Теплопроводность многослойной пленочной структуры на основе La₀.₇Sr₀.₃MnO₃

Представлены результаты экспериментального исследования поперечной теплопроводности многослойной пленочной структуры. Изучена возможность существенно изменять коэффициент теплопередачи между пленкой и подложкой за счет использования серии промежуточных нанотолщинных подслоев. Для макроскопических пр...

Full description

Saved in:

Bibliographic Details
Published in:	Физика и техника высоких давлений
Date:	2012
Main Authors:	Николаенко, Ю.М., Кузовлев, Ю.Е., Медведев, Ю.В., Мухин, А.Б., Прудников, А.М.
Format:	Article
Language:	Russian
Published:	Донецький фізико-технічний інститут ім. О.О. Галкіна НАН України 2012
Online Access:	https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/69574
Tags:	Add Tag No Tags, Be the first to tag this record!
Journal Title:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Cite this:	Теплопроводность многослойной пленочной структуры на основе La₀.₇Sr₀.₃MnO₃ / Ю.М. Николаенко, Ю.Е. Кузовлев, Ю.В. Медведев, А.Б. Мухин, А.М. Прудников // Физика и техника высоких давлений. — 2012. — Т. 22, № 4. — С. 61-69. — Бібліогр.: 12 назв. — рос.

Institution

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-69574
record_format	dspace
spelling	Николаенко, Ю.М. Кузовлев, Ю.Е. Медведев, Ю.В. Мухин, А.Б. Прудников, А.М. 2014-10-16T19:43:19Z 2014-10-16T19:43:19Z 2012 Теплопроводность многослойной пленочной структуры на основе La₀.₇Sr₀.₃MnO₃ / Ю.М. Николаенко, Ю.Е. Кузовлев, Ю.В. Медведев, А.Б. Мухин, А.М. Прудников // Физика и техника высоких давлений. — 2012. — Т. 22, № 4. — С. 61-69. — Бібліогр.: 12 назв. — рос. 0868-5924 PACS: 65.80.−g, 68.35.−p, 68.65.−k https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/69574 Представлены результаты экспериментального исследования поперечной теплопроводности многослойной пленочной структуры. Изучена возможность существенно изменять коэффициент теплопередачи между пленкой и подложкой за счет использования серии промежуточных нанотолщинных подслоев. Для макроскопических приложений полученный результат дает возможность создать твердотельный теплоизоляционный материал экстравысокого качества. Он также демонстрирует один из подходов к созданию функционального элемента тепловой нанотехнологии. Представлено результати експериментального дослідження поперечної теплопровідності багатошарової плівкової структури. Вивчено можливість суттєво змінювати коефіцієнт теплопередачі між плівкою та підкладкою за рахунок використання серії нанотовщинних проміжних шарів. Для макроскопічних використань отриманий результат дає можливість створити теплоізоляційний матеріал екстрависокої якості. Він також демонструє один з підходів до створення функціонального елемента теплової нанотехнології. The results of experimental investigations of transverse thermal conductivity of multilayer film structures are presented. The possibility of significant variation of the heat transfer coefficient between film and substrate by using a series of nanothick sublayers was investigated. The multilayer film structures were performed by method of magnetron sputtering of a ceramics target onto single crystal SrTiO3 substrates. It demonstrates also one of the approaches to development of the functional element of thermal nanotechnology. ru Донецький фізико-технічний інститут ім. О.О. Галкіна НАН України Физика и техника высоких давлений Теплопроводность многослойной пленочной структуры на основе La₀.₇Sr₀.₃MnO₃ Теплопровідність багатошарової плівкової структури на основі La₀.₇Sr₀.₃MnO₃ Thermal conductance of multilayer film structure on the basis of La₀.₇Sr₀.₃MnO₃ Article published earlier
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
title	Теплопроводность многослойной пленочной структуры на основе La₀.₇Sr₀.₃MnO₃
spellingShingle	Теплопроводность многослойной пленочной структуры на основе La₀.₇Sr₀.₃MnO₃ Николаенко, Ю.М. Кузовлев, Ю.Е. Медведев, Ю.В. Мухин, А.Б. Прудников, А.М.
title_short	Теплопроводность многослойной пленочной структуры на основе La₀.₇Sr₀.₃MnO₃
title_full	Теплопроводность многослойной пленочной структуры на основе La₀.₇Sr₀.₃MnO₃
title_fullStr	Теплопроводность многослойной пленочной структуры на основе La₀.₇Sr₀.₃MnO₃
title_full_unstemmed	Теплопроводность многослойной пленочной структуры на основе La₀.₇Sr₀.₃MnO₃
title_sort	теплопроводность многослойной пленочной структуры на основе la₀.₇sr₀.₃mno₃
author	Николаенко, Ю.М. Кузовлев, Ю.Е. Медведев, Ю.В. Мухин, А.Б. Прудников, А.М.
author_facet	Николаенко, Ю.М. Кузовлев, Ю.Е. Медведев, Ю.В. Мухин, А.Б. Прудников, А.М.
publishDate	2012
language	Russian
container_title	Физика и техника высоких давлений
publisher	Донецький фізико-технічний інститут ім. О.О. Галкіна НАН України
format	Article
title_alt	Теплопровідність багатошарової плівкової структури на основі La₀.₇Sr₀.₃MnO₃ Thermal conductance of multilayer film structure on the basis of La₀.₇Sr₀.₃MnO₃
description	Представлены результаты экспериментального исследования поперечной теплопроводности многослойной пленочной структуры. Изучена возможность существенно изменять коэффициент теплопередачи между пленкой и подложкой за счет использования серии промежуточных нанотолщинных подслоев. Для макроскопических приложений полученный результат дает возможность создать твердотельный теплоизоляционный материал экстравысокого качества. Он также демонстрирует один из подходов к созданию функционального элемента тепловой нанотехнологии. Представлено результати експериментального дослідження поперечної теплопровідності багатошарової плівкової структури. Вивчено можливість суттєво змінювати коефіцієнт теплопередачі між плівкою та підкладкою за рахунок використання серії нанотовщинних проміжних шарів. Для макроскопічних використань отриманий результат дає можливість створити теплоізоляційний матеріал екстрависокої якості. Він також демонструє один з підходів до створення функціонального елемента теплової нанотехнології. The results of experimental investigations of transverse thermal conductivity of multilayer film structures are presented. The possibility of significant variation of the heat transfer coefficient between film and substrate by using a series of nanothick sublayers was investigated. The multilayer film structures were performed by method of magnetron sputtering of a ceramics target onto single crystal SrTiO3 substrates. It demonstrates also one of the approaches to development of the functional element of thermal nanotechnology.
issn	0868-5924
url	https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/69574
citation_txt	Теплопроводность многослойной пленочной структуры на основе La₀.₇Sr₀.₃MnO₃ / Ю.М. Николаенко, Ю.Е. Кузовлев, Ю.В. Медведев, А.Б. Мухин, А.М. Прудников // Физика и техника высоких давлений. — 2012. — Т. 22, № 4. — С. 61-69. — Бібліогр.: 12 назв. — рос.
work_keys_str_mv	AT nikolaenkoûm teploprovodnostʹmnogosloinoiplenočnoistrukturynaosnovela07sr03mno3 AT kuzovlevûe teploprovodnostʹmnogosloinoiplenočnoistrukturynaosnovela07sr03mno3 AT medvedevûv teploprovodnostʹmnogosloinoiplenočnoistrukturynaosnovela07sr03mno3 AT muhinab teploprovodnostʹmnogosloinoiplenočnoistrukturynaosnovela07sr03mno3 AT prudnikovam teploprovodnostʹmnogosloinoiplenočnoistrukturynaosnovela07sr03mno3 AT nikolaenkoûm teploprovídnístʹbagatošarovoíplívkovoístrukturinaosnovíla07sr03mno3 AT kuzovlevûe teploprovídnístʹbagatošarovoíplívkovoístrukturinaosnovíla07sr03mno3 AT medvedevûv teploprovídnístʹbagatošarovoíplívkovoístrukturinaosnovíla07sr03mno3 AT muhinab teploprovídnístʹbagatošarovoíplívkovoístrukturinaosnovíla07sr03mno3 AT prudnikovam teploprovídnístʹbagatošarovoíplívkovoístrukturinaosnovíla07sr03mno3 AT nikolaenkoûm thermalconductanceofmultilayerfilmstructureonthebasisofla07sr03mno3 AT kuzovlevûe thermalconductanceofmultilayerfilmstructureonthebasisofla07sr03mno3 AT medvedevûv thermalconductanceofmultilayerfilmstructureonthebasisofla07sr03mno3 AT muhinab thermalconductanceofmultilayerfilmstructureonthebasisofla07sr03mno3 AT prudnikovam thermalconductanceofmultilayerfilmstructureonthebasisofla07sr03mno3
first_indexed	2025-11-26T00:06:49Z
last_indexed	2025-11-26T00:06:49Z
_version_	1850586954752589824
fulltext	Физика и техника высоких давлений 2012, том 22, № 4 © Ю.М. Николаенко, Ю.Е. Кузовлев, Ю.В. Медведев, А.Б. Мухин, А.М. Прудников, 2012 PACS: 65.80.−g, 68.35.−p, 68.65.−k Ю.М. Николаенко, Ю.Е. Кузовлев, Ю.В. Медведев, А.Б. Мухин, А.М. Прудников ТЕПЛОПРОВОДНОСТЬ МНОГОСЛОЙНОЙ ПЛЕНОЧНОЙ СТРУКТУРЫ НА ОСНОВЕ La0.7Sr0.3MnO3 Донецкий физико-технический институт им. А.А. Галкина НАН Украины ул. Р. Люксембург, 72, г. Донецк, 83114, Украина Статья поступила в редакцию 17 сентября 2012 года Представлены результаты экспериментального исследования поперечной теплопро- водности многослойной пленочной структуры. Изучена возможность существенно изменять коэффициент теплопередачи между пленкой и подложкой за счет исполь- зования серии промежуточных нанотолщинных подслоев. Для макроскопических при- ложений полученный результат дает возможность создать твердотельный тепло- изоляционный материал экстравысокого качества. Он также демонстрирует один из подходов к созданию функционального элемента тепловой нанотехнологии. Ключевые слова: пленочная технология, магнетронное распыление мишени, мно- гослойная пленочная структура, тепловое сопротивление интерфейса пленка−под- ложка, нестационарный метод измерений тепловых кинетических коэффициентов Изучение теплопроводности границ раздела двух сред имеет давнюю ис- торию, начиная от экспериментов П.Л. Капицы, который ввел этот параметр для описания процессов теплообмена на границе твердого тела со сверхте- кучим гелием. Данный параметр очень важен для современной микроэлек- троники и для всех приборов, работающих с тепловыделением. Основной технологической задачей является получение максимальной теплопроводно- сти через интерфейс двух разнородных твердотельных сред. Обзор резуль- татов, относящихся к этой теме, приведен в работе [1]. Альтернативной технологической задачей является создание большого теплового сопротивления на интерфейсе пленка–подложка. Идея техниче- ского применения структур с большим тепловым барьером на интерфейсе ранее высказывалась применительно к пленочным болометрам, работающим в области температур 77−300 K [2−4]. В настоящее время в связи с развити- ем возможностей микро- и нанотехнологии появляется интерес к исследова- ниям явлений теплообмена в наноразмерных объектах. В перспективе это должно привести к созданию приборов нового поколения с использованием пространственного разделения тепловых потоков в интегрированных систе- мах и к существенному улучшению параметров активных тепловых прибо- ров, например так называемых тепловых насосов. Физика и техника высоких давлений 2012, том 22, № 4 62 Среди недавних находок в этой области следует отметить теоретическую разработку теплового ректифаера [5] и его макроскопическую эксперимен- тальную реализацию [6]. Функциональное действие ректифаера аналогично электронному диоду. Он обеспечивает разную теплопроводность в прямом и обратном направлениях. Прямое отношение к созданию элементной базы тепловой нанотехноло- гии могут иметь и пленочные структуры, например, для создания твердо- тельного теплоизолятора с микроскопической толщиной. Одна из продук- тивных идей заключается в использовании теплового сопротивления на ин- терфейсе пленка–подложка. Для эпитаксиальных оксидных пленок La0.7Sr0.3MnO3−δ (LSMO) на монокристаллических подложках SrTiO3 и LaAlO3 толщину плохо структурированного «мертвого» слоя, который обра- зуется из-за рассогласования кристаллических параметров и шероховатости подложки, можно оценить величиной порядка 1 nm. Нормированное на площадь (удельное) тепловое сопротивление материалов пленки или под- ложки с такой толщиной и невысоким коэффициентом теплопроводности 1 W/(m·K) должно быть на уровне 10−9 m2·K/W. Тем не менее эксперимен- тальные значения теплового сопротивления интерфейса могут на несколько порядков превышать это значение [1−4,7,8]. Отметим, что добавка, связанная с тепловым сопротивлением интерфейса, проявляется при температурах выше 30 K, когда длина превалирующих фо- нонов становится короче 1 nm [2]. В этом случае модель акустического рассо- гласования сред, естественно, не работает, и для подходящего теоретического рассмотрения необходимо предварительно сформировать набор наиболее важных экспериментально контролируемых характеристик. Наличие неиде- ального интерфейса приводит к диффузному распространению фононов через тепловой барьер на границе раздела материалов. Дальнейшие практические продвижения могут быть связаны с выяснением ряда вопросов. Можно ли на пути распространения фононов создать несколько барьеров; какая минималь- ная толщина промежуточного слоя достаточна для того, чтобы на следующем интерфейсе также образовался аналогичный тепловой барьер; каковы требо- вания к кристаллической структуре промежуточного слоя; можно ли полу- чить существенно различающуюся теплопроводность вдоль и поперек слоев гетероструктуры? В этой работе мы сообщаем об исследовании с помощью нестационарного метода [4] коэффициента теплопередачи между измеритель- ной пленкой и подложкой через многослойные структуры с разным количест- вом промежуточных слоев толщиной около 20 nm. Полученные результаты для чередующихся слоев разнородных материалов LSMO и CNx свидетельст- вуют о наличии такой возможности для выбранных нами условий. Технология приготовления пленочных структур и метод измерений Основу наших экспериментов составляет технология производства пленок на основе твердых растворов манганита методом магнетронного распыления Физика и техника высоких давлений 2012, том 22, № 4 63 мишени [9]. Выбор материала обусловлен прежде всего требованием измери- тельной методики. В нашем нестационарном методе контроля тепловых кине- тических коэффициентов [4] пленка является термометром, и возможность измерений прямо зависит от температурного коэффициента электрического сопротивления. Благодаря наличию магнитного фазового перехода темпера- турная зависимость электрического сопротивления в La1−xSrxMnO3−δ-пленках имеет вид широкого пика, и в довольно широком интервале температур ве- личина d(lgR)/dT достигает нескольких процентов на градус. Для исследуе- мого LSMO (т.е. при x = 0.3) температура фазового перехода имеет величину около 360 K и быстро убывает при понижении кислородного содержания [10,11]. Величину кислородного индекса можно регулировать путем термо- обработки пленочной структуры в газовой атмосфере. Вторая важная особенность LSMO-пленок заключается в специфическом поляронном механизме проводимости, при котором отсутствует неболомет- рический отклик на импульсное микроволновое или инфракрасное облуче- ние, характерный для полупроводников и ВТСП, что упрощает анализ ре- зультатов измерения [4]. На рис. 1 приведено SEM-изображение (под углом) одиночного эпитакси- ального слоя LSMO-пленки толщиной около 30 nm на монокристаллической подложке SrTiO3 (100). Оно дает представление о качестве покрытия по- верхности использованных подложек тонкой пленкой. Отметим, что более ранние исследования [9,10] показали хорошую кристаллическую структуру эпитаксиальных слоев получаемых нами пленок и достаточно высокую рав- нотолщинность (вариация толщины меньше 10% на площади 1 cm2). Необ- ходимым условием для эпитаксиального роста атомных слоев пленки явля- ется нагрев подложки до температуры 600−700°C, когда высокая поверхно- стная диффузия, стимулированная дополнительно потоком электронов в ра- бочей камере магнетрона, обеспечивает формирование атомного порядка в поверхностном слое пленки. а б Рис. 1. SEM-изображение бокового скола и участка поверхности слоя LSMO- пленки (30 nm) на подложке LaAlO3 (а) и пленки CNx на стеклянной кварцевой подложке (б) Физика и техника высоких давлений 2012, том 22, № 4 64 Наш первый опыт показал, что этот же механизм может быть причиной, не позволяющей сформировать четкий интерфейс со следующим пленочным слоем, в частности из окиси титана (TiO2). Возможно, это связано с неудач- ным выбором именно титана, который легко внедряется в LSMO [12]. В то же время ясно, что создание технологии формирования четкого интерфейса при росте пленки на горячей подложке − это отдельная задача. Существен- ное понижение температуры подложки приводит к формированию аморф- ной или поликристаллической структуры LSMO-пленок [9]. Аморфные LSMO-пленки являются диэлектрическими, что не позволяет использовать их в качестве термометра. Поэтому для получения разных слоев гетерост- руктуры мы использовали разные варианты технологии. Промежуточные слои CNx выращивали безкаталитическим методом путем магнетронного распыления графитной мишени в атмосфере азота с добавлением 0.5−1% кислорода для активизации процесса стравливания аморфного углерода. Мощность разряда магнетрона не превышала 20 W. Следует отметить две особенности CNx-пленок. При достаточно большой (1 µm) толщине они имеют колоновидную структуру (рис. 1,б), которую мы изначально рассматривали как положительный фактор, снижающий требо- вания к согласованию температурных коэффициентов расширения подлож- ки и пленочных слоев. В нашей мультиструктуре самой прочной является монокристаллическая подложка SrTiO3, на которой получаются высококаче- ственные однослойные LSMO-пленки с хорошей адгезией в широком интер- вале температур – от температуры жидкого азота до 900°С. То, что много- слойная структура также обладает достаточно хорошей адгезией в нужном интервале температур 20−650°С, по-видимому, объясняется структурной спецификой CNx-слоев. Она позволяет избежать возникновения разрушаю- щих механических напряжений в LSMO-слоях. Толщину слоев контролиро- вали по времени напыления. Промежуточные LSMO-слои наносили на под- ложку с температурой Ts = 300°C, а последний, наиболее толстый, наносили в два этапа: 50 nm при Ts = 300°C, а затем 150 nm при T = 650°C. Тепловое сопротивление интерфейса пленка−подложка Основой для оценки теплопроводности является наш нестационарный ме- тод контроля набора тепловых кинетических коэффициентов однослойных пленочных структур [4]. Пленка в этом методе выполняет функции нагрева- теля и термометра. Для импульсного нагрева пленки используется микро- волновая или ИК-мощность. Мы регистрируем временную зависимость на- грева пленки ΔTf (t) с помощью быстродействующего аналого-цифрового контроллера и получаем набор кинетических коэффициентов путем парал- лельного компьютерного расчета функции ΔTf (t). Значение удельного теплового сопротивления на единицу площади S оп- ределяется как отношение разности температур ΔT на интерфейсе к джоуле- вой мощности PJ : Rfs = ΔT/(SPJ). Минимальная величина Rfs для тонкого Физика и техника высоких давлений 2012, том 22, № 4 65 (1−10 nm) слоя подложки, как нетрудно оценить, имеет порядок величины 10−9−10−8 m2·K/W. Для оксидных ВТСП-пленок экспериментально оценен- ные значения теплового сопротивления лежат в широком интервале 10−8−10−3 m2·K/W [2]. Типичная величина Rfs для эпитаксиальных пленок LSMO на стандартной SrTiO3-подложке имеет порядок величины 10–7 m2·K/W [4]. Для LSMO-пленки на LaAlO3-подложке величина Rfs оказалась почти на два порядка больше. Отметим также, что максимальная величина Rfs, в 250 раз превышающая это значение, была получена нами для тонкой нанострук- турированной FeCoCu-пленки [8,9]. Конечно, речь идет о пленках с хорошей адгезией и временной стабильностью свойств. Расчет временной зависимости температуры пленки проводили в рамках модели одномерного распространения теплового потока от пленки через подложку в термостат и идеальных интерфейсов (с нулевой толщиной) на границах раздела пленка–подложка и подложка−термостат. Возможность однозначного вычисления величин полного набора тепловых кинетических коэффициентов пленочной структуры обеспечивается различием временных масштабов процесса распространения теплового потока через интерфейс пленка–подложка τ1, по толщине подложки τ2 и через интерфейс подложка– термостат τ3. Последний параметр можно изменять при подготовке экспе- римента, что позволяет обеспечить достаточное различие между значениями τ2 и τ3. При этом грубую оценку часто можно получить с помощью прибли- женных соотношений [4], а компьютерный расчет уточняет параметры. Особую ценность компьютерный вариант метода представляет в случае не- достатка экспериментальных данных в масштабе времени τ1. Возможность достаточно точной оценки теплового сопротивления интерфейса пленка– подложка в этом случае продемонстрирована в работе [7]. На рис. 2 приведена схема много- слойной гетероструктуры. Для харак- теристики теплообмена между плен- кой и подложкой в многослойной структуре при наличии промежуточ- ных слоев конечной толщины следует использовать коэффициент удельной теплопередачи между пленкой и под- ложкой. В случае однослойной струк- туры в рамках подхода идеального интерфейса он является обратной величиной теплового сопротивления λfs = (Rfs) −1. Для многослойной струк- туры λfs = S−1(ΣRi) −1 + λp, где ΣRi – сумма тепловых сопротивлений (не удельных) всех тонких промежуточ- Рис. 2. Схема многослойной пленочной структуры Физика и техника высоких давлений 2012, том 22, № 4 66 ных слоев и всех интерфейсов, S – площадь пленки, λp – теплопроводность до- полнительного канала утечки тепла вне пленочной структуры. Пока величина λp, связанная с тепловым излучением и теплопроводно- стью электрических проводников, остается много меньше λfs, можно ис- пользовать приближение одномерного потока тепла в пленочной структуре. Распространение тепла по толщине пленки мы не учитываем, поскольку со- ответствующий масштаб времени технически недоступен для нашего кон- троля. Распространение фронта теплового потока через тонкие промежуточ- ные слои между измерительной пленкой и подложкой на временной зависи- мости температуры нагрева пленки проявляется интегрально. По этой при- чине на основе экспериментальных данных не представляется возможным отдельно оценить теплоемкость слоев и значения теплового сопротивления отдельных интерфейсов. Единственная возможность характеризовать тепло- обмен между пленкой и подложкой заключается во введении эффективного коэффициента теплопередачи многослойной структуры λ* fs, определяемого из эксперимента фактически в рамках модели идеального интерфейса. На рис. 3 приведен набор теоретических и двух экспериментальных зависи- мостей температуры нагрева измерительной пленки. Экспериментальные дан- ные соответствуют многослойной структуре с тремя и пятью промежуточными слоями CNx. В масштабе относительно больших времен (t > 0.2 s) они мало различаются, что объясняется близкими геометрическими размерами и величи- нами теплового сопротивления на интерфейсе подложка–термостат. В интерва- ле 10−2–10−4 s различие существенное, и, как следует из сопоставления экспе- риментальных данных с расчетными кривыми на рис. 3, вызвано оно разным коэффициентом теплопередачи между измерительной пленкой и подложкой. На рис. 4 показаны результаты оценки коэффициента теплопередачи в за- висимости от количества промежуточных слоев для двух типов гетерострук- тур. Для наглядности на рисунке приведена зависимость обратной величины коэффициента теплопередачи, имеющей размерность удельного теплового сопротивления. Как видно, для структуры LSMO/CNx наблюдается почти линейный рост величины λfs −1 в зависимости от количества промежуточных слоев. Этот факт можно рассматривать как свидетельство наличия тепловых барьеров на интерфейсах тонких пленочных слоев LSMO/CNx. Эксперименты с промежуточными слоями TiO2 с точки зрения создания те- пловых барьеров являются неудачными, но полезными для общего понимания проблемы. По данным работы [12], окись титана не создает химическое соеди- нение с манганитом, но легко проникает в материал, особенно в межгранульное пространство поликристаллических образцов. В наших экспериментах влияние окиси титана проявилось в резком ухудшении проводящих свойств наиболее толстого (200 nm) измерительного LSMO-слоя, что является прямым свиде- тельством высокой диффузионной подвижности. Порядок чередования тонких слоев на подложке SrTiO3 начинается с LSMO, и величина теплового сопро- тивления на интерфейсе пленка–подложка должна иметь порядок 10−7 m2·K/W. Физика и техника высоких давлений 2012, том 22, № 4 67 10110–110–310–510–7 10–5 10–4 10–3 10–2 10–1 Δ T f , K t, s 1 8 100 0 2 4 6 8 10 0 100 200 300 400 500 λ* fs –1 , 1 0–7 m 2 ·K /W N Рис. 3. Временные зависимости температуры нагрева измерительного пленочного слоя: сплошные линии – расчет, кружки и звездочки – эксперимент. Расчетные кривые 1−8 отличаются величиной теплопроводности интерфейса пленка−под- ложка: λfs = 0.2, 0.25, 0.33, 0.5, 1, 2, 10, 100 (105 W/(m2·K)) Рис. 4. Обратная величина коэффициента теплопередачи между пленкой и подлож- кой (LAO − LaAlO3, STO − SrTiO3), нормированного на единицу площади, при раз- личном количестве промежуточных слоев: – LSMO (STO), ○ – LSMO (LAO), □ – FeCoCu (SiO2/Si), ● – LSMO/CNx (STO), – LSMO/TiO2 (STO) При изучении структур с одиночным подслоем TiO2 выяснилось, что факт наличия промежуточного слоя приводит к уменьшению коэффициента теплопередачи в 30−80 раз. Тогда следовало бы ожидать, что в многослой- ной структуре с 10 промежуточными слоями TiO2 коэффициент теплопере- дачи должен уменьшиться в 300−800 раз. Но экспериментальная проверка продемонстрировала уменьшение λfs только в 120 раз, что не намного пре- вышает эффект одиночного слоя. Такого же уменьшения по порядку вели- чины λfs можно достигнуть и без использования промежуточных слоев (см. значение λfs на рис. 4 для пленочной структуры LSMO/LaAlO3). Отсюда следует сделать два вывода. Во-первых, размытые по толщине интерфейсы LSMO/TiO2 не характеризуются достаточно большим тепловым сопротив- лением в масштабе 10−5 m2·K/W. Во-вторых, тепловое сопротивление на первом интерфейсе слоя LSMO (20 nm) с подложкой SrTiO3 существенно изменяется (возрастает) из-за диффузии TiO2 в окрестность этого интерфей- са. Диффузия происходит во время как нанесения слоев, так и термообра- ботки готовой структуры при 900°C, которая использовалась для корректи- ровки кислородного содержания в измерительном слое пленки LSMO. Раз- брос значений λfs для четырех структур с одиночным подслоем (см. рис. 4) вызван в том числе разной продолжительностью термообработки структур. В отношении структур LSMO/CNx проблемы с проникновением углерода в LSMO-слои не возникает, поскольку аморфный углерод во время нанесе- ния LSMO-слоев в кислородсодержащей атмосфере аргона легко стравлива- ется при 300°C и выводится из камеры в газообразном виде. Соответствен- но, при нанесении CNx диффузионная подвижность атомов в LSMO-слоях остается стабильной благодаря относительно невысокой температуре 300°C. Физика и техника высоких давлений 2012, том 22, № 4 68 В качестве основного вывода следует отметить, что полученные результаты полностью соответствуют концепции теплового сопротивления на интерфейсе пленка−подложка и показывают возможность существенно уменьшать коэф- фициент теплопередачи между пленкой и подложкой за счет использования серии нанотолщинных промежуточных слоев. Действительно, для одиночного подслоя CNx (два интерфейса) величина коэффициента теплопередачи получа- ется λfs = 105 W/(m2·K) (в расчете на один интерфейс Rfs = 5⋅10–6 m2·K/W). А для гетероструктуры с пятью промежуточными слоями λfs близок по величине к 2·104 W/(m2·K), что эквивалентно сложению 10 тепловых сопротивлений на интерфейсах LSMO/CNx. В заключение отметим, что поперечная теплопровод- ность многослойной структуры характеризуется величиной 4·10−3 W/(m·K), что соответствует теплоизоляционному материалу экстравысокого качества. 1. D.G. Cahil, W.K. Ford, K.E. Goodson, G.D. Mahan, A. Majumdar, H.J. Maris, R. Merin, S.R. Phillpot, Appl. Phys. Rev. 93, 793 (2003). 2. Z.M. Zang, A. Frenkel, J. Supercond. 7, 871 (1994). 3. R.S. Prasher, P.E. Phelan, J. Supercond. 10, 473 (1997). 4. Yu.V. Medvedev, Yu.M. Nikolaenko, A.M. Grishin, S.I. Khartsev, Technical Physics 47, 114 (2002). 5. M. Peyrard, Europhys. Lett. 76, 49 (2006). 6. W. Kobayashi, Y. Teraoka, I. Terasaki, Appl. Phys. Lett. 95, 171905 (2009). 7. Yu.M. Nikolaenko, Yu.V. Medvedev, M. Ghafari, H. Hahn, I.N. Chukanova, Technical Physics Lett. 32, 904 (2006). 8. Yu.M. Nikolaenko, Yu.V. Medvedev, Yu.A. Genenko, M. Ghafari, H. Hahn, Phys. Status Solidi C3, 1343 (2006). 9. Yu.M. Nikolaenko, A.B. Mukhin, V.A. Chaika, and V.V. Burkhovetski, Technical Physics 55, 1189 (2010). 10. V.N. Varyukhin, Yu.V. Medvedev, Yu.M. Nikolaenko et al., Technical Physics Lett. 35, 912 (2009). 11. Yu.M. Nikolaenko, V.N. Varyukhin, Yu.V. Medvedev, N.B. Efros, I.V. Zhikharev, S.V. Kara-Murza, and A.A. Tikhii, Optimum oxygen content in La0.7Sr0.3MnO3 thin films, ArXiv: 1111.7180 (2011). 12. A. Gaur and G.D. Varma, Cryst. Res. Technol. 42, 164 (2007). Ю.М. Ніколаєнко, Ю.Є. Кузовльов, Ю.В. Медведєв, О.Б. Мухін, А.М. Прудніков ТЕПЛОПРОВІДНІСТЬ БАГАТОШАРОВОЇ ПЛІВКОВОЇ СТРУКТУРИ НА ОСНОВІ La0.7Sr0.3MnO3 Представлено результати експериментального дослідження поперечної тепло- провідності багатошарової плівкової структури. Вивчено можливість суттєво змінювати коефіцієнт теплопередачі між плівкою та підкладкою за рахунок вико- ристання серії нанотовщинних проміжних шарів. Для макроскопічних використань Физика и техника высоких давлений 2012, том 22, № 4 69 отриманий результат дає можливість створити теплоізоляційний матеріал екстрави- сокої якості. Він також демонструє один з підходів до створення функціонального елемента теплової нанотехнології. Ключові слова: плівкова технологія, магнетронне розпилювання мішені, багато- шарова плівкова структура, тепловий опiр інтерфейсу плівка–підкладка, нестаціо- нарний метод вимірювання теплових кінетичних коефіцієнтів Yu.M. Nikolaenko, Yu.E. Kuzovlev, Yu.V. Medvedev, A.B. Muhin, A.M. Prudnikov THERMAL CONDUCTANCE OF MULTILAYER FILM STRUCTURE ON THE BASIS OF LA0.7SR0.3MNO3 The results of experimental investigations of transverse thermal conductivity of multilayer film structures are presented. The possibility of significant variation of the heat transfer coef- ficient between film and substrate by using a series of nanothick sublayers was investigated. The multilayer film structures were performed by method of magnetron sputtering of a ce- ramics target onto single crystal SrTiO3 substrates. The upper layer of film structure is rela- tively thick (200 nm) and electrically conducting. It provides the possibility of measurement of transverse thermal conductivity by a non-stationary method using pulse IR heating of the film. The intermediate La0.7Sr0.3MnO3 layers with the thickness of 20 nm are separated by layers of the second material. For preparation of intermediate layers, the CNx or TiO2 materi- als were used. For epitaxial growth of the upper La0.7Sr0.3MnO3 layer, heating of substrate up to 600°С was used. The intermediate layers were performed at lower temperature. It was re- vealed, that the thermal boundary resistance at the interface of La0.7Sr0.3MnO3 and CNx film layers is Rfs = 5⋅10–6 m2·K/W. For the film structures with several intermediate layers, the coefficient of thermal conductivity approximately corresponds to the sum of thermal resis- tance of intermediate interfaces. For macroscopic application, the obtained result gives the possibility to perform a thermal insulating solid material of extra high quality. The corre- sponding thermal conductivity is of 2·10−4 W/(m2·K). It demonstrates also one of the ap- proaches to development of the functional element of thermal nanotechnology. Keywords: film technology, magnetron sputtering of the target, multilayer film structure, film–substrate interface thermal resistance, non-stationary method of thermal kinetic co- efficient measurements Fig. 1. SEM image of the cross-section and surface fragment of the LSMO film (30 nm) on the LaAlO3 substrate (a) and the CNx film on the quartz glass substrate (б) Fig. 2. The scheme of a multilayer film structure Fig. 3. Temporal dependences of the heating temperature of the measuring film layer: solid lines present computer calculation; open circles and stars present experimental data. Calculated curves 1−8 correspond to different values of effective thermal conductivity coefficient of film–substrate interface: λfs = 0.2, 0.25, 0.33, 0.5, 1, 2, 10, 100 (105 W/(m2·K)) Fig. 4. Reciprocal values of normalized to area heat transfer coefficient between the film and the substrate (LAO − LaAlO3, STO − SrTiO3) at different quantity of intermediate layers: – LSMO (STO), ○ – LSMO (LAO), □ – FeCoCu (SiO2/Si), ● – LSMO/CNx (STO), – LSMO/TiO2 (STO)

Теплопроводность многослойной пленочной структуры на основе La₀.₇Sr₀.₃MnO₃

Institution

Similar Items