Осциляції термоелектричних параметрів у квантових ямах халькогенідів свинцю
У роботі на основі теоретичної моделі квантової ями з безмежно високими стінками детально досліджено залежності термоелектричних параметрів від товщини наноструктур халькогенідів свинцю (PbTe, PbSe, PbS). Виявлено, що у таких структурах має місце немонотонний хід коефіцієнту Зеєбека S при зміні шири...
Gespeichert in:
| Veröffentlicht in: | Поверхность |
|---|---|
| Datum: | 2011 |
| Hauptverfasser: | , , |
| Format: | Artikel |
| Sprache: | Ukrainian |
| Veröffentlicht: |
Інститут хімії поверхні ім. О.О. Чуйка НАН України
2011
|
| Schlagworte: | |
| Online Zugang: | https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/82214 |
| Tags: |
Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
|
| Назва журналу: | Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| Zitieren: | Осциляції термоелектричних параметрів у квантових ямах халькогенідів свинцю / Д.М. Фреїк, І.К. Юрчишин, В.М. Чобанюк // Поверхность. — 2011. — Вип. 3 (18). — С. 275-282. — Бібліогр.: 20 назв. — укр. |
Institution
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine| id |
nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-82214 |
|---|---|
| record_format |
dspace |
| spelling |
Фреїк, Д.М. Юрчишин, І.К. Чобанюк, В.М. 2015-05-26T16:29:57Z 2015-05-26T16:29:57Z 2011 Осциляції термоелектричних параметрів у квантових ямах халькогенідів свинцю / Д.М. Фреїк, І.К. Юрчишин, В.М. Чобанюк // Поверхность. — 2011. — Вип. 3 (18). — С. 275-282. — Бібліогр.: 20 назв. — укр. XXXX-0106 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/82214 53.072.001.57+537.222.2 У роботі на основі теоретичної моделі квантової ями з безмежно високими стінками детально досліджено залежності термоелектричних параметрів від товщини наноструктур халькогенідів свинцю (PbTe, PbSe, PbS). Виявлено, що у таких структурах має місце немонотонний хід коефіцієнту Зеєбека S при зміні ширини ями. На основі періоду осциляцій Δdексп здійснено наближення теоретичних d-залежностей коефіцієнту S з експериментальними, та визначено значення енергії Фермі у відповідних наноструктурах. Показано, що мінімальна ширина квантової ями dмін,, при якій перший енергетичний рівень дорівнює енергії Фермі, співпадає з періодом осциляцій коефіцієнту Зеєбека у такій структурі. В работе на основе теоретической модели квантовой ямы с бесконечно высокими стенками детально исследованы зависимости термоэлектрических параметров от толщины наноструктур халькогенидов свинца (PbTe, PbSe, PbS). Выявлено, что в таких структурах имеет место немонотонный ход коэффициента Зеебека S при изменении ширины ямы. На основе периода осцилляций Δdексп достигнуто приближение теоретических d–зависимостей коэффициента S с экспериментальными, и определены значения энергии Ферми в соответствующих наноструктурах. Показано, что минимальная ширина квантовой ямы dмин,, при которой первый энергетический уровень равен энергии Ферми, совпадает с периодом осцилляций коэффициента Зеебека в такой структуре. Basing on The theoretical model for quantum well with infinitely high walls, thickness dependences for thermoelectric parameters of lead chalcogenides (PbTe, PbSe, PbS) nanostructures have been investigated in detail. It has been found that nonmonotonous behavior of Seebeck coefficient S with changing the well thickness in these structures takes place. Basing on the oscillations period Δdexp the approximation of theoretical d–dependencies of Seebeck coefficient S with experimental was carried out and the Fermi energy in the respective structures was determined. It has been shown that minimum guantum well width dmin, coincides with oscillations period Δdexp of Seebeck coefficient in this structure when the first energy level is equal to Fermi energy EF. Робота виконана згідно наукових проектів НАН України (Державний реєстраційний номер 0110U006281) та ДФФД Державного агенства з питань науки, інновації та інформації України (Державний реєстраційний номер 0110U007674). uk Інститут хімії поверхні ім. О.О. Чуйка НАН України Поверхность Наноматериалы и нанотехнологии Осциляції термоелектричних параметрів у квантових ямах халькогенідів свинцю Осцилляции термоэлектрических параметров в квантовых ямах халькогенидов свинца Oscillations of thermoelectric parameters within quantum wells of lead chalcogenides Article published earlier |
| institution |
Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine |
| collection |
DSpace DC |
| title |
Осциляції термоелектричних параметрів у квантових ямах халькогенідів свинцю |
| spellingShingle |
Осциляції термоелектричних параметрів у квантових ямах халькогенідів свинцю Фреїк, Д.М. Юрчишин, І.К. Чобанюк, В.М. Наноматериалы и нанотехнологии |
| title_short |
Осциляції термоелектричних параметрів у квантових ямах халькогенідів свинцю |
| title_full |
Осциляції термоелектричних параметрів у квантових ямах халькогенідів свинцю |
| title_fullStr |
Осциляції термоелектричних параметрів у квантових ямах халькогенідів свинцю |
| title_full_unstemmed |
Осциляції термоелектричних параметрів у квантових ямах халькогенідів свинцю |
| title_sort |
осциляції термоелектричних параметрів у квантових ямах халькогенідів свинцю |
| author |
Фреїк, Д.М. Юрчишин, І.К. Чобанюк, В.М. |
| author_facet |
Фреїк, Д.М. Юрчишин, І.К. Чобанюк, В.М. |
| topic |
Наноматериалы и нанотехнологии |
| topic_facet |
Наноматериалы и нанотехнологии |
| publishDate |
2011 |
| language |
Ukrainian |
| container_title |
Поверхность |
| publisher |
Інститут хімії поверхні ім. О.О. Чуйка НАН України |
| format |
Article |
| title_alt |
Осцилляции термоэлектрических параметров в квантовых ямах халькогенидов свинца Oscillations of thermoelectric parameters within quantum wells of lead chalcogenides |
| description |
У роботі на основі теоретичної моделі квантової ями з безмежно високими стінками детально досліджено залежності термоелектричних параметрів від товщини наноструктур халькогенідів свинцю (PbTe, PbSe, PbS). Виявлено, що у таких структурах має місце немонотонний хід коефіцієнту Зеєбека S при зміні ширини ями. На основі періоду осциляцій Δdексп здійснено наближення теоретичних d-залежностей коефіцієнту S з експериментальними, та визначено значення енергії Фермі у відповідних наноструктурах. Показано, що мінімальна ширина квантової ями dмін,, при якій перший енергетичний рівень дорівнює енергії Фермі, співпадає з періодом осциляцій коефіцієнту Зеєбека у такій структурі.
В работе на основе теоретической модели квантовой ямы с бесконечно высокими стенками детально исследованы зависимости термоэлектрических параметров от толщины наноструктур халькогенидов свинца (PbTe, PbSe, PbS). Выявлено, что в таких структурах имеет место немонотонный ход коэффициента Зеебека S при изменении ширины ямы. На основе периода осцилляций Δdексп достигнуто приближение теоретических d–зависимостей коэффициента S с экспериментальными, и определены значения энергии Ферми в соответствующих наноструктурах. Показано, что минимальная ширина квантовой ямы dмин,, при которой первый энергетический уровень равен энергии Ферми, совпадает с периодом осцилляций коэффициента Зеебека в такой структуре.
Basing on The theoretical model for quantum well with infinitely high walls, thickness dependences for thermoelectric parameters of lead chalcogenides (PbTe, PbSe, PbS) nanostructures have been investigated in detail. It has been found that nonmonotonous behavior of Seebeck coefficient S with changing the well thickness in these structures takes place. Basing on the oscillations period Δdexp the approximation of theoretical d–dependencies of Seebeck coefficient S with experimental was carried out and the Fermi energy in the respective structures was determined. It has been shown that minimum guantum well width dmin, coincides with oscillations period Δdexp of Seebeck coefficient in this structure when the first energy level is equal to Fermi energy EF.
|
| issn |
XXXX-0106 |
| url |
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/82214 |
| citation_txt |
Осциляції термоелектричних параметрів у квантових ямах халькогенідів свинцю / Д.М. Фреїк, І.К. Юрчишин, В.М. Чобанюк // Поверхность. — 2011. — Вип. 3 (18). — С. 275-282. — Бібліогр.: 20 назв. — укр. |
| work_keys_str_mv |
AT freíkdm oscilâcíítermoelektričnihparametrívukvantovihâmahhalʹkogenídívsvincû AT ûrčišiník oscilâcíítermoelektričnihparametrívukvantovihâmahhalʹkogenídívsvincû AT čobanûkvm oscilâcíítermoelektričnihparametrívukvantovihâmahhalʹkogenídívsvincû AT freíkdm oscillâciitermoélektričeskihparametrovvkvantovyhâmahhalʹkogenidovsvinca AT ûrčišiník oscillâciitermoélektričeskihparametrovvkvantovyhâmahhalʹkogenidovsvinca AT čobanûkvm oscillâciitermoélektričeskihparametrovvkvantovyhâmahhalʹkogenidovsvinca AT freíkdm oscillationsofthermoelectricparameterswithinquantumwellsofleadchalcogenides AT ûrčišiník oscillationsofthermoelectricparameterswithinquantumwellsofleadchalcogenides AT čobanûkvm oscillationsofthermoelectricparameterswithinquantumwellsofleadchalcogenides |
| first_indexed |
2025-11-26T00:08:10Z |
| last_indexed |
2025-11-26T00:08:10Z |
| _version_ |
1850591705917554688 |
| fulltext |
Поверхность. 2011. Вып. 3(18). С. 275–282 275
УДК 53.072.001.57+537.222.2
ОСЦИЛЯЦІЇ ТЕРМОЕЛЕКТРИЧНИХ ПАРАМЕТРІВ У
КВАНТОВИХ ЯМАХ ХАЛЬКОГЕНІДІВ СВИНЦЮ
Фреїк Д.М., Юрчишин І.К., Чобанюк В.М.
Фізико-хімічний інститут Прикарпатського національного університету
імені Василя Стефаника
вул. Шевченка, 57, Івано-Франківськ, 76025, Україна, freik@pu.if.ua
У роботі на основі теоретичної моделі квантової ями з безмежно високими стінками
детально досліджено залежності термоелектричних параметрів від товщини наноструктур
халькогенідів свинцю (PbTe, PbSe, PbS). Виявлено, що у таких структурах має місце
немонотонний хід коефіцієнту Зеєбека S при зміні ширини ями. На основі періоду осциляцій
Δdексп здійснено наближення теоретичних d-залежностей коефіцієнту S з експериментальними,
та визначено значення енергії Фермі у відповідних наноструктурах. Показано, що мінімальна
ширина квантової ями dмін,, при якій перший енергетичний рівень дорівнює енергії Фермі,
співпадає з періодом осциляцій коефіцієнту Зеєбека у такій структурі.
Вступ
Останнім часом у процесі створення високоефективних термоелектричних
матеріалів відбувалася інтенсифікація науково-дослідних робіт в області
низькорозмірних структур [1, 2]. Пониження розмірності матеріалу створює умови для
спостереження явища квантово-розмірного ефекту, який призводить до збільшення
густини станів поблизу енергії Фермі. Це дозволяє зберегти достатньо значну
електропровідність за порівняно низької енергії Фермі, при якій мають місце високі
значення коефіцієнту Зеєбека S. Відчутний вплив квантових ефектів на термоелектричні
характеристики можливий лише за умови, що розмір структури в напрямку обмеження
зіставний з довжиною хвилі де Бройля носіїв. Дана умова виконується для структур у
формі квантових ям [3–9], квантових дротів [10] і квантових точок [11–14], в яких
створено розмірне обмеження в одному, двох і трьох напрямках відповідно. При цьому
електронна густина станів демонструє помітне відхилення від звичайного параболічного
закону у масивних матеріалах.
Поведінка термоелектричних параметрів (електро- і теплопровідністі, коефіцієнту
Зеєбека) у масивних матеріалах зазвичай описується в термінах електронних і фононних
властивостей, які сильно змінюються при пониженні розміру зразка нижче
мікрометрового діапазону, де квантові ефекти стають більш наглядними. Просторове
обмеження акустичних фононів і відповідна модифікація групових швидкостей
призводить до росту фононної швидкості релаксації, результатом чого є спад граткової
теплопровідності [15]. Окрім цього, сильно змінюється характер взаємодії між
частинками. Теоретичні обрахунки, пов'язані з оцінкою вказаних ефектів на транспортні
коефіцієнти зазвичай здійснюються в рамках розмірного квантового обмеження, яке
базується на тому спрощенні, що електрони займають лише найнижчі підзони.
Врахування багатьох підзон у структурах типу ями при такому підході може призвести
до немонотонної зміни різних кінетичних параметрів, таких як рухливість, коефіцієнти
Зеєбека і Холла [16].
Метою даної роботи була перевірка доцільності використання моделі безмежно
глибокої прямокутної квантової ями (КЯ) шляхом побудови в її рамках теоретичних
залежностей одного з термоелектричних параметрів (коефіцієнта Зеєбека) від товщини
наноструктур PbS, PbSe і PbTe.
mailto:freik@pu.if.ua
276
Теоретична модель
Для квантової ями з високими стінками електрони обмежені в напрямку oz, а в x-
та y-напрямках їх рух вільний. Електронна хвильова функція і власні значення енергії за
умови параболічності енергетичних зон визначаються виразами [17]:
1
22( ) exp( )sin( )x y
n zik x jk y
d
py = +
W
, (1)
2 2 2 2
2
* 2 *2 2z p
kE n
m d m
p
= +
h h , (2)
де 2 2 2
x yk k k= + , mz
* - ефективна маса електрона вздовж напрямку обмеження; * * *
p x ym m m= ,
mx
*, my
* - ефективні маси електрона вздовж осей ox та oy, Ω – загальний об'єм шару, d –
ширина ями, n – квантове число, яке набуває величин натуральних чисел.
Електронне обмеження за рахунок зниження розміру зразка приводить до
збільшення ширини забороненої зони Eg, що в свою чергу впливає на транспортні
властивості. За рахунок квантування зони провідності зі зміною енергії густина станів
змінюється стрибкоподібно. У залежності від амплітуди ймовірності електрони можуть
знаходитися на будь-якій з підзон (E1, E2, … En), з визначеною ймовірністю переходити з
однієї зони на іншу найближчу зону і займають рівні до енергії Фермі [16].
У випадку квантової ями термоелектричні транспортні коефіцієнти можна
отримати з рівнянь Больцмана, які записуються в припущенні, що електронна функція
розподілу в стаціонарному стані залишається сталою і може змінюватися лише за
рахунок зовнішніх сил і полів. Тоді система електронів повертається до рівноважного
стану за рахунок різних релаксаційних процесів з характеристичними часами релаксації.
Для квазідвовимірної системи можна записати [18]:
2
1e
T
s = G , (3)
2
1
1FES
eT eT
G
= +
G
, (4)
3 21 1 ( )F
e
Ek T
T T e
s a= G - - , (5)
де σ – електропровідність, S – коефіцієнт Зеєбека, ke – електронна складова
теплопровідності, EF – енергія Фермі.
Транспортний коефіцієнт Г визначається напівкласичним підходом, згідно з яким
частинки обмежені в одномірній коробці. При цьому температурний градієнт і
електричне поле направлені вздовж осі ox. Тоді:
1 (0)zG = - , (6)
2 (1)zG = , (7)
3 (2)zG = - , (8)
де :
*
( )
* 2
1 0
2 1 ( )
n FE E
ys s
nx
mT fE d
a m
z te e
p e
¥£
=
¶
=
¶å òh
. (9)
Тут f – функція розподілу Фермі, ε=E-En, τ – час релаксації, який у випадку розсіювання
на акустичних фононах має вигляд [19]:
2 *2
3
1 3
ac
m
at r
X
=
h
. (10)
де Ξ – деформаційний потенціал, ρ – густина і m* - ефективна маса матеріалу. Як видно з
(10), час релаксації не залежить від енергії, тому його можна винести за межі інтегралу.
277
За цієї умови коефіцієнт Зеєбека S визначається як:
1 2
3
[ ]B F
B
k E A AS
e k T A
+
= - , (11)
де:
2
1
1 0
( ( ) )
FEn E
n
n
fA x dx
x
¥£
=
¶
= -
¶å ò , (12)
2
1 0
( ( ) )
FEn E
n
n
fA E x dx
x
¥£
=
¶¢= -
¶å ò , (13)
3
1 0
( ( ) )
FEn E
n
n
fA x dx
x
¥£
=
¶
= -
¶å ò . (14)
Функція розподілу Фермі має відомий вигляд:
1
1nn xf
e h-=
+
, (15)
де
B
x
k T
e
= - понижена енергія носія, а n nEh x ¢= - . Тут F
B
E
k T
x = і n
n
B
EE
k T
¢ = .
Результати досліджень та їх обговорення
Описану вище теоретичну модель було застосовано до структур квантових ям
PbS, PbSe, PbTe при 300 K. Розрахунки проводились для різної ширини ями при заданих
значеннях енергії Фермі, яка, як відомо, є функцією концентрації і температури.
Результатом побудови d-залежності коефіцієнта Зеєбка в рамках розмірного
квантового обмеження, яке припускає, що всі електрони займають найнижчу зону
(n = 1), є спадна функція типу експоненти (рис. 1). Врахування більшої кількості зон, які
займають електрони (n = 2, n = 4) призводить до росту коефіцієнту S за величиною [16].
Однак немонотонний характер зміни термоелектричних параметрів можна отримати
лише при врахуванні всіх зон нижче енергії Фермі. При цьому залежність коефіцієнту
Зеєбека S від ширини ями характеризується розривами з певним періодом (рис. 1).
Збільшення ширини ями на величину півхвилі Фермі призводить до появи нової
заповненої підзони нижче енергії Фермі. При ширині заповнення нової зони у густині
станів спостерігається стрибок, що і призводить до осциляційної поведінки. Зазначимо,
що розрахункова процедура, на основі якої побудовано залежності S(d) для трьох
халькогенідів свинцю (рис. 2), враховує різну кількість заповнених зон для різної
ширини ями при фіксованій енергії Фермі.
Виходячи з експериментальних залежностей [7-9], які демонструють
немонотонний, осциляційний характер зміни коефіцієнту Зеєбека зі зміною товщини
конденсату (яка є рівною ширині квантової ями), можемо припустити, що лише
врахування всіх зон нижче енергії Фермі може забезпечити певну узгодженість даної
моделі КЯ з експериментом. Зміна значення рівня Фермі призводить до зміни в періоді
осциляцій. Якщо визначати період осциляцій Δdексп, виходячи з експериментальних
залежностей (рис. 3), то це призводить до фіксованого значення енергії Фермі, яке, разом
із значенням ефективної маси, характеризує конкретну сполуку у формі квантової ями.
На рис. 1 наведено d-залежності коефіцієнту Зеєбека для КЯ PbS, PbSe, PbTe з
експериментально визначеним періодом осциляцій Δdексп, а у табл. 1 – значення енергії
Фермі EF, які при цьому отримуються.
В експериментальних роботах [7-9] досліжено транспортні властивості квантових
ям PbS, PbSe і PbTe, вирощених методом молекулярно-променевої епітаксії на
підкладках KCl і покритих шаром EuS. При цьому в обговоренні всіх трьох робіт
278
наводиться формула для періоду осциляцій термоелектричних параметрів, виведена на
основі моделі простої, безмежно глибокої потенціальної ями:
*2 8
F
z F
hd
m E
l
D = = (16)
Довжина хвилі Фермі λF і число заповнених підзон N виражаються через енергію Фермі:
*2
F
z F
h
m E
l = (17)
*2 2 2 z F
F
d dN m E
hl
= = (18)
Оцінюючи значення енергії Фермі на основі експериментально визначених
величин концентрації носіїв і підставляючи EF у (17), автори [7-9] порівнють отримані
періоди осциляцій з його експериментальними значеннями. При цьому на відміну від КЯ
PbS і PbTe для КЯ PbSe отримується добре співпадіння з експериментом: Δdтеор = 27нм і
Δdексп ≈ 35 нм [8].
Кількість квантованих рівнів, що лежать нижче заданої енергії, визначається
першою частиною (2):
2 2
2
* 22n
z
E n
m d
p
=
h . (19)
Підставляючи у (19) значення енергії Фермі, можна знайти товщину d, при якій нижче
рівня Фермі лежить задана кількість рівнів n. Різниця між значеннями цієї товщини для
двох найближчих рівнів визначатиме період осциляцій Δd, який буде рівний товщині
dмін, при якій дно найнижчої підзони співпадає з енергією EF. Таким чином, (16)
випливає з (19) і Δd=dмін.
Рис. 1. Залежність коефіцієнту Зеєбека
від ширини КЯ PbTe з безмежно
високими стінками при n=1, 2, 4;
EF = 129,3·10-4 еВ [16].
Рис. 2. Залежність коефіцієнту Зеєбека
від ширини КЯ PbS, PbSe, PbTe у
моделі безмежно глибокої
потенціальної ями.
279
а б
Рис. 3. Залежність коефіцієнту Зеєбека S від
товщини шару КЯ PbS (а), PbSe (б),
PbTe (в) (крива 1 – стехіометрич-
ний, крива 2 – з 2 ат.% додаткового
свинцю) перемежованих між
діалектриками (100) KCl і EuS при
T=300 K [7-9].
в
Рис. 4. Залежність коефіцієнта Зеєбека S
(б) КЯ PbTe/Pb1-xEuxTe від
ширини d для орієнтацій КЯ
(100) (криві 1, 1,́ 3, 3 ́, 5, 5 ́) і (111)
(криві 2, 2́, 4, 4 ́, 6, 6 ́): 1, 2, 3, 4, 5,
6 потенціальний бар'єр
U=171 меВ (x=0.073); 1 ́, 2 ́, 3 ́, 4 ́,
5 ́, 6 ́ U=250 меВ, T=300 K. Криві
1, 1 ́, 2, 2 ́ обраховані для
n=1018 см-3; 3, 3 ́, 4, 4 ́ для
n=5·1018 см-3, 5, 5 ́, 6, 6 ́для
n=1019 см-3 [4].
Таблиця 1. Величини періоду осциляцій (Ddексп), ефективної маси (mz*) та обрахованої на
їх основі енергії Фермі (εF) для наноструктур халькогенідів свинцю
Структури Ddексп, нм mz* Енергія Фермі εF,
eВ
KCl(001)/n-PbS/EuS 30 0,08 me 5,17·10-3
KCl(001)/n-PbSe/EuS 35 0,04 me 7,75·10-3
KCl(001)/n-PbTe/EuS 100 0,024 me 1,55·10-3
У розглянутому підході експериментальні значення періоду осциляцій є рівними
мінімальній ширині КЯ dмін, при якій квантово-розмірні ефекти є основним фактором,
280
що обумовлює немонотонний хід товщинних залежностей ТЕ-параметрів відповідних
структур. Тож, досить велике значення періоду осциляцій у КЯ PbTe (Δd = dmin = 100 нм)
може свідчити про те, що при менших ширинах ями пріоритет у визначенні
немонотонного ходу d-залежностей ТЕ-параметрів належить іншим процесам. Так,
зокрема, автори [20] немонотонний хід ТЕ-параметрів для наноструктур PbTe
пояснюють конкуренцією між квантово-розмірними ефектами і перколяційними
процесами, які визначають перехід від острівкової до суцільної структури. Це саме
стосується сполук PbS і PbSe.
Порівнюючи рис. 1 з рис. 2, можна підмітити невідповідність між амплітудами
осциляцій теоретичних (рис. 2) і експериментальних d-залежностей (рис. 3) коефіцієнту
Зеєбека. Так, зокрема, для КЯ PbSe максимальне значення осциляційної амплітуди в
теоретичній моделі становить 5,5 мкВ/К, тоді як експериментальне - ~ 190 мкВ/К для
товщин більших за dмін. Цю невідповідність ми пояснюємо недосконалістю теоретичної
моделі, зокрема, накладеним на модель КЯ обмеженням, яке припускає безмежність
висоти потенціальних бар'єрів, неврахуванням непараболічності енергетичних зон,
інших механізмів розсіювання і поверхневих ефектів.
У теоретичній роботі [4] для структури КЯ PbTe/Pb1-xEuxTe при 300 K показано,
що зменшення висоти поненціального бар'єру призводить до росту коефіцієнту Зеєбека.
Так на рис. 4 криві 1, 2, 3, 4, 5, 6, для яких потенціальний бар'єр U=171 меВ (x=0.073),
лежать вище за криві 1 ́, 2 ,́ 3 ́, 4 ́, 5 ,́ 6 з висотою бар'єру́ U=250 меВ. Те ж саме можна
сказати про коефіцієнт термоелектричної потужності S2σ [4]. Отже, зменшення висоти
потенціального бар'єру призведе до збільшення величини коефіцієнту Зеєбека.
Відсутність осциляцій на рис. 4 пояснюється малим діапазоном товщин, для яких
розраховувалось значення коефіцієнту S (d ≈ 2 – 14 нм), і, відповідно, малою кількість
підзон, що лежать нижче енергії Фермі. Це показано у [16] для КЯ PbTe, де при n = 1, 2,
4 не зафіксовано осциляційної d-залежності для коефіцієнту S і, як уже було сказано, ці
залежності є плавними спадними функціями типу експоненти, схожими на ті, що на
рис. 4 (рис. 1). Врахування обмеженості висоти потенціальних бар'єрів, а також
визначення інших двох ТЕ-коефіцієнтів (σ і k) для розрахунку d-залежностей
термоелектричних добротностей відповідних структур буде здійснено у наших
наступних роботах.
Висновки
Показано, що товщинна залежність коефіцієнту Зеєбека S, побудована на основі
моделі квантової ями з безмежно високими стінками, характеризується розривами з
певним періодом. На основі експериментальних даних для періодів осциляцій Δdексп
товщинних залежностей коефіцієнту Зеєбека визначено значення енергії Фермі у
структурах КЯ халькогенідів свинцю. Невідповідність між амплітудами осциляцій
теоретичних і експериментальних d-залежностей коефіцієнту Зеєбека пояснено
спрощеною теоретичною моделлю квантової ями. Показано, що значення періоду
осциляцій Δdексп квантових ям рівні ширині КЯ dмін, при якій дно найнижчої підзони
співпадає з енергією Фермі EF. Товщині dмін надано змісту мінімальної ширини КЯ,
починаючи з якої квантово-розмірні ефекти є основним фактором, що обумовлює
немонотонний хід товщинних залежностей термоелектричних параметрів відповідних
наноструктур.
Робота виконана згідно наукових проектів НАН України (Державний реєстраційний
номер 0110U006281) та ДФФД Державного агенства з питань науки, інновації та
інформації України (Державний реєстраційний номер 0110U007674).
281
Література
1. Davies J.H. The physics of low-dimensional semiconductors. An introduction. –
Cambridge university press, 1998. – 451 p.
2. Dresselhaus M.S., Ghen G., Rang M.I., Yang R., Lee H., Wang D., Ren Z., Fleurial J-P.,
Gogna P. New directions for low–dimensional thermoelectric materials // Adv. Mater. –
2007. – N 19. – P. 1043–1053.
3. Hicks L.D., Harman T.C., Sun X., Dresselhaus M.S. Experimental study of the effect of
quantum–well structures on the thermoelectric figure of merit // Phys. Rev. B. – 1996. –
V. 53, N 16. – P.10493-1–10493-4.
4. Casian A., Sur I., Scherrer H., Dashevsky Z. Thermoelectric properties of n-type
PbTe/Pb1–xEuxTe quantum wells // Phys. Rev. B. – 2000. – V. 61, N 23 – P. 15965–
15974.
5. Harman T.C., Spears D.L. , Manfra M.J. High thermoelectric figures of merit in PbTe
quantum wells // J. Electron. Mater. – 1996. – V. 25. – P. 1121–1127.
6. Sur I., Casian A., Baladin A. Electronic thermal conductivity and thermoelectric figure of
merit of n–type PbTe/PbEuTe quantum wells // Phys. Rev. B. – 2004. – V.69. –
Р. 035306.
7. Rogacheva E.I., Nashchekina O.N., Vekhov Y.O., Dresselhaus M.S., Cronin S.B., Effect
of thickness on the thermoelectric properties of PbS thin films // Thin Solid Films. –
2003. – N 423. – P. 115–118.
8. Rogacheva E.I., Tavrina T.V., Nashchekina O.N., Grigorov S.N., Nasedkin K.A.,
Quantum size effects in PbSe quantum wells // Appl. Phys. Lett. – 2002. – V. 80, N 15. –
P. 2690–2692.
9. Rogacheva E.I, Nashchekina O.N, Grigorov S.N., Dresselhaus M.S., Cronin S.B.,
Oscillatory behaviour of the transport properties in PbTe quantum wells //
Nanotechnology. – 2003. – V. 14, N 1. – P. 53–59.
10. Lin Yu–Ming, Dresselhaus M.S. Thermoelectric properties of superlattice nanowires //
Phys. Rev. B. – 2003. – V. 68 – P. 075304–075318.
11. Springholz G., Holy V., Pinczolits M., Bauer P., Bauer G. Self-organized growth of
three-dimensional quantum-dot crystals with fcc–like stacking and a tunable lattice
constant // Science. – 1998. – N 282. – P. 734–737.
12. Springholz G., Pinczolits M., Mayer P., Holy V., Bauer G., Kang H., Salamanca–Riba L.
Tuning of vertical and lateral correlations in self–organized PbSe/Pb1–xEuxTe quantum
dot superlattices // Phys. Rev. Lett. – 2000. – V 84. – P. 4669–4672.
13. Harman T.C., Walsh M.P., LaForge B.E., Turner G.W. Nanostructured thermoelectric
materials // J. Electronic Mater. – 2005. – V. 34, № 5 – L19L22.
14. Harman T.C., Taylor P.J., Walsh M.P., LaForge B.E. Quantum dot superlattice
thermoelectric materials and devices // Science. – 2002. – N 297. – P. 2229.
15. Baladin A., Wang K.A. Effect of phonon confinement on the thermoelectric figure of
merit of quantum wells // J. Appl. Phys. – 1998. – V. 84. – P. 6149.
16. Singh M.P., Bhandari C.M. Non–monotonic thermoelectric behavior of lead telluride in
quantum-well-like structures // Solid State Commun. – 2005. – V. 133. – P. 29–34.
17. Bhandari C.M. in: D.M. Rowe (ed.) CRC Handbook of Thermoelectrics (chapters 4–6). –
CRC Press, 1995 – 701 p.
18. Drabble J.R., Coldsmid H.J. Thermal conduction in semiconductors (chapter 4). –
London: Pergaman Press, 1961. – P. 105.
19. Ridley B.K. Electrons and phonons in semiconductor multilayers – Cambridge:
University Press, 2009. – 294 p.
282
20. Rogacheva E.I., Krivulkin I.M., Nashchekina O.N., Sipatov A.Yu, Volobuev V.A.,
Dresselhaus M.S. Percolation transition of thermoelectric properties in PbTe thin films //
Appl. Phys. Lett. – 2001. – V.78, N 21. – P. 3238–3240.
ОСЦИЛЛЯЦИИ ТЕРМОЭЛЕКТРИЧЕСКИХ ПАРАМЕТРОВ В КВАНТОВЫХ
ЯМАХ ХАЛЬКОГЕНИДОВ СВИНЦА
Д.М. Фреик, И.К. Юрчишин, В.М. Чобанюк
Физико-химический институт Прикарпатского национального университета
имени Василия Стефаника
ул. Шевченко, 57, Ивано-Франковск, 76025, Украина, freik@pu.if.ua
В работе на основе теоретической модели квантовой ямы с бесконечно высокими
стенками детально исследованы зависимости термоэлектрических параметров от толщины
наноструктур халькогенидов свинца (PbTe, PbSe, PbS). Выявлено, что в таких структурах
имеет место немонотонный ход коэффициента Зеебека S при изменении ширины ямы. На
основе периода осцилляций Δdексп достигнуто приближение теоретических d–зависимостей
коэффициента S с экспериментальными, и определены значения энергии Ферми в
соответствующих наноструктурах. Показано, что минимальная ширина квантовой ямы dмин,,
при которой первый энергетический уровень равен энергии Ферми, совпадает с периодом
осцилляций коэффициента Зеебека в такой структуре.
OSCILLATIONS OF THERMOELECTRIC PARAMETERS WITHIN QUANTUM
WELLS OF LEAD CHALCOGENIDES
D.M. Freik, I.K. Yurchyshyn, V.M. Chobaniuk
Physical-Chemical Institute, Carpathian National University named after Vasil Stefanik
57, Shevchenko Str., Ivano-Frankivsk, 76025, Ukraine, freik@pu.if.ua
Basing on The theoretical model for quantum well with infinitely high walls, thickness
dependences for thermoelectric parameters of lead chalcogenides (PbTe, PbSe, PbS) nanostructures
have been investigated in detail. It has been found that nonmonotonous behavior of Seebeck coefficient
S with changing the well thickness in these structures takes place. Basing on the oscillations period
Δdexp the approximation of theoretical d–dependencies of Seebeck coefficient S with experimental was
carried out and the Fermi energy in the respective structures was determined. It has been shown that
minimum guantum well width dmin, coincides with oscillations period Δdexp of Seebeck coefficient in this
structure when the first energy level is equal to Fermi energy EF.
|