Взаємодія 3-арил(гетарил)-2-імінокумаринів з алкілюючими агентами

Досліджено взаємодію 3-(4-нітрофеніл)- та 3-(2-тіазоліл)-2-імінокумаринів з алкілюючими агентами. Показано, що незалежно від умов проведення реакції відбувається розкриття піранового циклу та алкілювання фенольного гідроксилу. Запропоновано зручний метод отримання 2-арил(гетарил)-3-(2-алкоксифеніл)а...

Повний опис

Збережено в:
Бібліографічні деталі
Опубліковано в: :Доповіді НАН України
Дата:2011
Автори: Шабликіна, О.В., Іщенко, В.В., Хиля, В.П.
Формат: Стаття
Мова:Українська
Опубліковано: Видавничий дім "Академперіодика" НАН України 2011
Теми:
Онлайн доступ:https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/38556
Теги: Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:Взаємодія 3-арил(гетарил)-2-імінокумаринів з алкілюючими агентами / О.В. Шабликіна, В.В. Іщенко, В.П. Хиля // Доп. НАН України. — 2011. — № 8. — С. 130-135. — Бібліогр.: 6 назв. — укр.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
_version_ 1860091175523844096
author Шабликіна, О.В.
Іщенко, В.В.
Хиля, В.П.
author_facet Шабликіна, О.В.
Іщенко, В.В.
Хиля, В.П.
citation_txt Взаємодія 3-арил(гетарил)-2-імінокумаринів з алкілюючими агентами / О.В. Шабликіна, В.В. Іщенко, В.П. Хиля // Доп. НАН України. — 2011. — № 8. — С. 130-135. — Бібліогр.: 6 назв. — укр.
collection DSpace DC
container_title Доповіді НАН України
description Досліджено взаємодію 3-(4-нітрофеніл)- та 3-(2-тіазоліл)-2-імінокумаринів з алкілюючими агентами. Показано, що незалежно від умов проведення реакції відбувається розкриття піранового циклу та алкілювання фенольного гідроксилу. Запропоновано зручний метод отримання 2-арил(гетарил)-3-(2-алкоксифеніл)акрилонітрилів з алкоксильними замісниками різної природи. The interaction between 3-(4-nitrophenyl)-, 3-(2-thiazolyl)-2-iminocoumarins and the agents of alkylation is investigated. It is shown that the opening of a pyrane cycle and the phenolic hydroxyl alkylation occur in this reaction. A convenient method of derivation of 2-aryl(hetaryl)-3-(2-alkoxyphenyl)acrylonitriles with different alkoxy substituents is offered.
first_indexed 2025-12-07T17:23:03Z
format Article
fulltext 547.814.5+547.339.2 © 2011 О.В. Шабликiна, В.В. Iщенко, член-кореспондент НАН України В. П. Хиля Взаємодiя 3-арил(гетарил)-2-iмiнокумаринiв з алкiлюючими агентами Дослiджено взаємодiю 3-(4-нiтрофенiл)- та 3-(2-тiазолiл)-2-iмiнокумаринiв з алкi- люючими агентами. Показано, що незалежно вiд умов проведення реакцiї вiдбуваєть- ся розкриття пiранового циклу та алкiлювання фенольного гiдроксилу. Запропоновано зручний метод отримання 2-арил(гетарил)-3-(2-алкоксифенiл)акрилонiтрилiв з алко- ксильними замiсниками рiзної природи. Як вiдомо, рiзноманiтнi похiднi, особливо гетероциклiчнi, кумаринiв та 2-iмiнокумаринiв, виявляють як цiннi спектральнi властивостi, так i високу рiзнопланову бiологiчну актив- нiсть [1]. Їх взаємодiя з нiтрогеновмiсними нуклеофiлами дозволила отримати рiзноманiтнi гетероциклiчнi системи i зробила перспективним застосування 2-iмiнокумаринiв в органi- чному синтезi. Слiд вiдзначити, що такi реакцiї можуть проходити або як рециклiзацiї [2], або зi збереженням пiранового циклу [3]. Також без розкриття циклу вiдбувається N-аци- лювання 2-iмiнокумаринiв ангiдридами i хлорангiдридами кислот [4]. Реакцiї алкiлування iмiнокумаринiв дослiджено значно менше i зовсiм не вивчалася взаємодiя їх гетероциклiч- них аналогiв з алкiлюючими агентами. Саме тому нами дослiджено можливiсть i напрям взаємодiї 2-iмiнокумаринiв з ароматичним i/або гетероциклiчним замiсниками у 3-му поло- женнi з алкiлюючими агентами за рiзних умов. Обранi нами сполуки 1–3 синтезували за класичним, характерним для цього класу спо- лук, методом, а саме взаємодiєю вiдповiдних арил(гетарил)ацетонiтрилiв з похiдними са- лiцилових альдегiдiв [5]: Як вiдомо з лiтератури, реакцiя 7-дiетиламiно-3-цiано-2-iмiнокумарина з диметил- й дiетилсульфатом у водно-спиртовому середовищi може проходити як зi збереженням цик- лу N-алкiлювання, так i з розкриттям О-алкiлювання [6]. У першому випадку, як основа в реакцiї алкiлування використаний карбонат натрiю, в другому — бiльш сильна основа, гiдрооксид натрiю. 130 ISSN 1025-6415 Reports of the National Academy of Sciences of Ukraine, 2011, №8 Ми показали, що незалежно вiд застосованої основи при обробцi 2-iмiнокумаринiв 1–3 диметилсульфатом в водному або водно-спиртовому середовищi, а також у водному дiок- санi, реакцiя проходить з розкриттям циклу i вiдбувається О-алкiлювання з утворенням 2-R-3-(2-метоксифенiл)-акрилонiтрилiв 4а–6а. Про це однозначно свiдчить наявнiсть в IЧ- спектрах смуги поглинання C≡N-зв’язку та зникнення смуги поглинання зв’язку C=N, порiвняно зi спектром вихiдного iмiнокумарину (табл. 1). Навiть при проведеннi реакцiї в бiльш м’яких умовах: в абсолютному ацетонi в присут- ностi поташу як основи алкiлювання супроводжується розкриттям циклу. Вочевидь, силь- ний електроноакцепторний нiтрофенiльний або тiазольний замiсник сприяє розкриттю ци- клу, навiть пiд дiєю досить слабких основ. Однак безсумнiвними перевагами проведення реакцiї у вказаних умовах є збiльшення виходу та чистоти продукту, зменшення часу про- ходження реакцiї (у бiльшостi випадкiв вiн становить 1–1,5 год), а також можливiсть за- стосування рiзноманiтних алкiлюючих агентiв. Так, крiм похiдних 4а–6а, були синтезованi акрилонiтрили 4а–в, 5а–в, 6а, в. Швидкiсть та вихiд цiєї реакцiї залежать бiльшою мiрою вiд активностi алкiлюючого агента, тобто зменшуються у випадку 3-хлорбензилхлориду порiвняно з бiльш реакцiйноздатними диметилсульфатом та метилбромацетатом: Замiщенi акрилонiтрили типу 4–6 можуть бути отриманi й iншими методами, наприк- лад, конденсацiєю 2-алкоксибензальдегiдiв з метиленактивними ацетонiтрилами. Але алкi- лювання доступних 2-iмiнокумаринiв, особливо деякими менш активними реагентами, на- приклад, бензилхлоридами, вiдбувається швидше та зi значно бiльшим виходом, нiж синтез 2-алкоксибензальдегiдiв алкiлюванням салiцилових альдегiдiв. У табл. 1 наведено 1Н ЯМР та IЧ-спектри вихiдних речовин та отриманих продуктiв; данi IЧ спектроскопiї свiдчать на користь нециклiчної будови речовин 4а–в, 5а–в, 6а, в. Здiйснити гiдролiз стiйкої до дiї нуклеофiлiв нiтрильної групи у сполуках 4а–в, 5а–в, 6а, в у лужному середовищi не вдалося. Тривала обробка водним розчином гiдрооксиду натрiю призводить лише до деструкцiї речовини. Але естерна група сполук 4в, 5в може бути селективно перетворена на вiльну карбоксигрупу в умовах кислотного гiдролiзу: Збереження CN-групи пiдтверджене як даними IЧ спектроскопiї (див. табл. 1), так i да- ними елементного аналiзу (табл. 2). ISSN 1025-6415 Доповiдi Нацiональної академiї наук України, 2011, №8 131 Таблиця 1. Спектральнi характеристики сполук 1–7 Спо- лука Данi спектрiв 1Н ЯМР, м. ч., J , Гц (розчинник — DMSO-D6) Частота поглинання груп C=N C≡N та C=O у спектрах IЧ, см−1, KBr Н-4 2-iмiноку- маринiв 1–3 / Н-3 акрилонi- трилiв 4–8 (с) Протони бензенового циклу 2-iмiнокумаринiв 1–3 / фенiленового фрагмента акрилонiтрилiв 4–8, J = 8 Гц Протони залишкiв 4-нiтрофенiл, 4-метилтiазол-2-iл та бензотiазол-2-iл Протони NH iмiнокумаринiв 1–3 / 2-алкоксильного замiсника акрилонiтрилiв 4–8 H-5 / Н-6′ (д) H-6 / Н-5′ (т) H-7 / Н-4′ (т) H-8 / Н-3′ (д) 1 8,17 7,55 7,16 7,41 7,12 8,01 (2Н, уш. д, J 6,5, Н-2, Н-6), 7,66 (1Н, уш. с) 1655 (C=N) 8,24 (2Н, д, J 8, Н-3, Н-5) 2 8,58 7,66 7,18 7,44 7,20 2,5 (3Н, с, СН3), 8,43 (1Н, уш. с) 1661 (C=N) 7,2 (1Н, с, Н-5) 3 8,75 7,76 7,23 7,41 7,22 7,52 (2Н, м, Н-5, Н-6), 8,72 (1Н, уш. с) 1665 (C=N) 8,03 (2Н, д, J 8, Н-4, Н-7) 4а 8,21 8,03 7,09 7,51 7,13 7,96 (2Н, д, J 8, Н-2, Н-6), 3,91 (3Н, с, СН3), 2223 (C≡N) 8,31 (2Н, д, J 8, Н-3, Н-5) 4б 8,32 8,08 7,14 7,51 7,19 7,97 (2Н, д, J 8,5, Н-2, Н-6), 5,27 (2Н, с, СН2), 2217 (C≡N) 8,38 (2Н, д, J 8,5, Н-3, Н-5) 7,36 (1Н, уш. д, J 8,5, Н-6), 7,38–7,44 (2Н, м, Н-4, Н-5), 7,54 (1Н, уш. с, Н-2) 4в 8,37 8,12 7,18 7,52 7,10 7,99 (2Н, д, J 8,5, Н-2, Н-6), 3,79 (3Н, с, СН3), 2223 (C≡N), 8,36 (2Н, д, J 8,5, Н-3, Н-5) 4,92 (2Н, с, СН2) 1764 (C=O) 5а 8,39 8,08 7,10 7,53 7,12 2,5 (3Н, с, СН3), 3,93 (3Н, с, СН3), 2213 (C≡N) 7,31 (1Н, с, Н-5) 5б 8,51 8,13 7,12 7,49 7,19 2,46 (3Н, с, СН3), 5,26 (2Н, с, СН2), 2218 (C ≡ N) 7,29 (1Н, с, Н-5) 7,33 (1Н, м, Н-6), 7,33–7,42 (2Н, м, Н-4, Н-5), 7,53 (1Н, уш. с, Н-2) 5в 8,47 8,12 7,13 7,48 7,05 2,46 (3Н, с, СН3), 3,75 (3Н, с, СН3), 2218 (C≡N), 7,31 (1Н, с, Н-5) 4,92 (2Н, с, СН2) 1747 (C=O) 6а 8,58 8,19 7,12 7,46 7,15 7,58 (2Н, м, Н-5, Н-6), 3,97 (3Н, с, СН3) 2225 (C≡N) 8,05 (2Н, д, J 8,5, Н-4, Н-7) 6в 8,68 8,24 7,19 7,49 7,13 7,57 (2Н, м, Н-5, Н-6), 3,77 (3Н, с, СН3), 2227 (C≡N), 8,08 (2Н, м, Н-4, Н-7) 4,96 (2Н, с, СН2) 1745 (C=O) 7 8,35 8,08 7,13 7,50 7,06 8,05 (2Н, д, J 8,5, Н-3, Н-5), 4,76 (2Н, с, СН2), 3192 (О–Н), 7,97 (2Н, д, J 8,5, Н-2, Н-6) 13,04 (1Н, уш. с, СООН) 2227 (C≡N), 1755, 1735 (C=O) 8 8,48 8,12 7,12 7,48 7,03 2,5 (3Н, с, СН3), 4,80 (2Н, с, СН2), 2223 (C≡N), 7,30 (1Н, с, Н-5) 12,95 (1Н, уш. с, СООН) 1716 (C=O) 132 IS S N 1 0 2 5 -6 4 1 5 R epo rts o f th e N a tio n a l A ca d em y o f S cien ces o f U kra in e, 2 0 1 1 , № 8 Таблиця 2. Характеристики синтезованих сполук 4–8 Сполука Брутто-формула Елементний склад, знайдено / розраховано, % Т. пл., ◦С Вихiд, % С H Hal N S 4а C16H12N2O3 68,88 / 68,57 4,43 / 4,32 — 10,17 / 9,99 — 192–193 86 4б C22H15ClN2O3 67,93 / 67,61 4,11 / 3,87 9,15 / 9,07 7,45 / 7,17 — 141–142 92 4в C18H14N2O5 64,15 / 63,90 4,37 / 4,17 — 8,55 / 8,28 — 165–166 89 5а C14H12N2OS 65,33 / 65,06 4,97 / 4,72 — 10,99 / 10,93 12,27 / 12,51 95–96 85 5б C20H15ClN2OS 65,74 / 65,48 4,33 / 4,12 9,75 / 9,66 7,87 / 7,64 8,56 / 8,74 121–122 63 5в C16H14N2O3S 61,32 / 61,13 4,63 / 4,49 — 9,04 / 8,91 10,07 / 10,20 227–228 71 6а C17H12N2OS 69,96 / 69,84 4,35 / 4,14 — 9,78 / 9,58 10,86 / 10,97 96–97 72 6в C19H14N2O3S 65,37 / 65,13 4,21 / 4,03 — 8,13 / 7,99 9,02 / 9,15 146–147 65 7 C17H12N2O5 63,05 / 62,96 3,98 / 3,73 — 8,91 / 8,64 — 203–204 78 8 C15H12N2O3S 60,12 / 59,99 4,22 / 4,03 — 9,48 / 9,33 10,53 / 10,68 171–172 74 IS S N 1 0 2 5 -6 4 1 5 Д оп овiдi Н ац iон ал ь н ої ак адем iї н ау к У к раїн и , 2 0 1 1 , № 8 133 Цiкаво, що при перетвореннi тiазолiлiмiнокумаринiв 2, 3 на акрилонiтрили 5а–в, 6а, в iнтенсивне жовте забарвлення зберiгається, але зникає флуоресценцiя. А утворення сполу- ки 8 при кислотному гiдролiзi сполуки 5в знову призводить до розгорання флуоресценцiї. Це можна пояснити виникненням, внаслiдок протонування в кислому середовищi, iонiзо- ваного атома нiтрогену в тiазольному гетероциклi, який виконує роль ауксохромної групи в хромофорi. Ця група полегшує змiщення електронної густини при взаємодiї з квантами свiтла, що призводить до зростання флуоресцентної здатностi сполуки 8 порiвняно з 5в. Це пiдтверджується тим, що при подiбному перетворення сполуки 4в на 7 флуоресценцiя не виникає, оскiльки в хромофорi, на вiдмiну вiд сполуки 8, не з’являється ауксохромний атом нiтрогену. Таким чином, нами показано, що взаємодiя 3-арил(гетарил)-2-iмiнокумаринiв з алкiлю- ючими агентами навiть у м’яких умовах проходить лише як О-алкiлювання з розкриттям циклу iмiнокумарину; а також запропонована зручна методика синтезу 2-арил(гетарил)-3- (2-алкоксифенiл)акрилонiтрилiв, яка дозволяє варiювати в досить широких межах як ге- тероароматичний, так i О-алкiльний замiсники. Експериментальна частина. Контроль за проходженням реакцiї та чистотою отри- маних продуктiв здiйснювався методом ТШХ. Спектри 1Н ЯМР вимiрянi на приладi Varian Mercury 400, спектри IЧ — на спектрометрi PerKin Elmer BX II. Данi елементного аналiзу, що отриманi за допомогою приладу Vario Micro Cube, вiдповiдають розрахованим. Загальна методика синтезу 2-iмiнокумаринiв 1–3. До розчину салiцилового альдегiду (0,05 моль, 5,33 мл) та 0,05 моль вiдповiдного арил(гетарил)ацетонiтрилу у 30 мл iзопропилового спирту додавали пiперидин (0,2 еквiвалента для 4-нiтрофенiлацетонiтри- лу i каталiтичну кiлькiсть у випадку тiазольних похiдних) та нагрiвали на водянiй банi впродовж 3 год. Реакцiйну сумiш охолоджували, осад iмiнокумарину вiдфiльтровували та промивали спиртом. Загальна методика синтезу 2-R-3-(2-алкоксифенiл)акрилонiтрилiв 4а–в, 5а–в, 6а, в. Суспензiю 3 ммоль 2-iмiнокумарину 1–3, 4 ммоль алкiлюючого агента та 6 ммоль поташу в 30 мл ацетону кип’ятили при перемiшуваннi 1–2 год (контроль ТШХ). Реакцiйну сумiш охолоджували, виливали у 100 мл води, вiдфiльтровували осад та пере- кристалiзовували iз iзопропилового спирту або сумiшi iзопропиловий спирт — диметил- формамiд. Синтез 2-(4-нiтрофенiл)-3-(2-карбоксиметоксифенiл)акрилонiтрилу 7 та 2-(4-метилтiазол-2-iл)-3-(2-карбоксиметоксифенiл)акрилонiтрилу 8. Кип’яти- ли у сумiшi 1 мл льодяної оцтової кислоти та 1 мл концентрованої соляної кислоти 0,5 г речовини 4в або 5в 3–4 год. Реакцiйну сумiш охолоджували, вiдфiльтровували осад. Отри- мана речовина є спектрально чистою. 1. Асимов М.М., Гавриленко В.И., Козма Л. и др. Фотофизические и фотохимические свойства кумариновых бифлуорофорных молекул // Журн. прикл. спектроскопии. – 1990. – 53, № 2. – С. 201–207. 2. Коваленко С.М., Зубков В.А., Черных В.П. и др. Рециклизация 2-имино-2H-1-бензопиранов под действием нуклеофильных реагентов. 1. Новый подход к синтезу 3-(1,3,4-оксади-, тиади- и триазо- лил-2)кумаринов // Химия гетероцикл. соединений. – 1996. – № 2. – С. 186–192. 3. Borisov A.V., Gorobets N.Yu., Yermolayev S. A. et al. One-pot Microwave-Assisted Synthesis of a Ben- zo[2,3-c]pyrazol-3(2H)-one Library // J. Combin. Chem. – 2007. – 9, No 6. – P. 909–911. 4. Глозман Ш.М., Жмуренко Л.А., Загоревский В.А. Синтез и химические превращения производных 2-аминохромона // Химико-фармацевт. журн. – 1971. – 5, № 3. – С. 17–21. 134 ISSN 1025-6415 Reports of the National Academy of Sciences of Ukraine, 2011, №8 5. Czerney P., Hartmann H. Zur Darstellung von 3-Cyanocumarinen // J. für Praktische Chem. – 1981. – 323, H. 4. – S. 691–693. 6. Ткач И.И., Резниченко А. В., Лукьянец Е.А. Взаимодействие 4-диэтиламиномалонового альдегида с малононитрилом // Химия гетероцикл. соединений. – 1992. – № 8. – С. 1043–1052. Надiйшло до редакцiї 19.01.2011Київський нацiональний унiверситет iм. Тараса Шевченка O.V. Shablykina, V. V. Ishchenko, Corresponding Member of the NAS of Ukraine V.P. Khilya Interaction of 3-aryl(hetaryl)-2-iminocoumarins with alkylation agents The interaction between 3-(4-nitrophenyl)-, 3-(2-thiazolyl)-2-iminocoumarins and the agents of alkylation is investigated. It is shown that the opening of a pyrane cycle and the phenolic hydroxyl alkylation occur in this reaction. A convenient method of derivation of 2-aryl(hetaryl)-3-(2-alkoxy- phenyl)acrylonitriles with different alkoxy substituents is offered. ISSN 1025-6415 Доповiдi Нацiональної академiї наук України, 2011, №8 135
id nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-38556
institution Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
issn 1025-6415
language Ukrainian
last_indexed 2025-12-07T17:23:03Z
publishDate 2011
publisher Видавничий дім "Академперіодика" НАН України
record_format dspace
spelling Шабликіна, О.В.
Іщенко, В.В.
Хиля, В.П.
2012-11-12T17:46:53Z
2012-11-12T17:46:53Z
2011
Взаємодія 3-арил(гетарил)-2-імінокумаринів з алкілюючими агентами / О.В. Шабликіна, В.В. Іщенко, В.П. Хиля // Доп. НАН України. — 2011. — № 8. — С. 130-135. — Бібліогр.: 6 назв. — укр.
1025-6415
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/38556
547.814.5+547.339.2
Досліджено взаємодію 3-(4-нітрофеніл)- та 3-(2-тіазоліл)-2-імінокумаринів з алкілюючими агентами. Показано, що незалежно від умов проведення реакції відбувається розкриття піранового циклу та алкілювання фенольного гідроксилу. Запропоновано зручний метод отримання 2-арил(гетарил)-3-(2-алкоксифеніл)акрилонітрилів з алкоксильними замісниками різної природи.
The interaction between 3-(4-nitrophenyl)-, 3-(2-thiazolyl)-2-iminocoumarins and the agents of alkylation is investigated. It is shown that the opening of a pyrane cycle and the phenolic hydroxyl alkylation occur in this reaction. A convenient method of derivation of 2-aryl(hetaryl)-3-(2-alkoxyphenyl)acrylonitriles with different alkoxy substituents is offered.
uk
Видавничий дім "Академперіодика" НАН України
Доповіді НАН України
Хімія
Взаємодія 3-арил(гетарил)-2-імінокумаринів з алкілюючими агентами
Interaction of 3-aryl(hetaryl)-2-iminocoumarins with alkylation agents
Article
published earlier
spellingShingle Взаємодія 3-арил(гетарил)-2-імінокумаринів з алкілюючими агентами
Шабликіна, О.В.
Іщенко, В.В.
Хиля, В.П.
Хімія
title Взаємодія 3-арил(гетарил)-2-імінокумаринів з алкілюючими агентами
title_alt Interaction of 3-aryl(hetaryl)-2-iminocoumarins with alkylation agents
title_full Взаємодія 3-арил(гетарил)-2-імінокумаринів з алкілюючими агентами
title_fullStr Взаємодія 3-арил(гетарил)-2-імінокумаринів з алкілюючими агентами
title_full_unstemmed Взаємодія 3-арил(гетарил)-2-імінокумаринів з алкілюючими агентами
title_short Взаємодія 3-арил(гетарил)-2-імінокумаринів з алкілюючими агентами
title_sort взаємодія 3-арил(гетарил)-2-імінокумаринів з алкілюючими агентами
topic Хімія
topic_facet Хімія
url https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/38556
work_keys_str_mv AT šablikínaov vzaêmodíâ3arilgetaril2ímínokumarinívzalkílûûčimiagentami
AT íŝenkovv vzaêmodíâ3arilgetaril2ímínokumarinívzalkílûûčimiagentami
AT hilâvp vzaêmodíâ3arilgetaril2ímínokumarinívzalkílûûčimiagentami
AT šablikínaov interactionof3arylhetaryl2iminocoumarinswithalkylationagents
AT íŝenkovv interactionof3arylhetaryl2iminocoumarinswithalkylationagents
AT hilâvp interactionof3arylhetaryl2iminocoumarinswithalkylationagents