Особенности люминесценции наноструктурного оксида алюминия
Исследованы основные особенности термостимулированной люминесценции (ТЛ) наноструктурной керамики на основе анион-дефектного оксида алюминия. Определены кинетические параметры ТЛ дозиметрического пика при 200°С. Обнаружено падение светосуммы этого пика с ростом скорости нагрева и уменьшение средней...
Збережено в:
| Опубліковано в: : | Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології |
|---|---|
| Дата: | 2011 |
| Автори: | , |
| Формат: | Стаття |
| Мова: | Російська |
| Опубліковано: |
Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України
2011
|
| Онлайн доступ: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/73208 |
| Теги: |
Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Цитувати: | Особенности люминесценции наноструктурного оксида алюминия / В.С. Кортов, С.В. Никифоров // Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології: Зб. наук. пр. — К.: РВВ ІМФ, 2011. — Т. 9, № 1. — С. 41-48. — Бібліогр.: 9 назв. — рос. |
Репозитарії
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| _version_ | 1860000883132071936 |
|---|---|
| author | Кортов, В.С. Никифоров, С.В. |
| author_facet | Кортов, В.С. Никифоров, С.В. |
| citation_txt | Особенности люминесценции наноструктурного оксида алюминия / В.С. Кортов, С.В. Никифоров // Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології: Зб. наук. пр. — К.: РВВ ІМФ, 2011. — Т. 9, № 1. — С. 41-48. — Бібліогр.: 9 назв. — рос. |
| collection | DSpace DC |
| container_title | Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології |
| description | Исследованы основные особенности термостимулированной люминесценции (ТЛ) наноструктурной керамики на основе анион-дефектного оксида алюминия. Определены кинетические параметры ТЛ дозиметрического пика при 200°С. Обнаружено падение светосуммы этого пика с ростом скорости нагрева и уменьшение средней энергии активации ТЛ при фракционном термовысвечивании. Полученные результаты объясняются наличием интерактивного взаимодействия дозиметрических и глубоких ловушек.
Досліджено основні особливості термостимульованої люмінесценції (ТЛ) наноструктурної кераміки на основі аніон-дефектного оксиду алюмінію. Визначено кінетичні параметри ТЛ дозиметричного піка при 200°С. Виявлено спад світлосуми цього піка з ростом швидкости нагрівання й зменшення середньої енергії активації ТЛ за фракційного термовисвічування. Одержані результати пояснюються наявністю інтерактивної взаємодії дозиметричних та глибоких пасток.
Main features of the thermally stimulated luminescence (TL) of nanostructured
ceramics based on anion-defective aluminium oxide are studied. The
kinetic parameters of the dosimetric peak of the TL at 200°C are determined. As revealed, the TL light sum of this peak decreases as the heating-rate grows, and the average energy of the TL activation diminishes in the case of the fractional thermoluminescence. The results of the study are explained by interactive interaction between the dosimetric and deep traps.
|
| first_indexed | 2025-12-07T16:35:37Z |
| format | Article |
| fulltext |
41
PACS numbers: 77.84.Bw, 78.60.Kn, 78.67.Bf, 81.05.Je, 81.16.Pr
Особенности люминесценции наноструктурного оксида
алюминия
В. С. Кортов, С. В. Никифоров
Уральский федеральный университет
имени первого Президента России Б. Н. Ельцина,
ул. Мира, 19,
620002 Екатеринбург, Россия
Исследованы основные особенности термостимулированной люминес-
ценции (ТЛ) наноструктурной керамики на основе анион-дефектного
оксида алюминия. Определены кинетические параметры ТЛ дозимет-
рического пика при 200°С. Обнаружено падение светосуммы этого пика
с ростом скорости нагрева и уменьшение средней энергии активации
ТЛ при фракционном термовысвечивании. Полученные результаты
объясняются наличием интерактивного взаимодействия дозиметриче-
ских и глубоких ловушек.
Досліджено основні особливості термостимульованої люмінесценції
(ТЛ) наноструктурної кераміки на основі аніон-дефектного оксиду
алюмінію. Визначено кінетичні параметри ТЛ дозиметричного піка при
200°С. Виявлено спад світлосуми цього піка з ростом швидкости нагрі-
вання й зменшення середньої енергії активації ТЛ за фракційного тер-
мовисвічування. Одержані результати пояснюються наявністю інтерак-
тивної взаємодії дозиметричних та глибоких пасток.
Main features of the thermally stimulated luminescence (TL) of nanostruc-
tured ceramics based on anion-defective aluminium oxide are studied. The
kinetic parameters of the dosimetric peak of the TL at 200°C are determined.
As revealed, the TL light sum of this peak decreases as the heating-rate
grows, and the average energy of the TL activation diminishes in the case of
the fractional thermoluminescence. The results of the study are explained by
interactive interaction between the dosimetric and deep traps.
Ключевые слова: термолюминесценция, нанолюминофоры, оксид алю-
миния, глубокие ловушки, интерактивная система ловушек.
(Получено 19 октября 2010 г.)
Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології
Nanosystems, Nanomaterials, Nanotechnologies
2011, т. 9, № 1, сс. 41—48
© 2011 ІМФ (Інститут металофізики
ім. Г. В. Курдюмова НАН України)
Надруковано в Україні.
Фотокопіювання дозволено
тільки відповідно до ліцензії
42 В. С. КОРТОВ, С. В. НИКИФОРОВ
1. ВВЕДЕНИЕ
Метод термолюминесцентной (ТЛ) дозиметрии широко использует-
ся для индивидуального контроля персонала, мониторинга окру-
жающей среды, в медицине и радиационных технологиях [1]. В ли-
тературе описан целый ряд материалов, применяемых в качестве
ТЛ-дозиметров [2]. Однако при регистрации больших доз излуче-
ния (свыше 100 Гр) этим методом возникают значительные трудно-
сти. В этой связи перспективно применение нанолюминофоров бла-
годаря их высокой радиационной стойкости. Одним из таких мате-
риалов является наноструктурная керамика на основе оксида алю-
миния. Монокристаллическая модификация Al2O3 в настоящее
время широко используется в качестве термолюминесцентного де-
тектора (детекторы ТЛД-500К) [3].
Данная работа посвящена изучению основных особенностей ТЛ
наноструктурного оксида алюминия и их сравнению с аналогич-
ными ТЛ свойствами его монокристаллической модификации.
2. ОБЪЕКТЫ И МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА
Нанопорошки оксида алюминия были изготовлены методом элек-
трического взрыва проволоки в Институте электрофизики УрО РАН
[4]. Последующая седиментация позволяла получить партии порош-
ков с относительно однородными по размеру частицами в диапазоне
20—70 нм. Рентгенофазовый анализ показал наличие в порошках ме-
тастабильных фаз оксида алюминия: γ (65%) и δ (35%). Порошки
подвергались магнитоимпульсному прессованию [5] при температу-
ре 450°С, что позволяло получать компакты диаметром 10—15 мм и
толщиной до 1 мм. Для изготовления керамических образцов ком-
пакты спекались при температуре 1200—1550°С в вакуумной печи.
Термообработка в вакууме была необходима для формирования в об-
разцах стабильной α-фазы оксида алюминия, а также для создания в
них дефицита кислорода. Как показали наши предыдущие исследо-
вания, выполненные на анион-дефектных монокристаллах α-Al2O3,
кислородные вакансии необходимы для обеспечения высокого кван-
тового выхода оксидных люминофоров [3, 6]. Вакансии кислорода
захватывают один или два электрона, создавая F
+- и F-центры. Ранее
было показано, что в наноструктурном α-Al2O3 спектры возбуждения
фотолюминесценции и свечения близки по форме и положению ана-
логичным спектрам монокристалла, однако заметно уширены [6].
Это свидетельствует о существенном вкладе F- и F
+-центров, создан-
ных кислородными вакансиями, в люминесцентные свойства нано-
размерных образцов α-Al2O3.
Как известно, при высокотемпературной обработке нанопорош-
ков происходит укрупнение зёрен. Для уменьшения влияния этого
ОСОБЕННОСТИ ЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ НАНОСТРУКТУРНОГО Al2O3 43
процесса в синтезируемые образцы вводили небольшое количество
магния, который является стабилизатором и позволяет ограничить
рост зерна. В результате размер кристаллов в синтезированной ани-
он-дефектной керамике по данным рентгеновского анализа и ска-
нирующей электронной микроскопии не превышал 80 нм. Кроме
того, известно, что ионы магния способствуют формированию в ок-
сиде алюминия дополнительных центров, в том числе кислородных
вакансий.
Термолюминесценция полученных нанокерамических образцов
Al2O3 регистрировалась в полосе свечения F-центров (420 нм) с по-
мощью ФЭУ-130. Выделение спектральной полосы производилось с
помощью интерференционного светофильтра. ТЛ дозиметрическо-
го пика возбуждалась источником бета-излучения на основе изото-
па
90Sr/90Y. Для заполнения глубоких ловушек использовалось УФ-
излучение спектральной лампы ЛВ2 с длиной волны 217 нм, эф-
фективно ионизующее F-центры в α-Al2O3 [7].
2. РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ
Кривая ТЛ нанокерамических образцов оксида алюминия содер-
жит доминирующий дозиметрический пик при 200°С, сдвинутый
по сравнению с ТЛ монокристалла α-Al2O3 на 25°С в область высо-
ких температур (рис. 1). При этом выход ТЛ при малых дозах для
наноструктурных образцов существенно ниже, чем в монокристал-
лах. Кроме того, если регистрация ТЛ выполняется сразу после об-
Рис. 1. Кривые ТЛ нанокерамического (1) и монокристаллического (2)
оксида алюминия. Скорость нагрева 2 К/с.
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
160 200 240
12
280
ÒË, î.å.
Òåìïåðàòóðà, °Ñ
44 В. С. КОРТОВ, С. В. НИКИФОРОВ
лучения при комнатной температуре, наблюдается низкотемпера-
турный ТЛ пик при 60°С, связанный с мелкими ловушками. По-
добный пик характерен также и для монокристаллов α-Al2O3, его
интенсивность начинает уменьшаться при комнатной температуре
сразу после облучения.
Обнаружено, что светосумма пика нанообразца при 200°С умень-
шается в три раза при изменении скорости нагрева от 0,5 до 10 К/с
(рис. 2, кривая 1). Методом вариации скорости были определены ки-
нетические параметры ТЛ этого пика. Метод основан на измерении
температуры максимума кривой ТЛ при различных скоростях нагре-
ва. Для расчёта энергии активации Е использовалось выражение [1]:
2
1 2 1 2
1 2 2 1
lnm m m
m m m
kT T T
E
T T T
β
= − β
, (1)
где Tm1 и Tm2 – температуры пиков, соответствующие скоростям
нагрева β1 и β2, k – постоянная Больцмана. Для реализации данно-
го метода были экспериментально измерены кривые ТЛ образцов
наноструктурного Al2O3 при нескольких скоростях нагрева в диапа-
зоне 0,5—10 К/с. В качестве β1 была выбрана величина 0,5 К/с.
Энергия активации рассчитывалась для различных пар значений
скоростей нагрева. Её среднее значение использовалось в дальней-
шем для определения частотного фактора по формуле:
2
exp
mm
E E
S
kTkT
β=
. (2)
Рис. 2. Зависимости светосуммы дозиметрического пика ТЛ от скорости
нагрева до (1) и после (2) заполнения глубоких ловушек.
12⋅105
1⋅106
8⋅105
6⋅105
4⋅105
2⋅105
0 2 4 6 8 10
2
1
Ñ
âå
òî
ñó
ì
ì
à,
è
ì
ï
.
Ñêîðîñòü íàãðåâà, Ê/ñ
ОСОБЕННОСТИ ЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ НАНОСТРУКТУРНОГО Al2O3 45
Погрешность в расчётах Е не превышала ±0,15 эВ, в расчётах
S – один порядок. Величины температур пиков и энергий акти-
вации для различных скоростей нагрева представлены в табл.
Средние значения Е и S составили: E = 1,05 эВ, S = 1⋅1011 c
−1.
Была предпринята попытка определить энергию активации ме-
тодом фракционного термовысвечивания. При фракционном
нагреве медленный нагрев образца модулируется осцилляциями
температуры. Кривая ТЛ и температурная зависимость средней
энергии активации приведена на рис. 3. Видно, что энергия акти-
вации на начальном участке пика имеет значение порядка 0,8 эВ,
что не согласуется со значением, полученным методом вариации
скорости. Кроме того, наблюдается существенное падение величи-
ны E в пределах пика от 0,8 до 0,1 эВ.
Наличие падения светосуммы пика ТЛ с ростом скорости нагрева
и уменьшения энергии активации в пределах пика, не согласующи-
еся с традиционными модельными представлениями, свидетель-
ствует о существовании процесса температурного тушения люми-
несценции в наноразмерных образцах в диапазоне дозиметрическо-
го пика ТЛ. Следует отметить, что подобные эффекты наблюдаются
и в монокристаллическом оксиде алюминия и связаны с конкури-
рующим захватом носителей на глубокие ловушки, обусловливаю-
щим температурное тушение ТЛ [8]. Можно предположить, что
процессы подобного рода могут иметь место и в наноструктурных
образцах.
Для доказательства существования глубоких ловушек в нано-
размерном оксиде алюминия была измерена высокотемпературная
люминесценция после возбуждения образца УФ-излучением при
повышенной температуре. Известно, что такое возбуждение приво-
дит к эффективному заселению глубоких центров в α-Al2O3 [8]. По-
лученные результаты приведены на рис. 4. Видно, что на кривой ТЛ
наблюдаются пики при 350, 470 и 530°С, связанные с глубокими
центрами захвата.
ТАБЛИЦА. Температурные положения пиков и энергия активации ТЛ.
Скорость нагрева, К/с Температура пика, °С Энергия активации, эВ
0,5 180 –
1 193 1,02
2 205 1,15
4 227 1,05
6 243 1,03
8 257 1,02
10 274 0,99
46 В. С. КОРТОВ, С. В. НИКИФОРОВ
Для проверки влияния глубоких центров на тушение люми-
несценции была исследована зависимость светосуммы от скорости
нагрева в образцах с заполненными глубокими ловушками (рис. 2,
кривая 2). Видно, что при заполнении глубоких ловушек падение
светосуммы пика при 200°С при больших скоростях нагрева стано-
вится менее существенным за счёт роста интенсивности ТЛ. Полу-
ченные результаты подтверждают наличие конкурирующего взаи-
модействия дозиметрических и глубоких ловушек.
Рис. 3. Кривая ТЛ (1) и температурная зависимость величины средней
энергии активации (2) при фракционном нагреве.
Рис. 4. Кривая высокотемпературной ТЛ нанокерамического оксида алю-
миния при возбуждении УФ-излучением при температуре 300°С.
0
200
400
600
800
1000
2
1
120 160 200
0
0,2
0,4
0,6
1
0,8
Òåìïåðàòóðà, °Ñ
Ò
Ë
,
è
ì
ï
.
Ý
í
åð
ãè
ÿ
à
ê
òè
âà
ö
è
è
,
ýÂ
0
0,2
0,4
0,6
0,8
1
300 400 500 600
Òåìïåðàòóðà, °Ñ
Ò
Ë
,
î.
å.
ОСОБЕННОСТИ ЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ НАНОСТРУКТУРНОГО Al2O3 47
Механизм тушения ТЛ в наноразмерном оксиде алюминия можно
объяснить в рамках кинетической модели интерактивной системы
ловушек, подобно тому, как это было сделано ранее для монокри-
сталлов α-Al2O3 [8]. Сущность интерактивного механизма заключа-
ется в конкурирующем захвате носителей, освобождённых при реги-
страции ТЛ основного пика, глубокими ловушками. При этом веро-
ятность захвата носителей на глубокие ловушки возрастает с ростом
температуры. При увеличении скорости нагрева пик ТЛ сдвигается в
сторону более высоких температур, возрастает влияние конкуриру-
ющего захвата на глубокие ловушки, светосумма пика уменьшается.
При заполнении глубоких центров их конкурирующее влияние
ослабевает, и зависимость светосуммы дозиметрического пика от
скорости нагрева становится менее существенной. Полученные ре-
зультаты подтверждают наличие интерактивной кинетики в меха-
низме ТЛ наноразмерных образцов оксида алюминия.
4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ
1) Изучены основные ТЛ свойства наноструктурной керамики на
основе оксида алюминия. Определены кинетические параметры
ТЛ основного дозиметрического пика различными методами.
2) Обнаружены аномальные особенности ТЛ, не описываемые в
рамках стандартной модели.
3) Полученные результаты интерпретированы в рамках модели
интерактивной системы ловушек. Результаты данной работы по-
казывают, что интерактивные процессы в механизме ТЛ являют-
ся общей закономерностью для кислородно-дефицитного оксида
алюминия, в том числе для его наноструктурной модификации.
Наличие достаточно интенсивного изолированного пика ТЛ
позволяет рекомендовать наноструктурную керамику на основе
оксида алюминия для ТЛ дозиметрии больших доз, учитывая
высокую радиационную стойкость наноразмерных образцов.
Имеются экспериментальные данные, показывающие расширение
линейного участка дозовой характеристики до 30 кГр [9].
Работа поддержана федеральной целевой программой «Научные и
научно-педагогические кадры инновационной России» на 2009—
2013 годы (ФЦП «Кадры»).
ЦИТИРОВАННАЯ ЛИТЕРАТУРА
1. S. W. S. McKeever, Thermoluminescence of Solids (Cambridge: Cambridge
University Press: 1985).
2. S. W. S. McKeever, M. Moscovitch, and P. D. Townsend, Thermolumines-
cence Dosimetry Materials: Properties and Uses (Ashford, UK: Nuclear
48 В. С. КОРТОВ, С. В. НИКИФОРОВ
Technology Publishing: 1995).
3. M. S. Akselrod, V. S. Kortov, D. J. Kravetsky, and V. I. Gotlib, Radiat.
Prot. Dosim., 32: 15 (1990).
4. Yu. A. Kotov, J. Nanoparticle Research, 5: 539 (2003).
5. V. Ivanov, S. Paranin, and A. Nozdrin, Key Eng. Mat., 132—136: 400
(1997).
6. V. S. Kortov, A. E. Ermakov, A. F. Zatsepin, and S. V. Nikiforov, Radiat.
Meas., 43: 341 (2008).
7. S. V. Nikiforov, I. I. Milman, and V. S. Kortov, Radiat. Meas., 33: 547
(2001).
8. И. И. Мильман, В. С. Кортов, С. В. Никифоров, Физика твердого тела,
40, № 2: 229 (1998).
9. V. S. Kortov, Radiat. Meas., 45: 512 (2010).
|
| id | nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-73208 |
| institution | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| issn | 1816-5230 |
| language | Russian |
| last_indexed | 2025-12-07T16:35:37Z |
| publishDate | 2011 |
| publisher | Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України |
| record_format | dspace |
| spelling | Кортов, В.С. Никифоров, С.В. 2015-01-06T14:42:41Z 2015-01-06T14:42:41Z 2011 Особенности люминесценции наноструктурного оксида алюминия / В.С. Кортов, С.В. Никифоров // Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології: Зб. наук. пр. — К.: РВВ ІМФ, 2011. — Т. 9, № 1. — С. 41-48. — Бібліогр.: 9 назв. — рос. 1816-5230 PACS numbers: 77.84.Bw, 78.60.Kn, 78.67.Bf, 81.05.Je, 81.16.Pr https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/73208 Исследованы основные особенности термостимулированной люминесценции (ТЛ) наноструктурной керамики на основе анион-дефектного оксида алюминия. Определены кинетические параметры ТЛ дозиметрического пика при 200°С. Обнаружено падение светосуммы этого пика с ростом скорости нагрева и уменьшение средней энергии активации ТЛ при фракционном термовысвечивании. Полученные результаты объясняются наличием интерактивного взаимодействия дозиметрических и глубоких ловушек. Досліджено основні особливості термостимульованої люмінесценції (ТЛ) наноструктурної кераміки на основі аніон-дефектного оксиду алюмінію. Визначено кінетичні параметри ТЛ дозиметричного піка при 200°С. Виявлено спад світлосуми цього піка з ростом швидкости нагрівання й зменшення середньої енергії активації ТЛ за фракційного термовисвічування. Одержані результати пояснюються наявністю інтерактивної взаємодії дозиметричних та глибоких пасток. Main features of the thermally stimulated luminescence (TL) of nanostructured
 ceramics based on anion-defective aluminium oxide are studied. The
 kinetic parameters of the dosimetric peak of the TL at 200°C are determined. As revealed, the TL light sum of this peak decreases as the heating-rate grows, and the average energy of the TL activation diminishes in the case of the fractional thermoluminescence. The results of the study are explained by interactive interaction between the dosimetric and deep traps. Работа поддержана федеральной целевой программой «Научные и научно-педагогические кадры инновационной России» на 2009—2013 годы (ФЦП «Кадры»). ru Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології Особенности люминесценции наноструктурного оксида алюминия Features of Luminescence of Nanostructured Aluminium Oxide Article published earlier |
| spellingShingle | Особенности люминесценции наноструктурного оксида алюминия Кортов, В.С. Никифоров, С.В. |
| title | Особенности люминесценции наноструктурного оксида алюминия |
| title_alt | Features of Luminescence of Nanostructured Aluminium Oxide |
| title_full | Особенности люминесценции наноструктурного оксида алюминия |
| title_fullStr | Особенности люминесценции наноструктурного оксида алюминия |
| title_full_unstemmed | Особенности люминесценции наноструктурного оксида алюминия |
| title_short | Особенности люминесценции наноструктурного оксида алюминия |
| title_sort | особенности люминесценции наноструктурного оксида алюминия |
| url | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/73208 |
| work_keys_str_mv | AT kortovvs osobennostilûminescenciinanostrukturnogooksidaalûminiâ AT nikiforovsv osobennostilûminescenciinanostrukturnogooksidaalûminiâ AT kortovvs featuresofluminescenceofnanostructuredaluminiumoxide AT nikiforovsv featuresofluminescenceofnanostructuredaluminiumoxide |