Трансурановые элементы в жидких радиоактивных отходах из объекта “Укрытие”
We present the data on the phase distribution of the activity and the forms of existence of the isotopes of Cs, Sr, U, Pu, Am, and Cm of the coarse-dispersion solid phase with a size of particles of 0.1–1 µm and more than 1 µm, colloidal particles with a size of 0.01–0.1 µm, and in the dissolved...
Saved in:
| Date: | 2007 |
|---|---|
| Main Authors: | , , |
| Format: | Article |
| Language: | Russian |
| Published: |
Видавничий дім "Академперіодика" НАН України
2007
|
| Subjects: | |
| Online Access: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/3252 |
| Tags: |
Add Tag
No Tags, Be the first to tag this record!
|
| Journal Title: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Cite this: | Трансурановые элементы в жидких радиоактивных отходах из объекта "Укрытие" / Л.И. Руденко, О.В. Джужа, В.Е. Хан // Доп. НАН України. — 2007. — № 10. — С. 142-146. — Бібліогр.: 15 назв. — рос. |
Institution
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| _version_ | 1859843695279341568 |
|---|---|
| author | Руденко, Л.И. Джужа, О.В. Хан, В.Е. |
| author_facet | Руденко, Л.И. Джужа, О.В. Хан, В.Е. |
| citation_txt | Трансурановые элементы в жидких радиоактивных отходах из объекта "Укрытие" / Л.И. Руденко, О.В. Джужа, В.Е. Хан // Доп. НАН України. — 2007. — № 10. — С. 142-146. — Бібліогр.: 15 назв. — рос. |
| collection | DSpace DC |
| description | We present the data on the phase distribution of the activity and the forms of existence of
the isotopes of Cs, Sr, U, Pu, Am, and Cm of the coarse-dispersion solid phase with a size
of particles of 0.1–1 µm and more than 1 µm, colloidal particles with a size of 0.01–0.1 µm,
and in the dissolved state in liquid radioactive wastes (LRW) from the “Ukrytie” object. The
presence of a great content of transuranium elements in LRW, which exceeds the allowable
norms for the existent evaporation apparatus of the Chernobyl NPP, is established.
|
| first_indexed | 2025-12-07T15:38:12Z |
| format | Article |
| fulltext |
УДК 621.039.75:543.52
© 2007
Л.И. Руденко, О. В. Джужа, В.Е. Хан
Трансурановые элементы в жидких радиоактивных
отходах из объекта “Укрытие”
(Представлено академиком НАН Украины В. П. Кухарем)
We present the data on the phase distribution of the activity and the forms of existence of
the isotopes of Cs, Sr, U, Pu, Am, and Cm of the coarse-dispersion solid phase with a size
of particles of 0.1–1 µm and more than 1 µm, colloidal particles with a size of 0.01–0.1 µm,
and in the dissolved state in liquid radioactive wastes (LRW) from the “Ukrytie” object. The
presence of a great content of transuranium elements in LRW, which exceeds the allowable
norms for the existent evaporation apparatus of the Chernobyl NPP, is established.
Главной особенностью объекта “Укрытие” Чернобыльской АЭС продолжает оставаться его
потенциальная радиационная и ядерная опасность [1]. Существуют следующие факторы по-
вышенной опасности: наличие на объекте большого количества радиоактивных элементов,
распространение которых в окружающую среду не ограничено достаточно надежными фи-
зическими барьерами; имеющиеся топливосодержащие материалы, оставшиеся на объекте
“Укрытие” после аварии, контролируются не полностью, и поэтому нет способа воздействия
на их критичность.
До создания нового безопасного объекта “Укрытие-2” главной причиной изменения фи-
зико-химических свойств топливосодержащих материалов является вода. Под воздействи-
ем воды на их поверхности образуется слой вторичных продуктов эрозии, представляющих
собой растворимые соли урана, трансурановых элементов и других радионуклидов. Суще-
ствует тенденция к некоторому повышению содержания нуклидов в жидких радиоактив-
ных отходах (ЖРО) из внутренних помещений объекта “Укрытие” [2]. Переработка ЖРО
связана с соблюдением ряда критериев безопасности, важнейшими из которых является
содержание α-излучателей в перерабатываемых отходах. На объекте “Укрытие” основными
α-излучателями являются плутоний и америций.
Цель данной работы — изучение фазового распределения и форм нахождения изотопов
цезия, стронция, урана, плутония, америция, кюрия в образцах ЖРО из объекта “Укрытие”
на грубодисперсной твердой фазе, коллоидных частицах и в растворенном состоянии. Эти
сведения необходимы для выбора метода очистки ЖРО.
Для исследования фазового распределения активности пробу ЖРО пропускали через
ядерные мембраны с размером пор 1, 0,5, 0,1 мкм [3] и через мембрану Мифил со сред-
ним диаметром пор 0,01 мкм [4]. Фильтрат и осадки на фильтрах направляли на изме-
рение активности 137Cs, 90Sr, 238−240Pu, 241Am, 244Cm и концентрации урана. Определяли
долю радиоактивных веществ, ассоциированных с твердой фазой, и распределение активно-
сти (концентрации) на частицах твердой фазы различного размера. Радиоактивные веще-
ства, находящиеся в фильтрате после мембраны 0,01 мкм, считали растворенными. Обычно
к коллоидно-дисперсным системам относят частицы размером 0,001–0,1 мкм. В данном со-
общении рассмотрен более узкий интервал коллоидных частиц — 0,01–0,1 мкм. Поэтому
ионно-дисперсная фаза может включать также некоторую часть коллоидных частиц.
142 ISSN 1025-6415 Reports of the National Academy of Sciences of Ukraine, 2007, №10
Фильтрат после ультрафильтрации делили на две части, одну часть пропускали через
катионообменную смолу КУ-2–8 ч СВ в водородной форме, а вторую — через анионообмен-
ную смолу АВ-17–8 ч СВ в гидроксильной форме. После измерения активности изотопов
цезия, стронция, плутония, америция, кюрия и концентрации урана в исходных ЖРО, воде
после мембраны с размером пор 0,01 мкм и в воде после сорбции на ионообменниках, полу-
чали долю каждого из радионуклидов в процентах активности (концентрации) в исходной
воде в виде грубодисперсной твердой фазы размером > 1 мкм, 0,1–1 мкм коллоидно-дис-
персной и ионно-дисперсной фаз (отдельно катионная и анионная формы).
Для изучения состава и активности проб ЖРО использовали γ-спектрометр со сверх-
чистым германиевым детектором. Определение 90Sr проводили методом, основанным на
извлечении его из азотнокислых растворов в колонке с насадкой, модифицированной кра-
ун-эфиром. Активность 90Sr измеряли с помощью радиометра РУБ-01П с блоком детек-
тирования БДЖБ-06П1. Концентрацию урана определяли в растворах по интенсивности
люминесценции ионов уранила при ее возбуждении ультрафиолетовым излучением азотно-
го импульсного лазера. Активность изотопов плутония, америция и кюрия измеряли на
α-спектрометрическом комплексе фирмы Canberra.
Изучены радиохимический, фазово-дисперсный составы и формы нахождения радио-
элементов некоторых типичных образцов ЖРО, отобранных в 2004–2006 годах из помеще-
ний 012/16 (точка отбора 6), 012/13 (точка отбора 21) и 012/5–8 (точка отбора 32) (табл. 1).
Схема помещений с указанием точек отбора проб приведена в работе [5]. pH данных образ-
цов ЖРО соответственно 9,1, 9,8 и 8,8 составляло.
Активность 137Cs в изученных пробах воды равна (1,9–3,2) · 107 Бк/дм3. Доля раст-
воренного изотопа цезия, находящегося в катионной форме, составляет 97,6–99,5% общего
содержания этого изотопа. Активность 137Cs в составе взвешенной твердой фазы (грубо-
дисперсной твердой фазы и коллоидных частиц) колеблется от 1,4 · 105 до 5,2 · 105 Бк/дм3.
Доля твердой фазы с размером частиц > 1 мкм в суммарной активности 137Cs в воде
составляет 0,01–0,94%, а доля частиц размером 0,1–1 мкм — 0,09–0,38%. На коллоидных
частицах размером 0,01–0,1 мкм сосредоточено 0,31–1,35% суммарной активности 137Cs
в воде.
Активность 90Sr в пробах воды равна 5,4·104–1,8·107 Бк/дм3. Доля растворенного изото-
па стронция, находящегося в катионной форме, составляет 74–95% общей активности этого
изотопа в воде. Активность 90Sr в составе взвешенной твердой фазы колеблется от 1,4 · 104
до 9,9 ·105 Бк/дм3 воды. Доля твердой фазы с размером частиц больше 1 мкм в суммарной
активности 90Sr в воде составляет 2,4–9,2%, а доля частиц размером 0,1–1 мкм — 0,9–10,8%.
На коллоидных частицах находится 0,4–6,9% суммарной активности 90Sr в воде.
Концентрация урана в пробах воды равна 4,2–30 мг/дм3. Доля растворенных изото-
пов урана составляет 91–95% общего их содержания в воде. Содержание изотопов урана
на взвешенной твердой фазе в пересчете на 1 дм3 воды 0,3–2,7 мг/дм3. Доля твердой фа-
зы с размером частиц > 1 мкм в суммарном содержании урана в воде 0,5–4,1%, а доля
частиц размером 0,1–1 мкм — 1,6–4,9%. На коллоидных частицах сосредоточено 0,8–5,9%
суммарного содержания урана.
Активность изотопов плутония (238Pu, 239Pu, 240Pu) в воде равна 1,4·102–4,1·103 Бк/дм3.
Доля растворенных изотопов плутония составляет 2,9–47,0% общей активности этих изо-
топов в воде. Активность изотопов плутония в составе взвешенной твердой фазы равна
7,5 · 101–4 · 103 Бк/дм3 воды. Доля твердой фазы с размером частиц > 1 мкм в сум-
марной активности изотопов плутония в воде составляет 11–69%, а доля частиц размером
ISSN 1025-6415 Доповiдi Нацiональної академiї наук України, 2007, №10 143
0,1–1 мкм — 15–41%. На коллоидных частицах находится 0,9–28% суммарной активности
изотопов плутония в воде.
Активность 241Am в воде равна 2,1 · 102–5,4 · 105 Бк/дм3. Доля растворенного изотопа
америция составляет 0,3–20% общей активности этого изотопа в воде. Активность 241Am
в составе взвешенной твердой фазы равна 1,9·102–5,3·105 Бк/дм3 воды. Доля твердой фазы
с размером частиц > 1 мкм в суммарной активности 241Am в воде — 18–73%, а доля частиц
размером 0,1–1 мкм — 20–65%. На коллоидных частицах находится 0,6–19% суммарного
содержания америция.
Активность 244Cm в воде равна 11–1,1 · 103 Бк/дм3. Доля растворенного изотопа кюрия
составляет 0,6–24% общей активности этого изотопа в воде. Активность 244Cm в составе
взвешенной твердой фазы равна 10–1,1 · 103 Бк/дм3 воды. Доля твердой фазы с размером
частиц > 1 мкм в суммарной активности 244Cm в воде составляет 18–51%, а доля частиц
размером 0,1–1 мкм — 18–67%. На коллоидных частицах отмечается 1,6–18% суммарного
содержания кюрия.
Авторами настоящего сообщения получены некоторые необычные данные о формах на-
хождения изотопов трансурановых элементов и урана. В предыдущих наших исследова-
Таблица 1. Фазовое распределение и формы нахождения радионуклидов в ЖРО из объекта “Укрытие”,
процент активности (концентрации) данного изотопа в исходной воде
Номер
помещения
(точка
отбора проб)
Изотоп,
химиче-
ский
элемент
Активность
данного
изотопа в воде,
Бк/дм3
Фаза (размер частиц, мкм)
грубодисперсная
твердая колло-
идная
(0,01–0,1)
ионно-
дисперсная
> 1 0,1–1
катионная
форма
анионная
форма
012/16 137
Cs 2,1 · 10
7
0,68 0,09 1,35 97,67 Не опр.
(т. о. 6), 90
Sr 7,3 · 10
6
9,23 0,92 2,42 88,66 –”–
отбор U 30∗
1,49 1,84 1,48 95,21∗∗
в 2004 г. Pu 3 · 10
3
44,24 14,78 27,66 13,32∗∗
241
Am 2,4 · 10
4
40,62 19,61 19,41 20,33∗∗
244
Cm 9 · 10
2
39,91 18,02 18,13 23,94∗∗
012/13 137
Cs 1,9 · 10
7
0,01 0,26 0,47 99,47 Не опр.
(т. о. 21), 90
Sr 5,4 · 10
4
8,39 10,76 6,93 73,94 –”–
отбор U 4,2∗
0,54 1,56 5,90 91,98∗∗
2005 г. Pu 1,4 · 10
2
11,00 38,61 4,25 46,81∗∗
241
Am 2,1 · 10
2
17,76 64,95 7,48 9,81∗∗
244
Cm 11 18,02 66,67 8,11 7,21∗∗
012/16 137
Cs 2,7 · 10
7
0,37 0,38 0,31 98,94 Не опр.
(т. о. 6), 90
Sr 8,4 · 10
6
2,95 2,76 0,37 94,27 –”–
отбор U 27∗
3,08 4,88 0,88 91,15∗∗
2006 г. Pu 4,1 · 10
3
55,56 40,57 0,93 2,94∗∗
241
Am 3,7 · 10
5
57,84 41,22 0,57 0,37∗∗
244
Cm 9,3 · 10
2
34,37 63,26 1,61 0,75∗∗
012/5–8 137
Cs 3,2 · 10
7
0,94 0,29 0,38 98,38 Не опр.
(т. о. 32), 90
Sr 1,8 · 10
7
2,41 2,37 0,73 94,50 –”–
отбор U 29,7∗
4,16 4,17 0,81 90,88∗∗
2006 г. Pu 3,7 · 10
3
69,45 25,13 1,88 3,54∗∗
241
Am 5,4 · 10
5
72,86 23,42 3,38 0,33∗∗
244
Cm 1,1 · 10
3
50,53 39,14 9,72 0,61∗∗
∗Концентрация, мг/дм3; ∗∗ионно-дисперсная фаза.
144 ISSN 1025-6415 Reports of the National Academy of Sciences of Ukraine, 2007, №10
ниях [6–8] изотопы урана, плутония задерживались на анионообменной смоле АВ-17–8 ч
СВ в гидроксильной форме и указанные изотопы были представлены в растворе анион-
ными их соединениями. Так, уран в воде из объекта “Укрытие” определялся в воде анио-
на [UO2(CO3)2]
2−. Здесь же происходило одинаковое поглощение ионов урана, плутония,
америция и кюрия как на анионообменной смоле АВ-17–8 ч СВ в ОН−-форме, так и на ка-
тионообменной смоле КУ-2–8 ч СВ в Н+-форме. Указанное поведение нуклидов, вероятно,
было вызвано преимущественным наличием в растворе коллоидной фазы (частиц размером
0,01–0,001 мкм), которые в слабощелочной среде (8,8–9,8) могли поглощаться и катионитом,
и анионитом, в связи с возможной частичной перезарядкой коллоидных частиц [9].
В водных растворах состояние трансурановых элементов и урана обусловлено процесса-
ми гидролиза [10, 11]. Эти процессы сводятся к образованию на первой стадии моноядерного
гидроксокомплекса, а затем и полиядерного продукта гидролиза. Могут также образовыва-
ться и оксокомплексы за счет взаимодействия моноядерных гидроксокомплексов или при
отщеплении ионов водорода от полиядерных продуктов гидролиза. Скорость процесса ги-
дролиза определяется второй стадией — образованием полиядерных гидроксо- и оксоком-
плексов. Следствием процесса гидролиза является присутствие в растворе как растворен-
ных моно- и полиядерных комплексов различной степени ядерности, так и нерастворимых
частиц — полимеров коллоидных размеров и осадков. Нами установлено, что доля изотопов
плутония, америция и кюрия, адсорбированных на частицах > 1 мкм, составляет 11–73%,
на частицах 0,1–1 мкм — 15–67% суммарной активности нуклидов в ЖРО, а на коллоидных
частицах — 0,6–28%. В растворе имеется лишь некоторая небольшая их часть — 0,4–24%
общей активности трансурановых элементов (исключение составляет плутоний в образце
из помещения 012/13).
Установлено большое содержание трансурановых элементов (см. табл. 1): активность
изотопов 238,239,240Рu достигает 4·103 Бк/дм3, 241Аm — 5·105 Бк/дм3, 244Сm — 1·103 Бк/дм3
и урана — до 30 мг/дм3 ЖРО. При упаривании ЖРО по штатной технологии ЧАЭС сум-
марное содержание α-излучателей может превышать допустимые нормы для существую-
щих выпарных аппаратов. Для значительного снижения содержания трансурановых эле-
ментов, урана и присутствующих в ЖРО органических веществ нами разработаны де-
структивные методы очистки с использованием перекиси водорода, перманганата калия
и ультрафильтрации [12, 13]. Для существенного уменьшения содержания изотопов цезия
и стронция в ЖРО предлагается использовать клиноптилолит [14] и другие неорганиче-
ские сорбенты [15].
1. Ключников А.А., Краснов В.А., Рудько В.М., Щербин В.Н. Объект “Укрытие”: 1986. – 2006. – Чер-
нобыль: Ин-т пробл. безопасности АЭС НАН Украины, 2006. – 168 с.
2. Боровой А.А. Ядерное топливо в объекте “Укрытие” // Атом. энергия. – 2006. – 100, № 4. – С. 258–267.
3. Флеров Г.Н. Синтез сверхтяжелых элементов и применение методов ядерной физики в смежных
областях // Весн. АН СССР. – 1984. – № 4. – С. 35–48.
4. Святченко В.В. Бильдюкевич А.В. Пористая структура промышленных и экспериментальных уль-
трафильтрационных мембран // Журн. прикл. химии. – 1991. – 64, № 7. – С. 1571–1573.
5. Корнеев А.А., Криницын А.П. Стрихарь О.Л. Щербин В.Н. Жидкие радиоактивные отходы внутри
объекта “Укрытие” // Радиохимия. – 2002. – 44, № 6. – С. 545–552.
6. Руденко Л.И., Скляр В.Я., Хан В.Е. Изучение фазового распределения и форм нахождения ради-
онуклидов в воде из внутренних помещений объекта “Укрытие” и в грунтовых водах промплощадки
методом ультрафильтрации // Доп. НАН України. – 1998. – № 6. – С. 153–157.
7. Руденко Л.И., Хан В. Е. Механизм миграции радионуклидов из объекта “Укрытие” в грунтовые
воды // Там же. – 2001. – № 4. – С. 193–197.
ISSN 1025-6415 Доповiдi Нацiональної академiї наук України, 2007, №10 145
8. Руденко Л.И., Хан В.Е., Панасюк Н.И. Физико-химическое обоснование механизма миграции ради-
онуклидов из объекта “Укрытие” и его промплощадки в грунтовые воды // Радиохимия. – 2003. –
45, № 3. – С. 268–272.
9. Радиевый институт имени В. Г. Хлопина. К 50-летию со дня основания. – Ленинград: Наука, 1972. –
244 с.
10. Несмеянов Ан. Н. Радиохимия. – Москва: Химия, 1978. – 560 с.
11. Аналитическая химия урана. – Москва: Изд. АН СССР, 1962. – 432 с.
12. Руденко Л.И., Джужа О.В., Хан В.Е. Окислительная и мембранная очистка жидких радиоактив-
ных отходов от органических соединений и трансурановых элементов // Доп. НАН України. – 2006. –
№ 6. – С. 150–153.
13. Руденко Л.И., Джужа О.В., Хан В. Е. Окислительная очистка жидких радиоактивных отходов
от органических соединений и радионуклидов перманганатом калия // Там само. – 2007. – № 2. –
С. 143–146.
14. Руденко Л.И., Скляр В.Я., Хан В. Е. Очистка жидких радиоактивных отходов из объекта “Укрытие”
от трансурановых элементов, Sr и γ-излучателей // Радиохимия. – 2004. – 46, № 2. – С. 184–187.
15. Мясоедова Г. В., Никишина В.А. Сорбционные материалы для извлечения радионуклидов из водных
сред // Рос. хим. журн. (Журн. Рос. хим. о-ва им. Д.И. Менделеева). – 2006. – 50, № 5. – С. 55–63.
Поступило в редакцию 14.03.2007Институт биоорганической химии
и нефтехимии НАН Украины, Киев
146 ISSN 1025-6415 Reports of the National Academy of Sciences of Ukraine, 2007, №10
|
| id | nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-3252 |
| institution | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| issn | 1025-6415 |
| language | Russian |
| last_indexed | 2025-12-07T15:38:12Z |
| publishDate | 2007 |
| publisher | Видавничий дім "Академперіодика" НАН України |
| record_format | dspace |
| spelling | Руденко, Л.И. Джужа, О.В. Хан, В.Е. 2009-07-06T11:21:27Z 2009-07-06T11:21:27Z 2007 Трансурановые элементы в жидких радиоактивных отходах из объекта "Укрытие" / Л.И. Руденко, О.В. Джужа, В.Е. Хан // Доп. НАН України. — 2007. — № 10. — С. 142-146. — Бібліогр.: 15 назв. — рос. 1025-6415 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/3252 621.039.75:543.52 We present the data on the phase distribution of the activity and the forms of existence of the isotopes of Cs, Sr, U, Pu, Am, and Cm of the coarse-dispersion solid phase with a size of particles of 0.1–1 µm and more than 1 µm, colloidal particles with a size of 0.01–0.1 µm, and in the dissolved state in liquid radioactive wastes (LRW) from the “Ukrytie” object. The presence of a great content of transuranium elements in LRW, which exceeds the allowable norms for the existent evaporation apparatus of the Chernobyl NPP, is established. ru Видавничий дім "Академперіодика" НАН України Хімія Трансурановые элементы в жидких радиоактивных отходах из объекта “Укрытие” Article published earlier |
| spellingShingle | Трансурановые элементы в жидких радиоактивных отходах из объекта “Укрытие” Руденко, Л.И. Джужа, О.В. Хан, В.Е. Хімія |
| title | Трансурановые элементы в жидких радиоактивных отходах из объекта “Укрытие” |
| title_full | Трансурановые элементы в жидких радиоактивных отходах из объекта “Укрытие” |
| title_fullStr | Трансурановые элементы в жидких радиоактивных отходах из объекта “Укрытие” |
| title_full_unstemmed | Трансурановые элементы в жидких радиоактивных отходах из объекта “Укрытие” |
| title_short | Трансурановые элементы в жидких радиоактивных отходах из объекта “Укрытие” |
| title_sort | трансурановые элементы в жидких радиоактивных отходах из объекта “укрытие” |
| topic | Хімія |
| topic_facet | Хімія |
| url | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/3252 |
| work_keys_str_mv | AT rudenkoli transuranovyeélementyvžidkihradioaktivnyhothodahizobʺektaukrytie AT džužaov transuranovyeélementyvžidkihradioaktivnyhothodahizobʺektaukrytie AT hanve transuranovyeélementyvžidkihradioaktivnyhothodahizobʺektaukrytie |