Buchumschlag

Методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в стеклокерамическом материале для изоляции высокоактивных отходов

Предложена методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в барьерном стеклокерамическом материале. Методика основана на математической обработке профилей концентрации стабильных изотопов цезия, йода и церия при их проникновении в исследуемый стеклокерамической материал в резу...

Ausführliche Beschreibung

Gespeichert in:
Bibliographische Detailangaben
Veröffentlicht in:Вопросы атомной науки и техники
Datum:2005
Hauptverfasser: Ажажа, Ж.С., Габелков, С.В., Дикий, Н.П., Змий, В.И., Ляшко, Ю.В., Медведева, Е.П., Саенко, С.Ю., Сурков, А.Е., Тарасов, Р.В., Уваров, В.Л., Холомеев, Г.А.
Format: Artikel
Sprache:Russisch
Veröffentlicht: Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України 2005
Schlagworte:
Проблемы РАО
Online Zugang:https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/80599
Tags: Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
Назва журналу:Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Zitieren:Методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в стеклокерамическом материале для изоляции высокоактивных отходов / Ж.С. Ажажа, С.В. Габелков, Н.П. Дикий, В.И. Змий, Ю.В. Ляшко, Е.П. Медведева, С.Ю. Саенко, А.Е. Сурков, Р.В. Тарасов, В.Л. Уваров, Г.А. Холомеев // Вопросы атомной науки и техники. — 2005. — № 5. — С. 128-132. — Бібліогр.: 6 назв. — рос.

Institution

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
_version_ 1859613908289978368
author Ажажа, Ж.С.
Габелков, С.В.
Дикий, Н.П.
Змий, В.И.
Ляшко, Ю.В.
Медведева, Е.П.
Саенко, С.Ю.
Сурков, А.Е.
Тарасов, Р.В.
Уваров, В.Л.
Холомеев, Г.А.
author_facet Ажажа, Ж.С.
Габелков, С.В.
Дикий, Н.П.
Змий, В.И.
Ляшко, Ю.В.
Медведева, Е.П.
Саенко, С.Ю.
Сурков, А.Е.
Тарасов, Р.В.
Уваров, В.Л.
Холомеев, Г.А.
citation_txt Методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в стеклокерамическом материале для изоляции высокоактивных отходов / Ж.С. Ажажа, С.В. Габелков, Н.П. Дикий, В.И. Змий, Ю.В. Ляшко, Е.П. Медведева, С.Ю. Саенко, А.Е. Сурков, Р.В. Тарасов, В.Л. Уваров, Г.А. Холомеев // Вопросы атомной науки и техники. — 2005. — № 5. — С. 128-132. — Бібліогр.: 6 назв. — рос.
collection DSpace DC
container_title Вопросы атомной науки и техники
description Предложена методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в барьерном стеклокерамическом материале. Методика основана на математической обработке профилей концентрации стабильных изотопов цезия, йода и церия при их проникновении в исследуемый стеклокерамической материал в результате отжига в течение 300 ч при температурах 600 и 750 °С. Профили концентрации получены методом γ-активационного анализа последовательно снятых слоев исследуемого образца. В предположении неизменности механизма диффузии при более низких температурах путем экстраполяции температурной зависимости коэффициента диффузии по найденным значениям при температурах 600 и 750 °C определены эффективные коэффициенты диффузии цезия, йода и церия в стеклокерамическом материале при температуре хранения РАО. Запропоновано методику визначення ефективних коефіцієнтів дифузії радіонуклідів у бар'єрному склокерамічному матеріалі. Методика базується на математичній обробці профілів концентрації стабільних ізотопів цезію, йоду та церію при їхньому проникненні в досліджуваний склокерамічний матеріал у результаті випалу протягом 300 годин при температурах 600 та 750 °С. Профілі концентрації отримано методом γ-активаційного аналізу послідовно знятих шарів досліджуваного зразка. У припущенні незмінності механізму дифузії при більш низьких температурах, шляхом екстраполяції температурної залежності коефіцієнта дифузії за знайденими значеннями при температурах 600 і 750 °C, визначено ефективні коефіцієнти дифузії цезію, йоду та церію в склокерамічному матеріалі при температурі зберігання РАВ. The method of determining the effective diffusion coefficients of radionuclides in barrier glassceramic material is offered. The method is based on mathematical processing of concentration curves of stable isotopes of caesium, iodine and cerium at their penetration in glassceramic material in result of heating within 300 hours at temperatures 600 and 750 °C. Concentration curves are received by a method of γ-activation analysis of consistently removed layers of a researched sample. In the assumption of an invariance of the diffusion mechanism at lower temperatures, by extrapolation of temperature dependence of diffusion coefficient by found values at temperatures 600 and 750 °C, effective diffusion coefficients of caesium, iodine and cerium in glassceramic material are determined at temperature of radioactive waste storage.
first_indexed 2025-11-28T17:06:08Z
format Article
fulltext РАЗДЕЛ ТРЕТИЙ ПРОБЛЕМЫ РАО УДК 621.039.7 МЕТОДИКА ОПРЕДЕЛЕНИЯ ЭФФЕКТИВНЫХ КОЭФФИЦИЕНТОВ ДИФФУЗИИ РАДИОНУКЛИДОВ В СТЕКЛОКЕРАМИЧЕСКОМ МАТЕРИАЛЕ ДЛЯ ИЗОЛЯЦИИ ВЫСОКОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ Ж.С. Ажажа, С.В. Габелков, Н.П. Дикий, В.И. Змий, Ю.В. Ляшко, Е.П. Медведева, С.Ю. Саенко, А.Е. Сурков, Р.В. Тарасов, В.Л. Уваров, Г.А. Холомеев Национальный научный центр «Харьковский физико-технический институт», г. Харьков, Украина Предложена методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в барьерном стеклокерамическом материале. Методика основана на математической обработке профилей концентрации стабильных изотопов цезия, йода и церия при их проникновении в исследуемый стеклокерамической мате­ риал в результате отжига в течение 300 ч при температурах 600 и 750 °С. Профили концентрации получены методом γ-активационного анализа последовательно снятых слоев исследуемого образца. В предположении неизменности механизма диффузии при более низких температурах путем экстраполяции температурной за­ висимости коэффициента диффузии по найденным значениям при температурах 600 и 750 °C определены эффективные коэффициенты диффузии цезия, йода и церия в стеклокерамическом материале при темпера­ туре хранения РАО. ВВЕДЕНИЕ В настоящее время в странах с развитой ядерной энергетикой способ глубинного геологического за­ хоронения отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) и высокоактивных отходов (ВАО) рассматривается в качестве одного из наиболее перспективных и на­ дежных для изоляции этих источников опасности от среды обитания человека. По общепризнанной мультибарьерной концеп­ ции защиты биосферы от радионуклидов [1, 2] основными изолирующими барьерами при захоро­ нении и длительном хранении ВАО являются: − удерживающая радионуклиды стабильная матри­ ца; − многослойный инженерный барьер; − геологическая среда захоронения. При окончательном глубинном захоронении вы­ сокоактивных отходов геологическая среда является основным барьером распространению радионукли­ дов. Искусственные инженерные барьеры выполня­ ют защитные функции главным образом в период до окончательной консервации хранилища и в началь­ ный период геологического хранения. В случае вре­ менного поверхностного или приповерхностного хранения ВАО основная нагрузка по изоляции ра­ диоактивных отходов возлагается на инженерные барьеры. В оценке безопасности длительного хранения или окончательного глубинного захоронения высо­ коактивных отходов важную роль играют расчеты подвижности радионуклидов в различных материа­ лах многослойного инженерного барьера. Для рас­ четных оценок количества радиоактивных изотопов, которые в процессе хранения могут покинуть преде­ лы капсулы, содержащей ВАО, необходимо знать величины коэффициентов диффузии основных ра­ дионуклидов в предполагаемом материале капсулы. Данная работа посвящена отработке методики опре­ деления эффективных коэффициентов диффузии ра­ дионуклидов в перспективном для капсулирования ВАО стеклокерамическом материале. Исследуемый стеклокерамический материал по­ лучен из природных алюмосиликатов методом горя­ чего изостатического прессования (ГИП) предвари­ тельно спеченных на воздухе заготовок [3]. Исход­ ная гранитно-глинистая порошковая композиция для получения данного вида стеклокерамики состоя­ ла из 70 % гранита и 30 % каолина (проценты массо­ вые). Схема получения стеклокерамики включает сле­ дующие основные операции: 1) прессование при комнатной температуре из исходной гранитно-глинистой порошковой композиции заготовок в виде таблеток и спе­ кание их на воздухе при температуре 970 °С в течение 10 ч; 2) загрузка спеченных на воздухе стеклокера­ мических заготовок в металлические капсу­ лы; герметизация капсул электросваркой; 3) ГИП-обработка при 920 °С и 100 МПа в течение 5 ч предварительно спеченных на воздухе стеклокерамических заготовок. Полученный данным методом стеклокерамиче­ ский материал характеризуется высокой плотностью (относительная плотность более 0,99), обладает ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.128-132. 128 удовлетворительной механической прочностью, вы­ сокой коррозионной и радиационной стойкостью и может быть применен в качестве материала барьер­ ного слоя для капсулирования ОЯТ и ВАО. МЕТОДИКА И РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКСПЕРИ­ МЕНТОВ Отработка методики определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в стекло­ керамике проводилась на стабильных природных изотопах цезия, йода и церия. При этом цезий и йод полностью имитируют диффузию соответствующих радионуклидов, являющихся продуктами деления и наиболее опасных с точки зрения подвижности, а церий был использован как химический и физиче­ ский аналог наиболее радиотоксичных долгоживу­ щих трансурановых элементов и урана. Источником цезия и йода в данном эксперименте являлись образцы в форме таблеток диаметром 30 мм, которые были изготовлены из порошка йоди­ да цезия холодным прессованием. В качестве источника церия был использован его оксид в виде таблеток диаметром 30 мм. Таблетки были сформованы из порошка CeO2 холодным прес­ сованием и спечены на воздухе при температуре 1200 °С. Далее таблетки были подвергнуты обра­ ботке методом горячего изостатического прессова­ ния при температуре 920 °С и давлении 100 МПа. Образцы исследуемого стеклокерамического ма­ териала также имели форму таблеток диаметром 30 мм, высотой 10 мм. Для реализации процесса диффузии в твёрдой фазе был осуществлен плотный контакт исследуемых образцов стеклокерамики с образцом - источником диффундирующего элемента при температуре, которая значительно ниже темпе­ ратуры плавления стеклокерамического материала, но достаточная для того, чтобы получить достовер­ ные профили концентраций диффундирующих эле­ ментов за приемлемое время. Для этого исследуе­ мый образец стеклокерамики и таблетку оксида це­ рия (или йодида цезия) приводили в контакт тща­ тельно отполированными поверхностями и помеща­ ли в капсулу из нержавеющей стали, которую герме­ тизировали электросваркой. Затем капсулу подвер­ гали кратковременному обжатию в газостате при температуре 920 °С и давлении 100 МПа в течение 30 мин. В процессе обработки капсулы горячим изо­ статическим прессованием оболочка из нержавею­ щей стали и стеклокерамическая таблетка претерпе­ вают пластическую деформацию, в результате чего достигается плотный контакт исследуемых образцов по плоской поверхности. После ГИП-обработки гер­ метичные капсулы, содержащие таблетку стеклоке­ рамики в плотном контакте с таблеткой оксида це­ рия (или йодида цезия), подвергали длительному от­ жигу в течение 300 ч при температурах 600 и 750 ° С. После отжига спрессованные пары таблеток были извлечены из металлической оболочки и под­ вергнуты облучению γ-квантами энергией до 20 МэВ на линейном ускорителе электронов для γ-активации атомов цезия, йода и церия. Далее по­ следовательным снятием слоев, параллельных фронту переноса вещества, с шагом 30…40 мкм ме­ тодом γ-активационного анализа были получены профили концентраций каждого изотопа по глубине образцов стеклокерамики за время диффузии 300 ч при температурах 600 и 750 °С (рис. 1 - 3). Известно, что сечение (γ, n)-реакций в максиму­ ме для изотопов Ce, I, Cs составляет сотни мбарн при энергии γ-квантов 13…15 МэВ. Сечение (γ, n)- реакций для O, Si, Ca и Al (основных элементов стеклокерамического материала) в максимуме не превосходит 20…50 мбарн, причем оно реализуется при энергиях γ-квантов 20…25 МэВ. Поэтому, наве­ денная активность изотопов среднего и тяжелого веса для энергии электронов 20 МэВ существенно выше, чем для атомов стеклокерамики. В нашем случае для активации Ce, I и Cs были использованы следующие реакции: 140Ce (γ, n)139Ce, (порог реакции 9,2 МэВ); измеря­ ли активность 139Ce (Т1/2 = 137,63 дн.) по γ-линии с энергией 165 кэВ; 142Ce (γ, n)141Ce (порог реакции 7,2 МэВ); измеря­ ли активность 141Ce (Т1/2 = 32,5 дн.) по γ-линии с энергией 145 кэВ; распространенность изотопов 140Ce и 142Ce составляет 88,48 и 11,07 % соответ­ ственно; 127I (γ, n)126I, (порог реакции 9,1 МэВ); измеряли активность 126I (Т1/2 = 12,93 дн.) по γ-линии с энерги­ ей 388,6 кэВ; 133Cs (γ, n)132Cs, (порог реакции 9,0 МэВ); измеря­ ли активность 132Cs (Т1/2 = 6,475 дн.) по γ-линии с энергией 668 кэВ. Минимальный предел обнаружения реализовался для 139Ce и составлял 10-6 г/г. Это обусловлено высо­ кой распространенностью изотопа 140Ce (88,48 %) и высокой эффективностью регистрации Ge(Li) детек­ тором γ-излучения с энергией 165 кэВ. Снятие слоев производилось шлифовкой диффу­ зионной поверхности облученных образцов на абра­ зивной бумаге. Вследствие высокой прочности стек­ локерамики перед шлифовкой исследуемая поверх­ ность в течение 10…15 сек подвергалась травлению смесью концентрированной плавиковой кислоты с 10 % концентрированной серной кислоты. Для предотвращения образования пыли шлифовка про­ водилась со смачиванием абразивной бумаги водой на полиэтиленовой пленке. Контроль параллельно­ сти снятия слоев осуществлялся посредством изме­ рения толщины образца в процессе шлифовки. По­ сле снятия необходимого слоя стеклокерамики обра­ ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.128-132. 129 зец вытирали фильтровальной бумагой, которую вместе с абразивной бумагой и снятым материалом помещали в полиэтиленовый пакет и отправляли на γ-детектор. Активность снятых слоев и исходного пробного образца измерялась при помощи Ge(Li)-детектора с энергетическим разрешением 2,8 кэВ по линии 1333 кэВ. Ge(Li)-детектор размещался в комбиниро­ ванной защите (Pb, Cu, CaCO3), что позволило в 2-5 раз повысить чувствительности данного метода регистрации изотопов. Зависимости относительной концентрации це­ рия, цезия и йода в стеклокерамике от глубины про­ никновения после 300 ч отжига при 600 и 750 °С приведены на графиках (рис. 1-3). 1. 2. 3. Рис. 1. Зависимость концентрации церия в стекло­ керамическом материале от глубины после отжига 300 ч при температуре 750 и 600 °С: 1 – кривые, соответствующие процессу диффузии; 2 – прямая, соответствующая фоновому содержа­ нию церия в стеклокерамике, обусловленному его присутствием в материалах и на поверхности обо­ рудования, применяемого в процессе изготовления; 3 – суммарные аппроксимирующие кривые 4. Рис. 2. Зависимость концентрации цезия в стекло­ керамическом материале от глубины после отжига 300 ч при температуре 750 и 600 °С: 1 – кривые, соответствующие процессу диффузии преимущественно по объему зерен; 2 – кривые, со­ ответствующие процессу массопереноса по дефек­ там структуры; 3 – суммарные аппроксимирующие кривые Рис. 3. Зависимость концентрации йода в стеклоке­ рамическом материале от глубины после отжига 300 ч при температуре 750 и 600 °С: 1 – кривая, соответствующая процессу диффузии преимущественно по объему зерен; 2 – кривые, соответствующие процессу массопере­ носа по дефектам структуры; 3 – суммарные аппроксимирующие кривые ОПРЕДЕЛЕНИЕ КОЭФФИЦИЕНТОВ ДИФФУЗИИ Для математического описания результатов экс­ периментов было применено решение одномерного дифференциального уравнения нестационарной диффузии ∂C ∂ t =D ∂2C ∂ x2 (1) при следующих граничных и начальных условиях: а)– ∞ < х < + ∞ (бесконечная непрерывная диффу­ зионная среда); б) – ступенчатый профиль началь­ ной концентрации (при t = 0 ): С(х, 0) = Сo, при x ≤ 0; С(х, 0) = 0, при x > 0. В случае среды с постоянным коэффициентом диффузии решение уравнения (1) в соответствии с работой [4] имеет вид: C  x , t = CO 2 1 −erf x 2 D t  , (2) где: С(х, t) – концентрация диффундирующего эле­ мента на глубине x в момент времени t; D – коэффи­ циент диффузии, постоянный во всей области изме­ нения концентрации; erf(z) – функция ошибок. Коэффициенты диффузии по результатам экспе­ риментов определяли как параметр аппроксимации ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.128-132. 10-5 10-4 10-3 0 200 400 600 Глубина, мкм Ко нц ент рац ия, г/г - Ce, 600 °C - Ce, 750 °C 1 3 2 0 200 400 600 Глубина, мкм Ко нц ен тр ац ия , г/г - Cs – 600 °C - Cs – 750 °C 10-4 10-3 10-2 0,1 1 1 2 3 10-4 0 200 400 600 Глубина, мкм Концентрация, г/г - I, 600 °C - I, 750 °C 10-3 10-2 10-1 2 1 3 130 уравнением (2) точек каждого профиля концентра­ ции, полученных по описанной выше методике. По аналогии с работой [5], на кривых концентра­ ционных зависимостей были выделены по два участка, характеризующихся различным наклоном. Для каждого из этих участков были определены свои значения эффективных коэффициентов диффу­ зии (D1эф и D2эф) церия, цезия и йода в стеклокера­ мике при двух значениях температуры: 600 и 750 ºC. Результирующие аппроксимирующие зависимости полученных экспериментально профилей проникно­ вения хорошо описываются суммой двух выраже­ ний вида (2): C  x , t = CO1 2 1 −erf x 2 D1 эф t CO2 2 1 −erf x 2 D2 эф t  ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ Анализ профилей проникновения церия в стекло­ керамику при двух различных температурах (рис. 1) показывает, что обе зависимости концентрации от глубины имеют по два участка. На первом– концен­ трация убывает с увеличением глубины. Этот уча­ сток иллюстрирует диффузию церия в стеклокера­ мике. При этом эффективные коэффициенты диф­ фузии, определенные по выше описанной методике, составляют для температур 600 и 750 ºC соответ­ ственно 4⋅10-15 и 6⋅10-15 м2/с. На втором участке отно­ сительная концентрация практически не зависит от глубины и температуры и составляет ∼5⋅10-5 г/г, что, вероятно, соответствует фоновому содержанию це­ рия в стеклокерамике, обусловленному его присут­ ствием в материалах и на поверхности оборудова­ ния, применяемого в процессе изготовления. На­ личие этого фона не позволило определить эффек­ тивные коэффициенты диффузии церия на втором участке. Эффективные коэффициенты диффузии це­ рия, рассчитанные, исходя из экспериментально по­ лученных профилей проникновения, приведены в табл. 1. Таблица 1 Экспериментальные значения эффективных коэффициентов диффузии цезия, йода и церия в стеклокерамическом материале при температуре 750 и 600 °С Имитатор про­ дуктов деления Имитатор ак­ тиноидов 5. Темпер атура, ° С 6. Значение эффективных коэффициентов диффузии, м2/с по объему по дефектам структуры Церий из СеО2 750 600 6,0⋅10-15 4,0⋅10-15 - - 7. Цезий 8. из CsI 750 600 5,0⋅10-15 1,0⋅10-15 3,0⋅10-13 1,9⋅10-13 Йод из CsI 750 600 - 1,2⋅10-15 3,8⋅10-13 2,0⋅10-13 9. Зависимости концентрации цезия в стеклокера­ мике от глубины также имеют два участка (рис. 2.): первый – с большим наклоном, второй – более поло­ гий. Расчеты показывают, что первый участок соот­ ветствует относительно медленным процессам диф­ фузии (D1эф ∼10-15 м2/с), а второй участок более бы­ стрым (D2эф ∼10-13 м2/с). По аналогии с работой [5] можно предположить, что первый участок соответ­ ствует диффузии преимущественно по объему зе­ рен, а второй – проникновению по различным де­ фектам структуры. Рассчитанные, исходя из полу­ ченных экспериментально профилей проникнове­ ния, эффективные коэффициенты диффузии цезия приведены в табл. 1. Зависимости концентрации йода в стеклокерами­ ке от глубины (рис. 3.), так же как и цезия, имеют два участка. Рассчитанные эффективные коэффици­ енты диффузии йода показаны в табл. 1. Следует от­ метить, что полученная концентрационная зависи­ мость йода для температуры 750 °С содержит пер­ вый участок, который не описывается уравнением (2). Этот эффект требует дополнительного изучения. Используя зависимость коэффициента диффузии от температуры D = Do⋅ exp(-QD /RT), (3) по значениям эффективных коэффициентов диффу­ зии церия, цезия и йода, полученным при двух раз­ личных температурах (причем для церия – по значе­ ниям D1эф, а для цезия и йода – по D2эф), были рас­ считаны значения энергии активации QD процесса диффузии этих химических элементов в исследуе­ мом стеклокерамическом материале. Эти значения приведены в табл. 2. Таблица 2 10.Энергия активации и эффективные коэффи­ циенты диффузии церия, цезия и йода в стек­ локерамике при температуре 60 °С Химический эле­ мент 11.Эне ргия ак­ ти­ ва­ ции, 12.кДж/К ⋅моль 13.Эффектив­ ные коэффи­ циенты диф­ фузии, м2/с 14.Ц е р 15. 2 0 , 1 16. 4,5⋅ 10-17 ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.128-132. 131 и й 17.Ц е з и й 18. 2 2 , 6 19.1,2⋅ 10-15 20. Й о д 21. 3 1 , 8 22.1,6⋅ 10-16 Предполагая, что механизм диффузии при более низких температурах (100…50 ºС) остается таким же, как при температурах эксперимента, по найден­ ным значениям QD и температурной зависимости (3) были определены эффективные коэффициенты диф­ фузии при температуре 60 ºС, которые также приве­ дены в табл. 2. Эти эффективные коэффициенты диффузии необходимы для прогнозирования выхода радионуклидов из капсулы, содержащей ОЯТ, в условиях временного хранения или окончательного глубинного захоронения [6] капсулированного отра­ ботавшего ядерного топлива и ВАО. ВЫВОДЫ Предложена методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в барьер­ ных материалах, значения которых необходимы для прогнозирования выхода радиоизотопов за пределы капсулы, содержащей РАО. Полученные значения эффективных коэффици­ ентов диффузии имитаторов продуктов деления и актиноидов в стеклокерамике при температуре 60 °С могут быть использованы для прогнозирования вы­ хода радионуклидов из стеклокерамической капсу­ лы, содержащей отработавшее ядерное топливо, при хранении в глубинном геологическом могильнике или приповерхностном хранилище. Для последую­ щих расчетов и прогнозирования выхода каждого радионуклида необходимо принимать максималь­ ные значения эффективных коэффициентов диффу­ зии, полученных экспериментально для имитаторов, поскольку они соответствуют наиболее критиче­ ским параметрам эволюции свойств стеклокерами­ ки. Другими словами, исходя из экспериментальных данных для церия, как имитатора плутония, необхо­ димо использовать эффективные коэффициенты диффузии по объему зерен, а для цезия и йода, как имитаторов продуктов деления, – эффективные ко­ эффициенты диффузии по дефектам структуры. Рабта выполнена по проекту УНТЦ в рамках Гранта 1580. ЛИТЕРАТУРА 1.О.К. Авдеев, А.А. Кретинин, А.И. Леденев и др., Радиоактивные отходы Украины: состояние, проблемы, решения. Киев: Издательский центр «ДрУк», 2003. 400 с. 2.О.Л. Кедровский, И.Ю. Шишиц и др., Основные направления решения проблемы надежной изоляции радиоактивных отходов в СССР //Атомная энергия. 1988, т. 64, с. 287–294. 3.Патент України № 52494 від 08.07.2002. Спосіб капсулювання радіоактивних відходів /С.Ю. Саєнко, С.В. Габелков, Р.В. Тарасов та ін. 4.К. Хауфе. Реакции в твёрдых телах и на их по­ верхности. Ч 1. М.: ИЛ, 1962. 5.K. Idemitsu, H. Furuya etc. Primary Diffusion Path of Uranium (VI) in Laboratory Scale Water-saturated Ina­ da Granite //Proceedings of International Conference on Nuclear Waste Management and Environmental Re­ mediation. Prague, Czech Republic. 1993, v. 1, p. 207–212. 6.С.Ю. Саенко, И.М. Неклюдов, Г.А. Холомеев, Б.А. Шиляев, Р.В.Тарасов. Математическое моделирова­ ние тепло- и массопереноса в геологическом защит­ ном барьере после захоронения отработавшего ядер­ ного топлива //Ядерная и радиационная безопас­ ность. 2000, №4, с. 66–72. МЕТОДИКА ВИЗНАЧЕННЯ ЕФЕКТИВНИХ КОЕФІЦІЄНТІВ ДИФУЗІЇ РАДІОНУКЛІДІВ У СКЛОКЕРАМІЧНОМУ МАТЕРІАЛІ ДЛЯ ІЗОЛЯЦІЇ ВИСОКОАКТИВНИХ ВІДХОДІВ Ж.С. Ажажа, С.В. Габєлков, М.П. Дикий, В.І. Змій, Ю.В. Ляшко, Е.П. Медведєва, С.Ю. Саєнко, О.Е. Сурков, Р.В. Тарасов, В.Л. Уваров, Г.О. Холомєєв Запропоновано методику визначення ефективних коефіцієнтів дифузії радіонуклідів у бар'єрному склокерамічному матеріалі. Методика базується на математичній обробці профілів концентрації стабільних ізотопів цезію, йоду та церію при їхньому проникненні в досліджуваний склокерамічний матеріал у результаті випалу протягом 300 годин при температурах 600 та 750 °С. Профілі концентрації отримано методом γ-активаційного аналізу послідовно знятих шарів досліджуваного зразка. У припущенні незмінності механізму дифузії при більш низьких температурах, шляхом екс­ траполяції температурної залежності коефіцієнта дифузії за знайденими значеннями при температурах 600 і 750 °C, ви­ значено ефективні коефіцієнти дифузії цезію, йоду та церію в склокерамічному матеріалі при температурі зберігання РАВ. ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.128-132. 132 METHOD OF DETERMINING THE EFFECTIVE DIFFUSION COEFFICIENTS OF RADIONUCLIDES IN GLASSCERAMIC MATERIAL FOR ISOLATION OF HIGH ACTIVITY WASTE Zh.S. Azhazha, S.V. Gabelkov, N.P. Dikiy, V.I. Zmiy, J.V. Ljashko, E.P. Medvedeva, S.Yu. Sayenko, A.E. Surkov, R.V. Tarasov, V.L. Uvarov, G.A. Kholomyeyev The method of determining the effective diffusion coefficients of radionuclides in barrier glassceramic material is offered. The method is based on mathematical processing of concentration curves of stable isotopes of caesium, iodine and cerium at their penetration in glassceramic material in result of heating within 300 hours at temperatures 600 and 750 °C. Concentration curves are received by a method of γ-activation analysis of consistently removed layers of a researched sample. In the assumption of an invariance of the diffusion mechanism at lower temperatures, by extrapolation of temperature dependence of diffusion coefficient by found values at temperatures 600 and 750 °C, effective diffusion coefficients of caesium, iodine and cerium in glassceramic material are determined at temperature of radioactive waste storage. ________________________________________________________________________________ ВОПРОСЫ АТОМНОЙ НАУКИ И ТЕХНИКИ. 2005. №5. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение (88), с.128-132. 133 ВВЕДЕНИЕ МЕТОДИКА И РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКСПЕРИМЕНТОВ ОПРЕДЕЛЕНИЕ КОЭФФИЦИЕНТОВ ДИФФУЗИИ ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ ВЫВОДЫ ЛИТЕРАТУРА
id nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-80599
institution Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
issn 1562-6016
language Russian
last_indexed 2025-11-28T17:06:08Z
publishDate 2005
publisher Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
record_format dspace
spelling Ажажа, Ж.С.
Габелков, С.В.
Дикий, Н.П.
Змий, В.И.
Ляшко, Ю.В.
Медведева, Е.П.
Саенко, С.Ю.
Сурков, А.Е.
Тарасов, Р.В.
Уваров, В.Л.
Холомеев, Г.А.
2015-04-19T16:22:16Z
2015-04-19T16:22:16Z
2005
Методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в стеклокерамическом материале для изоляции высокоактивных отходов / Ж.С. Ажажа, С.В. Габелков, Н.П. Дикий, В.И. Змий, Ю.В. Ляшко, Е.П. Медведева, С.Ю. Саенко, А.Е. Сурков, Р.В. Тарасов, В.Л. Уваров, Г.А. Холомеев // Вопросы атомной науки и техники. — 2005. — № 5. — С. 128-132. — Бібліогр.: 6 назв. — рос.
1562-6016
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/80599
621.039.7
Предложена методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в барьерном стеклокерамическом материале. Методика основана на математической обработке профилей концентрации стабильных изотопов цезия, йода и церия при их проникновении в исследуемый стеклокерамической материал в результате отжига в течение 300 ч при температурах 600 и 750 °С. Профили концентрации получены методом γ-активационного анализа последовательно снятых слоев исследуемого образца. В предположении неизменности механизма диффузии при более низких температурах путем экстраполяции температурной зависимости коэффициента диффузии по найденным значениям при температурах 600 и 750 °C определены эффективные коэффициенты диффузии цезия, йода и церия в стеклокерамическом материале при температуре хранения РАО.
Запропоновано методику визначення ефективних коефіцієнтів дифузії радіонуклідів у бар'єрному склокерамічному матеріалі. Методика базується на математичній обробці профілів концентрації стабільних ізотопів цезію, йоду та церію при їхньому проникненні в досліджуваний склокерамічний матеріал у результаті випалу протягом 300 годин при температурах 600 та 750 °С. Профілі концентрації отримано методом γ-активаційного аналізу послідовно знятих шарів досліджуваного зразка. У припущенні незмінності механізму дифузії при більш низьких температурах, шляхом екстраполяції температурної залежності коефіцієнта дифузії за знайденими значеннями при температурах 600 і 750 °C, визначено ефективні коефіцієнти дифузії цезію, йоду та церію в склокерамічному матеріалі при температурі зберігання РАВ.
The method of determining the effective diffusion coefficients of radionuclides in barrier glassceramic material is offered. The method is based on mathematical processing of concentration curves of stable isotopes of caesium, iodine and cerium at their penetration in glassceramic material in result of heating within 300 hours at temperatures 600 and 750 °C. Concentration curves are received by a method of γ-activation analysis of consistently removed layers of a researched sample. In the assumption of an invariance of the diffusion mechanism at lower temperatures, by extrapolation of temperature dependence of diffusion coefficient by found values at temperatures 600 and 750 °C, effective diffusion coefficients of caesium, iodine and cerium in glassceramic material are determined at temperature of radioactive waste storage.
Рабта выполнена по проекту УНТЦ в рамках Гранта 1580.
ru
Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
Вопросы атомной науки и техники
Проблемы РАО
Методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в стеклокерамическом материале для изоляции высокоактивных отходов
Методика визначення ефективних коефіцієнтів дифузії радіонуклідів у склокерамічному матеріалі для ізоляції високоактивних відходів
Method of determining the effective diffusion coefficients of radionuclides in glassceramic material for isolation of high activity waste
Article
published earlier
spellingShingle Методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в стеклокерамическом материале для изоляции высокоактивных отходов
Ажажа, Ж.С.
Габелков, С.В.
Дикий, Н.П.
Змий, В.И.
Ляшко, Ю.В.
Медведева, Е.П.
Саенко, С.Ю.
Сурков, А.Е.
Тарасов, Р.В.
Уваров, В.Л.
Холомеев, Г.А.
Проблемы РАО
title Методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в стеклокерамическом материале для изоляции высокоактивных отходов
title_alt Методика визначення ефективних коефіцієнтів дифузії радіонуклідів у склокерамічному матеріалі для ізоляції високоактивних відходів
Method of determining the effective diffusion coefficients of radionuclides in glassceramic material for isolation of high activity waste
title_full Методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в стеклокерамическом материале для изоляции высокоактивных отходов
title_fullStr Методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в стеклокерамическом материале для изоляции высокоактивных отходов
title_full_unstemmed Методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в стеклокерамическом материале для изоляции высокоактивных отходов
title_short Методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в стеклокерамическом материале для изоляции высокоактивных отходов
title_sort методика определения эффективных коэффициентов диффузии радионуклидов в стеклокерамическом материале для изоляции высокоактивных отходов
topic Проблемы РАО
topic_facet Проблемы РАО
url https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/80599
work_keys_str_mv AT ažažažs metodikaopredeleniâéffektivnyhkoéfficientovdiffuziiradionuklidovvsteklokeramičeskommaterialedlâizolâciivysokoaktivnyhothodov
AT gabelkovsv metodikaopredeleniâéffektivnyhkoéfficientovdiffuziiradionuklidovvsteklokeramičeskommaterialedlâizolâciivysokoaktivnyhothodov
AT dikiinp metodikaopredeleniâéffektivnyhkoéfficientovdiffuziiradionuklidovvsteklokeramičeskommaterialedlâizolâciivysokoaktivnyhothodov
AT zmiivi metodikaopredeleniâéffektivnyhkoéfficientovdiffuziiradionuklidovvsteklokeramičeskommaterialedlâizolâciivysokoaktivnyhothodov
AT lâškoûv metodikaopredeleniâéffektivnyhkoéfficientovdiffuziiradionuklidovvsteklokeramičeskommaterialedlâizolâciivysokoaktivnyhothodov
AT medvedevaep metodikaopredeleniâéffektivnyhkoéfficientovdiffuziiradionuklidovvsteklokeramičeskommaterialedlâizolâciivysokoaktivnyhothodov
AT saenkosû metodikaopredeleniâéffektivnyhkoéfficientovdiffuziiradionuklidovvsteklokeramičeskommaterialedlâizolâciivysokoaktivnyhothodov
AT surkovae metodikaopredeleniâéffektivnyhkoéfficientovdiffuziiradionuklidovvsteklokeramičeskommaterialedlâizolâciivysokoaktivnyhothodov
AT tarasovrv metodikaopredeleniâéffektivnyhkoéfficientovdiffuziiradionuklidovvsteklokeramičeskommaterialedlâizolâciivysokoaktivnyhothodov
AT uvarovvl metodikaopredeleniâéffektivnyhkoéfficientovdiffuziiradionuklidovvsteklokeramičeskommaterialedlâizolâciivysokoaktivnyhothodov
AT holomeevga metodikaopredeleniâéffektivnyhkoéfficientovdiffuziiradionuklidovvsteklokeramičeskommaterialedlâizolâciivysokoaktivnyhothodov
AT ažažažs metodikaviznačennâefektivnihkoefícíêntívdifuzííradíonuklídívusklokeramíčnomumateríalídlâízolâcíívisokoaktivnihvídhodív
AT gabelkovsv metodikaviznačennâefektivnihkoefícíêntívdifuzííradíonuklídívusklokeramíčnomumateríalídlâízolâcíívisokoaktivnihvídhodív
AT dikiinp metodikaviznačennâefektivnihkoefícíêntívdifuzííradíonuklídívusklokeramíčnomumateríalídlâízolâcíívisokoaktivnihvídhodív
AT zmiivi metodikaviznačennâefektivnihkoefícíêntívdifuzííradíonuklídívusklokeramíčnomumateríalídlâízolâcíívisokoaktivnihvídhodív
AT lâškoûv metodikaviznačennâefektivnihkoefícíêntívdifuzííradíonuklídívusklokeramíčnomumateríalídlâízolâcíívisokoaktivnihvídhodív
AT medvedevaep metodikaviznačennâefektivnihkoefícíêntívdifuzííradíonuklídívusklokeramíčnomumateríalídlâízolâcíívisokoaktivnihvídhodív
AT saenkosû metodikaviznačennâefektivnihkoefícíêntívdifuzííradíonuklídívusklokeramíčnomumateríalídlâízolâcíívisokoaktivnihvídhodív
AT surkovae metodikaviznačennâefektivnihkoefícíêntívdifuzííradíonuklídívusklokeramíčnomumateríalídlâízolâcíívisokoaktivnihvídhodív
AT tarasovrv metodikaviznačennâefektivnihkoefícíêntívdifuzííradíonuklídívusklokeramíčnomumateríalídlâízolâcíívisokoaktivnihvídhodív
AT uvarovvl metodikaviznačennâefektivnihkoefícíêntívdifuzííradíonuklídívusklokeramíčnomumateríalídlâízolâcíívisokoaktivnihvídhodív
AT holomeevga metodikaviznačennâefektivnihkoefícíêntívdifuzííradíonuklídívusklokeramíčnomumateríalídlâízolâcíívisokoaktivnihvídhodív
AT ažažažs methodofdeterminingtheeffectivediffusioncoefficientsofradionuclidesinglassceramicmaterialforisolationofhighactivitywaste
AT gabelkovsv methodofdeterminingtheeffectivediffusioncoefficientsofradionuclidesinglassceramicmaterialforisolationofhighactivitywaste
AT dikiinp methodofdeterminingtheeffectivediffusioncoefficientsofradionuclidesinglassceramicmaterialforisolationofhighactivitywaste
AT zmiivi methodofdeterminingtheeffectivediffusioncoefficientsofradionuclidesinglassceramicmaterialforisolationofhighactivitywaste
AT lâškoûv methodofdeterminingtheeffectivediffusioncoefficientsofradionuclidesinglassceramicmaterialforisolationofhighactivitywaste
AT medvedevaep methodofdeterminingtheeffectivediffusioncoefficientsofradionuclidesinglassceramicmaterialforisolationofhighactivitywaste
AT saenkosû methodofdeterminingtheeffectivediffusioncoefficientsofradionuclidesinglassceramicmaterialforisolationofhighactivitywaste
AT surkovae methodofdeterminingtheeffectivediffusioncoefficientsofradionuclidesinglassceramicmaterialforisolationofhighactivitywaste
AT tarasovrv methodofdeterminingtheeffectivediffusioncoefficientsofradionuclidesinglassceramicmaterialforisolationofhighactivitywaste
AT uvarovvl methodofdeterminingtheeffectivediffusioncoefficientsofradionuclidesinglassceramicmaterialforisolationofhighactivitywaste
AT holomeevga methodofdeterminingtheeffectivediffusioncoefficientsofradionuclidesinglassceramicmaterialforisolationofhighactivitywaste

Ähnliche Einträge