Межзонное поглощение света полупроводниковыми нанокристаллами
Проанализированы результаты теоретических и экспериментальных исследований межзонного поглощения света полупроводниковыми нанокристаллами. Показано, что учет поляризационного взаимодействия электрона и дырки с поверхностью нанокристалла вызывает сдвиг порога поглощения в нанокристалле в коротковолно...
Saved in:
| Published in: | Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології |
|---|---|
| Date: | 2008 |
| Main Authors: | , , , |
| Format: | Article |
| Language: | Russian |
| Published: |
Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України
2008
|
| Online Access: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/76017 |
| Tags: |
Add Tag
No Tags, Be the first to tag this record!
|
| Journal Title: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Cite this: | Межзонное поглощение света полупроводниковыми нанокристаллами / А.П.Шпак, С.И. Покутний, В.А. Смынтына, В.Н. Уваров // Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології: Зб. наук. пр. — К.: РВВ ІМФ, 2008. — Т. 6, № 1. — С. 83-95. — Бібліогр.: 44 назв. — рос. |
Institution
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| _version_ | 1859941555686604800 |
|---|---|
| author | Шпак, А.П. Покутний, С.И. Смынтына, В.А. Уваров, В.Н. |
| author_facet | Шпак, А.П. Покутний, С.И. Смынтына, В.А. Уваров, В.Н. |
| citation_txt | Межзонное поглощение света полупроводниковыми нанокристаллами / А.П.Шпак, С.И. Покутний, В.А. Смынтына, В.Н. Уваров // Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології: Зб. наук. пр. — К.: РВВ ІМФ, 2008. — Т. 6, № 1. — С. 83-95. — Бібліогр.: 44 назв. — рос. |
| collection | DSpace DC |
| container_title | Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології |
| description | Проанализированы результаты теоретических и экспериментальных исследований межзонного поглощения света полупроводниковыми нанокристаллами. Показано, что учет поляризационного взаимодействия электрона и дырки с поверхностью нанокристалла вызывает сдвиг порога поглощения в нанокристалле в коротковолновую область. Установлено, что
край поглощения нанокристаллов формируется двумя сравнимыми по
интенсивности переходами с разных уровней размерного квантования
дырки на нижний уровень размерного квантования электрона.
Проаналізовано результати теоретичних і експериментальних досліджень міжзонного вбирання світла напівпровідниковими нанокристалами. Показано, що врахування поляризаційної взаємодії електрона і дірки
з поверхнею нанокристалу викликає зсув порогу вбирання в нанокристалі
в короткохвильову область. Встановлено, що край вбирання нанокристалів формується двома порівнянними за інтенсивністю переходами з ріжних рівнів розмірного квантування дірки на нижній рівень розмірного
квантування електрона.
The results of theoretical and experimental investigations of interband light
absorption in semiconductor nanocrystals are analyzed. As shown, the absorption
edge in a nanocrystal is shifted to shorter wavelengths if the polarization
interaction of an electron and a hole with the nanocrystal surface is
taken into account. As revealed, the absorption edge for nanocrystals is
formed by two transitions comparable by intensity. These transitions occurfrom different levels of size-related quantization for a hole to the lower level
of size-related quantization for an electron.
|
| first_indexed | 2025-12-07T16:11:32Z |
| format | Article |
| fulltext |
83
PACS numbers: 71.35.Cc, 73.20.Mf, 78.66.Vs, 78.67.Bf, 78.67.Hc, 78.68.+m
Межзонное поглощение света полупроводниковыми
нанокристаллами
А. П. Шпак, С. И. Покутний
*, В. А. Смынтына
**, В. Н. Уваров
Институт металлофизики им. Г. В. Курдюмова НАН Украины,
бульв. Акад. Вернадского, 36,
03680, ГСП, Киев-142, Украина
*Одесское отделение Института металлофизики им. Г. В. Курдюмова
НАН Украины,
ул. Данченко, 17а,
68001 Ильичевск, Одесской обл., Украина
**Одесский национальный университет им. И. И. Мечникова,
ул. Дворянская, 2,
65025 Одесса, Украина
Проанализированы результаты теоретических и экспериментальных ис-
следований межзонного поглощения света полупроводниковыми нанок-
ристаллами. Показано, что учет поляризационного взаимодействия элек-
трона и дырки с поверхностью нанокристалла вызывает сдвиг порога по-
глощения в нанокристалле в коротковолновую область. Установлено, что
край поглощения нанокристаллов формируется двумя сравнимыми по
интенсивности переходами с разных уровней размерного квантования
дырки на нижний уровень размерного квантования электрона.
Проаналізовано результати теоретичних і експериментальних дослі-
джень міжзонного вбирання світла напівпровідниковими нанокристала-
ми. Показано, що врахування поляризаційної взаємодії електрона і дірки
з поверхнею нанокристалу викликає зсув порогу вбирання в нанокристалі
в короткохвильову область. Встановлено, що край вбирання нанокриста-
лів формується двома порівнянними за інтенсивністю переходами з ріж-
них рівнів розмірного квантування дірки на нижній рівень розмірного
квантування електрона.
The results of theoretical and experimental investigations of interband light
absorption in semiconductor nanocrystals are analyzed. As shown, the ab-
sorption edge in a nanocrystal is shifted to shorter wavelengths if the polari-
zation interaction of an electron and a hole with the nanocrystal surface is
taken into account. As revealed, the absorption edge for nanocrystals is
formed by two transitions comparable by intensity. These transitions occur
Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології
Nanosystems, Nanomaterials, Nanotechnologies
2008, т. 6, № 1, сс. 83—95
© 2008 ІМФ (Інститут металофізики
ім. Г. В. Курдюмова НАН України)
Надруковано в Україні.
Фотокопіювання дозволено
тільки відповідно до ліцензії
84 А. П. ШПАК, С. И. ПОКУТНИЙ, В. А. СМЫНТЫНА и др.
from different levels of size-related quantization for a hole to the lower level
of size-related quantization for an electron.
Ключевые слова: межзонное поглощение, экситон, нанокристалл, поля-
ризационное взаимодействие.
(Получено 20 октября 2006 г.)
1. ВВЕДЕНИЕ
В настоящее время интенсивно исследуются оптические [1—7] и
электрооптические [1—5, 8—13] свойства квазинульмерных струк-
тур, состоящих из полупроводниковых нанокристаллов (ПН) сфе-
рической формы – так называемых квантовых точек с радиусами
a ≈ 1—10 нм, выращенных в полупроводниковых (диэлектрических)
матрицах. Такие исследования вызваны тем, что подобные гетеро-
фазные системы являются перспективными материалами для соз-
дания новых элементов нелинейной оптоэлектроники (в частности,
элементов для управления оптическими сигналами в оптических
компьютерах [14] и в качестве активной области инжекционных
полупроводниковых лазеров [1—5, 15]).
Поскольку энергетическая щель полупроводника существенно
меньше, чем в диэлектрических матрицах, движение носителей за-
ряда в ПН ограничено его объемом. При этом величина α сравнима с
характерными размерами квазичастиц в полупроводниках. В этих
условиях влияние поверхности раздела ПН—диэлектрическая мат-
рица может вызвать размерное квантование энергетического спектра
электрона и дырки в ПН, связанное как с чисто пространственным
ограничением области квантования [16], так и с поляризационным
взаимодействием носителей заряда с поверхностью ПН [1, 4, 17—24].
Оптические и электрооптические свойства таких квазинульмер-
ных структур определяются энергетическим спектром пространст-
венно ограниченной электронно-дырочной пары (экситона) [5, 17—
24]. Методами оптической спектроскопии в подобных гетерофаз-
ных структурах были обнаружены эффекты размерного квантова-
ния энергетического спектра электронов [25] и экситонов [26].
В [17, 27—32] проанализированы условия локализации носителей
заряда в окрестности сферической поверхности раздела двух диэлек-
трических сред с ε1 и ε2. Возникающее при этом поляризационное
взаимодействие U(r, a) носителя заряда с индуцированным на сфе-
рической поверхности раздела поверхностным зарядом зависит от
величины относительной диэлектрической проницаемости 1 2ε = ε ε .
Здесь r – расстояние носителя заряда до центра диэлектрической
частицы; a – радиус частицы; ε1 и ε2 – диэлектрические проницае-
мости среды и погруженной в нее диэлектрической частицы.
МЕЖЗОННОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ СВЕТА НАНОКРИСТАЛЛАМИ 85
Для носителей заряда, движущихся вблизи диэлектрической
частицы, существуют две возможности:
1) поляризационное взаимодействие U(r, a) приводит к притяже-
нию носителя заряда к поверхности частицы (при ε < 1 – к внешней
поверхности частицы, при ε > 1 – к внутренней поверхности) и об-
разованию, соответственно, внешних поверхностных состояний
[17, 27, 28] и внутренних поверхностных состояний [17, 29];
2) при ε < 1 поляризационное взаимодействие U(r, a) вызывает
отталкивание носителей заряда от внутренней поверхности диэлек-
трической частицы и возникновение объемных локальных состоя-
ний [17, 30—32]. При этом спектр низколежащих объемных состоя-
ний имеет осцилляторный вид.
В [33, 34] теоретически исследовано взаимодействие электромаг-
нитного поля с одночастичными локальными состояниями носите-
лей заряда, возникающими вблизи границы диэлектрической час-
тицы. При этом в рамках дипольного приближения получена зави-
симость от радиуса ПН a и частоты ω сечения резонансного погло-
щения света
3/2( , )~ ( )abs a F aσ ω ω ω (1)
на объемных состояниях [17, 30—32] и
2( , ) ~ ( )abs a F aσ ω ω ω (2)
на внешних [17, 27, 28] и внутренних [17, 29] поверхностных со-
стояниях (F(ω) имеет обычный резонансный вид и вблизи резонанса
не зависит от a).
Сравнение выражений (1) и (2) показывает, что локализация носи-
телей заряда на сферической поверхности раздела и внутри ПН имеет
различное проявление размерной и частотной зависимостей в погло-
щении электромагнитного поля. Это обстоятельство дает дополни-
тельную возможность для спектроскопического обнаружения и ис-
следования таких макроскопических локальных состояний [1—3].
В [15, 35] исследовались оптические свойства массива ПН InAs и
InSb в матрицах GaAs и GaSb и связанные с ними приборные харак-
теристики инжекционного лазера с активной областью на основе
этих массивов ПН. При этом наблюдался сильный коротковолно-
вый сдвиг линии лазерной генерации массива ПН. В таком массиве,
начиная с размеров ПН a ≈ 1—7 нм, энергетический спектр носите-
лей заряда является полностью дискретным [1, 17—24]. В первом
приближении спектр таких квантоворазмерных состояний можно
описать спектром носителей заряда, движущихся в сферической
симметричной яме с бесконечными стенками [36, 37]. В работе [38]
развита теория взаимодействия электромагнитного поля с выше-
86 А. П. ШПАК, С. И. ПОКУТНИЙ, В. А. СМЫНТЫНА и др.
указанными одночастичными дискретными состояниями носите-
лей заряда, возникающими в объеме ПН.
В [25, 26] обнаружено, что структура спектра межзонного погло-
щения света ПН определялась размерным квантованием энергетиче-
ского спектра его квазичастиц. Развитая в [16] теория межзонного
поглощения света в ПН, не учитывала вклад поляризационного
взаимодействия носителей заряда с поверхностью ПН в спектр элек-
трона и дырки в ПН. В работах [39, 40] теоретически изучалось по-
глощение и люминесценция света несферическими нанокристалла-
ми селенида кадмия. При этом в [16, 39, 40], не учитывалось влияние
поляризационного взаимодействия электрона и дырки с поверхно-
стью ПН на процессы поглощения и люминесценцию света ПН.
Учет влияния поляризационного взаимодействия электрона и
дырки с поверхностью ПН на межзонное поглощение света в ПН
проведен в [41, 42]. В этих работах получено выражение для коэф-
фициента поглощения света, как функции радиуса ПН a и парамет-
ров задачи в условиях, когда поляризационное взаимодействие
электрона и дырки с поверхностью ПН играло существенную роль.
Установлено, что учет поляризационного взаимодействия электро-
на и дырки с поверхностью ПН приводил к сдвигу порога поглоще-
ния в ПН в коротковолновую область. Установлено, что край по-
глощения ПН формировался двумя сравнимыми по интенсивности
переходами с разных уровней размерного квантования дырки на
нижний уровень размерного квантования электрона.
Интерес к исследованию электрооптических эффектов в квази-
нульмерных полупроводниковых системах определяется тем, что в
них штарковский сдвиг уровней энергии пространственно ограничен-
ных электронно-дырочных пар (экситонов) не сопровождался резким
уменьшением «силы осциллятора» fm соответствующих переходов в
ПН [8]. В ПН fm имеют большие значения и превосходят таковые для
объемных полупроводников [33, 34]. В результате экситонные состоя-
ния в электрических полях, существенно больших, чем поле иониза-
ции в объемном полупроводнике, не разрушаются при сдвигах, пре-
вышающих величину энергии связи экситона [9, 10].
В работах [8, 43] исследовано влияние электрического поля на-
пряженностью до 107
В/м на спектры поглощения стекол, активи-
рованных нанокристаллами CdS и CdSSe, в области края межзонно-
го поглощения. Обнаруженная в [8, 43] зависимость величины
штарковского сдвига уровней энергии электрона и дырки от разме-
ра ПН была обусловлена особенностями энергетического спектра
пространственно ограниченной электронно-дырочной пары (экси-
тона) во внешнем однородном электрическом поле.
Однако вопрос о возникновении объемных экситонов в ПН, по-
мещенных во внешнее электрическое поле не рассматривался в [8,
43]. Под объемным экситоном в ПН будем понимать экситон,
МЕЖЗОННОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ СВЕТА НАНОКРИСТАЛЛАМИ 87
структура которого (приведенная эффективная масса, боровский
радиус, энергия связи) в ПН не отличается от таковой структуры
экситона в неограниченном полупроводниковом материале [1, 4, 5,
21].
В работах [11—13] развита теория квантово-размерного эффекта
Штарка в ПН в условиях, когда поляризационное взаимодействие
электрона и дырки с поверхностью ПН играет доминирующую роль.
Установлено, что сдвиги энергетических уровней размерного кван-
тования электронно-дырочной пары в ПН во внешнем однородном
поле в области межзонного поглощения определялся квадратичным
эффектом Штарка. Предложен новый электрооптический метод,
дающий возможность определить величины критических радиусов
ПН, в которых могут возникнуть объемные экситоны.
Цель настоящей работы – исследование влияния поляризаци-
онного взаимодействия электрона и дырки с поверхностью нано-
кристаллов на процессы межзонного поглощения света полупро-
водниковыми нанокристалами.
2. СПЕКТР ЭЛЕКТРОННО-ДЫРОЧНОЙ ПАРЫ В НАНОКРИСТАЛЛЕ
В [1—6, 11—13, 17—24] изучалась простая модель квазинульмерной
структуры: нейтральный сферический ПН радиуса a с диэлектри-
ческой проницаемостью ε2, окруженный средой с диэлектрической
проницаемостью ε1. В объеме такого ПН движутся электрон е и
дырка h с эффективными массами me и mh (re и rh – расстояния
электрона и дырки от центра ПН), причем диэлектрические прони-
цаемости нанокристалла и диэлектрической матрицы сильно отли-
чаются (ε1 << ε2). Предполагалось также, что зоны электронов и ды-
рок в ПН имели параболическую форму и выполнялось условие
me << mh. (3)
Справедливость неравенства (3) дает возможность рассматривать
движение тяжелой дырки в электронном потенциале, усредненном
по движению электрона (адиабатическое приближение). При этом
волновая функция электронно-дырочной пары в ПН имеет вид [1]
, ,
, , , ,( , ) ( , , ) ( , , )e e e
e e e h h h
n l m
e h n l m e n l m hr r r rΨ = Ψ Θ φ χ Θ φ , (4)
где , , ( , , )
e e en l m erΨ Θ φ и
, ,
, , ( , , )e e e
h h h
n l m
n l m hrχ Θ φ – волновые функции элек-
трона и дырки ( , ,e e en l m и , ,e e en l m – радиальное, орбитальное и
азимутальное квантовые числа электрона и дырки; Θ и ϕ – их ази-
мутальные и полярные углы).
В рамках такой модели и в приближении эффективной массы при
использовании только первого порядка теории возмущений на
88 А. П. ШПАК, С. И. ПОКУТНИЙ, В. А. СМЫНТЫНА и др.
электронных волновых функциях , , ( , , )
e e en l m erΨ Θ φ (4) сферической
потенциальной ямы бесконечной глубины был получен спектр
электронно-дырочной пары [1, 18—20]:
( ) ( )
2 2
, , 2
, 0 ,0 ,0 02
1
1 3
,
2
h h h
e e e e e
n l m e h
n l m g n n e h
e
n m
E S E Z P S n t
m SS= =
⎛ ⎞π ε ⎛ ⎞= + + + + + ω +⎜ ⎟ ⎜ ⎟ε ⎝ ⎠⎝ ⎠
,
(5)
1
2 2
,0
0
2 sin ( ) / (1 )
en eZ dx n x x= π −∫ ,
( ) ( ) ( ),0 2 12Ci 2 2ln 2 2 / 1
en e eP n n= π − π − γ + ε ε − ,
( ) ( )( )1/22 2 3/2
0 , 2 1 2 / 3e eS n n S−ω = + π . (6)
В выражении для частоты колебаний дырки ω0(S, ne) (6) первый
член в круглой скобке обусловлен энергией поляризационного
взаимодействия, тогда как второй член в круглой скобке определя-
ется энергией кулоновского взаимодействия электрона и дырки в
ПН, которое определяет [16]
( ) ( )( )1/22 2 3/2
0 , 2 2 / 3e eS n n S−ω = π% . (7)
Радиус ПН определяется неравенством
( ) ( ) ( )0 / 1 / /h e h ex ha a S a a a a<< < ≤ ≈ (8)
в состоянии ( , 0; , ,e e e h h hn l m n l m= = ), где ( )2h h ht n l= + – главное
квантовое число дырки, / hS a a= – безразмерный радиус ПН,
2 2
2 /e ea m e= ε h ,
2 2
2 /h ha m e= ε h ,
2 2
2 /exa e= ε μh – боровские радиу-
сы электрона, дырки и экситона в полупроводнике с диэлектриче-
ской проницаемостью ε2, / ( )e h e hm m m mμ = + – приведенная эф-
фективная масса экситона, a0 – характерный размер порядка меж-
атомного [1—5]. Здесь и далее энергия измеряется в единицах
2 2/ (2 )h h hRy m a= h , Eg – ширина запрещенной зоны в полупровод-
нике с диэлектрической проницаемостью ε2, Ci(y) – интегральный
косинус, γ = 0,577 – постоянная Эйлера.
Выполнение условия (8) приводит к тому, что вклад поляризаци-
онного взаимодействия электрона и дырки с поверхностью ПН
(∼ e2/ε2a) (два последних члена в уравнении (5)) в спектр электрон-
но-дырочной пары (5) будет сравним по порядку величины с энер-
гией связи экситона (
2 2/ 2ex exE a= μh ) в ПН.
Последний член в спектре электронно-дырочной пары (5) пред-
ставлял собой спектр тяжелой дырки, совершающей «осциллятор-
ные» колебания с частотой ω0(S, ne) (6) в адиабатическом электрон-
МЕЖЗОННОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ СВЕТА НАНОКРИСТАЛЛАМИ 89
ном потенциале в ПН [19, 20]. При этом волновая функция дырки
, , ( )e e e
h
n l m
t hrχ (4) выражалась через нечетные полиномы Эрмита [16].
Следует отметить, что спектр электронно-дырочной пары (5)
применим только для нижайших состояний электронно-дырочной
пары ( , 0, 0;e hn t ), для которых выполняется неравенство [19, 20]
,0,0 ( ) ( )h
e
t
n gE S E V S− << Δ , (9)
где ΔV(S) – глубина потенциальной ямы для электронов в ПН,
например в ПН сульфида кадмия в области размеров, определяе-
мых условием (8), величина ΔV = 2,3—2,5 эВ [44].
Выражение для частоты осцилляторных колебаний дырки
0 ( , )eS nω (6) получено в [19, 20, 41, 42] в предположении, что суще-
ствует сильный скачок (ε2/ε1 >> 1) между диэлектрическими прони-
цаемостями ПН ε2 и окружающей его матрицы ε1, при котором
энергия поляризационного взаимодействия вносит существенный
вклад (1/(2/3) 2 2
enπ ) в частоту колебаний дырки 0 ( , )eS nω (6). При-
чем, с ростом главного квантового числа дырки ne величина такого
вклада уменьшается как
2
en (при ne = 1 величина вклада достигает
заметного значения (1/(2/3) 2 0,15π ≈ ), а при ne = 2 величина вклада
(1/(2/3) 2 0,04π ≈ ) пренебрежимо мала). Последнее обстоятельство
приводит к тому, что учет поляризационного взаимодействия вы-
зывает увеличение частоты колебаний дырки ( )0 , eS nω% (6) по срав-
нению с частотой колебаний дырки ( )0 , eS nω% (7) [16], обусловлен-
ной только кулоновским взаимодействием электрона с дыркой в
ПН. Другими словами, скачок (ε2/ε1 >> 1) между диэлектрическими
проницаемостями ПН и окружающей его матрицей приводит к уве-
личению расстояния между эквидистантными уровнями дырки
0 ( , )eS nω% (6) по сравнению с таковыми расстояниями 0 ( , )eS nω% (7),
что в свою очередь вызывает эффект усиления локализации дырки
в электронном адиабатическом потенциале в ПН [41, 42].
3. МЕЖЗОННОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ СВЕТА В НАНОКРИСТАЛЛАХ
С использованием простой модели квазинульмерной структуры [1,
4—6, 11—13, 17—24] в работах [41, 42] изучалось межзонное погло-
щение света в ПН, радиус которого S удовлетворяет условию (8).
При этом использовалось дипольное приближение, в котором длина
поглощения велика по сравнению с размером ПН S. Относительная
интенсивность оптических межзонных переходов в ПН с дипольно
разрешенными переходами определялась квадратом интеграла пе-
рекрытия электронных , , ( )
e e en l m erΨ (4) и дырочных
, ,
, , ( )e e e
h h h
n l m
n l m hrχ (4)
волновых функций [16, 41, 42]:
90 А. П. ШПАК, С. И. ПОКУТНИЙ, В. А. СМЫНТЫНА и др.
, ,
, , , ,( , ) ( ) ( )e e e
e e e h h h
e h e h e h
n l m
n l m e n l m h
n n l l m m
K S A r rω = Ψ χ ×∑ ∫
( ) ( )2 , ,
, , ( )e e e
h h h
n l m
e h e h n l mr r dr dr E S×δ − δ Δ − , (10)
где gEΔ = ω −h , ω – частота падающего света, а A является величи-
ной, пропорциональной квадрату модуля матричного элемента ди-
польного момента, взятого на блоховских функциях.
Величина K(S, ω) связывает энергию, поглощаемую ПН в единицу
времени, и средний по времени квадрат электрического поля падаю-
щей волны. Произведение величины K(S, ω) и концентрации ПН ди-
электрической матрицы представляет собой электропроводность изу-
чаемой квазинульмерной системы на частоте поля, связанную обыч-
ным образом с коэффициентом поглощения света [16].
Ортогональность волновых функций электрона , , ( )
e e en l m erΨ и
дырки
, ,
, , ( )e e e
h h h
n l m
n l m hrχ приводит к тому, что при переходах сохраняются
орбитальные (le = lh) квантовые числа электрона и дырки, а азиму-
тальное число (me = −mh) меняет знак. При этом радиальные кванто-
вые числа ne и nh могут быть произвольными [41, 42].
Учет кулоновского и поляризационного взаимодействия элек-
трона и дырки в малом ПН приводит к изменению правил отбора
для дипольных переходов по сравнению с таковыми правилами,
полученными в приближении, в котором не учитывалось кулонов-
ское и поляризационное взаимодействие. В таком приближении со-
храняются радиальные и орбитальные квантовые числа электрона
и дырки (ne = nh и le = lh), а азимутальные квантовые числа меняют
свой знак (me = −mh) [16].
Определим величину ( , )K S ω , связанную с оптическими перехо-
дами дырки с уровней ( 2h ht n= , при этом 0h hl m= = ) на самый
нижний электронный уровень ( 1en = , 0e el m= = ) [18—20]. Для это-
го случая квадрат интеграла перекрытия электронных 1,0,0 ( )erΨ и
дырочных
1,0,0 ( )
ht hrχ волновых функций был подсчитан в работе [16]:
( )
( )
( )
3/22
2
1,0,0 2 5/2
1,0,0 2 2
00
1
( ) ( ) ( ) 2 .
, 1 2 !h h h
a
h
n t n
h e h
n
L S r r r dr
m S n a n
⎡ ⎤ +
= Ψ χ = π ⎢ ⎥
ω =⎢ ⎥⎣ ⎦
∫
h
(11)
Величина ( )
hnL S (11) с учетом 0 ( , 1)eS nω = (6) принимала вид [41, 42]:
( )
( )( )
( )
( )
5/2
3/4
3/4 22
12
2 !1 2 / 3
h h
h
n n
h
n
L S S
n
−+π
=
+ π
. (12)
Подставляя в формулу (10) выражения (11), (12) и (5), получим
величину ( , )K S ω в таком виде [41, 42]:
МЕЖЗОННОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ СВЕТА НАНОКРИСТАЛЛАМИ 91
2
2
1,0 1,02
1
( , ) 1
( )
h
h
h
n
n e
mK S
L S Z P
A m SS
⎡ ⎛ ⎞εω π
= δ Δ − − + + −⎜ ⎟⎢ ε⎣ ⎝ ⎠
∑
( )0
3
, 1 2
2e hS n n
⎤⎛ ⎞−ω = +⎜ ⎟⎥
⎝ ⎠⎦
. (13)
Из формулы (13) следует, что благодаря учету кулоновского и поля-
ризационного взаимодействия электрона и дырки в малом ПН, ради-
ус которого S удовлетворяет условию (8), в спектре межзонного оп-
тического поглощения каждая линия, соответствующая заданным
значениям радиального ne и орбитального le квантовых чисел элек-
трона, превращается в серию близко расположенных эквидистант-
ных линий, отвечающих различным значениям главного квантового
числа дырки th [41, 42]. Причем расстояние между эквидистантной
серией линий, согласно формуле (6), зависит как от значения кван-
тового числа ne, так и от радиуса ПН S. С увеличением значения ра-
диального квантового числа электрона ne расстояние между эквиди-
стантной серией линий 0ω (S, ne) растет ( 0~ enω ), а с увеличением ра-
диуса ПН S такое расстояние уменьшается (
3/2
0 ~ S−ω ) [41, 42].
При межзонном поглощении света ПН, как следует из форму-
лы (13), порогом поглощения является частота света ( )Sω , кото-
рая определяется выражением
( ) ( ) ( )
2
2
1,0 1,0 02
1
1 3
, 1
2
h
g g e
e
m
S E S E Z P S n
m SS
⎛ ⎞επ
ω = = + − + + + ω =⎜ ⎟ε⎝ ⎠
% . (14)
Из анализа формулы (14) и аналогичной формулы для ( )Sω% в [16],
которая описывает порог поглощения света в ПН с учетом только
кулоновского взаимодействия электрона и дырки, следует, что учет
поляризационного взаимодействия электрона и дырки с поверхно-
стью ПН вместе с учетом кулоновского взаимодействия электрона с
дыркой приводит к большему сдвигу порога поглощения света в ПН
в коротковолновую область, чем сдвиг, обусловленный учетом
только лишь кулоновского взаимодействия [16]. Величина такого
относительного сдвига определялась формулой [41, 42]
( ) ( ) ( ) ( )=Δω = ω − ω = + + ε ε + β +0 1,0 1,0 2 1 12
enS S S Z P S%
( ) ( )( )0
3
, 1 , 1
2 e eS n S n+ ω = − ω =% , (15)
где
2
1
0
sin
2
en
y
dy
y
π
=β = ∫ .
Выражение (14) определяет закономерности, по которым эффек-
тивная ширина ( )gE S%
запрещенной зоны ПН увеличивается с
92 А. П. ШПАК, С. И. ПОКУТНИЙ, В. А. СМЫНТЫНА и др.
уменьшением радиуса ПМ S. При этом поляризационное взаимо-
действие (член
− + + ε ε1
1,0 1,0 2 1( / )S Z P ) вносит положительный вклад
в (14) в отличие от отрицательного вклада (член
1
12
en S−
=β ) в [16], ко-
торый обусловлен учетом только кулоновского взаимодействия.
Таким образом, учет поляризационного взаимодействия элек-
трона и дырки с поверхностью ПН вызывает эффективное увеличе-
ние ширины запрещенной зоны ПН, которое описывается выраже-
нием (14). Другими словами, учет поляризационного взаимодейст-
вия носителей заряда с поверхностью ПН приводит к тому, что по-
рог поглощения света ( )Sω (14) претерпевает больший сдвиг (по
сравнению с аналогичной величиной ( )Sω% , полученной в [16] без
учета поляризационного взаимодействия) в коротковолновую об-
ласть [41, 42]. При этом относительный сдвиг порога поглощения
света 0 ( )SΔω в ПН будет положительной величиной [41, 42].
4. СРАВНЕНИЕ ТЕОРИИ С ЭКСПЕРИМЕНТОМ
В [25, 26] исследовались низкотемпературные (T ≈ 4,2 К) спектры
межзонного поглощения диспергированных в прозрачной диэлек-
трической матрице силикатного стекла (с диэлектрической прони-
цаемостью ε1 = 1,5) ПН сульфида кадмия (с диэлектрической про-
ницаемостью ε1 = 9,3) размером a ≤ aex. В области переходов на ниж-
ний уровень ( 1en = , 0el = ) размерного квантования электрона бы-
ла обнаружена структура, состоящая из эквидистантной серии
уровней, расстояние между которыми (т.е. величина расщепления)
3/2( )E a a−Δ ∝ . Указанная структура обусловлена квантованием
энергетического спектра тяжелой дырки в адиабатическом потен-
циале электрона. Эффективные массы электрона и дырки в CdS
равнялись 00,205em m= и 05hm m= (т.е. ( )/e hm m << 1, m0 – зна-
чение массы электрона в вакууме).
Действительно, движение тяжелой дырки в электронном потен-
циале, в области размеров S (8) ПМ, которая также включает в себя
интервал радиусов ПН, изученных в [25, 26], приводит к появлению
в энергетическом спектре дырки эквидистантной серии уровней,
расстояние между которыми определялось выражением ω0(S, ne = 1)
(6). В [19, 20] путем усреднения формулы ( , )eS nω (6) по функции
распределения Лифшица—Слезова [1] была учтена дисперсия КТ по
радиусам a. В результате получено выражение, определяющее рас-
стояние между эквидистантной серией в спектре дырки:
( ) ( )( ) ( )1/2 1/22 2 3/2, 2,232 1 2 / 3 /e e e hS n n m m S−ω = + π . (16)
При этом для ПН с радиусами a ≤ aex значения расщепления
( ), 1eS nω = находятся в хорошем согласии с экспериментальными
данными ΔE(a) [25, 26], отличаясь от последних лишь незначитель-
МЕЖЗОННОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ СВЕТА НАНОКРИСТАЛЛАМИ 93
но (≤ 6%).
Для условий, в которых выполнены эксперименты [25, 26], с по-
мощью формулы (12) получим значения квадратов интеграла пере-
крытия ω( , )K S A для переходов дырки с эквидистантной серии
уровней ( 0; 0h h hn l m= = = ), ( 1; 0h h hn l m= = = ), ( 2; 0h h hn l m= = = )
и ( 3; 0h h hn l m= = = ) на нижний уровень размерного квантования
электрона ( 0; 0e e en l m= = = ) [41, 42]:
( ) ( ) ( )
3
3/4 2 2,
7,659 1 0,5 9,4 10 1,0 10
h
h
n
n
K S
L S S
A
− − −ω
= = + + ⋅ + ⋅∑ . (17)
Из уравнения (17) следует, что
3/4
0 7,659L S−= , 1 00,5L L= , 2
2 09,4 10L L−= ⋅ , 2
3 010L L−= . (18)
Из формул (17) и (18) также следует, что основной вклад в коэф-
фициент поглощения света ( )( , ) /K S Aω ПН CdS с размерами S (8)
вносят спектральные линии дырки с квантовыми числами
( 0; 0h h hn l m= = = ) и ( 1; 0h h hn l m= = = ), обладающие максималь-
ными силами осцилляторов переходов [33, 34]. При этом величины
вклада высоковозбужденных линий дырки ( 2; 0h h hn l m≥ = = ) отно-
сительно вклада линии ( 0; 0h h hn l m= = = ) являются пренебрежимо
малыми (
29,4 10−≤ ⋅ ) [41, 42]. Следует отметить, что для уровней
электронно-дырочной пары ,0,0 ( )h
e
t
nE S (5) (где 2h ht n= = 0, 2, 4, 6) не-
равенство (9) хорошо выполняется.
В [42] приведены оценки относительного сдвига 0 ( )aΔω порога
поглощения света в ПН с радиусами a ≤ aex для тех же условий, в
которых были выполнены эксперименты [25, 26]. Величины отно-
сительного сдвига 0 ( )aΔω (15) достигают существенных значений
по отношению к глубине потенциальной ямы ( )V SΔ (9) для элек-
тронов в ПН. С ростом радиуса а ПН от a = 3 нм до a = 5 нм значения
относительного сдвига 0 ( )aΔω (15) порога поглощения света в ПН
уменьшаются от 232,9 до 141,3 мэВ.
5. ВЫВОДЫ
1. Поляризационное взаимодействие электрона и дырки с поверх-
ностью полупроводниковых нанокристаллов существенно влияет
на процессы межзонного поглощения света.
2. В области размеров ПН h exa a a≤ ≈ , когда поляризационное
взаимодействие электрона и дырки с поверхностью ПН играет до-
минирующую роль, край поглощения ПН формируется двумя срав-
94 А. П. ШПАК, С. И. ПОКУТНИЙ, В. А. СМЫНТЫНА и др.
нимыми по интенсивности переходами с разных уровней размерно-
го квантования дырки на нижний уровень размерного квантования
электрона.
3. Порог поглощения света в ПН претерпевает больший сдвиг в ко-
ротковолновую область (∼ 200 мэВ) по сравнению с аналогичным
сдвигом, полученным без учета поляризационного взаимодействия.
ЦИТИРОВАННАЯ ЛИТЕРАТУРА
1. С. И. Покутний, Теория экситонов в квазинульмерных полупроводнико-
вых системах (Одесса: Астропринт: 2003).
2. А. П. Шпак, С. І. Покутній, Ю. А. Куницький, Діагностика наносистем.
Напівпровідникові квазінульвимірні системи (Київ: Інститут металофі-
зики НАНУ: 2004).
3. А. П. Шпак, С. И. Покутний, Ю. А. Куницкий, Спектроскопия элек-
тронных и экситонных состояний в низкоразмерных системах (Киев:
Астропринт: 2005).
4. С. І. Покутній, УФЖ: Огляди, 3, № 3: 23 (2006).
5. А. П. Шпак, С. И. Покутний, УФМ, 6: 105 (2005).
6. А. П. Шпак, С. И. Покутний, Ю. А. Куницкий, Наносистеми, нанома-
теріали, нанотехнології, 3, № 3: 667 (2005).
7. А. П. Шпак, С. И. Покутний, Ю. А. Куницкий, Наносистеми, нанома-
теріали, нанотехнології, 3, № 4: 1001 (2005).
8. А. И. Екимов, П. А. Скворцов, Т. В. Щурбина, ЖТФ, 59, № 3: 202 (1989).
9. K. Bajema and R. Marlin, Phys. Rev. B, 36: 1300 (1987).
10. T. Wood and S. Burrus, Appl. Phys. Lett., 54: 16 (1999).
11. С. И. Покутний, ФТП, 34, № 9: 1120 (2000).
12. С. І. Покутній, УФЖ, 46, № 7: 701 (2001).
13. S. I. Pokutnyi, J. Appl. Phys., 96, No. 2: 1115 (2004).
14. P. Zanardi and F. Rossi, Phys. Rev. Lett., 86, No. 21: 4752 (2003).
15. А. Е. Жуков, А. Ю. Елоров, А. Р. Ковш, ФТП, 38, № 1: 104 (2004).
16. Ал. Л. Эфрос, Л. Л. Эфрос, ФТП, 16, № 7: 1209 (1982).
17. Н. А. Ефремов, С. И. Покутний, ФТТ, 27, № 1: 48 (1985).
18. С. И. Покутний, ФТТ, 32, № 6: 1632 (1990).
19. С. И. Покутний, ФТП, 25, № 4: 628 (1991).
20. S. I. Pokutnyi, Phys. Lett. А, 168, Nos. 5, 6: 433 (1992).
21. С. И. Покутний, ФТП, 30, № 11: 1952 (1996).
22. С. И. Покутний, ФТТ, 38, № 9: 2667 (1996).
23. С. И. Покутний, ФТП, 39, № 9: 1101 (2005).
24. С. И. Покутний, УФЖ, 50, № 3: 283 (2005).
25. D. Chepic, E. Efros, and A. Ekimov, J. Luminesc., 47, No. 3: 113 (1999).
26. A. L. Efros and E. I. Ekimov, Phys. Rev. B, 57, No. 10: 10005 (2003).
27. С. И. Покутний, ФТТ, 32, № 10: 2921 (1990).
28. С. И. Покутний, ФТТ, 33, № 10: 2845 (1991).
29. S. I. Pokutnyi, Phys. Stat. Sol. (b), 165, No. 1: 109 (1991).
30. S. I. Pokutnyi, Phys. Stat. Sol. (b), 172, No. 2: 573 (1992).
31. С. И. Покутний, ФТТ, 35, № 2: 257 (1993).
32. С. И. Покутний, ФТП, 31, № 12: 1443 (1997).
МЕЖЗОННОЕ ПОГЛОЩЕНИЕ СВЕТА НАНОКРИСТАЛЛАМИ 95
33. С. И. Покутний, ФТТ, 39, № 4: 606 (1997).
34. С. И. Покутний, ФТТ, 39, № 4: 720 (1997).
35. А. Ф. Цацульников, Н. Н. Леденцов, М. Я. Максимов, ФТП, 38, № 1: 68 (2004).
36. S. I. Pokutnyi, Phys. Low-Dim. Struct., 718: 39 (2002).
37. S. I. Pokutnyi, Semicond. Phys., Quant. Electron., Optoelectron., 7, No. 3: 247
(2004).
38. С. И. Покутний, ФТП, 40, № 2: 223 (2006).
39. A. L. Efros and A. V. Rodina, Phys. Rev. B, 47, No. 10: 10005 (1993).
40. M. Nirmal, D. Norris, and A. L. Efros, Phys. Rev. Lett., 75, No. 10: 3728 (1995).
41. С. И. Покутний, ФТТ, 41, № 7: 1310 (1999).
42. С. И. Покутний, ФТП, 37, № 6: 743 (2003).
43. S. Nomura and T. Kobayashi, Solid State Commun., 74, No. 10: 1153
(1990).
44. В. Я. Грабовский, Я. Я. Дзенис, А. И. Екимов, ФТТ, 31, № 1: 272 (1989).
|
| id | nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-76017 |
| institution | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| issn | 1816-5230 |
| language | Russian |
| last_indexed | 2025-12-07T16:11:32Z |
| publishDate | 2008 |
| publisher | Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України |
| record_format | dspace |
| spelling | Шпак, А.П. Покутний, С.И. Смынтына, В.А. Уваров, В.Н. 2015-02-07T12:54:17Z 2015-02-07T12:54:17Z 2008 Межзонное поглощение света полупроводниковыми нанокристаллами / А.П.Шпак, С.И. Покутний, В.А. Смынтына, В.Н. Уваров // Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології: Зб. наук. пр. — К.: РВВ ІМФ, 2008. — Т. 6, № 1. — С. 83-95. — Бібліогр.: 44 назв. — рос. 1816-5230 PACS numbers: 71.35.Cc,73.20.Mf, 78.66.Vs, 78.67.Bf, 78.67.Hc, 78.68.+m https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/76017 Проанализированы результаты теоретических и экспериментальных исследований межзонного поглощения света полупроводниковыми нанокристаллами. Показано, что учет поляризационного взаимодействия электрона и дырки с поверхностью нанокристалла вызывает сдвиг порога поглощения в нанокристалле в коротковолновую область. Установлено, что край поглощения нанокристаллов формируется двумя сравнимыми по интенсивности переходами с разных уровней размерного квантования дырки на нижний уровень размерного квантования электрона. Проаналізовано результати теоретичних і експериментальних досліджень міжзонного вбирання світла напівпровідниковими нанокристалами. Показано, що врахування поляризаційної взаємодії електрона і дірки з поверхнею нанокристалу викликає зсув порогу вбирання в нанокристалі в короткохвильову область. Встановлено, що край вбирання нанокристалів формується двома порівнянними за інтенсивністю переходами з ріжних рівнів розмірного квантування дірки на нижній рівень розмірного квантування електрона. The results of theoretical and experimental investigations of interband light absorption in semiconductor nanocrystals are analyzed. As shown, the absorption edge in a nanocrystal is shifted to shorter wavelengths if the polarization interaction of an electron and a hole with the nanocrystal surface is taken into account. As revealed, the absorption edge for nanocrystals is formed by two transitions comparable by intensity. These transitions occurfrom different levels of size-related quantization for a hole to the lower level of size-related quantization for an electron. ru Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології Межзонное поглощение света полупроводниковыми нанокристаллами Interband Light Absorption in Semiconductor Nanoсrystals Article published earlier |
| spellingShingle | Межзонное поглощение света полупроводниковыми нанокристаллами Шпак, А.П. Покутний, С.И. Смынтына, В.А. Уваров, В.Н. |
| title | Межзонное поглощение света полупроводниковыми нанокристаллами |
| title_alt | Interband Light Absorption in Semiconductor Nanoсrystals |
| title_full | Межзонное поглощение света полупроводниковыми нанокристаллами |
| title_fullStr | Межзонное поглощение света полупроводниковыми нанокристаллами |
| title_full_unstemmed | Межзонное поглощение света полупроводниковыми нанокристаллами |
| title_short | Межзонное поглощение света полупроводниковыми нанокристаллами |
| title_sort | межзонное поглощение света полупроводниковыми нанокристаллами |
| url | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/76017 |
| work_keys_str_mv | AT špakap mežzonnoepogloŝeniesvetapoluprovodnikovyminanokristallami AT pokutniisi mežzonnoepogloŝeniesvetapoluprovodnikovyminanokristallami AT smyntynava mežzonnoepogloŝeniesvetapoluprovodnikovyminanokristallami AT uvarovvn mežzonnoepogloŝeniesvetapoluprovodnikovyminanokristallami AT špakap interbandlightabsorptioninsemiconductornanosrystals AT pokutniisi interbandlightabsorptioninsemiconductornanosrystals AT smyntynava interbandlightabsorptioninsemiconductornanosrystals AT uvarovvn interbandlightabsorptioninsemiconductornanosrystals |