Анализ гадолиния в реакторных сталях ядерно-физическими методами
Описано экспериментальное оборудование и ядерно-физические методы, применяемые в ННЦ «Харьковский физико-технический институт» для анализа гадолиния в материалах ядерной энергетики....
Saved in:
| Published in: | Вопросы атомной науки и техники |
|---|---|
| Date: | 2000 |
| Main Authors: | , , , |
| Format: | Article |
| Language: | Russian |
| Published: |
Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
2000
|
| Subjects: | |
| Online Access: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/78236 |
| Tags: |
Add Tag
No Tags, Be the first to tag this record!
|
| Journal Title: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Cite this: | Анализ гадолиния в реакторных сталях ядерно-физическими методами / А.П. Омельник, В.В. Левенец, А.А. Щур, Б.П. Черный // Вопросы атомной науки и техники. — 2000. — № 5. — С. 76-78. — Бібліогр.: 6 назв. — рос. |
Institution
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| _version_ | 1859588808652095488 |
|---|---|
| author | Омельник, А.П. Левенец, В.В. Щур, А.А. Черный, Б.П. |
| author_facet | Омельник, А.П. Левенец, В.В. Щур, А.А. Черный, Б.П. |
| citation_txt | Анализ гадолиния в реакторных сталях ядерно-физическими методами / А.П. Омельник, В.В. Левенец, А.А. Щур, Б.П. Черный // Вопросы атомной науки и техники. — 2000. — № 5. — С. 76-78. — Бібліогр.: 6 назв. — рос. |
| collection | DSpace DC |
| container_title | Вопросы атомной науки и техники |
| description | Описано экспериментальное оборудование и ядерно-физические методы, применяемые в ННЦ «Харьковский физико-технический институт» для анализа гадолиния в материалах ядерной энергетики.
|
| first_indexed | 2025-11-27T12:34:14Z |
| format | Article |
| fulltext |
УДК 539. 1.07:669.14
АНАЛИЗ ГАДОЛИНИЯ В РЕАКТОРНЫХ СТАЛЯХ ЯДЕРНО-ФИЗИ-
ЧЕСКИМИ МЕТОДАМИ
А.П. Омельник, В.В. Левенец, А.А. Щур, Б.П.Черный
Институт физики твёрдого тела, материаловедения и технологий ННЦ ХФТИ,
г. Харьков, Украина, E-mail: Levenets@kipt.kharkov.ua, тел .0572-404-222
Описано экспериментальное оборудование и ядерно-физические методы, применяемые в ННЦ «Харь-
ковский физико-технический институт» для анализа гадолиния в материалах ядерной энергетики.
В настоящее время, несмотря на интенсивный
прогресс в развитии аналитики, возникновение но-
вых методов анализа и совершенствование суще-
ствующих, анализ редкоземельных элементов
остаётся сложной задачей. В тех же ситуациях,
когда требуется проведение неразрушающего
контроля или определение распределения элемента
по изделию, применение ядерно-физических мето-
дов может быть наиболее предпочтительным. Одной
из таких задач является анализ редкоземельных эле-
ментов, в частности гадолиния, в сталях.
Использование гадолиния является перспек-
тивным направлением при создании материалов
ядерной энергетики [1,2,3]. Особый интерес пред-
ставляет его применение в выгорающих поглотите-
лях, применяемых, в основном, в небольших реак-
торах на обогащённом топливе, которые должны об-
ладать значительным резервом реактивности, чтобы
компенсировать выгорание топлива и отравление
активной зоны продуктами деления. Применение та-
ких поглотителей позволяет поддерживать равно-
мерное распределение нейтронного потока мощно-
сти активной зоны во время эксплуатации. Размеще-
ние гадолиния может осуществляться как непосред-
ственно в топливе, так и в виде легирующих доба-
вок в конструкционных материалах горячей зоны.
Такое применение гадолиния предполагает высокие
требования к контролю его содержания в материа-
лах ядерной энергетики, причём контроль необхо-
дим не только в готовых изделиях, но и на различ-
ных технологических этапах их изготовления.
В последние годы в ННЦ ХФТИ активно разви-
ваются ядерно-физические методы элементного ана-
лиза, такие как метод характеристического рентге-
новского излучения (ХРИ), метод мгновенного из-
лучения ядерных реакций (МИЯР), использующие
облучение исследуемого вещества пучком протонов.
Также применяются и совершенствуются рентгено-
радиометрический и рентгено-флуоресцентный ме-
тоды. При анализе гадолиния в материалах ядерной
энергетики нашли своё применение метод ХРИ и
рентгенорадиометрический метод.
Создание и совершенствование малогабаритных
электростатических ускорителей протонов, совер-
шенствование высокоразрешающей аппаратуры
для регистрации мягкого рентгеновского излучения,
применение высокопроизводительных ПЭВМ для
обработки спектральной информации позволяет ме-
тоду ХРИ стать одним из перспективных при реше-
нии многих задач материаловедения и, в частности,
при анализе гадолиния. В ННЦ ХФТИ создана уста-
новка «Элеан», функционирующая в комплексе с
электростатическим ускорителем протонов и пред-
назначенная для проведения анализа по методу ХРИ
с параллельным использованием метода МИЯР. В
этой установке анализируемые образцы помещают-
ся в предназначенную для них кассету, которая на-
ходится внутри вакуумной измерительной камеры,
соединённой непосредственно с выходным концом
ионопровода электростатического ускорителя. Кас-
сета рассчитана на 42 исследуемых объекта диамет-
ром около 10 мм. Система передвижения позволяет
устанавливать под пучок любой из них или произ-
водить сканирование пучком по поверхности объек-
та без нарушения вакуума в камере. Для регистра-
ции характеристического рентгеновского излучения
используется полупроводниковый блок детектиро-
вания на основе кристалла кремния, легированного
литием. Для уменьшения загрузки спектрометри-
ческого тракта от ХРИ элементов группы железа
между входным окном блока детектирования и из-
меряемым объектом помещался фильтр из тантало-
вой фольги толщиной 60 мкм. Так как возникает на-
ложение линий ХРИ L-серии гадолиния на линии
ХРИ К-серии матричных элементов, то анализ про-
водился по К-серии гадолиния, при этом в качестве
аналитических были выбраны α1,2-линии мультипле-
та. Были проведены методические измерения на
стандартных образцах, содержащих гадолиний и
анализ образцов, взятых из различных слитков стали
ЭИ-844, легированной гадолинием. Измерения про-
водились при энергии протонов 3,0 МэВ, токе пучка
200 нА, время набора спектров равнялось – 5…
10 мин. Расчёт концентрации проводился по методу
внешнего стандарта. При этих параметрах в разра-
ботанной методике предел обнаружения составил
8·10-3 %, а среднее квадратическое отклонение ре-
зультатов измерения концентраций – 3 %. Высокая
моноэнергетичность пучка протонов от электро-
статического ускорителя позволяет также реализо-
вать на данной установке дополнительную возмож-
ность – определение профиля концентраций мето-
дом ХРИ [4]. Наличие в составе установки герма-
ний-литиевого и NaJ(Tl) блоков детектирования для
регистрации гамма-излучения дополнительно
расширяют её функциональные возможности – ко-
личество одновременно анализируемых элементов
можно увеличить за счёт элементов с низким атом-
ным номером (фтор,азот, кислород и др.).
Описанная установка наряду с высокими метро-
логическими характеристиками имеет недостаток,
связанный с необходимостью помещения анализи-
руемого образца в вакуумную камеру ограниченных
размеров. Это условие может создавать ограничения
в случае потребности в анализе крупногабаритных
изделий (слитки, трубы, листовые материалы), осо-
бенно в случае аттестации готовых изделий. Для ре-
шения таких задач была разработана и создана уста-
новка «Рентген» для анализа методами ХРИ и
МИЯР с применением выведенного в атмосферу
пучка протонов, схема которой представлена на
рис.1. В установке «Рентген» отсутствует вакуумная
измерительная камера, а вместо неё установлен узел
для вывода пучка в атмосферу через фольгу.
Рис.1 Схема установки с выходом пучка в атмосфе-
ру: 1 - электростатический ускоритель; 2- поворот-
ный магнит; 3,4,12 - коллимирующие диафрагмы;
5,13- система отклонения пучка; 6-аварийный клапан;
7-Si(Li)-блок детектирования; 8-исследуемый обра-
зец; 9-Ge(Li)-блок детектирования; 10-устройство
для вывода пучка протонов в атмосферу; 11- цилиндр
подавления вторичных электронов
Для защиты элементов ускорителя от нарушения
вакуума вследствие возможного прорыва фольги в
установку включён аварийный автоматический
клапан. Мишенное устройство сконструировано та-
ким образом, что позволяет в автоматическом режи-
ме провести анализ 16 образцов диаметром до
30 мм, или же осуществить анализ распределения
элементов в крупногабаритном объекте. Для улуч-
шения характеристик анализа измерения проводи-
лись в атмосфере азота, который поступал из сосуда
Дьюара в зону облучения анализируемого объекта.
На рис.2 показан установленный для измерения тем-
плет, взятый из слитка выплавленного методом ва-
куумно-дугового переплава.
Проведенные методические измерения по анали-
зу гадолиния в изготовленных стандартных образ-
цах, а также измерение распределения гадолиния в
темплете, взятом из слитка выплавленного методом
вакуумно-дугового переплава, показали, что метро-
логические характеристики установки «Рентген»
подобны полученным в установке с традиционной
вакуумной измерительной камерой. При проведении
анализа на выпущенном в атмосферу пучке, есте-
ственно, увеличивается разброс частиц пучка по
энергиям и существуют сложности технического ха-
рактера, возникающие при эксплуатации установки,
вызванные возможностью прорыва выпускной
фольги вследствие её ускоренного радиационного
старения. С учётом приведенных выше недостатков
и главного достоинства – возможности проводить
неразрушающий контроль крупногабаритных изде-
лий – созданная установка является мощным и эф-
фективным инструментом при анализе гадолиния в
материалах ядерной энергетики, особенно на этапе
аттестации готовых изделий.
.
Рис.2 Анализ распределения гадолиния в одном из
темплетов
В связи с повышением требований к качеству ко-
нечного продукта (это могут быть трубы, листовые
материалы, фольги из легированных сплавов), а так-
же из-за высокой стоимости такого производства
возникает потребность в выполнении высокоточно-
го неразрушающего экспрессного анализа концен-
трации легирующей добавки с одновременным
контролем толщины каждого изделия из таких мате-
риалов. Хорошо известно, что для элементного ана-
лиза вещества достаточно широко используются
рентгенорадиометрические методы, а для измерения
толщины (или же поверхностной плотности) мате-
риалов и изделий часто применяют радиометрию.
В настоящее время уже достаточно хорошо отрабо-
таны вопросы определения толщины изделий, отра-
ботаны методические вопросы, определены метро-
логические характеристики. Тем не менее, в случаях
использования этих методов контроля они применя-
ются по отдельности и осуществляют контроль од-
ного параметра. В ННЦ ХФТИ разработан способ
одновременного определения толщины (поверхност-
ной плотности) исследуемых образцов и концентра-
ции легирующего элемента в них [5]. В предложен-
ном способе образцы, помещаемые между радиоак-
тивным источником излучения и блоком детектиро-
вания, облучаются рентгеновскими или гамма-кван-
тами с энергией выше К-края поглощения анализи-
руемого элемента и квантами с энергией ниже К-
края поглощения легирующего элемента. Детекто-
ром одновременно регистрируется как ХРИ. К-се-
рии элемента, так и ослабленное первичное излуче-
ние с энергией ниже К-края поглощения. Концен-
трация легирующего элемента и толщина (поверх-
ностная плотность) исследуемого образца вычисля-
ется с использованием выражений:
tt
ktkt
k
k
ee
ee
I
Ic
⋅µ−⋅µ−
⋅µ−⋅µ−
−
−⋅⋅
)2()1(
)2()1(
; (1)
I
Itt k
k ′
′+=
µ
ln1
)3( ; (2)
tобпов ⋅ρ=ρ .. , (3)
где c и ck - концентрация легирующего элемента в
исследуемом и контрольном образцах, соответ-
ственно; I’ и I’k- интенсивность потока квантов с
энергией ниже К-края поглощения после прохожде-
ния через исследуемый и контрольный образцы, со-
ответственно; I и Ik - интенсивность потока квантов
ХРИ легирующего элемента от исследуемого и
контрольного образцов, соответственно; ρпов - по-
верхностная плотность исследуемого образца; ρоб -
объемная плотность исследуемого образца; t и tk -
толщины исследуемого и контрольного образцов,
соответственно; µ(1) - линейный коэффициент погло-
щения квантов с энергией выше К-края в материале
образца; µ(2) - линейный коэффициент поглощения
квантов в материале образца; µ(3) - линейный коэф-
фициент поглощения для квантов с энергией ниже
К-края поглощения в материале образца.
В случае анализа легированных материалов в
процессе их производства обычно образцы имеют
матрицу с заранее известным составом и объемной
плотностью. Вследствие этого, практически неиз-
менны и величины µ(1), µ(2), µ(3) вычисляемые по пра-
вилу Брэгга, при этом парциальные коэффициенты
поглощения излучения элементами, входящими в
состав образца µi
(1), µi
(2), µi
(3) берутся из таблиц [6].
Для реализации этого способа анализа была раз-
работана и создана экспериментальная установка и
отработана технология, предназначенная для осуще-
ствления контроля толщины ленты, стенок труб и
для определения распределения в них гадолиния для
ряда материалов, используемых в ядерной энергети-
ке. Установка содержит источник радиоактивного
излучения 241Аm активностью 12 мкКu; детектор
рентгеновского излучения на основе высокочистого
германия Ge(Нр) или на основе кремния, легирован-
ного литием Si(Li); спектрометрический тракт в ли-
нии с ПЭВМ. Источник и детектор находятся по
разные стороны от исследуемого образца. Источник
излучения, образец, детектор размещаются на од-
ной прямой. Расстояние от источника до фольги вы-
брано равным 0.7 см. Расстояние от фольги до де-
тектора - 0.5 см, кроме того, между ними установлен
свинцовый коллиматор с отверстием диаметром 0.5
см. Механизмы движения в установке позволяют
производить перемещение исследуемых объектов с за-
данной скоростью в горизонтальной плоскости и, в
случае анализа труб, вращать его. Регистрируемые
спектры рентгеновского излучения в диапазоне 17 кэВ
– 60 кэВ обрабатываются на ПЭВМ с выдачей инфор-
мации по двум контролируемым параметрам - толщи-
не изделия и концентрации легирующего элемента.
Одновременно определялась равномерность распреде-
ления легирующего элемента по объекту.
В частности, на установке контролировались
концентрация легирующего элемента- Gd и толщи-
на стальной ленты примерного состава 20 мас.% Cr,
10 мас. % Ni, 3 мас.% Mo, остальное- Fe и Gd до 1%
и толщиной порядка 0.05 см. Процесс контроля осу-
ществлялся следующим образом. Вначале при ука-
занных условиях устанавливали контрольный обра-
зец и проводили набор спектра. По площади пиков,
соответствующих энергиям 26.4 кэВ и суммарной
площади пиков 42.99 и 42.30 кэВ (соответствующих
линиям Кα1 и Кα2 характеристического рентге-
новского излучения гадолиния) были определены
интенсивности Ik’ и Ik. Затем устанавливался иссле-
дуемый образец. Аналогично определялись для него
величины I’ и I. По формулам (1-3) вычислялись
концентрация гадолиния и величина поверхностной
плотности исследуемого образца. Сравнение полу-
ченных значений концентрации и толщины с данны-
ми, полученными другими способами показало, что
они согласуются в пределах погрешностей исполь-
зуемых методов.
Как видно, с помощью разработанного способа и
созданной установки возможно контролировать од-
новременно два параметра - концентрацию легиру-
ющего элемента (или элементов) и толщину изделия
- ленту, фольгу, стенку трубы. При изменении но-
менклатуры изделий по макросоставу не требуется
каких-либо принципиальных изменений в методе
контроля и составе установки.
Таким образом, комплекс аналитического обору-
дования, включающий описанные установки, позво-
ляет решать широкий круг аналитических задач по
анализу гадолиния и других редкоземельных эле-
ментов в объектах и изделиях, определять распреде-
ление их по объёму, контролировать толщину изде-
лий из труб, фольг, листовых материалов.
ЛИТЕРАТУРА
1. И. Урсу. Физика и технология ядерных мате-
риалов. М.: «Энергоатомиздат», 1988,с. 203- 206.
2. М. Гози, Т. Кахпн. Управление ядерными реакто-
рами. «Атомиздат», 1960.
3. Б.М. Ма Материалы ядерных энергетических
установок. М.: «Энергоатомиздат», 1987, с. 246-250.
4. А.А. Щур, В.В. Левенец, А.П. Омельник. Опре-
деление профилей концентрации методом харак-
теристического рентгеновского излучения, возбуж-
даемого протонами // Заводская лаборатория, 1992,
№11, с. 22-24.
5. А.П. Омельник, В.В. Левенец. Способ рентгено-
радиометрического анализа // А.с. №1759143. G01N
23/223.
6. B.V. Robouch, A. Cicerchia X-ray mass absorption
coefficients and absorption edges for the first 92 ele-
ments in range 0.01 to 200 A of wavelength 62 eV to
1.24 MeV of photon energy //Comit. Naz. Ener. Nucl.
1980, vol.55, р.1-99.
А.П. Омельник, В.В. Левенец, А.А. Щур, Б.П.Черный
г. Харьков, Украина, E-mail: Levenets@kipt.kharkov.ua, тел .0572-404-222
ЛИТЕРАТУРА
|
| id | nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-78236 |
| institution | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| issn | 1562-6016 |
| language | Russian |
| last_indexed | 2025-11-27T12:34:14Z |
| publishDate | 2000 |
| publisher | Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України |
| record_format | dspace |
| spelling | Омельник, А.П. Левенец, В.В. Щур, А.А. Черный, Б.П. 2015-03-13T06:34:04Z 2015-03-13T06:34:04Z 2000 Анализ гадолиния в реакторных сталях ядерно-физическими методами / А.П. Омельник, В.В. Левенец, А.А. Щур, Б.П. Черный // Вопросы атомной науки и техники. — 2000. — № 5. — С. 76-78. — Бібліогр.: 6 назв. — рос. 1562-6016 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/78236 539. 1.07:669.14 Описано экспериментальное оборудование и ядерно-физические методы, применяемые в ННЦ «Харьковский физико-технический институт» для анализа гадолиния в материалах ядерной энергетики. ru Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України Вопросы атомной науки и техники Физика и технология конструкционных материалов Анализ гадолиния в реакторных сталях ядерно-физическими методами Article published earlier |
| spellingShingle | Анализ гадолиния в реакторных сталях ядерно-физическими методами Омельник, А.П. Левенец, В.В. Щур, А.А. Черный, Б.П. Физика и технология конструкционных материалов |
| title | Анализ гадолиния в реакторных сталях ядерно-физическими методами |
| title_full | Анализ гадолиния в реакторных сталях ядерно-физическими методами |
| title_fullStr | Анализ гадолиния в реакторных сталях ядерно-физическими методами |
| title_full_unstemmed | Анализ гадолиния в реакторных сталях ядерно-физическими методами |
| title_short | Анализ гадолиния в реакторных сталях ядерно-физическими методами |
| title_sort | анализ гадолиния в реакторных сталях ядерно-физическими методами |
| topic | Физика и технология конструкционных материалов |
| topic_facet | Физика и технология конструкционных материалов |
| url | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/78236 |
| work_keys_str_mv | AT omelʹnikap analizgadoliniâvreaktornyhstalâhâdernofizičeskimimetodami AT levenecvv analizgadoliniâvreaktornyhstalâhâdernofizičeskimimetodami AT ŝuraa analizgadoliniâvreaktornyhstalâhâdernofizičeskimimetodami AT černyibp analizgadoliniâvreaktornyhstalâhâdernofizičeskimimetodami |