Новый эффективный метод темплатного синтеза мезопористого Zr, Si-сорбента
Оксиды переходных металлов играют важную роль как промышленные катализаторы и подложки для катализаторов, но их удельные поверхности обычно малы, а структура пор – неопределенная. Материалы типа МСМ-41 лишены вышеуказанных недостатков. В данной работе показана возможность разработки темплатным сп...
Збережено в:
| Опубліковано в: : | Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології |
|---|---|
| Дата: | 2009 |
| Автори: | , , |
| Формат: | Стаття |
| Мова: | Російська |
| Опубліковано: |
Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України
2009
|
| Онлайн доступ: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/76544 |
| Теги: |
Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Цитувати: | Новый эффективный метод темплатного синтеза мезопористого Zr, Si-сорбента / С.И. Трофименко, Н.Н. Цыба, Н.А. Ярошенко // Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології: Зб. наук. пр. — К.: РВВ ІМФ, 2009. — Т. 7, № 3. — С. 887-891. — Бібліогр.: 11 назв. — рос. |
Репозитарії
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| _version_ | 1859823168820084736 |
|---|---|
| author | Трофименко, С.И. Цыба, Н.Н. Ярошенко, Н.А. |
| author_facet | Трофименко, С.И. Цыба, Н.Н. Ярошенко, Н.А. |
| citation_txt | Новый эффективный метод темплатного синтеза мезопористого Zr, Si-сорбента / С.И. Трофименко, Н.Н. Цыба, Н.А. Ярошенко // Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології: Зб. наук. пр. — К.: РВВ ІМФ, 2009. — Т. 7, № 3. — С. 887-891. — Бібліогр.: 11 назв. — рос. |
| collection | DSpace DC |
| container_title | Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології |
| description | Оксиды переходных металлов играют важную роль как промышленные
катализаторы и подложки для катализаторов, но их удельные поверхности обычно малы, а структура пор – неопределенная. Материалы типа
МСМ-41 лишены вышеуказанных недостатков. В данной работе показана
возможность разработки темплатным способом эффективного мезопористого Zr, Si-материала на основе дешевых реагентов. Синтезированные
материалы обладают высокой удельной поверхностью, определенной
структурой пор и каталитической активностью.
Оксиди перехідних металів відіграють важливу роль як промислові каталізатори і підкладки для каталізаторів, але їх питомі поверхні зазвичай
малі, а структура пор – невизначена. Матеріяли типу МСМ-41 позбавлені
цих недоліків. В даній роботі показано можливість розроблення темплатним способом ефективного мезопористого Zr, Si-матеріялу з використанням дешевих реаґентів. Синтезовані матеріяли характеризуються високою питомою поверхнею, певною структурою пор та каталітичною активністю.
Transitional-metals oxides play an important role as industrial catalysts and
substrates for catalysts, but their specific surfaces are usually small, and
structure of pores is indefinite. The materials of MSM-41 type do not possess
these disadvantages. The possibility to develop the effective mesoporous Zr,
Si-materials on the basis of cheap reagents by template method is presented
in this paper. The synthesized materials have high specific surface, particular
porous structure, and catalytic activity.
|
| first_indexed | 2025-12-07T15:26:54Z |
| format | Article |
| fulltext |
887
PACS numbers: 61.46.Bc, 81.07.Wx, 81.16.Hc, 81.20.Fw, 82.45.Jn, 82.65.+r, 82.70.Gg
Новый эффективный метод темплатного синтеза
мезопористого Zr, Si-сорбента
С. И. Трофименко, Н. Н. Цыба, Н. А. Ярошенко
Институт сорбции и проблем эндоэкологии НАН Украины,
ул. Генерала Наумова, 13,
03680, ГСП, Киев, Украина
Оксиды переходных металлов играют важную роль как промышленные
катализаторы и подложки для катализаторов, но их удельные поверхно-
сти обычно малы, а структура пор – неопределенная. Материалы типа
МСМ-41 лишены вышеуказанных недостатков. В данной работе показана
возможность разработки темплатным способом эффективного мезопори-
стого Zr, Si-материала на основе дешевых реагентов. Синтезированные
материалы обладают высокой удельной поверхностью, определенной
структурой пор и каталитической активностью.
Оксиди перехідних металів відіграють важливу роль як промислові ката-
лізатори і підкладки для каталізаторів, але їх питомі поверхні зазвичай
малі, а структура пор – невизначена. Матеріяли типу МСМ-41 позбавлені
цих недоліків. В даній роботі показано можливість розроблення темплат-
ним способом ефективного мезопористого Zr, Si-матеріялу з використан-
ням дешевих реаґентів. Синтезовані матеріяли характеризуються висо-
кою питомою поверхнею, певною структурою пор та каталітичною актив-
ністю.
Transitional-metals oxides play an important role as industrial catalysts and
substrates for catalysts, but their specific surfaces are usually small, and
structure of pores is indefinite. The materials of MSM-41 type do not possess
these disadvantages. The possibility to develop the effective mesoporous Zr,
Si-materials on the basis of cheap reagents by template method is presented
in this paper. The synthesized materials have high specific surface, particu-
lar porous structure, and catalytic activity.
Ключевые слова: темплатный синтез, мезопористый сорбент, оксиды
циркония и кремния, промышленные ПАВ.
(Получено 25 мая 2008 г.)
Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології
Nanosystems, Nanomaterials, Nanotechnologies
2009, т. 7, № 3, сс. 887—891
© 2009 ІМФ (Інститут металофізики
ім. Г. В. Курдюмова НАН України)
Надруковано в Україні.
Фотокопіювання дозволено
тільки відповідно до ліцензії
888 С. И. ТРОФИМЕНКО, Н. Н. ЦЫБА, Н. А. ЯРОШЕНКО
Оксиды переходных металлов играют важную роль как промыш-
ленные катализаторы и подложки для катализаторов, но их удель-
ные поверхности обычно малы, а структура пор – неопределенная.
Поэтому делается много попыток получить материалы типа МСМ-
41, которые лишены вышеуказанных недостатков и которые со-
держали бы в структуре неорганического каркаса один или не-
сколько оксидов переходных металлов [1—3].
Обычно для таких темплатных синтезов используют в качестве
источника кремнезема тетраэтилортосиликат (ТЭОС) или силикат
натрия, а для оксидов переходных металлов – алкоксиды необхо-
димых металлов или их неорганические соли (сульфаты, хлориды,
ТАБЛИЦА 1. Структурная характеристика Si, Zr-содержащих мезопо-
ристых образцов.
РФА Sуд., м
2/г
по N2
№ синтеза,
соотношение
Zr:Si, моно-
или битемплат
№
обр.
Условия
гидротермальной и
термической обработок d100, � I по
Ar уравн.
BET
1 2 3 4 5 6 7
№ 1, 1:2
монотемплат
1
2
М.р., 80°, +530°
Исх. +600°
–
–
–
–
680
500
–
–
№ 2, 1:2
битемплат
3
4
5
Н2О, 80°, +530°
Н+, 80°, +530°
Исх. +530°
–
–
–
–
–
–
1050
880
900
750
672
–
№ 3, 1:2
битемплат
6
7
Н2О, 80°, +530°
Исх. +600°
–
–
–
–
760
890
–
350
№ 4, 1:5,
монотемплат
8
9
10
11
Н+, 80°, +700°
Н2О, 80°, +710°
М.р., 80°, +600°
Исх. +600°
47,8
42,1
46,5
42,0
6800
7150
8400
4300
880
790
950
740
–
–
–
–
№ 5, 1:9
монотемплат
12
13
14
15
М.р. 80°, +600° + шир. обл.
Исх. +600°
Н2О, 80° +710°
М.р. 80° +710°
41,1
40,2
38,4
38,4
8700
9300
7400
7500
960
980
690
680
–
–
–
–
№ 6, 1:5
монотемплат
16
17
18
Н2О, 80° +600°
Исх. + 600° + шир. обл.
М.р. 80° +590°
43,1
41,0
43,1
10000
9400
4300
1070
950
1000
–
–
671
№ 7, 1:5
монотемплат
19
20
21
Н2О, 80° +600°
М.р. 80° +600° + шир. обл.
Исх. +600° + шир. обл.
47,7
47,8
41,0
12000
8500
6000
1000
1010
740
–
–
545
№ 6, 100% SiO2,
монотемплат,
контрольный
22
23
Исх. +600°
Н2О, 80° + 600°
44,2
46
11600
14000
1100
1300
–
–
* – это означает, что на дифрактограмме не было рефлекса.
МЕТОД ТЕМПЛАТНОГО СИНТЕЗА МЕЗОПОРИСТОГО Zr, Si-СОРБЕНТА 889
нитраты) [4—6]. В темплатном синтезе материалов типа МСМ-41 ча-
ще используют катионные длиннорадикальные поверхностно-
активные вещества (ПАВ) на основе четвертичного аммония, но дру-
гие представители этого класса также высокоэффективны [7—8]. Ме-
нее исследован темплатный синтез на основе неионогенных и анион-
ных ПАВ [9, 10]. В последние годы опубликованы работы, в которых
вместо дорогих индивидуальных мицеллообразующих ПАВ приме-
няли узкие фракции промышленных мицеллообразующих ПАВ, что
значительно удешевляет стоимость конечного материала [8, 11].
В данной работе показана возможность разработки эффективного
мезопористого Zr, Si-материала на основе дешевых реагентов: си-
ликата натрия, хлористого цирконила и промышленной фракции
ПАВ. Свежесинтезированный материал разделялся на несколько
частей. Одна часть (в табл. 1 она обозначена «исх.») прокаливалась
без гидротермальной (ГТ) обработки, а другие подвергались ГТ об-
работке: в дистиллированной воде, в подкисленной (Н
+) и в маточ-
ном растворе (м.р.). Термообработку проводили при таких темпера-
турах: 430, 530, 600, 700°С. Характеристика конечного мезопори-
стого Zr,Si-материала представлена в таблице 1.
Из данных по РФА и Sуд. видно, что оптимальная температура
прокаливания 600°С. Величины Sуд. этих образцов конкурентны с
таковыми, опубликованными в англоязычных журналах, где при-
водятся данные для кремний, цирконий-содержащих мезопори-
стых сорбентов, синтезированных на основе TEOS’а и алкоксидов
циркония.
Все образцы аморфные, это видно из приведенных дифрактограмм,
рис. Для образцов, на дифрактограммах которых не было рефлекса, в
табл. 1 поставлен прочерк. Из таблицы видно, что по разрабатывае-
мому методу можно получить кремний, цирконий-содержащие мате-
риалы при различном молярном соотношении оксидов циркония и
кремния в неорганическом каркасе. Многие из образцов определя-
лись по РФА также в области дальних углов (рис.; в табл. 1 обозначе-
но: + шир. обл.). Видно, что оксид циркония не выделяется в конеч-
ном материале в отдельную фазу, а встраивается в результате много-
стадийных преобразований в неорганический каркас.
Из данных по изотермам адсорбции—десорбции азота мезопори-
стыми образцами определен средний диаметр пор (от 20 до 60 Å).
Опыты по гидролитической устойчивости Zr, Si-образцов (в ки-
ТАБЛИЦА 2. Содержание циркония в мезопористых образцах. Номера
образцов соответствуют таковым в табл. 1.
№ образца 1 19 15
теоретически 31 17 10
Zr, %
определено экспериментально 24 15 10
890 С. И. ТРОФИМЕНКО, Н. Н. ЦЫБА, Н. А. ЯРОШЕНКО
слой среде – рН 2, а в щелочной – рН 10) показали, что конечный
кальцинированный материал достаточно гидролитически устой-
чив. Повторные измерения величин их удельной поверхности
уменьшились немного (примерно на 100 м
2/г), а дифрактограммы
практически не изменились.
ВЫВОДЫ
Показана возможность разработки эффективного мезопористого Zr,
Si-материала на основе дешевых реагентов: силиката натрия, хло-
ристого цирконила и промышленной фракции ПАВ. Этот материал
обладает высокой удельной поверхностью (до 900 м
2/г), каталити-
чески активен, гидролитически устойчив.
Его стоимость в ∼ 100 раз меньше аналогичного материала, син-
тезированного с использованием TEOS’а и индивидуального ми-
целлообразующего ПАВ.
ЦИТИРОВАННАЯ ЛИТЕРАТУРА
1. Q. Huo, D. I. Margolese, U. Ciesla et al., Chem. Mater., 6: 1176 (1994).
2. Q. Huo, D. I. Margolese, U. Ciesla et al., Nature, 368: 317 (1994).
0 2 4 6 8 10
0
200
400
600
800
1000
0 2 4 6 8 10
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
15 20 25 30 35 40
600
800
1000
1200
1400
1600
1800
2000
2200
600
800
1000
1200
1400
1600
1800
2000
2200
15 20 25 30 35 40
I I
II 2 , Cu�� K
�
2 , Cu�� K
�
2 , Cu�� K
�
2 , Cu�� K
�
30
3030 37
37
Рис. Дифрактограммы мезопористых образцов № 17 и 21 в малых и
дальних углах. Номера образцов соответствуют таковым в табл. 1.
МЕТОД ТЕМПЛАТНОГО СИНТЕЗА МЕЗОПОРИСТОГО Zr, Si-СОРБЕНТА 891
3. M. S. Wong and J. Y. Ying, Chem. Mater., 10: 2067 (1998).
4. S. Lee, B.-C. Lee, K.-Y. Lee, S.-H. Lee, and M. Iwamoto, Environmental Tech-
nology, 28: 785 (2007).
5. L. F. Chen, L. E. Noreсa, J. Navarrete, and J. A. Wang, Mat. Chem. and Phys.,
97: 236 (2006).
6. L. Fu-xiang, Z. Xiang-di, L. Rui-feng, and X. Ke-chang, J. Fuel Chem. and
Technol, 32: 471 (2004).
7. D. Khushalani, A. Kuperman, N. Coombs, and G. A. Ozin, Chem. Mater., No. 8:
2188 (1996).
8. Н. А. Ярошенко, А. В. Швец, В. В. Стрелко, В. Г. Ильин, Коллоид. журн.,
65: 563 (2003).
9. D. Zhao, J. Feng, Q. Huo et al., Science, 279: 548 (1998).
10. A. S. Kovalenko, N. A. Yaroshenko, V. V. Strelko, and V. G. Ilyin, Adsorption
Science&Technology, 20: 433 (2002).
11. Н. А. Ярошенко, В. Г. Ильин, Журн. прикл. химии, 77: 1787 (2004).
|
| id | nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-76544 |
| institution | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| issn | 1816-5230 |
| language | Russian |
| last_indexed | 2025-12-07T15:26:54Z |
| publishDate | 2009 |
| publisher | Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України |
| record_format | dspace |
| spelling | Трофименко, С.И. Цыба, Н.Н. Ярошенко, Н.А. 2015-02-10T19:51:24Z 2015-02-10T19:51:24Z 2009 Новый эффективный метод темплатного синтеза мезопористого Zr, Si-сорбента / С.И. Трофименко, Н.Н. Цыба, Н.А. Ярошенко // Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології: Зб. наук. пр. — К.: РВВ ІМФ, 2009. — Т. 7, № 3. — С. 887-891. — Бібліогр.: 11 назв. — рос. 1816-5230 PACS numbers: 61.46.Bc,81.07.Wx,81.16.Hc,81.20.Fw,82.45.Jn,82.65.+r,82.70.Gg https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/76544 Оксиды переходных металлов играют важную роль как промышленные катализаторы и подложки для катализаторов, но их удельные поверхности обычно малы, а структура пор – неопределенная. Материалы типа МСМ-41 лишены вышеуказанных недостатков. В данной работе показана возможность разработки темплатным способом эффективного мезопористого Zr, Si-материала на основе дешевых реагентов. Синтезированные материалы обладают высокой удельной поверхностью, определенной структурой пор и каталитической активностью. Оксиди перехідних металів відіграють важливу роль як промислові каталізатори і підкладки для каталізаторів, але їх питомі поверхні зазвичай малі, а структура пор – невизначена. Матеріяли типу МСМ-41 позбавлені цих недоліків. В даній роботі показано можливість розроблення темплатним способом ефективного мезопористого Zr, Si-матеріялу з використанням дешевих реаґентів. Синтезовані матеріяли характеризуються високою питомою поверхнею, певною структурою пор та каталітичною активністю. Transitional-metals oxides play an important role as industrial catalysts and substrates for catalysts, but their specific surfaces are usually small, and structure of pores is indefinite. The materials of MSM-41 type do not possess these disadvantages. The possibility to develop the effective mesoporous Zr, Si-materials on the basis of cheap reagents by template method is presented in this paper. The synthesized materials have high specific surface, particular porous structure, and catalytic activity. ru Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології Новый эффективный метод темплатного синтеза мезопористого Zr, Si-сорбента New Effective Method for Template Synthesis of Mesoporous Zr, Si-Sorbent Article published earlier |
| spellingShingle | Новый эффективный метод темплатного синтеза мезопористого Zr, Si-сорбента Трофименко, С.И. Цыба, Н.Н. Ярошенко, Н.А. |
| title | Новый эффективный метод темплатного синтеза мезопористого Zr, Si-сорбента |
| title_alt | New Effective Method for Template Synthesis of Mesoporous Zr, Si-Sorbent |
| title_full | Новый эффективный метод темплатного синтеза мезопористого Zr, Si-сорбента |
| title_fullStr | Новый эффективный метод темплатного синтеза мезопористого Zr, Si-сорбента |
| title_full_unstemmed | Новый эффективный метод темплатного синтеза мезопористого Zr, Si-сорбента |
| title_short | Новый эффективный метод темплатного синтеза мезопористого Zr, Si-сорбента |
| title_sort | новый эффективный метод темплатного синтеза мезопористого zr, si-сорбента |
| url | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/76544 |
| work_keys_str_mv | AT trofimenkosi novyiéffektivnyimetodtemplatnogosintezamezoporistogozrsisorbenta AT cybann novyiéffektivnyimetodtemplatnogosintezamezoporistogozrsisorbenta AT ârošenkona novyiéffektivnyimetodtemplatnogosintezamezoporistogozrsisorbenta AT trofimenkosi neweffectivemethodfortemplatesynthesisofmesoporouszrsisorbent AT cybann neweffectivemethodfortemplatesynthesisofmesoporouszrsisorbent AT ârošenkona neweffectivemethodfortemplatesynthesisofmesoporouszrsisorbent |