Псевдоморфное замещение бритолита Азовского цирконий-редкоземельного месторождения: роль метамиктности и метасоматоза

Бритолит — главный рудообразующий минерал Азовского цирконий-редкоземельного месторождения (Восточное Приазовье). Исследование его с помощью метода рентгенофазового анализа показало, что он — гетерогенное образование. Состав бритолита радикально изменился под действием радиоактивного излучения и угл...

Full description

Saved in:
Bibliographic Details
Published in:Мінералогічний журнал
Date:2010
Main Authors: Мельников, В.С., Гречановская, Е.Е.
Format: Article
Language:Russian
Published: Інститут геохімії, мінералогії та рудоутворення ім. М.П. Семененка НАН України 2010
Subjects:
Online Access:https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/50469
Tags: Add Tag
No Tags, Be the first to tag this record!
Journal Title:Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Cite this:Псевдоморфное замещение бритолита Азовского цирконий-редкоземельного месторождения: роль метамиктности и метасоматоза / В.С. Мельников, Е.Е. Гречановская // Мінералогічний журнал. — 2010. — Т. 32, № 3. — С. 11-21. — Бібліогр.: 10 назв. — рос.

Institution

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
id nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-50469
record_format dspace
spelling Мельников, В.С.
Гречановская, Е.Е.
2013-10-21T19:02:42Z
2013-10-21T19:02:42Z
2010
Псевдоморфное замещение бритолита Азовского цирконий-редкоземельного месторождения: роль метамиктности и метасоматоза / В.С. Мельников, Е.Е. Гречановская // Мінералогічний журнал. — 2010. — Т. 32, № 3. — С. 11-21. — Бібліогр.: 10 назв. — рос.
0204-3548
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/50469
549.66.08 (477)
Бритолит — главный рудообразующий минерал Азовского цирконий-редкоземельного месторождения (Восточное Приазовье). Исследование его с помощью метода рентгенофазового анализа показало, что он — гетерогенное образование. Состав бритолита радикально изменился под действием радиоактивного излучения и углекислого метасоматоза. Новообразованные фазы в бритолите — бастнезит, флюорит и аморфный фосфат редкоземельных элементов, состав его соответствует рабдофаниту (Ce, REE)[PO₄]·0,5H₂O. Эти фазы образуют псевдоморфозу по бритолиту. Наличие в составе псевдоморфоз карбоната свидетельствует о том, что распад бритолита — не изохимический процесс. Бастнезит установлен во всех разновидностях метамиктного бритолита. Перекристаллизация метамиктного бритолита в смесь бастнезита, рабдофанита (монацита), флюорита и кварца происходит соответственно реакции: (REE, Ca)[SiO₄, PO₄]₃F + H₂CO₃ > REE[CO₃]F + REE[PO₄] + CaF₂ + SiO₂. Рентгенофазовый анализ продуктов прокаливания (450—920 ºС) бритолита позволяет оценить степень метамиктизации структуры. Установлено, что в рудных зонах Азовского месторождения присутствуют разные по степени деструкции типы бритолита. Метамиктизация бритолита и перекристаллизация при автометасоматическом действии флюида сопровождаются перераспределением лантаноидов. Нанокристаллический размер продуктов распада бритолита обеспечивает их высокую реакционную способность, что облегчает извлечение REE из руды .
Бритоліт — головний рудоутворювальний мінерал Азовського цирконій-рідкісноземельного родовища (Східне Приазов’я). Дослідження його за допомогою методу рентгенофазового аналізу показало, що він є гетерогенним утворенням. Склад бритоліту суттєво змінений під впливом радіоактивного опромінення і вуглекислого метасоматозу. Новоутвореними фазами у бритоліті є бастнезит, флюорит і аморфний фосфат рідкісноземельних елементів, склад його відповідає рабдофаніту (Ce, REE) [PO₄] · 0,5H₂O. Ці фази псевдоморфно заміщують бритоліт. Наявність у складі псевдоморфоз карбонату свідчить про те, що розпад не був ізохімічним процесом. Бастнезит встановлений у всіх різновидах метаміктного бритоліту. Перекристалізація метаміктного бритоліту в суміш бастнезиту, рабдофаніту (монациту), флюориту і кварцу відбувається відповідно до реакції: (REE, Ca) [SiO₄, PO₄]₃F + H₂CO₃ > REE [CO₃]F + REE [PO₄] + CaF₂ + SiO₂ . Рентгенофазовий аналіз продуктів прожарювання (450—920 ºС) бритоліту дозволяє оцінити ступінь метаміктизації структури.
Magmatic britholite is the main rare-earth mineral of the Azov deposit. The X-ray study and electron microprobe analysis have established that the britholite represents a mixture of several phases: primary britholite-(Ce), bastnaesite, monazite as REE minerals, and secondary britholite-(Y), quartz, fluorite as newly-formed minerals. SEM showed nanocrystalline sizes of bastnaesite and monazite. The most part of primary britholite exists in a metamict (amorphous) state. The lanthanides content in britholite-(Ce) is equal to 38—54 % and that of yttrium to 2.5—3.5 % Y₂O₃. The phosphorous content varies from 2 to 16 % P₂O₅. The best inverse correlation of P₂O₅ and SiO₂ contents agrees with the substitution according to the equation REE + Si → Ca + P. It is important that primary britholite contains up to 1.2 % ThO₂ and 0.15 % UO₂. Two factors affected the formation of britholite pseudomorphs: radioactive emanation of thorium and CO₂-bearing fluid. During methasomatic replacement redistribution of lanthanides and yttrium took place. Yttrium content in secondary britholite increased sometimes up to 28 % Y₂O₃. A monazite phase concentrated light REE and thorium (up to 5—7 wt. % ThO₂) but preserved its crystalline state. Taking into account the content of pseudomorphs, an equation for the replacement reaction can be written as follows: REE3 – xCa2 + x [Si3 – xPxO₁₂]F + {(3 – 2 х)CO₃²⁻ + 2 (1 – х)F–} = (3 – 2x) REEC₃F + хREEPO₄ + {(2 + х)Ca²⁺ + (3 – х) Si⁴⁺} (fluid contents is in braces). It can be seen from this equation that the carbon dioxide-fluorine-water fluid is necessary for the transformation of britholite into bastnaesite.
ru
Інститут геохімії, мінералогії та рудоутворення ім. М.П. Семененка НАН України
Мінералогічний журнал
Мінералогія
Псевдоморфное замещение бритолита Азовского цирконий-редкоземельного месторождения: роль метамиктности и метасоматоза
Article
published earlier
institution Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection DSpace DC
title Псевдоморфное замещение бритолита Азовского цирконий-редкоземельного месторождения: роль метамиктности и метасоматоза
spellingShingle Псевдоморфное замещение бритолита Азовского цирконий-редкоземельного месторождения: роль метамиктности и метасоматоза
Мельников, В.С.
Гречановская, Е.Е.
Мінералогія
title_short Псевдоморфное замещение бритолита Азовского цирконий-редкоземельного месторождения: роль метамиктности и метасоматоза
title_full Псевдоморфное замещение бритолита Азовского цирконий-редкоземельного месторождения: роль метамиктности и метасоматоза
title_fullStr Псевдоморфное замещение бритолита Азовского цирконий-редкоземельного месторождения: роль метамиктности и метасоматоза
title_full_unstemmed Псевдоморфное замещение бритолита Азовского цирконий-редкоземельного месторождения: роль метамиктности и метасоматоза
title_sort псевдоморфное замещение бритолита азовского цирконий-редкоземельного месторождения: роль метамиктности и метасоматоза
author Мельников, В.С.
Гречановская, Е.Е.
author_facet Мельников, В.С.
Гречановская, Е.Е.
topic Мінералогія
topic_facet Мінералогія
publishDate 2010
language Russian
container_title Мінералогічний журнал
publisher Інститут геохімії, мінералогії та рудоутворення ім. М.П. Семененка НАН України
format Article
description Бритолит — главный рудообразующий минерал Азовского цирконий-редкоземельного месторождения (Восточное Приазовье). Исследование его с помощью метода рентгенофазового анализа показало, что он — гетерогенное образование. Состав бритолита радикально изменился под действием радиоактивного излучения и углекислого метасоматоза. Новообразованные фазы в бритолите — бастнезит, флюорит и аморфный фосфат редкоземельных элементов, состав его соответствует рабдофаниту (Ce, REE)[PO₄]·0,5H₂O. Эти фазы образуют псевдоморфозу по бритолиту. Наличие в составе псевдоморфоз карбоната свидетельствует о том, что распад бритолита — не изохимический процесс. Бастнезит установлен во всех разновидностях метамиктного бритолита. Перекристаллизация метамиктного бритолита в смесь бастнезита, рабдофанита (монацита), флюорита и кварца происходит соответственно реакции: (REE, Ca)[SiO₄, PO₄]₃F + H₂CO₃ > REE[CO₃]F + REE[PO₄] + CaF₂ + SiO₂. Рентгенофазовый анализ продуктов прокаливания (450—920 ºС) бритолита позволяет оценить степень метамиктизации структуры. Установлено, что в рудных зонах Азовского месторождения присутствуют разные по степени деструкции типы бритолита. Метамиктизация бритолита и перекристаллизация при автометасоматическом действии флюида сопровождаются перераспределением лантаноидов. Нанокристаллический размер продуктов распада бритолита обеспечивает их высокую реакционную способность, что облегчает извлечение REE из руды . Бритоліт — головний рудоутворювальний мінерал Азовського цирконій-рідкісноземельного родовища (Східне Приазов’я). Дослідження його за допомогою методу рентгенофазового аналізу показало, що він є гетерогенним утворенням. Склад бритоліту суттєво змінений під впливом радіоактивного опромінення і вуглекислого метасоматозу. Новоутвореними фазами у бритоліті є бастнезит, флюорит і аморфний фосфат рідкісноземельних елементів, склад його відповідає рабдофаніту (Ce, REE) [PO₄] · 0,5H₂O. Ці фази псевдоморфно заміщують бритоліт. Наявність у складі псевдоморфоз карбонату свідчить про те, що розпад не був ізохімічним процесом. Бастнезит встановлений у всіх різновидах метаміктного бритоліту. Перекристалізація метаміктного бритоліту в суміш бастнезиту, рабдофаніту (монациту), флюориту і кварцу відбувається відповідно до реакції: (REE, Ca) [SiO₄, PO₄]₃F + H₂CO₃ > REE [CO₃]F + REE [PO₄] + CaF₂ + SiO₂ . Рентгенофазовий аналіз продуктів прожарювання (450—920 ºС) бритоліту дозволяє оцінити ступінь метаміктизації структури. Magmatic britholite is the main rare-earth mineral of the Azov deposit. The X-ray study and electron microprobe analysis have established that the britholite represents a mixture of several phases: primary britholite-(Ce), bastnaesite, monazite as REE minerals, and secondary britholite-(Y), quartz, fluorite as newly-formed minerals. SEM showed nanocrystalline sizes of bastnaesite and monazite. The most part of primary britholite exists in a metamict (amorphous) state. The lanthanides content in britholite-(Ce) is equal to 38—54 % and that of yttrium to 2.5—3.5 % Y₂O₃. The phosphorous content varies from 2 to 16 % P₂O₅. The best inverse correlation of P₂O₅ and SiO₂ contents agrees with the substitution according to the equation REE + Si → Ca + P. It is important that primary britholite contains up to 1.2 % ThO₂ and 0.15 % UO₂. Two factors affected the formation of britholite pseudomorphs: radioactive emanation of thorium and CO₂-bearing fluid. During methasomatic replacement redistribution of lanthanides and yttrium took place. Yttrium content in secondary britholite increased sometimes up to 28 % Y₂O₃. A monazite phase concentrated light REE and thorium (up to 5—7 wt. % ThO₂) but preserved its crystalline state. Taking into account the content of pseudomorphs, an equation for the replacement reaction can be written as follows: REE3 – xCa2 + x [Si3 – xPxO₁₂]F + {(3 – 2 х)CO₃²⁻ + 2 (1 – х)F–} = (3 – 2x) REEC₃F + хREEPO₄ + {(2 + х)Ca²⁺ + (3 – х) Si⁴⁺} (fluid contents is in braces). It can be seen from this equation that the carbon dioxide-fluorine-water fluid is necessary for the transformation of britholite into bastnaesite.
issn 0204-3548
url https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/50469
citation_txt Псевдоморфное замещение бритолита Азовского цирконий-редкоземельного месторождения: роль метамиктности и метасоматоза / В.С. Мельников, Е.Е. Гречановская // Мінералогічний журнал. — 2010. — Т. 32, № 3. — С. 11-21. — Бібліогр.: 10 назв. — рос.
work_keys_str_mv AT melʹnikovvs psevdomorfnoezameŝeniebritolitaazovskogocirkoniiredkozemelʹnogomestoroždeniârolʹmetamiktnostiimetasomatoza
AT grečanovskaâee psevdomorfnoezameŝeniebritolitaazovskogocirkoniiredkozemelʹnogomestoroždeniârolʹmetamiktnostiimetasomatoza
first_indexed 2025-11-25T22:51:31Z
last_indexed 2025-11-25T22:51:31Z
_version_ 1850574875182235648
fulltext 11ISSN 0204-3548. Мінерал. журн. 2010. 32, № 3 Введение. Бритолит (Na, Ca, REE)5 [(Si, P)× × O 4]3 (F, OH) — это структурный аналог апа- тита. Два типа позиций атомов кальция в струк- туре апатита (Са(I) и Са(II)) с коорди нацией (6O + 3O) и (6O + F) могут быть час тично или полностью заполнены атомами Ca, Na, Sr, Ba, Mn, Pb, В, REE и U. Ионы с валентностью +1 и +2 преимущественно раз мещаются в семи- кратных позициях М(I), с валентностью +3 и +4 — в девятикратных позициях М(II). Состав природного бритолита определя- ется в основном гетеровалентным изомор- физмом по схеме Si4+ + REE3+ > P5+ + Ca2+. Кристаллохимическая формула (Ca 10–x TR x) × ×[P 6–х Si x O 24] (F, OH)2 — самая простая. Она отоб ражает содержание гексагональной (P63/m) эле ментарной ячейки с параметрами a = = 0,94—0,97, с = 0,67—0,70 нм. Наличие в бритоли те Th (до 12 % ThO 2) объясняется замещением кальция торием по схеме Th4+ + + 2Si4+ > Ca2+ + 2P5+. Таким образом, при за- мещении одного атома кальция торием для ком пен сации избыточного положительного за ряда необходимо замещение двух атомов фосфора двумя атомами кремния. Бритолит-(Се) (La + Ce + Pr + Nd) встреча- ется достаточно часто, тогда как абакумулит — бритолит, обогащенный тяжелыми лантанои- дами (HREE) — редкий минерал. Возможно, причиной тому служат низкое кларковое со- держание тяжелых лантаноидов и специфи- ческие условия их образования. Промежуточ- ные члены ряда бритолит-(Се) — бритолит- (Y) в природе не встречены. Несмотря на кристаллохимическое подобие фтора и гидроксила, среди природных брито- литов более распространен флюобритолит. Бритолит установлен в мариуполитах Ок- тябрьского массива, метасоматитах Южно- Кальчикского массива, карбонатитах Черни- говской зоны, сиените Ястребецкого штока [1—4]. В Азовском месторождении брито- УДК 549.66.08 (477) В.С. Мельников, Е.Е. Гречановская ПСЕВДОМОРФНОЕ ЗАМЕЩЕНИЕ БРИТОЛИТА АЗОВСКОГО ЦИРКОНИЙ-РЕДКОЗЕМЕЛЬНОГО МЕСТОРОЖДЕНИЯ: РОЛЬ МЕТАМИКТНОСТИ И МЕТАСОМАТОЗА Бритолит — главный рудообразующий минерал Азовского цирконий-редкоземельного месторождения (Вос- точное Приазовье). Исследование его с помощью метода рентгенофазового анализа показало, что он — гете- рогенное образование. Состав бритолита радикально изменился под действием радиоактивного излучения и углекислого метасоматоза. Новообразованные фазы в бритолите — бастнезит, флюорит и аморфный фосфат редкоземельных элементов, состав его соответствует рабдофаниту (Ce, REE)[PO 4]·0,5H 2 O. Эти фазы образуют псевдоморфозу по бритолиту. Наличие в составе псевдоморфоз карбоната свидетельствует о том, что распад бри- толита — не изохимический процесс. Бастнезит установлен во всех разновидностях метамиктного бритолита. Перекристаллизация метамиктного бритолита в смесь бастнезита, рабдофанита (монацита), флюорита и кварца происходит соответственно реакции: (REE, Ca)[SiO 4 , PO 4]3 F + H 2 CO 3 > REE[CO 3]F + REE[PO 4] + CaF 2 + SiO 2 . Рентгенофазовый анализ продуктов прокаливания (450—920 ºС) бритолита позволяет оценить степень метамик- тизации структуры. Установлено, что в рудных зонах Азовского месторождения присутствуют разные по степе- ни деструкции типы бритолита. Метамиктизация бритолита и перекристаллизация при автометасоматическом действии флюида сопровождаются перераспределением лантаноидов. Нанокристаллический размер продуктов распада бритолита обеспечивает их высокую реакционную способность, что облегчает извлечение REE из руды. E-mail: е.grechanovskaya@gmail.com МІНЕРАЛОГІЧНИЙ ЖУРНАЛ MINERALOGICAL JOURNAL (UKRAINE) © В.С. Мельников, Е.Е. Гречановская, 2010 ���_3N.indd 11 14.09.2010 22:40:59 12 ISSN 0204-3548. Mineral. Journ. (Ukraine). 2010. 32, No 3 В.С. МЕЛЬНИКОВ, Е.Е. ГРЕЧАНОВСКАЯ лит — рудообразующий минерал, главный кон- центратор редкоземельных элементов (REE) и иттрия [5]. Ортит, второстепенный минерал, содержащий редкоземельные элементы, встре- чается преимущественно в тесном срастании с бритолитом. В отличие от находок бритолита, описан- ных в литературе [1, 3, 4], бритолит Азовско- го цирконий-редкоземельного месторожде- ния име ет магматическое происхождение [5]. Он кристаллизовался одним из первых и син- генетичен с цирконом. Высокая температура образования и достаточно широкий темпе- ратурный интервал кристаллизации бритоли- та обусловили его относительно длительную кристаллизационную историю. Кристаллохи- мические особенности минерала — гетерова- лентный изоморфизм, примеси радиоактив- ных Th и U, дефектность структуры, служат причиной неустойчивости бритолита при из- менении РТ-параметров среды. Предыдущи- ми исследованиями установлено [5], что в результате метамиктного распада бритолит Азовского месторождения в большинстве слу- чаев становится рентгеноаморфным. Если и встречаются кристаллические разновидности бритолита, то значения параметров его эле- ментарной ячейки оказываются намного вы- ше, чем у природного неметамиктного или синтетического бритолита. Это свидетельст- вует о необычном структурном состоянии минерала. В результате применения рентгенофазового и микрозондового методов анализа установле- но, что состав бритолита Азовского месторож- дения не соответствует индивидуализируемой минеральной фазе. Он представляет собой смесь нескольких фаз: бритолит + бастнезит + + монацит + рабдофанит + церианит (очень редко), часть которых существует в метамикт- ном (рентгеноаморфном) состоянии [6]. Со- держание собственно бритолита в смеси ко- леблется от нуля до десяти и более процентов. Бритолит из рудной зоны месторождения представлен полифазными псевдоморфозами по кристаллам гексагонального габитуса или выделениями произвольной формы. Гетерогенность бритолита связана не толь- ко с существованием кристаллической и амор- фной фаз, но также с присутствием других фаз. Часть из них образовалась из магматичес- кого расплава, другие возникли как результат изменения самого бритолита. Известно, что степень кристалличности бритолита зависит от содержания тория. По преобладанию ме- тами ктной или кристаллической фаз выделя- ют два типа бритолита: рентгеноаморфный и кристаллический. В рудных горизонтах Азов- ского месторождения их соотношение колеб- лется в широких пределах, к тому же разные типы бри толита сосуществуют в интервале в несколько десятков метров в пределах одного горизонта. В связи с вышесказанным, возможно выде- ление структурно-химических типов бритоли- та по таким параметрам: уровень трансформа- ции (количество неизмененного бритолита); фазовый состав псевдоморфоз; степень кри- сталличности новообразованных фаз. Цель данной работы — определить фазовый состав псевдоморфоз, установить, как он за- висит от первичного состава бритолита и вос- становить условия образования псевдоморфоз по бритолиту. Материал и методы исследования. Моно- фракции бритолита отобраны из мест его мак- симальной концентрации в Азовском место- рождении (керн скв. 19, 67, 52Т, 80 и 81), а также из концентрата технологической пробы РЗК-15. Во фракциях преобладают зерна кир- пично-красной окраски с матовым блеском. Реже встречается фракция прозрачных свет- ло-красных до оранжевых зерен с сильным стек лянным блеском, близким к алмазному. Зёрна желтого или светло-коричневого цвета разной прозрачности встречаются очень ред- ко. Рентгеновский анализ монофракций бри- толита выявил определенные различия их фа- зового состава. Размер кристаллов колеблется в широких пределах — от микроскопического (<0,05 мм) до 10—15 мм. Меньшие по размеру кристаллы сильно разрушены. Бритолит в виде включе- ний в цирконе имеет ограненную форму. Рентгенофазовый анализ проводили на дифрактометре ДРОН-2 (CuKα излучение). Обзорная дифрактограмма записывалась со скоростью 1—2 град/мин. Если на дифрак- тограмме присутствовали рефлексы кристал- лической фазы и их количество было дос- таточным для расчёта параметров элемен- тарной ячейки, их сканировали со скоростью 0,25 град/мин. В качестве эталонов использо- ваны кремний и германий. В том случае, ког- да материал оказывался рентгеноаморфным (метамиктным), проводили его термическую ���_3N.indd 12 14.09.2010 22:40:59 13ISSN 0204-3548. Мінерал. журн. 2010. 32, № 3 ПСЕВДОМОРФНОЕ ЗАМЕЩЕНИЕ БРИТОЛИТА АЗОВСКОГО ЦИРКОНИЙ-РЕДКОЗЕМЕЛЬНОГО МЕСТОРОЖДЕНИЯ обработку. Непосредственно на рентгенов- ской кювете образец нагревался в муфельной печи в течение 1—2 ч. Температура прокали- вания образцов — 450, 650 и 920 ºС. Однако в некоторых случаях прокаливание осуществля- лось ещё при температуре 350, 500 и 700 ºС. После каждой термообработки записывали дифрактограмму со скоростью 2 град/мин и при наличии достаточного количества реф- лексов сканировали их со скоростью 0,5— 0,25 град/мин, после чего рассчитывали пара- метры элементарной ячейки. Для исследования были отобраны образцы псевдоморфоз с разным содержанием крис- таллического бритолита и бастнезита (скв. 67, 75, 80, 81 и редкоземельный концентрат РЗК- 15). Содержание бритолита было достаточным для того, чтобы получить 10—12 рефлексов и вычислить параметры решетки с точностью 0,005—0,01 Ǻ. Монофракции бритолита оказались неод- нородными по составу. В них были встречены зерна и кристаллы, которые по цвету и про- зрачности отличались от основной массы зе- рен. Их рентгеновская диагностика проведена в камере для монокристаллов РКВ-86. Рентге- нограммы регистрировали в режимах лауэ- грамм, дебаеграмм и колебаний. Результаты исследований. Важную инфор- мацию о метамиктном состоянии и составе нанокристаллических фаз в псевдоморфозах по бритолиту даёт рентгенофазовый анализ продуктов его перекристаллизации при раз- ной температуре (таблица). Бритолит. На всех дифрактограммах реф- лексы показывают значительное уширение вследствие чрезвычайной дисперсности мате- риала (наночастицы). На рис. 1, а, б показана дискриминационная а — с диаграмма для природных (частично метамиктных) и прока- ленных при 450, 650 и 920 ºС бритолитов. Из диаграммы видно, что исходный (частично кристаллический) бритолит и продукты его нагревания чётко разделяются (рис. 1, а, б). Значения а и с кристаллического бритолита значительно превышают параметры эталон- Рис. 1. Дискриминационная а — с диаграмма для природного и прокаленного бритолитов: а: 1 — природный, 2 — прогретый при 450 ºС, 3 — эталонный; б — прогретый при: 1 — 650, 2 — 920 ºС Fig. 1. Discriminant а — с diagram for natural and calcinated britholites: a: 1 — natural britholite, 2 — heated at 450 ºC, 3 — standard; б — heated at: 1 — 650, 2 — 920 ºС ���_3N.indd 13 14.09.2010 22:40:59 14 ISSN 0204-3548. Mineral. Journ. (Ukraine). 2010. 32, No 3 В.С. МЕЛЬНИКОВ, Е.Е. ГРЕЧАНОВСКАЯ ного бритолита-(Се): а = 9,480, с = 6,960 Ǻ (рис. 1, а), причём вариация значений пара- метра а намного выше, чем с (Δа = 0,10, Δс = = 0,06 Ǻ). В целом намечается прямая зависи- мость между а и с. Нагревание при 450 ºС зна- чительно сжимает структуру бритолита, в ре- зультате значения а и с приближаются к эта- лонным. Точки на диаграмме а — с попадают в поле точек природного бритолита, располо- женных более компактно. Последующее про- каливание при 650 и 920 ºС (рис. 1, б) еще больше сжимает структуру по осям а и с, к тому же сжатие структуры по с в среднем в два раза больше. Между параметрами а и с суще- ствует линейная зависимость с коэффициен- том корреляции R = 0,85. Эффект сжатия выразительно проявляется на диаграмме зависимости объема элементар- ной ячейки (V ) от температуры (рис. 2). При 920 ºС параметры а, с и V попадают в поле кристаллического бритолита Ce-Nd-Sm со- става (рис. 3). Тот факт, что после прокаливания при тем- пературе 920 ºС бритолиты из разных скважин Азовского месторождения имеют почти оди- наковые значения параметров элементарной ячейки, свидетельствует о постоянстве соста- ва конечного продукта прокаливания. Сложность процессов, происходящих при нагревании псевдоморфоз по бритолиту, обу- словлена его полифазным составом — ассо- циацией бастнезита, аморфной фазы и релик- тов кристаллического бритолита. Можно до- пустить, что повышение температуры может сопровождаться такими процессами: "пере- кристаллизацией" нанокристаллического бри- толита и сжатием элементарной ячейки; раз- ложением бастнезита с образованием фазы со структурой флюорита (церианита — (Сe4+, TR3+, Th) O2—x); образованием новых кристал- лических фаз (бритолита, фосфатов и оксидов REE) из рентгеноаморфного материала (таб- лица). Довольно часто рентгеновские рефлек- сы вторичных фаз (бастнезита, монацита) за- метно уширены. Это свидетельствует об очень малом размере кристаллитов. Возможно, это служит причиной низкой температуры разло- жения бастнезита, которая на 200—300 ºС ниже по сравнению с его синтетическими и гидротермальными аналогами. Рис. 2. Зависимость объема элементарной ячейки (V, Ǻ3) бритолита от температуры нагрева (точки взя- ты из таблицы) Fig. 2. Dependence of britholite unit cell volume (V, Ǻ3) on the temperature of heating (points on the graph are taken from Table) Рис. 3. Дискриминационная а — с диа- грамма бритолитов Азовского место- рождения. 1, 2 — эталон (1 — оксибри- толит, 2 — гидро ксилбритолит), 3 — природные серии (Ab — абукумалит, Br — бритолит, Ls — лессингит), 4 — 6 — бритолиты Азовского месторождения (4 — природный, 5 — прогретый при 450 ºC, 6 — прогретый при 920 ºC) Fig. 3. Discriminant а — с diagram of britholites of Azov deposite. 1, 2 — etalon (1 — oxibritholite, 2 — hydroxylbritholite), 3 — natural series (Ab — abukumalite, Br — britholite, Ls — lessingite), 4 — 6 — britholites of Azov deposite (4 — natural, 5 — heated at 450 ºC, 6 — heated at 920 ºC) ���_3N.indd 14 14.09.2010 22:41:00 15ISSN 0204-3548. Мінерал. журн. 2010. 32, № 3 ПСЕВДОМОРФНОЕ ЗАМЕЩЕНИЕ БРИТОЛИТА АЗОВСКОГО ЦИРКОНИЙ-РЕДКОЗЕМЕЛЬНОГО МЕСТОРОЖДЕНИЯ Термоустойчивость и фазообразование в бритолитах Азовского месторождения при нагревании Thermal stability and phase formation in britholites of the Azov deposit under heating Номер п/п Скважина, глубина Исходный минерал Температура прокаливания, ºC 450 650 920 1 Скв. 81, гл. 209 м (обр. № 1) Бастнезит: а = 7,086(2), с = 9,766(6), V = 424,696 Церианит: а = 5,541; бритолит; монацит; циркон Церианит: а = 5,503; бритолит Церианит: а = 5,488; бри- толит — в малом количе- стве; циркон: а = 6,579, с = 6,01, V = 260,148 2 Скв. 81, гл. 209 м (середина про- жилка) (обр. № 2) Бастнезит: а = 7,111, с = 9,817, V = 429,925; синхизит — Церианит: а = 5,503 Церианит: а = 5,463 3 Скв. 81, гл. 209 м (обр. № 3) Бастнезит: а = 7,118, с = 9,803, V = 4130,1 Церианит: а = 5,546; гематит Церианит: а = 5,528; гематит — 4 Скв. 81, гл. 209 м (обр. № 3) Бастнезит Церианит: а = 5,557; гематит Церианит: а = 5,54; бритолит-(Ce); гема- тит Церианит: а = 5,456; бритолит-(Ce); гематит 5 Скв. 81, гл. 214 м бритолит + баст- незит (мало) Бритолит: а = 9,595, с = 7,082, V = 564,64 Бритолит: а = 9,543, с = 6,990, V = 551,99; церианит: а = 5,489 Бритолит: а = 9,511, с = 6,977, V = 546,565; церианит: а = 5,465 Бритолит: а = 9,500, с = 6,965, V = 544,387, c/a = 0,733; церианит: а = 5,465 6 Скв. 81, гл. 214 м бритолит темно- красный + баст- незит (мало) Бритолит: а = 9,605, с = 7,106, V = 567,772 — Бритолит: а = 9,492, с = 6,965, V = 543,447; церианит: а = 5,489 Бритолит: а = 9,505, с = 6,969, V = 545,322; церианит: а = 5,483 7 Скв. 1372 (обр. № 1) бритолит + баст- незит Бритолит: а = 9,670, с = 7,052, V = 571,078 Бритолит: а = 9,584, с = 6,981, V = 555,318 Бритолит: а = 9,469, с = 6,963, V = 540,674 Бритолит: а = 9,499, с = 6,963, V = 544,105 8 Скв. 1372 (обр. № 2) бритолит Бритолит: а = 9,635, с = 7,074, V = 568,733 Бритолит: а = 9,546, с = 6,990, V = 551,68; церианит: a = 5,42 Бритолит: а = 9,509, с = 6,970, V = 545,812 Бритолит: а = 9,49, с = 6,967, V = 543,438 9 Скв. 80, гл. 130,8 м кристалл брито- лита Бритолит: а = 9,652, с = 7,062, V = 569,806 Бритолит: а = 9,553, с = 6,982, V = 551,8 — Бритолит: а = 9,499, с = 6,965, V = 544,278 10 Скв. 80, гл. 130,8 м бритолит + баст- незит Бритолит (исх.): а = 9,628, с = 7,058, V = 566,610; бастнезит: а = 7,118, с = 9,730, V = 426,887 11 Скв. 67, гл. 176,1 м бритолит виш- нёвый Бритолит: а = 9,658, с = 6,997, V = 565,3 — — Бритолит: а = 9,485, с = 6,954, V = 541,80 12 Скв. 67, гл. 176 м бритолит виш- нё вый Слабые ли- нии на рент- генограмме — — Бритолит: а = 9,481, с = 6,958, V = 541,65 13 Скв. 67, гл. 162 м бритолит корич- невый То же — — Бритолит: а = 9,486, с = 6,955, V = 541,993 14 Скв. 67, гл. 163 м бритолит + баст- незит " " — — Бритолит: а = 9,492, с = 6,953, V = 542,523 ���_3N.indd 15 14.09.2010 22:41:01 16 ISSN 0204-3548. Mineral. Journ. (Ukraine). 2010. 32, No 3 В.С. МЕЛЬНИКОВ, Е.Е. ГРЕЧАНОВСКАЯ Из зависимости V(Т) следует, что трансфор- мация расширенной структуры бритолита в сжатую заканчивается в целом до 650 ºС. Па- раллельно происходит разрушение бастнезита и кристаллизация церианита. Поскольку рас- пад бастнезита — это реакция дегидратации и дефлюоризации, вода и фтор могут быть ката- лизаторами перекристаллизации бритолита. Но взаимосвязаны ли эти процессы, остается пока не ясным. Увеличение параметров решетки может быть частично вызвано нанокристаллическим со- стоянием вещества (размерный эффект). Од- нако в данном случае этот эффект слишком велик и, возможно, имеет другие причины. Самая вероятная версия основывается на том, что структуры с тетраэдрами SiO 4 и PO 4 име- ют разную стойкость к облучению [10]. Таким образом, степень устойчивости структуры бритолита зависит не только от количества тория, но и от кристаллохимического факто- ра. Фосфорсодержащие бритолиты (как и апа- тит) могут сохраняться после облучения, об- разуя кристаллическую часть псевдоморфоз. Поскольку разрушение структуры бритолита происходит в присутствии воды, можно ожи- Номер п/п Скважина, глубина Исходный минерал Температура прокаливания, ºC 450 650 920 15 Скв. 75, гл. 65,8 м бритолит + бастне- зит Бритолит: а = 9,671, с = 7,051, V = 571,116 Бритолит: а = 9,535, с = 6,984, V = 549,891 — Бритолит: а = 9,498, с = 6,968, V = 544,381 16 РЗК-15 (технологи- ческая проба) бритолит красный (обр. № 1) Слабые ли- нии на рент- генограмме — Бритолит: а = 9,526, с = 6,982, V = 548,644; церианит — очень мало Бритолит: а = 9,483, с = 6,955, V = 541,719; церианит — очень мало 17 РЗК-15 (технологи- ческая проба) бри- толит тёмно-крас- ный (обр. № 2) + + бастнезит То же Монацит; церианит: а = 5,552 Монацит; церианит: а = 5,515; бритолит Монацит; церианит: а = 5,481; бритолит 18 РЗК-15 (технологи- ческая проба) бри- толит тёмно- крас- ный (обр. № 3) + + бастнезит Бастнезит: а = 7,066, с = 9,702, V = 419,554 Монацит; церианит: а = 5,519 Монацит; церианит: а = 5,519; бритолит Монацит; церианит: а = 5,519; бритолит 19 РЗК-15 (технологи- ческая проба) бри- толит (обр. № 4) Слабые ли- нии на рент- генограмме Бритолит: а = 9,557, с = 6,987, V = 552,632 Бритолит: а = 9,520, с = 6,974, V = 547,396 Бритолит: а = 9,495, с = 6,963, V = 543,536 20 РЗК-15 (технологи- ческая проба) бри- толит тёмно-крас- ный (обр. № 5) + + бастнезит Бастнезит: а = 7,071, с = 9,737, V = 421,327; бритолит Монацит; церианит: а = 5,541; бритолит Монацит; церианит: а = 5,535; бритолит Монацит; церианит: а = 5,487; бритолит 21 РЗК-15 (технологи- ческая проба) бри- толит (обр. № 6) + + бастнезит, цир- кон Бастнезит: а = 7,071, с = 9,725, V = 421,115; бритолит; циркон Бритолит: а = 9,600, с = 6,968, V = 556,12; монацит; церианит: а = 5,547; циркон Бритолит: а = 9,50, с = 6,97, V = 554,886; церианит: а = 5,46; монацит Бритолит; церианит: а = 5,427; монацит 22 Скв. 1372 бритолит Бритолит: а = 9,670, с = 7,052, V = 571,078 Бритолит: а = 9,617, с = 6,995, V = 560,27 Бритолит: а = 9,495, с = 6,964, V = 543,79 Бритолит: а = 9,484, с = 6,958, V = 542,466 П р и м е ч а н и е. a, c приведены в Å, V — в Å3. Окончание таблицы The end Table ���_3N.indd 16 14.09.2010 22:41:02 17ISSN 0204-3548. Мінерал. журн. 2010. 32, № 3 ПСЕВДОМОРФНОЕ ЗАМЕЩЕНИЕ БРИТОЛИТА АЗОВСКОГО ЦИРКОНИЙ-РЕДКОЗЕМЕЛЬНОГО МЕСТОРОЖДЕНИЯ дать, что под действием радиоактивного об- лучения будет происходить гидролиз тетра- эдров SiO 4 и трансформация их в тетраэдры большего размера — SiO 3 (OH). Такая ситуа- ция предусматривается в метамиктном цирко- не [10]. Уменьшение общего положительного заряда структуры может компенсироваться частичной миграцией за её пределы высоко- зарядных катионов с малым радиусом, напри- мер иттрия и тяжёлых лантаноидов [7, 8]. Если дефицит катионов в аморфной части не кри- тический, то при нагревании структура может перейти в кристаллическое состояние. При- сутствие неразрушенного бритолита ускоряет этот процесс, поскольку нанокристаллы вы- ступают как зародыши кристаллизации. В случае необратимого разрушения структуры аморфный материал перекристаллизовывает- ся в смесь оксидов. Бастнезит. Продукт термического распада бастнезитовых псевдоморфоз — это преиму- щественно фаза со структурой флюорита — церианит. Рентгеновское исследование чис то- го F-бастнезита (тонкие прожилки в цир кон- бритолитовой руде) показало, что един ствен- ной фазой в интервале 450—920 ºС остается церианит (таблица). Параметр а кубической ячейки уменьшается с повышением темпера- туры: до 450 ºС а = 5,54—5,56; до 650 ºС а = = 5,50—5,54 и до 920 ºС а = 5,45—5,49 Ǻ (рис. 4). Повышенный параметр церианита, полученного при 920 ºС после распада бастне- зита, можно объяснить кислородной несте- хиометрией, которая вызвана присутствием в структуре трёхвалентных лантаноидов, а за- ниженную почти на 100 ºС температуру рас- пада бас тнезита — нанокристаллическим строением исходного материала. С повыше- нием температуры прокаливания параметр а церианитовой структуры уменьшается, при- ближаясь к значению а = 5,50—5,46 Ǻ. Монацит. При нагревании структура мона- цита не испытывает существенных измене- ний, кроме незначительного изменения пара- метров элементарной ячейки. Как показано на рис. 5, значение параметра S = a · c · sin β рас- тет с температурой. Это несколько неожидан- но, поскольку такое поведение противопо- ложно тому, что наблюдается при раскристал- лизации бритолита и церианита. Это означает, Рис. 4. Зависимость параметра а кубической флюоритоподобной фазы (церианита) от температу- ры прокаливания (точки взяты из таблицы) Fig. 4. Dependence of a cell pa ra- meter of cubic fluorite-type struc- ture (cerianite) on the calcination temperature (points on the graph are taken from Table) Рис. 5. Зависимость параметра S = a · c · sin β (Å2) в структуре монацита от температуры прока ливания Fig. 5. Dependence of monazite cell parameter S = = a · c · sin β (Å2) on the calcination temperature ���_3N.indd 17 14.09.2010 22:41:02 18 ISSN 0204-3548. Mineral. Journ. (Ukraine). 2010. 32, No 3 В.С. МЕЛЬНИКОВ, Е.Е. ГРЕЧАНОВСКАЯ что исходное кристаллическое состояние мо- нацита отличается от состояния частично ме- тамиктного и метамиктного бритолита. Обсуждение. Не возникает сомнения, что в Азовском месторождении гетерогенное состо- яние бритолита возникло под воздействием двух факторов: 1 — взаимодействия первич- ных кристаллов с окружающей средой (маг- матическим расплавом, галоидным расплавом- раствором, углекислотным раствором) и 2 — наличием в его составе радиоактивных тория и урана. Эти процессы происходили в широ- ком интервале значений температуры и были растянуты во времени. Важнейшим внутрен- ним фактором образования микрогетероген- ной структуры бритолита следует считать ра- диоактивность. Поскольку содержание ThO 2 не превышало в среднем 1 %, действие радио- активности было растянуто во времени и ме- тамиктное состояние возникло намного поз- же, уже после образования продуктов автоме- тасоматоза. Можно предположить, что все вторичные фазы сначала были кристалличес- кими, за исключением аморфного рабдофа- нита (Се, TR)[PO 4] · 0,5H 2 O. Рабдофанит — это неустойчивая фаза и со временем он пре- вращается в минерал со структурой монацита. Именно эта кристаллическая фаза постоянно присутствует в измененном бритолите. Большинство продуктов превращения бри- толита состоит из компонентов, которые при- сутствуют в исходном минерале. Но в целом распад бритолита — не изохимический про- цесс. Об этом свидетельствует наличие в со- ставе псевдоморфоз карбоната. Чрезвычайная распространенность сидерита на Азовском месторождении служит признаком интенсив- ного углекислотного метасоматоза. Поэтому во всех образцах исходного (метамиктного или частично метамиктного) бритолита всегда присутствует бастнезит — редкоземельный кар- бонат. Как показали микроскопические иссле- дования, распад бритолита происходил еще до образования микрожилок сидерита и связан с инфильтрацией ранних галоидно-углекислых растворов. Учитывая преимущественно карбо- натный состав псевдоморфоз, процесс превра- щения бритолита можно представить в виде реакции: (REE, Ca)5 [SiO 4 , PO 4]3 F + H 2 CO 3 → → REE [CO 3] F + REE [PO 4] + CaF 2 + SiO 2 . Продуктами изменения служат кристалли- ческие редкоземельный карбонат (бастнезит), флюорит, редкоземельный фосфат (монацит) и кварц. Поскольку фтор — необходимый ком- понент бастнезита, а соотношение REE : F в бритолите близко к 3 : 1, образование флю о- ри та в ходе образования псевдоморфоз про- блематично. Более того, для связи всех редко- земельных элементов в бастнезите необходим привнос фтора или образование гидроксил- бас тнезита. Альтернативой монациту может быть образованием REE-апатита за счет бри- толита. Таким образом, существует несколько вари- антов изменения бритолита: более общий, ког да распаду подвергается фосфористый бри- толит, и когда изменяется максимально крем- нистый бритолит. В первом случае главны- ми вторичными фазами будут бастнезит и монацит (рабдофанит), во втором — только бастнезит. Поскольку под действием метасоматических растворов первичный бритолит полностью или частично замещается другими минерала- ми, можно допустить, что между новообра- зованными фазами происходит пере распре де- ление лантаноидов. Об этом свидетельствует наличие бритолита с разным составом редко- земельных элементов. Первичный бритолит имеет существенно Ce-La состав, тогда как "желтая" генерация обогащена лантаноидами с большой (Er-Lu) и средней массой (Sm-Ho), а также иттрием [4]. Можно допустить, что жёлтый бритолит образовался из красного пу- тем катионного обмена. Это возможно, как и то, что в процессе трансформации бритолита будут сохранены не только тетраэдры [PO 4]3– и [SiO 4]4–, но и апатитовая структура в целом. Однако для такого процесса необходимо при- сутствие в растворе REE и иттрия, которые могут обмениваться с катионами первичного бритолита. Причём в процессе обмена из структуры бритолита "уходят" преимущест- вен но лёгкие лантаноиды. Поскольку прямых доказательств такого процесса нет, можно допустить, что образование Y-бритолита про- исходило путём непосредственной кристалли- зации его из гидротерм за счет материала пер- вичного бритолита. Это согласуется с "инер т- ностью" кремния и фосфора, а также с ак - тивностью лантаноидов в метасоматическом процессе. На активную миграцию лёгких лан- таноидов из метамиктного бритолита указано в работе [8]. "Критической" фазой в процессе пере- распределения REE может быть монацит, ко- ���_3N.indd 18 14.09.2010 22:41:05 19ISSN 0204-3548. Мінерал. журн. 2010. 32, № 3 ПСЕВДОМОРФНОЕ ЗАМЕЩЕНИЕ БРИТОЛИТА АЗОВСКОГО ЦИРКОНИЙ-РЕДКОЗЕМЕЛЬНОГО МЕСТОРОЖДЕНИЯ торый имеет селективную способность к "поглощению" легких лантаноидов. Крис тал- лиза ция монацита (возможно, благодаря раб- дофаниту) связана с лантаноидами цериевой группы, в результате чего флюид обогащается иттрием и тяжелыми лантаноидами. Послед- ние входят в структуру бастнезита, который кристаллизовался позже. Роль радиоактивности и метасоматоза. Рент- геноаморфные фазы возникают как продукты гидротермального изменения и метамиктного распада бритолита. Влияние каждого фактора на гетерогенизацию первичного бритолита определить тяжело. Облучение кристаллов бритолита началось сразу после их образова- ния. Оно происходило во время охлаждения интрузии при температуре образования пост- магматического флюида. Этот интервал вре- мени неизвестен. Учитывая размеры Азовско- го штока и начальную температуру расплава (не менее 1200 ºС), время, необходимое для консолидации магматического расплава, пре- вышает 0,5 млн лет. Содержание урана и то- рия в бритолите Азовского цирконий-ред- коземельного месторождения равно 0,9—1,2 % ThО 2 и 0,1—0,3 % UО 2 . Можно предположить, что до взаимодействия с углекислотным флю- идом бритолит был "активирован" альфа- облучением урана и тория. После гидро- термального превращения бритолита в смесь бастнезита, монацита и реликтов бритолита произошло перераспределение урана и тория между новообразованными фазами. Освобож- дённые уран и торий вошли в структуру мона- цита, а бастнезит остался "чистым". Действи- тельно, в бастнезите установлено самое низ- кое содержание этих элементов [6]. Известно, что структура фосфатов (монацит) по сравне- нию со структурой силикатов (бритолит и циркон) была намного более стойкой к облу- чению [10]. Этим объясняется тот факт, что основной метамиктной фазой в псевдомор- фозах по кристаллическому бритолиту был аморфный бритолит. Сложнее объяснить со- вместное присутствие метамиктного и кри- сталлического бритолита. Здесь возможно не- сколько версий: радиоактивные элементы в бритолите с самого начала были распределе- ны неравномерно (зонально), или в структуре неравномерно был распределен фосфор, а так же, что гидротермальным изменением бы- ла охвачена только часть кристалла. Зональ- ная структура (иногда с зонами метамиктного циртолита) наблюдается в сингенетичном с бритолитом цирконе [6]. Нет доказательств то го, что зональность не могла возникнуть в бритолите, который рос в том же расплаве и в то же время. Но, как показывают результаты микроскопического исследования, распреде- ление кристаллической и измененной фаз в бритолите не всегда такое же, как и в зональ- ном бритолите. Структурная неоднородность бритолита может быть вызвана также изо- морфным фосфором. Эффект, конечно, про- тивоположен действию радиации. Это наибо- лее вероятно, поскольку колебание значения содержания фосфора в бритолите подтверж- дается аналитическими определениями, тогда как вариация содержания тория незначитель- на. Однако присутствие в продуктах измене- ния монацита — следствие превращения фос- фористого бритолита, которое не относится к метамиктному процессу. Таким образом, роль фосфора в стабилизации структуры бритолита остается не ясной. Так же, как и роль флюида при гидротермальном изменении бритолита. Поэтому пока не известно, по какой именно реакционной схеме происходит взаимодей- ствие флюида с бритолитом. Необоснованно считать, что нанокристаллический материал, который раскристаллизовывается в бритолит, образовался под действием растворов. Радиоактивность — это не главный или единственный фактор разрушения структуры бритолита. Постмагматический флюид, насы- щенный углекислотой, оказался чрезвычай- но активным агентом трансформации брито- лита. Продолжительность автометасоматичес- ких про цессов зависит от скорости охлажде- ния интрузии, а эффективность — от состава флюида. Общим результатом влияния альфа- облучения и дейтерического флюида на струк- туру бритолита оказывается образование но- вых фаз, в том числе аморфных. Процесс трансформации бритолита, как правило, за- вер шается образованием псевдоморфоз. Выводы. Приведенные результаты свиде- тель ствуют, что "средний" бритолит Азовско го месторождения не соответствует по соста ву ин дивидуализируемой минеральной фазе, а ока зывается смесью фаз, часть которых су ще - ствует в аморфном состоянии. Как по казали рентгенофазовое и электроннозон довое ис- следования [6], а также оптические наблюде- ния, псевдоморфозы по бритолиту сос тоят преимущественно из двух фаз — криптокрис- ���_3N.indd 19 14.09.2010 22:41:05 20 ISSN 0204-3548. Mineral. Journ. (Ukraine). 2010. 32, No 3 В.С. МЕЛЬНИКОВ, Е.Е. ГРЕЧАНОВСКАЯ таллического бастнезита и фос фатов REE (главным образом монацита). Кроме того, в не значительном количестве присутствуют кварц и флюорит. В случае неполного замеще- ния наблюдается первичный (в данном случае реликтовый) кристалли ческий или метамикт- ный бритолит. Форма выделений новообразо- ванных фаз детально не изучена. За ис клю- чением зональных кристаллов, определен ной закономерности не существует. Преобладают пятнистые неправильной формы выделения бастнезита или его смесь с монацитом. Время "симплектитового роста" [5] совсем не подхо- дит для таких образований. Их использование основывает ся боль ше на гипотетической, чем на фак тической морфологии сростков. 1. Вальтер А.А., Еременко Г.К. Акцесорні фосфати нефелінових сієнітів Приазов’я // Мінералогія і геохімія південно-східної частини УРСР. — К. : Вид-во АН УРСР, 1963. — С. 14—27. 2. Кривдик С.Г., Легкова Г.В., Егорова Л.Н. Бритолит как продукт распада в редкоземельном апатите // Мине- рал. журн. — 1990. — 12, № 4. — С. 92—97. 3. Марченко Е.Я., Кривонос В.П., Раздорожный В.Ф., Каторгин Н.В. Первые находки иттрийсодержащих брито- лита, бастнезита и иттробастнезита в сиенит-пегматитах, гранитах и метасоматитах Украинского щита // Докл. АН УССР. — 1991. — № 9. — С. 129—132. 4. Марченко Е.Я., Пожарицкая Л.К., Нечелюстов Г.Н., Стрекозов С.Н. Топохимические особенности иттрийсо- держащих редкоземельных фосфатов Приазовья (Украинский щит) // Минерал. журн. — 1995. — 17, № 6. — С. 3—16. 5. Мельников В.С., Возняк Д.К., Гречановская Е.Е. и др. Азовское цирконий-редкоземельное месторождение : минералогические и генетические особенности // Там же. — 2000. — 22, № 1. — С. 42—61. 6. Мельников В.С., Гречановська О.Є., Груба В.В. та ін. Гетерогенність бритоліту Азовського родовища (Східне Приазов’я) // Там же. — 2007. — 29, № 3. — С. 14—24. 7. Arden K.M., Halden N.N. Crystallization and alteration history britholite in rare-earth-element-enriched реgmatitic segregations associated with Eden Lake complex, Manitoba, Canada // Can. Miner. — 1999. — 37. — P. 1239— 1253. 8. Harlov D.E., Forster H.-J. Fluid induced nucleation (Y + REE)-phosphate minerals within араtite : Nature and ex- periment. Pt 11. Flourapatite // Amer. Miner. — 2003. — 88. — P. 1209—1229. 9. Ito I. Silicate араtites and охyapatites // Ibid. — 1968. — 53. — P. 890—907. 10. Meldrum А., Boatner L.A., Ewing R.C. А comparison radiation effects in crystalline ABO 4 - type phosphates and sili- cates // Miner. Mag. — 2000. — 64(2). — P. 185—194. Ин-т геохимии, минералогии и рудообразования Поступила 10.06.2010 им. Н.П. Семененко НАН Украины, Киев РЕЗЮМЕ. Бритоліт — головний рудоутворювальний мінерал Азовського цирконій-рідкісноземельного родови- ща (Східне Приазов’я). Дослідження його за допомогою методу рентгенофазового аналізу показало, що він є гетерогенним утворенням. Склад бритоліту суттєво змінений під впливом радіоактивного опромінення і вугле- кислого метасоматозу. Новоутвореними фазами у бритоліті є бастнезит, флюорит і аморфний фосфат рід- кісноземельних елементів, склад його відповідає рабдофаніту (Ce, REE) [PO 4] · 0,5H 2 O. Ці фази псевдоморфно заміщують бритоліт. Наявність у складі псевдоморфоз карбонату свідчить про те, що розпад не був ізохімічним процесом. Бастнезит встановлений у всіх різновидах метаміктного бритоліту. Перекристалізація метаміктного бритоліту в суміш бастнезиту, рабдофаніту (монациту), флюориту і кварцу відбувається відповідно до реакції: (REE, Ca) [SiO 4 , PO 4]3 F + H 2 CO 3 > REE [CO 3]F + REE [PO 4] + CaF 2 + SiO 2 . Рентгенофазовий аналіз продуктів прожарювання (450—920 ºС) бритоліту дозволяє оцінити ступінь метаміктизації структури. Встановлено, що у рудних зонах Азовського родовища присутні різні за ступенем деструкції типи бритоліту. Метаміктизація бри- толіту і перекристалізація внаслідок автометасоматичної дії флюїду супроводжуються перерозподілом ланта- ноїдів. Нанокристалічний розмір продуктів розпаду бритоліту забезпечує їх високу реакційну здатність, що полегшує вилучення REE з руди. Сложно определить, какой из факторов пре обладает в процессе разрушения бритоли- та — химический (автометасоматоз) или фи- зический (альфа-радиоактивность). Послед- ний действует с момента образования мине- рала, а эффективность его действия зависит как от концентрации тория, так и от химичес- кого состава бритолита и времени. Следует отметить, что, в отличие от фосфатов (апа- тита, монацита), метамиктизации бритолита спо собствует наличие в структуре SiO 4 -тет- раэдров, легко поддающихся гидролизу [10]. Содержание тория в бритолите Азовского ме- сторождения не превышает 1,2 % Th 2 O 3 , дли- тельность облучения сравнима с возрастом интрузии (1810 млн лет) [5]. ���_3N.indd 20 14.09.2010 22:41:06 21ISSN 0204-3548. Мінерал. журн. 2010. 32, № 3 ПСЕВДОМОРФНОЕ ЗАМЕЩЕНИЕ БРИТОЛИТА АЗОВСКОГО ЦИРКОНИЙ-РЕДКОЗЕМЕЛЬНОГО МЕСТОРОЖДЕНИЯ SUMMARY. Magmatic britholite is the main rare-earth mineral of the Azov deposit. The X-ray study and electron microprobe analysis have established that the britholite represents a mixture of several phases: primary britholite-(Ce), bastnaesite, monazite as REE minerals, and secondary britholite-(Y), quartz, fluorite as newly-formed minerals. SEM showed nanocrystalline sizes of bastnaesite and monazite. The most part of primary britholite exists in a metamict (amorphous) state. The lanthanides content in britholite-(Ce) is equal to 38—54 % and that of yttrium to 2.5—3.5 % Y 2 O 3 . The phosphorous content varies from 2 to 16 % P 2 O 5 . The best inverse correlation of P 2 O 5 and SiO 2 contents agrees with the substitution according to the equation REE + Si → Ca + P. It is important that primary britholite contains up to 1.2 % ThO 2 and 0.15 % UO 2 . Two factors affected the formation of britholite pseudomorphs: radioactive emanation of thorium and CO 2 -bearing fluid. During methasomatic replacement redistribution of lanthanides and yttrium took place. Yttrium content in secondary britholite increased sometimes up to 28 % Y 2 O 3 . A monazite phase concentrated light REE and thorium (up to 5—7 wt. % ThO 2 ) but preserved its crystalline state. Taking into account the content of pseudomorphs, an equation for the replacement reaction can be written as follows: REE 3 – x Ca 2 + x [Si 3 – x P x O 12 ]F + {(3 – 2 х)CO 3 2– + 2 (1 – х)F–} = = (3 – 2x) REECO 3 F + хREEPO 4 + {(2 + х)Ca2+ + (3 – х) Si4+} (fluid contents is in braces). It can be seen from this equation that the carbon dioxide-fluorine-water fluid is necessary for the transformation of britholite into bastnaesite. ���_3N.indd 21 14.09.2010 22:41:06 << /ASCII85EncodePages false /AllowTransparency false /AutoPositionEPSFiles true /AutoRotatePages /None /Binding /Left /CalGrayProfile (Dot Gain 20%) /CalRGBProfile (sRGB IEC61966-2.1) /CalCMYKProfile (U.S. Web Coated \050SWOP\051 v2) /sRGBProfile (sRGB IEC61966-2.1) /CannotEmbedFontPolicy /Error /CompatibilityLevel 1.4 /CompressObjects /Tags /CompressPages true /ConvertImagesToIndexed true /PassThroughJPEGImages true /CreateJDFFile false /CreateJobTicket false /DefaultRenderingIntent /Default /DetectBlends true /DetectCurves 0.0000 /ColorConversionStrategy /CMYK /DoThumbnails false /EmbedAllFonts true /EmbedOpenType false /ParseICCProfilesInComments true /EmbedJobOptions true /DSCReportingLevel 0 /EmitDSCWarnings false /EndPage -1 /ImageMemory 1048576 /LockDistillerParams false /MaxSubsetPct 100 /Optimize true /OPM 1 /ParseDSCComments true /ParseDSCCommentsForDocInfo true /PreserveCopyPage true /PreserveDICMYKValues true /PreserveEPSInfo true /PreserveFlatness true /PreserveHalftoneInfo false /PreserveOPIComments true /PreserveOverprintSettings true /StartPage 1 /SubsetFonts true /TransferFunctionInfo /Apply /UCRandBGInfo /Preserve /UsePrologue false /ColorSettingsFile () /AlwaysEmbed [ true ] /NeverEmbed [ true ] /AntiAliasColorImages false /CropColorImages true /ColorImageMinResolution 300 /ColorImageMinResolutionPolicy /OK /DownsampleColorImages true /ColorImageDownsampleType /Bicubic /ColorImageResolution 1200 /ColorImageDepth -1 /ColorImageMinDownsampleDepth 1 /ColorImageDownsampleThreshold 1.50000 /EncodeColorImages false /ColorImageFilter /DCTEncode /AutoFilterColorImages true /ColorImageAutoFilterStrategy /JPEG /ColorACSImageDict << /QFactor 0.15 /HSamples [1 1 1 1] /VSamples [1 1 1 1] >> /ColorImageDict << /QFactor 0.15 /HSamples [1 1 1 1] /VSamples [1 1 1 1] >> /JPEG2000ColorACSImageDict << /TileWidth 256 /TileHeight 256 /Quality 30 >> /JPEG2000ColorImageDict << /TileWidth 256 /TileHeight 256 /Quality 30 >> /AntiAliasGrayImages false /CropGrayImages true /GrayImageMinResolution 300 /GrayImageMinResolutionPolicy /OK /DownsampleGrayImages true /GrayImageDownsampleType /Bicubic /GrayImageResolution 1200 /GrayImageDepth -1 /GrayImageMinDownsampleDepth 2 /GrayImageDownsampleThreshold 1.50000 /EncodeGrayImages false /GrayImageFilter /DCTEncode /AutoFilterGrayImages true /GrayImageAutoFilterStrategy /JPEG /GrayACSImageDict << /QFactor 0.15 /HSamples [1 1 1 1] /VSamples [1 1 1 1] >> /GrayImageDict << /QFactor 0.15 /HSamples [1 1 1 1] /VSamples [1 1 1 1] >> /JPEG2000GrayACSImageDict << /TileWidth 256 /TileHeight 256 /Quality 30 >> /JPEG2000GrayImageDict << /TileWidth 256 /TileHeight 256 /Quality 30 >> /AntiAliasMonoImages false /CropMonoImages true /MonoImageMinResolution 1200 /MonoImageMinResolutionPolicy /OK /DownsampleMonoImages true /MonoImageDownsampleType /Bicubic /MonoImageResolution 1200 /MonoImageDepth -1 /MonoImageDownsampleThreshold 1.50000 /EncodeMonoImages false /MonoImageFilter /CCITTFaxEncode /MonoImageDict << /K -1 >> /AllowPSXObjects false /CheckCompliance [ /None ] /PDFX1aCheck false /PDFX3Check false /PDFXCompliantPDFOnly false /PDFXNoTrimBoxError true /PDFXTrimBoxToMediaBoxOffset [ 0.00000 0.00000 0.00000 0.00000 ] /PDFXSetBleedBoxToMediaBox true /PDFXBleedBoxToTrimBoxOffset [ 0.00000 0.00000 0.00000 0.00000 ] /PDFXOutputIntentProfile (None) /PDFXOutputConditionIdentifier () /PDFXOutputCondition () /PDFXRegistryName () /PDFXTrapped /False /Description << /CHS <FEFF4f7f75288fd94e9b8bbe5b9a521b5efa7684002000410064006f006200650020005000440046002065876863900275284e8e9ad88d2891cf76845370524d53705237300260a853ef4ee54f7f75280020004100630072006f0062006100740020548c002000410064006f00620065002000520065006100640065007200200035002e003000204ee553ca66f49ad87248672c676562535f00521b5efa768400200050004400460020658768633002> /CHT <FEFF4f7f752890194e9b8a2d7f6e5efa7acb7684002000410064006f006200650020005000440046002065874ef69069752865bc9ad854c18cea76845370524d5370523786557406300260a853ef4ee54f7f75280020004100630072006f0062006100740020548c002000410064006f00620065002000520065006100640065007200200035002e003000204ee553ca66f49ad87248672c4f86958b555f5df25efa7acb76840020005000440046002065874ef63002> /DAN <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> /DEU <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> /ESP <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> /FRA <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> /ITA <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> /JPN <FEFF9ad854c18cea306a30d730ea30d730ec30b951fa529b7528002000410064006f0062006500200050004400460020658766f8306e4f5c6210306b4f7f75283057307e305930023053306e8a2d5b9a30674f5c62103055308c305f0020005000440046002030d530a130a430eb306f3001004100630072006f0062006100740020304a30883073002000410064006f00620065002000520065006100640065007200200035002e003000204ee5964d3067958b304f30533068304c3067304d307e305930023053306e8a2d5b9a306b306f30d530a930f330c8306e57cb30818fbc307f304c5fc59808306730593002> /KOR <FEFFc7740020c124c815c7440020c0acc6a9d558c5ec0020ace0d488c9c80020c2dcd5d80020c778c1c4c5d00020ac00c7a50020c801d569d55c002000410064006f0062006500200050004400460020bb38c11cb97c0020c791c131d569b2c8b2e4002e0020c774b807ac8c0020c791c131b41c00200050004400460020bb38c11cb2940020004100630072006f0062006100740020bc0f002000410064006f00620065002000520065006100640065007200200035002e00300020c774c0c1c5d0c11c0020c5f40020c2180020c788c2b5b2c8b2e4002e> /NLD (Gebruik deze instellingen om Adobe PDF-documenten te maken die zijn geoptimaliseerd voor prepress-afdrukken van hoge kwaliteit. De gemaakte PDF-documenten kunnen worden geopend met Acrobat en Adobe Reader 5.0 en hoger.) /NOR <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> /PTB <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> /SUO <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> /SVE <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> /ENU (Use these settings to create Adobe PDF documents best suited for high-quality prepress printing. Created PDF documents can be opened with Acrobat and Adobe Reader 5.0 and later.) >> /Namespace [ (Adobe) (Common) (1.0) ] /OtherNamespaces [ << /AsReaderSpreads false /CropImagesToFrames true /ErrorControl /WarnAndContinue /FlattenerIgnoreSpreadOverrides false /IncludeGuidesGrids false /IncludeNonPrinting false /IncludeSlug false /Namespace [ (Adobe) (InDesign) (4.0) ] /OmitPlacedBitmaps false /OmitPlacedEPS false /OmitPlacedPDF false /SimulateOverprint /Legacy >> << /AddBleedMarks false /AddColorBars false /AddCropMarks false /AddPageInfo false /AddRegMarks false /ConvertColors /ConvertToCMYK /DestinationProfileName () /DestinationProfileSelector /DocumentCMYK /Downsample16BitImages true /FlattenerPreset << /PresetSelector /MediumResolution >> /FormElements false /GenerateStructure false /IncludeBookmarks false /IncludeHyperlinks false /IncludeInteractive false /IncludeLayers false /IncludeProfiles false /MultimediaHandling /UseObjectSettings /Namespace [ (Adobe) (CreativeSuite) (2.0) ] /PDFXOutputIntentProfileSelector /DocumentCMYK /PreserveEditing true /UntaggedCMYKHandling /LeaveUntagged /UntaggedRGBHandling /UseDocumentProfile /UseDocumentBleed false >> ] >> setdistillerparams << /HWResolution [2400 2400] /PageSize [612.000 792.000] >> setpagedevice