCl₄ синтезированы 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутены с выходами 66 и 72 %. Гидрированием над Ni-Ренея они превращены в соответствующие 1-арил-3-метилбутаны, деметилированием которых в ледяной уксусной кислоте получены 4-(3-метилбутил)замещенные о-хлор и о-фторфенолы. Взаимодействием последних с хлоруксусной кислотой синтезированы 2-хлор- и 2-фтор-4-(3-метилбутил)феноксиуксусные кислоты.
Реакцією ізопрену з о-хлор- і о-фторанізолами у присутності безводної H₃PO₄ в CCl₄ синтезовано 1-(3-хлор- і 3-фтор-4-метоксифеніл)-3-метил-2-бутени з виходами 66 і 72 %. Гідруванням над Ni-Ренею вони перетворені у відповідні 1-арил-3-метилбутани, деметилюванням яких одержані 4-(3-метилбутил)заміщені о-хлор- і о-фторфеноли. Взаємодією останніх з хлороцтовою кислотою синтезовано 2-хлор- і 2-фтор-4-(3-метилбутил)феноксиоцтові кислоти.
1-(3-Chloro- and 3-fluoro-4-methoxyphenyl)-3-methyl-2-butenes are synthesized by reaction of isoprene with o-chloro- and o-fluoroanisoles in the presence anhydrous H₃PO₄ in CCl₄ in yields 66 and 72 %. They were converted into conformable 1-aryl-3-methylbutanes by hydrogenation in the presence of Ni-Reney. Demethylation of these compounds yielded 4-(3-methylbutyl)substituted o-chloro- and o-fluorophenols. Interreaction of last phenols with chloroacetic acid 2-chloro- and 2-fluoro-4-(3-methylbytul) phenoxyacetic acids were synthesized.
ru
Інститут загальної та неорганічної хімії ім. В.І. Вернадського НАН України
Украинский химический журнал
Органическая химия
Синтез и превращение 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутенов
Синтез і перетворення 1-(3-хлор- і 3-фтор-4-метоксифеніл)-3-метил-2-бутенів
Synthesis and conversions of 1-(3-chloro- and 3-fluoro-4-methoxyphenyl)-3-methyl-2-butenes
Article
published earlier
institution Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection DSpace DC
title Синтез и превращение 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутенов
spellingShingle Синтез и превращение 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутенов
Писаненко, Д.А.
Крючкова, В.Г.
Органическая химия
title_short Синтез и превращение 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутенов
title_full Синтез и превращение 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутенов
title_fullStr Синтез и превращение 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутенов
title_full_unstemmed Синтез и превращение 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутенов
title_sort синтез и превращение 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутенов
author Писаненко, Д.А.
Крючкова, В.Г.
author_facet Писаненко, Д.А.
Крючкова, В.Г.
topic Органическая химия
topic_facet Органическая химия
publishDate 2007
language Russian
container_title Украинский химический журнал
publisher Інститут загальної та неорганічної хімії ім. В.І. Вернадського НАН України
format Article
title_alt Синтез і перетворення 1-(3-хлор- і 3-фтор-4-метоксифеніл)-3-метил-2-бутенів
Synthesis and conversions of 1-(3-chloro- and 3-fluoro-4-methoxyphenyl)-3-methyl-2-butenes
description Реакцией изопрена с о-хлор- и о-фторанизолами в присутствии безводной H₃PO₄ в CCl₄ синтезированы 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутены с выходами 66 и 72 %. Гидрированием над Ni-Ренея они превращены в соответствующие 1-арил-3-метилбутаны, деметилированием которых в ледяной уксусной кислоте получены 4-(3-метилбутил)замещенные о-хлор и о-фторфенолы. Взаимодействием последних с хлоруксусной кислотой синтезированы 2-хлор- и 2-фтор-4-(3-метилбутил)феноксиуксусные кислоты. Реакцією ізопрену з о-хлор- і о-фторанізолами у присутності безводної H₃PO₄ в CCl₄ синтезовано 1-(3-хлор- і 3-фтор-4-метоксифеніл)-3-метил-2-бутени з виходами 66 і 72 %. Гідруванням над Ni-Ренею вони перетворені у відповідні 1-арил-3-метилбутани, деметилюванням яких одержані 4-(3-метилбутил)заміщені о-хлор- і о-фторфеноли. Взаємодією останніх з хлороцтовою кислотою синтезовано 2-хлор- і 2-фтор-4-(3-метилбутил)феноксиоцтові кислоти. 1-(3-Chloro- and 3-fluoro-4-methoxyphenyl)-3-methyl-2-butenes are synthesized by reaction of isoprene with o-chloro- and o-fluoroanisoles in the presence anhydrous H₃PO₄ in CCl₄ in yields 66 and 72 %. They were converted into conformable 1-aryl-3-methylbutanes by hydrogenation in the presence of Ni-Reney. Demethylation of these compounds yielded 4-(3-methylbutyl)substituted o-chloro- and o-fluorophenols. Interreaction of last phenols with chloroacetic acid 2-chloro- and 2-fluoro-4-(3-methylbytul) phenoxyacetic acids were synthesized.
issn 0041–6045
url https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/185751
citation_txt Синтез и превращение 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутенов / Д.А. Писаненко, В.Г. Крючкова // Украинский химический журнал. — 2007. — Т. 73, № 7. — С. 40-42. — Бібліогр.: 10 назв. — рос.
work_keys_str_mv AT pisanenkoda sinteziprevraŝenie13hlori3ftor4metoksifenil3metil2butenov
AT krûčkovavg sinteziprevraŝenie13hlori3ftor4metoksifenil3metil2butenov
AT pisanenkoda sintezíperetvorennâ13hlorí3ftor4metoksifeníl3metil2butenív
AT krûčkovavg sintezíperetvorennâ13hlorí3ftor4metoksifeníl3metil2butenív
AT pisanenkoda synthesisandconversionsof13chloroand3fluoro4methoxyphenyl3methyl2butenes
AT krûčkovavg synthesisandconversionsof13chloroand3fluoro4methoxyphenyl3methyl2butenes
first_indexed 2025-11-25T16:29:42Z
last_indexed 2025-11-25T16:29:42Z
_version_ 1850520184799887360
fulltext -С. 292—296. 2 Брицун В.Н., Базавова И.М ., Боднар В.Н. и др. // Химия гетероцикл. соединений. -2005. -1. -С. 120—126. 3. Ishinaki M ., Osaka S ., T akenata S . // Pat. Jpn. 06179646 (1994); Chem. Abstr. -1994. -122. -105446a. 4. Pal T., Das J. // J. Ind. Chem. Soc. -1979. -56, № 4. -P. 408, 409. 5. Pal T., Das J. // Talanta. -1983. -30, № 7. -P. 519—523; -C. A. -1983. -99. -205147u. 6. Close G., Ludwig E., Uhlemann E. // Org. Magn. Resonans. -1977. -10. -P. 151—156. 7. Брицун В.Н ., Борисевич А .Н ., Самойленко Л.С., Лозинский М .О. // Укр. хим. журн. -2005. -71, № 8. -С. 111—116. 8. Ильченко Н .Н ., Брицун В.Н ., Лозинский М .О. // Теорет. и эксперим. химия. -2005. -41, № 5. -С. 272—277. 9. Агрономов А .Е. Избранные главы органической химии. -М .: Химия, 1990. -С. 238, 239. 10. W oon D.E., Dunning Jr.T.H. // J. Chem. Phys. -1993. -98. -P. 1358—1364. 11. Frisch M .J., Trucks G.W., Schlegel H.B. et al. Gaussian 98, Rev. A.11.2, Gaussian, Inc., Pittsburgh PA, 2001. 12. M iertus S ., Scrocco E., T omasi J. // Chem. Phys. -1981. -55. -P. 117—129. 13. Минкин В.И ., Симкин Б.Я., Миняев Р.М . Теория строения молекул. -Ростов-на-Дону: Феникс, 1997. Институт органической химии НАН Украины, Киев Поступила 11.09.2006 Институт клеточной биологии и генетической инженерии НАН Украины, Киев УДК 547.562.4 Д.А. Писаненко, В.Г. Крючкова СИНТЕЗ И ПРЕВРАЩЕНИЯ 1-(3-ХЛОР- И 3-ФТОР-4-МЕТОКСИФЕНИЛ)-3-МЕТИЛ-2-БУТЕНОВ Реакцией изопрена с о-хлор- и о-фторанизолами в присутствии безводной H3PO4 в CCl4 синтезированы 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил-2-бутены с выходами 66 и 72 %. Гидрированием над Ni-Ренея они превращены в соответствующие 1-арил-3-метилбутаны, деметилированием которых в ледяной уксус- ной кислоте получены 4-(3-метилбутил)замещенные о-хлор и о-фторфенолы. Взаимодействием последних с хлоруксусной кислотой синтезированы 2-хлор- и 2-фтор-4-(3-метилбутил)феноксиуксусные кислоты. Известно [1], что 1-арил-3-метил-2-бутены как изопренилированные фенолы и их эфиры явля- ются важнейшими биологически активными сое- динениями. Для их синтеза используют прямое изопренилирование фенолов изопреном как с помощью кремнийорганических интермедиа- тов [2], так и в присутствии промоторов — ком- плексов Pt(2+) и Pd(2+) [3]. Изопренилирова- ние эфиров фенолов изопреном удается осущест- вить как SE-реакцию в ароматическом ядре в присутствии фосфорной кислоты [4]. Следует отметить, что повышению позиционной селек- тивности в этой реакции должно способствовать введение галоидных заместителей в о-положение алкилфениловых эфиров [5]. В настоящей работе приведены результаты реакции изопрена (I) с о-хлор- и о-фторанизолами в растворителе CCl4 в присутствии безводной H3PO4. При варьировании мольных отношений аренов, диена и катализатора (3–10:1:0.2–0.6), тем- пературы (20—40 оС) и времени реакции (1—3 ч) установлено, что при мольном соотношении 10:1: 0.6, температуре 30 оС и продолжительности ре- акции 2.5 ч достигается максимальный выход про- дуктов реакции, который составляет в реакции с о-хлоранизолом 73 %, с о-фторанизолом — 79.9 %. ГЖХ-анализ продуктов реакции диена (I) как с о-хлоранизолом, так и с о-фторанизолом показал наличие смеси двух соединений в соотношении 5:95. Однократной перегонкой этой смеси препа- ративно выделены хроматографически чистые 1- арил-3-метил-2-бутены (II—III) с выходом соот- ветственно 66 и 72 %, строение их подтверждено спектральными данными. В ИК-спектре присутствует поглощение при 833 и 840 см–1, характерное для трехзамещенной двойной связи, а ПМР-спектр содержит дублет двух протонов СН2-группы при 3.16 м.д. и три- плет олефинового протона при 5.5—5.8 м.д. При- сутствие второго компонента — 3-метил-3-арил- 1-бутенов (IV—V) в смеси продуктов реакции под- тверждается поглощением при 890 см–1 в ее ИК- © Д.А. Писаненко, В.Г. Крючкова , 2007 40 ISSN 0041-6045. УКР. ХИМ . ЖУРН . 2007. Т. 73, № 7 спектре, характерном для концевой винильной группы и исчезающем при гидрировании. Отсутст- вие в продуктах реакции соединений с иным по- ложением заместителей в бензольном ядре дока- зано окислением реакционной смеси в соответ- ствующие 3-хлор- и 3-фтор-4-метоксибензойные кислоты (VI—VII). Из приведенных данных следует, что прото- нирование изопрена (I) происходит в соответст- вии с распределением электронной плотности в его молекуле [6] с образованием замещенных ал- лильных катионов, осуществляющих SE-реакции о-галоиданизолов только в положение 4 с высо- кой позиционной селективностью (НS=0) (схема). Гидрированием 1-арил-3-метил-2-бутенов (II —III) над Ni-Ренея были получены индивидуаль- ные 1-(3-хлор- и 3-фтор-4-метоксифенил)-3-метил- бутаны (VIII—IX), деметилирование которых в ледяной уксусной кислоте в присутствии пири- динийхлорида приводит к о-галоидфенолам (X— XI) с разветвленным алкильным заместителем в n-положении, препаративный синтез которых другими методами затруднен [7]. Реакцией этих фенолов с хлоруксусной кислотой с выходами 73 и 76 % синтезированы о-галоидзамещенные фе- ноксиуксусные кислоты (XII—XIII), которые мо- гут представить интерес как соединения, проявля- ющие биологическую активность [8]. ГЖХ осуществляли на приборе Цвет-4 (10 % апиезона N или реоплекса 400 на хромосорбе W , газ-носитель — гелий). ИК-спектры записы- вали на приборе UR-20, ПМР-спектры снимали в CCl4 на спектрометре TESLA BS-487 (80 МГц), внутренний стандарт — ГМДС, химические сдви- ги измеряли в δ-шкале. Для опытов применяли свежеперегнанный технический изопрен I. Реакцию аренов с диеном I проводили по известной методике [4], используя 0.05 моль охлажденного диена в 10 мл CCl4 и со- ответствующие количества аренов и катализатора безводной H3PO4. Продукты реакции промывали раствором соды, водой и сушили MgSO4. После высушивания отгоняли растворитель и исходные вещества, а остаток перегоняли в вакууме, осуще- ствляя ГЖХ-анализ до и после перегонки, выход рассчитывали по исходному диену. Окислением 4.2 г реакционных продуктов ди- ена I с о-хлоранизолом 5 %-м раствором KMnO4 при нагревании получили 2.21 г 3-хлор-4-меток- сибензойной кислоты ( VI) , выход 59.4 %. Т.пл. 215 оС (из этанола), по [9] т.пл. 214—215 оС. Перегонкой продуктов реакции диена I с о-хлоранизолом выделили 1-( 3-хлор-4-метокси- фенил) -3-метил-2-бутен ( II) с выходом 66 %, т.кип. 124 оС (2 мм рт.ст.), d4 20 1.0780, nD 20 1.5390. MRD 61.24, выч. 60.05. Найдено %: С 68.52, Н 7.22, Cl 16.76. C12H15ClO. Вычислено %: С 68.41, Н 7.13, Cl 16.86. ИК-спектр (см–1): 840 (δ, –СН=С= ). ПМР- спектр, м.д.: 1.6с (6Н, 2СН3), 3.16д (2Н, СН2), 3.6с (3Н , ОСН3), 5.08–5.53 т (1Н , –СН=С=). Гидрированием 12.05 г соединения II в мета- ноле при 100—110 oС и давлении 60 атм над Ni- Ренея получили 9.2 г 1-( 3-хлор-4-метоксифенил) - ISSN 0041-6045. УКР. ХИМ . ЖУРН . 2007. Т . 73, № 7 41 3-метилбутана ( VIII) , выход 76 %. Т.кип. 109— 110 oС (2 мм рт.ст.), d4 20 1.0343, nD 20 1.5145. MRD 61.91, выч. 60.52. Найдено %: Cl 16.44. C12H17ClO. Вычислено %: Cl 16.71. Деметилирование 2.45 г соединения VIII про- вели при нагревании в 2 мл ледяной НАс в тече- ние 10 ч в присутствии 6 г пиридинийхлорида и выделили 1.4 г 4-(3-метилбутил) -2-хлорфенола (Х) , выход 61 %. Т.кип. 117 oС (5 мм рт.ст), d4 20 1.0612, nD 20 1.5220. MRD 57.12, выч. 55.80. Найдено %: Cl 17.51. C11H15ClO. Вычислено %: Cl 17.88. Реакцией 1 г фенола (Х) с хлоруксусной кис- лотой получили 0.92 г 3-хлор-4-( 3-метилбутил) - феноксиуксусной кислоты ( XII) , выход 73 %, т.пл. 61 oС (из петрол. эфира). Найдено %: Cl 14.02. C13H17ClO3. Вычислено %: Cl 13.73. Окислением 3.9 г продуктов реакции диена I с о-фторанизолом 5 %-м раствором KMnO4 при нагревании получили 2.55 г 3-фтор-4-метокси- бензойной кислоты ( XIII) , выход 74.8 %. Т.пл. 206 oС (из воды), по [10] т.пл. 207.5—208 oС. Из указанных продуктов перегонкой выде- лили 1-(3-фтор-4-метоксифенил) -3-метил-2-бутен ( III) , выход составил 72 %. Т.кип. 87 oС (3 мм рт.ст.), d4 20 1.0324, nD 20 1.5065. MRD 55.90, выч. 55.09. Найдено %: С 74.01, Н 7.65. C12H15FO. Вы- числено %: С 74.23, Н 7.73. ИК-спектр (см–1): 833 (δ, –СН=С= ). ПМР- спектр, м.д.: 1.7с (6Н , 2СН3), 3.23д (2Н, СН2), 3.71с (3Н , ОСН3), 5.11–5.60 т (1Н , –СН=С=). Гидрированием 11 г соединения III в метано- ле при 120 oС и давлении 170 атм в течение 2 ч получили 8.98 г (выход 80 %) 1-( 3-фтор-4-меток- сифенил) -3-метилбутана ( IX) с т.кип. 76 oС (3 мм рт.ст.), d4 20 0.9965, nD 20 1.4825. MRD 58.16, выч. 55.55. Найдено %: С 73.21, Н 8.42. C12H17FO. Вычислено %: С 73.47, Н 8.67. Деметилированием 1.9 г гидрированного про- дукта IX при нагревании в течение 10 ч в 2 мл ледяной НАс в присутствии 6 г пиридинийхло- рида получили 1.6 г (выход 90 %) 4-( 3-метилбу- тил) -2-фторфенола ( XI) с т.кип. 84—85 oС (2 мм рт.ст.), d4 20 1.0446, nD 20 1.4970. MRD 51.06, выч. 50.83. Найдено %: С 72.01, Н 8.07. C11H15FO. Вы- числено %: С 72.53, Н 8.24. Взаимодействием 1 г фенола (XI) с хлорук- сусной кислотой получили 1.01 г 3-фтор-4-( 3-ме- тилбутил) -феноксиуксусной кислоты ( XIII) . Вы- ход 76 %, т.пл. 63 oС (из этанола). Найдено %: С 64.95, Н 6.99. C13H17FO3. Вычислено %: С 65.00, Н 7.08. РЕЗЮМЕ. Реакцією ізопрену з о-хлор- і о-фтор- анізолами у присутності безводної H3PO4 в CCl4 синте- зовано 1-(3-хлор- і 3-фтор-4-метоксифеніл)-3-метил-2- бутени з виходами 66 і 72 %. Гідруванням над Ni-Ренею вони перетворені у відповідні 1-арил-3-метилбутани, деметилюванням яких одержані 4-(3-метилбутил)замі- щені о-хлор- і о-фторфеноли. Взаємодією останніх з хлороцтовою кислотою синтезовано 2-хлор- і 2-фтор- 4-(3-метилбутил)феноксиоцтові кислоти. SUMMARY. 1-(3-Chloro- and 3-fluoro-4-methoxy- phenyl)-3-methyl-2-butenes are synthesized by reaction of isoprene with o-chloro- and o-fluoroanisoles in the presence anhydrous H3PO4 in CCl4 in yields 66 and 72 %. They were converted into conformable 1-aryl-3-methylbutanes by hydrogenation in the presence of Ni-Reney. Demethylation of these compounds yielded 4-(3-methylbutyl)substituted o-chloro- and o-fluorophenols. Interreaction of last phenols with chloroacetic acid 2-chloro- and 2-fluoro-4-(3-methyl- bytul)phenoxyacetic acids were synthesized. 1. Героут В. // Успехи химии. -1989. -58, № 10. -С. 1743, 1744. 2. Sarma D.N., Barnah P., Pandey U.C. et al. // Tetr. Lett. -1984. -25, № 48. -P. 5581—5584. 3. Felice V ., R enzi A., Funicello M . et al. // Gazz. Chim. Ital. -1985. -115, № 1. -P. 13—15.; РЖХим. -1985. -13Б4107. 4. Завгородний С.В., Сребродольская И .И. // Изв. вузов. Химия и хим. технол. -1965. -8, № 5. -С. 787—791. 5. Левашова В.И., Краснов В.А ., Бунина-Криворукова Л.И . // Журн. орган. химии. -1989. -25, № 7. -С. 1463—1465. 6. The chemistry of diens and polyenes / Ed. by Z. Rapo- port. -Jerusalem: J. Wiley and sons. -1997. -Vol. 1. 7. Воль-Эпштейн А .Б., Гагарин С.Г. Каталитические превращения алкилфенолов. -М .: Химия, 1973. 8. Барабой В.А . Биологическое действие раститель- ных фенольных соединений. -Киев: Наук. думка, 1976. 9. Словарь органических соединений. -М .: Изд-во иностр. лит., 1949. 10. Мамаев В.П., Сандакчиев Л.С. // Изв. Сибирск. отд. АН СССР. -1962. -№ 1. -С. 68—77. Национальный технический университет Украины Поступила 17.07.2006 “Киевский политехнический институт” 42 ISSN 0041-6045. УКР. ХИМ . ЖУРН . 2007. Т. 73, № 7