Релаксаційні властивості полімерних електролітів на основі триблоккополімерів ПЕО-ППО-ПЕО

Проведені дослідження релаксаційних властивостей полімерних електролітів на основі триблоккополімерів ПЕО-ППО-ПЕО та LiClO4. Показано, що концентраційна залежність часів релаксації провідності має екстремальний характер. Виявлено вплив вільного об’єму на процес переносу заряду в полімерних електролі...

Повний опис

Збережено в:
Бібліографічні деталі
Дата:2008
Автори: Клепко, В.В., Жигір, О.М.
Формат: Стаття
Мова:Українська
Опубліковано: Інститут хімії високомолекулярних сполук НАН України 2008
Теми:
Онлайн доступ:https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/7296
Теги: Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:Релаксаційні властивості полімерних електролітів на основі триблоккополімерів ПЕО-ППО-ПЕО / В.В. Клепко, О.М. Жигір // Полімер. журн. — 2008. — Т. 30, № 3. — С. 246-250. — Бібліогр.: 15 назв. — укp.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
_version_ 1860265190183927808
author Клепко, В.В.
Жигір, О.М.
author_facet Клепко, В.В.
Жигір, О.М.
citation_txt Релаксаційні властивості полімерних електролітів на основі триблоккополімерів ПЕО-ППО-ПЕО / В.В. Клепко, О.М. Жигір // Полімер. журн. — 2008. — Т. 30, № 3. — С. 246-250. — Бібліогр.: 15 назв. — укp.
collection DSpace DC
description Проведені дослідження релаксаційних властивостей полімерних електролітів на основі триблоккополімерів ПЕО-ППО-ПЕО та LiClO4. Показано, що концентраційна залежність часів релаксації провідності має екстремальний характер. Виявлено вплив вільного об’єму на процес переносу заряду в полімерних електролітах ПЕО-ППО-ПЕО/LiClO4. Показано, що такі системи можна віднести до "фрагільних". Проведены исследования релаксационных свойств полимерных электролитов на основе триблоксополимеров ПЭО-ППО-ПЭО и LiClO4. Показано, что концентрационная зависимость времен релаксации проводимости имеет экстремальный характер. Выявлено влияние свободного объема на процесс переноса заряда в полимерных электролитах ПЭО-ППО-ПЭО/LiClO4. Показано, что такие системы можно отнести к "фрагильным". The relaxation properties of polymer electrolytes based on block-copolymers PEO-PPO-PEO and LiClO4 were studied. It is shown, that the concentration dependence of relaxation times of conductivity has extreme character. The influence of free volume to process of ionic transport in polymer electrolytes PEO-PPO-PEO/LiClO4 is detected. It is shown, that such systems can be referred to "fragile".
first_indexed 2025-12-07T18:59:53Z
format Article
fulltext Ïîë³ìåðíèé æóðíàë, 2008. Ò.30 ¹3. Ñ. 246-250 © 2008 Â.Â. Êëåïêî, Î.Ì. Æèã³ð246 ÓÄÊ 681.01 Ðåëàêñàö³éí³ âëàñòèâîñò³ ïîë³ìåðíèõ åëåêòðîë³ò³â íà îñíîâ³ òðèáëîêêîïîë³ìåð³â ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ Â.Â. Êëåïêî1, Î.Ì. Æèã³ð1,2 1²íñòèòóò õ³ì³¿ âèñîêîìîëåêóëÿðíèõ ñïîëóê ÍÀÍ Óêðà¿íè 48, Õàðê³âñüêå øîñå, Êè¿â, 02160, Óêðà¿íà 2ÍÒÓÓ “Êè¿âñüêèé ïîë³òåõí³÷íèé ³íñòèòóò” 37, ïð-ò Ïåðåìîãè, Êè¿â, 03056, Óêðà¿íà Ïðîâåäåí³ äîñë³äæåííÿ ðåëàêñàö³éíèõ âëàñòèâîñòåé ïîë³ìåðíèõ åëåêòðîë³ò³â íà îñíîâ³ òðèáëîêêîïîë³ìåð³â ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ òà LiClO4. Ïîêàçàíî, ùî êîíöåíòðàö³éíà çàëåæí³ñòü ÷àñ³â ðåëàêñàö³¿ ïðîâ³äíîñò³ ìຠåêñòðåìàëüíèé õàðàêòåð. Âèÿâëåíî âïëèâ â³ëüíîãî îá’ºìó íà ïðîöåñ ïåðåíîñó çàðÿäó â ïîë³ìåðíèõ åëåêòðîë³òàõ ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/LiClO4. Ïîêàçàíî, ùî òàê³ ñèñòåìè ìîæíà â³äíåñòè äî «ôðàã³ëüíèõ». Îñíîâîþ á³ëüøîñò³ ïîë³ìåðíèõ åëåêòðîë³ò³â (ÏÅ), ùî âèêîðèñòîâóþòüñÿ íà ïðàêòèö³, º ïîë³ìåðí³ ìàòå- ð³àëè, ÿê³ ì³ñòÿòü ôðàãìåíòè ïîë³åòèëåíîêñèäíèõ (ÏÅÎ) ëàíöþã³â [1–5]. Ïåðø çà âñå, öå ïîâÿçàíî ç íàÿâí³ñòþ ó ñêëàä³ îñòàíí³õ àòîì³â êèñíþ ç³ çíà÷íîþ åëåêòðîíî-äîíîðíîþ åíåð㳺þ äëÿ óòâîðåííÿ çâ’ÿçê³â ç êàò³îíàìè. Ðàçîì ç òèì, îñê³ëüêè éîííèé òðàíñïîðò ó ïîë³ìåðíèõ åëåêòðîë³òàõ ïðîõîäèòü, â îñíîâíîìó, â àìîðôí³é îáëàñò³, òî êðèñòàë³÷í³ñòü âèñîêîìîëåêó- ëÿðíîãî ÏÅÎ ìຠíåãàòèâí³ íàñë³äêè. Îäíèì ³ç ìåòîä³â âèð³øåííÿ ö³º¿ ïðîáëåìè º ñèíòåç íà îñíîâ³ ÏÅÎ áëîê- êîïîë³ìåð³â ç âèêîðèñòàííÿì ïîâí³ñòþ àìîðôíèõ ìàêðîìîíîìåð³â. Òàêèé íàïðÿì íàéïðèâàáëèâ³øèé äëÿ îòðèìàííÿ íîâèõ ÏÅ, ùî çàäîâîëüíÿëè á âèñîê³ âèìîãè ñó÷àñíîñíîñò³ [6]. Ó ïîïåðåäí³é ïóáë³êàö³¿ [7] íàìè áóëî ïîêàçàíî, ùî ó ïîë³ìåðíèõ åëåêòðîë³òàõ ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/ LiClO4 ïðè äîñÿãíåíí³ Li/Î = 1:8 ñèñòåìè ïîâí³ñòþ àìîðôí³. Ïðè öüîìó, äîñÿãàºòüñÿ íàéâèùèé ð³âåíü éîííî¿ ïðîâ³äíîñò³ ó ïîð³âíÿíí³ ç ÏÅ íà îñíîâ³ îêðå- ìèõ ïîë³åòèëåíãë³êîëåâèõ (ÏÅÃ) òà ïîë³ïðîï³ëåíãë³- êîëåâèõ (ÏÏÃ) áëîê³â. Äëÿ âñòàíîâëåííÿ ìåõàí³çìó éîííî¿ ïðîâ³äíîñò³ âàæëèâîþ õàðàêòåðèñòèêîþ º îáåðíåíî òåìïåðàòóð- íà çàëåæí³ñòü ïðîâ³äíîñò³ ïðè ïîñò³éíîìó ñòðóì³. Òàê, ÿêùî çàëåæí³ñòü éîííî¿ ïðîâ³äíîñò³ â³ä îáåðíåíî¿ òåìïåðàòóðè â³äð³çíÿºòüñÿ â³ä ë³í³éíî¿ Àððåí³óñîâñü- êî¿ çàëåæíîñò³, òî ìîæíà ñòâåðäæóâàòè ïðî âïëèâ â³ëüíîãî îá’ºìó íà ïðîöåñ ïåðåíîñó çàðÿäó, à ñàìå ùî ðóõëèâ³ñòü éîí³â çóìîâëåíà ðóõëèâ³ñòþ ïîë³ìåð- íîãî ëàíöþãà (ñåãìåíòàëüíîþ ðåëàêñàö³ºþ), à ñàìó çàëåæí³ñòü éîííî¿ ïðîâ³äíîñò³ â³ä îáåðíåíî¿ òåìïå- ðàòóðè ìîæíà îïèñàòè ð³âíÿííÿì Ôîãåëÿ-Òàìàíà- Ôàëü÷åðà: σdc=σoexp(-B/(T-To)), äå:  – åíåðã³ÿ ïñåâäîàêòèâàö³¿, âèçíà÷àºòüñÿ ïðèðî- äîþ ìàòåð³àëó, à òî÷í³øå äîëåþ â³ëüíîãî îá’ºìó, õà- ðàêòåðíîþ äëÿ äàíîãî ïîë³ìåðó; Òî – òåìïåðàòóðà Ôîãåëÿ, òåìïåðàòóðà òàêîãî ñòàíó ïîë³ìåðó, â ÿêîìó äîëÿ â³ëüíîãî îá’ºìó äîð³âíþº íóëþ; σo– ïðîâ³äí³ñòü ïðè ïîñò³éíîìó ñòðóì³ ïðè óìîâ³ Ò→Òî [5]. Ó ñâîþ ÷åðãó òàê³ ïîë³ìåðí³ ñèñòåìè ìîæíà êëà- ñèô³êóâàòè çà ñõåìîþ Ñ.À. Aíäæåëà, ÿêà áàçóºòüñÿ íà ïîíÿòòÿõ “ì³öíà” (strong) / “êðèõêà” (fragile) ð³äèíà [8, 9]. Ââàæàºòüñÿ, ùî ÷èì á³ëüø³ çì³íè ÷àñ³â ðåëàê- ñàö³¿ ïðè íàáëèæåíí³ äî Tg (³ç áîêó âèñîêèõ òåìïåðà- òóð), òèì á³ëüøà “ôðàã³ëüí³ñòü” ïîë³ìåðíî¿ ð³äèíè. Òàêèé ïðèéîì äຠçìîãó êëàñèô³êóâàòè ð³äèíè çà ð³âíåì â³äõèëåííÿ â³ä ë³í³éíî¿ àððåí³óñîâñüêî¿ çàëåæ- íîñò³, ïðè÷îìó, ð³äèíà á³ëüø êðèõêà, ÷èì á³ëüøå òàêå â³äõèëåííÿ. ʳëüê³ñíî “ôðàã³ëüí³ñòü” ð³äèíè ìîæå áóòè îõàðàêòåðèçîâàíà ïàðàìåòðîì D: D=B/To. Çã³äíî ç [8, 9], ñèñòåìà “ôðàã³ëüíà”, ÿêùî D<10. Òàêèì ÷èíîì, âèêîðèñòîâóþ÷è â³äïîâ³äíèé ìî- äåëüíèé ï³äõ³ä, ìîæíà âñòàíîâèòè îñîáëèâîñò³ äèíà- ì³êè ÏÅ, ùî º íåâ³ä’ºìíîþ ñêëàäîâîþ äîñë³äæåíü ÏÅ, îñê³ëüêè ðîçóì³ííÿ îñîáëèâîñòåé äèíàì³êè ÏÅ äຠçìîãó âïëèâàòè íà íüîãî ó ïîòð³áíîìó íàïðÿì³, ïðî- âîäèòè ìîäèô³êàö³þ àáî ôîðìóâàííÿ ÏÅ äëÿ îòðè- ìàííÿ íîâèõ ïîòóæíèõ äæåðåë åíåð㳿, áàòàðåé, äèñ- ïëå¿â, ñåíñîð³â òà ³í. [3,4]. Ó ö³é ðîáîò³ ïîäàí³ ðåçóëüòàòè àíàë³çó äèíàì³êè ïîë³ìåðíèõ åëåêòðîë³ò³â ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/LiClO4, ïðîâåäåíîãî íà îñíîâ³ äàíèõ ä³åëåêòðè÷íî¿ ðåëàêñà- ö³éíî¿ ñïåêòðîñêîﳿ [7]. Äëÿ ïîð³âíÿííÿ òàêîæ íà- âåäåí³ ðåçóëüòàòè àíàë³çó äàíèõ ä³åëåêòðè÷íî¿ ðåëàê- ñàö³éíî¿ ñïåêòðîñêîﳿ äëÿ åëåêòðîë³ò³â íà îñíîâ³ ÏÅà òà ÏÏà ç ìîëåêóëÿðíèìè ìàñàìè, áëèçüêèìè äî ìîëåêóëÿðíèõ ìàñ ³íäèâ³äóàëüíèõ áëîê³â òðèáëîê- êîïîë³ìåðó.(1) Â.Â. Êëåïêî, Î.Ì. Æèã³ð 247 Åêñïåðèìåíòàëüíà ÷àñòèíà Îáºêòè äîñë³äæåííÿ. Ïîë³ìåðí³ åëåêòðîë³òè íà îñíîâ³ òðèáëîêêîïîë³ìåðó Ï(ÅÎ)20Ï(ÏÎ)70Ï(ÅÎ)20 ñåðåäíüî¿ ìîëåêóëÿðíî¿ ìàñè Ìw=5800 òà íà îñíîâ³ îêðåìèõ áëîê³â òðèáëîêêîïîë³ìåðó: ÏÅà ç Ìw=1000 òà ÏÏà ç Ìw=4000 ³ ñîë³ LiClO4 (âñ³ ïîë³ìåðè òà ñ³ëü âèðîáíèöòâà ô³ðìè Aldrich) ãîòóâàëè çã³äíî ç [7]. Ìåòîäè äîñë³äæåííÿ. ijåëåêòðè÷í³ äîñë³äæåííÿ áóëî ïðîâåäåíî çà òåìïåðàòóðè â³ä -50 äî +80 °Ñ â ÷àñòîòíîìó ä³àïàçîí³ 102–106 Ãö ç âèêîðèñòàííÿì ä³- åëåêòðè÷íîãî ñïåêòðîñêîïó íà áàç³ ìîñòà çì³ííîãî ñòðóìó Ð5083. Ðåçóëüòàòè òà ¿õ îáãîâîðåííÿ Äëÿ çàïîá³ãàííÿ ìàñêóâàííÿ ðåëàêñàö³¿ ïðî- â³äíîñò³ åôåêòàìè ïðîñòîðîâîãî çàðÿäó ïðè àíàë³ç³ ä³åëåêòðè÷íèõ äàíèõ çâåðíåìîñÿ äî åëåêòðè÷íèõ ìî- äóë³â, ÿê³ òàêîæ øèðîêî âèêîðèñòîâóþòüñÿ ÷åðåç íà- ÿâí³ñòü àíàëî㳿 ðåçóëüòàò³â àíàë³çó ç ìåõàí³÷íèìè ìîäóëÿìè: M*=M’+M”, äå: ä³éñíà ÷àñòèíà åëåêòðè÷íîãî ìîäóëÿ: M’= ε’/ (ε’2+ε”2); óÿâíà ÷àñòèíà åëåêòðè÷íîãî ìîäóëÿ: M”= ε”/(ε’2+ε”2). ijåëåêòðè÷íà ïðîíèêí³ñòü (ε’) òà ä³åëåêòðè÷í³ âòðàòè (ε”) çðàçêà âèçíà÷àëèñü çã³äíî ç [7]. Íà ðèñ. 1 ïîäàí³ ä³éñíà òà óÿâíà ÷àñòèíè êîìïëåê- ñíîãî åëåêòðè÷íîãî ìîäóëÿ äëÿ ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/ LiClO4 ïðè Li /Î = 1:8. Íà çàëåæíîñòÿõ Ì’(f), ùî â³äïîâ³äàþòü òåìïåðà- òóðàì -10 òà 0 °Ñ, â ÷àñòîòíîìó ä³àïàçîí³ ñïîñòåð³- ãàºòüñÿ îáëàñòü äèñïåðñ³¿, ÿêó, çã³äíî ç äîñë³äæåííÿì ÏÅ íà îñíîâ³ ÏÅà òà ÏÏà ç ìîëåêóëÿðíèìè ìàñàìè, áëèçüêèìè äî ìîëåêóëÿðíèõ ìàñ ³íäèâ³äóàëüíèõ áëîê³â òðèáëîêêîïîë³ìåðó, ïðîâåäåíèõ ó [10, 11], ìîæ- íà ïîâ’ÿçóâàòè ç ðåëàêñàö³ºþ ïðîâ³äíîñò³. dz çíèæåí- íÿì òåìïåðàòóðè ñïîñòåð³ãàºòüñÿ çñóâ â³äïîâ³äíî¿ îáëàñò³ äèñïåðñ³¿ â îáëàñòü íèæ÷èõ ÷àñòîò. Òàê, íà ³çîòåðì³, ùî â³äïîâ³äຠòåìïåðàòóð³ -30 °Ñ, ìîæíà ïîáà÷èòè ëèøå âåðõíº ïëàòî, à íà ³çîòåðì³, ùî â³äïî- â³äຠòåìïåðàòóð³ +10 °Ñ, – ëèøå íèæíº ïëàòî.  òîé æå ÷àñ, íà çàëåæíîñòÿõ Ì”(f) ó â³äïîâ³äíî- ìó ÷àñòîòíîìó ä³àïàçîí³ äëÿ ³çîòåðì -20 ³ -10 °Ñ ñïîñòåð³ãàþòüñÿ ìàêñèìóìè, ÿê³, çã³äíî ç [10, 11], ïîâ’ÿçóþòü ç åôåêòàìè ðåëàêñàö³¿ ïðîâ³äíîñò³. Ç ðîñ- òîì òåìïåðàòóðè âåðøèíè öèõ ìàêñèìóì³â çñóâàþòüñÿ â îáëàñòü âèñîêèõ ÷àñòîò, ùî òðàäèö³éíî äëÿ ÏÅ [1–5]. Òàê, çà òåìïåðàòóðè 0 °Ñ ìîæíà ïîáà÷èòè îç- íàêè ìàêñèìóìà, ïîâ’ÿçàíîãî ç åôåêòàìè ðåëàêñàö³¿ ïðîâ³äíîñò³ ïðè ÷àñòîò³, á³ëüø³é çà 105 Ãö, ó òîé æå ÷àñ îçíàêè õàðàêòåðèñòè÷íîãî ìàêñèìóìó äëÿ ³çîòåð- ìè -30 °Ñ ñïîñòåð³ãàþòüñÿ ïðè ÷àñòîò³, ìåíø³é çà 102 Ãö. Âèçíà÷åí³ çà ìåòîäèêîþ, íàâåäåíîþ â [12], (2) 10 °Ñ 0 °Ñ -10 °Ñ -20 °Ñ -30 °Ñ 102 10-1100101 10-1 10-2 10-3 10-4 10-5 0,06 0,04 0,04 0,03 0,02 0,01 0,00 f(Ãö) à á Ì Ì’ Ðèñ. 1. Çàëåæí³ñòü ä³éñíî¿ (à) òà óÿâíî¿ (á) ÷àñòèí êîìïëåêñíîãî åëåêòðè÷íîãî ìîäóëÿ â³ä ÷àñòîòè ñèñòåìè ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/LiClO4 ïðè Li/Î = 1:8 10-1 10-2 10-3 10-4 10-5 0,00 0,150,100,05 0,20 à ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/LiClO4 ÏÅÃ/LiClO4 ÏÏÃ/LiClO4 102 10-1100101 0,00 0,150,100,05 0,20 10-1 10-2 10-3 10-4 10-5 ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/LiClO4 ÏÅÃ/LiClO4 ÏÏÃ/LiClO4 á Ðèñ. 2. Çàëåæíîñò³ ÷àñó ðåëàêñàö³¿ éîííî¿ ïðîâ³äíîñò³ äîñë³äæóâàíèõ ñèñòåì: çà òåìïåðàòóðè: 0 (à) ³ 20 °Ñ (á) c, ì.ä. t, c t, c Ðåëàêñàö³éí³ âëàñòèâîñò³ ïîë³ìåðíèõ åëåêòðîë³ò³â íà îñíîâ³ òðèáëîêêîïîë³ìåð³â ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ 248 çíà÷åííÿ ÷àñ³â ðåëàêñàö³¿ éîííî¿ ïðîâ³äíîñò³ ïîäàí³ ó âèãëÿä³ çàëåæíîñòåé â³ä âì³ñòó ñîë³ íà ðèñ. 2. ßê âèäíî, ï³äâèùåííÿ âì³ñòó ñîë³ äî êîíöåíòðàö³¿ Li/Î = 1:8 ó äîñë³äæóâàíèõ ñèñòåìàõ ñïî÷àòêó ñóïðîâîä- æóºòüñÿ çìåíøåííÿì ÷àñó ðåëàêñàö³¿ ïðîâ³äíîñò³ âíàñë³äîê çðîñòàííÿ ê³ëüêîñò³ íîñ³¿â çàðÿäó, ïðîòå, ïîäàëüøå ï³äâèùåííÿ âì³ñòó ñîë³ ñóïðîâîäæóºòüñÿ çðîñòàííÿì ÷àñó ðåëàêñàö³¿ ïðîâ³äíîñò³ âíàñë³äîê òîãî, ùî äîì³íóþ÷èì ñòຠïðîöåñ êîìïëåêñîóòâîðåí- íÿ [10, 11]. Öå óçãîäæóºòüñÿ ç äàíèìè, îòðèìàíèìè ïðè àíàë³ç³ êîíöåíòðàö³éíî¿ çàëåæíîñò³ éîííî¿ ïðî- â³äíîñò³, ïðîâåäåíîãî â [7]. Àíàë³ç ÷àñó ðåëàêñàö³¿ ïðîâ³äíîñò³ äîñë³äæóâàíèõ ñèñòåì áåç ñîë³ (çà òåìïåðàòóðè 0 ³ 20 °C) ñâ³ä÷èòü ïðî ï³äâèùåííÿ éîííî¿ ðóõëèâîñò³ ç ïåðåõîäîì â³ä ñèñòåìè ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ äî ÏÏà âíàñë³äîê ï³äâèùåí- íÿ ìîëåêóëÿðíî¿ ðóõëèâîñò³ [10, 11, 13], íàéâèùèé ð³âåíü éîííî¿ ðóõëèâîñò³ ñïîñòåð³ãàºòüñÿ äëÿ ÏÅà âíàñë³äîê âèñîêî¿ ñîëüâàòóþ÷î¿ çäàòíîñò³ îñòàííüîãî. Ó âèïàäêó äîñë³äæóâàíèõ ÏÅ ïðè Li/Î = 1:8 íàé- á³ëüøà éîííà ðóõëèâ³ñòü ñïîñòåð³ãàºòüñÿ â åëåêòðîë³ò³ íà îñíîâ³ ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ. Ç ïåðåõîäîì äî ÏÅ íà îñ- íîâ³ ÏÏà éîííà ðóõëèâ³ñòü çìåíøóºòüñÿ âíàñë³äîê ïîñëàáëåííÿ ñîëüâàòóþ÷î¿ çäàòíîñò³ ïîë³ìåðíî¿ ìî- ëåêóëè. Ïîäàëüøå çìåíøåííÿ éîííî¿ ðóõëèâîñò³ ñïî- ñòåð³ãàºòüñÿ ç ïåðåõîäîì äî ÏÅ íà îñíîâ³ ÏÅÃ, ùî â ñâîþ ÷åðãó ìîæå áóòè ïîÿñíåíî òèì, ùî ïðîöåñ çìåí- øåííÿ ìîëåêóëÿðíî¿ ðóõëèâîñò³ ñòຠäîì³íóþ÷èì íàä ïðîöåñîì çá³ëüøåííÿ ñîëüâàòóþ÷î¿ çäàòíîñò³. Ïðîâåäåí³ äîñë³äæåííÿ (çà òåìïåðàòóðè 0 ³ 20 °C) ÏÅ ïðè Li/Î = 1:4 ñâ³ä÷àòü ïðî ï³äâèùåííÿ éîííî¿ ðóõëèâîñò³ â ðÿäó ÏÏÃ/LiClO4, ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/ LiClO4, ÏÅÃ/LiClO4. Îñòàííº ìîæå áóòè ïîÿñíåíî òèì, ùî ïðîöåñ ïîñèëåííÿ ñîëüâàòóþ÷î¿ çäàòíîñò³ ïîë³ìåðíîãî ëàíöþãà äîì³íóº íàä ïðîöåñîì çìåíøåí- íÿ ìîëåêóëÿðíî¿ ðóõëèâîñò³. Òàêèì ÷èíîì, íàéâèùà éîííà ðóõëèâ³ñòü ñåðåä äîñë³äæóâàíèõ ÏÅ, ÿê ³ ð³âåíü éîííî¿ ïðîâ³ä- íîñò³, äîñë³äæåíèé ó [7], ñïîñòåð³ãàºòüñÿ â ñèñòåì³ -3,5 -4,5 -5,5 -6,5 -7,5 -8,5 2,8 3,13,02,9 3,2 3,3 3,4 ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/LiClO4=100:1 ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/LiClO4=8:1 ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/LiClO4=4:1 lo gσ dc , Ñ ì/ ñì 1000/Ò, Ê-1 Ðèñ. 3. Çàëåæí³ñòü ïðîâ³äíîñò³ ïðè ïîñò³éíîìó ñòðóì³ â³ä îáåðíåíî¿ òåìïåðàòóðè äëÿ ñèñòåìè ÏÅÃ- ÏÏÃ-ÏÅÃ/LiClO4 0,00 0,150,100,05 0,20 2800 2400 2000 1600 1200 800 400 Â, Ê ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ ÏÅà ÏÏà 0,25 0,00 0,150,100,05 0,20 0,25 1600 1400 1200 1000 800 600 400 Å Ò, êÄ æ /ì îë ü 0,00 0,150,100,05 0,20 0,25 8 6 4 2 10 12 D , Ê c, ì.ä. ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ ÏÅà ÏÏà ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ ÏÅà ÏÏà Ðèñ. 4. Çàëåæíîñò³ åíåð㳿 ïñåâäîàêòèâàö³¿ (à), åíåð㳿 àêòèâàö³¿ çà ê³ìíàòíî¿ òåìïåðàòóðè (ET=RB(T/ (T-To)) 2) (á) òà ïàðàìåòðà “ôðàã³ëüíîñò³” D (â) â³ä âì³ñòó ñîë³ äëÿ ñèñòåì òðèáëîêêîïîë³ìåð/ñ³ëü òà ³íäèâ³äóàëüí³ áëîêè/ñ³ëü â á à 249 Â.Â. Êëåïêî, Î.Ì. Æèã³ð ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/LiClO4 ïðè êîíöåíòðàö³¿ Li/Î = 1:8. Äëÿ âñòàíîâëåííÿ ìåõàí³çìó éîííî¿ ïðîâ³äíîñò³ áóëî ïðîâåäåíî àíàë³ç îáåðíåíî òåìïåðàòóðíî¿ çàëåæ- íîñò³ âèçíà÷åíèõ ó ïîïåðåäí³é ïóáë³êàö³¿ [7] çíà÷åíü éîííî¿ ïðîâ³äíîñò³ ïðè ïîñò³éíîìó ñòðóì³. Çàëåæ- íîñò³ ïðîâ³äíîñò³ ïðè ïîñò³éíîìó ñòðóì³ àìîðôíîãî ñòàíó äîñë³äæóâàíèõ ñèñòåì (ðèñ. 3) îïèñóþòüñÿ ð³âíÿííÿì Ôîãåëÿ-Òàìàíà-Ôàëü÷åðà (1), ùî ãîâîðèòü ïðî âïëèâ â³ëüíîãî îá’ºìó íà ïðîöåñ ïåðåíîñó çàðÿ- äó [1–5]. Âèçíà÷åííÿ ïàðàìåòð³â ð³âíÿííÿ Ôîãåëÿ- Òàìàíà-Ôàëü÷åðà ïðîâîäèëîñü çà ìåòîäèêîþ, íàâåäå- íîþ â [14], çã³äíî ç ÿêîþ ïàðàìåòð Òî íå çàëåæèòü â³ä âì³ñòó ñîë³, ³ º ïîñò³éíèì äëÿ äàíîãî ïîë³ìåðó. Çàëåæí³ñòü åíåð㳿 ïñåâäîàêòèâàö³¿  â³ä âì³ñòó ñîë³ ïðåäñòàâëåíà íà ðèñ. 4à. Ñïîñòåð³ãàºòüñÿ ï³äâè- ùåííÿ åíåð㳿 ïñåâäîàêòèâàö³¿  ç âì³ñòîì ñîë³, âíàñ- ë³äîê ïîñèëåííÿ ïðîöåñó éîí³çàö³¿ ñîë³ [14, 15]. Ïðè- ÷îìó íàéìåíøèé âïëèâ çì³íè êîíöåíòðàö³¿ ñîë³ íà åíåðã³þ ïñåâäîàêòèâàö³¿ ñïîñòåð³ãàºòüñÿ äëÿ ñèñòå- ìè ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/LiClO4, ÿê ³ ó âèïàäêó çàëåæíîñò³ òåìïåðàòóðè ñêëóâàííÿ â³ä âì³ñòó ñîë³, íàâåäåíî¿ â [7]. Ïðè òåìïåðàòóðàõ, áëèçüêèõ äî ê³ìíàòíî¿, ïðè àíàë³ç³ íåë³í³éíî¿ çàëåæíîñò³ log σdc (1000/T) ÷àñòî çâåðòàþòüñÿ äî ïîíÿòòÿ Àððåí³óñ³âñüêî¿ åíåð㳿 àêòè- âàö³¿ â äàí³é òî÷ö³ [15]: ET=RB(T/(T-To)) 2, äå: R – ãàçîâà ïîñò³éíà. ³äïîâ³äí³ çíà÷åííÿ ïàðàìåòð³â åíåð㳿 àêòèâàö³¿ çà ê³ìíàòíî¿ òåìïåðàòóðè â³ä âì³ñòó ñîë³ íàâåäåí³ íà ðèñ. 4á. Ìîæíà ïîáà÷èòè, ùî ðàçîì ç³ çðîñòàííÿì åíåð㳿 ïñåâäîàêòèâàö³¿ (ðèñ. 4à) â³äáóâàºòüñÿ çðîñ- òàííÿ ³ Àððåí³óñ³âñüêî¿ åíåð㳿 àêòèâàö³¿ çà ê³ìíàòíî¿ òåìïåðàòóðè ç ï³äâèùåííÿì âì³ñòó ñîë³.  òîé æå ÷àñ â ðÿäó ÏÏÃ, ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ, ÏÅà íåçàëåæíî â³ä âì³ñòó ñîë³ ñïîñòåð³ãàºòüñÿ çìåíøåííÿ Àððåí³óñ³âñü- êî¿ åíåð㳿 àêòèâàö³¿. Çà ñõåìîþ Ñ.À. Aíäæåëà âñ³ äîñë³äæóâàí³ ñèñòå- ìè ìîæíà â³äíåñòè äî “ôðàã³ëüíèõ” (ðèñ. 4â). Àíàë³ç âïëèâó ê³ëüêîñò³ ñîë³ íà ïàðàìåòð “ôðàã³ëüíîñò³” ïî- êàçàâ ï³äâèùåííÿ îñòàííüîãî ç äîäàâàííÿì ñîë³, òîá- òî çìåíøåííÿ ð³âíÿ â³äõèëåííÿ â³ä ë³í³éíî¿ Àððåí³ó- ñ³âñüêî¿ çàëåæíîñò³.  òîé æå ÷àñ, ïðè äîñÿãíåíí³ âì³ñòó ñîë³ Li/Î = 1:8, ñèñòåìà ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/LiClO4 ñòຠíàéá³ëüø “ôðàã³ëüíîþ” ó ïîð³âíÿíí³ ç ÏÅ íà îñíîâ³ ³íäèâ³äóàëüíèõ áëîê³â. Ïðè Ò=Òg ð³âíÿííÿ Ôîòåëÿ-Òàìàíà-Ôàëü÷åðà äëÿ ïðîöåñó ïðîâ³äíîñò³ ïðè ïîñò³éíîìó ñòðóì³ ìîæíà ïîäàòè ÿê: σdc=σoexp(B/(Tg-To)). Ó öüîìó âèïàäêó: Tg=To+kB, äå: k – ñòàëà, ùî âèçíà÷àºòüñÿ ÿê: k=1/ln(σdc/σo). Ïðè âèâ÷åíí³ âëàñòèâîñòåé ïîë³ìåð³â ÷àñòî âèêî- ðèñòîâóþòü ïîíÿòòÿ ì³ðè â³ëüíîãî îá’ºìó (ÿê ïîñò³éíó äëÿ äàíîãî ïîë³ìåðó, ùî íå çàëåæèòü â³ä âì³ñòó ñîë³) [14, 15]: fg=k=(Tg-To)/Â. ³äïîâ³äí³ çíà÷åííÿ ì³ðè â³ëüíîãî îá’ºìó íàâå- äåí³ íà ðèñ. 5. Ìîæíà ïîáà÷èòè, ùî â ðÿäó ÏÏÃ, ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ, ÏÅà ñïîñòåð³ãàºòüñÿ çá³ëüøåííÿ çíà÷åííÿ ì³ðè â³ëüíîãî îá’ºìó. Òàêèì ÷èíîì, äîñë³äæåííÿ îñîáëèâîñòåé äèíàì³- êè ïîë³ìåðíèõ åëåêòðîë³ò³â, ÿê³ ì³ñòÿòü ôðàãìåíòè ïîë³åòèëåíãë³êîëåâèõ òà ïîë³ïðîï³ëåíãë³êîëåâèõ ëàí- öþã³â ïîêàçàëî, ùî ï³äâèùåííÿ âì³ñòó ñîë³ â ñèñòåì³ ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/LiClO4 äî Li/Î = 1:8 ñóïðîâîäæóºòü- ñÿ çìåíøåííÿì ÷àñó ðåëàêñàö³¿ ïðîâ³äíîñò³ âíàñë³äîê çðîñòàííÿ ê³ëüêîñò³ íîñ³¿â çàðÿäó, ïðîòå, ç ïðåõîäîì â³ä ñèñòåìè ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/LiClO4 ç âì³ñòîì ñîë³ Li/Î = 1:8 äî ñèñòåìè ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/LiClO4 ç âì³ñòîì ñîë³ Li/Î = 1:4 ñïîñòåð³ãàºòüñÿ ï³äâèùåííÿ ÷àñó éîííî¿ ðåëàêñàö³¿ (÷åðåç ïîñèëåííÿ êîìïëåêñî- óòâîðåííÿ). Âñòàíîâëåíî, ùî ïîºäíàííÿ ãíó÷êîñò³ ÏÏÎ ëàíöþãà ç âèñîêîþ ñîëüâàòóþ÷îþ çäàòí³ñòþ ÏÅÎ â òðèáëîêêîïîë³ìåð³ ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ äຠçìîãó ñïîñòåð³ãàòè íàéâèùó éîííó ðóõëèâ³ñòü â ñèñòåì³ ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ/LiClO4 ïðè êîíöåíòðàö³¿ Li/Î = 1:8. Äîñë³äæåííÿ ìåõàí³çìó éîííî¿ ïðîâ³äíîñò³ ñâ³ä÷èòü ïðî âïëèâ â³ëüíîãî îá’ºìó íà ïðîöåñ ïåðåíîñó çàðÿ- äó ó äîñë³äæóâàíèõ ñèñòåìàõ. Ïðè÷îìó, ç äîäàâàí- íÿì ñîë³ â³äáóâàºòüñÿ çðîñòàííÿ åíåð㳿 ïñåâäîàêòè- âàö³¿ òà Àððåí³óñ³âñüêî¿ åíåð㳿 àêòèâàö³¿ ïðè ê³ìíàòí³é òåìïåðàòóð³ äëÿ âñ³õ äîñë³äæóâàíèõ ñèñ- òåì.  ðÿäó ÏÏÃ, ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ, ÏÅà íåçàëåæíî â³ä âì³ñòó ñîë³ ñïîñòåð³ãàºòüñÿ çìåíøåííÿ Àððåí³ó- ñ³âñüêî¿ åíåð㳿 àêòèâàö³¿ òà çá³ëüøåííÿ ì³ðè â³ëüíî- ãî îá’ºìó.  òîé æå ÷àñ, íàéá³ëüø êðèõêîþ (“ôðà- ã³ëüíîþ”) ñèñòåìîþ ïðè äîñÿãíåíí³ âì³ñòó ñîë³ Li/Î = 1:8 º ÏÅ íà îñíîâ³ ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅÎ, ùî ìîæå áóòè ïîÿñíåíî íàéá³ëüøèì âïëèâîì â³ëüíîãî îá’ºìó íà ïðîöåñ ïåðåíîñó çàðÿäó. (3) (4) (5) (6) 2,0 1,0 0,0 5,0 4,0 3,0 ÏÏà ÏÅÃÏÅÃ-ÏÏÃ-ÏÅà f g Ðèñ. 5. Çíà÷åííÿ ì³ðè â³ëüíîãî îá’ºìó fg äëÿ çàëåæíîñò³ σdc(1000/T) ñèñòåì ÷èñòîãî òðèáëîê- êîïîë³ìåðó ³ ³íäèâ³äóàëüíèõ áëîê³â (7) 250 Ðåëàêñàö³éí³ âëàñòèâîñò³ ïîë³ìåðíèõ åëåêòðîë³ò³â íà îñíîâ³ òðèáëîêêîïîë³ìåð³â ÏÅÎ-ÏÏÎ-ÏÅΠ˳òåðàòóðà 1. Choi B.-K., Kim Y.-W. // Electrochim. Acta. – 2004. – Vol. 49. – P. 2307–2313. 2. Dissanayake M.K.A.L., Jayathilaka P.A.R.D., Bokalawela R.S.P. // Electrochim. Acta. –2005. – Vol.50. – P. 5602–5605. 3. Edman L., Doeff M.M., Ferry A., Kerr J., De Jonghe L.C. // J. Phys. Chem. B. – 2000. – 104, ¹ 15. – P. 3476–3480. 4. Di Noto, V. J. // Phys. Chem. B. – 2002. – 106, ¹ 43. – P. 11139–11154. 5. Kumar J.S., Subrahmanyam A.R., Reddy M.J., Rao U.V.S. // Materials Letters. – 2006. – Vol. 60. – P. 3346–3349. 6. Guilherme L.A., Borges R. S., Mara S.Moraes E., Silva G.G., Pimenta M.A., Marletta A., Silva R.A. // Electrochim. Acta. – 2007. – Vol. 53. – P. 1503–1511. 7. Êëåïêî Â.Â., Æèã³ð Î.Ì., Ãîìçà Þ.Ï., ̳íåíêî Ì.Ì., Ôîìåíêî À.Î., Êîëî쳺öü Ä.Ð. // Êîìïîçèö. ïîë³ìåð. ìàòåð³àëè. – 2007.– 29, ¹ 4. – Ñ. 311–316. 8. Angell C.A, Imrie C.T., Ingram M.D. // Polymer Int. – 1998. – Vol. 47. –P. 9–12. 9. Angell C.A. // J. Non-Cryst. Solids. – 1991. – Vol. 131– 132. – P. 13–31. 10. Furukawa T., Imura M., Yuruzume H. // J. Appl.Phys. –1997. –Vol. 36. – P. 1119–1125 11. Fu Y., Pathmanathan K., Stevens J.R. // J.Chem.Phys. –1991. – 94, ¹ 3. –P. 6323–6329. 12. Havriliak S., Nagami S. // J. Polym Sci. C. – 1966. – Vol. 14. – P. 99–117. 13. Kao H.-M., Chao S.-W., Chang P.-C. // Macromolecules. – 2006. – 39, ¹ 3. – P. 1029–1040. 14. Cruickshan J., Hubbard H.V. St.A., Boden N., Ward M. // Polymer. –1995. – 36, ¹ 19. –Ð. 3779–3781. 15. Miller A.A. // Macromolecules. – 1978. – 11, ¹ 5. – P. 859–862. Íàä³éøëà äî ðåäàêö³¿ 27 òðàâíÿ 2008 ð. Ðåëàêñàöèîííûå ñâîéñòâà ïîëèìåðíûõ ýëåêòðîëèòîâ íà îñíîâå òðèáëîêñîïîëèìåðîâ ÏÝÎ-ÏÏÎ-ÏÝÎ Â.Â. Êëåïêî1, Î.Ì. Æèãèð1,2 1Èíñòèòóò õèìèè âûñîêîìîëåêóëÿðíûõ ñîåäèíåíèé ÍÀÍ Óêðàèíû 48, Õàðüêîâñêîå øîññå, Êèåâ, 02160, Óêðàèíà 2ÍÒÓÓ “Êèåâñêèé ïîëèòåõíè÷åñêèé èíñòèòóò” 37, ïð-ò Ïîáåäû, Êèåâ, 03056, Óêðàèíà Ïðîâåäåíû èññëåäîâàíèÿ ðåëàêñàöèîííûõ ñâîéñòâ ïîëèìåðíûõ ýëåêòðîëèòîâ íà îñíîâå òðèáëîêñîïîëèìåðîâ ÏÝÎ-ÏÏÎ-ÏÝÎ è LiClO4. Ïîêàçàíî, ÷òî êîíöåíòðàöèîííàÿ çàâèñèìîñòü âðåìåí ðåëàêñàöèè ïðîâîäèìîñòè èìååò ýêñòðåìàëüíûé õàðàêòåð. Âûÿâëåíî âëèÿíèå ñâîáîäíîãî îáúåìà íà ïðîöåññ ïåðåíîñà çàðÿäà â ïîëèìåðíûõ ýëåêòðîëèòàõ ÏÝÎ-ÏÏÎ-ÏÝÎ/LiClO4. Ïîêàçàíî, ÷òî òàêèå ñèñòåìû ìîæíî îòíåñòè ê «ôðàãèëüíûì». Relaxation properties of polymer electrolytes based on block-copolymers ÐÅÎ-ÐÐÎ-ÐÅÎ V.V. Klepko1, O.N. Zhygir1,2 1Institute of Macromolecular Chemistry NAS of Ukraine 48, Kharkivske shausse, Kyiv, 02160, Ukraine 2NTUU ”Kyiv polytechnical institute” 37, Prospect Peremogy, Kyiv, 03056, Ukraine The relaxation properties of polymer electrolytes based on block-copolymers PEO-PPO-PEO and LiClO4 were studied. It is shown, that the concentration dependence of relaxation times of conductivity has extreme character. The influence of free volume to process of ionic transport in polymer electrolytes PEO-PPO-PEO/LiClO4 is detected. It is shown, that such systems can be referred to “fragile”.
id nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-7296
institution Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
issn 0203-3275
language Ukrainian
last_indexed 2025-12-07T18:59:53Z
publishDate 2008
publisher Інститут хімії високомолекулярних сполук НАН України
record_format dspace
spelling Клепко, В.В.
Жигір, О.М.
2010-03-26T15:20:36Z
2010-03-26T15:20:36Z
2008
Релаксаційні властивості полімерних електролітів на основі триблоккополімерів ПЕО-ППО-ПЕО / В.В. Клепко, О.М. Жигір // Полімер. журн. — 2008. — Т. 30, № 3. — С. 246-250. — Бібліогр.: 15 назв. — укp.
0203-3275
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/7296
681.01
Проведені дослідження релаксаційних властивостей полімерних електролітів на основі триблоккополімерів ПЕО-ППО-ПЕО та LiClO4. Показано, що концентраційна залежність часів релаксації провідності має екстремальний характер. Виявлено вплив вільного об’єму на процес переносу заряду в полімерних електролітах ПЕО-ППО-ПЕО/LiClO4. Показано, що такі системи можна віднести до "фрагільних".
Проведены исследования релаксационных свойств полимерных электролитов на основе триблоксополимеров ПЭО-ППО-ПЭО и LiClO4. Показано, что концентрационная зависимость времен релаксации проводимости имеет экстремальный характер. Выявлено влияние свободного объема на процесс переноса заряда в полимерных электролитах ПЭО-ППО-ПЭО/LiClO4. Показано, что такие системы можно отнести к "фрагильным".
The relaxation properties of polymer electrolytes based on block-copolymers PEO-PPO-PEO and LiClO4 were studied. It is shown, that the concentration dependence of relaxation times of conductivity has extreme character. The influence of free volume to process of ionic transport in polymer electrolytes PEO-PPO-PEO/LiClO4 is detected. It is shown, that such systems can be referred to "fragile".
uk
Інститут хімії високомолекулярних сполук НАН України
Структура і властивості
Релаксаційні властивості полімерних електролітів на основі триблоккополімерів ПЕО-ППО-ПЕО
Релаксационные свойства полимерных электролитов на основе триблоксополимеров ПЭО-ППО-ПЭО
Relaxation properties of polymer electrolytes based on block-copolymers PEO-PPO-PEO
Article
published earlier
spellingShingle Релаксаційні властивості полімерних електролітів на основі триблоккополімерів ПЕО-ППО-ПЕО
Клепко, В.В.
Жигір, О.М.
Структура і властивості
title Релаксаційні властивості полімерних електролітів на основі триблоккополімерів ПЕО-ППО-ПЕО
title_alt Релаксационные свойства полимерных электролитов на основе триблоксополимеров ПЭО-ППО-ПЭО
Relaxation properties of polymer electrolytes based on block-copolymers PEO-PPO-PEO
title_full Релаксаційні властивості полімерних електролітів на основі триблоккополімерів ПЕО-ППО-ПЕО
title_fullStr Релаксаційні властивості полімерних електролітів на основі триблоккополімерів ПЕО-ППО-ПЕО
title_full_unstemmed Релаксаційні властивості полімерних електролітів на основі триблоккополімерів ПЕО-ППО-ПЕО
title_short Релаксаційні властивості полімерних електролітів на основі триблоккополімерів ПЕО-ППО-ПЕО
title_sort релаксаційні властивості полімерних електролітів на основі триблоккополімерів пео-ппо-пео
topic Структура і властивості
topic_facet Структура і властивості
url https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/7296
work_keys_str_mv AT klepkovv relaksacíinívlastivostípolímernihelektrolítívnaosnovítriblokkopolímerívpeoppopeo
AT žigírom relaksacíinívlastivostípolímernihelektrolítívnaosnovítriblokkopolímerívpeoppopeo
AT klepkovv relaksacionnyesvoistvapolimernyhélektrolitovnaosnovetribloksopolimerovpéoppopéo
AT žigírom relaksacionnyesvoistvapolimernyhélektrolitovnaosnovetribloksopolimerovpéoppopéo
AT klepkovv relaxationpropertiesofpolymerelectrolytesbasedonblockcopolymerspeoppopeo
AT žigírom relaxationpropertiesofpolymerelectrolytesbasedonblockcopolymerspeoppopeo