Ионно-лучевое перемешивание в слоистых системах

При малых дозах облучения (ионами He⁺ до Φ ≤ 5⋅10²⁰ ион/м² и ионами Ar⁺ до Φ ≤ 1,3⋅10¹⁸ ион/м²) толщина силицидных фаз на межфазных границах раздела Mo-на-Si и Si-на-Mo увеличивается одинаково и линейно с дозой облучения. Средний атомный состав аморфных перемешанных зон соответствует сплаву состава...

Full description

Saved in:
Bibliographic Details
Published in:Успехи физики металлов
Date:2010
Main Author: Зубарев, Е.Н.
Format: Article
Language:Russian
Published: Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України 2010
Online Access:https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/98128
Tags: Add Tag
No Tags, Be the first to tag this record!
Journal Title:Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Cite this:Ионно-лучевое перемешивание в слоистых системах / Е.Н. Зубарев // Успехи физики металлов. — 2010. — Т. 11, № 2. — С. 175-207. — Бібліогр.: 39 назв. — рос.

Institution

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
_version_ 1860083335159611392
author Зубарев, Е.Н.
author_facet Зубарев, Е.Н.
citation_txt Ионно-лучевое перемешивание в слоистых системах / Е.Н. Зубарев // Успехи физики металлов. — 2010. — Т. 11, № 2. — С. 175-207. — Бібліогр.: 39 назв. — рос.
collection DSpace DC
container_title Успехи физики металлов
description При малых дозах облучения (ионами He⁺ до Φ ≤ 5⋅10²⁰ ион/м² и ионами Ar⁺ до Φ ≤ 1,3⋅10¹⁸ ион/м²) толщина силицидных фаз на межфазных границах раздела Mo-на-Si и Si-на-Mo увеличивается одинаково и линейно с дозой облучения. Средний атомный состав аморфных перемешанных зон соответствует сплаву состава MoSi₈,₂ и MoSi₃,₉ при облучении ионами He⁺ и Ar⁺ соответственно. При увеличении дозы облучения наблюдается уменьшение плотности аморфных перемешанных зон. На температурной зависимости ионно-лучевого перемешивания многослойных структур Mo/Si, облученных ионами He⁺, наблюдаются два участка: 1 – слабой зависимости (Tобл ≤ 260°C), 2 – сильной зависимости (Tобл > 260°C) от температуры облучения. Энергии активации ионно-лучевого перемешивания для указанных участков составляют Q₁ ≈ 0,02 эВ и Q₂ ≈ 0,5 эВ соответственно. Особенности ионно-лучевого перемешивания объясняются на основе перемешивания в субкаскадах столкновений. При малих дозах опромінення (йонами He⁺ до Φ ≤ 5⋅10²⁰ йон/м² та йонами Ar⁺ до Φ ≤ 1,3⋅10¹⁸ йон/м²) товщина силіцидних фаз на міжфазних межах поділу Mo-на-Si і Si-на-Mo збільшується однаково і лінійно з дозою опромінення. Середній атомовий склад аморфних перемішаних зон відповідає стопу MoSi₈,₂ і MoSi₃,₉ при опроміненні йонами He⁺ і Ar⁺ відповідно. При збільшенні дози опромінення спостерігається зменшення густини аморфних перемішаних зон. На температурній залежності йонно-променевого перемішування багатошарових структур Mo/Si, опромінених йонами He⁺, спостерігаються дві ділянки: 1 – слабкої залежности (Tопр ≤ 260°C), 2– сильної залежности (Tопр > 260°C) від температури опромінення. Енергія активації йонно-променевого перемішування на зазначених ділянках складає Q₁ ≈ 0,02 еВ і Q₂ ≈ 0,5 еВ відповідно. Особливості йонно-променевого перемішування пояснюються на основі перемішування у каскадах зіткнень. Thickness of silicide phases at Mo-on-Si and Si-on-Мо interfaces increases identically and linearly with a dose of irradiation at the small doses (by He⁺ ions to Φ ≤ 5⋅10²⁰ ion/m² and Ar⁺ ions to Φ ≤ 1.3⋅10¹⁸ ion/m²). Mean atomic composition of amorphous intermixed zones corresponds to alloys of MoSi₈.₂ and MoSi₃,₉ compositions under the irradiation by He⁺ and Ar⁺ ions, respectively. Density of the amorphous intermixed areas decreases when the irradiation dose increases. There are two areas corresponding to weak dependence (Tirr ≤ 260°C) and strong dependence (Tirr > 260°C) of ion-beam mixing of Mo/Si multilayered structures irradiated by He⁺ on irradiation temperature. Activation energies of the ion-beam mixing are equal Q₁ ≈ 0.02 eV и Q₂ ≈ 0.5 eV for the indicated areas, respectively. The features of the ion-beam mixing are explained by mixing in collision subcascades.
first_indexed 2025-12-07T17:18:36Z
format Article
fulltext 175 PACS numbers: 07.85.Jy, 61.05.cf, 61.05.cm, 61.80.-x, 68.37.Lp, 68.65.Ac, 81.15.Jj Ионно-лучевое перемешивание в слоистых системах Е. Н. Зубарев Национальный технический университет «ХПИ», ул. Фрунзе, 21, 61002 Харьков, Украина При малых дозах облучения (ионами He+ до Φ ≤ 5⋅1020 ион/м2 и ионами Ar+ до Φ ≤ 1,3⋅1018 ион/м2) толщина силицидных фаз на межфазных границах раздела Mo-на-Si и Si-на-Mo увеличивается одинаково и линейно с дозой облучения. Средний атомный состав аморфных перемешанных зон соот- ветствует сплаву состава MoSi8,2 и MoSi3,9 при облучении ионами He+ и Ar+ соответственно. При увеличении дозы облучения наблюдается уменьше- ние плотности аморфных перемешанных зон. На температурной зависи- мости ионно-лучевого перемешивания многослойных структур Mo/Si, об- лученных ионами He+, наблюдаются два участка: 1 – слабой зависимости (Tобл ≤ 260°C), 2 – сильной зависимости (Tобл > 260°C) от температуры об- лучения. Энергии активации ионно-лучевого перемешивания для ука- занных участков составляют Q1 ≈ 0,02 эВ и Q2 ≈ 0,5 эВ соответственно. Особенности ионно-лучевого перемешивания объясняются на основе пе- ремешивания в субкаскадах столкновений. При малих дозах опромінення (йонами He+ до Φ ≤ 5⋅1020 йон/м2 та йонами Ar+ до Φ ≤ 1,3⋅1018 йон/м2) товщина силіцидних фаз на міжфазних межах поділу Mo-на-Si і Si-на-Mo збільшується однаково і лінійно з дозою опро- мінення. Середній атомовий склад аморфних перемішаних зон відповідає стопу MoSi8,2 і MoSi3,9 при опроміненні йонами He+ і Ar+ відповідно. При збільшенні дози опромінення спостерігається зменшення густини аморф- них перемішаних зон. На температурній залежності йонно-променевого перемішування багатошарових структур Mo/Si, опромінених йонами He+, спостерігаються дві ділянки: 1 – слабкої залежности (Tопр ≤ 260°C), 2– сильної залежности (Tопр > 260°C) від температури опромінення. Енергія активації йонно-променевого перемішування на зазначених ділянках складає Q1 ≈ 0,02 еВ і Q2 ≈ 0,5 еВ відповідно. Особливості йонно-промене- вого перемішування пояснюються на основі перемішування у каскадах зіткнень. Thickness of silicide phases at Mo-on-Si and Si-on-Мо interfaces increases identically and linearly with a dose of irradiation at the small doses (by He+ Успехи физ. мет. / Usp. Fiz. Met. 2010, т. 11, сс. 175—207 Оттиски доступны непосредственно от издателя Фотокопирование разрешено только в соответствии с лицензией © 2010 ИМФ (Институт металлофизики им. Г. В. Курдюмова НАН Украины) Напечатано в Украине. 176 Е. Н. ЗУБАРЕВ ions to Φ ≤ 5⋅1020 ion/m2 and Ar+ ions to Φ ≤ 1.3⋅1018 ion/m2). Mean atomic composition of amorphous intermixed zones corresponds to alloys of MoSi8.2 and MoSi3.9 compositions under the irradiation by He+ and Ar+ ions, respec- tively. Density of the amorphous intermixed areas decreases when the irra- diation dose increases. There are two areas corresponding to weak depend- ence (Tirr ≤ 260°C) and strong dependence (Tirr > 260°C) of ion-beam mixing of Mo/Si multilayered structures irradiated by He+ on irradiation temperature. Activation energies of the ion-beam mixing are equal Q1 ≈ 0.02 eV и Q2 ≈ 0.5 eV for the indicated areas, respectively. The features of the ion-beam mixing are explained by mixing in collision subcascades. Ключевые слова: многослойная периодическая структура, ионно-лучевое перемешивание, каскад столкновений, малоугловая рентгеновская ди- фрактометрия, электронная микроскопия. (Получено 25 января 2010 г.) 1. ВВЕДЕНИЕ Ускоренная частица при внедрении в твердое тело тормозится за счет упругих столкновений с ионным остовом и неупругих с электронами. Упругие столкновения вызывают смещение атомов мишени и обра- зованию первичных и вторичных радиационных дефектов. Если смещение атомов происходит вблизи межфазной границы раздела, возникает ионно-лучевое перемешивание (ИЛП). Явление ионно- лучевого перемешивания является существенно неравновесным процессом и в связи с этим возникает ряд материаловедческих во- просов, например: как зависит величина ИЛП от плотности выде- ленной энергии, соотношения масс ускоренной частицы и атомов мишени, теплоты смешивания исходных компонентов и др.? Какая из фаз образуется первой на межфазной границе раздела, какой ее химический состав и как зависит величина ИЛП от типа диаграммы фазового равновесия? Традиционно для исследования процессов ИЛП используется ме- тод обратного резерфордовского рассеяния, а объектами являются маркерные структуры. Однако пространственное разрешение данно- го метода составляет порядка 10 нм, что не позволяет проследить особенности ионно-лучевого перемешивания на очень ранних стади- ях, которые представляют наибольший научный и практический интерес, в особенности, когда речь идет о наноразмерных объектах. Решения этих вопросов стало возможным за счет развития техноло- гий синтеза многослойных структур с высокой степенью периодич- ности и гладкости слоев и современных методов исследования, таких как высокоразрешающая электронная микроскопия поперечных срезов и малоугловая рентгеновская дифрактометрия в сочетании с моделированием малоугловых рентгеновских спектров. Строгая пе- ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 177 риодичность слов приводит к формированию дифракционных пиков вблизи первичного пучка. Дифракционная картина несет полную информацию о многослойной структуре, к основным параметрам ко- торой следует отнести толщину отдельных слоев исходных компо- нентов и промежуточных фаз, их плотность и шероховатость меж- фазных границ раздела. Параметры многослойной структуры могут быть получены посредством моделирования рентгеновских спек- тров, т.е. решением обратной задачи. Большое количество подгоноч- ных параметров затрудняет процесс моделирования. Прямой метод электронной микроскопии также позволяет получить количествен- ную информацию о толщине отдельных слоев в исходных и облучен- ных многослойных структурах и контролировать процесс моделиро- вания. Совместное использование электронной микроскопии попе- речных срезов и малоугловой рентгеновской дифрактометрии позво- ляет получить новую информацию о механизмах ионно-лучевого пе- ремешивания благодаря высокому пространственному разрешению этих взаимодополняющих методов исследования. 2. ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В МЕТАЛЛИЧЕСКИХ И ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ МАТЕРИАЛАХ Если энергия, переданная в упругих столкновениях, превышает пороговую Ed (энергию образования пары Френкеля), столкновения вызывают смещение атомов матрицы из равновесных положений в решетке и образованию первично выбитых атомов (ПВА) и радиа- ционных вакансий. Энергия ПВА может существенно превышать пороговую энергию. В этом случае ПВА будут производить вторич- но выбитые (ВВА) и т.д. Область повреждений в твердом теле, соз- данная каждым ПВА, называется субкаскадом, а вся поврежденная область, окружающая трек ускоренного иона в твердом теле, назы- вается каскадом атомных столкновений [1—3]. Структура каскада атомных столкновений зависит от энергии первичного иона, массы иона и атомов мишени, плотности мишени, энергии образования пары Френкеля. Количество выбитых атомов в субкаскаде столкно- вений в модели твердых сфер прямо пропорционально энергии ПВА и обратно пропорционально пороговой энергии и его можно рассчи- тать по формуле Кинчина—Пиза [1]. В случае большой энергии пер- вичного иона и большой массы иона и атомов мишени субкаскады оказываются очень плотными (с большой плотностью радиацион- ных дефектов), располагаются близко относительно друг друга и перекрываются. Такие каскады называются нелинейными. В нели- нейных каскадах количество смещенных атомов оказывается большим по сравнению с тем, что следует из расчета по формуле Кинчина—Пиза. Распределение по глубине мишени имплантиро- ванных частиц и энергии, выделенной в упругих и неупругих 178 Е. Н. ЗУБАРЕВ столкновениях, описывается куполообразными функциями [4, 5]. Эти распределения для однослойных и многослойных материалов могут быть рассчитаны при помощи программы SRIM2003 [6]. Если область каскада проходит через межфазную границу между двумя слоями из различных материалов, то вблизи межфазной гра- ницы раздела происходит перемешивание компонентов отдельных слоев под действием ионно-лучевого перемешивания. Обзор экспе- риментальных данных по ионно-лучевому перемешиванию и теоре- тические основы данного явления изложены в работах [7, 8]. Ион- ТАБЛИЦА 1. Классификация процессов ионного перемешивания. Процесс Характеристика I. Баллистическое перемешивание 1. Перемешивание первично-выбитыми атомами (≅ 10−13 с) 2. Перемешивание в линейных каскадах (≅ 10−12 с) Быстрые процессы, неактивируемые термически Соударения между движущимися и по- коящимися частицами, низкая плот- ность, независимые смещения Соударения между движущимися и по- коящимися частицами, независимые пе- ремещения, последовательные соударе- ния, линейные явления, выделенная энергия пропорциональна количеству смещений, изотропное и анизотропное перемещение, высокая плотность II. Термализационное перемешивание (≅ 10−12 с) 1. Перемешивание в энергетическом пи- ке 2. Перемешивание на стадии охлажде- ния пика Соударения между движущимися части- цами, перекрывающиеся смещения, не- линейные явления, все атомы в объеме пика могут иметь энергию, соответст- вующую теплоте плавления Диссипация энергии на окружающей решетке, проявляются химические эф- фекты III. Диффузионные процессы 1. Перемешивание радиационно- стимулированной диффузией (в течение облучения) 2. Радиационно-стимулированная сегре- гация (в течение облучения) Запаздывающие процессы, низкие энер- гии, термически активируемы, зависимы от термодинамических характеристик системы Перенос вещества осуществляется по- средством радиационно- стимулированной диффузии Перенос вещества осуществляется по- средством дефектов, генерируемых при облучении IV. Модифицируемая облучением диффузия (после облучения) Последействующие диффузионные эф- фекты, термически активируемы ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 179 ное перемешивание может реализовываться различными механиз- мами (табл. 1) [7]. Вклад того или другого механизма зависит от многих факторов: энергии иона, соотношения массы иона и атомов мишени, условий облучения и самой облучаемой системы. Различ- ные каскадные атомы отдачи имеют различные энергии и, соответ- ственно, разные проективные пробеги. Распределение атомов отда- чи по пробегам можно разделить на два класса. 1. Первичные атомы отдачи, имеющие среднюю и высокую энер- гию, образуются в результате прямых лобовых столкновений с нале- тающими ионами. Они имеют самый большой проективный пробег и вносят вклад в пространственное распределение профилей отдачи на расстояния нескольких десятков нанометров (long-range mixing). Перемешивание с большим пробегом пропорционально дозе облуче- ния и менее эффективно, чем перемешивание с коротким пробегом. 2. Каскадные атомы отдачи (ПВА, ВВА и т.д.), производимые с низкой энергией в каскадах соударений, развиваются вблизи меж- фазной границы раздела. Их пробеги могут достигать нескольких нанометров, но так как они образуются в большом количестве, то они могут увеличивать поверхностную концентрацию на порядки. Сово- купность каскадных атомов отдачи является сутью перемешивания в каскадах соударений, т.е. каскадного перемешивания (см. табл. 1). В качестве образцов для исследований ионно-лучевого переме- шивания широко используются тонкие слои-метки, захороненные в матрице (так называемые маркерные структуры), а также пленки на подложке. Для изучения ионного перемешивания используют метод обратного резерфордовского рассеяния [8]. Многочисленные эксперименты показали, что величина ионно-лучевого перемеши- вания (f) в каскадах столкновений (уширение слоя-метки или тол- щина образованного соединения на межфазной границе в системе пленка—подложка) пропорциональна корню квадратному из произ- ведения дозы облучения (Φ) на плотность энергии, выделенной в упругих столкновениях (Fd): ( )∝ Φ 1 2 df F . (1) Так как поток атомов обычно поддерживается постоянным в про- цессе облучения, то величина перемешивания пропорциональна корню квадратному из времени облучения. Последняя пропорцио- нальность очень похожа на параболический закон диффузии: ( )∝ % 1 2 h Dt , (2) где h – среднее смещение атомов или толщина слоя промежуточ- ной фазы, а D ~ – коэффициент взаимной диффузии. Данное наблюдение указывает на то, что ионно-лучевое переме- 180 Е. Н. ЗУБАРЕВ шивание имеет такие же характеристики, как и диффузионный процесс, т.е. процесс перемешивания в каскадах атомных столкно- вений происходит таким же образом, как и диффузионный. В случае слоев-меток величина ионного перемешивания равняет- ся [9—11]: ( ) ( )2 cas 00,067 d dD t F r N E= Φ , (3) где Dcas – эффективный коэффициент диффузии для хаотического движения атомов в каскадной области, 2r – среднеквадратичное смещение атома мишени, Fd – плотность энергии, выделенной в уп- ругих столкновениях, Φ – доза облучения, N0 – атомная плотность и Ed – энергия образования пары Френкеля материала мишени. Условия ионного перемешивания в маркерных структурах очень похожи на задачу термической диффузии из бесконечно тонкого слоя. Из-за того, что слой-метка очень тонкий, влияние термодина- мической движущей силы в маркерных структурах будет мини- мальное, поскольку уже в самом начале перемешивания концен- трация растворенного вещества в матрице оказывается малой. Тер- модинамические эффекты должны проявляться при облучении двухслойных и многослойных структур, в которых толщина слоев достаточно велика. Эксперименты по облучению различных двух- слойных систем показали, что величина ионного перемешивания тем больше, чем больше теплота смешения (ΔHmix) [12]: ( )( )kTHtDDt mixcas 21 Δ−Φ=Φ , (4) где Dcast – сомножитель, определяющий величину каскадного пе- ремешивания без учета термодинамических эффектов (3), т.е. когда ΔHmix = 0. В бинарных слоистых системах, у которых теплота смешения равна нулю (Pt—Pd, Hf—Zr, W—Mo, Ta—Nb, Au—Ag), скорость ионно- го перемешивания ( )ΦtDcas в первую очередь должна определяться факторами, которые определяют каскадное баллистическое пере- мешивание (3). Эти элементы близко расположены друг относи- тельно друга в периодической таблице элементов и должны иметь близкие скорости перемешивания с точки зрения баллистики. Од- нако, экспериментально [13] было установлено, что скорость пере- мешивания в бинарной системе Au—Ag в пять раз больше, чем в сис- теме Pt—Pd. Скорость ионного перемешивания коррелирует с энер- гией когезии, и она оказывается большей в системах с малой энерги- ей когезии. Это экспериментальное наблюдение оказалось очень важным, так как оно наводит на мысль, что скорость перемешива- ния определяется атомной диффузией в каскаде столкновений. Энергия когезии определяет силу атомных связей в кристалле и вы- ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 181 числяется как разность энергии кристалла и энергии отдельных атомов при их бесконечном удалении. Энергия когезии коррелирует с энергией сублимации, температурой плавления и энергией образо- вания вакансий в чистых металлах. Авторы обзора [8] предполага- ют, что область плотного каскада (субкаскада) в начальный момент времени, после завершения столкновительной фазы, некоторое вре- мя является жидкообразной. Коэффициент атомной диффузии в жидкости составляет D ≅ 10−4 см2/с, что на четыре порядка больше коэффициента диффузии в твердом теле (D ≅ 10−8 см2/с) при предпла- вильных температурах. В материалах с большой энергией когезии время жизни жидкообразной фазы каскада будет меньше, чем в ма- териалах с малой энергией когезии. Поэтому скорость перемешива- ния в материалах с большой энергией когезии оказывается меньше. В экспериментах по ионно-лучевому перемешиванию использу- ются различные частицы с разной энергией. От сорта частиц (их атомной массы) и их энергии зависит плотность энергии, выделен- ной в упругих столкновениях (Fd), которая входит в формулу для каскадного перемешивания (3). Для сравнения скоростей ионного перемешивания удобной величиной является (Dcast)/(ΦFd). Делени- ем величины ионного перемешивания на Φ и Fd мы убираем зави- симость от дозы облучения и плотности упруго выделенной энер- гии. Поэтому зависимость (Dcast)/(ΦFd) от плотности выделенной энергии должна быть прямой горизонтальной линией. Однако та- кая зависимость не подтверждается экспериментально. В работе [14] изучалось уширение Pt слоя-метки в Pd матрице при облуче- нии различными ионами инертных газов и другими тяжелыми ме- таллическими ионами. Для легких ионов (Ne), экспериментальная величина (Dcast)/(Φ Fd) совпадает с горизонтальной линией, следую- щей из формулы (3) для баллистического перемешивания. При уве- личении массы ионов (это уже проявляется для ионов Ar+) величина (Dcast)/(ΦFd) значительно больше, чем следует из расчета по формуле (3). Это связано с тем, что структура каскада сильно отличается для легких и тяжелых ионов. В случае легких ионов (низкая величина Fd) области сильного повреждения с большим числом смещенных атомов (субкаскады) отделены областями с низкой плотностью смещенных атомов. В случае тяжелых ионов (высокая величина Fd) субкаскады располагаются близко друг к другу и перекрываются, поэтому вдоль всего трека иона в мишени плотность смещенных атомов высока. В этом случае каскады нелинейные, и величина ионного перемешивания больше, чем предсказывается формулой (3) для линейных каскадов. В дополнение к первичным эффектам столкновения между ионами и атомами мишени, на процесс перемешивания влияет температура образца в процессе облучения. Для температур ниже 0°С величина ионного перемешивания относительно нечувствительна к температу- 182 Е. Н. ЗУБАРЕВ ре образца, а для температур больше 100°С скорость перемешивания сильно возрастает при увеличении температуры. Эти температуры оказываются существенно ниже температурного интервала 0,3– 0,6Tпл, в котором наблюдается радиационно-стимулированная диф- фузия (РСД). Кроме того, энергия активации, полученная в экспери- ментах по ионному перемешиванию, оказывается существенно ниже, чем для РСД. Энергия активации для большинства систем, в которых изучалось ионное перемешивание при повышенных температурах, равнялась 0,1—0,3 эВ [8]. Эти величины существенно меньше (в 4—10 раз) энергии миграции вакансий (Qv m) в чистых металлах. Экстре- мально низкая энергия активации при ионном перемешивании под- тверждает предположение о жидкообразной природе области каска- дов (субкаскадов) в момент их образования и начального времени жизни. Для системы Mo—Si, облученной ионами Ar+ с энергией 200 кэВ, обнаруживается два температурных интервала ионного переме- шивания с разной энергией активации (Qion mix = 0,03 эВ для интервала 390–630 К и Qion mix = 0,3 эВ для интервала 630–790 К) [15]. В процессах ионно-лучевого и термического фазообразования много общих особенностей. Установлено, что первая фаза, обра- зующаяся на межфазных границах раздела в слоистых системах металл—кремний, при обоих типах воздействия одна и та же [16— 18]. Наиболее подвижными компонентами являются те же атомы, что и при термическом отжиге. Например, в системе Mo—Si атомы кремния являются наиболее подвижными частицами при обоих ти- пах воздействия [18]. Но имеются существенные особенности фазо- образования при ионно-лучевом воздействии. При ионном облуче- нии перемешивание осуществляется в каскадах (субкаскадах), ра- зогретых до высоких температур, превышающих температуру плавления компонентов, образующих слоистую структуру. Кас- кадная (субкаскадная) область охлаждается до окружающей тем- пературы мишени за время порядка 10−11 с. Так как закалка проис- ходит очень быстро, фазообразование происходит без изменения концентрации в процессе охлаждения каскада. 3. МЕТОДИКА ИССЛЕДОВАНИЯ Многослойные периодические покрытия Mo/Si с периодом H = 11,3 нм и количеством бислоев n = 12 изготавливались методом прямо- точного магнетронного распыления [19] на подложки из полиро- ванного кремния толщиной ≈ 0,4 мм. Облучение многослойных периодических покрытий Mo/Si иона- ми He+ с энергией 40 кэВ проводилось в ХНУ им. В. Н. Каразина на линейном ускорителе, снабженном магнитным масс-сепаратором [20]. Измерение полного ионного тока производилось цилиндром Фарадея. Для равномерного облучения поверхности образцов пучок ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 183 ионов сканировался по поверхности образца с частотой 2 кГц. Плотность ионного тока составляла 1—5 мкА/см2. Облучение МПП Mo/Si ионами Ar+ с энергией 175 кэВ осуществлялось на промыш- ленном имплантере «Везувий-1» в Институте полупроводников им. В. Е. Лашкарева НАН Украины (г. Киев). Моделирование процессов ионно-лучевого перемешивания в мно- гослойных периодических покрытиях Mo/Si проводилось методом Монте-Карло с помощью программы SRIM 2003 [6]. Структура многослойных покрытий в исходном и облученном со- стоянии исследовались с помощью методов высокоразрешающей электронной микроскопии поперечных срезов и малоугловой рент- геновской дифрактометрии с компьютерным моделированием ди- фракционных профилей. Спектры малоугловой рентгеновской дифракции снимались в монохроматическом 1 Cu αK излучении на дифрактометре ДРОН- 3М. Монохроматизация излучения осуществлялась отражением рентгеновских лучей от плоскостей (220) монокристалла кремния, установленного перед образцом. Моделирование спектров малоуг- ловой дифракции осуществлялось при помощи метода рекуррент- ных соотношений [21, 22]. Параметры исходных и облученных МПП определялись из элек- тронно-микроскопических (ЭМ) изображений поперечных срезов. ЭМ-исследования выполнялись на электронном микроскопе ПЭМ-У (SELMI, г. Сумы) при увеличении ×270000—420000 и ускоряющем напряжении 100 кВ. Из ЭМ-изображений определялась толщина слоев, которая сравнивалась с результатами, полученными путем подгонки теоретического и экспериментального малоугловых рент- геновских спектров. В качестве подгоночных параметров использо- вались толщина и плотность слоев, а также шероховатость на меж- фазных границах раздела. 4. РЕЗУЛЬТАТЫ 4.1. Межфазное взаимодействие в многослойных периодических покрытиях Mo/Si при облучении ионами гелия Облучение МПП ионами He+ с энергией 40 кэВ в интервале доз об- лучения 3⋅1019—5⋅1020 ион/м2 осуществлялось на линейном ускори- теле с магнитным масс-сепаратором [11] при комнатной температу- ре. Дозовые зависимости периода многослойной структуры и тол- щины всех слоев (кремния, молибдена и обеих аморфных переме- шанных зон) строились для одного и того же образца, который по- сле каждой дозы облучения исследовался методом малоугловой рентгеновской дифрактометрии. После некоторых доз облучения от 184 Е. Н. ЗУБАРЕВ образца отрезалась полоска для ЭМ-исследований. Исследованию процессов ионно-лучевого перемешивания в МПП Mo/Si, облучен- ных ионами He+ при комнатной температуре, посвящены работы [23—31]. Расчетное значение энергии, переданное ионом He+ первично вы- битым атомам, представлено на рисунке 1. Это распределение имеет осциллирующий характер из-за периодичности многослойной ком- позиции. В слоях Мо ионы He+ теряют больше энергии, чем в слоях Si. Распределение энергии, выделенной в упругих столкновениях, неоднородное по глубине мишени и плотность энергии увеличива- ется от поверхности многослойной структуры к подложке. На ри- сунке 2 представлены распределения выбитых атомов Si и Mo из слоев чистых компонентов и перемешанных зон для участка много- Рис. 1. Расчетная зависимость величины энергии, выделенной в упругих столкновениях, при торможении ионов He+ с энергией 40 кэВ в много- слойной периодической композицииMo/Si. Рис. 2. Расчетные профили распределения выбитых атомов кремния (а) и молибдена (б) из центрального участка МПП Mo/Si: 1 – атомы кремния, выбитые из слоя Si; 2 – атомы кремния, выбитые из АПЗ; 3 – атомы мо- либдена, выбитые из слоя Мо; 4 – атомы молибдена, выбитые из АПЗ. ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 185 слойной структуры, расположенной примерно в середине много- слойной композиции. Количество атомов кремния, выбитых из слоя чистого кремния, превосходит количество выбитых атомов молибдена из слоя чистого молибдена, несмотря на то, что количество упруго выделенной энергии больше в слоях молибдена. Это связано с тем, что пороговая энергия образования пар Френкеля в молибдене в несколько раз больше, чем в кремнии. В расчетах принимались следующие значе- ния пороговых энергий смещения для молибдена и кремния, выби- тых из слоев чистых компонентов (молибдена и кремния) и аморф- ных перемешанных зон (дисилицида молибдена), соответственно: Ed(Mo)(Mo) = 45 эВ, Ed(Si)(Si) = 13 эВ и Ed(Mo)(MoSi2) = Ed(Si)(MoSi2) = 18 эВ. Количество атомов кремния, выбитых из аморфных переме- шанных зон, превосходит количество выбитых атомов молибдена при одинаковой энергии смещения, поскольку концентрация кремния в АПЗ выше, чем молибдена. На рисунке 3, а показано ЭМ-изображение поперечного среза ис- ходного образца, а на рис. 3, б – малоугловой рентгеновский спектр и его аппроксимация 4-хслойной моделью с асимметричны- ми аморфными перемешанными зонами толщиной hMo-на-Si ≈ 1,1 нм и hSi-на-Mo ≈ 0,6 нм на межфазных границах Mo-на-Si и Si-на-Mo соот- ветственно. При облучении многослойной структуры ионами гелия происходит увеличение толщины АПЗ на обеих межфазных грани- цах раздела и уменьшение толщины исходных компонентов (рис. 4, а). В процессе облучения значительно сильнее уменьшается толщи- на слоя кремния, чем молибдена. Облучение приводит к уширению дифракционных максимумов на малоугловой рентгеновской ди- фракции (рис. 4, б). Уширение дифракционных максимумов связа- но с изменением формы образца под действием сжимающих на- пряжений при облучении [25]. Под действием сжимающих напря- Рис. 3. ЭМ-изображение поперечного среза многослойного покрытия Mo/Si в исходном состоянии (а); расчетный и экспериментальный малоугловые рентгеновские спектры исходного образца (б). 186 Е. Н. ЗУБАРЕВ жений в покрытии кремниевая подложка изгибается таким обра- зом, что многослойное периодическое покрытие оказывается на выпуклой стороне подложки. Изгиб МПП приводит к уширению дифракционных максимумов-сателлитов на малоугловом рентге- новском спектре. Уширение становится заметным при дозе облуче- ния Φ ≥ 1,5⋅1020 ион/м2. При максимальной дозе облучения Φ = 5⋅1020 ион/м2 полуширина дифракционных максимумов увеличивается более чем в два раза. Ионно-лучевое перемешивание на межфазных границах раздела приводит к линейному уменьшению периода многослойной струк- туры от дозы облучения (рис. 5). Уменьшение периода свидетельст- вует об образовании химического соединения молибдена и крем- ния, так как образование силицидов сопровождается изменением Рис. 4. ЭМ-изображение поперечного среза многослойного покрытия Mo/Si после облучения дозой 4⋅1020 ион/м2 (а); расчетный и экспериментальный малоугловые рентгеновские спектры облученного образца (б). Рис. 5. Зависимость периода многослойного периодического покрытия Mo/Si от дозы облучения ионами гелия. ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 187 удельного объема. Удельный объем силицида меньше суммы удельных объемов исходных компонентов. Образование простой механической смеси двух компонентов не должно приводить к из- менению удельного объема, а, следовательно, и периода многослой- ного периодического покрытия. Рассчитанные из малоугловых рентгеновских спектров значения толщины всех слоев в зависимо- сти от дозы облучения показаны на рис. 6. Толщина аморфных пе- ремешанных зон увеличивается, а толщина исходных молибдена и кремния уменьшается при увеличении дозы облучения. Следует отметить несколько особенностей роста силицидной фа- зы при ионно-лучевом перемешивании, которые существенно отли- чаются от роста силицидной фазы при обычном термическом отжи- ге [32—35]. 1. Период многослойного периодического покрытия уменьшает- ся, а толщина аморфных перемешанных зон увеличивается линей- но от дозы облучения. 2. Увеличение толщины аморфных перемешанных зон от дозы облучения происходит одинаково на обеих межфазных границах раздела Mo-на-Si и Si-на-Mo. 3. Толщина слоя кремния уменьшается при облучении сущест- венно больше, чем толщина слоя молибдена. Таким образом, при ионно-лучевом перемешивании рост силицидной фазы происходит в основном за счет слоя кремния, т.е. образующаяся силицидная фаза обогащена кремнием. Зная плотность и атомный вес исходных компонентов, а также толщину потребленных в химической реакции толщин молибдена (ΔhMo) и кремния (ΔhSi), можно рассчитать отношение атомов крем- Рис. 6. Зависимость толщины слоев в МПП Mo/Si от дозы облучения: 1 – АПЗ на границе Si-на-Mo; 2 – слой Мо; 3 – АПЗ на границе Mo-на-Si; 4 – слой Si. 188 Е. Н. ЗУБАРЕВ ния и молибдена (n/m) при образовании сплава MomSin по формуле: ΔhSiρSiMMo/ΔhMoρMoMSi = n/m. (5) При дозе облучения Φ = 4⋅1020 ион/м2 толщина кремния уменьши- лась на ΔhSi = 2,89 нм, а толщина молибдена на ΔhMo= 0,275 нм по сравнению с толщиной в исходном, не облученном состоянии (рис. 6). Таким образом, при облучении ионами гелия образуется сплав MomSin с отношением атомов кремния и молибдена n/m = 8,2. Согласно диаграмме фазового равновесия двухкомпонентной систе- мы Mo—Si, самым богатым кремнием равновесным силицидом явля- ется дисилицид молибдена MoSi2, для которого отношение n/m = 2. Между дисилицидом Mo/Si2 и чистым кремнием отсутствуют хими- ческие соединения, а растворимость компонентов друг в друге чрез- вычайно мала. Эвтектическая точка находится при температуре 1400°С и содержании кремния равным 0,985% ат. Поэтому можно сказать, что при облучении многослойной структуры Mo/Si образу- ется сплав, расположенный между эвтектической точкой и дисили- цидом молибдена. При изотермическом отжиге многослойных пе- риодических покрытий образуется дисилицид молибдена [32—35]. При облучении многослойного периодического покрытия Mo/Si наблюдается уменьшение интенсивности дифракционного отраже- ния (110) Mo и сдвиг его в сторону больших углов на величину Δ(2Θ) = 0,06° (рис. 7). Такое смещение соответствует уменьшению межплоскостного расстояния d(110) по нормали к МПП. Обычно, при облучении металлических пленок ионами He+ при аналогичных до- зах формируются сжимающие напряжения [36]. Если в МПП эта тен- денция сохраняется, тогда уменьшение межплоскостного расстояния Рис. 7. Дифракционные отражения (110)Mo в исходном МПП Mo/Si (сплош- ная линия) и облученном (пунктирная линия) ионами He+ дозой Φ = 3⋅1020 ион/м2. Дифракционные отражения аппроксимированыфункциями Гаусса. ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 189 в ненапряженном сечении будет еще больше. Уменьшение межпло- скостных расстояний может быть обусловлено формированием твер- дого раствора замещения атомов кремния в молибденовом слое. Согласно [1, 2], при торможении ускоренной частицы в твердом теле, образуются первично выбитые атомы (ПВА), которые имеют достаточно большие энергии и, как следствие, большие пробеги. ПВА порождают вторично выбитые атомы (ВВА), третично выбитые атомы и т.д., которые и являются каскадными атомами. Каскадные атомы имеют малые пробеги и образуются в большом количестве. Каскадные атомы отдачи, образующиеся вблизи межфазных границ раздела, приводят к ионно-лучевому перемешиванию. ПВА могут проникать из одного слоя чистого компонента в слой другого компо- нента, что приводит к формированию твердых растворов. Многослойные периодические покрытия Mo/Si являются фазово- неравновесными и обладают большой энергией смешения чистых компонентов. В отличие от МПП Mo/Si, МПП MoSi2/Si относятся к фазоворав- новесным. Таким образом, в последних МПП химическая движу- щая сила либо отсутствует (равна нулю), или она даже положитель- на. При облучении таких многослойных периодических покрытий ионами He+ с энергией E = 40 кэВ эффекты ионно-лучевого переме- шивания практически не обнаруживаются, хотя с точки зрения баллистических эффектов, МПП MoSi2/Si и Mo/Si очень похожи. С одной стороны, при облучении МПП MoSi2/Si вплоть до дозы Φ = = 2⋅1020 ион/м2 период МПП не изменяется [25, 26] в пределах точно- сти измерений (рис. 8). Период МПП MoSi2/Si в исходном состоянии составляет H = 8,53 нм, а отношение толщины сильно рассеиваю- щего слоя к периоду β = hMoSi2/H = 0,42. С другой стороны, при облучении вплоть до больших доз малоуг- Рис. 8. Дозовые зависимости изменения периода МПП MoSi2/Si (1) и МПП MoSi2/Mo/MoSi2/Si (2) при облучении их ионамиHe+ с энергиейE = 40 кэВ. 190 Е. Н. ЗУБАРЕВ ловой рентгеновский спектр изменяется очень мало (рис. 9). Как отмечалось ранее, распределение интенсивности на малоугловом спектре (закон погасания) очень сильно зависит от отношения сильно рассеивающего слоя к периоду. Однако, как видно из рис. 9, относительная интенсивность брэг- говских пиков на малоугловом спектре в исходном и облученном образцах остается практически неизменной. Этот эксперименталь- ный факт является сильным свидетельством в пользу отсутствия ионно-лучевого перемешивания в MoSi2/Si при их облучении иона- ми He+ или, если такое перемешивание все же имеет место, то оно очень мало. Таким образом, химическая движущая сила играет важнейшую роль в процессе ионно-лучевого перемешивания. Поэтому в случае МПП MoSi2/Si процесс перемешивания компонентов впоследствии сопровождается процессом расслоения. При этом результирующее перемешивание или отсутствует вовсе, или оно очень мало. Проявление термодинамической движущей силы наблюдается также при облучении МПП MoSi2/Mo/MoSi2/Si, у которого толщина отдельных слоев равняется 3,98/3,88/3,85/6,44 нм соответственно. Толстые прослойки между слоями чистых молибдена и кремния формировались посредством распыления мишени состава MoSi2 при помощи третьего магнетрона. На дозовой зависимости изменения периода этих МПП наблюдается задержка процесса ионно-лучевого перемешивания, подобная инкубационному периоду рис. 8. Замет- ное перемешивание наблюдается, начиная с дозы облучения D = 1⋅1020 ион/м2. Возможно, данная задержка связана с установле- нием некоторого градиента концентрации в слое дисилицида (гра- диента химической движущей силы), после чего процесс ионного перемешивания начинает протекать более интенсивно. Рис. 9. Малоугловые рентгеновские спектры от МПП MoSi2/Si в исходном (сплошная линия) и облученном (пунктирная линия) состоянии. ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 191 4.2. Межфазное взаимодействие в многослойных периодических покрытиях Mo/Si при облучении ионами аргона Энергия ионов Ar+ подбиралась таким образом, чтобы максимум энергии, выделенной в упругих столкновениях, приходился на се- редину многослойной композиции. Результаты исследования про- цессов ионно-лучевого перемешивания в МПП Mo/Si, облученных ионами Ar+ при комнатной температуре, посвящена работа [37]. Расчетное значение энергии, переданное ионами Ar+ первично вы- битым атомам, представлено на рис. 10. Это распределение имеет осциллирующий характер из-за периодичности многослойной ком- позиции. На рисунке 11 представлены распределения выбитых ато- мов Si и Mo из слоев чистых компонентов и перемешанных зон для участка многослойной структуры, расположенной примерно в сере- дине многослойной композиции. ЭМ-изображения исходного и облученных многослойных перио- дических покрытий Mo/Si представлены на рис. 12. При облучении образцов наблюдается увеличение толщины АПЗ и уменьшение толщины чистого кремния. При малых дозах облучения ≤ 1,3⋅1018 ион/м2 толщина слоя молибдена уменьшается незначительно. Это видно из ЭМ-изображения облученной многослойной композиции дозой 1,3⋅1018 ион/м2 (рис. 12, б). Толщина всех слоев исходного и об- лученных образцов, измеренная непосредственно из ЭМ-изобра- жений, представлена в табл. 2. При дозе облучения 1,3⋅1018 ион/м2 толщина Si уменьшилась на 2 нм, а толщина каждой АПЗ на меж- фазных границах Mo-на-Si и Si-на-Mo увеличилась на 0,8 нм. Тол- щина же молибденового слоя уменьшилась всего на 0,4 нм. При дозе Рис. 10. Расчетная зависимость величины энергии, выделенной в упругих столкновениях, при торможении ионов Ar+ с энергией 175 кэВ в много- слойной периодической композицииMo/Si. 192 Е. Н. ЗУБАРЕВ облучения 1,3⋅1018 ион/м2 наблюдается слабая неоднородность ион- но-лучевого перемешивания по глубине МПП. Толщина слоя чисто- го кремния в первом периоде, ближайшем к подложке, составляет 4 нм, что на 0,4 нм больше, чем в остальном пакете. Толщина АПЗ в первом и втором периоде также немного меньше, чем в остальном пакете. При этом величина периода во всем пакете примерно одина- кова. Наиболее сильно неоднородность перемешивания наблюдает- ся при увеличении дозы облучения до 6⋅1018 ион/м2. На рисунке 12, в представлено ЭМ-изображение образца, облу- ченного дозой 6⋅1018 ион/м2. Куполообразное распределение энер- гии, выделенной в упругих столкновениях (рис. 10), приводит к не- однородному по глубине мишени ионно-лучевому перемешиванию при больших дозах облучения. В слоях Мо ионы Ar+ теряют больше Рис. 12. ЭМ-изображения исходного (а), а также облученных дозами Φ = = 1,3⋅1018 ион/м2 (б) и Φ = 6⋅1018 ион/м2 (в)МППMo/Si.Подложка внизу. Рис. 11. Расчетные профили распределения выбитых атомов кремния (а) и молибдена (б) из центрального участка МПП Mo/Si при облучении ионами Ar+ с энергией 175 кэВ: 1 – атомы кремния, выбитые из слоя Si; 2 – ато- мы кремния, выбитые из АПЗ; 3 – атомы молибдена, выбитые из слоя Мо; 4 – атомы молибдена, выбитые из АПЗ. ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 193 энергии, чем в слоях Si. Остатки слоев чистых компонентов молиб- дена и кремния сохранились только в первых 4-х периодах, приле- гающих к подложке. В верхних слоях чистый кремний практиче- ски отсутствует. Несмотря на сильное перемешивание слоев, пе- риодичность все же выявляется из-за неоднородности сорбционного и фазового контраста в направлении, перпендикулярном слоям многослойной структуры. Места, где находился чистый кремний, более светлые. Области, соответствующие местоположению молиб- дена, более темные. Они аморфные, поскольку в них не проявляется дифракционный контраст. Электронная микроскопия поперечных срезов дает наглядное представление о структуре исходных и облу- ченных многослойных периодических композиций. Мы видим, что МПП Mo/Si может быть представлена 4-хслойной моделью, как в исходном состоянии, так и при сравнительно малых дозах облуче- ния. Когда толщины всех слоев многослойной структуры, чистых компонентов и межфазных перемешанных зон известны, их абсо- лютные значения могут быть уточнены методом моделирования малоугловых рентгеновских спектров. Кроме того, этот метод позволяет получить информацию о шеро- ховатости всех границ раздела и плотности слоев. В таблице 3 при- ведены параметры исходных и облученных МПП (толщина (h), плотность слоев (ρ), межфазная шероховатость (σ), период (Н) и разница периодов (ΔН)), определенные методом моделирования ма- лоугловых рентгеновских спектров. Как видно из приведенной таб- лицы, параметры всех исходных образцов имеют близкие значе- ния. Значения толщины слоев, полученные моделированием спек- тров, немного отличаются от значений, измеренных непосредст- венно из ЭМ-снимков (табл. 2). ЭМ-метод дает небольшое завыше- ние толщины слоев с большей плотностью (в нашем случае – это слой молибдена и аморфные перемешанные зоны) и занижение толщины слоя с низкой плотностью (в нашем случае – это слой кремния). Этот артефакт обусловлен, во-первых, присутствием межфазных шероховатостей, которые на поперечном срезе увели- чивают эффективную толщину более поглощающего слоя. Вторая причина обусловлена условиями съемки ЭМ-изображений. ТАБЛИЦА 2. Толщина слоев исходного и облученного ионами Ar+ МПП Mo/Si, измеренная из ЭМ-изображений поперечных срезов. № обр. Доза, ион/м2 hMo, нм hSi, нм hMo-на-Si, нм hSi-на-Mo, нм 5 0 3,7 5,6 1,4 0,8 5 5⋅1017 3,6 4,6 1,8 1,2 5 1,3⋅1018 3,3 3,6 2,2 1,6 Т А Б Л И Ц А 3 . Т ол щ и н а (h ) и п л от н ос ть ( ρ) с л ое в, м еж ф аз н ая ш ер ох ов ат ос ть ( σ) , п ер и од ( Н ) и р аз н и ц а п ер и од ов (Δ Н ) в и сх од н ы х и об л у ч ен н ы х и он ам и A r+ М П П , оп р ед ел ен н ы е м ет од ом м од ел и р ов ан и я м ал оу гл ов ы х р ен тг ен ов ск и х с п ек тр ов . М о S i M o- н а- S i S i- н а- M o № о бр . Д оз а, и он /м 2 h , н м ρ, г /с м 3 σ, н м h , н м ρ, г /с м 3 σ, н м h , н м ρ, г /с м 3 σ, н м h , н м ρ, г /с м 3 σ, н м Н , н м ΔН , н м 1 и сх . 0 3 ,5 1 1 0 ,0 0 ,4 2 6 ,4 2 2 ,3 3 0 ,3 2 1 ,1 5 ,9 0 ,5 4 0 ,5 5 5 ,9 0 ,4 0 1 1 ,5 8 1 о бл . 1 ,9 ⋅1 0 1 7 3 ,4 8 9 ,9 0 ,4 2 5 ,9 8 2 ,3 3 0 ,3 5 1 ,3 0 5 ,8 0 ,5 6 0 ,7 0 5 ,7 0 ,4 1 1 1 ,4 6 −0 ,1 2 2 и сх . 0 3 ,5 1 1 0 ,0 0 ,4 3 6 ,4 1 2 ,3 3 0 ,3 0 1 ,1 0 5 ,9 0 ,5 5 0 ,5 6 5 ,7 0 ,4 2 1 1 ,5 8 2 о бл . 3 ,1 ⋅1 0 1 7 3 ,4 7 9 ,7 0 ,4 3 5 ,8 4 2 ,3 3 0 ,3 6 1 ,3 0 5 ,6 0 ,5 8 0 ,8 0 5 ,6 0 ,4 0 1 1 ,4 1 −0 ,1 7 3 и сх . 0 3 ,5 0 1 0 ,0 0 ,4 4 6 ,3 1 2 ,3 3 0 ,3 2 1 ,1 0 6 ,0 0 ,5 6 0 ,6 1 5 ,8 0 ,3 9 1 1 ,5 2 3 о бл . 5 ⋅1 0 1 7 3 ,4 0 9 ,6 0 ,4 5 5 ,4 4 2 ,3 3 0 ,3 9 1 ,4 2 5 ,5 0 ,6 0 0 ,9 8 5 ,4 0 ,4 0 1 1 ,2 4 −0 ,2 8 4 и сх . 0 3 ,5 2 1 0 ,0 0 ,4 4 6 ,3 0 2 ,3 3 0 ,3 0 1 ,1 0 5 ,9 0 ,5 2 0 ,5 6 5 ,8 0 ,3 9 1 1 ,4 6 4 о бл . 7 ,5 ⋅1 0 1 7 3 ,3 5 9 ,5 0 ,5 0 5 ,0 7 2 ,3 3 0 ,4 0 1 ,5 5 5 ,4 0 ,6 4 1 ,0 9 5 ,4 0 ,4 2 1 1 ,0 6 −0 ,4 0 5 и сх . 0 3 ,5 1 1 0 ,0 0 ,4 0 6 ,2 7 2 ,3 3 0 ,3 2 1 ,1 0 6 ,0 0 ,4 8 0 ,6 0 5 ,9 0 ,3 9 1 1 ,4 8 5 о бл . 1 ,3 ⋅1 0 1 8 3 ,1 1 9 ,0 0 ,5 4 4 ,3 0 2 ,3 3 0 ,4 6 2 ,0 5 ,4 0 ,7 0 1 ,4 0 5 ,4 0 ,4 4 1 0 ,8 1 −0 ,6 7 ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 195 Все изображения получались при небольшом дефокусе (≅ 20 нм) объективной линзы для усиления контраста от перемешанных зон. Эти артефакты являются систематической ошибкой и не влияют на относительные измерения. Из сравнения табл. 2 и табл. 3 видно, что оба метода дают примерно одинаковое изменение толщины исход- ных компонентов и аморфных перемешанных зон в процессе облу- чения. На рисунке 13 приведено изменение толщины кремния, молиб- дена и обеих перемешанных зон в зависимости от дозы облучения. Эти данные получены посредством моделирования малоугловых рентгеновских спектров и взяты из табл. 3. Кроме того, на данный график нанесена толщина слоев, измеренная непосредственно из ЭМ-изображений (табл. 2). Из приведенного графика видно, что об- лучение многослойной структуры Mo/Si ионами Ar+ сопровождает- ся линейным ростом толщины аморфных перемешанных зон и уменьшением (≅ 2 нм при дозе облучения 1,3⋅1018 ион/м2) толщины исходного кремния. Толщина молибдена изменяется незначитель- но, всего на 0,4 нм. В приведенном интервале доз толщина АПЗ на обеих межфазных границах Mo-на-Si и Si-на-Mo увеличивается примерно на одинаковую величину ≅ 0,8 нм. Процесс фазообразова- ния при облучении приводит к линейному уменьшению периода многослойной композиции (рис. 14). При облучении многослойных покрытий Mo/Si ионами Ar+ про- являются те же особенности, что и при облучении ионами He+. Эти особенности отличают ионно-лучевое перемешивание от обычного термического: линейное уменьшение периода многослойного по- Рис. 13. Зависимость толщины слоев (h) в МПП Mo/Si от дозы облучения: 1 – слой Мо; 2 – слой Si; 3 – АПЗ на границе Mo-на-Si; 4 – АПЗ на грани- це Si-на-Mo. Незакрашенные значки – толщина слоев, измеренная из ЭМ- изображений. 196 Е. Н. ЗУБАРЕВ крытия, одинаковое увеличение толщины аморфных перемешан- ных зон на обеих межфазных границах раздела Mo-на-Si и Si-на- Mo, малое, по сравнению с кремнием, уменьшение толщины слоя молибдена. Как видно из табл. 2 и табл. 3, при дозе Ф = 1,3⋅1018 ион/м2 соотношение расходованных при ионно-лучевом перемеши- вании слоев составляет ΔhSi/ΔhMo ≈ 5, что соответствует, согласно формуле (5), отношению атомов кремния и молибдена n/m = 3,9 в образовавшемся сплаве MomSin. Таким образом, при облучении ио- нами Ar+ происходит образование более богатого кремнием, чем ди- силицид молибдена MoSi2, сплава, соответствующего химической формуле MoSi3,9. Потребление чистых компонентов с таким соот- ношением продолжается до больших доз облучения, вплоть до пол- ного расходования чистого кремния. Из обработки ЭМ снимка об- разца, облученного дозой 6⋅1018 ион/м2 (рис. 12, в), в котором сильно выражена неоднородность ионно-лучевого перемешивания следует, что соотношение ΔhSi/ΔhMo примерно равняется 5 для 3 и 4 периодов, прилегающих к подложке. В четвертом периоде практически весь кремний расходовался при перемешивании. Необходимо отметить еще один результат данной работы, кото- рый отличается от результатов, полученных в других исследовани- ях ионно-лучевого перемешивания в структурах со слоем-меткой и двухслойных структурах тяжелыми ионами (Ar, Kr, Xe и др.). В работе [8] авторы отмечали квадратичную зависимость толщины промежуточной фазы или уширения слоя-метки от дозы облучения. Следует отметить, что начальные дозы облучения в этих исследова- ниях были порядка 1⋅1019 ион/м2, т.е. на два порядка больше, чем в данной работе. В нашем случае наблюдается линейное изменение толщины всех слоев (кремния, молибдена и АПЗ на обеих грани- цах) и, как следствие, линейное изменение периода многослойной Рис. 14. Зависимость периодаМППMo/Si от дозы облучения ионами Ar+. ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 197 композиции от дозы облучения. Аналогичные зависимости наблю- даются и при облучении МПП Mo/Si ионами He+. Линейные зависи- мости периода многослойного покрытия и толщины следует отне- сти к особенностям ионно-лучевого перемешивания на самых на- чальных стадиях фазообразования, когда толщина промежуточной силицидной фазы мала и процесс перемешивания происходит бы- стрее, чем после формирования слоя промежуточной фазы значи- тельной толщины. 4.3. Ионно-лучевое перемешивание ионами He+ при повышенных температурах Ионно-лучевое перемешивание при повышенных температурах ха- рактеризуется рядом особенностей, которые отличают его от низко- температурного. Первая из них связана с изменением периода мно- гослойного периодического покрытия и, как следствие, толщины всех слоев от дозы облучения. На рисунке 15 представлена дозовая зависимость периода МПП Mo/Si, облученного при температуре Tобл = 275°C [38]. Представленная зависимость имеет явно не линей- ный вид, в отличие от линейных зависимостей (рис. 5 и 14), полу- ченных при облучении аналогичных МПП Mo/Si при комнатной температуре ионами He+ и Ar+ соответственно. Нелинейно от дозы облучения изменяется и толщина отдельных слоев многослойного периодического покрытия (рис. 16). Приве- денная на рис. 16 толщина слоев получена методом моделирования малоугловых рентгеновских спектров. Плотность аморфных пере- мешанных зон на обеих межфазных границах раздела принималась при моделировании равной ρ = 6 г/см3, что близко к табличному Рис. 15. Дозовая зависимость периода МПП Mo/Si, облученного при повы- шенной температуре. 198 Е. Н. ЗУБАРЕВ значению для дисилицида молибдена MoSi2. Изменение толщины аморфных перемешанных зон при данных дозах облучения удовлетворительно описывается параболической зависимостью (рис. 17) [38]. Данные моделирования спектров ма- лоугловой рентгеновской дифракции подтверждаются прямыми измерениями толщины отдельных слоев непосредственно из ЭМ- снимков (рис. 18). Измеренные толщины АПЗ составляют hMo-на-Si ≈ 2 нм и hSi-на-Mo ≈ 1,3 нм на межфазных границах Mo-на-Si и Si-на-Mo соответственно. Вторая особенность облучения при повышенных температурах связана с различной скоростью роста АПЗ на противоположных Рис. 16. Дозовая зависимость толщины слоев (h) в МПП Mo/Si, облученных при температуре Tобл = 275°C: 1 – АПЗ на границе Si-на-Mo; 2 – АПЗ на границе Mo-на-Si; 3 – слойМо; 4 – слой Si. Рис. 17. Зависимости квадрата суммарной толщины АПЗ (h 2) с учетом квадрата толщины АПЗ в исходном состоянии (h0 2) от дозы облучения. ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 199 границах раздела. Толщина аморфной перемешанной зоны на межфазной границе Mo-на-Si увеличивается быстрее, чем на проти- воположной границе Si-на-Mo. Это особенно проявляется при большой дозе облучения (см. рис.16 и 17). Данный эффект отсутст- вует при низкотемпературном облучении и проявляется особенно ярко при обычном термическом отжиге. Таким образом, облучение при повышенных температурах сочетает в себе особенности, как низкотемпературного облучения, так и обычного изотермического отжига. И, наконец, третья особенность связана с химическим составом образующихся при облучении аморфных перемешанных зон. Как следует из результатов моделирования спектров малоугловой ди- фракции, отношение толщин чистых потребленных компонентов составляет ΔhSi/ΔhMo = 2,2 для максимальной дозы облучения Φ = = 2⋅1020 ион/м2 (рис. 16). Это близко к теоретическому отношению 2,55 для дисилицида молибдена MoSi2. Кроме того, как уже отме- чалось выше, удовлетворительное совпадение экспериментального и теоретического спектров достигается при плотности АПЗ на обеих межфазных границах равной ρ = 6 г/см3. Плотность силицида не из- меняется с увеличением дозы облучения, в отличие от низкотемпе- ратурного облучения, при котором плотность АПЗ уменьшалась при увеличении дозы. Из этого можно заключить, что при облуче- нии МПП Mo/Si при повышенных температурах на межфазных гра- ницах раздела образуются АПЗ со средним составом, близким к ди- силициду молибдена. На ЭМ-изображениях участков от аморфных перемешанных зон дифракционный контраст не проявляется, что свидетельствует об их аморфной структуре. Все эти особенности со- храняются и при облучении той же дозой (Φ = 7,5⋅1019 ион/м2) при температуре Tобл = 350°C (рис. 19), которая была максимальной при исследовании ионно-лучевого перемешивания при повышенных температурах. Толщины аморфных перемешанных зон, полученные из модели- рования малоугловых рентгеновских спектров и измеренные непо- средственно из ЭМ-снимка, имеют близкие значения и составляют Рис. 18. ЭМ-изображение поперечного среза МПП Mo/Si, облученного до- зой Φ = 7,5⋅1019 ион/м2 при температуре облученияTобл = 275°C. 200 Е. Н. ЗУБАРЕВ hMo-на-Si ≈ 2,7 нм и hSi-на-Mo ≈ 1,8 нм на межфазных границах Mo-на-Si и Si-на-Mo соответственно. Отношение приращения толщин аморфных перемешанных зон ΔhMo-на-Si/ΔhSi-на-Mo при облучении дозой Φ = 7,5⋅1019 ион/м2 при температурах облучения Tобл = 275°C и Tобл = 350°C при- мерно одинаково и составляет 1,3. Температурная зависимость изменения периода МПП Mo/Si, об- лученных при каждой температуре одной и той же дозой облучения Φ = 7,5⋅1019 ион/м2, представлена на рис. 20 [38]. На этой зависимо- сти можно выделить два участка: 1) участок слабой зависимости из- менения периода МПП от температуры (Tобл ≤ 260°C) и 2) участок сильной температурной зависимости (Tобл > 260°C). В статье [8] при- водится более высокая температура (Tобл = 360°C) перехода от режи- ма, не зависящего от температуры, к режиму, зависящему от темпе- ратуры для бинарной системы Mo/Si. Зависимость Аррениуса ln(ΔH2) от обратной температуры приведена на рис. 21. Энергии ак- тивации для первого и второго участков составляют Q1 ≈ 0,02 эВ и Рис. 20. Температурная зависимость изменения периодаМППMo/Si. Рис. 19. ЭМ-изображение поперечного среза МПП Mo/Si, облученного до- зой Φ = 7,5⋅1019 ион/м2 при температуре облученияTобл = 350°C. ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 201 Q2 ≈ 0,5 эВ соответственно. В [8] даются близкие значения энергий активации Q1 = 0,03 эВ и Q2 = 0,3 эВ. Энергия активации ионно- лучевого перемешивания на зависящем от температуры участке (2) более чем в 4 раза меньше, чем энергия активации диффузии атомов Si через слой дисилицида молибдена MoSi2 при обычном отжиге. 5. МЕХАНИЗМЫ ИОННО-ЛУЧЕВОГО ПЕРЕМЕШИВАНИЯ В МНОГОСЛОЙНЫХ ПЕРИОДИЧЕСКИХ ПОКРЫТИЯХ Mo/Si Характерные особенности ионно-лучевого перемешивания в много- слойных периодических покрытиях Mo/Si можно объяснить исходя из современных представлений о каскаде столкновений, вернее, о его составной части, именуемой субкаскадом. ПВА обладают доста- точно большой энергией, они малочисленны по количеству и вносят вклад в пространственное распределение атомов отдачи на расстоя- нии нескольких десятков нм от межфазной границы раздела. ПВА могут транспортироваться из слоя одного чистого компонента в слой другого и создавать твердые растворы, если таковые имеются на диаграмме фазового равновесия бинарной системы. Субкаскад- ные атомы отдачи производятся в большом количестве и имеют ма- лые пробеги. На начальных стадиях, когда промежуточная фаза отсутствует или ее толщина очень мала, меньше размера субкаска- да столкновений, перемешивание должно происходить очень быст- ро, а именно, пропорционально количеству субкаскадов. Количест- во субкаскадов пропорционально количеству бомбардирующих ио- нов, т.е. дозе облучения. Поэтому на начальных стадиях низкотем- пературного облучения (Tобл ≤ 260°C) мы наблюдаем линейную за- висимость толщины промежуточной фазы от дозы облучения, при Рис. 21. Зависимость Аррениуса для ионно-лучевого перемешивания в МПП Mo/Si. 202 Е. Н. ЗУБАРЕВ облучении как легким ионами He+, так и тяжелыми ионами Ar+. При ионно-лучевом перемешивании образуются аморфные пере- мешанные зоны, обогащенные атомами кремния по сравнению с са- мым богатым кремнием дисилицидом молибдена MoSi2. При облуче- нии ионами He+ образуются АПЗ со средним составом MoSi8,2, а при облучении ионами Ar+ формируются АПЗ состава MoSi3,9. Оба этих сплава располагаются между самой легкоплавкой эвтектикой (0,985% ат. Si) и дисилицидом молибдена. При изотермическом от- жиге образуются АПЗ с составом, соответствующим дисилициду мо- либдена. Эффект, связанный с большим потреблением кремния при ионно-лучевом перемешивании по сравнению с обычным, термиче- ским, можно объяснить, исходя из модели жидкоообразного состоя- ния субкаскада на начальных стадиях. Считается, что субкаскад в течение нескольких пикосекунд находится в сильно разупорядочен- ном или даже жидком состоянии [8]. Согласно [39], в жидкости наи- меньшее значение свободной энергии достигается при локальном хи- мическом окружении, соответствующем наиболее легкоплавкой эв- тектике. Поэтому, в жидком субкаскаде может сформироваться сплав с содержанием кремния большим, чем при обычной твердофазной ре- акции. Этому способствуют малые времена охлаждения субкаскада и сопутствующий этому эффект быстрой закалки жидкости. Особенность, связанная с одинаковым ростом силицидной фазы на обеих межфазных границах раздела Mo-на-Si и Si-на-Mo, под- тверждает точку зрения, что при ионно-лучевом перемешивании основную роль играют внутрикаскадные эффекты. Поскольку внутри субкаскада структура сильно нарушена, а температура суб- каскада очень велика, то кристаллическая структура и напряже- ния в слоях чистых компонентов многослойного периодического покрытия не оказывают существенного влияния на ионно-лучевое перемешивание. Часто эксперименты по ионно-лучевому перемешиванию данной слоистой бинарной системы проводят при помощи различных ио- нов, с различной энергией и дозой облучения. Об эффективности ионно-лучевого перемешивания различными ионами можно судить по величине f = (Δh)2/ΦEупр, (6) где Δh – прирост толщины аморфной перемешанной зоны в процес- се ионного перемешивания, Φ – доза облучения и Eупр – средняя энергия, выделенная в упругих столкновениях в многослойной структуре. Делением на Φ убирается дозовая зависимость ионно- лучевого перемешивания, а делением на Eупр убирается зависи- мость, связанная с различной ядерной тормозной способностью разных ионов и их первичной энергией. ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 203 При облучении многослойного покрытия ионами He+ дозой 4⋅1020 ион/м2 прирост аморфной перемешанной зоны на межфазной грани- це раздела Mo-на-Si составил Δh = 1,09 нм, а величина средней энер- гии, выделенной в упругих столкновениях, составляет Eупр = 10,87 эВ/ион⋅нм. Рассчитанная величина эффективности ионно-лучевого перемешивания составляет f = 2,7⋅10−4 нм 5/эВ. При облучении такого же покрытия ионами Ar+ дозой 1,3⋅1018 ион/м2 прирост АПЗ на той же межфазной границе составил Δh = 0,9 нм при средней энергии Eупр = 651 эВ/ион⋅нм. В этом случае эффективность ионно-лучевого перемешивания составляет f = 9,6⋅10−4 нм 5/эВ. Для другой межфаз- ной границы раздела, Si-на-Mo, рассчитанные эффективности будут примерно такими же, поскольку прирост толщины АПЗ на этой межфазной границе примерно такой же, как и на границе Mo-на-Si. Таким образом, эффективность перемешивания ионами Ar+ в не- сколько раз выше, чем ионами He+. Ядерная тормозная способность тяжелых ионов Ar+ выше, чем легких ионов He+, поэтому они созда- ют более высокую плотность субкаскадов вблизи межфазной грани- цы раздела. При этом каждый субкаскад столкновений более плот- ный, с большей средней энергией, приходящейся на каждый атом субкаскадной области. При высокой плотности субкаскадов вдоль трека первичного иона, субкаскады перекрываются, и эффектив- ность ионно-лучевого перемешивания при этом увеличивается. Доминирующую роль в перемешивании при низких температу- рах облучения играют внутрикаскадные эффекты, такие, как плот- ность выделенной энергии в упругих столкновениях и эффективная локальная температура. Важную роль также играют термохимиче- ские характеристики слоистой мишени: теплота смешения, хими- ческое сродство элементов, энергия когезии чистых компонентов и промежуточной фазы и др. [5, 8]. Процесс перемешивания начинается с баллистической фазы столкновений (10−14—10−13 с) и продолжается до охлаждения субкас- када (10−11 с). Вторая стадия называется термализационным перемешиванием и играет существенную роль, поскольку величина перемешивания зависит от энергии смешения. Такая зависимость отсутствовала бы для чисто баллистического перемешивания. За время термализа- ции атомы могут совершить несколько скачков и установить опре- деленный химический порядок. Внутрикаскадное перемешивание рассматривают аналогично обычному диффузионному в модели случайных блужданий за время жизни субкаскада tcas. Роль химической движущей силы проявляется в отсутствии ион- ного перемешивания в фазоворавновесном многослойном периоди- ческом покрытии МПП MoSi2/Si при низкотемпературном облуче- нии ионами He+ до дозы облучения 2⋅1020 ион/м2. Баллистическое ионно-лучевое перемешивание компенсируется последующим ион- 204 Е. Н. ЗУБАРЕВ но-лучевым расслоением исходных компонентов. В многослойном периодическом покрытии MoSi2/Mo/MoSi2/Si с толщиной слоев ди- силицида hMoSi2 ≈ 4 нм наблюдается начальная стадия, на которой ионно-лучевое перемешивание отсутствует. Наличие инкубацион- ного периода можно связать с образованием градиента концентра- ции атомов Si в слое MoSi2, после чего эффект ионно-лучевого пере- мешивания существенно усиливается. На температурной зависимости ионно-лучевого перемешивания МПП Mo/Si, облученных ионами He+, наблюдаются два участка: 1) участок слабой зависимости (Tобл ≤ 260°C), 2) участок сильной за- висимости (Tобл > 260°C) от температуры облучения. Энергии акти- вации ионно-лучевого перемешивания для указанных участков со- ставляют Q1 ≈ 0,02 эВ и Q2 ≈ 0.5 эВ соответственно. Величина Q2 ≈ ≈ 0,5 эВ в 4—5 раз меньше, чем энергия активации диффузии атомов кремния через слой дисилицида молибдена при обычной термиче- ской диффузии. Для радиационно-стимулированной диффузии (РСД) следует ожидать энергию активации QРСД ≈ 0,45Q, где Q – энергия активации термической диффузии [8]. Малое значение ак- тивации на втором участке (зависящем от температуры) указывает на то, что этот участок предшествует РСД. На этом участке внутри- каскадные эффекты продолжают играть основную роль. Однако здесь уже начинают проявляться некоторые особенности, присущие фазообразованию в данной слоистой системе при обычном нагреве. Состав образующихся аморфных перемешанных зон близок к со- ставу дисилицида молибдена, наблюдается более быстрый рост АПЗ на межфазной границе Mo-на-Si по сравнению с противоположной границей Si-на-Mo. Таким образом, при облучении при повышенной температуре проявляется влияние структурного состояния слоев молибдена на ионно-лучевое перемешивание, как при обычном термическом на- греве, но более слабое. Следовательно, на втором участке темпера- турной зависимости, наряду с внутрикаскадными эффектами, су- щественную роль играют процессы, которые протекают на стадии охлаждения субкаскадов, уже в твердом состоянии. При повышен- ных температурах в процесс перемешивания вовлекаются области, окружающие субкаскады. 6. ЗАКЛЮЧЕНИЕ При облучении многослойных периодических композиций Mo/Si ионами He+ и Ar+ происходит ионно-лучевое перемешивание исход- ных компонентов на межфазных границах раздела и увеличение толщины аморфных перемешанных зон между молибденом и крем- нием. При малых дозах облучения (ионами He+ до Φ ≤ 5⋅1020 ион/м2, ионами Ar+ до Φ ≤ 1,3⋅1018 ион/м2) толщина обеих зон на межфазных ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 205 границах раздела Mo-на-Si и Si-на-Mo увеличивается одинаково и линейно с дозой облучения. Эффективность перемешивания много- слойных периодических покрытий Mo/Si ионами He+ составляет f = 2,7⋅10−4 нм 5/эВ, а ионами Ar+ – f = 9,6⋅10−4 нм 5/эВ. Эффективность перемешивания больше для тяжелых первичных ионов за счет эф- фекта перекрытия субкаскадов столкновений. Средний атомный со- став аморфных перемешанных зон отвечает силициду состава MoSi8,2 и MoSi3,9 при облучении ионами He+ и ионами Ar+ соответст- венно. Сплавы данного состава располагаются между самой богатой кремнием равновесной фазой (дисилицидом молибдена MoSi2) и эв- тектикой. При облучении ионами Ar+ дозой Φ = 6⋅1018 ион/м2 проис- ходит аморфизация поликристаллического молибдена. Предложен механизм ионно-лучевого перемешивания на началь- ных стадиях перемешивания посредством субкаскадов столкнове- ний, которые в начальный момент их существования находятся в жидком состоянии. Эта модель позволяет объяснить линейный с до- зой облучения рост толщины силицида, который сильно обогащен кремнием по сравнению с равновесным дисилицидом молибдена. Химическая движущая сила оказывает существенное влияние на ионно-лучевое перемешивание. Оно отсутствует, или очень мало, в фазоворавновесном многослойном периодическом покрытии Mo- Si2/Si при низкотемпературном облучении ионами He+ до дозы об- лучения Φ ≤ 2⋅1020 ион/м2. В многослойном периодическом покры- тии MoSi2/Mo/MoSi2/Si, с толщиной слоев дисилицида hMoSi2 ≈ 4 нм, наблюдается начальная стадия, на которой ионно-лучевое переме- шивание отсутствует. Заметное ионно-лучевое перемешивание в этих МПП начинается при дозе облучения Φ ≥ 1⋅1020 ион/м2. На температурной зависимости ионно-лучевого перемешивания МПП Mo/Si, облученных ионами He+, наблюдаются два участка: 1) слабой зависимости (Tобл ≤ 260°C), 2) сильной зависимости (Tобл > > 260°C) от температуры облучения. Энергии активации ионно- лучевого перемешивания для указанных участков составляют Q1 ≈ 0,02 эВ и Q2 ≈ 0,5 эВ соответственно. На участке сильной зависимости ионно-лучевого перемешивания от температуры проявляются особенности фазообразования в мно- гослойных периодических покрытиях Mo/Si, присущие обычному термическому нагреву: образуются аморфные перемешанные зоны с составом, близким к дисилициду молибдена, и наблюдается пре- имущественный рост АПЗ на межфазной границе Mo-на-Si по срав- нению с противоположной границей Si-на-Mo. Автор выражает благодарность и признательность своим колле- гам и соавторам совместных работ В. В. Кондратенко, В. А. Севрю- ковой, А. Г. Пономаренко, А. В. Пенькову, Л. П. Тищенко, Б. Н. Романюку и В. П. Мельнику за помощь при выполнении работы, обсуждение результатов и написание статей. 206 Е. Н. ЗУБАРЕВ ЦИТИРОВАННАЯ ЛИТЕРАТУРА 1. М. Томпсон, Дефекты и радиационные повреждения в металлах (Москва: Мир: 1971). 2. В. Ф. Зеленский, И. М. Неклюдов, Л. С. Ожигов и др., Некоторые проблемы физики радиационных повреждений материалов (Киев: Наукова думка: 1979). 3. В. В. Кирсанов, А. Л. Суворов, Ю. В. Трушин, Процессы радиационного де- фектообразования в металлах (Москва: Энергоатомиздат: 1985). 4. А. Ф. Буренков, Ф. Ф. Комаров, М. А. Кумахов и др., Пространственные распределения энергии, выделенной в каскадах атомных столкновений (Москва: Энергоатомиздат: 1985). 5. Ф. Ф. Комаров, А. П. Новиков, А. Ф. Буренков, Ионная имплантация (Минск: Университетское: 1994). 6. F. Ziegler, J. P. Biersack, and U. Littmark, The Stopping and Range of Ions in Solids (New York: Pergamon Press: 1999). 7. P. Sigmund and A. Gras-Marti, Nucl. Instrum. Math., 182—183: 25 (1981). 8. M. Nastasi and J. W. Mayer, Mat. Sci. Eng., R12: 1 (1994). 9. Ф. Ф. Комаров, Ионная имплантация в металлы (Москва: Металлургия: 1990). 10. H. H. Andersen, Appl. Phys. A, 18, No. 2: 131 (1979). 11. P. Sigmund, Radit. Eff., 1, No. 1: 15 (1969). 12. Y.-T. Cheng, M. Van Rossum, M.-A. Nicolet et al., Appl. Phys. Lett., 45, No. 2: 185 (1984). 13. M. Van Rossum, Y.-T. Cheng, M.-A. Nicolet et al., Appl. Phys. Lett., 46, No. 6: 610 (1985). 14. I. A. Fenn-Tye and A. D. Marwick, Nucl. Instrum. Math. B, 18, No. 1—6: 236 (1987). 15. V. Géza, R. Heiner, and M. Wolfhard, Nucl. Instrum. Math. B, 39, No. 1—4: 268 (1989). 16. J. W. Mayer, B. Y. Tsaur, S. S. Lau et al., Nucl. Instrum. Math., 182—183: 1 (1981). 17. K. Tao, C. A. Hewett, S. S. Lau et al., Appl. Phys. Lett., 50, No. 19: 1343 (1987). 18. K. Affolter, X.-A. Zhao, and M. A. Nicolet, J. Appl. Phys., 58, No. 8: 3087 (1985). 19. Б. С. Данилин, В. К. Сырчин, Магнетронные распылительные системы (Москва: Радио и связь: 1982). 20. В. В. Чечетенко, Е. В. Савченко, Я. М. Фогель и др., Оптика и спектроско- пия, 22, № 4: 626 (1969). 21. А. В. Виноградов, Зеркальная рентгеновская оптика (Ленинград: Маши- ностроение: 1989). 22. T. W. Barbee, Optical Engineering, 25, No. 8: 899 (1986). 23. Д. Л. Воронов, Е. Н. Зубарев, В. В. Кондратенко и др., Металлофиз. новей- шие технол., 26, № 6: 753 (2004). 24. Д. Л. Воронов, А. Ю. Девизенко, Е. Н. Зубарев и др., Физическая инженерия поверхности, 2, № 1: 1 (2004). 25. А. В. Пеньков, Е. Н. Зубарев, О. В. Польцева и др., Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика радиационных повреждений и радиационное мате- риаловедение, 89, № 4: 157 (2006). ИОННО-ЛУЧЕВОЕ ПЕРЕМЕШИВАНИЕ В СЛОИСТЫХ СИСТЕМАХ 207 26. А. В. Пеньков, Д. Л. Воронов, Е. Н. Зубарев и др., Известия РАН. Сер. Фи- зическая, 70, № 6: 917 (2006). 27. Е. Н. Зубарев, В. В. Кондратенко, Ю. П. Першин и др., Материалы IX Все- союзной конференции «Взаимодействие атомных частиц с твердым те- лом—1989» (Москва: 1989), т. 2, с. 87. 28. Е. Н. Зубарев, В.В. Кондратенко, Ю. П. Першин и др., Материалы X Все- союзной конференции «Взаимодействие ионов с поверхностью—1991» (Зве- нигород: 1991), т. 1, с.174. 29. В. В. Ганн, Е. Н.Зубарев, В. В. Кондратенко и др., Материалы XII Между- народной конференции «Взаимодействие ионов с поверхностью—1995» (Звенигород: 1995), т. 2, с.191. 30. Д. Л. Воронов, Е. Н. Зубарев, В. В. Кондратенко и др., Материалы V Меж- дународной конференции «Нелинейные процессы и проблемы самоорганиза- ции в современном материаловедении—2004» (Воронеж: 2004), т. 1, с. 93. 31. А. В. Пеньков, Д. Л. Воронов, Е. Н. Зубарев и др., Материалы XVII Меж- дународной конференции «Взаимодействие ионов с поверхностью—ВИП 2005» (Звенигород: 2005), т. 2, с. 44. 32. A. V. Penkov, D. L. Voronov, A.Y u. Devizenko et al., Func. Mater., 12, No. 4: 750 (2005). 33. O. Yu. Devizenko, D. L. Voronov, V. V. Kondratenko et al., Abstr. Int. Conf. ‘Crystal Materials—2005’ (Kharkov: 2005), p. 211. 34. E. N. Zubarev, A. V. Zhurba, V. V. Kondratenko et al., Thin Solid Films, 515: 7011 (2007). 35. E. N. Zubarev, V. V. Kondratenko, V. A. Sevryukova et al., Books Abstr. ‘12th International Conference on Thin Films’ (Bratislava: 2002), p.212. 36. Е. Н. Зубарев, А. А. Козьма, А. Н. Стеценко и др., Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика радиационных повреждений и радиационное мате- риаловедение, 2 (40): 20 (1987). 37. Е. Н. Зубарев, В. П. Мельник, В. В. Кондратенко и др., Металлофиз. но- вейшие технол., 29, № 12: 1555 (2007). 38. А. В. Пеньков, Д. Л. Воронов, Е. Н. Зубарев и др., Металлофиз. новейшие технол., 28, № 2: 183 (2006). 39. R. W. Bene, J. Appl. Phys., 61, No. 5: 1826 (1987).
id nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-98128
institution Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
issn 1608-1021
language Russian
last_indexed 2025-12-07T17:18:36Z
publishDate 2010
publisher Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України
record_format dspace
spelling Зубарев, Е.Н.
2016-04-09T11:34:53Z
2016-04-09T11:34:53Z
2010
Ионно-лучевое перемешивание в слоистых системах / Е.Н. Зубарев // Успехи физики металлов. — 2010. — Т. 11, № 2. — С. 175-207. — Бібліогр.: 39 назв. — рос.
1608-1021
PACS numbers: 07.85.Jy, 61.05.cf, 61.05.cm, 61.80.-x, 68.37.Lp, 68.65.Ac, 81.15.Jj
https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/98128
При малых дозах облучения (ионами He⁺ до Φ ≤ 5⋅10²⁰ ион/м² и ионами Ar⁺ до Φ ≤ 1,3⋅10¹⁸ ион/м²) толщина силицидных фаз на межфазных границах раздела Mo-на-Si и Si-на-Mo увеличивается одинаково и линейно с дозой облучения. Средний атомный состав аморфных перемешанных зон соответствует сплаву состава MoSi₈,₂ и MoSi₃,₉ при облучении ионами He⁺ и Ar⁺ соответственно. При увеличении дозы облучения наблюдается уменьшение плотности аморфных перемешанных зон. На температурной зависимости ионно-лучевого перемешивания многослойных структур Mo/Si, облученных ионами He⁺, наблюдаются два участка: 1 – слабой зависимости (Tобл ≤ 260°C), 2 – сильной зависимости (Tобл > 260°C) от температуры облучения. Энергии активации ионно-лучевого перемешивания для указанных участков составляют Q₁ ≈ 0,02 эВ и Q₂ ≈ 0,5 эВ соответственно. Особенности ионно-лучевого перемешивания объясняются на основе перемешивания в субкаскадах столкновений.
При малих дозах опромінення (йонами He⁺ до Φ ≤ 5⋅10²⁰ йон/м² та йонами Ar⁺ до Φ ≤ 1,3⋅10¹⁸ йон/м²) товщина силіцидних фаз на міжфазних межах поділу Mo-на-Si і Si-на-Mo збільшується однаково і лінійно з дозою опромінення. Середній атомовий склад аморфних перемішаних зон відповідає стопу MoSi₈,₂ і MoSi₃,₉ при опроміненні йонами He⁺ і Ar⁺ відповідно. При збільшенні дози опромінення спостерігається зменшення густини аморфних перемішаних зон. На температурній залежності йонно-променевого перемішування багатошарових структур Mo/Si, опромінених йонами He⁺, спостерігаються дві ділянки: 1 – слабкої залежности (Tопр ≤ 260°C), 2– сильної залежности (Tопр > 260°C) від температури опромінення. Енергія активації йонно-променевого перемішування на зазначених ділянках складає Q₁ ≈ 0,02 еВ і Q₂ ≈ 0,5 еВ відповідно. Особливості йонно-променевого перемішування пояснюються на основі перемішування у каскадах зіткнень.
Thickness of silicide phases at Mo-on-Si and Si-on-Мо interfaces increases identically and linearly with a dose of irradiation at the small doses (by He⁺ ions to Φ ≤ 5⋅10²⁰ ion/m² and Ar⁺ ions to Φ ≤ 1.3⋅10¹⁸ ion/m²). Mean atomic composition of amorphous intermixed zones corresponds to alloys of MoSi₈.₂ and MoSi₃,₉ compositions under the irradiation by He⁺ and Ar⁺ ions, respectively. Density of the amorphous intermixed areas decreases when the irradiation dose increases. There are two areas corresponding to weak dependence (Tirr ≤ 260°C) and strong dependence (Tirr > 260°C) of ion-beam mixing of Mo/Si multilayered structures irradiated by He⁺ on irradiation temperature. Activation energies of the ion-beam mixing are equal Q₁ ≈ 0.02 eV и Q₂ ≈ 0.5 eV for the indicated areas, respectively. The features of the ion-beam mixing are explained by mixing in collision subcascades.
Автор выражает благодарность и признательность своим коллегам и соавторам совместных работ В. В. Кондратенко, В. А. Севрюковой, А. Г. Пономаренко, А. В. Пенькову, Л. П. Тищенко, Б. Н. Романюку и В. П. Мельнику за помощь при выполнении работы, обсуждение результатов и написание статей.
ru
Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України
Успехи физики металлов
Ионно-лучевое перемешивание в слоистых системах
Йонно-променеве перемішування у шарових системах
Ion-Beam Mixing in Layered Systems
Article
published earlier
spellingShingle Ионно-лучевое перемешивание в слоистых системах
Зубарев, Е.Н.
title Ионно-лучевое перемешивание в слоистых системах
title_alt Йонно-променеве перемішування у шарових системах
Ion-Beam Mixing in Layered Systems
title_full Ионно-лучевое перемешивание в слоистых системах
title_fullStr Ионно-лучевое перемешивание в слоистых системах
title_full_unstemmed Ионно-лучевое перемешивание в слоистых системах
title_short Ионно-лучевое перемешивание в слоистых системах
title_sort ионно-лучевое перемешивание в слоистых системах
url https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/98128
work_keys_str_mv AT zubareven ionnolučevoeperemešivanievsloistyhsistemah
AT zubareven ionnopromeneveperemíšuvannâušarovihsistemah
AT zubareven ionbeammixinginlayeredsystems