Вплив структурних особливостей шаруватих U,Th-мінералів на їх радіаційну стійкість
Розглянуто вплив структурних особливостей шаруватих та субшаруватих мінералів на їх радіаційну стійкість. Аналіз
 структурних особливостей проведено в 75 мінералах. Показано, що у 69 шаруватих та субшаруватих мінералах в
 структурі елементарного шару присутні прямі мікроканали. Всі ц...
Збережено в:
| Опубліковано в: : | Вопросы атомной науки и техники |
|---|---|
| Дата: | 2004 |
| Автори: | , , , , , , , |
| Формат: | Стаття |
| Мова: | Українська |
| Опубліковано: |
Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
2004
|
| Теми: | |
| Онлайн доступ: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/79545 |
| Теги: |
Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Цитувати: | Вплив структурних особливостей шаруватих U,Th-мінералів на їх радіаційну стійкість / А.П. Шпак, А.С. Литовченко, О.Є. Гречанівський, Г.В. Легкова, Г.Д. Коваленко C.Ю. Саенко, Р.В. Тарасов, Э.П. Шевякова // Вопросы атомной науки и техники. — 2004. — № 3. — С. 75-80. — Бібліогр.: 27 назв. — укр. |
Репозитарії
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| _version_ | 1860226014342283264 |
|---|---|
| author | Шпак, А.П. Литовченко, А.С. Гречанівський, О.Є. Легкова, Г.В. Коваленко, Г.Д. Саенко, C.Ю. Тарасов, Р.В. Шевякова, Э.П. |
| author_facet | Шпак, А.П. Литовченко, А.С. Гречанівський, О.Є. Легкова, Г.В. Коваленко, Г.Д. Саенко, C.Ю. Тарасов, Р.В. Шевякова, Э.П. |
| citation_txt | Вплив структурних особливостей шаруватих U,Th-мінералів на їх радіаційну стійкість / А.П. Шпак, А.С. Литовченко, О.Є. Гречанівський, Г.В. Легкова, Г.Д. Коваленко C.Ю. Саенко, Р.В. Тарасов, Э.П. Шевякова // Вопросы атомной науки и техники. — 2004. — № 3. — С. 75-80. — Бібліогр.: 27 назв. — укр. |
| collection | DSpace DC |
| container_title | Вопросы атомной науки и техники |
| description | Розглянуто вплив структурних особливостей шаруватих та субшаруватих мінералів на їх радіаційну стійкість. Аналіз
структурних особливостей проведено в 75 мінералах. Показано, що у 69 шаруватих та субшаруватих мінералах в
структурі елементарного шару присутні прямі мікроканали. Всі ці мінерали неметаміктні. В інших шести субшаруватих
мінералах мікроканали гофровані. Ці мінерали метаміктні. Робиться висновок, що причиною радіаційної стійкості
мінералів є ефект каналювання альфа-частинок, який відбувається лише у випадку присутності в структурі прямих
мікроканалів. Також розглядається вплив міжшарових молекул води на радіаційну стійкість мінералів.
Рассмотрено влияние структурных особенностей слоистых и субслоистых минералов на их радиационную устойчивость. Анализ структурных особенностей был сделан в 75 минералах. Показано, что в 69 слоистых и субслоистых минералах в структуре элементарного слоя присутствуют прямые микроканалы. Эти минералы неметамиктные. В других шести субслоистых минералах микроканалы гофрированные. Эти минералы метамиктные. Делается вывод, что причиной
радиационной устойчивости минералов является эффект каналирования альфа-частиц, который происходит только в
случае наличия в структуре прямых микроканалов. Также рассматривается влияние межслоевых молекул воды на радиационную устойчивость минералов.
In this article an effect of structure peculiarities of layer and sublayer minerals on their radiation stability has been considered. An analysis of the structural peculiarities has been made for the seventy-five minerals. Sixty-nine minerals have shown
straight-forwarded microchannels in their elementary layer. These minerals are not metamict. In other sublayer minerals crimped
microchannels are presented. These minerals are metamict. Conclusion has been made that the cause of the radiation stability of
the minerals is the effect of channeling of α-particles, which occurs only in the case of presence of straight-forwarded channels in
the structure of the minerals. In this article influence of the interlayer molecules of water on the radiation stability of minerals has
been considered.
|
| first_indexed | 2025-12-07T18:20:03Z |
| format | Article |
| fulltext |
УДК 621.039.7
ВПЛИВ СТРУКТУРНИХ ОСОБЛИВОСТЕЙ ШАРУВАТИХ
U,Th-МІНЕРАЛІВ НА ЇХ РАДІАЦІЙНУ СТІЙКІСТЬ
А.П. Шпак1, А.С. Литовченко1,2, О.Є. Гречанівський2, Г.В. Легкова1, Г.Д. Коваленко3
C.Ю. Саенко4, Р.В. Тарасов4, Э.П. Шевякова4
1Національний авіаційний університет, кафедра прикладної фізики, м. Киів;
2Інститут геохімії, мінералогії і рудоутворення НАНУ, м. Київ, Україна;
3Український науково-дослідний інститут екологічних проблем, м. Харків;
4 Національний науковий центр Харківський фізико-технічний інститут, м. Харків,
Україна
Розглянуто вплив структурних особливостей шаруватих та субшаруватих мінералів на їх радіаційну стійкість. Аналіз
структурних особливостей проведено в 75 мінералах. Показано, що у 69 шаруватих та субшаруватих мінералах в
структурі елементарного шару присутні прямі мікроканали. Всі ці мінерали неметаміктні. В інших шести субшаруватих
мінералах мікроканали гофровані. Ці мінерали метаміктні. Робиться висновок, що причиною радіаційної стійкості
мінералів є ефект каналювання альфа-частинок, який відбувається лише у випадку присутності в структурі прямих
мікроканалів. Також розглядається вплив міжшарових молекул води на радіаційну стійкість мінералів.
_______________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2004. № 3.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (85), с. 75-80.
75
Розвиток атомної енергетики породжує ряд
проблем, що стосуються утилізації та поховання
довго існуючих радіоактивних відходів (РАВ) в
геологічне середовище. Однією із найважливіших
проблем у цьому сенсі є вибір радіаційно стійких
матриць, які при контакті з довго існуючими
високоактивними відходами (ВАВ) спроможні
протягом необхідного терміну не змінювати своїх
фізико-хімічних властивостей. Існуючі технології
склування ВАВ, як показав час, не виправдали тих
надій, які на них покладали. Можливо, теж саме
чекає і технології “Synroc”. Пропонується ряд
мінералів, структура яких перспективна для
утримування радіоактивних елементів, але ж знову,
вони потребують більш надійного обґрунтування.
Спроби розробити методи прогнозу радіаційної
стійкості матеріалів на тривалий час (десятки тисяч
років) на основі досягнень сучасного радіаційного
матеріалознавства поки не дали позитивних
результатів. Основною причиною є те, що
використання в експериментах великих доз радіації
з метою прогнозу їх радіаційної стійкості не одне й
те ж саме, що дія на зразок доз випромінюваних
ВАВ на протязі тривалого часу. Тому виникає
необхідність використовувати інформацію, яку
надає сама природа. Дійсно, існує більше сотні
мінералів, які містять в своїй структурі в різній
кількості радіоактивні елементи урану і торію. Їх
аналіз вказує на те, що на протязі сотень мільйонів
років одні з них зберегли свою структуру, а інші
втратили її. Мінерали, що втратили свою структуру,
тобто стали рентгеноаморфними, в літературі
прийнято називати метаміктними.
Слід відмітити, що явище метаміктності відомо
біля 150 років, але незважаючи на це, фізична суть
його до цього часу не розкрита. Руйнування
структури мінералу пов’язують з різними
факторами, що буде надалі розглянуто, але
головними з них є опромінення власними
радіоактивними елементами (U, Th, TR тощо).
Виходячи з цього незрозуміло, чому одні мінерали,
в структурі яких уран або торій є основними
елементами, радіаційно стійкі, в той час як інші, де
ці елементи є домішковими, можуть бути
метаміктними.
Мета даної роботи – показати, що особливості
структури мінералу можуть суттєво впливати на
його радіаційну стійкість, про що раніше
вказувалося в роботі [1].
Об’єкти дослідження - шаруваті та субшаруваті
уран-торій вміщуючі мінерали.
В даній роботі на основі таблиці аналізуються
структурні особливості групи уран- торієвих
мінералів, які мають шарувату, субшарувату або
канальну структуру. В таблиці наведені наступні
дані: назва мінералу в оригіналі, кристалохімічна
формула, тип структури, метаміктність. Назва
мінералу та його кристалохімічна формула, якщо
додатково не вказано, бралася з [2]. Слід відмітити,
що в кристалохімічних формулах деяких мінералів
(69, 70, 74) відсутні радіоактивні елементи, але вони
присутні як домішкові за рахунок ізоморфних
заміщень.
В таблиці, як метаміктні, відзначені ті мінерали,
про метаміктність яких є чіткі вказівки в літературі,
тобто серед мінералів, класифікованих як
неметаміктні, можуть зустрічатися мінерали, у яких
метаміктність просто не описана, зворотне ж
невірно.
Наведені в таблиці мінерали можна розділити на
шаруваті та субшаруваті. В останніх, на відміну від
перших, шари не прямі, а гофровані. Видно, що усі
шаруваті мінерали без виключення є
неметаміктними (тобто радіаційно стійкими),
незважаючи на те, що у багатьох з них уран або
торій являються одними з основних елементів їх
структури. Серед субшаруватих мінералів
неметаміктними виявилися ті, в структурі яких
присутні прямі канали. Характерними
субшаруватими мінералами є так звані “уранові
слюдки” (46-68). Більшість з них мають ідеальну
спайність, подібну формулу і, скоріше всього -
подібну структуру. Всі вони є субшаруватими. Нами
було досліджено структуру представника уранових
слюдок - метацейнеріта, в якому у міжшаровому
просторі знаходяться два шари молекул води. До
того ж, в елементарному шарі є прямі канали. Тому
можна припустити, що всі мінерали уранових
слюдок мають прямі канали, що й відображено у
таблиці.
_______________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2004. № 3.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (85), с. 75-80.
75
Шаруваті та субшаруваті уранові і торієві мінерали
Мінерал Кристалохімічна формула Тип структури Мета-
міктність
Arsenuranylite Ca[(UO
2
)
2
| (OH)
4
| (AsO
4
)
2
] ⋅6H
2
O шарувата [3] -
Bayleyite Mg
2
[UO
2
| (CO
3
)
3
]⋅18H
2
O шарувата [3] -
Becquerelite Ca(UO
2
)
6
O
4
(OH)
6
⋅8H
2
O шарувата [4, 5] -
Bergenite Ba[(UO
2
)
4
| (OH)
4
| (PO
4
)
2
]ּ8H
2
O шарувата [3] -
Billietite BaOּ6UO
3
⋅11H
2
O [6] шарувата [4, 5] -
Boltwoodite K
2
(UO
2
)
2
(SiO
3
)
2
(OH)
2
⋅5H
2
O шарувата [3] -
Calcium-ursilite Ca
4
(UO
2
)
2
[(OH)
6
| (Si
2
O
5
)
5
]ּ15H
2
O [7] шарувата [5] -
Calcurmolite Ca[(UO
2
)
3
| (MoO
4
)
3
| (OH)
2
]⋅11H
2
O шарувата [3] -
Compreignacite K
2
Oּ6UO
3
⋅11H
2
O [6] шарувата [4, 5] -
Cuprosklodowskite CuH
2
[UO
2
| SiO
4
]
2
ּ5H
2
O [7] шарувата [8] -
Curite 2PbOּ5UO
3
⋅4H
2
O шарувата [9] -
Demesmaekerite Pb
2
Cu
5
[(UO
2
)
2
| (OH)
6
| |(SeO
3
)
6
]ּ2H
2
O шарувата [3] -
Dewindtite Pb[(UO
2
)
2
| (PO
4
)
2
]⋅3H
2
O шарувата [3] -
Dumontite Pb
2
[(UO
2
)
3
(OH)
4
| (PO
4
)
2
]?3H
2
O шарувата [3] -
Ferghanite LiH⋅[(UO
2
)
4
| (OH)
4
| V
2
O
8
] [7] шарувата [3] -
Fourmarierite PbOּ4UO
3
⋅5H
2
O шарувата [3] -
Francevillite (Ba, Pb)[(UO
2
)
2
| V
2
O
8
]⋅5H
2
O шарувата [3] -
Guilleminite Ba[(UO
2
)
3
| (OH)
4
(SeO
3
)
2
]ּ3H
2
O шарувата [3] -
Haiweeite Ca[(UO
2
)
2
| Si
6
O
15
]ּ5H
2
O шарувата [5] -
Hьgelite Pb
2
[(UO
2
)
3
| (OH)
4
| (AsO
4
)
2
]⋅3H
2
O шарувата [3] -
Ianthinite (UO
2
)
6
O
2
(OH)
8
⋅6H
2
O шарувата [3] -
Iohannite Cu[UO
2
| OH | SO
4
]
2
⋅6H
2
O шарувата [3] -
Kasolite Pb
2
[UO
2
| SiO
4
]
2
⋅2H
2
O шарувата [8] -
Liebigite Ca
2
[UO
2
| (CO
3
)
3
]⋅10H
2
O шарувата [3] -
Masuyite [UO
2
(OH)
2
]ּH
2
O [7] шарувата [3] -
Moctezumite Pb[UO
2
| (TeO
3
)
2
] шарувата [3] -
Phosphuranylite Ca[(UO
2
)
4
| (OH)
4
| (PO
4
)
2
] ⋅ 7H
2
O шарувата [3] -
Rabbittite Ca
3
Mg
3
[(UO
2
)
2
| (OH)
4
| |(CO
3
)
6
]ּ18H
2
O шарувата [3] -
Renardite Pb[(UO
2
)
4
| (OH)
4
| (PO
4
)
2
]ּ7H
2
O шарувата [3] -
Rutherfordine UO
2
[CO
3
] шарувата [3] -
Schoepite [UO
2
| (OH)
2
]ּH
2
O шарувата [4] -
Schroeckingerite NaCa
3
[UO
2
| F | SO
4
| (CO
3
)
3
]ּ10H
2
O шарувата [3] -
Sedovite U(MoO
4
)
2 шарувата [5] -
Sengierite Cu[UO
2
| OH | VO
4
]
2
⋅6H
2
O шарувата [3] -
Sklodowskite MgH
2
[UO
2
| SiO
4
]
2
⋅5H
2
O [7] шарувата [8] -
Soddyite [(UO
2
)
5
| (OH)
2
| SiO
4
]⋅5H
2
O шарувата [3, 5] -
Swartzite CaMg[UO
2
| (CO
3
)
3
]⋅12H
2
O шарувата [3] -
Umohoite [UO
2
| MoO
4
]⋅4H
2
O шарувата [4] -
Uranophane CaH
2
[UO
2
| SiO
4
]
2
⋅5H
2
O [7] шарувата [8, 10] -
Vandenbrandeite CuUO
4
ּ2H
2
O [10] шарувата [3] -
Vandendriesscheite PbU
7
O
22
⋅12H
2
O шарувата [3] -
Voglite Ca
2
Cu[UO
2
| (CO
3
)
4
]⋅6H
2
O шарувата [3] -
Weeksite K
2
[(UO
2
)
2
| Si
6
O
15
]ּ4H
2
O шарувата [5] -
Wцlsendorfite (Pb, Ca)U
2
O
7
⋅2H
2
O шарувата [4, 5] -
Wyartite Ca
3
U4+[(UO
2
)
6
| (OH)
18
(CO
3
)
2
]⋅3-5H
2
O шарувата [3] -
Autunite Ca[UO
2
| PO
4
]
2
⋅10-12H
2
O субшарувата [11], ка-
нальна
-
Bassetite Fe[UO
2
| PO
4
]
2
⋅8H
2
O субшарувата [3], ка-
нальна
-
Carnotite K
2
[(UO
2
)
2
| (V
2
O
8
)]⋅3H
2
O субшарувата [11], ка-
нальна
-
Fritzscheite Mn(UO
2
)
2
(PO
4
)
2
ּ10H
2
O субшарувата [3], ка-
нальна
-
Heinrichite Ba[UO
2
| AsO
4
]
2
ּ10-12H
2
O субшарувата [3], ка-
нальна
-
_______________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2004. № 3.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (85), с. 75-80.
75
Продовження таблицш
Hydrogen-autunite H
2
[UO
2
| PO
4
]
2
⋅8H
2
O [12] субшарувата [3], ка-
нальна
-
Kirchheimerite Co[UO
2
| AsO
4
]
2
ּ8H
2
O [7] субшарувата [3], ка-
нальна
-
Meta-autunite Ca[UO
2
| PO
4
]
2
⋅(2-6)H
2
O субшарувата [3], ка-
нальна
-
Metanovačekite Mg[UO
2
| AsO
4
]
2
ּ4-8H
2
O субшарувата [3], ка-
нальна
-
Metatorbernite Cu[UO
2
| PO
4
]
2
⋅8H
2
O субшарувата [3], ка-
нальна
-
Meta-uranocircite Ba[UO
2
| PO
4
]
2
ּ8H
2
O субшарувата [3], ка-
нальна
-
Metazeunerite Cu[UO
2
| AsO
4
]
2
⋅8H
2
O субшарувата [3], ка-
нальна
-
Przhevalskite Pb[UO
2
| PO
4
]
2
ּ4H
2
O субшарувата [3], ка-
нальна
-
Sabugalite Hal[UO
2
| PO
4
]
4
ּ16H
2
O субшарувата [3], ка-
нальна
-
Sodium autunite Na
2
[UO
2
| PO
4
]
2
⋅8H
2
O субшарувата [3], ка-
нальна
-
Torbernite Cu[UO
2
| PO
4
]
2
ּ8-12H
2
O cубшарувата [11], ка-
нальна
-
Troegerite H
2
[UO
2
| AsO
4
]
2
⋅8H
2
O [7] cубшарувата [3], ка-
нальна
-
Tyuyamunite Ca[(UO
2
)
2
| (VO
4
)
2
]⋅5-8H
2
O cубшарувата [11], ка-
нальна
-
Uramphite (NH
4
)[UO
2
| PO
4
]ּ3H
2
O cубшарувата [3], ка-
нальна
-
Uranocircite Ba[UO
2
| PO
4
]
2
ּ12H
2
O cубшарувата [3], ка-
нальна
-
Uranospinite Ca[UO
2
| AsO
4
]
2
⋅10H
2
O субшарувата [3], ка-
нальна
-
Walpurgite [(BiO)
4
| UO
2
| (AsO
4
)
2
]⋅3H
2
O [12] cубшарувата [3, 7],
канальна
-
Zeunerite Cu[UO
2
| AsO
4
]
2
ּ10-16 H
2
O субшарувата [3], ка-
нальна
-
Psilomelane BaMnMn
9
O
20
⋅3H
2
O[9] цепна [9], канальна [6] -
Columbite (Fe, Mn)(Ta, Nb)
2
O
6 субшарувата [11] мет. [13]
Davidite (TR, Fe2+, Mg, U)(Ti, Fe3+, Cr,V)
21
O
38
субшарувата [3] мет. [7]
Ekanite (Th, U)(Ca, Fe, Pb)
2
[Si
8
O
20
] субшарувата [14] мет. [14]
Euxenite (Y, Ce, U)(Nb, Ta, Ti)
2
(O,OH)
6 субшарувата [11] мет. [7,
11]
Fersmite (Ca, Ce, Na)(Nb, Ta,Ti)
2
(O, OH, F)
6 субшарувата [11] мет. [11]
Samarskite (Y, U, Ca)(Nb, Fe3+)
2
(O, OH)
6 субшарувата [11] мет. [4,
11]
76
Інші субшаруваті мінерали, в яких немає прямих
каналів (гофровані канали), є метаміктними.
ОБГОВОРЕННЯ РЕЗУЛЬТАТІВ
На даний час опублікована велика кількість робіт
по з’ясуванню причини метаміктного стану
мінералів [15-18]. Згідно [15] можна виділити п’ять
точок зору метаміктності уран- торієвих мінералів.
1. Точка зору зводиться до того, що
метаміктність пов’язана з радіоактивним
опроміненням, яке призводить до розпаду структури
мінералу на складові оксиди, нейтральні молекули
яких утворюють тверді розчини або скло.
Необхідною умовою для такого розпаду є “слабкість
іонних зв’язків”. До цих мінералів були віднесені
природні складні окисли, орто та діортосилікати
перехідних та рідкоземельних елементів. Цю точку
зору підтримують автори [16, 17].
2. Причина метаміктності полягає в тому, що
через атомні зіткнення при α - розпаді урану і торію,
які входять у вигляді домішок у структуру первісно
кристалічних мінералів, відбувається зміщення
атомів з їх рівноважних положень. В результаті
цього виникає напружений, деформований стан
кристалічної структури (“деформація кристалічної
гратки”), який призводить до часткової або повної
ізотропізації та рентгеноаморфності вихідного
мінералу.
3. Під впливом радіоактивного розпаду урану і
торію, які містяться у мінералах, з паралельною
взаємодією води, кристали субдіспергуються на
дуже малі кристалічні “міцели”, що й призводить до
ізотропізації та рентгеноаморфності мінералу.
4. Точка зору про “полімерну природу
метаміктних матеріалів”, яка полягає в тому, що
здатність до утворення неорганічних полімерів
такими елементами, як Ta, Nb, Ti, Zr, Th, Sc, Ce, U
ставиться у відповідність до схильності мінералів
цих елементів до метаміктізації; при цьому
припускається, що по своїй природі метаміктні
мінерали це склообразні неорганічні полімери.
5. Визначну роль в метаміктній зміні мінералів
відводиться дії гідротермальних процесів та впливу
води. Згідно з цією точкою зору, радіоактивні
елементи в метаміктних мінералах можуть бути
вторинно привнесеними з гідротермальними
розчинами.
Аналізуючи приведені точки зору щодо природи
метаміктності мінералів, ми можемо констатувати,
що вони різні і охоплюють різні прояви
метаміктності, не розкриваючи причини. Не
відкидаючи дії зазначених вище факторів, ми
вважаємо, що радіаційна стійкість шаруватих
мінералів перш за все зобов’язана особливостям їх
структури. Слід підкреслити, що в шаруватих
мінералах присутність міжшарового простору
забезпечує суттєво довгі лінійні канали різного
напрямку в структурі елементарного шару, товщина
якого не перевищує 10-9 м (Рис.1). Міжшаровий
простір має відносно великі розміри, тому його
можна позначити як “макроканал”, в якому, як
правило присутні рухливі молекули води. Канали в
елементарному шарі мають малі розміри -
“мікроканали” (Рис.1). Якраз наявність вказаних
каналів в структурі шаруватих мінералів і
забезпечує їх радіаційну стійкість (відсутність
метаміктності), незважаючи на те, що в їх структурі
присутні уран і торій. α-Частки, рухаючись в
каналі, не співударяються з ядрами атомів і тим
самим зберігають структуру мінералу.
_______________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2004. № 3.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (85), с. 75-80.
75
Рис.1. Фрагмент структури метацейнеріту. 1 – міжшаровий простір – “макроканал”;2 – “мікроканали”;
3 – фрагмент структури елементарного шару
_______________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2004. № 3.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (85), с. 75-80.
75
Коротко розглянемо взаємодію радіації з
твердим тілом. Відомо [19-21], що процеси
рекомбінації френкелівських пар визначаються
одним із таких параметрів, як величина радіуса
рекомбінації (Rкр). Коли віддаль між вакансією і
вибитим атомом менше Rкр, то відбувається
рекомбінація дефекту. Відомо, що концентрація
дефектів визначається виразом [22]:
,)()v2exp( 2
0 cKcp
dt
dc ∞−−=
(1)
де c – об’ємна концентрація дефектів, м-3; p –
швидкість утворення стабільних пар дефектів в
одиниці об’єму, м-3с-1;
3
0 3
4v крRπ=
– об’єм сфери
спонтанної рекомбінації, м3; крR – радіус
рекомбінації, м;
])4(1[4)( 2/1
0
3 сRDRK кркр ππ +=∞
– константа дифузійно-контрольованої
рекомбінації, м3/с; D – коефіцієнт дифузії, м2/с; 0с –
стаціонарна концентрація накопичених дефектів
(при насиченні) одного виду, м-3.
Видно, що дифузія суттєво впливає на процеси
накопичення дефектів в структурі мінералу. Для
нашої групи мінералів можна передбачити, що у
випадку зіткнення α -частки з ядрами атомів в
елементарному шарі мінералу будуть
накопичуватися точкові дефекти, оскільки значення
коефіцієнтів дифузії наприклад іонів свинцю в
структурі монациту, циркону та інших мінералів
малі (D=10-35 м2/с [23]) і, відповідно, її роль в
процесах рекомбінації незначна. На процеси
рекомбінації дефектів можуть впливати рухливі
молекули води, локалізовані в міжшаровому
просторі мінералу (D=10-9 м2/с ). В [24] нами було
відмічено, що γ-опромінення слабо впливає на
накопичення радіаційних парамагнітних дефектів в
структурі мінералів, в яких присутні рухливі
молекули води. Можна припустити, що вплив
молекул води на накопичення радіаційних дефектів
подібний впливу дифузії дефектів. Можливо, це
пов’язано з присутністю у молекул води значного
електричного дипольного моменту, який може
впливати на висоту потенціального бар’єру
“вибитого” іону, допомагаючи йому рекомбінувати,
тим самим зменшуючи накопичення дефектів в
структурі мінералу. Розглянемо біотит - мінерал
групи слюд, з товщиною елементарного шару 10-9 м,
що не містить молекул води. В роботі [25]
досліджена залежність кількості радіаційних
парамагнітних дефектів в цьому мінералі від
температури відпалу зразка. Показано, що кількість
дефектів починає знижуватись при T1 = 473 K та
спадає до нуля при T2 = 523 K. Тому значення
енергії активації для процесу рекомбінації
знаходяться в межах 0,76 - 0,84 еВ. Тепер
припустимо, що в цьому мінералі за певних причин
в міжшаровому просторі будуть присутні молекули
води. Зроблена нами оцінка величини потенціалу
(метод ефективних точкових зарядів), що
утворюється в центрі (максимальна відстань між
молекулою води і дефектом) елементарного шару
мінералу молекулою води, орієнтованою вздовж “с”,
дала значення 0,2 В. Зазначимо, що у випадку
шаруватих та субшаруватих мінералів, в формулі
яких присутні молекули води, на окремий дефект
одночасно можуть впливати кілька молекул води,
розміщені над та під дефектом. Це може призвести
до того, що у деякий час потенціальна енергія
вибитого іона підвищиться (або висота бар’єра
зменшиться) настільки, що він повернеться в своє
початкове положення. Однак роль рухливих
молекул води в процесах накопичення радіаційних
дефектів в структурі шаруватих і канальних
мінералів потребує більш детальних оцінок, що
виходить за межі даної роботи. Таким чином, на
даному етапі можна вважати, що присутність
рухливих молекул води в “макроканалах” може
позитивно впливати на радіаційну стійкість
шаруватих уран- та торієвих мінералів.
Підтвердженням цієї точки зору є те, що в табл.1 усі
мінерали, в формулу яких входить вода, є
неметаміктними.
Але більш вагомий вплив на радіаційну стійкість
шаруватих мінералів, на наш погляд, має ефект
каналювання. В [26] була висунена ідея про те, що
за допомогою зміни прогину монокристалу можна
керувати траєкторіями високо енергетичних
заряджених часток, що захоплені у процес
каналювання. Критичний радіус кривизни траєкторії
часток, при якому ще можливо їх утримання
зігнутою кристалографічною площиною,
визначається співвідношенням:
R0 = Mv2/EcQ, (2)
де M – релятивістська маса частки, кг; v – її
швидкість, м/с; Q – заряд частки, Кл; Ec – значення
усередненого електричного поля на такій відстані
від площини кристалічної гратки, де рух частки в
режимі каналювання стає нестійким через
взаємодію з одиночними атомами, В/м.
Експериментально було показано [27], що жмут
протонів з енергією 8,4 ГеВ, який проходив крізь
монокристал кремнію довжиною 2ּ10-2 м, з
керованою величиною прогину (до 10-2 м),
відхилявся на кут до 2,6ּ10-2 рад. Відповідний радіус
кривизни дорівнював 0,38 м. Не зважаючи на те, що
експериментальна величина радіуса кривизни
виявилася приблизно в 20 разів більшою за
розраховану за формулою (2) при значенні Ес =
5ּ1011 В/м [28], вказану формулу можна
використовувати для оцінки R0. Так, для випадку
розпаду ядра урану, радіус кривизни для α - частки з
енергію 4,2 МеВ, визначений за формулою (2),
_______________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2004. № 3.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (85), с. 75-80.
75
становить R0 = 4,65ּ10-6 м. У випадку гофрованого
каналу радіус кривизни R того ж порядку, що і
відстань між атомами (R ~ 10-10 м), тобто R << R0.
Тому α - частки не будуть каналювати. У випадку ж
прямого каналу, навіть якщо α - частка рухається під
кутом до осі каналу, поле в каналі буде сприяти
зменшенню цього кута, що буде збільшувати
кількість часток, що каналюють в цьому каналі, не
створюючи дефектів в структурі мінералу.
Таким чином, головною причиною радіаційної
стійкості шаруватих уран- і торієвих мінералів є
присутність в їх структурах прямих “мікро” і
“макроканалів”, які захоплюють α-частки в
електричне поле каналу, тим самим захищаючи
структуру від радіаційних пошкоджень. Відсутність
в структурі мінералу вказаних “мікроканалів”
вимушує α-частки “конфліктувати” з атомами
мінералу, що призводить до метаміктизації його
структури.
ЛІТЕРАТУРА
1. A. Litovchenko, E. Kalinichenko, V. Ivanitsky,
M. Bagmut, M. Plastinina, B. Zlobenko. Studies of ther-
mal and radiation effects on water-rock systems related
to envisaged isolation of high level radioactive wastes in
crystalline formations of the Ukrainian shield. Vienna:
IAEA (IAEA-TECDOC-1177), 2000, p. 37-43.
2. Минералогическая энциклопедия //Перевод с ан-
глийского /Под ред. К. Фрея. Л.: «Недра», 1985, 512
с.
3. А.С. Поваренных. Кристаллохимическая класси-
фикация минеральных видов. К.: «Наукова думка»,
1966, 548 с.
4. Минералы: Справочник. Том 2, в. 3. М.: «Наука»,
1967, 676 с.
5. Г.А. Сидоренко. Кристаллохимия минералов ура-
на. М.: «Атомиздат», 1978, 216 с.
6. Michael Fleischer. New mineral names. Com-
preignacite //Amer. Miner. 1965, v. 50, N 5/6, p. 807.
7. Г. Штрюбель, З. Циммер. Минералогический сло-
варь /Перевод с немецкого. М.: «Недра», 1987, 494 с.
8. Минералы: Справочник. Т. 3, в. 1. М.: «Наука»,
1972, 883 с.
9. Г.Н. Вертушков, В.Н. Авдонин. Таблицы для опре-
деления минералов по физическим и химическим
свойствам. М.: «Недра», 1980, 295 с.
10. I.H. Milne and E.W. Nuffield. Studies of radioac-
tive compounds : I – Vandenbrandeite //Amer. Miner.
1951, v. 36, N 5/6, p. 394.
11. А.А. Годовиков. Минералогия. М.: Недра, 1975,
520 с.
12. Х. Штрунц. Минералогические таблицы. М.:
“Госгортехиздат”, 1962. 532с.
13. С.А. Горжевская, Г.А. Сидоренко, А.И. Гинз-
бург. Титано-тантало-ниобаты (свойства, особен-
ности состава и условия образования). М.: «Недра»,
1974, 344 с.
14. Минералы. Справочник. Том 4, в. 3. М.:
«Наука», 1996, 426 с.
15. И.М. Липова, Г.А. Кузнецова, Е.С. Макаров.
Изучение метамиктного состояния цирконов и цир-
толитов //Геохимия. 1965, № 6, с. 681 – 682.
16. И.Б. Боровский, М.А. Блохин. Рентгенографиче-
ское исследование метамиктного состояния цирко-
нов. //Труды Ломоносовского института геохимии,
кристаллографии и минералогии. 1936, в. 7,
с. 197 – 198.
17. А.С. Поваренных. К вопросу о сущности мета-
миктного распада минералов //Труды Зап. Всес. ми-
нерал. общества. 1956. Ч. 85, в. 4, с. 593.
18. А.П. Шпак, В.В. Трачевский, В.Л. Карбовский.
Актиноиды в самоорганизующихся системах. Книга
1. Актиноиды в техногенезе. К.:
«Академпериодика», 2002, 347 с.
19. Ч.Б. Лущик, А.Ч. Лущик. Распад электронных
возбуждений с образованием дефектов в твёрдых
телах. М.: «Наука», 1989, 262 с.
20. В.В. Кирсанов, А.Л. Суворов, Ю.В. Трушин.
Процессы радиационного дефектообразования в ме-
таллах. М.: “Энергоатомиздат”, 1985, 272 с.
21. Ю.Р. Забродский, В.М. Кошкин. Образование
долгоживущих точечных дефектов из неустойчивых
пар вакансия - атом в междоузлии. //Физика твёр-
дого тела. 1976, т. 18, с. 2857.
22. В.Л. Винецкий, Ю.Х. Калнинь, Е.А. Котомин,
А.А. Овчинников. Радиационно-стимулированная
агрегатизация дефектов френкеля в твёрдых телах.
//Успехи физических наук. 1990, т. 160, в. 10, с. 12.
23. Г.И. Шестаков Диффузия свинца в монаците,
цирконе, сфене, апатите //Геохимия. 1972, № 10,
с. 1197 – 1204 .
24. Р. Pushkareva, E. Kalinichenko, A. Lytovchenko,
A. Pushkarev, V. Kadochnicov, M. Plastynina. Irradia-
tion effect on physico-chemical properties of clay min-
erals //Applied Clay Science. 2002, v. 21, p. 120.
25 И.В. Матяш, А.М. Калиниченко, А.С. Литовчен-
ко, В.П. Иваницкий, Э.В. Польшин, А.А. Мельни-
ков. Радиоспектроскопия слюд и амфиболов. К.:
«Наукова думка», 1980, 188 с.
26 E.N. Tsyganov. Fermilab TM-682, TM-684. Batavia,
1976.
27 А.С. Водопьянов, В.М. Головатюк, А.Ф. Елишев,
И.М. Иванченко, Р.Б. Кадыров, Н.Н. Карпенко, И.А.
Гришаев, Г.Д. Коваленко. Управление траекториями
заряженных частиц с помощью изогнутого монокри-
сталла //Письма в ЖЭТФ. 1979, т. 30, в. 7,
с. 474 – 478.
76
ВЛИЯНИЕ СТРУКТУРНЫХ ОСОБЕННОСТЕЙ СЛОИСТЫХ U, Th-МИНЕРАЛОВ НА ИХ РАДИА-
ЦИОННУЮ УСТОЙЧИВОСТЬ
А.П. Шпак, А.С. Литовченко, А.Е. Гречановский, Г.В. Легкова, Г.Д. Коваленко
С.Ю. Саенко, Р.В. Тарасов, Э.П. Шевякова
Рассмотрено влияние структурных особенностей слоистых и субслоистых минералов на их радиационную устойчи-
вость. Анализ структурных особенностей был сделан в 75 минералах. Показано, что в 69 слоистых и субслоистых мине-
ралах в структуре элементарного слоя присутствуют прямые микроканалы. Эти минералы неметамиктные. В других ше-
сти субслоистых минералах микроканалы гофрированные. Эти минералы метамиктные. Делается вывод, что причиной
радиационной устойчивости минералов является эффект каналирования альфа-частиц, который происходит только в
случае наличия в структуре прямых микроканалов. Также рассматривается влияние межслоевых молекул воды на радиа-
ционную устойчивость минералов.
INFLUENCE OF STRUCTURE PECULIARITIES OF LAYER U, Th-MINERALS ON THEIR RA-
DIATION STABILITY
А.P. Shpak, А.S. Lytovchenko, A.Е. Grechanovsky, G.V. Legkova, G.D. Kovalenko
S.Yu. Sayenko, R.V. Tarasov, E.P. Shevyakova
In this article an effect of structure peculiarities of layer and sublayer minerals on their radiation stability has been consid-
ered. An analysis of the structural peculiarities has been made for the seventy-five minerals. Sixty-nine minerals have shown
straight-forwarded microchannels in their elementary layer. These minerals are not metamict. In other sublayer minerals crimped
microchannels are presented. These minerals are metamict. Conclusion has been made that the cause of the radiation stability of
the minerals is the effect of channeling of α-particles, which occurs only in the case of presence of straight-forwarded channels in
the structure of the minerals. In this article influence of the interlayer molecules of water on the radiation stability of minerals has
been considered.
_______________________________________________________________________________
ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2004. № 3.
Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (85), с. 75-80.
75
|
| id | nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-79545 |
| institution | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| issn | 1562-6016 |
| language | Ukrainian |
| last_indexed | 2025-12-07T18:20:03Z |
| publishDate | 2004 |
| publisher | Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України |
| record_format | dspace |
| spelling | Шпак, А.П. Литовченко, А.С. Гречанівський, О.Є. Легкова, Г.В. Коваленко, Г.Д. Саенко, C.Ю. Тарасов, Р.В. Шевякова, Э.П. 2015-04-02T19:40:09Z 2015-04-02T19:40:09Z 2004 Вплив структурних особливостей шаруватих U,Th-мінералів на їх радіаційну стійкість / А.П. Шпак, А.С. Литовченко, О.Є. Гречанівський, Г.В. Легкова, Г.Д. Коваленко C.Ю. Саенко, Р.В. Тарасов, Э.П. Шевякова // Вопросы атомной науки и техники. — 2004. — № 3. — С. 75-80. — Бібліогр.: 27 назв. — укр. 1562-6016 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/79545 621.039.7 Розглянуто вплив структурних особливостей шаруватих та субшаруватих мінералів на їх радіаційну стійкість. Аналіз
 структурних особливостей проведено в 75 мінералах. Показано, що у 69 шаруватих та субшаруватих мінералах в
 структурі елементарного шару присутні прямі мікроканали. Всі ці мінерали неметаміктні. В інших шести субшаруватих
 мінералах мікроканали гофровані. Ці мінерали метаміктні. Робиться висновок, що причиною радіаційної стійкості
 мінералів є ефект каналювання альфа-частинок, який відбувається лише у випадку присутності в структурі прямих
 мікроканалів. Також розглядається вплив міжшарових молекул води на радіаційну стійкість мінералів. Рассмотрено влияние структурных особенностей слоистых и субслоистых минералов на их радиационную устойчивость. Анализ структурных особенностей был сделан в 75 минералах. Показано, что в 69 слоистых и субслоистых минералах в структуре элементарного слоя присутствуют прямые микроканалы. Эти минералы неметамиктные. В других шести субслоистых минералах микроканалы гофрированные. Эти минералы метамиктные. Делается вывод, что причиной
 радиационной устойчивости минералов является эффект каналирования альфа-частиц, который происходит только в
 случае наличия в структуре прямых микроканалов. Также рассматривается влияние межслоевых молекул воды на радиационную устойчивость минералов. In this article an effect of structure peculiarities of layer and sublayer minerals on their radiation stability has been considered. An analysis of the structural peculiarities has been made for the seventy-five minerals. Sixty-nine minerals have shown
 straight-forwarded microchannels in their elementary layer. These minerals are not metamict. In other sublayer minerals crimped
 microchannels are presented. These minerals are metamict. Conclusion has been made that the cause of the radiation stability of
 the minerals is the effect of channeling of α-particles, which occurs only in the case of presence of straight-forwarded channels in
 the structure of the minerals. In this article influence of the interlayer molecules of water on the radiation stability of minerals has
 been considered. uk Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України Вопросы атомной науки и техники Материалы реакторов на тепловых нейтронах Вплив структурних особливостей шаруватих U,Th-мінералів на їх радіаційну стійкість Влияние структурных особенностей слоистых U, Th-минералов на их радиационную устойчивость Influence of structure peculiarities of layer U, Th-minerals on their radiation stability Article published earlier |
| spellingShingle | Вплив структурних особливостей шаруватих U,Th-мінералів на їх радіаційну стійкість Шпак, А.П. Литовченко, А.С. Гречанівський, О.Є. Легкова, Г.В. Коваленко, Г.Д. Саенко, C.Ю. Тарасов, Р.В. Шевякова, Э.П. Материалы реакторов на тепловых нейтронах |
| title | Вплив структурних особливостей шаруватих U,Th-мінералів на їх радіаційну стійкість |
| title_alt | Влияние структурных особенностей слоистых U, Th-минералов на их радиационную устойчивость Influence of structure peculiarities of layer U, Th-minerals on their radiation stability |
| title_full | Вплив структурних особливостей шаруватих U,Th-мінералів на їх радіаційну стійкість |
| title_fullStr | Вплив структурних особливостей шаруватих U,Th-мінералів на їх радіаційну стійкість |
| title_full_unstemmed | Вплив структурних особливостей шаруватих U,Th-мінералів на їх радіаційну стійкість |
| title_short | Вплив структурних особливостей шаруватих U,Th-мінералів на їх радіаційну стійкість |
| title_sort | вплив структурних особливостей шаруватих u,th-мінералів на їх радіаційну стійкість |
| topic | Материалы реакторов на тепловых нейтронах |
| topic_facet | Материалы реакторов на тепловых нейтронах |
| url | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/79545 |
| work_keys_str_mv | AT špakap vplivstrukturnihosoblivosteišaruvatihuthmíneralívnaíhradíacíinustíikístʹ AT litovčenkoas vplivstrukturnihosoblivosteišaruvatihuthmíneralívnaíhradíacíinustíikístʹ AT grečanívsʹkiioê vplivstrukturnihosoblivosteišaruvatihuthmíneralívnaíhradíacíinustíikístʹ AT legkovagv vplivstrukturnihosoblivosteišaruvatihuthmíneralívnaíhradíacíinustíikístʹ AT kovalenkogd vplivstrukturnihosoblivosteišaruvatihuthmíneralívnaíhradíacíinustíikístʹ AT saenkocû vplivstrukturnihosoblivosteišaruvatihuthmíneralívnaíhradíacíinustíikístʹ AT tarasovrv vplivstrukturnihosoblivosteišaruvatihuthmíneralívnaíhradíacíinustíikístʹ AT ševâkovaép vplivstrukturnihosoblivosteišaruvatihuthmíneralívnaíhradíacíinustíikístʹ AT špakap vliâniestrukturnyhosobennosteisloistyhuthmineralovnaihradiacionnuûustoičivostʹ AT litovčenkoas vliâniestrukturnyhosobennosteisloistyhuthmineralovnaihradiacionnuûustoičivostʹ AT grečanívsʹkiioê vliâniestrukturnyhosobennosteisloistyhuthmineralovnaihradiacionnuûustoičivostʹ AT legkovagv vliâniestrukturnyhosobennosteisloistyhuthmineralovnaihradiacionnuûustoičivostʹ AT kovalenkogd vliâniestrukturnyhosobennosteisloistyhuthmineralovnaihradiacionnuûustoičivostʹ AT saenkocû vliâniestrukturnyhosobennosteisloistyhuthmineralovnaihradiacionnuûustoičivostʹ AT tarasovrv vliâniestrukturnyhosobennosteisloistyhuthmineralovnaihradiacionnuûustoičivostʹ AT ševâkovaép vliâniestrukturnyhosobennosteisloistyhuthmineralovnaihradiacionnuûustoičivostʹ AT špakap influenceofstructurepeculiaritiesoflayeruthmineralsontheirradiationstability AT litovčenkoas influenceofstructurepeculiaritiesoflayeruthmineralsontheirradiationstability AT grečanívsʹkiioê influenceofstructurepeculiaritiesoflayeruthmineralsontheirradiationstability AT legkovagv influenceofstructurepeculiaritiesoflayeruthmineralsontheirradiationstability AT kovalenkogd influenceofstructurepeculiaritiesoflayeruthmineralsontheirradiationstability AT saenkocû influenceofstructurepeculiaritiesoflayeruthmineralsontheirradiationstability AT tarasovrv influenceofstructurepeculiaritiesoflayeruthmineralsontheirradiationstability AT ševâkovaép influenceofstructurepeculiaritiesoflayeruthmineralsontheirradiationstability |