Гомогенно-каталітичне окиснення толуену під дією ультразвуку

• Datum: 2021
• Hauptverfasser: Melnyk, S.R., Reutskyi, V.V., Melnyk, Yu.R.
• Format: Artikel
• Sprache: Ukrainisch
• Veröffentlicht: V.P. Kukhar Institute of Bioorganic Chemistry and Petrochemistry of the National Academy of Sciences of Ukraine 2021
• Schlagworte: окиснення; толуен; бензойна кислота; бензальдегід; бензиловий спирт; каталізатор; ультразвук; кавітація
• Online Zugang: https://kataliz.org.ua/index.php/journal/article/view/63
• Назва журналу: Catalysis and petrochemistry

Наведено результати дослідження закономірностей гомогенно-каталітичного окиснення толуену молекулярним киснем у присутності ацетату кобальту (ІІ) під дією ультразвуку. Встановлено, що на швидкість накопичення, склад продуктів реакції та значення граничної конверсії толуену впливають як температура, так і тиск у реакційній системі. Зокрема з підвищенням температури за постійного тиску співвідношення між швидкістю звукохімічної реакції та швидкістю окиснення толуену без ультразвуку збільшується як на початковій стадії процесу, так і за умови вищих значень конверсії вуглеводню. Водночас збільшення швидкості каталітичного окиснення толуену під дією ультразвуку виявлено лише за температури 430–438 К і тиску 0,4 МПа. За всіх інших умов швидкість звукохімічної реакції є меншою за швидкість окиснення толуену без ультразвуку. Виявлено екстремальну залежність швидкості реакції гомогенно-каталітичного окиснення толуену від тиску за постійної температури. Встановлено, що під дією ультразвуку з підвищенням тиску швидкість реакції зменшується тим суттєвіше, чим вищою є її температура і, загалом, є меншою за швидкість каталітичного окиснення толуену. Показано, що ультразвук впливає на значення концентрацій усіх продуктів реакції. Співвідношення між ними в звукохімічній реакції та в реакції окиснення за відсутності ультразвуку залежить від температури та тиску. Встановлено, що основні зміни кількісного складу продуктів окиснення під дією ультразвуку полягають у збільшенні/зменшенні концентрацій бензойної кислоти і бензилового спирту. Зменшення швидкості звукохімічного каталітичного окиснення толуену на початковій стадії реакції та одночасне її зростання за вищих значень конверсії вуглеводню, а також зміни в селективностях утворення продуктів реакції та вплив ультразвуку на граничну конверсію толуену вказують, що роль кавітації в процесі гомогенно-каталітичного окиснення алкілароматичних вуглеводнів пов’язана зі змінами закономірностей перетворень комплексів каталізатор–інтермедіат.