Детектор b-частинок на основі фулериту C60
We propose to use fullerite C60 layers as a sensitive material for chemical detectors of b-particles. A model of the accumulation of new polymeric bonds between molecules and the amorphization of a layer under radiation is proposed. The estimations of the dependences of these characteristics on the...
Збережено в:
| Дата: | 2007 |
|---|---|
| Автори: | , , |
| Формат: | Стаття |
| Мова: | Українська |
| Опубліковано: |
Видавничий дім "Академперіодика" НАН України
2007
|
| Теми: | |
| Онлайн доступ: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/1878 |
| Теги: |
Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Цитувати: | Детектор b-частинок на основі фулериту C60 / Ю.Л. Забулонов, Г.В. Лисиченко, М.В. Макарець // Доп. НАН України. — 2007. — N 1. — С. 83–86. — Бібліогр.: 13 назв. — укp. |
Репозитарії
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| _version_ | 1859735041667497984 |
|---|---|
| author | Забулонов, Ю.Л. Лисиченко, Г.В. Макарець, М.В. |
| author_facet | Забулонов, Ю.Л. Лисиченко, Г.В. Макарець, М.В. |
| citation_txt | Детектор b-частинок на основі фулериту C60 / Ю.Л. Забулонов, Г.В. Лисиченко, М.В. Макарець // Доп. НАН України. — 2007. — N 1. — С. 83–86. — Бібліогр.: 13 назв. — укp. |
| collection | DSpace DC |
| description | We propose to use fullerite C60 layers as a sensitive material for chemical detectors of b-particles. A model of the accumulation of new polymeric bonds between molecules and the amorphization of a layer under radiation is proposed. The estimations of the dependences of these characteristics on the absorbed dose of the irradiation by b-particles emitted by tritium are obtained.
|
| first_indexed | 2025-12-01T15:01:34Z |
| format | Article |
| fulltext |
оповiдi
НАЦIОНАЛЬНОЇ
АКАДЕМIЇ НАУК
УКРАЇНИ
1 • 2007
ФIЗИКА
УДК :539.213;539.1.044;539.16.07
© 2007
Ю.Л. Забулонов, член-кореспондент НАН України Г. В. Лисиченко,
М. В. Макарець
Детектор β-частинок на основi фулериту C60
We propose to use fullerite C60 layers as a sensitive material for chemical detectors of β-parti-
cles. A model of the accumulation of new polymeric bonds between molecules and the amorphi-
zation of a layer under radiation is proposed. The estimations of the dependences of these
characteristics on the absorbed dose of the irradiation by β-particles emitted by tritium are
obtained.
Методом хiмiчного детектування радiацiї вимiрюється змiна властивостей чутливого мате-
рiалу детектора, яка вiдбулася за час експозицiї [1]. Як матерiал використовують, наприк-
лад, полiвiнiлхлориднi плiвки, в яких пiд дiєю радiацiї утворюються вiльнi радикали, а їх
концентрацiю визначають методами ЕПР [1]. Для побудови детекторiв цього типу необхiдно
мати матерiал, властивостi якого змiнюються пiд дiєю радiацiї, i вмiти вимiряти величину
та, можливо, тип цих змiн. Для iнтерпретацiї даних необхiдна модель, яка описує взаємодiю
частинок з матерiалом i змiну властивостей залежно вiд типу, енергiї i дози опромiнення.
В роботi пропонується в ролi матерiалу використати плiвку фулериту C60, нанесену на
пiдкладку, i дано модель, яка описує змiну його властивостей пiд дiєю β-опромiнення.
1. Властивостi. За звичайних умов фулерит є молекулярним кристалом iз гранецент-
рованою граткою. Пiд дiєю тиску, домiшок, опромiнення частинками або квантами свiтла
в ньому вiдбувається перебудова електронної пiдсистеми i мiж молекулами виникають кова-
лентнi зв’язки або ж самi молекули руйнуються i система поступово стає аморфною. Експе-
риментальнi данi [2, 3] свiдчать, що ковалентнi зв’язки у фулеритi C60 можуть утворювати
лiнiйнi ланцюжки вздовж напряму (110) або двомiрнi структури iз зв’язками вздовж (111)
чи (100), або ж тривимiрнi структури. Згiдно з [4], вiн може полiмеризуватися при енергiях
електронiв у декiлька еВ за механiзмом 2 + 2-циклоприєднання [5], який полягає в тому,
що два паралельнi подвiйнi C−C зв’язки в сусiднiх фулеренах пiсля збудження або захоп-
лення електрона можуть перетворитися у чотири одинарнi, якщо вiдстань мiж ними менша
за 0,42 нм. Якщо молекули фулериту хоча б частково руйнуються, а енергiя утворення
радiацiйного дефекту (РД) Ed ≈ 20 еВ, то можуть утворюватися новi зв’язки за участю
мiжвузлових атомiв або атомiв по периметру вакансiй [6]. Тому опромiнення β-частинками
ISSN 1025-6415 Доповiдi Нацiональної академiї наук України, 2007, №1 83
так само, як i α-частинками або важкими осколками реакцiй, формує зв’язки рiзних типiв,
а їх кiлькiсть залежить вiд поглинутої дози.
2. Детектування. Звичайний i полiмеризований фулерит C60 та аморфний вуглець
значно вiдрiзняються коливальними спектрами i розчиннiстю у толуолi [7]. Данi IЧ-,
ЯМР- i Раман-спектроскопiї свiдчать про пониження симетрiї молекул i рiст кiлькостi
sp3-зв’язкiв при ростi степеня полiмеризацiї фулериту. За вiдсутностi РД матерiал еволю-
цiонує вiд молекулярного кристала до полiмера, що виявляється у зсувi спектра фотоемi-
сiї в напрямку рiвня Фермi, змiнi ширини забороненої зони та спектра характеристичних
втрат енергiї електронiв [8]. При наявностi РД матерiал еволюцiонує до аморфного вугле-
цю i в цьому випадку вiдбуваються iншi змiни у спектрах. Бiльш детально властивостi
рiзних фаз фулериту описанi в [9]. Таким чином, iснують методи за допомогою яких можна
вимiряти степiнь полiмеризацiї та аморфiзацiї фулериту.
3. Модель. Атоми вуглецю у фулеритi координованi з трьома сусiдами, а новi мiжмоле-
кулярнi зв’язки i дефекти в молекулах є продуктами двостадiйної фiзико-хiмiчної реакцiї,
яку викликає кожна частинка опромiнення. Перша стадiя триває протягом часу розвитку
каскадiв атомних i електронних зiткнень, має на входi частинку i атоми мiшенi, а на виходi —
збудженi атоми, анiони, вакансiї i мiжвузловi атоми з концентрацiями Ai, де i = 1, 2, 3, 4,
вiдповiдно. Друга стадiя триває при охолодженнi каскадiв i релаксацiї матерiалу, має на
входi продукти першої, а на виходi — атоми в полiмерних зв’язках i дефекти структури.
Згiдно з вiдомими механiзмами утворення цих зв’язкiв (циклоприєднання; за участю ва-
кансiї; через мiжвузельний атом) вводимо вiдповiднi концентрацiї атомiв Ni, де i = 1, 2, 3.
Вважаємо, що атоми, якi зв’язанi не з трьома сусiдами i не входять у полiмернi зв’язки,
належать дефекту. Концентрацiї цих атомiв та всiх атомiв вуглецю в матерiалi позначимо
через N4 i N0, вiдповiдно.
Знаючи очiкувану енергiю β-частинок, можна так пiдiбрати товщину плiвки, щоб розпо-
дiл втрат енергiї був приблизно однорiдним за товщиною. Тодi концентрацiї Ai та Ni будуть
однорiдними, а їх залежнiсть вiд дози опромiнення Q = It (в см−2), де I — iнтенсивнiсть,
а t — час опромiнення, можна описати в рамках теорiї лiнiйної кiнетики реакцiй, аналогiч-
но [10, 11]. Враховуючи каскади атомних i електронних зiткнень, релаксацiю електронних
збуджень, рекомбiнацiю анiонiв i електронiв та мiжвузлових атомiв i вакансiй, та залеж-
нiсть часу релаксацiї вiд стану фулериту, можна одержати систему рiвнянь для введених
концентрацiй, яка в безрозмiрних змiнних набуває вигляду:
a′1 = (1 − n − a)(αe
p + αe
sκδ) − a1(((1 − n + n1)p1 − n1)
3θe
b + (1 + n4)(θ
e
d + θe
g) + θe
h),
a′2 = (1 − n − a)αc
sκδ − a2(((1 − n + n1)p1 − n1)
3θa
b + (1 + n4)θ
a
g + θa
r ),
a′3 = (1 − n − a)αd
p − a3((1 + 3a3)θ
v
b + (1 + n4)θ
v
d + θv
ra4),
a′4 = (1 − n − a)αd
pp2 − a4((1 − n)4θi
b + a3θ
i
r),
n′
1 = 4(a1θ
e
b + a2θ
a
b )((1 − n + n1)p1 − n1)
3
− 2n1α
d
p,
n′
2 = 2a3(1 + 3a3)θ
v
b − 2n2α
d
p,
n′
3 = 4a4(1 − n)4θi
b − 5n3α
d
p,
n′
4 = (1 − n4)(a1θ
e
g + a2θ
a
g + a3θ
v
d).
(1)
84 ISSN 1025-6415 Reports of the National Academy of Sciences of Ukraine, 2007, №1
Рис. 1. Доля атомiв у нових мiжмолекулярних зв’язках, утворених у фулеритi C60 пiд дiєю β-частинок
тритiю: a — без врахування РД; б — з урахуванням РД. Бiля кривих вказанi iндекси вiдповiдної концентрацiї
ni(Φ)
Тут iндекси бiля безрозмiрної змiнної вiдносяться i до тих розмiрних, якi входять у фор-
мулу їх зв’язку, штрих позначає похiдну за безрозмiрною дозою Φ = Q/N
2/3
0
, ni = Ni/N0,
n =
4∑
1
ni, i так само для a — безрозмiрнi концентрацiї; α = σκN
2/3
0
— безрозмiрнi перерiзи;
θ = N
2/3
0
/Iτ — безрозмiрнi оберненi часи релаксацiї; σ — перерiз процесу збудження ато-
ма, захоплення атомом, або генерацiї РД (iндекси e, c, d, вiдповiдно), в якому бере участь
первинна, вторинна частинки (p, s); κ — кiлькiсть процесiв на одну частинку; κδ — кiль-
кiсть низькоенергетичних δ-електронiв, утворених первинною частинкою; p1,2 6 1 — до-
ля зв’язкiв, придатних для циклоприєднання, та ймовiрнiсть зупинки вибитого атома мiж
молекулами C60, а не всерединi неї; τ — час життя збуджених атомiв, анiонiв, вакансiй,
мiжвузлових атомiв (e, a, v, i) вiдносно процесу утворення зв’язку, захвату на дефект, ге-
нерацiї дефекту, генерацiї фонона, рекомбiнацiї (b, d, g, h, r). Очевидно, що початковi умови
для системи (1) нульовi.
Значення σ та κ можна досить точно розрахувати в рамках теорiї атомних та електрон-
них зiткнень у твердому тiлi, задаючи спектр енергiй β-частинок, за яким їх потрiбно усе-
реднити. Значення p1,2 визначаються будовою фулериту C60. В рамках теорiї кiнетичних
явищ у твердому тiлi можна оцiнити значення рiзних τ та їх залежнiсть вiд стану фулериту,
а бiльш точно їх варто визначати iз експериментiв при калiбруваннi детектора.
На рис. 1, a наведено графiк долi атомiв у нових зв’язках фулериту C60 залежно вiд
дози β-опромiнення з енергiєю Eβ = 5,7 кеВ, яка є середньою за спектром розпаду тритiю.
Електрон може утворити РД у фулеритi лише при енергiї E > 86 кеВ, а оскiльки у спектрi
Emax ≈ 18,6 кеВ, то σd
p = 0. Iз (1) одразу ж випливає ai = ni−1 ≡ 0, де i = 3, 4. Доля атомiв
у полiмерних зв’язках не перевищує долю атомiв C60, придатних для утворення тривимiрної
структури зв’язкiв, тому n1 6 p1 = 1/5. Значення σe
p, σc
s κe
p, κδ розрахованi як вказано
вище, також враховано очевидну умову κc
s ≡ 1. Оцiнки для рiзних τ зробленi на основi
даних [9, 12, 13] i вважалося, що збудженi або iонiзованi атоми не утворюють РД, тому τ e,a
g =
= ∞. Розрахунки показали, що втрати енергiї бiльшостi β-частинок i введенi концентрацiї
є наближено однорiдними у плiвцi фулериту, нанесенiй на кремнiй, якщо її товщина d 6
6 0,3 мкм. Iз графiка видно, що кiлькiсть полiмерних зв’язкiв експоненцiально зростає
ISSN 1025-6415 Доповiдi Нацiональної академiї наук України, 2007, №1 85
i досягає насичення при Φ ∼ 1, або ж Q ∼ 1015 см−2. Тому для максимальної поглинутої
дози одержуємо D ≈ QsEβ/ρd ∼ 107 Грей при густинi фулериту ρ = 1,68 г/см3. У [8]
встановлено, що при високих дозах опромiнення електронами допорогової енергiї також
можуть утворюватися РД внаслiдок змiни потенцiалу взаємодiї атомiв. Тому насправдi τ e,a
g
скiнченнi, i при опромiненнi вiдбуватиметься аморфiзацiя фулериту i доза насичення буде
меншою. Її точне значення можна встановити при калiбруваннi детектора. На рис. 1, б
наведено аналогiчнi графiки для тих самих умов, але для значення τ e,a
g = τ e,a
b /103. Крива
n1(Φ) спочатку домiнує, як i в першому випадку, але навiть малий вихiд РД аморфiзує
мiшень при високих дозах опромiнення.
Проведенi розрахунки та оцiнки показали, що тонкi плiвки фулериту C60, зважаючи на
високу чутливiсть його структури до електронного опромiнення, можуть слугувати чутли-
вим матерiалом в методi хiмiчного детектування β-частинок. Оскiльки основним чинником,
який впливає на матерiал, є низько енергетичнi δ-електрони, породженi первiсним, то цей
матерiал придатний для детектування низькоенергетичного випромiнювання.
1. Иванов В.И. Курс дозиметрии. – Москва: Энергоатомиздат, 1988.
2. Iwasa Y., Arima T. et al. High pressure synthesis of new metastable phases of C60 // Science. – 1994. –
264. – P. 1570–1574.
3. Nunez-Regueiro M., Marques L. et al. Polymerized fullerite structures // Phys. Rev. Lett. – 1995. – 74,
No 2. – P. 278–281.
4. Zhao Y.B., Poirier D.M., Pechman R. J., Weaver J. H. Electron stimulated polymerization of solid C60 //
Appl. Phys. Lett. – 1994. – 65, No 5. – P. 577–579.
5. Stafstrom S., Fagerstrom J. Electronic structure and stability of fullerene polymers // Appl. Phys. A:
Mater. Sci. Process. – 1997. – A 64. – P. 307–314.
6. Kastner J., Kuzmany H., Palmetshofer L. Damage and polymerization by ion bombardment of C60 //
Appl. Phys. Lett. – 1994. – 65, No 5. – P. 543–545.
7. Rao A.M., Zhou P. et al. Photoinduced polymerization of solid C60 films // Science. – 1993. – 259. –
P. 955–957.
8. Шнитов В. В., Микоушкин В.М., Брызгалов В. В., Гордеев Ю.С. Исследование степени, скорости и
механизмов электронно-стимулированной модификации фуллерита C60 // Физика тв. тела. – 2002. –
44, № 3. – С. 428–430.
9. Макарова Т.Л. Электрические и оптические свойства исходных и полимеризованных фуллеренов //
Физика и техника полупроводников. – 2001. – 35, № 3. – С. 257–293.
10. Makarets N., Prylutskyy Yu., Zaloyilo O. et al. Simulation of fullerite C60 polymerization under particle
beam irradiation // Mol. Cryst. Liquid Cryst. – 2005. – 426. – P. 171–178.
11. Макарец Н.В., Москаленко В.В. Моделирование полимеризации фуллерита C60 под действием ион-
ного облучения // Наносистемы, наноматериалы, нанотехнологии. – 2005. – 3, № 1. – С. 147–154.
12. Shi Q., Kais S. Lifetimes of metastable spherical carbon cluster dianions // Mol. Phys. – 2002. – 100. –
P. 475–481.
13. Yang J.-P., Kappes M.M., Hipplerb H., Unterreinerb A.-N. Femtosecond transient absorption spectroscopy
of single-walled carbon nanotubes in aqueous surfactant suspensions: Determination of the lifetime of the
lowest excited state // Phys. Chem. Chem. Phys. – 2005. – 7. – P. 512–517.
Надiйшло до редакцiї 18.07.2006Iнститут геохiмiї навколишнього середовища
НАН та МНС України, Київ
Київський нацiональний унiверситет
iм. Тараса Шевченка
86 ISSN 1025-6415 Reports of the National Academy of Sciences of Ukraine, 2007, №1
|
| id | nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-1878 |
| institution | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| issn | 1025-6415 |
| language | Ukrainian |
| last_indexed | 2025-12-01T15:01:34Z |
| publishDate | 2007 |
| publisher | Видавничий дім "Академперіодика" НАН України |
| record_format | dspace |
| spelling | Забулонов, Ю.Л. Лисиченко, Г.В. Макарець, М.В. 2008-09-03T12:40:54Z 2008-09-03T12:40:54Z 2007 Детектор b-частинок на основі фулериту C60 / Ю.Л. Забулонов, Г.В. Лисиченко, М.В. Макарець // Доп. НАН України. — 2007. — N 1. — С. 83–86. — Бібліогр.: 13 назв. — укp. 1025-6415 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/1878 :539.213;539.1.044;539.16.07 We propose to use fullerite C60 layers as a sensitive material for chemical detectors of b-particles. A model of the accumulation of new polymeric bonds between molecules and the amorphization of a layer under radiation is proposed. The estimations of the dependences of these characteristics on the absorbed dose of the irradiation by b-particles emitted by tritium are obtained. uk Видавничий дім "Академперіодика" НАН України Фізика Детектор b-частинок на основі фулериту C60 Article published earlier |
| spellingShingle | Детектор b-частинок на основі фулериту C60 Забулонов, Ю.Л. Лисиченко, Г.В. Макарець, М.В. Фізика |
| title | Детектор b-частинок на основі фулериту C60 |
| title_full | Детектор b-частинок на основі фулериту C60 |
| title_fullStr | Детектор b-частинок на основі фулериту C60 |
| title_full_unstemmed | Детектор b-частинок на основі фулериту C60 |
| title_short | Детектор b-частинок на основі фулериту C60 |
| title_sort | детектор b-частинок на основі фулериту c60 |
| topic | Фізика |
| topic_facet | Фізика |
| url | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/1878 |
| work_keys_str_mv | AT zabulonovûl detektorbčastinoknaosnovífulerituc60 AT lisičenkogv detektorbčastinoknaosnovífulerituc60 AT makarecʹmv detektorbčastinoknaosnovífulerituc60 |