Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения

Показана возможность твердотельных переходов оксида висмута в результате направленных смещений атомов кислорода при взаимодействии с электронами. Показана возможность твердотельных переходов оксида висмута в результате направленных смещений атомов кислорода при взаимодействии с электронами. The poss...

Full description

Saved in:
Bibliographic Details
Published in:Вопросы атомной науки и техники
Date:2002
Main Author: Приходько, К.Е.
Format: Article
Language:Russian
Published: Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України 2002
Subjects:
Online Access:https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/80081
Tags: Add Tag
No Tags, Be the first to tag this record!
Journal Title:Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Cite this:Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения / К.Е. Приходько // Вопросы атомной науки и техники. — 2002. — № 3. — С. 36-40. — Бібліогр.: 2 назв. — рос.

Institution

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
_version_ 1860259047184269312
author Приходько, К.Е.
author_facet Приходько, К.Е.
citation_txt Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения / К.Е. Приходько // Вопросы атомной науки и техники. — 2002. — № 3. — С. 36-40. — Бібліогр.: 2 назв. — рос.
collection DSpace DC
container_title Вопросы атомной науки и техники
description Показана возможность твердотельных переходов оксида висмута в результате направленных смещений атомов кислорода при взаимодействии с электронами. Показана возможность твердотельных переходов оксида висмута в результате направленных смещений атомов кислорода при взаимодействии с электронами. The possibility of solid state transition of bismuth oxide as the result of directed displacements of oxygen atoms at interaction with electrons is demonstrated.
first_indexed 2025-12-07T18:53:35Z
format Article
fulltext УДК 539.438:539.12.04 ТВЕРДОТЕЛЬНЫЕ ПРЕВРАЩЕНИЯ ОКСИДА ВИСМУТА ПОД ДЕЙ- СТВИЕМ ЭЛЕКТРОННОГО ОБЛУЧЕНИЯ К.Е.Приходько Российский Научный Центр «Курчатовский институт», г.Москва, Россия Показана возможность твердотельных переходов оксида висмута в результате направленных смещений атомов кис- лорода при взаимодействии с электронами. Показана можливість твердотільних переходів оксиду вісмуту в результаті спрямованих зміщень атомів кисню при взаємодії з електронами. The possibility of solid state transition of bismuth oxide as the result of directed displacements of oxygen atoms at interac- tion with electrons is demonstrated. 1.ВВЕДЕНИЕ Радиационно-индуцированное преобразование свойств твердых тел под действием облучения, обу- словленных изменением атомного состава материа- ла, требует осуществления преимущественного уда- ления из объема атомов определенного сорта. В этом процессе важно обеспечить как селективное смещение атомов [1], так и добиться того, чтобы эти атомы удалялись преимущественно в каком-то вы- деленном направлении; в противном случае сложно ожидать изменения фазового состава материала даже в той ситуации, когда имеет место смещение атомов только одного сорта. Облучение материалов in situ в электронном ми- кроскопе предоставляет широкие возможности изу- чения как селективности, так и направленности атомных смещений в ходе облучения. Во-первых, варьированием энергии моноэнергитичного пучка можно достаточно точно контролировать макси- мальную передаваемую энергию, добиваясь селек- тивности образования дефектов для различных ато- мов. Во-вторых, в связи с малой массой электрона и принципиально невысокими превышениями макси- мально передаваемой энергии над пороговой, сме- щающие взаимодействия электронов с ядрами име- ют место в узком интервале углов рассеяния, а это означает, что первично выбитый атом (ПВА) полу- чает импульс также в узком угловом интервале, т.е. имеет место направленность смещения ПВА. Поскольку ПВА получает энергию, лишь незна- чительно превышающую пороговую, большая ее часть расходуется для его выхода за пределы объема спонтанной рекомбинации. Остаток энергии состав- ляет от нескольких единиц до нескольких десятков электрон-вольт, что недостаточно для сколько-ни- будь существенных дальнейших перемещений в ре- шетке. Поэтому можно считать, что ПВА перемеща- ется на расстояние, равное радиусу сферы спонтан- ной рекомбинации в направлении полученного им- пульса. В случае электронного облучения материала в микроскопе, где расходимость пучка мала, и, следо- вательно, все электроны двигаются параллельно оп- тической оси, выбитые атомы получают импульс вдоль направления движения электронов, и, следо- вательно, реализуется направленное смещение ато- мов вперед вдоль пучка. Поскольку длины свобод- ного пробега используемых электронов много больше толщины образца на просвечиваемых участках, атомы смещаются по одному и равномер- но по объему материала. В результате длительного облучения происходит уменьшение концентрации атомов смещаемого типа за счет постепенного пере- мещения вдоль пучка с последующим выходом за пределы образца на задней его поверхности. Умень- шение концентрации атомов в твердом теле иниции- рует протекание как структурных, так и фазовых превращений. Экспериментальное определение условий протекания фазовых переходов, обуслов- ленных изменением атомного состава материалов в результате воздействия электронного облучения, позволяет изучить процесс направленных атомных смещений. 2.ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ В работе в качестве объекта исследования был выбран оксид висмута BiO2, напыленный при ком- натной температуре на каменную соль, покрытую слоем аморфного углерода. Оксид висмута состоит из тяжелых атомов металла, для них максимальная передаваемая энергия для электронов мала (Tmax~2.5 эВ), а также из легких атомов кислорода, которым электроны могут передавать энергии, пре- вышающие пороговые энергии смещения Ed (Tmax~32 эВ). Облучение проводилось in situ в колонне элек- тронного микроскопа при комнатной температуре. Энергия электронов составляла 200 кэВ, плотность электронного потока была 8.1 1019 эл/см2с. Тонкие пленки оксида висмута BiO2 толщиной 200 Å были облучены сначала до флюенса электронов ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физики радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.36-40. 36 1.5.1023 эл/см2, а затем до флюенса 3.5.1023 эл/см2. Состояние облучаемого участка образца фиксирова- лось как по картине микродифракции, так и по элек- тронно-микроскопическим изображениям. 3.РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ Электронно-микроскопические исследования по- казали, что в процессе облучения происходит твер- дотельное фазовое превращение исходного оксида висмута BiO2 сначала в оксид висмута Bi2O3, а за- тем, при более длительном облучении в металличе- ский висмут. На рис.1 показаны фотографии микро- структуры облучаемого участка образца, где видны области исходного оксида (А), и область (В), где об- разовался оксид с пониженным содержанием кисло- рода Bi2O3 в результате облучения до дозы 1.5.1023 эл/см2. Как следует из рис.1,а, оксид Bi2O3 характеризуется более мелким размером зерна. На рис.1,б показано темнопольное электронно-микро- скопическое изображение, на котором отчетливо видно уменьшение размера зерна в модифицирован- ном оксиде в десять и более раз. Следует отметить, что поскольку кристаллические рефлексы модифи- цированного и исходного оксида лежат близко друг от друга на электронограмме, не удается их полно- стью разделить в связи с фиксированным размером аппертурной диафрагмы, поэтому некоторые зерна BiO2 видны в темном поле совместно с зернами Bi2O3. Пусть пленка BiO2 подвергается воздействию об- лучения электронами с энергией 200 кэВ непосред- ственно в микроскопе. Поскольку толщина пленки, составляющая несколько десятков нанометров, много меньше средней длины свободного пробега электронов данной энергии, можно считать, что ра- диационные повреждения в виде выбитых атомов генерируются равномерно по толщине всей облучае- мой области образца. Если поток электронов харак- теризуется плотностью j, а сечение процесса выби- вания атомов кислорода из узлов кристаллической решетки BiO2 – σd, то скорость радиационно-инду- цированных смещений атомов кислорода составляет jσd. В данной работе плотность электронного потока была 8.1.1019 эл/см2с, сечение выбивания атомов кис- лорода из узлов кристаллической решетки рассчи- тывалось теоретически [2] σd ~ 10 б для значения Ed~22 эВ, что вызывало смещение атомов кислорода в исходном оксиде со скоростью 0.8.10-3 сна/с. Пусть при каждом смещении атом кислорода эф- фективно перемещается на некоторое расстояние L вдоль направления электронного пучка. Допустим, что это среднее расстояние не зависит от величины переданной ПВА энергии, а также от локального со- става материала мишени. Первое допущение может считаться вполне приемлемым, поскольку при не- больших превышениях максимальной передаваемой энергии над пороговой энергией смещения Ed оста- ток энергии ПВА после удаления за пределы объема спонтанной рекомбинации (несколько электрон- вольт) не может приводить к значимым перемеще- ниям ПВА в решетке. Второе допущение, по-види- мому, также достаточно точно описывает ситуацию в рассматриваемом случае, поскольку общее изме- нение атомного состава в результате облучения, по крайней мере, на начальном этапе невелико. При равномерном смещении атомов по объему образца, уменьшение концентрации кислорода начи- нается со стороны поверхности, на которую падает электронный пучок. Это происходит потому, что любой другой элемент объема в глубине образца или вблизи задней поверхности получает в единицу времени ровно такое же количество атомов кислоро- да из объема, расположенного от него на расстоянии L ближе к передней поверхности образца, какое он сам теряет за счет атомных смещений под действи- ем облучения. Изменение концентрации n смещаемых атомов на расстоянии x от поверхности за промежуток вре- мени dt равно: ),(),(),( txndtjtLxndtjtxdn dd ⋅−−⋅= σσ , (1) где второй член описывает убыль концентрации ато- мов за счет смещений в слое с координатой x, а пер- вый – соответствующее увеличение концентрации за счет смещений в слое с координатой x-L. Разобьем образец на слои толщиной L параллель- но поверхности. Тогда для самого близкого к по- верхности слоя, назовем его нулевым слоем, первый член разности в выражении (1) будет равен нулю, поскольку в этот слой не поступают выбитые атомы из предыдущего слоя. Уравнение (1) становится од- нородным и имеет простое экспоненциальное реше- ние: ttj eNeNtn d λσ −− == 000 )( , (2) где скорость генерации дефектов обозначена λ= j σd, нижний индекс у n обозначает номер слоя, а N0 – начальная концентрация атомов кислорода в образ- це. Для следующего, первого, слоя, уменьшаемое в выражении (1) не равно нулю, и значение концен- трации n(x-L,t) соответствует концентрации атомов в нулевом слое (2). Уравнение для концентрации в первом слое становится неоднородным: teNn dt dn λλλ −=+ 01 1 . (3) Уравнение Бернулли (3) имеет решение: )1()( 01 += − teNtn t λλ . (4) Для второго слоя дифференциальное уравнение зависимости концентрации n2(t) от времени будет выглядеть аналогично (3), но только в правой части после λ окажется функция (4), поскольку увеличе- ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физики радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.36-40. 37 ние атомов кислорода во втором слое происходит за счет выбивания атомов из первого слоя. Очевидно, что в общем случае для слоя с номе- ром i зависимость концентрации ni(t) от времени бу- дет иметь вид: ( )     ++= − 1... ! )( 0 i teNtn i t i λλ . (5) На рис.3 представлены расчетные кривые (5), по- казывающие изменение концентрации атомов кис- лорода в различных слоях в зависимости от дозы об- лучения, выраженной в с.н.а. а) б) ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физики радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.36-40. 38 Рис.1 Электоронно-микроскопические изображения необлученной (А) области (BiO2) и облученной (В) области до флюенса электронов 1.5.1023 эл/см2 (Bi2O3): а) светлое поле; б) темное поле а) б) в) Рис.2 Картины микродифракции электронов: а) от исходного оксида BiO2 ; б) от модифицированного оксида Bi2O3 , флюенс электронов 1.5.1023 эл/см2 ; ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физики радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.36-40. 39 в) от металлического висмута, флюенс электронов 3.5 1023 эл/см2 решетки в результате взаимодействия с электронами пучка. Как видно из внимательного анализа рис.2,б, при флюенсе электронов ~1.5.1023 эл/см2, что соответ- ствует дозе облучения ~2 с.н.а., на картине микроди- фракции наблюдаются кристаллические линии мо- дифицированного оксида висмута Bi2O3 совместно со слабыми линиями исходного оксида BiO2, а это свидетельствует о том, что, по крайней мере, больше половины пленки по толщине уже перешло в Bi2O3. Последнему оксиду соответствует уровень уменьшения атомной концентрации кислорода 0.75 по сравнению с исходным оксидом. Это значение показано верхней пунктирной линией на рис.3. Вид- ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физики радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.36-40. 40 0 1 2 3 4 5 Флюенс, с.н.а. 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 n i /N 0 1 0 2 3 4 5 мов кислорода по глубине образца от дозы элек- тронного облучения. Анализ полученных данных позволил провести количественное сопоставление предложенных модельных представлений относи- тельно механизмов удаления атомов кислорода с ре- зультатами экспериментов и получить параметры удаления единичного атома при взаимодействии с электронами. Получено, что атомы кислорода за один акт выбивания из узла решетки в среднем перемещаются на расстояние L ≈30 Å вдоль направ- ления движения электронов, что может служить оценкой для величины радиуса сферы спонтанной рекомбинации в оксиде висмута. ЛИТЕРАТУРА 1. Б.А.Гурович и др.//Успехи физических наук, 2001, т.171, №1, с.105−117. 2. W.A.McKinley, H.Feshbach .//Phys.Rev, 1948, v.74, p.1759. ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ, 2002, №3. Серия: Физики радиационных повреждений и радиационное материаловедение (81), с.36-40. 41 Твердотельные превращения оксида висмута под действием электронного облучения 1.Введение 2.Экспериментальная часть 3.Результаты и обсуждение 4.Выводы Литература
id nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-80081
institution Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
issn 1562-6016
language Russian
last_indexed 2025-12-07T18:53:35Z
publishDate 2002
publisher Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
record_format dspace
spelling Приходько, К.Е.
2015-04-11T16:39:51Z
2015-04-11T16:39:51Z
2002
Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения / К.Е. Приходько // Вопросы атомной науки и техники. — 2002. — № 3. — С. 36-40. — Бібліогр.: 2 назв. — рос.
1562-6016
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/80081
539.438:539.12.04
Показана возможность твердотельных переходов оксида висмута в результате направленных смещений атомов кислорода при взаимодействии с электронами.
Показана возможность твердотельных переходов оксида висмута в результате направленных смещений атомов кислорода при взаимодействии с электронами.
The possibility of solid state transition of bismuth oxide as the result of directed displacements of oxygen atoms at interaction with electrons is demonstrated.
ru
Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
Вопросы атомной науки и техники
Физика радиационных повреждений и явлений в твердых телах
Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения
Article
published earlier
spellingShingle Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения
Приходько, К.Е.
Физика радиационных повреждений и явлений в твердых телах
title Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения
title_full Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения
title_fullStr Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения
title_full_unstemmed Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения
title_short Твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения
title_sort твердотельное превращение оксида висмута под действием электронного облучения
topic Физика радиационных повреждений и явлений в твердых телах
topic_facet Физика радиационных повреждений и явлений в твердых телах
url https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/80081
work_keys_str_mv AT prihodʹkoke tverdotelʹnoeprevraŝenieoksidavismutapoddeistviemélektronnogooblučeniâ