Изменение обменных параметров в Cr₂As под давлением
Исследована электронная структура антиферромагнитного (AF) Cr₂As. Обнаружена анизотропия обменного взаимодействия между подрешетками хрома. Проанализировано поведение обменных интегралов при сжатии решетки. Досліджено електронну структуру антиферомагнітного (AF) Cr₂As. Виявлено анізотропію обмінної...
Saved in:
| Published in: | Физика и техника высоких давлений |
|---|---|
| Date: | 2011 |
| Main Authors: | , , |
| Format: | Article |
| Language: | Russian |
| Published: |
Донецький фізико-технічний інститут ім. О.О. Галкіна НАН України
2011
|
| Online Access: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/69426 |
| Tags: |
Add Tag
No Tags, Be the first to tag this record!
|
| Journal Title: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Cite this: | Изменение обменных параметров в Cr₂As под давлением / В.И. Вальков, А.В. Головчан, А.В. Росляк // Физика и техника высоких давлений. — 2011. — Т. 21, № 2. — С. 7-13. — Бібліогр.: 14 назв. — рос. |
Institution
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| _version_ | 1860249329263968256 |
|---|---|
| author | Вальков, В.И. Головчан, А.В. Росляк, А.В. |
| author_facet | Вальков, В.И. Головчан, А.В. Росляк, А.В. |
| citation_txt | Изменение обменных параметров в Cr₂As под давлением / В.И. Вальков, А.В. Головчан, А.В. Росляк // Физика и техника высоких давлений. — 2011. — Т. 21, № 2. — С. 7-13. — Бібліогр.: 14 назв. — рос. |
| collection | DSpace DC |
| container_title | Физика и техника высоких давлений |
| description | Исследована электронная структура антиферромагнитного (AF) Cr₂As. Обнаружена анизотропия обменного взаимодействия между подрешетками хрома. Проанализировано поведение обменных интегралов при сжатии решетки.
Досліджено електронну структуру антиферомагнітного (AF) Cr₂As. Виявлено анізотропію обмінної взаємодії між підгратками хрому. Проаналізовано поведінку обмінних iнтегралів під час стискання кристалічної гратки.
The electronic structure of antiferromagnetic (AF) Cr₂As is calculated. An anisotropy of exchange interaction between chrome sublattices is determined. The behavior of exchange integrals at lattice compression is analysed.
|
| first_indexed | 2025-12-07T18:41:22Z |
| format | Article |
| fulltext |
Физика и техника высоких давлений 2011, том 21, № 2
© В.И. Вальков, А.В. Головчан, А.В. Росляк, 2011
PACS: 71.20.Be, 75.10.Hk
В.И. Вальков, А.В. Головчан, А.В. Росляк
ИЗМЕНЕНИЕ ОБМЕННЫХ ПАРАМЕТРОВ В Cr2As ПОД ДАВЛЕНИЕМ
Донецкий физико-технический институт им. А.А. Галкина НАН Украины
ул. Р. Люксембург, 72, г. Донецк, 83114, Украина
E-mail: golovchan1@yandex.ru
Исследована электронная структура антиферромагнитного (AF) Cr2As. Обнару-
жена анизотропия обменного взаимодействия между подрешетками хрома
( ( )I IIJ Cr Cr↑↑ − = –6.07·10–3 eV, ( )I IIJ Cr Cr↑↓ − = –4.54·10–3 eV). Проанализирова-
но поведение обменных интегралов при сжатии решетки.
Ключевые слова: электронная структура, межатомные обменные интегралы, ан-
тиферромагнетики
Введение
Интерметаллические соединения 3d-металлов с As или Sb, обладающие
тетрагональной кристаллической структурой типа Cu2Sb (пространственная
группа симметрии D4h
7–P4/nmm), привлекают внимание исследователей
разнообразием магнитных структур.
Например, Mn2Sb является ферримаг-
нетиком [1], а Mn2As [2], Fe2As [3] и
Cr2As [4] – антиферромагнетики, раз-
личающиеся типом магнитной струк-
туры. В этом ряду антиферромагнетик
Cr2As выделяется двумя аспектами:
малыми магнитными моментами ато-
мов (M(CrI) = 0.4µB, M(CrII) = 1.34µB
[4]) и своей магнитной структурой
(рис. 1,б). Особенность последней со-
стоит в том, что эффективное молеку-
лярное поле между подсистемами CrI
и CrII взаимокомпенсируется в при-
ближении изотропного обмена. Это
должно приводить к некоррелирован-
ному упорядочению обеих подсистем,
Рис. 1. Магнитная структура Cr2As: а –
FIM и б – AF: ○ – CrI, □ – CrII (атомы
As не показаны)
Физика и техника высоких давлений 2011, том 21, № 2
8
т.е. к существованию двух темпера-
тур перехода. Первоначально экспе-
риментальные исследования обнару-
живали только одну критическую
температуру TN = 393 K [4], из чего
делался вывод о значительной вели-
чине анизотропного обменного вза-
имодействия CrI–CrII [5]. Однако
позднее в работе [6] была обнаруже-
на вторая критическая температура
Tt = 175 K (рис. 2), соответствующая
упорядочению подсистемы CrI. Та-
ким образом, анизотропная часть
обменного взаимодействия CrI–CrII не является определяющей и «эффек-
тивно работает» только в области Tt < T < TN, обеспечивая индуцирование
малого магнитного момента CrI (рис. 2). Исходя из вышеизложенного, пред-
ставляют интерес ab initio расчет и последующий анализ электронной струк-
туры и межатомных обменных интегралов в Cr2As.
Кристаллическая и электронная структуры Cr2As
Расчеты электронной структуры и обменных интегралов в Cr2As выпол-
нены полностью релятивистским методом Корринги–Кона–Ростокера (KKR)
(пакет программ SPRKKR [7]). Для кристаллического потенциала использо-
вали приближение атомных сфер. Обменно-корреляционную энергию вы-
числяли в приближении локальной плотности без учета градиентных попра-
вок [8]. Базовые параметры кристаллической и магнитной структур взяты из
эксперимента [4,6]: Cu2Sb – тетрагональная кристаллическая структура типа
C38, группа симметрии D4h
7–P4/nmm, a = 3.60 Å, c = 6.34 Å. Атомы CrI за-
нимают позиции типа 2a(0, 0, 0), CrII и As – позиции типа 2c(0, 0.5, z) с па-
раметрами zCr = 0.325, zAs = 0.725 соответственно.
Расчет показал неустойчивость ферромагнитной фазы. Поэтому в качест-
ве исходной точки рассматривали ферримагнитную (FIM) структуру типа
Mn2Sb (см. рис. 1,а). Электронная структура Cr2As приведена на рис. 3. Зона
проводимости расположена выше 0.25 Ry и образована преимущественно
3d-состояниями Cr и 4p-состояниями As, что указывает на сильную p–d-
гибридизацию в данном соединении. В целом электронная структура харак-
терна для пниктидов переходных металлов и согласуется с результатами
других авторов [10]. Величины магнитных моментов хрома в ферримагнит-
ной (M(CrI) = –0.72µB, M(CrII) = 1.45µB) и антиферромагнитной (M(CrI) =
= 0.87µB, M(CrII) = 1.65µB) фазах согласуются с экспериментальными данными
[4] (M(CrI) = 0.4µB, M(CrII) = 1.34µB) и результатами расчетов методами
LAPW [10] (M(CrI) = 0.33µB, M(CrII) = 1.37µB) и KKR [11] (M(CrI) = 0.43µB,
Рис. 2. Зависимость магнитных момен-
тов атомов Cr в Cr2.2As от температуры
[6]: ○ – CrI, ● – CrII
Физика и техника высоких давлений 2011, том 21, № 2
9
M(CrII) = 1.75µB). Завышенное значение магнитного момента CrI связано с
используемым приближением для кристаллического потенциала [12].
0.5 1.0 1.5
–20
0
20
E, Ry
CrII
–20
0
20
D
O
S,
st
at
es
/(c
el
l·R
y) CrI
–100
0
100
total
0.5 1.0 1.5
–20
0
20
E, Ry
CrII
–20
0
20
D
O
S,
st
at
es
/(c
el
l·R
y)
CrI
–100
0
100
total
а б
0.5 1.0 1.5
-20
0
20
E, Ry
CrII
–20
0
20
D
O
S,
st
at
es
/(c
el
l·R
y)
CrI
–100
0
100 total
в
Рис. 3. Плотность электронных состоя-
ний Cr2As в немагнитной (а), ферримаг-
нитной (б) и наблюдаемой эксперимен-
тально антиферромагнитной (в) фазах
Физика и техника высоких давлений 2011, том 21, № 2
10
Межатомные обменные интегралы
Межатомные обменные интегралы рассчитывали по методике [9], осно-
ванной на расчете второй производной функционала полной энергии по от-
клонениям избранной пары спинов от положения равновесия. Их зависи-
мость от межатомного расстояния приведена на рис. 4 для основных FIM- и
AF-состояний. Обменное взаимодействие, обеспечивающее связь подреше-
ток CrI и CrII, составляет –4.45·10–3 eV в первой координационной сфере и
быстро убывает в последующих (рис. 4,a). Отрицательное обменное взаимо-
действие между ближайшими атомами CrI (–3.5·10–3 eV) обеспечивает их
«необычную» ориентацию в AF-структуре (в немагнитном кристалле атомы
CrI симметрийно-тождественны).
1.0 2.0 2.5
–5
0
5
10
Rij, a
J ij, m
eV
J1
J2
J3
J4
J5
J6
1.0 2.0 2.5
–5
0
5
10
Rij, a
J ij, m
eV
J2
J1
J5
J3
J4
J6
а б
Рис. 4. Зависимость межатомного обменного взаимодействия в Cr2As от расстояния
(в единицах постоянной решетки a) в ферримагнитной (a) и антиферромагнитной
(б) структурах: □ – CrI–CrI, ○ – CrI–CrII, △ – CrII–CrII
Основной интерес в Cr2As представляет взаимосвязь двух подрешеток
хрома, которая может быть обеспечена только за счет анизотропного обмен-
ного взаимодействия [5,6]. Для оценки его величины нами были рассчитаны
межатомные обменные интегралы для основного AF-состояния (рис. 4,б). В
этом случае для произвольного CrI у одной половины ближайших атомов
CrII магнитные моменты параллельны магнитному моменту выбранного
атома, а у второй – антипараллельны. Наблюдаемое различие обменных ин-
тегралов I II(Cr Cr )J↑↑ − = –6.07·10–3 eV и I II(Cr Cr )J↑↓ − = –4.54·10–3 eV
подтверждает существование анизотропии обменного взаимодействия CrI–CrII.
Однако ее величины недостаточно для обеспечения одновременного перехода
подрешеток в магнитоупорядоченное состояние (см. рис. 2). Оценку темпера-
тур магнитного упорядочения подрешеток хрома проведем по формуле [9]:
0
2
3i iT J= ,
справедливой для модели Гейзенберга с классическими спинами. Здесь
0i ij
j i
J J
≠
=∑ – эффективное обменное взаимодействие выбранного атома со
Физика и техника высоких давлений 2011, том 21, № 2
11
всем кристаллом. Эффективные температуры упорядочения составляют
T(CrI) = 180 K и T(CrII) = 382 K против наблюдаемых экспериментально
T(CrI) = 175 K и T(CrII) = 393 K.
Далее мы исследовали зависимость межатомных обменных интегралов и
локальных магнитных моментов от всестороннего сжатия (рис. 5). Как вид-
но, уменьшение параметров кристаллической решетки приводит к монотон-
ному уменьшению величин локальных и полного магнитных моментов и
обменных интегралов, которое должно сопровождаться понижением темпе-
ратуры Нееля. Однако нетривиальное поведение J3 указывает на возмож-
ность появления под давлением сложной магнитной структуры.
5 10
–5
0
5
10
ΔV/V, %
J ij, m
eV
0 5 100
0.5
1.0
1.5
ΔV/V, %
M
, μ
B
а б
Рис. 5. Зависимость межатомных обменных интегралов (а) и локальных магнитных
моментов (б) от сжатия: а: □ – J1, ○ – J2, △ – J3, ▽ – J4, ◇ – J5, ◁ – J6; б: □ –
M(CrI), ○ – M(CrII), △ – Mtotal
В работе [13] выполнен теоретический анализ методом Берто [14] воз-
можных магнитных структур и условий их реализации в магнетиках с тетра-
гональной решеткой типа Cu2Sb. Однако применимость выводов [13] к опи-
санию AF-структуры Cr2As∗ представляется сомнительной вследствие ис-
пользованного для их получения приближения изотропного обмена.
Предварительный анализ магнитных структур по методу Берто [13] пока-
зал, что для реализации экспериментально наблюдаемой AF-структуры в
Cr2As существование анизотропии обменного взаимодействия
( I II I II(Cr Cr ) (Cr Cr )J J↑↓ ↑↑− ≠ − ) является необходимым условием.
∗В качестве определяющего параметра для существования AF-структуры автор [13]
указывает на большую величину косвенного обмена CrII–As–CrII (в наших обозна-
чениях – J6).
Физика и техника высоких давлений 2011, том 21, № 2
12
Работа выполнена при финансовой поддержке ДФФД Украины, проект
№ 41.1/038. Расчеты выполнены при поддержке академической грид-про-
граммы НАН Украины, проект № 232.
1. F.J. Darnell, W.H. Cloud, H.A. Jarrett, Phys. Rev. 130, 647 (1963).
2. A.E. Austin, E. Adelson, J. Appl. Phys. 33, 1356 (1962).
3. H. Katsuraki, N. Achiwa, J. Phys. Soc. Japan 21, 2238(1966).
4. Y. Yamaguchi, H. Watanabe, H. Yamaguchi, S. Tomiyoshi, J. Phys. Soc. Japan 32,
958 (1972).
5. В.И. Вальков, Е.П. Стефановский, ФТТ 34, 49 (1992).
6. K. Ishimoto, M. Okonogi, K. Ohoyama et al., Physica B213–214, 336 (1995).
7. H. Ebert et al., The Munich SPR-KKR package, version 3.6, http://olymp.cup.uni-
muenchen.de/ak/ebert/SPRKKR.
8. S.H. Vosko, L. Wilk, M. Nusair, Can. J. Phys. 58, 1200 (1980).
9. A.I. Liechtenstein, M.I. Katsnelson, V.P. Antropov, V.A. Gubanov, JMMM 67, 65
(1987).
10. M. Shirai, T. Kawamoto, K. Motizuki, Int. J. Mod. Phys. B7, 770 (1993).
11. J. Tobola, S. Kapryzk, D. Fruchart, M. Bacmann, P. Wolfers, R. Fruchart, J. Alloys.
Comp. 262–263, 65 (1997).
12. T. Yildirim, Physica C469, 425 (2009).
13. D. Fruchart, Solid State Sci. 7, 767 (2005).
14. A. Kaller, H. Boller, E.F. Beratut, J. Phys. Chem. Solids 35, 1139 (1974).
В.І. Вальков, О.В. Головчан, Г.В. Росляк
ЗМІНЕННЯ ОБМІННИХ ПАРАМЕТРІВ В Cr2As ПІД ТИСКОМ
Досліджено електронну структуру антиферомагнітного (AF) Cr2As. Виявлено анізо-
тропію обмінної взаємодії між підгратками хрому ( I II(Cr Cr )J↑↑ − = –6.07·10–3 eV,
I II(Cr Cr )J↑↓ − = –4.54·10–3 eV). Проаналізовано поведінку обмінних iнтегралів під
час стискання кристалічної гратки.
Ключові слова: електронна структура, міжатомні обмінні інтеграли, антиферомаг-
нетики
V.I. Valkov, A.V. Golovchan, A.V. Roslyak
PRESSURE DEPENDENCE OF INTERATOMIC EXCHANGE
INTEGRALS IN Cr2As
The electronic structure of antiferromagnetic (AF) Cr2As is calculated. An anisotropy of ex-
change interaction between chrome sublattices is determined ( I II(Cr Cr )J↑↑ − = –6.07·10–3 eV,
Физика и техника высоких давлений 2011, том 21, № 2
13
I II(Cr Cr )J↑↓ − = –4.54·10–3 eV). The behavior of exchange integrals at lattice compres-
sion is analysed.
Keywords: electronic structure, interatomic exchange integrals, antiferromagnetics
Fig. 1. Magnetic structure of Cr2As: а – FIM and б – AF: ○ – CrI, □ – CrII
Fig. 2. Temperature dependence of magnetic moments of Cr atoms in Cr2.2As [6]: ○ –
CrI, ● – CrII
Fig. 3. Density of electronic states of Cr2As for nonmagnetic (а), ferromagnetic (б) and
experimentally observed antiferromagnetic (в) phases
Fig. 4. Dependence of interatomic exchange interactions in Cr2As from the interatomic
distance (in lattice units a) in ferromagnetic (a) and antiferromagnetic (б) structures: □ –
CrI–CrI, ○ – CrI–CrII, △ – CrII–CrII
Fig. 5. Volume dependence of interatomic exchange integrals (а) and local magnetic
moments (б) in Cr2As: а: □ – J1, ○ – J2, △ – J3, ▽ – J4, ◇ – J5, ◁ – J6; б: □ – M(CrI), ○ –
M(CrII), △ – Mtotal
|
| id | nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-69426 |
| institution | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| issn | 0868-5924 |
| language | Russian |
| last_indexed | 2025-12-07T18:41:22Z |
| publishDate | 2011 |
| publisher | Донецький фізико-технічний інститут ім. О.О. Галкіна НАН України |
| record_format | dspace |
| spelling | Вальков, В.И. Головчан, А.В. Росляк, А.В. 2014-10-13T19:21:07Z 2014-10-13T19:21:07Z 2011 Изменение обменных параметров в Cr₂As под давлением / В.И. Вальков, А.В. Головчан, А.В. Росляк // Физика и техника высоких давлений. — 2011. — Т. 21, № 2. — С. 7-13. — Бібліогр.: 14 назв. — рос. 0868-5924 PACS: 71.20.Be, 75.10.Hk https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/69426 Исследована электронная структура антиферромагнитного (AF) Cr₂As. Обнаружена анизотропия обменного взаимодействия между подрешетками хрома. Проанализировано поведение обменных интегралов при сжатии решетки. Досліджено електронну структуру антиферомагнітного (AF) Cr₂As. Виявлено анізотропію обмінної взаємодії між підгратками хрому. Проаналізовано поведінку обмінних iнтегралів під час стискання кристалічної гратки. The electronic structure of antiferromagnetic (AF) Cr₂As is calculated. An anisotropy of exchange interaction between chrome sublattices is determined. The behavior of exchange integrals at lattice compression is analysed. Работа выполнена при финансовой поддержке ДФФД Украины, проект № 41.1/038. Расчеты выполнены при поддержке академической грид-программы НАН Украины, проект № 232. ru Донецький фізико-технічний інститут ім. О.О. Галкіна НАН України Физика и техника высоких давлений Изменение обменных параметров в Cr₂As под давлением Змінення обмінних параметрів в Cr₂As під тиском Pressure dependence of interatomic exchange interactions in Cr₂As Article published earlier |
| spellingShingle | Изменение обменных параметров в Cr₂As под давлением Вальков, В.И. Головчан, А.В. Росляк, А.В. |
| title | Изменение обменных параметров в Cr₂As под давлением |
| title_alt | Змінення обмінних параметрів в Cr₂As під тиском Pressure dependence of interatomic exchange interactions in Cr₂As |
| title_full | Изменение обменных параметров в Cr₂As под давлением |
| title_fullStr | Изменение обменных параметров в Cr₂As под давлением |
| title_full_unstemmed | Изменение обменных параметров в Cr₂As под давлением |
| title_short | Изменение обменных параметров в Cr₂As под давлением |
| title_sort | изменение обменных параметров в cr₂as под давлением |
| url | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/69426 |
| work_keys_str_mv | AT valʹkovvi izmenenieobmennyhparametrovvcr2aspoddavleniem AT golovčanav izmenenieobmennyhparametrovvcr2aspoddavleniem AT roslâkav izmenenieobmennyhparametrovvcr2aspoddavleniem AT valʹkovvi zmínennâobmínnihparametrívvcr2aspídtiskom AT golovčanav zmínennâobmínnihparametrívvcr2aspídtiskom AT roslâkav zmínennâobmínnihparametrívvcr2aspídtiskom AT valʹkovvi pressuredependenceofinteratomicexchangeinteractionsincr2as AT golovčanav pressuredependenceofinteratomicexchangeinteractionsincr2as AT roslâkav pressuredependenceofinteratomicexchangeinteractionsincr2as |