Магнітні нанокомпозити Fe3O4/SiO2 та імуносорбенти на їх основі

We prepared models of immunosorbents on the base of magnetite modified with silica (using tetramethoxysilane, tetraethoxysilane and sodium silicate as the precursores) carrying immobilized human Ig. It was estimated ability of the nanocomposites containing 0.1&nbsp;–&nbsp;0.7 g SiO2...

Ausführliche Beschreibung

Gespeichert in:

Bibliographische Detailangaben
Datum:	2009
Hauptverfasser:	Semko, L. S., Storozhuk, L. P., Gorbyk, P. P.
Format:	Artikel
Sprache:	Ukrainisch
Veröffentlicht:	Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine 2009
Online Zugang:	https://surfacezbir.com.ua/index.php/surface/article/view/353
Tags:	Tag hinzufügen Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
Назва журналу:	Surface
Завантажити файл:

Institution

Surface

_version_	1869291472955637760
author	Semko, L. S. Storozhuk, L. P. Gorbyk, P. P.
author_facet	Semko, L. S. Storozhuk, L. P. Gorbyk, P. P.
author_institution_txt_mv	[ { "author": "L. S. Semko", "institution": "Інститут хімії поверхні ім. О.О. Чуйка Національної академії наук України" }, { "author": "L. P. Storozhuk", "institution": "Інститут хімії поверхні ім. О.О. Чуйка Національної академії наук України" }, { "author": "P. P. Gorbyk", "institution": "Інститут хімії поверхні ім. О.О. Чуйка Національної академії наук України" } ]
author_sort	Semko, L. S.
baseUrl_str
collection	OJS
datestamp_date	2018-11-27T09:40:12Z
description	We prepared models of immunosorbents on the base of magnetite modified with silica (using tetramethoxysilane, tetraethoxysilane and sodium silicate as the precursores) carrying immobilized human Ig. It was estimated ability of the nanocomposites containing 0.1&nbsp;–&nbsp;0.7 g SiO2 (per 1 g magnetite) to adsorb Ig at varying concentrations. It was found that the maximal adsorbed amount of Ig for physical adsorption onto the nanocomposite containing 0.1&nbsp;–&nbsp;0.2 g SiO2 (per 1 g magnetite) is equal to 31&nbsp;–&nbsp;35 mg per 1 g nanocomposite.
first_indexed	2025-07-22T19:32:23Z
format	Article
fulltext	УДК 544.72.02 МАГНІТНІ НАНОКОМПОЗИТИ Fe3O4/SiO2 ТА ІМУНОСОРБЕНТИ НА ЇХ ОСНОВІ Л.С. Семко, Л.П. Сторожук, П.П. Горбик Інститут хімії поверхні ім. О.О. Чуйка Національної академії наук України вул. Генерала Наумова 17, 03164 Київ-164 На основі біосумісних нанокомпозитів Fe3O4/SiO2 (з використанням як перекур- сорів тетраметоксисилану, тетраетоксисилану і силікату натрію), було одержано моделі імуносорбентів з іммобілізованим на їх поверхні імуноглобуліном людини. Оцінено здатність одержаних нанокомпозитів з вмістом 0,1 – 0,7 г SiO2 (на 1 г магнетиту) до адсорбції імуноглобулінів при різній їх концентрації. Встановлено, що максимальна кількість імуноглобуліну при фізичній адсорбції для нанокомпозиту магнетит/оксид кремнію при вмісті 0,1 – 0,2 г SiO2 (на 1 г магнетиту) складає відповідно 31 – 35 мг на 1 г нанокомпозиту. Виявлено, що імуносорбенти проявляють стійкість до фізіологіч- ного розчину і слабколужних середовищ. Вступ Сучасний розвиток нанотехнологій та біонанотехнологій сприяв створенню унікальних наноструктурних матеріaлів з ієрархічною архітектурою і полiфункцiональ- ними властивостями. Розробка нових методик формування наночасток, наношарів, моле- кулярний дизайн поверхнi та супрамолекулярних структур дозволяють вирішувати задачi розробки перспективних магнiтокерованих адсорбентiв, магнітних iмуносорбентiв та iмуномагнiтних комплексiв, що мiстять клiтини, бактерiї, вiруси та iншi органiзми [1 –12]. Інформацію стосовно мaгнiтних адсорбентів наведено в [6 – 12], а магніто- керованніх імуносорбентів в [13]. Особливий інтерес викликає розробка імуносорбентів. Магнітні імуносорбенти – це шаруваті матеріали, що складаються з магнітної основи (ядра), біосумісної немагнітної оболонки сорбенту та зовнішнього покриття з імунного компоненту (переважно імуноглобуліну (Ig)). Зовнішній шар може бути суцільним, або мати характер островків. Як магніточутливу фазу використовують переважно залізо, кобальт, нікель, оксиди заліза [14 – 16]. Для створення сорбційної оболонки застосову- ють оксиди кремнію, титану, олова [17]. Для підвищення біосумісності використовують полімери синтетичного (полівініловий спирт, полівінілпіролідон) та природного походження (желатину, агар-агар, декстрин, хітозан та ін.) [8]. Найбільш поширеними шаруватими нанокомпозитами для магнітних адсорбентів є матеріал магнетит/оксид кремнію. Для отримання поверхневого шару нанокомпозитів типу Fe3O4/SiO2 можуть бути використані силікати лужних металів [12, 15], або алкокси- ди кремнію [18]. Ранiше нами була показана принципова можливість створення нанокомпозитів типу магнетит/оксид кремнiю та iмуносорбентiв на їх ocнoвi [6 – 13]. Проте ряд питань, що стосуються оптимальних умов одержання імуносорбентів, раціо- нального вибору прекусорiв для покриття та вмiсту покриття оксиду кремнію в нанокомпозитах i iмуносорбентах, умови отримання супрамолекулярних структур в імуномагнітних комплексах та інші залишилися не вирішеними. Мета роботи: оцінити вплив покриття в нанокомпозитах магнетит/SiO2, виго- товлених з використанням декількох прекурсорів SiO2, на процеси адсорбції та десорбцiї iмуноглобулiнiв на їх поверхні, одержати мaгнiтoкepoвaнi iмуносорбенти; визначити стiйкiсть iмуносорбентiв до певних середовищ. Методики експерименту Об’єктами дослідження в даній роботі є нанокристалічний магнетит, який складає магнітне ядро нанокомпозитів, а також нанокомпозити Fe3O4/SiO2 із різним вмістом відповідних оксидів в поверхневих шарах нанокомпозитів, та імуносорбенти, одержані на їх основі. Як прекурсори SiO2 використовували тетраметоксисилан (ТМЕС), тетраетокси- силан (ТЕОС), силікат натрію. Вибір прекурсорів ТМЕС і ТЕОС з ряду алкоксидів кремнію пояснюється тим, що вони не дають зайвих домішок при утворенні SiO2. Застосування як прекурсора SiO2 силікату натрію поряд з вищезазначеними алкоксидами для створення шаруватого нанокомпозиту Fe3O4/SiO2 зумовлено його низькою вартістю, що важливо при розробці нанотехнологій. Одержання та властивості магнітокерованих нанокомозитів, синтезованих з вико- ристанням ТМЕС та ТЕОС, наведено в [19]. Виготовлення цих нанокомпозитів включає такі основні стадії: синтез магнетиту, попередній гідроліз прекурсора в суміші відповід- ного спирту і води в присутності каталізатора, обробка заданої наважки магнетиту продуктами попереднього гідролізу ТМЕС або ТЕОС, змішування, нагрівання, полікон- денсації продуктів гідролізу на поверхні магнетиту та термообробку. Вміст SiO2 на поверхні 1 г магнетиту змінювали від 0 до 0,5 г. Нанокомпозити, де як прекурсор використовували силікат натрію, одержували, проводячи такі основні стадії: гідроліз силікату натрію у присутності HCl, полікон- денсацію кремнієвої кислоти до полікремнієвих кислот та термообробку [13]. Вміст SiO2 на поверхні 1 г магнетиту змінювали від 0 до 0,7 г. Для визначення властивостей магнетиту, та одержаних нанокомпозитів засто- совували такі методики. Питому поверхню вихідного Fe3O4 та зразків Fe3O4/SiO2 визначали по адсорбції азоту (метод БЭТ) на установці "Kelvіn-1042" (Costech Іnternatіonal Іnstruments). Для ідентифікації магнетиту в нанокомпозиті застосовували метод рентгенофазового аналізу (РФА). РФА проводили за допомогою дифрактометра (ДРОН-4-07) у випромінюванні кобальтового аноду (λ = 1,79021Å) з залізним фільтром у відбитих променях і геометр- рією зйомки за Брегом-Брентано. Для визначення наявності шару SiO2 в нанокомпозиті застосовували ІЧ-Фур’є спектроскопію. Дослідження нанокомпозитів проводили на ІЧ-Фур’є спектрометрі NEXUS виробництва Thermo Nicolet (США) в діапазоні 600 – 4000см - 1. Для дослідження магнітних властивостей порошків магнетиту і нанокомпозитів на його основі використовували вібраційний магнітометр. Частота і амплітуда вібрації зразка задавалися генератором коливань і підсилювачем низької частоти. Вимірювання проведено на частоті 228 Гц при кімнатній температурі. Зразками для досліджень служи- ли сухі розмагнічені порошки. Методика вимірів описана в [7, 8]. На основі експеримен- тальних результатів будували циклічні залежності значень намагніченості (σ) від напруженості магнітного поля (Н) – петлі гістерезису. Використовуючи ці залежності, визначали наступні магнітні характеристики порошків магнетиту та нанокомпозитів: індукцію та намагніченість насичення (Bs та Мs, відповідно), питому намагніченість насичення (σs), залишкову намагніченість (σr) та коерцитивну силу по індукції (Нс). Тестування адсорбційної здатності отриманих зразків та оцінку принципової можливості утворення імуносорбентів Fe3O4/SiO2/імуноглобулін проводили з викорис- танням розчину комерційного нормального імуноглобуліну людини. Останній був очищений від стабілізатора (гліцина) шляхом діалізу проти фізіологічного розчину протягом 24 год за Т = 4 оС. Вихідна концентрація Ig дорівнювала 86,37 мг/мл. Визна- чення адсорбційної здатності нанокомпозитів Fe3O4/SiO2 проводили на зразках з вмістом SiO2 в поверхневому шарі від 0,1 до 0,7 г на 1 г магнетиту. Для визначення кількості адсорбованого імуноглобуліну розчин з осадом функціоналізованого нанокомпозиту витримували протягом 30 хв та 2 год, а потім пере- віряли кількість адсорбованого імуноглобуліну на спектрофотометрі Lambda-35 (Perkin- Elmer USA) при поглинанні 280 нм. На основі отриманих даних будували графік залеж- ності кількості сорбованого імуноглобуліна на поверхні 100 мг нанокомпозиту від вмісту SiO2 в поверхневому шарі 1 г Fe3O4. Для опису процесів адсорбції Ig на поверхні нанокомпозитів використовували рівняння Ленгмюра типу А = Аmax·К·с/(1+К·с), де А – величина адсорбції, К – коефіцієнт, с – відповідна концентрація. b = 1/Аmax·K. Використовуючи лінеаризовану форму адсор- бції Ig, за рівнянням Ленгмюра обчислювали параметри, які характеризують адсорбцію [23]. Це константа адсорбційної рівноваги b та величина максимальної адсорбції, яка відповідає повному заповненню поверхні мономолекулярним шаром адсорбата Am (цей параметр зазвичай називають ємність моношару). Е – середнє квадратичне відхилення при лінеаризації кривої. Для оцінки процесів десорбції імуноглобулінів як модельні середовища обрано фізіологічний розчин і гліциновий буферний розчин (рН = 2,6, складається із суміші роз- чинів 0,2 М амінооцтової кислоти та 0,2 М розчину НСl). Результати та їх обговорення Деякі одержані результати наведено на рис. 1 – 5. На основі аналізу одержаних результатів встановлено закономірності зміни структури і властивостей нанокомпозитів Fe3O4/SiO2, виготовлених з вищезазначених прекурсорів. Із збільшенням вмісту SiO2 в поверхневих шарах нанокомпозитів питома поверхня переважно збільшується. Так, при зміні вмісту SiO2 в нанокомпозиті від 0 до 0,3 г питома поверхня зростає від 100 до 164 м2/г. Ідентифікація фази Fe3O4 в композитах було підтверджено даними дифракції рентгенівського випромінювання за присутністю на дифрактограмах (рис. 1) рефлексів при кутах відбиття 2θ = 21,5°; 35°; 41,5°; 50,5°; 63,4°; 67,5°; 74°, з міжплощинним відс- таням 4,8; 2,95; 2,52; 2,9; 1,7; 1,6; 1,48 Å, що відповідають кристалічній фазі магнетиту Fe3O4 (JCPDS № 19-629). Однак рефлексів, характерних для кристалічної гратки діокси- ду кремнію, виявлено не було. Про присутність покриття з SiO2 в нанокомпозитах свідчить зменшення інтенсивності рефлексів Fe3O4 на дифрактограмах досліджуваних зразків модифікованого магнетиту (рис. 1, диф. 3). За умови мінімального вмісту модифікатора на дифрактограмі присутній слабкий пік при 2θ = 38,5°, який відповідає найбільш інтенсивному рефлексу кристалічної гратки α-Fe2O3 (JCPDS № 33 – 664). Це свідчить про те, що така масса покриття не достатня для утворення суцільного шару SiO2 на поверхні магнетиту і сприяє окисленню поверхні. Проте при подальшому збільшенні вмісту SiO2 в нанокомпозитах фаза α-Fe2O3 зникає в зв’язку з утворенням суцільного шару SiO2 на поверхні магнетиту. На основі проведених досліджень, а також даних робіт [7, 8] встановлено, що мінімальна товщина шару, яка перешкоджає окисленню частинок магнетиту, забезпечується модифікуванням 0,15 – 0,18 г SiO2 на 1 г магнетиту; 1,5 – 1,8 мг на 1 м2 магнетиту. 20 40 60 80 0 2500 5000 7500 I, c-1 1 2 3 2q 4000 3000 2000 1000 0 10 20 30 40 50 60 І, ві дн . о д. n, см-1 1 2 3 4 Рис. 1. Типові дифрактограми зразків нанокомпозитів Fe3O4/SiO2 з використанням прекурсору си- лікату натрію, одержаних після термообробки при 450оС. Вміст SiO2 (г) в поверхневих шарах нанокомпозитів в розрахунку на 1 г магнетиту: 1 (0,1), 2 (0,3), 3 (0,68). Рис. 2. ІЧ-Фур’є спектри нанокомпозитів на основі магнетиту, модифікованого SiО2, одержаних з використанням прекурсору силікату натрію. Вміст SiО2 (г) в поверхневому шарі нано- композиту в розрахунку на 1 г магнетиту: 1 – 0,1; 2 – 0,2; 3 – 0,3; 4 – 0,68. Наявність покриття SiO2 в нанокомпозитах підтверджено за допомогою методу ІЧ-Фур’є спектроскопії для всіх нанокомпозитів при використанні різних прекурсорів [6 – 8, 19]. Наприклад, при вмісті оксиду кремнію 0,68 г на 1 г магнетиту (прекурсор силікат натрію) спостерігаються смуги поглинання 1070 і 799 см-1, що відповідають SiO2. [9]. З літератури відомо, що смуги поглинання 1070, 798, 460 см-1 належать зв’язкам Si-O-Si в кремнеземі, 970 см-1 – валентні коливання зв’язків Si-O в групі Si-OX (Х – в більшості випадків Н або Ме) [20]. Окрім цих СП спостерігається також дифузна смуга поглинання в області 3000-3600 см-1, що відповідає коливанням гідроксильних груп води в рідкій фазі, зв’язаної з поверхнею оксидів [20]. Більш детально ІЧ-Фур’є спектри розглянутих нанокомпозитів Fe3O4/SiO2 обговорюються в [6 – 8]. Для зразків нанокомпозитів Fe3O4/SiO2 (рис. 3.), одержаних із застосуванням силі- кату натрію, як і для аналогічних зразків, де використано прекурсори ТМЕС і ТЕОС, характерні вузькі петлі гістерезісу, типові для нанонокристалічних матеріалів [7]. Виходячи з аналізу даної роботи і наших попередніх досліджень [6 – 8, 19] слід було очікувати, що питома намагніченість при насичені σs в нанокомпозиті буде зменшувати- ся при зменшенні об’єму в ньому магнітного компонента у порівнянні з немодифікова- ним магнетитом при однаковому їх об’ємі. Проте зразок нанокомпозиту, що містить 0,1 г SiO2 в поверхневому шарі на 1 г магнетиту і термооброблений при 450 оС протягом 2 год в атмосфері аргону, має значення σs дещо нижчі, ніж очікувані. Таке зниження пов’язано з тим, що нанокомпозит має вміст SiO2 недостатній для повного покриття поверхні магнетиту (внутрішнього магнітного ядра), це призводить до окислення непо- критих шарів магнетиту, утворення немагнітної фракції α-Fe3O4 і зниженню магнітних характеристик [6]. Збільшення маси покриття SiO2 до 0,2 зумовлює утворення суціль- ного покриття і перешкоджає окисленню магнетиту. Такий факт сприяє підвищенню значень σS нанокомпозиту. Проте подальше підвищення маси немагнітного шару із SiO2 в нанокомпозиті призводить до зниження значень σs. Порівняння величини σs зразків із вмістом SiO2 в поверхневому шарі 0,68 г на 1 г магнетиту із відповідними значенням немодифікованого магнетиту свідчить, що таке збільшення маси зумовлює зниження σs на 38 % (з 5,15 до 3,18 мкТл·м2/кг). При цьому величина коерцитивної сили Hc зменшу- ється майже в 4 рази (з 8,36 до 2,15 кА/м). Отже можна стверджувати, що для забезпе- чення високих значень питомої намагніченості при насиченні необхідно вибирати оптимальну масу немагнітного покриття в нанокомпозиті. Також потрібно ретельно проводити синтез нанокомпозитів, обирати раціональні умови синтезу і враховувати адсорбційну здатність поверхневого шару. -800 -400 0 400 800 -6 -4 -2 0 2 4 6 s s, м кТ л* м 2 / кг Hc, кА/м 1 2 4 3 Рис. 3. Залежність намагніченості насичення (σs) від напруженості магнітного по- ля (Нс) для вихідного магнетиту (1) та нанокомпозитів, що містять 0,1 (2), 0,3 (3), 0,68 (4) грам SiO2 в по- верхневому шарі на 1 г магнетиту, та були піддані термообробці при 450оС протягом 2 год. Нанокомпозити одер- жані з використанням силікату нат- рію як прекурсору SiO2. Існує декілька методів приєднання імуноглобулінів і антитіл до поверхні нано- композитів і одержання імуносорбентів. Найчастіше це приєднання здійснюється за рахунок фізичної адсорбції, ковалентних зв’язків або хелатного зв’язування позитивно заряджених іонів на поверхні нанокомпозиту i вiд'ємно заряджених aнioнiв карбоксиль- них груп СОО- iмуноглобулiнiв в лужному середовищi [21]. Найпростішим з них є адсорбційний. Оскільки Іg є білком, то йому притаманні амфотерні властивості. Ізоелек- трична точка сироваточного γ-глобуліна спостерігається в межах рН = 5¼6 [22], тому в кислому середовищі молекули Іg дисоціюють як основи, а в лужному – як кислоти. Вра- ховуючи той факт, що рН крові і її плазми знаходяться в області рН≈7,2¼7,5 [10, 22], то бажано проводити адсорбцію Іg за умови таких же рН. В зв’язку з цим нами ретельно було досліджено вплив умов синтезу (сушки, термообробки, вмісту SiO2 на поверхні магнетиту) на адсорбційну здатність Ig, а також підібрані оптимальні умови синтезу нанокомпозитів. Було встановлено, що найбільші значення адсорбції Ig спостерігаються після термообробки нанокомпозитів при 400 ºС при використанні всіх вищезазначених прекурсорів. Окрім того, адсорбція Іg на поверхні нанокомпозитів в значній мірі зале- жить від вмісту SiO2 в поверхневому шарі композиту. Так, при визначенні впливу вмісту SiO2 в нанокомпозиті виявлено, що при збільшенні концентрації SiO2 від 0,1 до 0,7 г відбувається зниження кількості адсорбованого Іg за 30 хв (для нанокомпозитів з вико- ристанням прекурсору силікату натрію від 35 мг до 14,7 мг). Проте нанокомпозити з вмістом 0,1 г на 1 г магнетиту мають занижені значення магнітних характеристик, зумовлені тим, що SiO2 не повністю покриває поверхню магнетиту і відбувається його часткове окислення до Fe2O3 [6-8, 19]. Тому в подальшому процеси адсорбції та де- сорбції Іg проводили з використанням композитів, що містять 0,15-0,2 г SiO2 на 1 г магнетиту. Розглянемо процеси адсорбції Іg на нанокомпозитах Fe3O4/SiO2, одержаних з використанням різних прекурсорів SiO2, та отримання імуносорбентів. Адсорбцію Іg проводили у фізіологічному середовищі протягом 2 год в динамічному режимі при кімнатній температурі. Кількість адсорбованої речовини на поверхні нанокомпозитів визначали вимірюванням концентрації Іg контактних розчинів до і після адсорбції. Концентрацію вимірювали за допомогою спектрофотометра при λ = 280 нм по калібру- вальному графіку. На рис. 4 представлено типову криву адсорбції Іg на нанокомпозиті Fe3O4/SiO2, виготовленого з використанням прекурсору силікату натрію. Ізотерма адсорбції Ig на композиті Fe3O4-SiO2 має насичення (рис. 4) і описується рівняннм Ленгмюра, характерним для мономолекулярної адсорбції на адсорбентах з енергетично активними адсорбційними центрами. 0 1 2 3 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 А (Ig /F e 3 O 4- S iO 2), м г/ г Срівн, мг/мл Рис. 4. Ізотерма адсорбції нормального Іg людини на нанокомпозиті Fe3O4/SiO2. Аналогічні криві адсорбції одержано для нанокомпозитів, виготовлених при застосуванні як прекурсорів ТМЕС і ТЕОС (табл. 1). Характеристики параметрів адсорб- ції Ig наведено в таблиці. Таблиця. Параметри процесу адсорбції Іg людини, визначені експериментально, на досліджених нанокомпозитах Fe3O4/SiO2 з різними прекурсорами. Найменування показників Нанокомпозит А, мг/г Am b Е Fe3O4/SiO2 (прекурсор ТМЕС, вміст SiO2 0,15 г на 1 г магнетиту ) 2,8 24,39 0,02 0,178 Fe3O4/SiO2 (прекурсор ТЕОС, вміст SiO2 0,2 г на 1 г магнетиту) 3,5 3,47 7,62 0,075 Fe3O4/SiO2 (прекурсор силікат натрію, вміст SiO2 0,2 г на 1 г магнетиту) 2,4 2,09 2,24 0,073 З одержаних даних і таблиці видно, що параметри адсорбції залежать від типу прекурсору, вмісту SiO2 в поверхневому шарі нанокомпозитів, технологічного режиму виготовлення та умов адсорбції. Являло інтерес з’ясувати стійкість імуносорбентів до модельних середовищ. Дослідження показали, що одержані магнітні імуносорбенти стійкі до дії фізіологічного розчину і слабко лужних середовищ (рН = 7¼8). Їх розшарування при таких умовах не відбувається і Іg не десорбується протягом декількох діб. Цей факт дуже важливий при подальшому використанні магнітокерованих імуносорбентів. Дослідження процесів кінетики десорбції Іg з поверхні імуносорбентів в гліци- новий буферний розчин (рН = 2,6) проводили таким чином. Зразок масою 0,1 г заливали буферним розчином (pH = 2,6) (5,0 мл) і через певний час вимірювали оптичну густину за спектрофотометричним методом УФ-поглинання при λ = 280 нм та, відповідно, визна- чали концентрацію десорбованої речовини Сдес. за калібровочним графіком. На рис. 5. наведено типову криву десорбції Іg з поверхні нанокомпозиту, одержаного з використан- ням як прекурсору SiO2 силікату натрію. При вивченні кінетики десорбції Іg в гліциновий буферний розчин встановлено, що десорбція частково відбувається в кисле середовище (суміш розчинів 0,2 М аміно- оцтової кислоти (С2Н5NO2) та 0,2 М розчину HCl рН = 2,6). Як видно з рис. 5, величина десорбції в складала ~30 %. З одержаних кінетичних кривих можна бачити, що при кіль- кості іммобілізованого Іg 2,4 мг/г за перші 10 хв десорбція йде стрімко, десорбується 8 % імуноглобуліну, а потім процес дещо уповільнюється і між 60 і 120 хв змінюється від 25 до 30 %. Аналогічні закономірності встановлено при дослідженні процесів десорбції Ig на прикладі нанокомпозитів, одержаних з використанням прекурсорів ТМОС, ТЕОС. 0 20 40 60 80 100 120 1,6 1,8 2,0 2,2 2,4 2,6 А (I g/ Fe 3O 4- S iO 2), м г/ г Час, хв Рис. 5. Кінетика десорбції імуноглобулі- ну людини з Fe3O4/SiO2. Таким чином, нами виявлено, що одержані магнітокеровані імуносорбенти стійкі в фізіологічному розчині та слабко лужних буферних системах (рН = 7,3¼8,0), але нестійкі в кислих середовищах. Отримані нанокомпозити Fe3O4/SiO2 можуть бути застосовані для утворення маг- нітних імуносорбентів типу Fe3O4/SiO2/Ig, а також одержання біомагнітного комплекса магнітний адсорбент-антиген (Ang), тобто Fe3O4/SiO2/Ig/Ang. Як антиген можуть бути використані віруси гепатиту (А, В, С). Вище зазначені імуномагнітні комплекси можуть бути апробовані при деконтамінації плазми крові від вірусів. Висновки Проведено порівняльний аналіз структури нанокомпозитів, характеристик по- верхні і магнітних показників нанокомпозитів Fe3O4/SiO2, одержаних із застосуванням прекурсорів ТМЕС, ТЕОС, силікату натрію. Встановлено взаємозв'язок між структурою, складом та магнітними власти- востями нанокомпозитів. Показано, що величини питомої намагніченості при насиченні зразків нанокомпозитів Fe3O4/SiO2 з вмістом 0,15 – 0,2 г немагнітних компонентів (на 1 г магнітного) наближаються до відповідних значень вихідних компонентів магнітної фази. Виявлено зменшення питомої намагніченості при насиченні зразків і нелінійне змінення коерцитивної сили при збільшенні вмісту немагнітних компонентів. Розроблено методики іммобілізації імуноглобулінів на поверхню SiO2 наноком- позитів, одержаних з використанням декількох прекурсорів SiO2 (ТМЕС, ТЕОС, силікату натрію) і одержано магнітокеровані імуносорбенти різного складу. Показано, що максимальна кількість імуноглобуліну при фізичній адсорбції для нанокомпозитів магнетит/ оксид кремнію, одержаних з використанням прекурсорів ТМЕС, ТЕОС і силікату натрію спостерігається для системи магнетит/оксид кремнію при вмісті 0,1 – 0,2 г SiO2 (на 1 г магнетиту) і складають відповідно 31, 35, 2,4 мг на 1 г нанокомпозиту або 207, 350 мг на 1 г SiO2 (адсорбенту). Для опису процесів адсорбції Ig на поверхні нанокомпозитів Fe3O4/SiO2 запро- поновано рівняння Ленгмюра. Обчислено основні параметри, які характеризують адсорбцію Ig на поверхню нанокомпозиту Fe3O4/SiO2. Виявлено, що адсорбційний зв’язок між поверхнею нанокомпозитів Fe3O4/SiO2 та імуноглобуліном в одержаних імуносорбентах стійкий до фізіологічного розчину (рH = 7) та слабколужних буферних систем. При використані як модельного середовища гліцинового буферу (суміші амінооцтової кислоти та соляної за умови pH = 2,6) відбувається часткова десорбція імуноглобулінів з поверхні імуносорбентів. Література 1. Нанотехнология в ближайшем десятилетии. Прогноз направлений исследований / Под. ред. М. К.Роко, Р.С. Уильямса / Пер. с англ. – М.: Мир, 2002. – 292 с. 2. Gupta A. K., Gupta M. Synthesis and Surface Engineering of Iron Oxide Nanoparticles for Biomedical Applications // Biomaterials. – 2005. – V. 26. – Р. 3995 – 4021. 3. Горбик П.П. Супрамолекулярна хімія на межі розподілу фаз: приоритетні напрямки та перспективи. // Тези конф. «Нанорозмірні системи. Будова – Властивості – Технології. – НАНСИС 2007. – Київ, Україна (21-23 листопада 2007). – Київ: Комункомплекс, 2007. – С. 9. 4. Оборотові Н.А. Направленная доставка противоопухолевых препаратов // Антиби- отики и химиотерапия. – 1991. – Т. 36, № 10 – С. 47 - 50. 5. Grűttner C., Teller J., Sehűtt W., Westphal F. Preparation and characterization of magnetic nanospheres for in vivo application // Scientific and Chemical Applications of Magnetic Carriers. – N.Y: Plenum Press. – P. 53 – 67. 6. Медико-біологічні нанокомпозити на основі магнетиту: синтез, модифікація, функ- ціоналізація поверхні для застосування in vitro / П.П. Горбик, А.Л. Петрановська, Л.П. Сторожук, І.В. Дубровін, Л.С. Семко, В.Ф. Чехун // Хімія, фізика та технологія поверхні: Зб. наук. пр. – К.: Наук. думка, 2006. – Вип. 11-12. – С 374 – 397. 7. Синтез та властивості нанокомпозитів на основі магнетиту, модифікованого оксидом кремнію / Л.С. Семко, П.П. Горбик, Л.П. Сторожук, І.В. Дубровін, О.О. Чуйко, О.І. Оранська, О.І. Скрипка // Доп. НАН України. – 2007. – № 3. – С. 153 – 160. 8. Nanocomposites based on the magnetite modified by silica / L.S. Semko, P.P. Gorbik, L.P. Storozhuk, I.V. Dubrovin // NATO advanced research workshop "Pure and applied surface chemistry and nanomaterials for human life and environmental protection". – International conference "Nanomaterials in chemistry, biology and medicine". – Book of abstracts. – Kyiv, Ukraine. – September 14-17, 2005. – P. 120. 9. Биодеградируемые иммуномагнитные сорбенты в онкологии / М.Ю. Ларин, П.К. Иванов, Д.Ю. Блохин, Н.В. Голубцова, Е.А. Голенкина, В.И. Филиппов, О.Л. Ершов, Н.Г. Мошечков // Российский Биотерапевтический журн. – 2005. – Т. 3, № 4. – С. 24 – 29. 10. Перехрестенко П.М., Назарчук Л.В., Ларічева Н.І. Діяльність закладів служби крові в Україні за 2004 рік. – 2005. – 231 с. 11. Латкин А.Т. Иммуномагнитная сепарация с последующей АТФ-метрией в експрес- синдикации шигелл Зонне / Автореферат дис. канд. мед. наук. – Москва, 2005 – 25 с. 12. Пат. 6447911 США, МКИ В32В 005/16. Silica adsorbent on magnetic substrate: J. Neil, L. Lee. – № 723446, 09.2002; Prior. 10.09.2002. 13. Синтез и свойства перспективных магнитоуправляемых адсорбентов и иммуно- сорбентов / Л.С. Семко, Л.П. Сторожук, Е.И. Кручек, П.П. Горбик // ХІІІ Всеросc. симпозиум с участием иностранных ученых «Актуальные проблемы теории адсорбции, пористости и адсорбционной селективности». – Москва-Клязьма, 2009. – С. 127. 14. Пат. 6447911 США, МКИ В32В 005/16. Silica adsorbent on magnetic substrate: J. Neil, L. Lee. – № 723446, 09.2002; Prior. 10.09.2002. 15. Пат. 6924033 США, Іnt. Cl. В32В 005/16. Silica adsorbent on magnetic substrate: J. Neil, L. Lee. – № 615998, 07.2003; Prior. 2.08.2005. 16. Пат. 6274387 США, Іnt. Cl. В01D035/06. Magnetic carrier, preparation tereof, and method of extraction of nucleic acid: Yamauchi, Syoichi, Kasai, Kiyoshi. – № 220848, 28.12.1998; Prior. 14.08.2001. 17. Пат. України, 7 B01J20/02, 20/30. Спосіб приготування магнітного нанорозмірного сорбенту для імунологічних і біохімічних об’єктів: В.В. Павліщук, С.В. Колотілов, Б.А. Снопок, П.М. Болтовець, В.Д. Походенко – 2005. 18. Brinker C.I., Scherer C.W. Sol-Gel Science // N.Y.: Acad. Press. Inc. – 1990. – 908 p. 19. Структура та магнітні властивості нанокомпозитів магнетит/діоксид кремнію / Л.С. Семко, П.П. Горбик, М.В. Абрамов, О.Г. Сіренко, І.В. Дубровін, О.І. Оранська // Хімія, фізика та технологія поверхні: Зб. наук. пр. – К.: Наук. думка, 2008. – Вип. 14. – С. 374 – 382. 20. Литтл Л. Инфракрасные спектры адсорбированных молекул. –Мир: Москва, 1969. – 514 с. 21. Пат. Рос. Фед. № 2140084. Матрица иммуносорбента: В.И. Филиппов, М.А. Влади- мирский, М.В. Андросова, Э.К. Добринский. – 1999. 22. Биохимия: Учебник / Н.Е. Кучеренко, Ю.Д. Бабенюк, А.Н. Васильев и др. – К.: Выща шк. Изд.-во при Киевском ун-те, 1988. – 432 с. 23. Пальтиель Л.Р., Зенин Г.С., Волынец Н.Ф. Физическая химия. Поверхностные явления и дисперсные системы: Учеб. пособие. – СПб.:СЗТУ, 2004. – 68 с. MAGNETIC NANOCOMPOSITES Fe3O4/SiO2 AND IMMUNOADSORBENTS ON THEIR BASIS L.S. Semko, L.P. Storozhuk, P.P. Gorbyk Chuiko Institute of Surface Chemistry of National Academy of Sciences of Ukraine General Naumov Str. 17, 03164 Kyiv-164 We prepared models of immunosorbents on the base of magnetite modified with silica (using tetramethoxysilane, tetraethoxysilane and sodium silicate as the precursores) carrying immobilized human Ig. It was estimated ability of the nanocomposites containing 0.1 – 0.7 g SiO2 (per 1 g magnetite) to adsorb Ig at varying concentrations. It was found that the maximal adsorbed amount of Ig for physical adsorption onto the nanocomposite containing 0.1 – 0.2 g SiO2 (per 1 g magnetite) is equal to 31 – 35 mg per 1 g nanocomposite. МАГНИТНЫЕ НАНОКОМПОЗИТЫ Fe3O4/SiO2 И ИММУНОСОРБЕНТЫ НА ИХ ОСНОВЕ Л.С. Семко, Л.П. Сторожук, П.П. Горбик Институт химии поверхности им. А.А. Чуйко Национальной академии наук Украины ул. Генерала Наумова 17, 03164 Киев-164 На основе биосовместимых нанокомпозитов Fe3O4/SiO2 (с использованием как прекурсоров тетраметоксисилана, тетраэтоксисилана и силиката натрия), получены модели иммуносорбентов с иммобилизированным на их поверхности иммуноглобулином человека. Оценена способность полученных нанокомпозитов с содержанием 0,1 – 0,7 г SiO2 (на 1 г магнетита) к адсорбции иммуноглобулинов при различной их концентрации. Установлено, что максимальное количество иммуноглобулина при физической адсорб- ции для нанокомпозита магнетит/оксид кремния при содержании 0,1 – 0,2 г SiO2 (на 1 г магнетита) составляет соответственно 31 – 35 мг на 1 г нанокомпозита. Обнаруже- но, что иммуносорбенты проявляют стойкость к физиологическому раствору и слабо- щелочным средам.
id	oai:ojs.pkp.sfu.ca:article-353
institution	Surface
keywords_txt_mv	keywords
language	Ukrainian
last_indexed	2026-03-12T17:10:08Z
publishDate	2009
publisher	Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine
record_format	ojs
resource_txt_mv	surfacezbircomua/81/7fbe30122597602119fe3d5d0603ec81.pdf
spelling	oai:ojs.pkp.sfu.ca:article-3532018-11-27T09:40:12Z Magnetic nanocomposites Fe3O4/SiO2 and immunoadsorbents on their basis Магнитные нанокомпозиты Fe3O4/SiO2 и иммуносорбенты на их основе Магнітні нанокомпозити Fe3O4/SiO2 та імуносорбенти на їх основі Semko, L. S. Storozhuk, L. P. Gorbyk, P. P. We prepared models of immunosorbents on the base of magnetite modified with silica (using tetramethoxysilane, tetraethoxysilane and sodium silicate as the precursores) carrying immobilized human Ig. It was estimated ability of the nanocomposites containing 0.1&nbsp;–&nbsp;0.7 g SiO2 (per 1 g magnetite) to adsorb Ig at varying concentrations. It was found that the maximal adsorbed amount of Ig for physical adsorption onto the nanocomposite containing 0.1&nbsp;–&nbsp;0.2 g SiO2 (per 1 g magnetite) is equal to 31&nbsp;–&nbsp;35 mg per 1 g nanocomposite. На основе биосовместимых нанокомпозитов Fe3O4/SiO2 (с использованием как прекурсоров тетраметоксисилана, тетраэтоксисилана и силиката натрия), получены модели иммуносорбентов с иммобилизированным на их поверхности иммуноглобулином человека. Оценена способность полученных нанокомпозитов с содержанием 0,1 – 0,7 г SiO2 (на 1 г магнетита) к адсорбции иммуноглобулинов при различной их концентрации. Установлено, что максимальное количество иммуноглобулина при физической адсорбции для нанокомпозита магнетит/оксид кремния при содержании 0,1 – 0,2 г SiO2 (на 1&nbsp;г магнетита) составляет соответственно 31 – 35 мг на 1&nbsp;г нанокомпозита. Обнаружено, что иммуносорбенты проявляют стойкость к физиологическому раствору и слабощелочным средам. На основі біосумісних нанокомпозитів Fe3O4/SiO2 (з використанням як перекурсорів тетраметоксисилану, тетраетоксисилану і силікату натрію), було одержано моделі імуносорбентів з іммобілізованим на їх поверхні імуноглобуліном людини. Оцінено здатність одержаних нанокомпозитів з вмістом 0,1&nbsp;–&nbsp;0,7&nbsp;г SiO2 (на 1&nbsp;г магнетиту) до адсорбції імуноглобулінів при різній їх концентрації. Встановлено, що максимальна кількість імуноглобуліну при фізичній адсорбції для нанокомпозиту магнетит/оксид кремнію при вмісті 0,1&nbsp;–&nbsp;0,2 г SiO2 (на 1&nbsp;г магнетиту) складає відповідно 31&nbsp;–&nbsp;35 мг на 1&nbsp;г нанокомпозиту. Виявлено, що імуносорбенти проявляють стійкість до фізіологічного розчину і слабколужних середовищ. Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine 2009-08-02 Article Article application/pdf https://surfacezbir.com.ua/index.php/surface/article/view/353 Surface; No. 15 (2009): Chemistry, Physics and Technology of Surface; 311-319 Поверхность; № 15 (2009): Химия, физика и технология поверхности; 311-319 Поверхня; № 15 (2009): Хімія, фізика та технологія поверхні; 311-319 3154-8091 3154-8083 uk https://surfacezbir.com.ua/index.php/surface/article/view/353/350 Авторське право (c) 2009 L.S. Semko, L.P. Storozhuk, P.P. Gorbyk
spellingShingle	Semko, L. S. Storozhuk, L. P. Gorbyk, P. P. Магнітні нанокомпозити Fe3O4/SiO2 та імуносорбенти на їх основі
title	Магнітні нанокомпозити Fe3O4/SiO2 та імуносорбенти на їх основі
title_alt	Magnetic nanocomposites Fe3O4/SiO2 and immunoadsorbents on their basis Магнитные нанокомпозиты Fe3O4/SiO2 и иммуносорбенты на их основе
title_full	Магнітні нанокомпозити Fe3O4/SiO2 та імуносорбенти на їх основі
title_fullStr	Магнітні нанокомпозити Fe3O4/SiO2 та імуносорбенти на їх основі
title_full_unstemmed	Магнітні нанокомпозити Fe3O4/SiO2 та імуносорбенти на їх основі
title_short	Магнітні нанокомпозити Fe3O4/SiO2 та імуносорбенти на їх основі
title_sort	магнітні нанокомпозити fe3o4/sio2 та імуносорбенти на їх основі
url	https://surfacezbir.com.ua/index.php/surface/article/view/353
work_keys_str_mv	AT semkols magneticnanocompositesfe3o4sio2andimmunoadsorbentsontheirbasis AT storozhuklp magneticnanocompositesfe3o4sio2andimmunoadsorbentsontheirbasis AT gorbykpp magneticnanocompositesfe3o4sio2andimmunoadsorbentsontheirbasis AT semkols magnitnyenanokompozityfe3o4sio2iimmunosorbentynaihosnove AT storozhuklp magnitnyenanokompozityfe3o4sio2iimmunosorbentynaihosnove AT gorbykpp magnitnyenanokompozityfe3o4sio2iimmunosorbentynaihosnove AT semkols magnítnínanokompozitife3o4sio2taímunosorbentinaíhosnoví AT storozhuklp magnítnínanokompozitife3o4sio2taímunosorbentinaíhosnoví AT gorbykpp magnítnínanokompozitife3o4sio2taímunosorbentinaíhosnoví

Магнітні нанокомпозити Fe3O4/SiO2 та імуносорбенти на їх основі

Institution

Ähnliche Einträge