Накопичення електричного заряду кластерами алюмінію
Розроблено формалізм для оцінки стабільности заряджених металічних наночастинок. Процедура ґрунтується на дослідженні балансу енергії когезії та Кульонової енергії кластерів. Енергія когезії визначалася за допомогою методи молекулярної динаміки з використанням парних потенціялів міжатомової взаємод...
Gespeichert in:
| Veröffentlicht in: | Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології |
|---|---|
| Datum: | 2009 |
| Hauptverfasser: | , , |
| Format: | Artikel |
| Sprache: | Ukrainian |
| Veröffentlicht: |
Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України
2009
|
| Online Zugang: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/76808 |
| Tags: |
Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Zitieren: | Накопичення електричного заряду кластерами алюмінію / О.Б. Мельник, А.Б. Шевченко, Ю.А. Куницький // Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології: Зб. наук. пр. — К.: РВВ ІМФ, 2009. — Т. 7, № 4. — С. 1011-1017. — Бібліогр.: 7 назв. — укр. |
Institution
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| id |
nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-76808 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| spelling |
Мельник, О.Б. Шевченко, А.Б. Куницький, Ю.А. 2015-02-12T17:32:05Z 2015-02-12T17:32:05Z 2009 Накопичення електричного заряду кластерами алюмінію / О.Б. Мельник, А.Б. Шевченко, Ю.А. Куницький // Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології: Зб. наук. пр. — К.: РВВ ІМФ, 2009. — Т. 7, № 4. — С. 1011-1017. — Бібліогр.: 7 назв. — укр. 1816-5230 PACS numbers: 02.70.Ns,36.40.Cg,36.40.Qv,36.40.Wa,61.46.Bc,61.50.Lt,71.15.Nc https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/76808 Розроблено формалізм для оцінки стабільности заряджених металічних наночастинок. Процедура ґрунтується на дослідженні балансу енергії когезії та Кульонової енергії кластерів. Енергія когезії визначалася за допомогою методи молекулярної динаміки з використанням парних потенціялів міжатомової взаємодії, які одержували на основі першопринципних квантово-механічних розрахунків. У рамках підходу досліджено стабільність заряджених алюмінійових частинок. Одержано залежність кількости атомів у рівноважних кластерах від питомого заряду на них. Formalism for the estimation of stability of charged metallic nanoparticles is developed. A procedure is based on investigation of balance of cohesion energy and Coulomb energy of clusters. Cohesion energy is determined by the molecular dynamics method using pair potentials of interatomic interaction. These potentials are obtained on the basis of the first-principles quantum-mechanical calculations. Stability of the charged aluminium particles is studied within the scope of the developed approach. The numbers of atoms within the charged equilibrium clusters are obtained as a function of a specific charge on them. Разработан формализм для оценки стабильности заряженных металлических наночастиц. Процедура основана на исследовании баланса энерги когезии и кулоновской энергии кластеров. Энергия когезии определялась с помощью метода молекулярной динамики с использованием парных потенциалов межатомного взаимодействия, которые получали на основе квантово-механических расчетов из первых принципов. В рамках подхода исследована стабильность заряженных алюминиевых частиц. Получена зависимость количества атомов в равновесных кластерах от удельного заряда на них. uk Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології Накопичення електричного заряду кластерами алюмінію Article published earlier |
| institution |
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| collection |
DSpace DC |
| title |
Накопичення електричного заряду кластерами алюмінію |
| spellingShingle |
Накопичення електричного заряду кластерами алюмінію Мельник, О.Б. Шевченко, А.Б. Куницький, Ю.А. |
| title_short |
Накопичення електричного заряду кластерами алюмінію |
| title_full |
Накопичення електричного заряду кластерами алюмінію |
| title_fullStr |
Накопичення електричного заряду кластерами алюмінію |
| title_full_unstemmed |
Накопичення електричного заряду кластерами алюмінію |
| title_sort |
накопичення електричного заряду кластерами алюмінію |
| author |
Мельник, О.Б. Шевченко, А.Б. Куницький, Ю.А. |
| author_facet |
Мельник, О.Б. Шевченко, А.Б. Куницький, Ю.А. |
| publishDate |
2009 |
| language |
Ukrainian |
| container_title |
Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології |
| publisher |
Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України |
| format |
Article |
| description |
Розроблено формалізм для оцінки стабільности заряджених металічних
наночастинок. Процедура ґрунтується на дослідженні балансу енергії когезії та Кульонової енергії кластерів. Енергія когезії визначалася за допомогою методи молекулярної динаміки з використанням парних потенціялів міжатомової взаємодії, які одержували на основі першопринципних
квантово-механічних розрахунків. У рамках підходу досліджено стабільність заряджених алюмінійових частинок. Одержано залежність кількости атомів у рівноважних кластерах від питомого заряду на них.
Formalism for the estimation of stability of charged metallic nanoparticles is
developed. A procedure is based on investigation of balance of cohesion energy
and Coulomb energy of clusters. Cohesion energy is determined by the molecular
dynamics method using pair potentials of interatomic interaction. These
potentials are obtained on the basis of the first-principles quantum-mechanical
calculations. Stability of the charged aluminium particles is studied within
the scope of the developed approach. The numbers of atoms within the charged
equilibrium clusters are obtained as a function of a specific charge on them.
Разработан формализм для оценки стабильности заряженных металлических наночастиц. Процедура основана на исследовании баланса энерги
когезии и кулоновской энергии кластеров. Энергия когезии определялась
с помощью метода молекулярной динамики с использованием парных потенциалов межатомного взаимодействия, которые получали на основе
квантово-механических расчетов из первых принципов. В рамках подхода
исследована стабильность заряженных алюминиевых частиц. Получена
зависимость количества атомов в равновесных кластерах от удельного заряда на них.
|
| issn |
1816-5230 |
| url |
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/76808 |
| citation_txt |
Накопичення електричного заряду кластерами алюмінію / О.Б. Мельник, А.Б. Шевченко, Ю.А. Куницький // Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології: Зб. наук. пр. — К.: РВВ ІМФ, 2009. — Т. 7, № 4. — С. 1011-1017. — Бібліогр.: 7 назв. — укр. |
| work_keys_str_mv |
AT melʹnikob nakopičennâelektričnogozarâduklasteramialûmíníû AT ševčenkoab nakopičennâelektričnogozarâduklasteramialûmíníû AT kunicʹkiiûa nakopičennâelektričnogozarâduklasteramialûmíníû |
| first_indexed |
2025-11-26T09:32:16Z |
| last_indexed |
2025-11-26T09:32:16Z |
| _version_ |
1850617688301240320 |
| fulltext |
1011
PACS numbers: 02.70.Ns, 36.40.Cg, 36.40.Qv, 36.40.Wa, 61.46.Bc, 61.50.Lt, 71.15.Nc
Накопичення електричного заряду кластерами алюмінію
О. Б. Мельник, А. Б. Шевченко, Ю. А. Куницький*
Інститут металофізики ім. Г. В. Курдюмова НАН України,
бульв. Акад. Вернадського, 36,
03680, МСП, Київ-142, Україна,
*Технічний центр НАН України,
вул. Покровська, 13,
03070 Київ, Україна
Розроблено формалізм для оцінки стабільности заряджених металічних
наночастинок. Процедура ґрунтується на дослідженні балансу енергії ко-
гезії та Кульонової енергії кластерів. Енергія когезії визначалася за допо-
могою методи молекулярної динаміки з використанням парних потенція-
лів міжатомової взаємодії, які одержували на основі першопринципних
квантово-механічних розрахунків. У рамках підходу досліджено стабіль-
ність заряджених алюмінійових частинок. Одержано залежність кількос-
ти атомів у рівноважних кластерах від питомого заряду на них.
Formalism for the estimation of stability of charged metallic nanoparticles is
developed. A procedure is based on investigation of balance of cohesion energy
and Coulomb energy of clusters. Cohesion energy is determined by the molecu-
lar dynamics method using pair potentials of interatomic interaction. These
potentials are obtained on the basis of the first-principles quantum-mechani-
cal calculations. Stability of the charged aluminium particles is studied within
the scope of the developed approach. The numbers of atoms within the charged
equilibrium clusters are obtained as a function of a specific charge on them.
Разработан формализм для оценки стабильности заряженных металличе-
ских наночастиц. Процедура основана на исследовании баланса энергии
когезии и кулоновской энергии кластеров. Энергия когезии определялась
с помощью метода молекулярной динамики с использованием парных по-
тенциалов межатомного взаимодействия, которые получали на основе
квантово-механических расчетов из первых принципов. В рамках подхода
исследована стабильность заряженных алюминиевых частиц. Получена
зависимость количества атомов в равновесных кластерах от удельного за-
ряда на них.
Ключові слова: кластер, енергія когезії, парний потенціял міжатомової
Наносистеми, наноматеріали, нанотехнології
Nanosystems, Nanomaterials, Nanotechnologies
2009, т. 7, № 4, сс. 1011—1017
© 2009 ІМФ (Інститут металофізики
ім. Г. В. Курдюмова НАН України)
Надруковано в Україні.
Фотокопіювання дозволено
тільки відповідно до ліцензії
1012 О. Б. МЕЛЬНИК, А. Б. ШЕВЧЕНКО, Ю. А. КУНИЦЬКИЙ
взаємодії, молекулярна динаміка.
(Отримано 1 жовтня 2009 р.)
1. ВСТУП
Вивчення фізичних властивостей малих металічних частинок являє
собою одне з актуальних завдань сучасної фізики нанорозмірних сис-
тем. У цьому сенсі особливий інтерес становлять металічні наночас-
тинки – кластери, характерний розмір яких не перевищує 10 нм.
Унікальною властивістю даних об’єктів є їхня здатність накопичува-
ти електричний заряд, що робить такі кластери дуже привабливими
для практичного застосування як робочих тіл у наноелектроніці. Про
існування стійких конфіґурацій серед заряджених металічних клас-
терів свідчать результати мас-спектрометрії [1, 2]. Накопичення еле-
ктричного заряду частинками тісно пов’язано з їх енергетичною ста-
більністю. Тому важливим моментом є розроблення формалізму для
оцінки енергетичної стабільности заряджених кластерів.
Задача про стабільність зарядженої сферичної краплі розглядалася
ще Релеєм [3]. Стійкий стан знаходився як екстремум суми поверхне-
вої та електростатичної енергій. Поверхнева енергія бралася у вигля-
ді добутку коефіцієнта поверхневого натягу і площі поверхні краплі.
Необхідно зазначити що подібний спосіб визначення поверхневої
енергії непридатний для металічних кластерів у яких поняття повер-
хні є досить умовним. Для аналізи енергії когезії наночастинок необ-
хідно враховувати їх внутрішню атомову структуру. Це можна зроби-
ти з використанням квантово-механічних розрахунків з перших
принципів, або в рамках квазикласичного наближення [4]. Перева-
гою першопринципних розрахунків є їх точність, але вони мають сут-
тєвий недолік – складність у роботі з системами, що містять більш
ніж 100 атомів. Для подолання вказаної проблеми нами розроблений
підхід в якому на базі першопринципних квантово-механічних роз-
рахунків визначаються парні потенціяли міжатомової взаємодії [5],
що далі використовуються при моделюванні кластерів. Розглянемо
цю процедуру на прикладі кластерів алюмінію.
2. ВИЗНАЧЕННЯ ПАРНОГО ПОТЕНЦІЯЛУ МІЖАТОМОВОЇ
ВЗАЄМОДІЇ
При вирішенні багатьох фізичних задач широко використовуються
підходи, які базуються на розрахунках енергії з перших принципів.
Їх суть полягає в тому, що Гамільтоніян системи розкладають по
набору функцій, а невідомі коефіцієнти знаходяться методою най-
менших квадратів, забезпечуючи найкраще припасування до обчи-
слених за допомогою зонних розрахунків величин.
НАКОПИЧЕННЯ ЕЛЕКТРИЧНОГО ЗАРЯДУ КЛАСТЕРАМИ АЛЮМІНІЮ 1013
Описана схема використовується в даній роботі для визначення
параметрів парної взаємодії. Метою є знаходження потенціялу вза-
ємодії ϕ(r) двох атомів алюмінію. Для визначення потенціялів між-
атомової взаємодії нами використовувалася методика, що базується
на зонних розрахунках кристалічних структур. У наближенні, що
атоми знаходяться в позиціях r1, …, rN і взаємодія здійснюється
тільки через парний потенціял, повна енергія записується у вигляді
( )0
,
1
2 i j
i j
E E= + ϕ −∑ r r , (1)
де E0 – структурнонезалежна константа.
Потенціял ϕ(r) апроксимується як
1
1( ) ...
l
l
kk
aa
r
r r
ϕ = + + , (2)
тобто задача визначення ϕ(r) зводиться до знаходження невідомих
коефіцієнтів a1, …, al. Вони можуть бути знайдені з системи рівнань
вигляду (1), кожне з яких містить різні r1, …, rN. Звичайно система
будується так, щоб число невідомих було суттєво менше за число
рівнань, що дозволяє обчислити їх методою найменших квадратів.
Для обчислення потенціялів парної взаємодії Al—Al було обрано
кристалічну ГЦК-структуру. При проведенні розрахунків електро-
нної будови і повних енергій кристалічної структури використову-
валася метода повного потенціялу (FP-LMTO), реалізована у про-
грамі LMTART [6]. Радіюси атомових сфер для атомів Al бралися
2,7060 ат.од.
Для модельної ГЦК-структури розрахунки повної енергії прово-
дилися в широкому діяпазоні об’ємних деформацій.
Потенціяли парної взаємодії були взяті у вигляді виразу (2). Неві-
0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6
�0,8
�0,7
�0,6
�0,5
�0,4
�0,3
�0,2
�0,1
0,0
0,1
a, нм
E
E
,
�
0
е
В
Рис. 1. Графіки залежности енергії Al ГЦК-структури від розміру еле-
ментарної комірки; FP-LMTO ( ), парні потенціяли (____).
1014 О. Б. МЕЛЬНИК, А. Б. ШЕВЧЕНКО, Ю. А. КУНИЦЬКИЙ
домі коефіцієнти визначались шляхом апроксимації енергетичної V
подібної кривої для кристалічної структури методою найменших
квадратів. Результати розрахунків залежности повної енергії від
об’єму показано на рис. 1. Як видно з наведених даних, спостеріга-
ється гарна узгодженість результатів пригонки модельних потенція-
лів і розрахунків методою FP-LMTO.
Одержаний потенціял має наступний вигляд:
− −⎛ ⎞ϕ = + + +⎜ ⎟
⎝ ⎠
AlAl 2 4 8 10
3,44 25,71 190,47 321,26
( ) ( )r f r
r r r r
[Дж], (3)
де
20,156( ) rf r e−= . Його зображено на рис. 2.
3. МОДЕЛЮВАННЯ
На основі розрахованих парних потенціялів міжатомової взаємодії
ϕAlAl(r) (3) за допомогою методи молекулярної динаміки (МД) визна-
чалася питома енергія когезії Ecohes для частинок з різною кількістю
атомів (N = 100—1100):
( )= ϕ −∑cohes AlAl
,
1
.
2 i j
i j
E
N
r r (4)
Розрахунок виконувався в рамках NVT-ансамблю. На першому
етапі частинки розміщувалися в центрі великої кубічної комірки,
на яку накладалися періодичні межові умови. Інтеґрування рів-
нань руху частинок проводилося за методою Верле [7] з часовим
кроком Δt = 5⋅10−16
с. Обрив потенціялів взаємодії здійснювався при
r = 0,8 нм. У початковий момент часу атоми розміщувалися хаотич-
но; потім протягом 40000 кроків проводилася термічна стабілізація
системи і досягався рівноважний для T = 1000 К стан.
0,5
0,0
�0,5
�1,0
0,2 0,4 0,6 0,8
R, нм
�
,
е
В
Рис. 2. Парний потенціял міжатомової взаємодії Al—Al.
НАКОПИЧЕННЯ ЕЛЕКТРИЧНОГО ЗАРЯДУ КЛАСТЕРАМИ АЛЮМІНІЮ 1015
Наступний етап моделювання полягав у швидкому охолодженні
зі швидкістю 1012
К/с до температури T = 0 К шляхом масштабу-
вання швидкостей через кожні 100 кроків, у результаті чого одер-
жували атомові конфіґурації (рис. 3), що відповідають льокально-
му мінімуму енергії когезії. Для одержаних кластерів визначався їх
ефективний діяметер D по найбільшій міжатомовій віддалі. Залеж-
ності Еcohes і D від кількости атомів у кластері наведено на рис. 4.
Якщо металічні кластери заряджені, то вони матимуть додатково
Кульонову енергію
=
πε
2
Coul
0
1
4
NQ
E
D
, (5)
де Q – питомий заряд кластера, D – його діяметер.
x
y
z x
y
z
x
yz
1 2
3
Рис. 3. Кластери алюмінію, одержані МД-моделюванням: 1 – 100 ат.;
2 – 500 ат.; 3 – 1000 ат.
Рис. 4. Залежності енергії когезії Ecohes ( ) та діяметра D ( ) кластерів
алюмінію від кількости атомів у них (N).
1016 О. Б. МЕЛЬНИК, А. Б. ШЕВЧЕНКО, Ю. А. КУНИЦЬКИЙ
Для різних Q проводився пошук мінімумів функції Е1 = Ecohes + EСoul
(рис. 5):
+ ⇒
)
cohes Coulmin( )
N
E E N . (6)
Одержані значення N характеризують стійкі атомові конфіґура-
ції з відповідним питомим зарядом. Залежність кількости атомів у
кластерах алюмінію від питомого заряду на них наведено на рис. 6.
4. ВИСНОВКИ
Запропонований підхід легко реалізується і для інших металів. Він
дозволяє оцінити величину заряду, яка може накопичуватись ме-
Рис. 5. Залежність енергії заряджених кластерів від кількости атомів у них
(N) для величин Q [Кл/моль]: 1 – 1505 Кл/моль, 2 – 1325 Кл/моль, 3 –
1084 Кл/моль.
Рис. 6. Залежність кількости атомів (N) в стійких кластерах алюмінію
від величини питомого заряду (Q) на них.
НАКОПИЧЕННЯ ЕЛЕКТРИЧНОГО ЗАРЯДУ КЛАСТЕРАМИ АЛЮМІНІЮ 1017
талічними частинками заданих розмірів. Для металічних наночас-
тинок спостерігається суттєве зростання питомої електромісткости
зі зменшенням їх розмірів.
З іншого боку одержані дані можуть бути використані при одер-
жанні порошків шляхом електричного вибуху, оскільки розміри
кластерів є функцією заряду, поданого на матеріял.
ЦИТОВАНА ЛІТЕРАТУРА
1. J. Mühlbach, K. Sattler, P. Pfau, and E. Recknagel, Phys. Let. A, 87: 415 (1982).
2. C. Yannouleas, U. Landman, A. Herlert, and L. Schweikhard, Phys. Rev. Lett.,
86: 2996 (2001).
3. L. Rayleigh, Phil. Mag., 14: 184 (1882).
4. Е. В. Васютин, В. В. Погосов, ФТТ, 46: 1861 (2004).
5. А. П. Шпак, В. В. Маслов, A. Б. Мельник, А. Н. Тимошевский, Металло-
физ. новейшие технол., 25: 1461 (2003).
6. S. Y. Savrasov, Cond. Mat., 1 (2004).
7. L. Verlet, Phys. Rev., 159: 98 (1967).
|