Структура смешанных кластеров, сформировавшихся в сверхзвуковых струях газовых смесей Ar–N₂
Проведено электронографическое исследование свободных от подложки кластеров, сформированных из нанокапель в расширяющихся сверхзвуковых струях газовых смесей Ar–N₂. Средний характеристический линейный размер кластеров изменялся от 20 до 200 A, а температура кластеров составляла 40 К. Содержание газо...
Gespeichert in:
| Datum: | 2007 |
|---|---|
| Hauptverfasser: | , , |
| Format: | Artikel |
| Sprache: | Russisch |
| Veröffentlicht: |
Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України
2007
|
| Schlagworte: | |
| Online Zugang: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/7771 |
| Tags: |
Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Zitieren: | Структура смешанных кластеров, сформировавшихся в сверхзвуковых струях газовых смесей Ar–N₂ / А.Г. Данильченко, С.И. Коваленко, В.Н. Самоваров // Физика низких температур. — 2007. — Т. 33, № 12. — С. 1371–1377. — Бібліогр.: 18 назв. — рос. |
Institution
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| _version_ | 1859673130781376512 |
|---|---|
| author | Данильченко, А.Г. Коваленко, С.И. Самоваров, В.Н. |
| author_facet | Данильченко, А.Г. Коваленко, С.И. Самоваров, В.Н. |
| citation_txt | Структура смешанных кластеров, сформировавшихся в сверхзвуковых струях газовых смесей Ar–N₂ / А.Г. Данильченко, С.И. Коваленко, В.Н. Самоваров // Физика низких температур. — 2007. — Т. 33, № 12. — С. 1371–1377. — Бібліогр.: 18 назв. — рос. |
| collection | DSpace DC |
| description | Проведено электронографическое исследование свободных от подложки кластеров, сформированных из нанокапель в расширяющихся сверхзвуковых струях газовых смесей Ar–N₂. Средний характеристический линейный размер кластеров изменялся от 20 до 200 A, а температура кластеров составляла 40 К. Содержание газовых смесей охватывало весь концентрационный интервал. В результате проведенных исследований обнаружен эффект обогащения смешанных кластеров Ar–N₂ аргоном и предложен метод определения абсолютной концентрации компонентов в кластерах. Впервые установлена структура кластеров в зависимости от их размера и концентрации компонентов. Полученная диаграмма структурных состояний сопоставляется с литературными данными для массивных образцов, выращенных из жидкости. Обнаружена трансформация ГЦК в ГПУ структуру при увеличении размера кластеров, а также ГПУ в ГПУ + ГЦК при увеличении концентрации аргона, что не наблюдалось в массивных образцах. В кластерах взаимные превращения этих структур происходят без изменениямежатомных расстояний.
Проведено електронографічне дослідження вільних від підкладки кластерів, що сформувалися з нанокраплин у надзвукових струменях, що розширюються, газових сумішей Ar–N₂. Середній характеристичний лінійний розмір кластерів змінювався від 20 до 200 A, а температура кластерів дорівнювала 40 К. Склад газових сумішей охоплював увесь концентраційний інтервал. У результаті проведених досліджень виявлено ефект збагачення змішаних кластерів Ar–N₂ аргоном та запропоновано метод визначення абсолютної концентрації компонентів у кластерах. Вперше встановлено структуру кластерів в залежності від їх розміру та концентрації компонентів. Одержана діаграма структурних станів порівнюється з літературними даними для масивних зразків, що вирощено з рідини. Виявлено трансформацію ГЦК у ГЩП структуру при збільшенні розміру кластерів, а також ГЩП у ГЩП + ГЦК при збільшенні концентрації аргону, що не спостерігалося у масивних зразках. У кластерах взаємні перетворення цих структур відбуваються без зміни міжатомних відстаней.
The electron diffraction study of substrate-free clusters formed from nanodrops in expanding supersonic jets of gas mixtures Ar–N₂ was carried out. The average characteristic size of the clusters was varied from 20 to 200 A, the cluster temperature being 40 K. The argon content in the gas mixtures covered the whole concentration range. The experiments displayed the effect of argon enrichment of the mixed clusters Ar–N₂. A method of determining the absolute component concentration in clusters was proposed. For the first time, the structure of clusters was established as a function of their size and component concentration. The obtained diagram of structural states is compared with literature data for bulk samples grown from the liquid phase. It is found that with increase in cluster size there occurs a FCC–HCP transformation while with increase in argon concentration one can observe a HCP–HCP + FCC transformation, not revealed in bulk solutions. The mutual transformations of such structures in clusters occur without any change of interatomic distances.
|
| first_indexed | 2025-11-30T15:13:26Z |
| format | Article |
| fulltext |
Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2007, ò. 33, ¹ 12, ñ. 1371–1377
Ñòðóêòóðà ñìåøàííûõ êëàñòåðîâ, ñôîðìèðîâàâøèõñÿ
â ñâåðõçâóêîâûõ ñòðóÿõ ãàçîâûõ ñìåñåé Ar–N2
À.Ã. Äàíèëü÷åíêî, Ñ.È. Êîâàëåíêî, Â.Í. Ñàìîâàðîâ
Ôèçèêî-òåõíè÷åñêèé èíñòèòóò íèçêèõ òåìïåðàòóð èì. Á.È. Âåðêèíà ÍÀÍ Óêðàèíû
ïð. Ëåíèíà, 47, ã. Õàðüêîâ, 61103, Óêðàèíà
E-mail: danylchenko@ilt.kharkov.ua
Ñòàòüÿ ïîñòóïèëà â ðåäàêöèþ 14 èþíÿ 2007 ã., ïîñëå ïåðåðàáîòêè 16 èþëÿ 2007 ã.
Ïðîâåäåíî ýëåêòðîíîãðàôè÷åñêîå èññëåäîâàíèå ñâîáîäíûõ îò ïîäëîæêè êëàñòåðîâ, ñôîðìèðîâàí-
íûõ èç íàíîêàïåëü â ðàñøèðÿþùèõñÿ ñâåðõçâóêîâûõ ñòðóÿõ ãàçîâûõ ñìåñåé Ar–N2. Ñðåäíèé õàðàêòå-
ðèñòè÷åñêèé ëèíåéíûé ðàçìåð êëàñòåðîâ èçìåíÿëñÿ îò 20 äî 200 �, à òåìïåðàòóðà êëàñòåðîâ ñîñòàâ-
ëÿëà 40 Ê. Ñîäåðæàíèå ãàçîâûõ ñìåñåé îõâàòûâàëî âåñü êîíöåíòðàöèîííûé èíòåðâàë. Â ðåçóëüòàòå
ïðîâåäåííûõ èññëåäîâàíèé îáíàðóæåí ýôôåêò îáîãàùåíèÿ ñìåøàííûõ êëàñòåðîâ Ar–N2 àðãîíîì è
ïðåäëîæåí ìåòîä îïðåäåëåíèÿ àáñîëþòíîé êîíöåíòðàöèè êîìïîíåíòîâ â êëàñòåðàõ. Âïåðâûå óñòàíîâ-
ëåíà ñòðóêòóðà êëàñòåðîâ â çàâèñèìîñòè îò èõ ðàçìåðà è êîíöåíòðàöèè êîìïîíåíòîâ. Ïîëó÷åííàÿ äè-
àãðàììà ñòðóêòóðíûõ ñîñòîÿíèé ñîïîñòàâëÿåòñÿ ñ ëèòåðàòóðíûìè äàííûìè äëÿ ìàññèâíûõ îáðàçöîâ,
âûðàùåííûõ èç æèäêîñòè. Îáíàðóæåíà òðàíñôîðìàöèÿ ÃÖÊ â ÃÏÓ ñòðóêòóðó ïðè óâåëè÷åíèè ðàçìå-
ðà êëàñòåðîâ, à òàêæå ÃÏÓ â ÃÏÓ + ÃÖÊ ïðè óâåëè÷åíèè êîíöåíòðàöèè àðãîíà, ÷òî íå íàáëþäàëîñü â
ìàññèâíûõ îáðàçöàõ. Â êëàñòåðàõ âçàèìíûå ïðåâðàùåíèÿ ýòèõ ñòðóêòóð ïðîèñõîäÿò áåç èçìåíåíèÿ
ìåæàòîìíûõ ðàññòîÿíèé.
Ïðîâåäåíî åëåêòðîíîãðàô³÷íå äîñë³äæåííÿ â³ëüíèõ â³ä ï³äêëàäêè êëàñòåð³â, ùî ñôîðìóâàëèñÿ ç
íàíîêðàïëèí ó íàäçâóêîâèõ ñòðóìåíÿõ, ùî ðîçøèðþþòüñÿ, ãàçîâèõ ñóì³øåé Ar–N2. Ñåðåäí³é õàðàê-
òåðèñòè÷íèé ë³í³éíèé ðîçì³ð êëàñòåð³â çì³íþâàâñÿ â³ä 20 äî 200 �, à òåìïåðàòóðà êëàñòåð³â äîð³âíþ-
âàëà 40 Ê. Ñêëàä ãàçîâèõ ñóì³øåé îõîïëþâàâ óâåñü êîíöåíòðàö³éíèé ³íòåðâàë. Ó ðåçóëüòàò³ ïðîâåäå-
íèõ äîñë³äæåíü âèÿâëåíî åôåêò çáàãà÷åííÿ çì³øàíèõ êëàñòåð³â Ar–N2 àðãîíîì òà çàïðîïîíîâàíî
ìåòîä âèçíà÷åííÿ àáñîëþòíî¿ êîíöåíòðàö³¿ êîìïîíåíò³â ó êëàñòåðàõ. Âïåðøå âñòàíîâëåíî ñòðóêòóðó
êëàñòåð³â â çàëåæíîñò³ â³ä ¿õ ðîçì³ðó òà êîíöåíòðàö³¿ êîìïîíåíò³â. Îäåðæàíà ä³àãðàìà ñòðóêòóðíèõ
ñòàí³â ïîð³âíþºòüñÿ ç ë³òåðàòóðíèìè äàíèìè äëÿ ìàñèâíèõ çðàçê³â, ùî âèðîùåíî ç ð³äèíè. Âèÿâëåíî
òðàíñôîðìàö³þ ÃÖÊ ó ÃÙÏ ñòðóêòóðó ïðè çá³ëüøåíí³ ðîçì³ðó êëàñòåð³â, à òàêîæ ÃÙÏ ó ÃÙÏ + ÃÖÊ
ïðè çá³ëüøåíí³ êîíöåíòðàö³¿ àðãîíó, ùî íå ñïîñòåð³ãàëîñÿ ó ìàñèâíèõ çðàçêàõ. Ó êëàñòåðàõ âçàºìí³
ïåðåòâîðåííÿ öèõ ñòðóêòóð â³äáóâàþòüñÿ áåç çì³íè ì³æàòîìíèõ â³äñòàíåé.
PACS: 61.46.–w Íàíîìàñøòàáíûå ìàòåðèàëû (âêëþ÷àÿ ôóëëåðåíû) è íàíî÷àñòèöû;
81.10.Fq Ðîñò èç ðàñïëàâîâ; çîííàÿ ïëàâêà è î÷èñòêà.
Êëþ÷åâûå ñëîâà: ñìåøàííûå êëàñòåðû, ñâåðõçâóêîâàÿ ñòðóÿ, òâåðäûé ðàñòâîð, îáîãàùåíèå.
1. Ââåäåíèå
Îáùåèçâåñòíî, ÷òî ñòðóêòóðà è ñâîéñòâà êëàñòåðîâ
ìîãóò ñóùåñòâåííî îòëè÷àòüñÿ îò ñâîéñòâ è ñòðóêòó-
ðû ìàññèâíûõ îáðàçöîâ.  çíà÷èòåëüíîé ìåðå ýòî îá-
ñòîÿòåëüñòâî îáóñëîâëåíî âîçðîñøåé ðîëüþ ôëóêòóà-
öèé â êëàñòåðàõ, èçìåíèâøèìñÿ ñîîòíîøåíèåì
âíóòðåííèõ è ïîâåðõíîñòíûõ ñèë, à òàêæå âêëàäîì ýí-
òðîïèéíîãî ÷ëåíà.
Îäíîé èç ãëàâíûõ ïðè÷èí èíòåðåñà ê êëàñòåðàì
ÿâëÿåòñÿ âîçìîæíîñòü óïðàâëÿòü ôèçè÷åñêèìè è õè-
ìè÷åñêèìè ñâîéñòâàìè ýòèõ îáúåêòîâ ñ ïîìîùüþ èç-
ìåíåíèÿ èõ ðàçìåðà. Ãîðàçäî áîëüøå ñòåïåíåé ñâîáî-
äû äëÿ óïðàâëåíèÿ ñâîéñòâàìè èìåþò ñìåøàííûå
àãðåãàöèè, ñîäåðæàùèå áîëåå îäíîãî ýëåìåíòà, â êî-
òîðûõ â îòëè÷èå îò ãîìîãåííûõ êëàñòåðîâ ìîæíî, ïî-
ìèìî ðàçìåðà, âàðüèðîâàòü òàêæå ñîñòàâ è ðàñïðåäå-
ëåíèå êîìïîíåíòîâ. Îñîáîå ìåñòî â íàíîôèçèêå
© À.Ã. Äàíèëü÷åíêî, Ñ.È. Êîâàëåíêî, Â.Í. Ñàìîâàðîâ, 2007
çàíèìàþò âàí-äåð-âààëüñîâû êëàñòåðû. Ðå÷ü èäåò î
êëàñòåðàõ ñ ïðåîáëàäàíèåì â ìåæ÷àñòè÷íîì âçàèìî-
äåéñòâèè âàí-äåð-âààëüñîâûõ ñèë ñöåïëåíèÿ. Ê òàêèì
âåùåñòâàì îòíîñÿòñÿ îòâåðäåâøèå èíåðòíûå ãàçû è
ïðîñòåéøèå ìîëåêóëÿðíûå êðèñòàëëû òèïà N2. Îòíî-
ñèòåëüíàÿ ïðîñòîòà âàí-äåð-âààëüñîâûõ ñèë âçàèìî-
äåéñòâèÿ ïîçâîëÿåò èñïîëüçîâàòü óêàçàííûå âåùåñòâà
â êà÷åñòâå ìîäåëüíûõ îáúåêòîâ äëÿ êðèòè÷åñêîé ïðî-
âåðêè òåîðåòè÷åñêèõ ïðåäñòàâëåíèé è ðàñ÷åòîâ.
Ñóùåñòâóþò äâà ìåòîäà ïðîäóöèðîâàíèÿ ñìåøàí-
íûõ êëàñòåðîâ [1,2]. Â ïåðâîì èç íèõ ïðåäâàðèòåëüíî
ñîçäàííûé ïó÷îê ãîìîãåííûõ êëàñòåðîâ îäíîãî âå-
ùåñòâà îáîãàùàåòñÿ àòîìàìè (ìîëåêóëàìè) äðóãîãî,
ïðîõîäÿ ÷åðåç áóôåðíûé ãàç èëè ñòàëêèâàÿñü â âàêóó-
ìå ñ ìîëåêóëÿðíûì ïó÷êîì äîïèðóåìîãî êîìïîíåíòà
[1]. Ñóùåñòâåííûé íåäîñòàòîê ýòîãî ìåòîäà â òîì, ÷òî
îí ïîçâîëÿåò ñîçäàâàòü êëàñòåðû ëèøü ñ ìàëîé êîí-
öåíòðàöèåé äîïèðóåìîãî âåùåñòâà è, êðîìå òîãî, çíà-
÷èòåëüíî îãðàíè÷èâàåò ðàçìåðû èññëåäóåìûõ àãðåãà-
öèé. Óêàçàííîãî íåäîñòàòêà ëèøåí âòîðîé ìåòîä [2], â
êîòîðîì ãåòåðîãåííûå êëàñòåðû íåïîñðåäñòâåííî ñî-
çäàþòñÿ â àäèàáàòè÷åñêè ðàñøèðÿþùèõñÿ ñòðóÿõ ãà-
çîâûõ ñìåñåé èñõîäíûõ êîìïîíåíòîâ.
Îäíàêî ìåõàíèçì ôîðìèðîâàíèÿ êëàñòåðîâ âî âòî-
ðîì ñëó÷àå äî íàñòîÿùåãî âðåìåíè ïðàêòè÷åñêè íå
èçó÷åí. Åãî ìîäåëèðîâàíèå óñëîæíåíî ó÷àñòèåì â
ïðîöåññå ìíîãèõ ÿâëåíèé, ïðîèñõîäÿùèõ êàê ïðè ðàñ-
øèðåíèè äâóõêîìïîíåíòíîé ãàçîâîé ñìåñè, òàê è â õî-
äå áèíàðíîé íóêëåàöèè. Êðîìå òîãî, ìàëî èçó÷åíû
ñòðóêòóðíûå ñîñòîÿíèÿ ñìåøàííûõ êëàñòåðîâ.
Ðàíåå íàìè áûëè ïðîâåäåíû èññëåäîâàíèÿ ñòðóê-
òóðíûõ ñîñòîÿíèé ïðîöåññîâ êëàñòåðîîáðàçîâàíèÿ è
ðîñòà àãðåãàöèé, à òàêæå îñîáåííîñòåé ôàçîâîãî ðàâ-
íîâåñèÿ â áèíàðíûõ êëàñòåðàõ, ñôîðìèðîâàâøèõñÿ â
àäèàáàòè÷åñêè ðàñøèðÿþùèõñÿ ñòðóÿõ ñìåñåé òÿæå-
ëûõ èíåðòíûõ ãàçîâ Ar–Kr è Ar–Xe [3,4]. Â ýòèõ ñèñ-
òåìàõ ýíåðãèè âçàèìîäåéñòâèÿ àòîìîâ Ar – Ar ïî ñðàâ-
íåíèþ ñ Kr–Kr è Xe–Xe çíà÷èòåëüíî îòëè÷àëèñü äðóã
îò äðóãà. Äëÿ ýòèõ êëàñòåðîâ áûë îáíàðóæåí ðÿä ñïå-
öèôè÷åñêèõ ýôôåêòîâ, âêëþ÷àÿ ãåòåðîÿäåðíóþ èíòåí-
ñèôèêàöèþ ïðîöåññà ðîñòà àãðåãàöèé, îáîãàùåíèå
êëàñòåðîâ êîìïîíåíòîì ñ áîëüøåé ýíåðãèåé ñâÿçè, à
òàêæå ýôôåêò ôàçîâîãî ðàññëîåíèÿ â Ar–Xe êëàñòåðàõ.
Çàäà÷à íàñòîÿùåé ðàáîòû ñîñòîÿëà â èçó÷åíèè îñî-
áåííîñòåé ñòðóêòóðíûõ ñîñòîÿíèé è câÿçàííûõ ñ íè-
ìè ïåðåõîäîâ â ñìåøàííûõ êëàñòåðàõ Ar–N2 â øèðî-
êîé îáëàñòè êîíöåíòðàöèé è ðàçìåðîâ. Ñëåäóåò
îòìåòèòü, ÷òî ñòðóêòóðà êëàñòåðîâ Ar–N2 ñ áîëåå
áëèçêèìè çíà÷åíèÿìè ýíåðãèé ìåæ÷àñòè÷íîãî âçàè-
ìîäåéñòâèÿ èñõîäíûõ êîìïîíåíòîâ, ÷åì â ñëó÷àå ñèñ-
òåì Ar–Kr è Ar–Xe, ðàíåå èññëåäîâàëàñü â ðàáîòàõ
[5,6]. Îäíàêî â ðàáîòå [5] áûëè âûïîëíåíû ìàññ-ñïåê-
òðîìåòðè÷åñêèå èçìåðåíèÿ ëèøü äëÿ êîíöåíòðàöèè
9% Ar â ãàçîâîé ñìåñè ñ öåëüþ óñòàíîâëåíèÿ âîç-
ìîæíîñòè ïîëó÷åíèÿ ñìåøàííûõ êëàñòåðîâ â ñâåðõçâó-
êîâûõ ñòðóÿõ.  ðàáîòå [6] ýëåêòðîíîãðàôè÷åñêèì ìå-
òîäîì èññëåäîâàëè ïîëèòåòðàýäðè÷åñêóþ ñòðóêòóðó
Ar–N2 êëàñòåðîâ, ïðè ýòîì èõ ðàçìåð íå ïðåâûøàë
100 àòîìîâ/êëàñòåð (�15 �), à êîíöåíòðàöèîííûé èí-
òåðâàë îãðàíè÷èâàëñÿ 30% Ar.  íàñòîÿùåé ðàáîòå
îáúåêòîì èññëåäîâàíèé ÿâëÿëèñü êëàñòåðû, ñðåäíèé
õàðàêòåðèñòè÷åñêèé ëèíåéíûé ðàçìåð êîòîðûõ âàðüè-
ðîâàëñÿ îò 20 äî 200 �*.
Ñîñòàâ ãàçîâûõ ñìåñåé, èñïîëüçîâàâøèõñÿ äëÿ ïî-
ëó÷åíèÿ áèíàðíûõ êëàñòåðîâ, îõâàòûâàë âåñü êîíöåí-
òðàöèîííûé èíòåðâàë ñ øàãîì 5–10 àò.% , âêëþ÷àÿ
÷èñòûå êîìïîíåíòû.
 ðåçóëüòàòå ïðîâåäåííûõ ýëåêòðîíîãðàôè÷åñêèõ
èññëåäîâàíèé îïðåäåëåíà ñòðóêòóðà êëàñòåðîâ, åå èç-
ìåíåíèÿ êàê îò ðàçìåðà àãðåãàöèé, òàê è êîíöåíòðà-
öèè êîìïîíåíòîâ. Îáíàðóæåíà çàâèñèìîñòü îò ñîñòà-
âà ãàçîâîé ñìåñè ñòåïåíè îáîãàùåíèÿ êëàñòåðîâ
àðãîíîì. Âïåðâûå ïîêàçàíî, ÷òî â ñìåøàííûõ êëàñòå-
ðàõ Ar–N2 èìååò ìåñòî íåîãðàíè÷åííàÿ ðàñòâîðè-
ìîñòü êîìïîíåíòîâ, ñîïðîâîæäàþùàÿñÿ ïåðåõîäàìè
ÃÖÊ�ÃÏÓ áåç èçìåíåíèÿ, â îòëè÷èå îò ìàññèâíûõ
îáðàçöîâ, ìåæàòîìíûõ ðàññòîÿíèé. Ïîëó÷åííàÿ êàð-
òèíà ñòðóêòóðíûõ ñîñòîÿíèé ñîïîñòàâëÿåòñÿ â øèðî-
êîì èíòåðâàëå êîíöåíòðàöèé ñ ëèòåðàòóðíûìè äàííû-
ìè äëÿ ìàññèâíûõ îáðàçöîâ.
2. Ìåòîäèêà ýêñïåðèìåíòà
Èññëåäîâàíèÿ ïðîâîäèëè íà ñâîáîäíûõ îò ïîäëîæ-
êè êëàñòåðàõ, ôîðìèðîâàâøèõñÿ â èçîýíòðîïèéíî
ðàñøèðÿâøèõñÿ ñâåðõçâóêîâûõ ñòðóÿõ ãàçîâûõ ñìå-
ñåé Ar–N2. Îñíîâíûìè ñîñòàâëÿþùèìè ýêñïåðèìåí-
òàëüíîé óñòàíîâêè áûëè: ñòàíäàðòíûé ýëåêòðîíîãðàô
ÝÌÐ-100Ì, ãåíåðàòîð ñâåðõçâóêîâîãî êëàñòåðíîãî
ïó÷êà è îõëàæäàåìûé æèäêèì âîäîðîäîì êðèîãåííûé
êîíäåíñàöèîííûé íàñîñ äëÿ îòêà÷êè ãàçîâîé ñòðóè.
Äåòàëüíîå îïèñàíèå óñòàíîâêè ïðåäñòàâëåíî â ðàáîòå
[7]. Óñòðîéñòâî ãåíåðàòîðà ñâåðõçâóêîâîãî êëàñòåðíî-
ãî ïó÷êà äàíî â [8].
Ïðè ôèêñèðîâàííîé ãåîìåòðèè ñîïëà ñðåäíèé ðàç-
ìåð êëàñòåðîâ âîçðàñòàåò ñ óâåëè÷åíèåì äàâëåíèÿ P0
è óìåíüøåíèåì òåìïåðàòóðû ãàçà T0 íà âõîäå â ñîïëî
[9].  íàøåì ñëó÷àå, èç ñîîáðàæåíèÿ óäîáñòâà, èçìåíå-
1372 Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2007, ò. 33, ¹ 12
À.Ã. Äàíèëü÷åíêî, Ñ.È. Êîâàëåíêî, Â.Í. Ñàìîâàðîâ
* Äëÿ ÷àñòèö ðàçìåðîì áîëåå 100 � ÷èñëî àòîìîâ â îáúåìå çàìåòíî ïðåâûøàåò ÷èñëî ïîâåðõíîñòíûõ àòîìîâ, è òàêèå ÷àñ-
òèöû êîððåêòíåå íàçûâàòü ìåëêîêðèñòàëëè÷åñêèìè àãðåãàöèÿìè. Òåì íå ìåíåå äëÿ ïðîñòîòû èçëîæåíèÿ ðåçóëüòàòîâ, êàê
ýòî ïðèíÿòî â íàó÷íûõ ïóáëèêàöèÿõ, ìû áóäåì èñïîëüçîâàòü òåðìèí «êëàñòåð».
íèå ñðåäíåãî ðàçìåðà êëàñòåðîâ îñóùåñòâëÿëîñü ïðè
ïîñòîÿííîé T0 = 100 Ê ïóòåì âàðüèðîâàíèÿ P0 äî 5 àòì.
Ñðåäíèé ëèíåéíûé õàðàêòåðèñòè÷åñêèé ðàçìåð
êðèñòàëëè÷åñêèõ êëàñòåðîâ �(�) îïðåäåëÿëè ñ ïîìî-
ùüþ èçâåñòíîãî ñîîòíîøåíèÿ Ñåëÿêîâà–Øåððåðà ïî
ðàçìûòèþ äèôðàêöèîííûõ ìàêñèìóìîâ ñ ó÷åòîì èõ
äîïîëíèòåëüíîãî óøèðåíèÿ, îáóñëîâëåííîãî äåôåêòà-
ìè óïàêîâêè. Ñîãëàñíî ñòàòèñòè÷åñêîé îáðàáîòêå
ðåçóëüòàòîâ èçìåðåíèé, îòíîñèòåëüíàÿ ïîãðåøíîñòü
îïðåäåëåíèÿ � íå ïðåâûøàëà ±10%. Òåìïåðàòóðà êëàñ-
òåðîâ â çîíå äèôðàêöèè ñîñòàâëÿëà � 40 Ê, åå îïðåäå-
ëÿëè ïóòåì ñðàâíåíèÿ èçìåðåííûõ ðåøåòî÷íûõ ïàðà-
ìåòðîâ ñ èçâåñòíîé èç ëèòåðàòóðû èõ òåìïåðàòóðíîé
çàâèñèìîñòüþ. Ñîâïàäåíèå òåìïåðàòóð ãîìîãåííûõ
êëàñòåðîâ Ar è N2 ïîçâîëèëî ñ÷èòàòü, ÷òî òàêóþ æå
òåìïåðàòóðó èìåþò ñìåøàííûå êëàñòåðû.
Äëÿ óñòàíîâëåíèÿ îáëàñòåé ñóùåñòâîâàíèÿ òâåð-
äûõ ðàñòâîðîâ, à òàêæå êîíöåíòðàöèîííûõ ñîñòàâîâ
êëàñòåðîâ îïðåäåëÿëè ñðåäíåå ðàññòîÿíèå ìåæäó áëè-
æàéøèìè àòîìàìè z. Ïîñêîëüêó â êëàñòåðàõ ðåàëèçî-
âûâàëèñü ãðàíåöåíòðèðîâàííàÿ êóáè÷åñêàÿ (ÃÖÊ) è
ãåêñàãîíàëüíàÿ ïëîòíîóïàêîâàííàÿ (ÃÏÓ) ðåøåòêè, z
îïðåäåëÿëè äëÿ êàæäîé èç íèõ.  ñëó÷àå êóáè÷åñêîé
ñòðóêòóðû z = a0/20,5, òîãäà êàê äëÿ ÃÏÓ — z = a, ãäå a0
è à — ðåøåòî÷íûå ïàðàìåòðû ÃÖÊ è ÃÏÓ ñòðóêòóð
ñîîòâåòñòâåííî. Äëÿ íàõîæäåíèÿ ðåøåòî÷íûõ ïàðà-
ìåòðîâ èñïîëüçîâàëè õîðîøî èçâåñòíûå â ñòðóêòóð-
íîì àíàëèçå ñîîòíîøåíèÿ: 1 2 2 2 2
0
2/d h k l /ahkl � � �( )
(ÃÖÊ ñòðóêòóðà) è 1 4 32 2 2 2 2 2/d h hk k / a l /chkl � � � �( )
(ÃÏÓ ñòðóêòóðà). Çäåñü h, k, l — èíäåêñû îòðàæàþùèõ
ïëîñêîñòåé; ñ — âòîðîé ïàðàìåòð ÃÏÓ ðåøåòêè; dhkl
— ñîîòâåòñòâóþùåå ìåæïëîñêîñòíîå ðàññòîÿíèå. Âå-
ëè÷èíó dhkl îïðåäåëÿëè ýêñïåðèìåíòàëüíî ñ èñïîëüçî-
âàíèåì èçâåñòíîãî â ýëåêòðîíîãðàôèè ñîîòíîøåíèÿ:
dhkl = 2L�/Dhkl, ãäå Dhkl — äèàìåòð ñîîòâåòñòâóþùåãî
äèôðàêöèîííîãî êîëüöà; 2L� — ïðèáîðíàÿ êîíñòàíòà
ýëåêòðîíîãðàôà (L — ðàññòîÿíèå îò çîíû äèôðàêöèè
äî ôîòîïëàñòèíêè; � — äëèíà ýëåêòðîííîé âîëíû). Â
çàâèñèìîñòè îò ðàçìûòèÿ äèôðàêöèîííûõ ìàêñèìó-
ìîâ, îáóñëîâëåííîãî ðàçìåðîì êëàñòåðîâ, îòíîñè-
òåëüíàÿ ïîãðåøíîñòü îïðåäåëåíèÿ ðåøåòî÷íûõ ïàðà-
ìåòðîâ ñîñòàâëÿëà ± (0,1–0,3)%.
 ðàáîòå ïðîâåäåíà ôîòîãðàôè÷åñêàÿ ðåãèñòðàöèÿ
äèôðàêöèîííûõ êàðòèí. Ïîëó÷åííûå ýëåêòðîíîãðàì-
ìû ñêàíèðîâàëè ñ ðàçðåøåíèåì 600 òî÷åê/äþéì è îá-
ðàáàòûâàëè íà êîìïüþòåðå. Èç ïîëó÷åííûõ äåíñèòîã-
ðàìì ïî ìåòîäèêå [10] âû÷èòàëè ôîí, îáóñëîâëåííûé
íåêîãåðåíòíîé è ãàçîâîé ñîñòàâëÿþùèìè ðàññåÿííûõ
ýëåêòðîíîâ.
Ïðèãîòîâëåíèå ãàçîâûõ ñìåñåé âûïîëíÿëè íà àâòî-
íîìíîé óñòàíîâêå, âàêóóìíîïëîòíî ñîåäèíÿâøåéñÿ ñ
áàëëîíàìè, íàïîëíåííûìè Ar è N2 ñ ñóììàðíûì ñî-
äåðæàíèåì ïðèìåñåé íå áîëåå 10–3%. Êîíöåíòðàöèþ
ïðèãîòîâëÿåìûõ ñìåñåé â àòîìàðíûõ ïðîöåíòàõ, îï-
ðåäåëÿëè ïî ïàðöèàëüíîìó äàâëåíèþ êîìïîíåíòîâ.
Òî÷íîñòü óêàçàííîãî ñïîñîáà îïðåäåëåíèÿ êîíöåíòðà-
öèé ïðîâåðÿëè õèìè÷åñêèì àíàëèçîì ñîñòàâà ðÿäà
ïðîèçâîëüíî âûáðàííûõ ñìåñåé.
3. Ðåçóëüòàòû è èõ îáñóæäåíèå
3.1. Ýôôåêò îáîãàùåíèÿ
Àíàëèç ïîëó÷åííûõ ýëåêòðîíîãðàìì ïîçâîëèë
óñòàíîâèòü ðÿä õàðàêòåðíûõ îñîáåííîñòåé. Îñíîâíîé
èç íèõ ÿâëÿëîñü òî, ÷òî äèôðàêöèîííûå êàðòèíû îò
êëàñòåðíûõ ïó÷êîâ äëÿ âñåõ êîíöåíòðàöèé ãàçîâûõ
ñìåñåé ïðåäñòàâëÿëè ñîáîé ñîâîêóïíîñòü äèôðàêöè-
îííûõ ìàêñèìóìîâ, îòíîñÿùèõñÿ ê åäèíîé ðàññåèâà-
þùåé ñóáñòàíöèè — áèíàðíîìó ðàñòâîðó çàìåùåíèÿ
Ar–N2, à íå ê îòäåëüíî ñóùåñòâóþùèì îáëàñòÿì Ar è
N2. Ïîñëåäíèé ñëó÷àé ìîã áû ðåàëèçîâàòüñÿ â îòäåëü-
íûõ êëàñòåðàõ èëè ïðè ôàçîâîì ðàññëîåíèè íà êîìïî-
íåíòû â îäíîì ñìåøàííîì êëàñòåðå.
Íà ðèñ. 1 ïðåäñòàâëåíà ïîëó÷åííàÿ â ðåçóëüòàòå îá-
ðàáîòêè ýëåêòðîíîãðàìì çàâèñèìîñòü ìåæàòîìíîãî
ðàññòîÿíèÿ z îò êîíöåíòðàöèè àðãîíà â ãàçîâîé ñìåñè
C(Ar)gas%, èçìåðåííàÿ â èíòåðâàëå äàâëåíèé îò 2 äî
5,25 àòì*. «Óñû» íà ðèñ. 1 îòðàæàþò ðàçáðîñ äàííûõ,
õàðàêòåðíûé äëÿ âñåõ êðèâûõ, ïîëó÷åííûõ ïðè Ð0 >
� �P0 = 1,5 àòì. Êàê âèäíî íà ðèñóíêå, âñå ýêñïåðèìåí-
òàëüíûå òî÷êè õîðîøî ëîæàòñÿ íà îäíó ïëàâíóþ êðè-
âóþ. Ýòî åùå ðàç óêàçûâàåò íà òî, ÷òî êëàñòåðíûå ïó÷-
êè ñîñòîÿò íå èç ãîìîãåííûõ êëàñòåðîâ àðãîíà è àçîòà,
à èç ñìåøàííûõ àãðåãàöèé. Êðîìå òîãî, ñôîðìèðîâàâ-
øèåñÿ êëàñòåðû — ýòî òâåðäûå ðàñòâîðû Ar–N2, à íå
ìåõàíè÷åñêàÿ ñìåñü ÷èñòûõ êîìïîíåíòîâ èëè ðàñòâî-
ðîâ íà èõ îñíîâå.  ïðîòèâíîì ñëó÷àå ìû íàáëþäàëè
áû äâå ðàçíûå êðèâûå, íà÷èíàþùèåñÿ ñî ñòîðîíû ÷èñ-
òûõ êîìïîíåíòîâ.
Êàê áóäåò âèäíî íèæå, ñ óâåëè÷åíèåì äàâëåíèÿ
ðåàëèçóåòñÿ ÃÏÓ èëè ÃÏÓ + ÃÖÊ ñòðóêòóðû. Ñëåäî-
âàòåëüíî, íåçàâèñèìîñòü èçìåðåííîé êðèâîé îò äàâ-
ëåíèÿ óêàçûâàåò íà òî, ÷òî ìåæàòîìíûå ðàññòîÿíèÿ
èäåíòè÷íû â îáåèõ ñòðóêòóðàõ, ò.å. èìååò ìåñòî íå-
îãðàíè÷åííàÿ ðàñòâîðèìîñòü êîìïîíåíòîâ âî âñåé
Ñòðóêòóðà ñìåøàííûõ êëàñòåðîâ, ñôîðìèðîâàâøèõñÿ â ñâåðõçâóêîâûõ ñòðóÿõ ãàçîâûõ ñìåñåé Ar–N2
Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2007, ò. 33, ¹ 12 1373
* Çàìåòèì, ÷òî ðåçóëüòàòû íàøèõ èçìåðåíèé ïðè Ð
0
< 1,5 àòì îáíàðóæèëè çàâèñèìîñòü ðàñòâîðèìîñòè îò Ð
0
. Ýòîò èíòåðåñ-
íûé ýôôåêò â íàñòîÿùåé ðàáîòå ìû ðàññìàòðèâàòü íå áóäåì. Îòìåòèì ëèøü, ÷òî äëÿ ïîñòðîåíèÿ ãðàôèêà èñïîëüçîâàëè
ìåæàòîìíûå ðàññòîÿíèÿ, ïîëó÷åííûå ïðè Ð
0
áîëüøå íåêîòîðîãî êðèòè÷åñêîãî P0
�� 1,5 àòì (N � (2–3) 10
4
àòîìîâ/êëàñ-
òåð), âûøå êîòîðîãî z íå çàâèñèò îò Ð
0
, ò.å. êîíöåíòðàöèÿ òâåðäîãî ðàñòâîðà îñòàåòñÿ ïîñòîÿííîé.
îáëàñòè ýêñïåðèìåíòàëüíûõ ïàðàìåòðîâ. Èíûìè ñëî-
âàìè, ïðè ïåðåõîäå ÃÖÊ�ÃÏÓ ñèñòåìà íå ðàñïàäàåò-
ñÿ íà äâà òâåðäûõ ðàñòâîðà, êàê ýòî ïðîèñõîäèò â ìàñ-
ñèâíûõ îáðàçöàõ [11,12].
Äëÿ çàâèñèìîñòè, ïðåäñòàâëåííîé íà ðèñ. 1, õàðàê-
òåðíà åùå îäíà îñîáåííîñòü, ñîñòîÿùàÿ â òîì, ÷òî ýêñ-
ïåðèìåíòàëüíàÿ êðèâàÿ ëåæèò ãîðàçäî íèæå ñïëîø-
íîé ïðÿìîé, ïðîâåäåííîé ñîãëàñíî èçâåñòíîìó
ïðàâèëó Âåãàðäà, åñëè ñ÷èòàòü êîíöåíòðàöèþ Ar â
êëàñòåðå òàêîé æå, êàê â ãàçå. Îòìåòèì, ÷òî ïî ýëåê-
òðîíîãðàôè÷åñêèì [13,14], à òàêæå ðåíòãåíîâñêèì
[12] äàííûì, îòíîñÿùèìñÿ, ñîîòâåòñòâåííî, ê êîíäåí-
ñèðîâàííûì ïëåíêàì è ìàññèâíûì îáðàçöàì, êîíöåí-
òðàöèîííàÿ çàâèñèìîñòü ìåæàòîìíîãî ðàññòîÿíèÿ
òâåðäûõ ðàñòâîðîâ Ar–N2 âî âñåõ ñëó÷àÿõ äîñòàòî÷íî
õîðîøî îïèñûâàåòñÿ «ìîäåëüþ ñðåäíåãî ïîòåíöèàëà»
Ïðèãîæèíà [15]. Çíà÷åíèÿ z ïî Ïðèãîæèíó äëÿ ðàñòâî-
ðîâ âñåõ êîíöåíòðàöèé âåñüìà áëèçêè ê âåãàðäîâñêèì,
íåñêîëüêî ïðåâûøàÿ ïîñëåäíèå (ñì. ðèñ. 1). Òàêèì îá-
ðàçîì, ðåçóëüòàòû íàøèõ íàáëþäåíèé äàþò îñíîâàíèÿ
óòâåðæäàòü î íåñîîòâåòñòâèè ìåæäó êîíöåíòðàöèîí-
íûìè ñîñòàâàìè êëàñòåðîâ è ñîîòâåòñòâóþùèõ ãàçî-
âûõ ñìåñåé.
Èñòèííîå ñîäåðæàíèå êîìïîíåíòîâ â êëàñòåðàõ íà-
ìè óñòàíàâëèâàëîñü ïóòåì ïåðåíîñà ýêñïåðèìåíòàëü-
íûõ òî÷åê ïàðàëëåëüíî àáñöèññå íà âåãàðäîâñêóþ
ïðÿìóþ. Íà ðèñ. 2,à ïðåäñòàâëåíà ïîëó÷åííàÿ óêàçàí-
íûì ñïîñîáîì çàâèñèìîñòü ïðîöåíòíîãî ñîäåðæàíèÿ
àðãîíà â êëàñòåðàõ îò åãî êîíöåíòðàöèè â ãàçîâûõ
ñìåñÿõ. Êàê âèäíî íà ãðàôèêå, êîëè÷åñòâî àðãîíà â
êëàñòåðàõ âñåãäà ïðåâîñõîäèò åãî ñîäåðæàíèå â ãàçî-
âîé ôàçå.  òåõ ñëó÷àÿõ, êîãäà êîíöåíòðàöèÿ àðãîíà â
èñõîäíûõ ãàçîâûõ ñìåñÿõ ïðåâûøàåò 75%, ôîðìèðó-
þòñÿ òîëüêî êëàñòåðû ïðàêòè÷åñêè ÷èñòîãî àðãîíà.
Äëÿ ÷èñëåííîé îöåíêè ïðåâûøåíèÿ ïðîöåíòíîãî ñî-
äåðæàíèÿ Ar â êëàñòåðàõ ìû ââåëè êîýôôèöèåíò îáî-
ãàùåíèÿ
= õ(Ar)cl/C(Ar)gas, ðàâíûé îòíîøåíèþ êîí-
öåíòðàöèè Ar â êëàñòåðàõ ê åãî êîíöåíòðàöèè â
ãàçîâûõ ñìåñÿõ. Íà ðèñ. 2,á äàíà çàâèñèìîñòü êîýôôè-
öèåíòà
îò ñîäåðæàíèÿ Ar â ãàçîâîé ôàçå. Êàê ñëåäó-
åò èç äàííûõ íà ãðàôèêå, îáîãàùåíèå êëàñòåðîâ àðãî-
íîì ðåçêî âîçðàñòàåò ïî ìåðå óìåíüøåíèÿ åãî
êîëè÷åñòâà â ãàçå. Òàê, ïðè êîíöåíòðàöèè Ar â ãàçîâîé
ñìåñè 65% —
= 1,5, äëÿ 10% —
= 3,5 è
= 4,5, åñëè
êîíöåíòðàöèÿ ñîñòàâëÿåò 5%. Íàøè ðåçóëüòàòû ìîæ-
íî ñðàâíèòü ñ äàííûìè [5], ãäå áûëè ïðîâåäåíû
ìàññ-ñïåêòðîìåòðè÷åñêèå èçìåðåíèÿ äëÿ ñìåñè
Ar–N2 ñ îäíîé êîíöåíòðàöèåé — 9% Ar. Íà ðèñ. 5 ýòîé
ðàáîòû âèäíî, ÷òî êîýôôèöèåíò îáîãàùåíèÿ ñîñòàâ-
ëÿåò 3,5–3,9, ÷òî î÷åíü õîðîøî ñîãëàñóåòñÿ ñ íàøèìè
äàííûìè. Ïðåäëîæåííûé íàìè ìåòîä ÿâëÿåòñÿ äîñòà-
òî÷íî ïðîñòûì è íàäåæíûì äëÿ îïðåäåëåíèÿ àáñî-
1374 Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2007, ò. 33, ¹ 12
À.Ã. Äàíèëü÷åíêî, Ñ.È. Êîâàëåíêî, Â.Í. Ñàìîâàðîâ
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
3,70
3,75
3,80
3,85
3,90
3,95
4,00
4,05
4,10
N2 ArC(Ar) , %
gas
Ðèñ. 1. Çàâèñèìîñòü áëèæàéøåãî ìåæàòîìíîãî ðàññòîÿíèÿ z
â êëàñòåðàõ îò êîíöåíòðàöèè Ar â èñõîäíîé ãàçîâîé ñìåñè
Ar–N2. Ýêñïåðèìåíòàëüíûå çíà÷åíèÿ z, ïîëó÷åííûå ïî äàí-
íûì ýëåêòðîíîãðàôèè äëÿ îáëàñòè äàâëåíèé 2–5,25 àòì (�);
çíà÷åíèÿ z, ðàññ÷èòàííûå â ñîîòâåòñòâèè ñ ïðàâèëîì Âå-
ãàðäà (—); çàâèñèìîñòü z â ñîîòâåòñòâèè ñ ìîäåëüþ
Ïðèãîæèíà (----). Ìåëêàÿ ïóíêòèðíàÿ êðèâàÿ ïðîâåäåíà äëÿ
ëó÷øåãî âèçóàëüíîãî âîñïðèÿòèÿ ýêñïåðèìåíòàëüíûõ òî÷åê.
10 20 30 40 50 60 70 80 90 1000
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
a
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
á
C(Ar) , %
gas
C(Ar) , %
gas
x
(A
r)
,
%
cl
u
st
er
h
=
x
(A
r)
/c
(A
r)
cl
u
st
er
g
as
Ðèñ. 2. Çàâèñèìîñòü ñîäåðæàíèÿ Ar â êëàñòåðàõ îò åãî
êîíöåíòðàöèè â ãàçîâûõ ñìåñÿõ Ar–N2: ïðîöåíòíîå ñîäåð-
æàíèå Ar â êëàñòåðàõ (à); êîýôôèöèåíò îáîãàùåíèÿ
=
= õ(Ar)
cl
/C(Ar)
gas
àðãîíîì êëàñòåðîâ (á) .
ëþòíîãî ñîäåðæàíèÿ êîìïîíåíòîâ â ñìåøàííûõ êëàñ-
òåðàõ â øèðîêîì èíòåðâàëå èõ êîíöåíòðàöèé â ãàçå.
Ðàíåå ýôôåêò îáîãàùåíèÿ ìû íàáëþäàëè äëÿ êëàñ-
òåðîâ Ar–Kr è Ar–Xe, êîãäà ýíåðãèè ïàðíîãî âçàèìî-
äåéñòâèÿ àòîìîâ (ò.å. òåïëîòà êîíäåíñàöèè) Kr–Kr è
Xe–Xe â íåñêîëüêî ðàç îòëè÷àþòñÿ îò ýíåðãèè ïàðíîãî
âçàèìîäåéñòâèÿ Ar–Ar.  íàøåì ñëó÷àå âåëè÷èíû
ïàðíîãî âçàèìîäåéñòâèÿ Ar–Ar è N2–N2 îòëè÷àþòñÿ
òîëüêî íà 27%. Òåì íå ìåíåå ïðè ìàëûõ C(Ar)gas ìû
íàáëþäàåì î÷åíü áîëüøîå îáîãàùåíèå, ñîîòâåòñòâó-
þùåå âåëè÷èíå
= 8–10. Ýòîò ýôôåêò âåñüìà íåîæè-
äàííûé è ïîêà íå íàõîäèò îêîí÷àòåëüíîãî îáúÿñíå-
íèÿ. Âîçìîæíî, ïðè ìàëûõ êîíöåíòðàöèÿõ Ar åãî
êîíäåíñàöèÿ ñòèìóëèðóåòñÿ ìàëûìè çàðîäûøàìè N2.
3.2. Îñîáåííîñòè ñòðóêòóðíûõ ñîñòîÿíèé
ñìåøàííûõ êëàñòåðîâ
Ñòðóêòóðà ñìåøàííûõ êëàñòåðîâ, êàê è ãîìîãåí-
íûõ, èçìåíÿåòñÿ ñ èçìåíåíèåì èõ ðàçìåðà. Â íàøåì
ñëó÷àå åäèíñòâåííûì ïàðàìåòðîì, îïðåäåëÿþùèì èç-
ìåíåíèå ðàçìåðà àãðåãàöèé äàííîãî ñîñòàâà, ÿâëÿëîñü
äàâëåíèå ñìåñè íà âõîäå â ñîïëî Ð0, òàê êàê âåëè÷èíà
Ò0 = 100 Ê îñòàâàëàñü ïîñòîÿííîé âî âñåõ ýêñïåðèìåí-
òàõ. Íà ðèñ. 3 è 4 ïðåäñòàâëåíû â âèäå äèàãðàììû
ñòðóêòóðíûå ñîñòîÿíèÿ ñìåøàííûõ êëàñòåðîâ â çàâè-
ñèìîñòè îò ñóììàðíîãî äàâëåíèÿ Ð0 è êîíöåíòðàöèîí-
íîãî ñîñòàâà ãàçîâîé ñìåñè (ðèñ. 3) èëè êëàñòåðîâ
(ðèñ. 4).  ïîñëåäíåì ñëó÷àå âåëè÷èíó õ(Ar)cl îïðåäå-
ëÿëè ïî âûøåóêàçàííîé ìåòîäèêå. Ïîñëåäîâàòåëü-
íîñòü ñòðóêòóðíûõ ñîñòîÿíèé, ðåàëèçóåìûõ â ãîìîãåí-
íûõ êëàñòåðàõ àçîòà è àðãîíà, äîñòàòî÷íî ïîäðîáíî
îïèñàíà è ïðîàíàëèçèðîâàíà â ðàáîòàõ [16,17]. Çäåñü
ëèøü íàïîìíèì, ÷òî õàðàêòåðíàÿ äëÿ ìàëûõ ãîìîãåí-
íûõ êëàñòåðîâ èêîñàýäðè÷åñêàÿ ñòðóêòóðà (ÈÊÎ) ïðå-
îáðàçóåòñÿ çàòåì â ÃÖÊ, çà êîòîðîé, â ñëó÷àå N2, ñëå-
äóåò ÃÏÓ (ñì. ðèñ. 3 ïðè Ñ(Ar)gas = 0).  ÷èñòûõ
êëàñòåðàõ Ar (ñì. ðèñ. 3 ïðè Ñ(Ar)gas = 100% ) ìîíî
ÃÖÊ ñòðóêòóðà, ñëåäóþùàÿ ïîñëå ÈÊÎ, íàáëþäàåòñÿ
â äîñòàòî÷íî øèðîêîé îáëàñòè ðàçìåðîâ è òîëüêî â àã-
ðåãàöèÿõ ñ N � 1 104 àòîìîâ/êëàñòåð (P0 > 1 àòì) ïîìè-
ìî ÃÖÊ îáíàðóæèâàþòñÿ ñëåäû ÃÏÓ ñòðóêòóðû. Ïî
ìåðå óâåëè÷åíèÿ ÷èñëà àòîìîâ â êëàñòåðå àðãîíà êîëè-
÷åñòâåííûé âêëàä ÃÏÓ ñòðóêòóðû âîçðàñòàåò, îäíàêî
îí âñåãäà îñòàåòñÿ ìåíüøèì âêëàäà ÃÖÊ îáëàñòåé.
Íà ðèñ. 3 ïîñòðîåííûå ïî íàøèì äàííûì êðèâûå
ñòðóêòóðíûõ ïðåâðàùåíèé äëÿ ñìåøàííûõ êëàñòåðîâ
îòðàæàþò ñëîæíóþ êàðòèíó òàêèõ ïåðåõîäîâ â çàâè-
ñèìîñòè îò ñîäåðæàíèÿ àðãîíà â èñõîäíîé ãàçîâîé
ñìåñè. Ýòà ñëîæíîñòü îáóñëîâëåíà òåì, ÷òî ïðè
P P0 0� �� 1,5 àòì (N ~ 104 àòîìîâ/êëàñòåð äëÿ Ar è
~ 103 àòîìîâ/êëàñòåð äëÿ N2), êàê ãîâîðèëîñü âûøå,
êîíöåíòðàöèÿ àðãîíà â êëàñòåðå íå ÿâëÿåòñÿ ðàâíîâåñ-
íîé è èçìåíÿåòñÿ ñ äàâëåíèåì.
Åñëè ïîñòðîèòü äèàãðàììó ñòðóêòóðíûõ ñîñòîÿíèé
äëÿ Ð P0 0� � (ðàâíîâåñíûé ñëó÷àé), òî îíà áóäåò èìåòü
âèä, ïðåäñòàâëåííûé íà ðèñ. 4. Îòìåòèì, ÷òî ðèñ. 4 îò-
Ñòðóêòóðà ñìåøàííûõ êëàñòåðîâ, ñôîðìèðîâàâøèõñÿ â ñâåðõçâóêîâûõ ñòðóÿõ ãàçîâûõ ñìåñåé Ar–N2
Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2007, ò. 33, ¹ 12 1375
ÈÊÎ + ÃÖÊ
ÃÏÓ
ÈÊÎ ÃÏÓ+
ÃÏÓ + ÃÖÊ
ÃÖÊ
ÈÊÎ
10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
1
P
,
0
àò
ì
2
3
4
5
0
C(Ar) , %
gas
Ðèñ. 3. Äèàãðàììà ñòðóêòóðíûõ ñîñòîÿíèé â ñìåøàííûõ
Ar–N2 êëàñòåðàõ ïðè Ò = 40 Ê äëÿ øèðîêîé îáëàñòè ñóì-
ìàðíûõ äàâëåíèé ãàçîâîé ñìåñè Ð0 0,25–5,25 àòì è êîí-
öåíòðàöèè Ar â èñõîäíîé ãàçîâîé ñìåñè. Êðèâûå ïðîâåäå-
íû ïî ýêñïåðèìåíòàëüíûì äàííûì áåç èõ ïðåäñòàâëåíèÿ.
Îáëàñòü äàâëåíèé íèæå 1,5 àòì (N � 5 10
3
àòîìîâ/êëàñòåð)
ñîîòâåòñòâóåò èçìåíÿþùåìóñÿ çíà÷åíèþ z, à îáëàñòü áîëü-
øèõ äàâëåíèé — ïîñòîÿííîìó z ïðè èçìåíåíèè äàâëåíèé.
10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
P
,
0
àò
ì
2
3
4
5
0
x(Ar) , %
cl
ÃÏÓ
ÃÏÓ + ÃÖÊ
ÃÏÓ ÃÖÊ
 ìàññèâå
 íàíîêëàñòåðàõ
Ðèñ. 4. Äèàãðàììà ñòðóêòóðíûõ ñîñòîÿíèé â ñìåøàííûõ
Ar–N2 êëàñòåðàõ ïðè Ò = 40 Ê â çàâèñèìîñòè îò êîíöåí-
òðàöèè Ar â êëàñòåðàõ è íà÷àëüíûõ äàâëåíèé Ð0 � 1,5 àòì:
ýêñïåðèìåíòàëüíî óñòàíîâëåííàÿ ÃÏÓ ñòðóêòóðà (�),
ÃÖÊ ñòðóêòóðà (�), ñîñóùåñòâîâàíèå ÃÖÊ + ÃÏÓ ñòðóê-
òóð ( ). Ñïëîøíàÿ ëèíèÿ ðàçãðàíè÷èâàåò ÃÏÓ è ÃÖÊ
+ ÃÏÓ îáëàñòè.  âåðõíåé ÷àñòè ïîêàçàí ñðåç ïðè 40 Ê äè-
àãðàììû ñîñòîÿíèÿ ìàññèâíûõ îáðàçöîâ Ar–N2 ïî äàí-
íûì [11]. Ñïëîøíàÿ ëèíèÿ íà ðèñóíêå íå ÿâëÿåòñÿ ãðàíè-
öåé ðàñïàäà íà äâà òâåðäûõ ðàñòâîðà (ñì. òåêñò).
íîñèòñÿ ê ñëó÷àþ, êîãäà íà÷àëüíàÿ èêîñàýäðè÷åñêàÿ
ìíîãîñëîéíàÿ ñòðóêòóðà êëàñòåðîâ, ñîäåðæàùèõ íå-
ñêîëüêî ñîò àòîìîâ, óæå òðàíñôîðìèðîâàëàñü â êðèñ-
òàëëè÷åñêóþ. Ñî ñòîðîíû àçîòà ñòðóêòóðíûå èçìåíåíèÿ
â ñìåøàííûõ êëàñòåðàõ ïðîèñõîäÿò ïîäîáíî òîìó, êàê
ýòî èìååò ìåñòî â ãîìîãåííûõ êëàñòåðàõ N2. Òàê, â àãðå-
ãàöèÿõ ÷èñòîãî àçîòà ñðåäíåãî ðàçìåðà 103 < N < 104
(â îáëàñòè P0 = 2–2,7 àòì) ñîñóùåñòâóþò äâå ñòðóêòó-
ðû (ÃÏÓ + ÃÖÊ), òîãäà êàê â êðóïíûõ îáðàçîâàíèÿõ
(N > 1 104 àòîìîâ/êëàñòåð) íàáëþäàåòñÿ îäíà ëèøü
ÃÏÓ ñòðóêòóðà. Òàêîé ïåðåõîä èìååò ìåñòî â ñìåøàí-
íûõ êëàñòåðàõ â îáëàñòè x(Ar)cl âïëîòü äî 85% (ñì.
ðèñ. 4). Â îáëàñòè x(Ar)cl > 85% ñòðóêòóðíûå ñîñòîÿ-
íèÿ â ñìåøàííûõ êëàñòåðàõ òàêèå, êàê è â ÷èñòûõ àã-
ðåãàöèÿõ àðãîíà (ÃÖÊ + ÃÏÓ).
Ïîëó÷åííóþ íàìè äèàãðàììó ñòðóêòóðíûõ ñîñòîÿ-
íèé èíòåðåñíî ñðàâíèòü ñ ôàçîâîé äèàãðàììîé äëÿ
ìàññèâíûõ îáðàçöîâ Ar–N2 ïðè òåìïåðàòóðå 40 Ê, ñî-
îòâåòñòâîâàâøåé òåìïåðàòóðå êëàñòåðîâ. Ïîñêîëüêó â
íàøåì ñëó÷àå êëàñòåðû ôîðìèðóþòñÿ èç æèäêèõ êà-
ïåëü, ìû ïðîâåäåì ñðàâíåíèå ñ äàííûìè ðàáîòû [11],
ãäå ìàññèâíûå îáðàçöû Ar–N2 òàêæå âûðàùèâàëè èç
æèäêîé ôàçû*.  âåðõíåé ÷àñòè ðèñ. 4 ñõåìàòè÷åñêè
(øòðèõîâûìè ëèíÿìè) ïîêàçàíî ãîðèçîíòàëüíîå ñå÷å-
íèå äèàãðàììû ñîñòîÿíèÿ ñèñòåìû Ar–N2 ïðè Ò = 40 Ê
èç ðàáîòû [11]. Â ñîîòâåòñòâèè ñ ýòèìè äàííûìè ïðè
óâåëè÷åíèè êîíöåíòðàöèè Ar âïëîòü äî 60% ñîõðàíÿ-
åòñÿ ÃÏÓ ôàçà, êîòîðàÿ ïðè áîëüøèõ êîíöåíòðàöèÿõ
òðàíñôîðìèðóåòñÿ â ÃÖÊ ñ îáðàçîâàíèåì ìåæôàçíîé
ãðàíèöû è ñêà÷êîîáðàçíûì èçìåíåíèåì ìåæàòîìíûõ
ðàññòîÿíèé.  ñëó÷àå êëàñòåðîâ êàðòèíà èíàÿ. Ïðè
íåáîëüøèõ ðàçìåðàõ êëàñòåðîâ (P0 = 2–2,5 àòì, íå-
ñêîëüêî òûñÿ÷ àòîìîâ/êëàñòåð) âî âñåé îáëàñòè êîí-
öåíòðàöèé ñîñóùåñòâóþò äâå ñòðóêòóðû ÃÖÊ è ÃÏÓ.
Êîëè÷åñòâî ïîñëåäíåé âîçðàñòàåò ñ óâåëè÷åíèåì ðàç-
ìåðà êëàñòåðîâ (óâåëè÷åíèåì äàâëåíèÿ). Îòìåòèì,
÷òî ýòà äâóõñòðóêòóðíàÿ îáëàñòü íå ÿâëÿåòñÿ çîíîé
ðàññëîåíèÿ òâåðäûõ ðàñòâîðîâ, à ïðåäñòàâëÿåò ñîáîé
ñîñóùåñòâîâàíèå äâóõñòðóêòóðíûõ ôîðì îäíîãî è òî-
ãî æå ðàñòâîðà. Îá îòñóòñòâèè ðàñïàäà ñèñòåìû ñ ïî-
ÿâëåíèåì ìåæôàçíîé ãðàíèöû ñâèäåòåëüñòâóåò ðàâåí-
ñòâî çíà÷åíèé ìåæàòîìíûõ ðàññòîÿíèé â ÃÖÊ è ÃÏÓ
ñòðóêòóðàõ âî âñåì êîíöåíòðàöèîííîì èíòåðâàëå ïðè
ðàçëè÷íûõ äàâëåíèÿõ (ñì. âûøå è ðèñ. 1). Äëÿ áîëüøèõ
êëàñòåðîâ (P0 = 5 àòì, N � 105 àòîìîâ/êëàñòåð) ìû íå
îáíàðóæèëè, õàðàêòåðíóþ äëÿ ìàññèâà, ÷èñòóþ ÃÖÊ
ñòðóêòóðó, à íàáëþäàëè èëè ÃÏÓ, èëè ÃÏÓ + ÃÖÊ.
Ñîñóùåñòâîâàíèå ÃÖÊ è ÃÏÓ ñòðóêòóð ìû ðàíåå
íàáëþäàëè â êðóïíûõ êëàñòåðàõ ÷èñòîãî Ar [17]. Äëÿ
ìàññèâíûõ îáðàçöîâ àðãîíà ÃÏÓ ôàçà íå õàðàêòåðíà è
âîçíèêàåò êàê ìåòàñòàáèëüíàÿ. Â ðåçóëüòàòå äàæå
ñðàâíèòåëüíî íåáîëüøèå íàïðÿæåíèÿ (ïëàñòè÷åñêàÿ
äåôîðìàöèÿ) ïðèâîäÿò ê åå èñ÷åçíîâåíèþ [18].  ñâî-
áîäíûõ êëàñòåðàõ êàê ÷èñòîãî àðãîíà, òàê è ñ N2 ïðè-
ìåñüþ ÃÏÓ ôàçà ÿâëÿåòñÿ ñòîëü óñòîé÷èâîé, ÷òî åå
ñëåäû îáíàðóæèâàþòñÿ ïîñëå ïåðåõîäà èç ÃÏÓ â ÃÖÊ
îáëàñòü (ñì. ðèñ. 4). Äëÿ ÷èñòîãî Ar â ìîäåëè ïàðíîãî
âçàèìîäåéñòâèÿ ÃÏÓ ñòðóêòóðà ýíåðãåòè÷åñêè íå-
ñêîëüêî áîëåå ïðåäïî÷òèòåëüíà, ÷åì ÃÖÊ ñòðóêòóðà.
Óñòîé÷èâîñòü ÃÏÓ ñòðóêòóðû â ñâîáîäíûõ êëàñòåðàõ
ìîæíî îáúÿñíèòü îòñóòñòâèåì äåôîðìàöèé (íàïðÿæå-
íèé), îáóñëîâëåííûõ âíåøíèìè ôàêòîðàìè (ïîäëîæ-
êà, ñòåíêè ñîñóäà è ò.ä.). Ïðè ýòîì âîçíèêíîâåíèþ
ÃÏÓ ñòðóêòóðû ñïîñîáñòâóåò òàêæå ñëåäóþùåå îá-
ñòîÿòåëüñòâî. Îñíîâíûì ñòðóêòóðíûì íàðóøåíèåì â
îáúåìå ñâîáîäíûõ êëàñòåðîâ ÿâëÿþòñÿ äåôåêòû óïàêîâ-
êè [19], êîòîðûå ôàêòè÷åñêè ïðåäñòàâëÿþò ñîáîé çàðî-
äûøè ÃÏÓ ñòðóêòóðû. Êðîìå òîãî, â ñìåøàííûõ êëàñ-
òåðàõ Ar–N2 äîáàâêà àçîòà, äëÿ êîòîðîãî ïðè Ò = 40 Ê
ñòàáèëüíîé ÿâëÿåòñÿ ÃÏÓ ñòðóêòóðà, äîïîëíèòåëüíî
ñïîñîáñòâóåò ñòàáèëèçàöèè ýòîé ôàçû.
4. Âûâîäû
Âïåðâûå â øèðîêîì êîíöåíòðàöèîííîì èíòåðâàëå
ïðîâåäåíî äåòàëüíîå ýëåêòðîíîãðàôè÷åñêîå èññëåäî-
âàíèå ñòðóêòóðû ñìåøàííûõ êëàñòåðîâ, ñôîðìèðî-
âàâøèõñÿ â èçîýíòðîïèéíî ðàñøèðÿþùèõñÿ ñâåðõçâó-
êîâûõ ñòðóÿõ ãàçîâûõ ñìåñåé Ar–N2. Ñîäåðæàíèå
êîìïîíåíòîâ â ãàçîâûõ ñìåñÿõ îõâàòûâàëî âåñü êîí-
öåíòðàöèîííûé èíòåðâàë, ïðè ýòîì êîëè÷åñòâî àðãî-
íà â êëàñòåðàõ èçìåíÿëîñü îò 20 äî 100%. Òåìïåðàòó-
ðà êëàñòåðîâ ñîñòàâëÿëà � 40 Ê.
 ðåçóëüòàòå ïðîâåäåííûõ èññëåäîâàíèé óñòàíîâ-
ëåíî ñëåäóþùåå.
1.  ñëó÷àå Ar–N2 êëàñòåðîâ íàáëþäàåòñÿ ýôôåêò
ñèëüíîãî îáîãàùåíèÿ êîíäåíñèðîâàííîé ôàçû àðãî-
íîì — êîìïîíåíòîì ñ áîëåå âûñîêîé òåìïåðàòóðîé
ïëàâëåíèÿ. Ïðåäëîæåí ìåòîä îïðåäåëåíèÿ àáñîëþò-
íîé êîíöåíòðàöèè êîìïîíåíòîâ â ñìåøàííûõ êëàñòå-
ðàõ è ïîêàçàíî, ÷òî ñòåïåíü îáîãàùåíèÿ êëàñòåðîâ
îäíèì èç êîìïîíåíòîâ ñèëüíî çàâèñèò îò êîíöåíòðà-
öèîííîãî ñîñòàâà ãàçîâûõ ñìåñåé è ïðè ìàëûõ êîí-
öåíòðàöèÿõ àðãîíà ìîæåò äîñòèãàòü 10.
2. Â ñìåøàííûõ êëàñòåðàõ Ar–N2 ôèêñèðîâàííîãî
ñîñòàâà èçìåíåíèå ðàçìåðà ñòèìóëèðóåò ïåðåõîä
ÃÏÓ–ÃÖÊ áåç èçìåíåíèÿ ìåæàòîìíûõ ðàññòîÿíèé. Ïå-
ðåõîä ìåæäó ýòèìè ñòðóêòóðàìè ïðèíöèïèàëüíî îòëè-
÷àåòñÿ ïî ñâîåìó õàðàêòåðó îò ïåðåõîäà â ìàññèâíûõ
1376 Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2007, ò. 33, ¹ 12
À.Ã. Äàíèëü÷åíêî, Ñ.È. Êîâàëåíêî, Â.Í. Ñàìîâàðîâ
* Â ðàáîòå [12] ôàçîâàÿ äèàãðàììà Ar–N
2
îïðåäåëÿëàñü â äðóãèõ óñëîâèÿõ. Ìàññèâíûå îáðàçöû Ar–N
2
âûðàùèâàëè êîí-
äåíñàöèåé íà ïîäëîæêó ãàçîâûõ ñìåñåé íåïîñðåäñòâåííî â êðèñòàëëè÷åñêóþ ôàçó.
ðàñòâîðàõ ñî ñêà÷êîîáðàçíûì èçìåíåíèåì ìåæàòîìíî-
ãî ðàññòîÿíèÿ è îáðàçîâàíèåì ìåæôàçíîé ãðàíèöû.
3. Â ñìåøàííûõ êëàñòåðàõ Ar–N2 èìååò ìåñòî
íåîãðàíè÷åííàÿ ðàñòâîðèìîñòü êîìïîíåíòîâ (îòñóò-
ñòâóåò îáëàñòü ñîñóùåñòâîâàíèÿ äâóõ òâåðäûõ ðàñòâî-
ðîâ).
4.  îòëè÷èå îò ìàññèâíûõ ðàñòâîðîâ â ñìåøàííûõ
êëàñòåðàõ ðàçìåðîì 104–105 àòîìîâ/êëàñòåð íå íà-
áëþäàåòñÿ ÷èñòàÿ ÃÖÊ ñòðóêòóðà.  ÷èñòîì âèäå ÃÖÊ
ñòðóêòóðà ôîðìèðóåòñÿ â êëàñòåðàõ ñ ÷èñëîì àòîìîâ
< 104 â ðåçóëüòàòå òðàíñôîðìàöèè èêîñàýäðè÷åñêîé
ñòðóêòóðû.
5. Õàðàêòåðíîé îñîáåííîñòüþ êðóïíûõ Ar–N2
êëàñòåðîâ ÿâëÿåòñÿ ñîñóùåñòâîâàíèå ÃÖÊ è ÃÏÓ
ñòðóêòóð, ïðè÷åì êîëè÷åñòâî ïîñëåäíåé âîçðàñòàåò ñ
óâåëè÷åíèåì ðàçìåðà àãðåãàöèé. Òàêîå æå ñîñóùåñò-
âîâàíèå õàðàêòåðíî è äëÿ ãîìîãåííûõ êëàñòåðîâ àðãî-
íà. Ïðè êîíöåíòðàöèè Ar ìåíåå 85 àò.% , êàê è â ñëó÷àå
÷èñòîãî N2, íàáëþäàåòñÿ òîëüêî ÃÏÓ ñòðóêòóðà, ÷òî
íå õàðàêòåðíî äëÿ ÷èñòûõ êëàñòåðîâ àðãîíà. Ïðè êîí-
öåíòðàöèÿõ áîëåå 85% , äàæå â êëàñòåðàõ ñ ÷èñëîì
àòîìîâ 105, ðåàëèçóåòñÿ òîëüêî ñìåñü ÃÏÓ è ÃÖÊ
ñòðóêòóð. Óêàçàííûå ýôôåêòû îòðàæàþò îñîáåííîñòè
çàðîæäåíèÿ ñìåøàííûõ êëàñòåðîâ, à òàêæå èõ ðîñòà
èç ñâîáîäíûõ íàíîêàïåëü â ñâåðõçâóêîâûõ ñòðóÿõ.
1. T.E. Gough, M. Mengel, P. Rowntree, and G. Scoles, J.
Chem. Phys. 83, 4958 (1985).
2. S.S. Kim and G.D. Stein, J. Appl. Phys. 51, 6419 (1980);
E.J. Valente and L.S. Bartell, J. Chem. Phys. 79, 2683
(1983).
3. À.Ã. Äàíèëü÷åíêî, Ñ.È. Êîâàëåíêî, Â.Í. Ñàìîâàðîâ,
ÔÍÒ 32, 1551 (2006).
4. À.Ã. Äàíèëü÷åíêî, Þ.Ñ. Äîðîíèí, Ñ.È. Êîâàëåíêî,
Â.Í. Ñàìîâàðîâ, Ïèñüìà â ÆÝÒÔ 84, 385 (2006).
5. E. Fort, F. Pradere, A.De Martino, H. Vach, and M.
Ch�telet, Eur. Phys. J. D1, 79 (1998).
6. G. Torchet, M-F. de Faraudy, and J. Loreaux, J. Mol.
Struct. 485–486, 261 (1999).
7. Ñ.È. Êîâàëåíêî, Ä.Ä Ñîëíûøêèí, Ý.Ò. Âåðõîâöåâà,
Â.Â. Åðåìåíêî, ÔÍÒ 20, 961 (1994).
8. Å.À. Êàòðóíîâà, À.Ï. Âîéòåíêî, Ò.Â. Äîáðîâîëüñêàÿ,
Â.È. ßðåìåíêî, Ý.Ò. Âåðõîâöåâà, ÏÒÝ, ¹3, 208 (1977).
9. O.F. Hagena and W. Obert, J. Chem. Phys. 56, 1793
(1972); O.F. Hagena, Surf. Sci. 106, 101 (1981).
10. À.Ã. Äàíèëü÷åíêî, Ñ.È. Êîâàëåíêî, Â.Í. Ñàìîâàðîâ,
ÔÍÒ 30, 226 (2004).
11. Ñ.S. Barret and L. Meyer, J. Chem. Phys. 40, 107 (1965).
12. Ë.Ä. ßíöåâè÷, À.È. Ïðîõâàòèëîâ, È.Í. Êðóïñêèé, À.Ñ.
Áàðûëüíèê, ÔÍÒ 12, 300 (1986).
13. A.E. Curzon and M.J. Eastell, J. Phys. 4, 689 (1971).
14. Ñ.È. Êîâàëåíêî, È.Í. Êðóïñêèé, À.À. Ñîëîäîâíèê,
ÔÍÒ 2, 781 (1976).
15. I. Prigogine, The Molecular Theory of Solutions, Amster-
dam, North-Holland (1957).
16. À.Ã. Äàíèëü÷åíêî, Ñ.È. Êîâàëåíêî, Â.Í. Ñàìîâàðîâ,
ÔÍÒ 31, 1288 (2005).
17. À.Ã. Äàíèëü÷åíêî, Ñ.È. Êîâàëåíêî, Íàíîñèñòåìû, íà-
íîìàòåðèàëû, íàíîòåõíîëîãèè 3, 529 (2005).
18. Ñ.S. Barret and P. Haasen, J. Chem. Phys. 40, 2744
(1964), Ñ.S. Barret and L. Meyer, J. Chem. Phys. 41,
1078 (1964).
Structure of mixed clusters formed in
supersonic jets of gas mixtures Ar– N2
O.G. Danylchenko, S.I. Êîvalenko, and
V.N. Samovarov
The electron diffraction study of substrate-free
clusters formed from nanodrops in expanding su-
personic jets of gas mixtures Ar–N2 was carried
out. The average characteristic size of the clusters
was varied from 20 tî 200 �, the cluster tempera-
ture being 40 K. The argon content in the gas mix-
tures covered the whole concentration range. The
experiments displayed the effect of argon enrich-
ment of the mixed clusters Ar–N2. A method of de-
termining the absolute component concentration in
clusters was proposed. For the first time, the struc-
ture of clusters was established as a function of
their size and component concentration. The ob-
tained diagram of structural states is compared with
literature data for bulk samples grown from the liq-
uid phase. It is found that with increase in cluster
size there occurs a FCC–HCP transformation while
with increase in argon concentration one can ob-
serve a HCP–HCP + FCC transformation, not re-
vealed in bulk solutions. The mutual transforma-
tions of such structures in clusters occur without
any change of interatomic distances.
PACS: 61.46.–w Nanoscale materials;
81.10.Fq Growth from melts; zone melting
and refining .
Keywards: mixed clusters, supersonic jet, solid so-
lution, enrichment.
Ñòðóêòóðà ñìåøàííûõ êëàñòåðîâ, ñôîðìèðîâàâøèõñÿ â ñâåðõçâóêîâûõ ñòðóÿõ ãàçîâûõ ñìåñåé Ar–N2
Ôèçèêà íèçêèõ òåìïåðàòóð, 2007, ò. 33, ¹ 12 1377
|
| id | nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-7771 |
| institution | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| issn | 0132-6414 |
| language | Russian |
| last_indexed | 2025-11-30T15:13:26Z |
| publishDate | 2007 |
| publisher | Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України |
| record_format | dspace |
| spelling | Данильченко, А.Г. Коваленко, С.И. Самоваров, В.Н. 2010-04-12T13:12:37Z 2010-04-12T13:12:37Z 2007 Структура смешанных кластеров, сформировавшихся в сверхзвуковых струях газовых смесей Ar–N₂ / А.Г. Данильченко, С.И. Коваленко, В.Н. Самоваров // Физика низких температур. — 2007. — Т. 33, № 12. — С. 1371–1377. — Бібліогр.: 18 назв. — рос. 0132-6414 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/7771 Проведено электронографическое исследование свободных от подложки кластеров, сформированных из нанокапель в расширяющихся сверхзвуковых струях газовых смесей Ar–N₂. Средний характеристический линейный размер кластеров изменялся от 20 до 200 A, а температура кластеров составляла 40 К. Содержание газовых смесей охватывало весь концентрационный интервал. В результате проведенных исследований обнаружен эффект обогащения смешанных кластеров Ar–N₂ аргоном и предложен метод определения абсолютной концентрации компонентов в кластерах. Впервые установлена структура кластеров в зависимости от их размера и концентрации компонентов. Полученная диаграмма структурных состояний сопоставляется с литературными данными для массивных образцов, выращенных из жидкости. Обнаружена трансформация ГЦК в ГПУ структуру при увеличении размера кластеров, а также ГПУ в ГПУ + ГЦК при увеличении концентрации аргона, что не наблюдалось в массивных образцах. В кластерах взаимные превращения этих структур происходят без изменениямежатомных расстояний. Проведено електронографічне дослідження вільних від підкладки кластерів, що сформувалися з нанокраплин у надзвукових струменях, що розширюються, газових сумішей Ar–N₂. Середній характеристичний лінійний розмір кластерів змінювався від 20 до 200 A, а температура кластерів дорівнювала 40 К. Склад газових сумішей охоплював увесь концентраційний інтервал. У результаті проведених досліджень виявлено ефект збагачення змішаних кластерів Ar–N₂ аргоном та запропоновано метод визначення абсолютної концентрації компонентів у кластерах. Вперше встановлено структуру кластерів в залежності від їх розміру та концентрації компонентів. Одержана діаграма структурних станів порівнюється з літературними даними для масивних зразків, що вирощено з рідини. Виявлено трансформацію ГЦК у ГЩП структуру при збільшенні розміру кластерів, а також ГЩП у ГЩП + ГЦК при збільшенні концентрації аргону, що не спостерігалося у масивних зразках. У кластерах взаємні перетворення цих структур відбуваються без зміни міжатомних відстаней. The electron diffraction study of substrate-free clusters formed from nanodrops in expanding supersonic jets of gas mixtures Ar–N₂ was carried out. The average characteristic size of the clusters was varied from 20 to 200 A, the cluster temperature being 40 K. The argon content in the gas mixtures covered the whole concentration range. The experiments displayed the effect of argon enrichment of the mixed clusters Ar–N₂. A method of determining the absolute component concentration in clusters was proposed. For the first time, the structure of clusters was established as a function of their size and component concentration. The obtained diagram of structural states is compared with literature data for bulk samples grown from the liquid phase. It is found that with increase in cluster size there occurs a FCC–HCP transformation while with increase in argon concentration one can observe a HCP–HCP + FCC transformation, not revealed in bulk solutions. The mutual transformations of such structures in clusters occur without any change of interatomic distances. ru Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України Низкоразмерные и неупорядоченные системы Структура смешанных кластеров, сформировавшихся в сверхзвуковых струях газовых смесей Ar–N₂ Structure of mixed clusters formed in supersonic jets of gas mixtures Ar– N₂ Article published earlier |
| spellingShingle | Структура смешанных кластеров, сформировавшихся в сверхзвуковых струях газовых смесей Ar–N₂ Данильченко, А.Г. Коваленко, С.И. Самоваров, В.Н. Низкоразмерные и неупорядоченные системы |
| title | Структура смешанных кластеров, сформировавшихся в сверхзвуковых струях газовых смесей Ar–N₂ |
| title_alt | Structure of mixed clusters formed in supersonic jets of gas mixtures Ar– N₂ |
| title_full | Структура смешанных кластеров, сформировавшихся в сверхзвуковых струях газовых смесей Ar–N₂ |
| title_fullStr | Структура смешанных кластеров, сформировавшихся в сверхзвуковых струях газовых смесей Ar–N₂ |
| title_full_unstemmed | Структура смешанных кластеров, сформировавшихся в сверхзвуковых струях газовых смесей Ar–N₂ |
| title_short | Структура смешанных кластеров, сформировавшихся в сверхзвуковых струях газовых смесей Ar–N₂ |
| title_sort | структура смешанных кластеров, сформировавшихся в сверхзвуковых струях газовых смесей ar–n₂ |
| topic | Низкоразмерные и неупорядоченные системы |
| topic_facet | Низкоразмерные и неупорядоченные системы |
| url | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/7771 |
| work_keys_str_mv | AT danilʹčenkoag strukturasmešannyhklasterovsformirovavšihsâvsverhzvukovyhstruâhgazovyhsmeseiarn2 AT kovalenkosi strukturasmešannyhklasterovsformirovavšihsâvsverhzvukovyhstruâhgazovyhsmeseiarn2 AT samovarovvn strukturasmešannyhklasterovsformirovavšihsâvsverhzvukovyhstruâhgazovyhsmeseiarn2 AT danilʹčenkoag structureofmixedclustersformedinsupersonicjetsofgasmixturesarn2 AT kovalenkosi structureofmixedclustersformedinsupersonicjetsofgasmixturesarn2 AT samovarovvn structureofmixedclustersformedinsupersonicjetsofgasmixturesarn2 |