Role of surface microstructure in forming the interaction potential between vacuum space near separated non-identical dielectric (semiconductor) nanoparticles
<p>The structural component <em>ΔV<sub>st</sub>(r) </em> of the interaction potential  <em&am...
Gespeichert in:
| Datum: | 2006 |
|---|---|
| Hauptverfasser: | , , |
| Format: | Artikel |
| Sprache: | Russisch |
| Veröffentlicht: |
Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine
2006
|
| Online Zugang: | https://surfacezbir.com.ua/index.php/surface/article/view/174 |
| Tags: |
Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
|
| Назва журналу: | Surface |
| Завантажити файл: |  |
Institution
Surface| _version_ | 1869291272835956736 |
|---|---|
| author | Ilchenko, L. G. Lobanov, V. V. Chuiko, A. A. |
| author_facet | Ilchenko, L. G. Lobanov, V. V. Chuiko, A. A. |
| author_institution_txt_mv | [
{
"author": "L. G. Ilchenko",
"institution": "Інститут хімії поверхні НАН України"
},
{
"author": "V. V. Lobanov",
"institution": "Інститут хімії поверхні НАН України"
},
{
"author": "A. A. Chuiko",
"institution": "Інститут хімії поверхні НАН України"
}
] |
| author_sort | Ilchenko, L. G. |
| baseUrl_str | |
| collection | OJS |
| datestamp_date | 2018-11-27T09:41:17Z |
| description | <p>The structural component <em>ΔV<sub>st</sub>(r) </em> of the interaction potential  <em>V(r) </em> in a vacuum inter-val dividing two dielectric (semiconductor) nanoparticles determined by the microscopic (atomic) structure of their surfaces is calculated theoretically.</p>
<p>Within the framework of local and nonlocal electrostatics for an asymmetrical system is shown that for the narrow dividing distances L~3-20 Å the superposition of the modulated part of the potential <em>ΔV<sub>st</sub>(r) </em> from both surfaces promotes originating of the regions of the considerable increase (decrease) of the total potential barrier height within all the dividing interval.</p> |
| first_indexed | 2025-07-22T19:30:49Z |
| format | Article |
| fulltext |
Химия, физика и технология поверхности. 2006. Вып. 11, 12. С.4-19
4
МОДЕЛИРОВАНИЕ ПРОЦЕССОВ НА ПОВЕРХНОСТИ
УДК 539.2.01
РОЛЬ МИКРОСТРУКТУРЫ ПОВЕРХНОСТИ В
ФОРМИРОВАНИИ ПОТЕНЦИАЛА ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ
МЕЖДУ БЛИЗКО РАЗДЕЛЕННЫМИ ВАКУУМНЫМ
ПРОМЕЖУТКОМ НЕИДЕНТИЧНЫМИ
ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИМИ (ПОЛУПРОВОДНИКОВЫМИ)
НАНОЧАСТИЦАМИ
Л.Г. Ильченко, В.В. Лобанов, А.А. Чуйко
Институт химии поверхности Национальной академии наук Украины
ул. Генерала Наумова 17, 03164 Киев-164
Теоретически рассчитана структурная компонента )(rVst
r
D потенциала взаимо-
действия )(rV r в разделяющем две диэлектрические (полупроводниковые) наночастицы
в вакуумном промежутке L , обусловленная микроскопической (атомной) структурой
их поверхностей.
В границах локальной и нелокальной электростатики для несимметричной
системы показано, что для малых разделяющих расстояний 203~ -L Å суперпозиция
модулированной части потенциала )(rVst
r
D от обеих поверхностей приводит к
возникновению областей существенного повышения (понижения) высоты суммарного
потенциального барьера во всем разделяющем промежутке.
The structural component )(rVst
r
D of the interaction potential )(rV r in a vacuum inter-
val dividing two dielectric (semiconductor) nanoparticles determined by the microscopic
(atomic) structure of their surfaces is calculated theoretically.
Within the framework of local and nonlocal electrostatics for an asymmetrical system is
shown that for the narrow dividing distances 203~ -L Å the superposition of the modulated
part of the potential )(rVst
r
D from both surfaces promotes originating of the regions of the
considerable increase (decrease) of the total potential barrier height within all the dividing
interval.
Введение
Широкое использование наноструктур за последние годы в медицине, биологии,
электронике и др. обусловливает быстрое развитие нанотехнологий и нанонауки о
свойствах частиц, размеры которых <100 нм [1]. Малые размеры наночастиц
значительно увеличивают роль поверхностных эффектов в их взаимодействии с другими
частицами и их окружением. Особенности во взаимодействии и отход от классических
представлений характерны как в случае уменьшения размеров частиц, так и при
уменьшении расстояний до 10<L нм. Определение основных закономерностей во
взаимодействии между двумя наночастицами диэлектриков во внешней среде является
также одной из важнейших теоретических задач практического использования
дисперсного кремнезема в химии и медицинской практике [2].
5
А.А. Чуйко, понимая определяющую роль теоретических исследований в обобще-
нии огромного количества разноплановых экспериментальных данных относительно
особенностей взаимодействия частиц наноразмерного кремнезема с биологическими
объектами, обращал особое внимание своих учеников на необходимость развития
моделей, обладающих предсказательной силой и, в определенной степени, универ-
сализмом. Метод нелокальной электростатики позволяет в наиболее общем виде
смоделировать взаимодействия, реализующихся на тех расстояниях, на которых еще не
наступает перекрывания орбиталей периферийных атомов сближающихся частиц.
Потенциал взаимодействия )(rV r между двумя наночастицами (металлами, полу-
проводниками или диэлектриками), находящимися во внешней среде на расстоянии L
одна от одной, должен учитывать различие в объемных свойствах взаимодействующих
частиц и внешней среды (потенциал сил изображения), зарядовое состояние каждой из
двух поверхностей, а также микроскопическую структуру поверхностных слоев.
Известно, что потенциал взаимодействия между двумя твердыми телами при
уменьшении разделяющего расстояния L между ними определяется распределением
потенциала сил изображения )(0 xV j , которое обусловлено различием в объемных
свойствах каждой из трех сред )3,2,1( =j , а дальнейшее изменение )(0 xV j обусловлено
зарядовым состоянием границ раздела, их микроскопической структурой, наличием
адсорбционных покрытий и приложенного напряжения [2-6]. В работах [7-11] показано,
что непрерывность потенциала сил изображения )(0 xV j (поляризационного потенциала)
между двумя близко разделенными вакуумным промежутком металлами [7], пленками
металлов с размерно-квантованным спектром электронов [8], полупроводником и
металлом [9], двумя диэлектриками (собственными полупроводниками) [10, 11] и двумя
диэлектриками в водной среде [12] обусловлена корректным учетом пространственной
дисперсии в их функциях диэлектрической проницаемости, а полученный в рамках
нелокальной электростатики потенциальный барьер )(0 xV j существенно отличается от
классического [13]. Потенциал сил изображения )()( 0
0
2 xVxV = между двумя диэлект-
риками (полупроводниками), которые разделены малым вакуумным промежутком
203~ -L Å, рассчитанный с учетом эффектов пространственной дисперсии в функциях
диэлектрической проницаемости каждого из двух взаимодействующих диэлектриков
(полупроводников или металлов), является непрерывным на границах раздела и имеет
форму потенциального барьера, высота которого увеличивается с увеличением
разделяющего расстояния L.
Наличие однородной плотности заряда 1s на первой и 2s на второй поверх-
ностях диэлектриков будет существенно изменять форму потенциального барьера для
всех разделяющих их расстояний L . Однако, как показывают квантово-химические
расчеты [3, 4], реальная поверхность диэлектриков квазинейтральная, так что на
больших расстояниях от диэлектрической поверхности (или на больших разделяющих
два диэлектрика расстояниях) взаимодействие заряда с поверхностью определяется
поляризационной компонентой (потенциалом сил изображения) [14]. Макроскопическая
квазинейтральность поверхности не означает ее микроскопической квазинейтральности
на малых расстояниях, когда значительный вклад в потенциал взаимодействия заряда с
поверхностью связан со структурной компонентой потенциала )(rVst
r
D , т. е. Микро-
скопической структурой исследуемой поверхности [14].
Понятно, что даже для квазинейтральных атомарно-гладких диэлектрических
поверхностей при уменьшении разделяющего их расстояния L вклад микроструктуры
поверхностей в полный потенциал взаимодействия будет увеличиваться.
6
В работе [15] на основе метода функций Грина нелокального уравнения Пуассона
была теоретически рассчитана структурная компонента )(rVst
r
D потенциала взаимо-
действия между двумя близко разделенными малым вакуумным промежутком 2<L нм
идентичными по своим объемным свойствам диэлектриками, которая обусловлена
микроскопической (атомной) структурой диэлектрических поверхностей.
В данной работе проведены теоретические расчеты структурной )(rVst
r
D и
зарядовой )(xVsD компонент полного потенциала в вакуумной щели L , разделяющей
два неидентичные по объемным характеристикам диэлектрика (полупроводника).
Соответствующие расчеты на примере несимметричной системы )111(Si –вакуум–
)111(2SiO проведены в границах локальной и нелокальной электростатики с учетом
эффектов пространственной дисперсии в функциях диэлектрической проницаемости
диэлектриков )(3,1 k
r
e .
В работе рассмотрен случай квазинейтральных поверхностей с двумя типами
упорядоченных поверхностных решеток 2, 21 =nn , когда суммарная плотность заряда
2,1s на границах распределения 0
1
1
1 ==å
=
n
ss
i
i и 0
2
1
2 ==å
=
n
ss
n
n . Показано, что учет
структурной компоненты )(rVst
r
D предопределяет латеральное (вдоль границ раздела)
изменение высоты потенциального барьера в вакуумной щели. Для малых разделяющих
расстояний 103~ -L Å структурная компонента )(rVst
r
D может обусловить повышение
(понижение) суммарного потенциального барьера во всем вакуумном промежутке в
зависимости от эффективного заряда *
nie , на поверхностных атомах диэлектриков
(полупроводников), их двухмерной концентрации niN , и типа поверхностной решетки.
Расчеты проведены на примере несимметричной по объемным и поверхностным
свойствам системы: кремний-оксид кремния, которые разделены сверхтонким
вакуумным промежутком 10£L Å. Базируясь на квантово-химических расчетах
зарядового состояния поверхностей полупроводника )111(Si с разной реконстру-
ированной структурой поверхности )77()111( ´-Si , )55()111( ´-Si и )22()111( ´-Si и
диэлектрика )111(2SiO , в границах локальной и нелокальной электростатики рассчитана
структурная компонента )(rVst
r
D для малых разделяющих расстояний 203~ -L Å.
Суперпозиция модулированной части потенциала )(rVst
r
D от обеих поверхностей не
только изменяет форму потенциального барьера )(rV r в вакуумной щели, но и
содействует возникновению областей существенного повышения (или понижения)
потенциала, т. е. определяет повышение (понижение) высоты суммарного потенци-
ального барьера во всем разделяющем промежутке в зависимости от эффективного
заряда *
nie , на поверхностных атомах полупроводника и диэлектрика, их двухмерной
концентрации niN , и типа поверхностной решетки.
Теория
Рассмотрим несимметричную трехслойную структуру, состоящую из двух
диэлектрических сред с диэлектрической функцией )(1 k
r
e и поверхностной плотностью
заряда ),(1 zys на первом диэлектрике в области 0£x и с диэлектрической функцией
)(3 k
r
e и поверхностной плотностью заряда ),(2 zys на втором в области Lx ³ , которые
7
разделены вакуумным промежутком Lx ££0 ( 1)(2 =k
r
e ). Решение задачи о расчете
потенциала точечного заряда e относительно общего (вакуумного) уровня отсчета
энергии для приведенной на рис. 1 трехслойной системы ( 3,2,1=j ) было найдено в
рамках метода функций Грина нелокального уравнения Пуассона в работе [15].
Рис. 1. Трехслойная структура, состоящая из двух полуограниченных сред с диэлек-
трической функцией )(1 k
r
e в области 0£x с плотностью заряда 1s на первой
поверхности ( 0=x ) и диэлектрической функцией )(3 k
r
e в области Lx ³ с плот-
ностью заряда 2s на второй поверхности ( Lx = ), которые разделены вакуум-
ным промежутком Lx ££0 .
Согласно работе [15], функция Грина D q x xj ( ; , ) для рассматриваемой несимметричной
системы имеет следующий вид
D q x x D q x x D q xj j j( ; , ) ( ; , ) ( ; )= +0 D , (1)
где D q x xj
0 ( ; , ) однозначно определяет поляризационную компоненту V xj
0 ( ) полного
потенциала, связанную с различием в объемных свойствах трех сред (потенциал сил
изображения) [7, 8, 11].
Второй член DD q xj ( ; ) в (1) определяет компоненту )(rV j
r
D полного потенциала,
которая связанная с зарядовым состоянием границ распределения, и определяется
следующим уравнением
( )
);,()](exp[
2
)(
2
xqqDzqyqi
dqdq
erV zyjzy
zy
j D×+-=D ò ò
¥
¥-
¥
¥- p
r . (2)
Функция Грина );(2 xqDD для вакуумного промежутка Lx ££0 ( 2=j ) в случае
несимметричной по объемным и поверхностным характеристикам системы двух диэлек-
триков (полупроводников), которые разделены сверхтонким вакуумным промежутком
203~ -L Å, имеет следующий вид [15]
( )[ ] ( ) ( )[ ][ ]{ +×-××+×-××-=D qxLchLqaqqxLshqaq
qB
xqD ;)0;()(
)(
4);( 3112 sp
( ) ( )[ ]}qxchqaqqxshLqaq ×××+×××+ )0;();()( 132s , (3)
где
( ) ( )[ ] ( ) ( ) ( )[ ]LqaqaLqchqLqaqaqLqshqB ;0;);()0;1)( 3131
2 +×××+××+××= . (4)
8
Учтем микроскопическую структуру диэлектрических (полупроводниковых) по-
верхностей, считая, что поверхностная плотность заряда 1s на первой ( 0£x ) и 2s на
второй ( Lx ³ ) поверхностях диэлектриков сформирована упорядоченными решетками
поверхностных атомов (для упрощения расчетов в данной работе мы рассматриваем
квадратные решетки) с двумерной концентрацией 2-= ii aN , стороной решетки ia и
эффективным зарядом *
ie на поверхностных атомах -i го типа на первой ( 1=k ) и с
двумерной концентрацией 2-= nn bN , стороной решетки nb и эффективным зарядом *
ne
на поверхностных атомах -n го типа на второй ( 2=k ) поверхностях диэлектриков
(собственных полупроводников). Фурье-компонента плотности заряда на упорядо-
ченных квадратных решетках поверхностных атомов первой )(1 qs и второй )(2 qs
поверхностей может быть представлена в следующем виде [6, 7, 14, 15]
åå
=
*
=
úû
ù
êë
é
÷
ø
öç
è
æ -÷
ø
öç
è
æ -+==
1
1
2
1
1
1
22()()()2()()(
nn
pdpdddpss
i i
z
i
yzyii
i
i aqaqqqNeqq , (5)
åå
=
*
=
úû
ù
êë
é
÷
ø
öç
è
æ -÷
ø
öç
è
æ -+==
1
1
2
2
1
2
22()()()2()()(
nn
pdpdddpss
n n
z
n
yzynn
n
n bqbqqqNeqq , (6)
где 1n и 2n - количество типов атомных решеток на каждой из двух поверхностей, а
первый член в (5) и (6) отвечает однородной (не модулированной) плотности заряда на
первой и второй поверхностях соответственно.
Рассчитаем структурную )(rVst
r
D и зарядовую )(rV r
sD компоненты полного
потенциала
( ) )()()(0 rVrVxVrV st
rrr
D+D+= s (7)
в рамках локальной электростатики, имея ввиду, что для расчета полного потенциала
)(rV r (7) следует учитывать эффекты пространственной дисперсии в функциях
диэлектрической проницаемости диэлектриков (полупроводников), поскольку только
непрерывность потенциала сил изображения )(0 xV на границах распределения сред
разрешает корректное введение плотности заряда 2,1s [5, 6, 14] и внешних полей [14].
Определим )(rV r
D в вакуумном зазоре Lx ££0 между двумя классическими
диэлектриками (полупроводниками), когда для их функций диэлектрической проница-
емости выполняется условие e e1 1( )
r
k const= = , e e3 3( )
r
k const= = (приближение ло-
кальной электростатики).
В рамках локальной электростатики функции );( xqa j имеют следующий
вид [15]:
a q
q1
1
0
1
( ; ) =
e
; a q L
q3
3
1
( ; ) =
e
. (8)
Подставляя (8) и (5) и (6) в (4), (3), а потом в (2), получаем
)()()( xVxVrV stD+D=D s
r ; (9)
( ) ú
û
ù
ê
ë
é
×+-×
+
=D åå
=
*
=
*
2
1
1
1
1
3
31
4)(
nn
s ee
ee
p
n
nn
i
ii NexNexLexV ; (10)
9
( )[ ] ( )[ ][ ]
( ) ( ) ( ) ( )[ ] +÷÷
ø
ö
çç
è
æ
×÷÷
ø
ö
çç
è
æ
×
ïî
ï
í
ì
××++××+×
×-+×-××
×-=D å
=
*
z
a
y
aLchLsh
xLchxLshNe
erV
iii iii
iiii
st
pp
aeeaeea
aae
p
n 2cos2cos
1
4)(
1
1 3131
3r
( )[ ] ( )[ ][ ]
( ) ( ) ( ) ( )[ ] ïþ
ï
ý
ü
÷÷
ø
ö
çç
è
æ
×÷÷
ø
ö
çç
è
æ
×
××++××+×
×-+×-××
+å
=
*
z
b
y
bLchLsh
xLchxLshNe
nnn nnn
nnnn pp
beebeeb
bben 2cos2cos
1
2
1 3131
3 , (11)
где 2)2( ii apa = и 2)2( nn bpb = (в случае квадратных решеток поверхностных
атомных структур).
Для учета пространственной дисперсии в диэлектрических функциях )(1 k
r
e и
)(3 k
r
e диэлектриков (собственных полупроводников) воспользуемся интерполяционной
моделью Инксона, в которой диэлектрические функции имеют следующий вид [16]
( )1)/(1
1
1)(
3,1
2
3,1
2
3,1
3,1 -+
-
+=
el
e
e
k
k r
r
, 222 qkk += ^
r
, (12)
где 3,1e - диэлектрические постоянные кристаллической решетки (при 0®k
r
), 1
3,1
-l -
эффективные радиусы экранирования связанными (валентными) электронами ионных
остовов кристаллической решетки диэлектрика (полупроводника), которые по порядку
величины равны размеру атома (иона). Индекс 1 отвечает области 0£x , индекс 3 -
области Lx ³ .
В границах интерполяционной модели Инксона (нелокальная электростатика)
функции );( xqa j имеют следующий вид
( )
ú
ú
ú
û
ù
ê
ê
ê
ë
é L+×-
××-+
-
×L+
L+
=
2
1
2
11
2
1
2
2
1
2
1
1),(1
qx
eqxqeq
qq
xqa e
e
; (13)
( ) ( )
ú
ú
ú
û
ù
ê
ê
ê
ë
é L+×--
××-+-×-×L+
L+
=
2
3
2)(
13
2
3
2
2
3
2
3
1),(3
qLx
eqLxqeq
qq
xqa e
e
(14)
здесь
11
1
11 -
×=L
e
e
l и
13
3
33 -
×=L
e
e
l .
Подставляя (13), (14) и (5), (6) в (4), (3), а потом в (2), получаем
( )
þ
ý
ü
î
í
ì
ú
û
ù
ê
ë
é
+
L
-
×+ú
û
ù
ê
ë
é
-+
L
-
××
+
-=D åå
=
*
=
* xNexLNeexV
n
nn
i
ii 1
1
1
2
1
3
3
3
1
131
114)( e
e
e
e
ee
p nn
s . (15)
Как видно из сравнения (15) и (10), учет пространственной дисперсии в
диэлектрических функциях )(1 k
r
e и )(3 k
r
e в модели Инксона (18) приводит к появлению
в зарядовой компоненте )(xVsD постоянной составляющей, зависящей от объемных
характеристик взаимодействующих диэлектриков (полупроводников). Полученная в
рамках нелокальной электростатики структурная компонента )(rVst
r
D , также довольно
10
существенно зависящая от объемных характеристик взаимодействующих диэлектриков
(полупроводников) - диэлектрических постоянных 3,1e кристаллической решетки и
эффективных радиусов экранирования 1
3,1
-l связанными (валентными) электронами
ионных остовов кристаллической решетки, которые рассчитываются с учетом зонной
структуры диэлектриков (полупроводников) [11], здесь не приводится вследствие его
громоздкости.
Результаты и их обсуждение
Рассмотрим формирование потенциала в вакуумном промежутке между части-
цами кремния и кремнезема при их приближении на расстояние 20<L Å. С умень-
шением разделяющего расстояния L между двумя диэлектриками (полупроводниками)
взаимодействие между ними существенно усиливается, так что в случае вакуумного
промежутка формируется потенциальной барьер, обусловленный различием в объемных
свойствах каждой из трех сред, который определяется потенциалом сил изображения
V xj
0 ( ) (поляризационной компонентой полного потенциала) [7, 8, 11].
На рис. 2 сплошной кривой показано распределение потенциала сил изображения
V xj
0 ( ) и соответствующая зонная энергетическая диаграмма для системы собственный
полупроводник (кремний) – вакуум – диэлектрик (кремнезем), рассчитанные согласно
работе [11], при разделяющем вакуумном промежутке 5=L Å. Распределение потенци-
ала сил изображения V xj
0 ( ) для Si – вакуум – SiО2 структуры, рассчитанное в рамках
локальной электростатики без учета эффектов пространственной дисперсии в функциях
диэлектрической проницаемости диэлектриков )(3,1 k
r
e , когда выполняется условие
e e1 1( )
r
k const= = , e e3 3( )
r
k const= = , приведено на рис. 2 штриховой кривой. Были ис-
пользованы следующие значения параметров объемных фаз кремния 9,111 =e и
17
1 107?345 -×= смl и аморфного кремнезема 22 =e и 17
2 10992,1 -×= смl .
Как видно из рис. 2 (см. также [7, 8, 11]), учет эффектов пространственной
дисперсии в диэлектрических функциях диэлектрика (кремнезем) и собственного
полупроводника (кремний) e1 3, ( )
r
k в рамках интерполяционной модели Инксона
обеспечивает непрерывность потенциала сил изображения V xj
0 ( ) на границах раздела в
отличие от соответствующих расчетов в рамках классических представлений [13].
Непрерывность потенциала сил изображения V xj
0 ( ) на границах раздела разрешает
корректный учет зарядового состояния каждой из двух поверхностей диэлектриков
(полупроводников).
Определим структурную компоненту )(rVst
r
D потенциала взаимодействия несим-
метричной по объемным свойствам Si – вакуум – SiО2 системы с квазинейтральными
поверхностями, когда суммарная плотность заряда 2,1s на границах раздела
0
1
1
1 ==å
=
n
ss
i
i и 0
2
1
2 ==å
=
n
ss
n
n .
Для примера проанализируем реконструированную поверхность кремния
)77()111( ´-Si с двумя типами поверхностных квадратных решеток 21 =n , что
обеспечивает электронейтральность поверхности в случае собственного полупровод-
ника, когда экранированием свободными носителями (электронами или дырками)
можно пренебречь. Наряду с использованными выше значениями параметров 1e и 1l
11
объемной фазы кристаллического кремния были выбраны следующими значения его
поверхностных параметров 02.01 =*e , 215
1 101 -×= смN , 98.02 -=*e , 213
2 10041.2 -×= смN
[14, 18]. Объемные параметры аморфного кремнезема составляли e1 3 2, = и
17
3,1 10992.1 -×= смl .
Рис. 2. Зонная энергетическая диаграмма несимметричной системы Si-вакуум-SiО2 и
распределение потенциала сил изображения V xj
0 ( ) в ней при толщине вакуум-
ного зазора L = 5.
Рассмотрим диоксид кремния с объемными параметрами аморфного кремнезема
с поверхностной структурой грани )111(2SiO b -кристобалита, квазинейтральность ко-
торой обусловлена двумя типами поверхностных квадратных решеток 22 =n , со сле-
дующими параметрами [4]: эффективным зарядом 11 =*e на атомах кремния, их
двумерной концентрацией 214
1 105.4 -×= смN и с эффективным зарядом 5.02 -=*e на
атомах кислорода и концентрацией 214
2 109 -×= смN .
Распределение структурной компоненты потенциала )0,0,(xVstD для системы
)77()111( ´-Si –вакуум– )111(2SiO в вакуумной щели при увеличении толщины
вакуумного промежутка 4=L , 6, и 8 Å, рассчитанное в границах нелокальной электро-
статики приведено на рис. 3 сплошными кривыми. Соответствующими штриховыми
кривыми на нем показано распределение )0,0,(xVstD , рассчитанное в классическом при-
ближении соответственно уравнению (11).
На рис. 4 сплошной кривой показано латеральное распределение структурной
компоненты потенциала )0,,2/( yLVstD в центре вакуумной щели 2Lx = при 4=L Å
для системы )77()111( ´-Si –вакуум– )111(2SiO , рассчитанное в рамках нелокальной
12
электростатики. Для сравнения штриховой кривой показан )0,,2/( yLVstD , посчитанный
в рамках классического приближения согласно уравнению (11).
Рис. 3. Распределение структурной компоненты )0,0,(xVstD потенциала в вакуумном
промежутке при 4=L Å, 6=L Å и 8=L Å, (сплошные кривые 1-3) для сис-
темы )77()111( ´-Si -вакуум - )111(2SiO .
Рис. 4. Латеральное распределение структурной компоненты )0,,2( yLVstD потенциала
в вакуумном промежутке при 4=L Å (сплошная кривая) для системы
)77()111( ´-Si -вакуум- )111(2SiO .
Как видно из рис. 3 и 4, учет структурной компоненты потенциала ),,( zyxVstD
должен довольно существенно содействовать изменению формы потенциального барье-
ра )(rV r при уменьшении разделяющего диэлектрическую и полупроводниковую
частицы расстояния L во всем вакуумном промежутке вдоль границ раздела. Сравнение
расчетов с применением методов локальной (штриховые кривые на рис. 2 - 4) и
нелокальной (сплошные кривые на рис. 2 - 4) электростатики показывают, что резуль-
таты, полученные в границах классического подхода, принципиально (рис. 2) и
13
существенно (рис. 3, 4) отличаются от результатов, полученных при применении нело-
кальной электростатики с учетом эффектов пространственной дисперсии в функциях
диэлектрической проницаемости кремния (полупроводник) )(1 k
r
e и кремнезема (диэлек-
трик) )(3 k
r
e .
Определим распределение полного потенциала )0,0,(xV в вакуумной щели при
постепенном увеличении ее толщины 4=L , 6 и 8 Å, рассчитанное с учетом эффектов
пространственной дисперсии в границах интерполяционной модели Инксона (12).
Соответствующие расчеты в границах нелокальной электростатики приведены на рис. 5.
Из него видно, что при уменьшении разделяющего две частицы расстояния L вклад
структурной компоненты ),,( zyxVstD в формирование полного потенциала взаимодей-
ствия )(rV r существенно увеличивается, приводя к локальному изменению высоты
потенциального барьера вдоль границ раздела. Соответствующие расчеты латерального
распределения полного потенциала )0,,2/( yLV в центре вакуумного промежутка
5=L Å приведены на рис. 6.
Рис. 5. Распределение полного потенциала )0,0,(xV в вакуумной щели толщиной 4=L ,
6 и 8 Å при изменении расстояния x (Å) между частицами кремния
)77()111( ´-Si и диоксида кремния с поверхностной структурой грани
)111(2SiO b -кристобалита. Распределение потенциала сил изображения,
рассчитанное в границах нелокальной электростатики согласно работе [11],
показано соответствующими точечными кривыми.
Полученный полный потенциальный барьер (рис. 5) с его латеральным распреде-
лением, приведенным на рис. 6, имеет несимметричный вид, который обусловлен как
разной объемной структурой, так и разной микроскопической (атомной) структурой
обеих взаимодействующих поверхностей.
Определим взаимодействие частицы аморфного диоксида кремния с поверхно-
стной структурой грани )111(2SiO b -кристобалита с поверхностью кремния )111(Si ,
квазинейтральность которой обеспечена реконструированной сверхрешеткой )55( ´ по-
верхностных атомов [ )55()111( ´-Si –вакуум– )111(2SiO система]. Значения параметров
1e , 1l , *
1e , 1N и были прежними, а 5.02 -=*e , 213
2 104 -×= cmN .
14
Рис. 6. Латеральное распределение потенциала )0,,2( yLV в центре вакуумного
промежутка 2Lx = между частицами кремния и диоксида кремния с парамет-
рами аморфного кремнезема в центре вакуумной щели толщиной 5=L Å -
система )77()111( ´-Si -вакуум- )111(2SiO .
Распределение полного потенциала )0,0,(xV в вакуумной щели при 4=L Å,
рассчитанное с учетом эффектов пространственной дисперсии в границах интерполя-
ционной модели Инксона (12) при изменении микроскопической структуры квазиней-
тральной поверхности кремния, показано на рис. 7: для )55()111( ´-Si - вакуум -
)111(2SiO системы - сплошной кривой, а для системы )77()111( ´-Si - вакуум -
)111(2SiO - штриховой кривой. Распределение потенциала сил изображения V xj
0 ( ) ,
рассчитанное в границах нелокальной электростатики согласно работе [11], показано
соответствующими точечными кривыми.
На следующем рисунке (рис. 8) сплошной кривой показано латеральное распре-
деление полного потенциала )0,,2/( yLV в центре вакуумной щели 2
Lx = при 5=L Å
для системы )55()111( ´-Si - вакуум - )111(2SiO , рассчитанное в рамках нелокальной
электростатики.
Сравнение рис. 6 и 8 показывает изменение полного потенциала )0,,2( yLV
внутри вакуумной щели при 5=L Å вдоль границ раздела при изменении микроскопи-
ческой структуры поверхности кремния ( )55()111()77()111( ´-®´- SiSi ). Потенци-
альный рельеф структурной компоненты потенциала )0,,2/( yLVstD внутри вакуумной
щели, являющийся суперпозицией вкладов микроскопической структуры каждой из
двух взаимодействующих поверхностей, приводит к возникновению упорядоченной
решетки областей масимального повышения (понижения) высоты потенциального
барьера.
15
Рис.7. Распределение полного потенциала )0,0,(xV в вакуумной щели при 4=L Å
между поверхностью аморфного диоксида кремния с поверхностной структурой
грани )111(2SiO b -кристобалита и поверхностью кремния с объемными
параметрами.
Рис. 8. Латеральное распределение полного потенциала )0,,2( yLV в центре вакуум-
ного промежутка 2Lx = между частичками кремния и диоксида кремния в
центре вакуумной щели толщиной 5=L Å – система )55()111( ´-Si вакуум
- )111(2SiO . Горизонтальная точечная линия - значения потенциала сил изо-
бражения )2(0 LV в центре вакуумного промежутка 2Lx = .
Особенно наглядно возникновение сверхрешеток полного потенциала )(rV r
внутри вакуумной щели 4=L Å демонстрирует 3D распределение структурной компо-
ненты потенциала ),,2/( zyLVstD , рассчитанное в рамках нелокальной электростатики с
16
учетом эффектов пространственной дисперсии в диэлектрических функциях )(3,1 k
r
e в
рамках модели Инксона при 4=L Å с параметрами, которые отвечают параметрам
системы )77()111( ´-Si –вакуум– )111(2SiO (рис. 9) и параметрам системы
)55()111( ´-Si –вакуум– )111(2SiO (рис. 10).
Рис. 9. Трехмерное распределение структурной компоненты потенциала ),,2/( zyLVstD
при 4=L Å с параметрами системы )77()111( ´-Si –вакуум– )111(2SiO .
Рис. 10. Трехмерное распределение структурной компоненты потенциала ),,2/( zyLVstD
при 4=L Å с параметрами системы )55()111( ´-Si –вакуум– )111(2SiO .
Как видно из приведенных выше рисунков, амплитуда структурной компоненты в
центре вакуумной щели )0,,2/( yLVstD , являющейся суперпозицией модулированной
части потенциала )(rVst
r
D от обеих квазинейтральных поверхностей, приводит к возник-
новению областей существенного повышения (понижения) потенциала в вакуумной ще-
ли, соразмерных при заданных микроскопических структурах потенциальному рельефу
реконструированных граней поверхности кремния )77()111( ´-Si и )55()111( ´-Si .
Наконец рассмотрим формирование полного потенциала )(rV r в вакуумной щели
для системы )22()111( ´-Si –вакуум– )111(2SiO с следующими параметрами реконстру-
17
ированной поверхности кремния )22()111( ´-Si : 9.111 =e , 17
1 107.345 -×= смl ,
02.01 =*e , 215
1 101 -×= смN , 08.02 -=*e , 214
2 105.2 -×= смN .
Как видно из рис. 11, суперпозиция модулированной части потенциала )(rVst
r
D
от обеих квазинейтральных поверхностей системы )22()111( ´-Si - вакуум - )111(2SiO
также приводит к возникновению областей повышения (понижения) потенциала в
вакуумной щели, так что параметры сверхрешетки полученного потенциального ре-
льефа значительно превышают параметры решеток реконструированной поверхности
кремния )22()111( ´-Si и аморфного диоксида кремния с поверхностной структурой
грани )111(2SiO b -кристобалита.
Рис. 11. Латеральное распределение полного потенциала )0,,2( yLV в центре вакуум-
ного промежутка 2Lx = между частицами кремния и диоксида кремния с па-
раметрами аморфного кремнезема в центре вакуумной щели толщиной
5=L Å - система )22()111( ´-Si –вакуум– )111(2SiO . Горизонтальная точеч-
ная линия - значения потенциала сил изображения )2(0 LV в центре вакуум-
ного промежутка 2Lx = .
Выводы
В данной работе показано, что при приближении частицы диоксида кремния к
полупроводниковой частице (на примере кремния) на расстояние 50<L Å проявляется
взаимное влияние их объемных (макроскопических) свойств, так что в вакуумном про-
межутке между ними возникает потенциальный барьер )(0
2 xV , высота которого умень-
шается при уменьшении разделяющего их расстояния (рис. 2 и 5). Форма образованного
потенциального барьера будет изменяться в случае наличия нескомпенсированного
заряда на поверхностях взаимодействующих частицчек благодаря зарядовой компоненте
)(xVsD ((10), (15)) полного потенциала взаимодействия )(rV r (7), когда 0
1
1
1 ¹=å
=
n
ss
i
i и
0
2
1
2 ¹=å
=
n
ss
n
n , что приведет к увеличению притягивания (или отталкивания) между
взаимодействующими частичками в зависимости от знака и величины однородной
плотности нескомпенсированного поверхностного заряда.
18
Рассчитанная структурная компонента потенциала ),,( zyxVstD , обусловленная
учетом микроскопической (атомной) структуры поверхностей кремнезема и кремния,
приводит к возникновению внутри вакуумной щели потенциального рельефа, обуслов-
ленного суперпозицией модулированной части потенциала )(rVst
r
D от обеих
квазинейтральных поверхностей кремния и кремнезема. Расчеты проведены на примере
несимметричной по объемным и поверхностным свойствам системы: кремний - оксид
кремния, разделенных сверхтонким вакуумным промежутком 10£L Å. Базируясь на
квантово-химических расчетах зарядового состояния поверхностей полупроводника
)111(Si с разной реконструированной структурой поверхности )77()111( ´-Si ,
)55()111( ´-Si и )22()111( ´-Si , и диэлектрика )111(2SiO в границах локальной и
нелокальной электростатики, рассчитана структурная компонента )(rVst
r
D для малых
разделяющих расстояний 203~ -L Å. Суперпозиция модулированной части потенци-
ала )(rVst
r
D от обеих поверхностей не только изменяет форму потенциального барьера
)(rV r в вакуумной щели, но и содействует возникновению областей существенного
повышения (или понижения) потенциала, т. е. определяет повышение (понижение) вы-
соты суммарного потенциального барьера во всем разделяющем промежутке в зависи-
мости от эффективного заряда *
nie , на поверхностных атомах полупроводника и диэлек-
трика, их двухмерной концентрации niN , и типа поверхностной решетки. Возникнове-
ние упорядоченно расположенных областей существенного повышения (или понижения
потенциала) в вакуумном промежутке может послужить причиной локализации заряжен-
ных (или поляризованных) частиц в вакуумной щели и образования периодических
кластерных структур с параметрами сверхрешеток, которые превышают параметры ре-
шеток взаимодействующих диэлектрических (полупроводниковых) поверхностей
(рис. 11).
Литература
1. Нанотехнология в ближайшем десятилетии. Прогноз направления исследований /
Под ред. М.К. Роко, Р.С. Уильямса, П. Аливисатоса. - М.: Мир, 2002. - 292 с.
2. Химия поверхности кремнезема / Под ред. А.А. Чуйко – Киев: УкрИНТЭИ, 2001. -
Ч. 1. - 736 с.
3. Лобанов В.В., Чуйко А.А. Механизм диссоциативной хемосорбции воды на поверх-
ности кремнезема // Автореф. Докл. 3-й Международ. конф. “Химия высокооргани-
зованных веществ и научные основы нанотехнологии” - С.-Петербург, 2001. -
С.48-50.
4. Лобанов В.В., Горлов Ю.И. Чуйко А.А., Пинчук В.М., Синекоп Ю.С., Якименко
Ю.И. Роль электростатических взаимодействий в адсорбции на поверхности твердых
оксидов. - Киев.: ВЕК+, 1999. -240 с.
5. Ильченко Л.Г., Гречко Л.Г., Савон А.А. Пространственное распределение электроста-
тического потенциала вблизи поверхности диэлектрика с модулированным поверхно-
стным зарядом. 1. Атомарно-чистая поверхность диэлектрика // Укр. физ. журн.
- 1993. – Т. 38, № 3. - С.415-420.
6. Ильченко Л.Г., Савон А.А. Электростатический потенциальный рельеф поверхности
диэлектриков с дискретным распределением заряда // Препр. ИТФ-92-27Р. - 1992. -
31 с.
7. Il’chenko L.G., Goraychuk T.V. Role of the image forces potential in the formation of the
potential barrier between closely spaced metals. // Surf. Sci. - 2001. – V. 478, - P.169-179.
19
8. Il’chenko L.G., Goraychuk T.V. Image potential between closely separated quantum size
film and metal .// Ultramicroscopy. – 2003. – V. 95. - P.67-73.
9. Huang Z.-H., Weimer M., Allen R.E. Internal image potential in semiconductors: Effect on
scanning tunneling microscopy // Phys. Rev. B. - 1993.- V. 48, N 20. - P.15068-15076.
10. Войтенко А.И., Габович А.М. Динамические силы изображения вблизи границ
раздела полупроводник-вакуум: роль квантовомеханических поправок // Физ. тверд.
тела. - 2001. - V. 43, вып.12. - C.2230-2236.
11. Горайчук Т.В., Ільченко Л.Г. Сили зображення між близько розділеними
діелектриками // Хімія, фізика та технологія поверхні. - 2003. - Вип. 9. - C.11-17.
12. Ільченко Л.Г., Лобанов В.В., Чуйко О.О. Теоретичне визначення потенціалу взаємодії
між двома близько розділеними діелектриками у воді // Доп. НАН України. - 2005. -
№. 1. - С.76-81.
13. Smythe W.R. Static and Dynamic Electricity. – N. Y.: McGraw-Hill, 1953. - 625 p.
14. Il’chenko L.G., Il’chenko V.V., Goraychuk T.V., Rangelow I.W. Microscopic structure of
the semiconductor surface in the external electric field // Chemistry, physics and technology
of surfaces. - 2001. - N 4-6. - Р.186-195.
15. Ільченко Л.Г., Лобанов В.В., Чуйко О.О. Вплив мікроструктури поверхні на потенці-
ал взаємодії між наночастинками діелектриків // Наносистеми, наноматеріали, нано-
технології. - 2004 – Т. 2, вип. 4 - C.1145-1158.
16. Inkson J. C. The electrostatic image potential in metal semiconductor junctions // J. Phys.
C. - 1971. – V. 4, N 5. - P.591-597.
17. Jensen K.L. Improved Fowler-Nordheim equation for field emission from semiconductors
// J. Vac. Sci. Technol. B. - 1995. – V. 13, N 2. - P.516-521.
18. Il’chenko L.G. Role of Microscopic Structure of the Surface in Field Emission from
Semiconductors// 12th Intern. Vacuum Microelectronics Conf.(6-9 July 1999, Darmstadt,
Germany): Technical Digest. – 1999. - P.84-85.
Введение
Введение
Введение
Введение
Введение
Результаты и их обсуждение
Выводы
Литература
|
| id | oai:ojs.pkp.sfu.ca:article-174 |
| institution | Surface |
| keywords_txt_mv | keywords |
| language | Russian |
| last_indexed | 2026-03-12T17:05:01Z |
| publishDate | 2006 |
| publisher | Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine |
| record_format | ojs |
| resource_txt_mv | surfacezbircomua/ff/5833e7be4913e3dee870900ffc79f7ff.pdf |
| spelling | oai:ojs.pkp.sfu.ca:article-1742018-11-27T09:41:17Z Role of surface microstructure in forming the interaction potential between vacuum space near separated non-identical dielectric (semiconductor) nanoparticles Роль микроструктуры поверхности в формировании потенциала взаимодействия между близко разделенными вакуумным промежутком неидентичными диэлектрическими (полупроводниковыми) наночастицами Role of surface microstructure in forming the interaction potential between vacuum space near separated non-identical dielectric (semiconductor) nanoparticles Ilchenko, L. G. Lobanov, V. V. Chuiko, A. A. &lt;p&gt;The structural component &lt;em&gt;&amp;Delta;V&lt;sub&gt;st&lt;/sub&gt;(r)&amp;nbsp;&lt;/em&gt;&amp;nbsp;of the interaction potential&amp;nbsp;&amp;nbsp;&lt;em&gt;V(r)&amp;nbsp;&lt;/em&gt;&amp;nbsp;in a vacuum inter-val dividing two dielectric (semiconductor) nanoparticles determined by the microscopic (atomic) structure of their surfaces is calculated theoretically.&lt;/p&gt; &lt;p&gt;Within the framework of local and nonlocal electrostatics for an asymmetrical system is shown that for the narrow dividing distances L~3-20 &amp;Aring; the superposition of the modulated part of the potential &lt;em&gt;&amp;Delta;V&lt;sub&gt;st&lt;/sub&gt;(r)&amp;nbsp;&lt;/em&gt;&amp;nbsp;from both surfaces promotes originating of the regions of the considerable increase (decrease) of the total potential barrier height within all the dividing interval.&lt;/p&gt; Теоретически рассчитана структурная компонента&nbsp;ΔVst(r)&nbsp;потенциала взаимо-действия V(r)&nbsp;в разделяющем две диэлектрические (полупроводниковые) наночастицы в вакуумном промежутке L, обусловленная микроскопической (атомной) структурой их поверхностей. В границах локальной и нелокальной электростатики для несимметричной системы показано, что для малых разделяющих расстояний L~3-20 Å суперпозиция модулированной части потенциала&nbsp; ΔVst(r)&nbsp;от обеих поверхностей приводит к возникновению областей существенного повышения (понижения) высоты суммарного потенциального барьера во всем разделяющем промежутке. &lt;p&gt;The structural component &lt;em&gt;&amp;Delta;V&lt;sub&gt;st&lt;/sub&gt;(r)&amp;nbsp;&lt;/em&gt;&amp;nbsp;of the interaction potential&amp;nbsp;&amp;nbsp;&lt;em&gt;V(r)&amp;nbsp;&lt;/em&gt;&amp;nbsp;in a vacuum inter-val dividing two dielectric (semiconductor) nanoparticles determined by the microscopic (atomic) structure of their surfaces is calculated theoretically.&lt;/p&gt; &lt;p&gt;Within the framework of local and nonlocal electrostatics for an asymmetrical system is shown that for the narrow dividing distances L~3-20 &amp;Aring; the superposition of the modulated part of the potential &lt;em&gt;&amp;Delta;V&lt;sub&gt;st&lt;/sub&gt;(r)&amp;nbsp;&lt;/em&gt;&amp;nbsp;from both surfaces promotes originating of the regions of the considerable increase (decrease) of the total potential barrier height within all the dividing interval.&lt;/p&gt; Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine 2006-06-20 Article Article application/pdf https://surfacezbir.com.ua/index.php/surface/article/view/174 Surface; No. 11-12 (2006): Chemistry, Physics and Technology of Surface; 4-19 Поверхность; № 11-12 (2006): Химия, физика и технология поверхности; 4-19 Поверхня; № 11-12 (2006): Хімія, фізика та технологія поверхні; 4-19 3154-8091 3154-8083 ru https://surfacezbir.com.ua/index.php/surface/article/view/174/173 Авторське право (c) 2006 L.G. Ilchenko, V.V. Lobanov, А.А. Chuiko |
| spellingShingle | Ilchenko, L. G. Lobanov, V. V. Chuiko, A. A. Role of surface microstructure in forming the interaction potential between vacuum space near separated non-identical dielectric (semiconductor) nanoparticles |
| title | Role of surface microstructure in forming the interaction potential between vacuum space near separated non-identical dielectric (semiconductor) nanoparticles |
| title_alt | Role of surface microstructure in forming the interaction potential between vacuum space near separated non-identical dielectric (semiconductor) nanoparticles Роль микроструктуры поверхности в формировании потенциала взаимодействия между близко разделенными вакуумным промежутком неидентичными диэлектрическими (полупроводниковыми) наночастицами |
| title_full | Role of surface microstructure in forming the interaction potential between vacuum space near separated non-identical dielectric (semiconductor) nanoparticles |
| title_fullStr | Role of surface microstructure in forming the interaction potential between vacuum space near separated non-identical dielectric (semiconductor) nanoparticles |
| title_full_unstemmed | Role of surface microstructure in forming the interaction potential between vacuum space near separated non-identical dielectric (semiconductor) nanoparticles |
| title_short | Role of surface microstructure in forming the interaction potential between vacuum space near separated non-identical dielectric (semiconductor) nanoparticles |
| title_sort | role of surface microstructure in forming the interaction potential between vacuum space near separated non-identical dielectric (semiconductor) nanoparticles |
| url | https://surfacezbir.com.ua/index.php/surface/article/view/174 |
| work_keys_str_mv | AT ilchenkolg roleofsurfacemicrostructureinformingtheinteractionpotentialbetweenvacuumspacenearseparatednonidenticaldielectricsemiconductornanoparticles AT lobanovvv roleofsurfacemicrostructureinformingtheinteractionpotentialbetweenvacuumspacenearseparatednonidenticaldielectricsemiconductornanoparticles AT chuikoaa roleofsurfacemicrostructureinformingtheinteractionpotentialbetweenvacuumspacenearseparatednonidenticaldielectricsemiconductornanoparticles AT ilchenkolg rolʹmikrostrukturypoverhnostivformirovaniipotencialavzaimodejstviâmeždublizkorazdelennymivakuumnympromežutkomneidentičnymidiélektričeskimipoluprovodnikovyminanočasticami AT lobanovvv rolʹmikrostrukturypoverhnostivformirovaniipotencialavzaimodejstviâmeždublizkorazdelennymivakuumnympromežutkomneidentičnymidiélektričeskimipoluprovodnikovyminanočasticami AT chuikoaa rolʹmikrostrukturypoverhnostivformirovaniipotencialavzaimodejstviâmeždublizkorazdelennymivakuumnympromežutkomneidentičnymidiélektričeskimipoluprovodnikovyminanočasticami |