Теоретичний аналіз адсорбції різних сполук на гідрофільних та гідрофобних кремнеземах у порівнянні з активованим вугіллям
The aim of this study was to analyze various theoretical models (clusters, systems with periodic boundary conditions) and methods, which could be applied to investigate the adsorption phenomena and for better interpretation of the experimental data. The density functional theory (DFT) and semiempiri...
Gespeichert in:
| Datum: | 2019 |
|---|---|
| 1. Verfasser: | |
| Format: | Artikel |
| Sprache: | English |
| Veröffentlicht: |
Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine
2019
|
| Schlagworte: | |
| Online Zugang: | https://www.cpts.com.ua/index.php/cpts/article/view/519 |
| Tags: |
Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
|
| Назва журналу: | Chemistry, Physics and Technology of Surface |
Institution
Chemistry, Physics and Technology of Surface| id |
oai:ojs.pkp.sfu.ca:article-519 |
|---|---|
| record_format |
ojs |
| institution |
Chemistry, Physics and Technology of Surface |
| baseUrl_str |
|
| datestamp_date |
2022-06-29T10:03:05Z |
| collection |
OJS |
| language |
English |
| topic |
квантовохімічні методи неемпіричні та ТФГ методи напівемпіричні методи моделі кремнеземів моделі активованого вугілля моделі адсорбції |
| spellingShingle |
квантовохімічні методи неемпіричні та ТФГ методи напівемпіричні методи моделі кремнеземів моделі активованого вугілля моделі адсорбції Gun'ko, V. M. Теоретичний аналіз адсорбції різних сполук на гідрофільних та гідрофобних кремнеземах у порівнянні з активованим вугіллям |
| topic_facet |
quantum chemical methods ab initio and DFT methods semiempirical methods silica models activated carbon models adsorption models квантовохімічні методи неемпіричні та ТФГ методи напівемпіричні методи моделі кремнеземів моделі активованого вугілля моделі адсорбції квантовохимические методы неэмпирические и ТФП методы полуэмпирические методы модели кремнеземов модели активированного угля модели адсорбции |
| format |
Article |
| author |
Gun'ko, V. M. |
| author_facet |
Gun'ko, V. M. |
| author_sort |
Gun'ko, V. M. |
| title |
Теоретичний аналіз адсорбції різних сполук на гідрофільних та гідрофобних кремнеземах у порівнянні з активованим вугіллям |
| title_short |
Теоретичний аналіз адсорбції різних сполук на гідрофільних та гідрофобних кремнеземах у порівнянні з активованим вугіллям |
| title_full |
Теоретичний аналіз адсорбції різних сполук на гідрофільних та гідрофобних кремнеземах у порівнянні з активованим вугіллям |
| title_fullStr |
Теоретичний аналіз адсорбції різних сполук на гідрофільних та гідрофобних кремнеземах у порівнянні з активованим вугіллям |
| title_full_unstemmed |
Теоретичний аналіз адсорбції різних сполук на гідрофільних та гідрофобних кремнеземах у порівнянні з активованим вугіллям |
| title_sort |
теоретичний аналіз адсорбції різних сполук на гідрофільних та гідрофобних кремнеземах у порівнянні з активованим вугіллям |
| title_alt |
Theoretical analysis of adsorption of various compounds onto hydrophilic and hydrophobic silicas compared to activated carbons Теоретический анализ адсорбции разных соединений на гидрофильных и гидрофобных кремнеземах в сравнении с активированным углем |
| description |
The aim of this study was to analyze various theoretical models (clusters, systems with periodic boundary conditions) and methods, which could be applied to investigate the adsorption phenomena and for better interpretation of the experimental data. The density functional theory (DFT) and semiempirical (PM7) methods were used to model the adsorption phenomena at a surface of fumed nanooxides, silica gels, activated carbons, etc. The main idea is that appropriate theoretical analysis allows a deeper insight into interfacial phenomena related to the structure & properties of the adsorption layers vs. the textural and other characteristics of adsorbents. Comparison of the theoretically calculated characteristics with experimental ones can allow more accurate interpretation of the effects observed in various experiments on the adsorption phenomena. It was established that polarization of nonpolar and polar molecules adsorbed onto a polar surface and charge (& proton) transfer play an important role, as well as confined space effects. It enhances the interaction energy of adsorbed molecules bound to a solid surface and affects the surface orientation of adsorbed molecules, as well the behavior of the adsorption layer vs. temperature, pressure or concentration, as well other conditions. Surface hydrophobization reduces the interaction energy for both polar and nonpolar adsorbates. Adsorbates clusterization reduces the average energy of interaction of the adsorption layer with a surface per a molecule. The charge transfer is observed for both polar and nonpolar molecules interacting with polar surface functionalities. The mostly strong interfacial effects changing the behavior of the adsorption layer are observed upon proton transfer to the adsorbed molecules or vice versa. Variation in orientation of adsorbed molecules results in overestimation of the specific surface area estimated using a fixed value of surface area occupied by a probe molecule (e.g. 0.162 nm2 for N2). |
| publisher |
Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine |
| publishDate |
2019 |
| url |
https://www.cpts.com.ua/index.php/cpts/article/view/519 |
| work_keys_str_mv |
AT gunkovm theoreticalanalysisofadsorptionofvariouscompoundsontohydrophilicandhydrophobicsilicascomparedtoactivatedcarbons AT gunkovm teoretičeskijanalizadsorbciiraznyhsoedinenijnagidrofilʹnyhigidrofobnyhkremnezemahvsravneniisaktivirovannymuglem AT gunkovm teoretičnijanalízadsorbcííríznihspoluknagídrofílʹnihtagídrofobnihkremnezemahuporívnânnízaktivovanimvugíllâm |
| first_indexed |
2025-07-22T19:33:47Z |
| last_indexed |
2025-09-24T16:59:36Z |
| _version_ |
1844168288748175360 |
| spelling |
oai:ojs.pkp.sfu.ca:article-5192022-06-29T10:03:05Z Theoretical analysis of adsorption of various compounds onto hydrophilic and hydrophobic silicas compared to activated carbons Теоретический анализ адсорбции разных соединений на гидрофильных и гидрофобных кремнеземах в сравнении с активированным углем Теоретичний аналіз адсорбції різних сполук на гідрофільних та гідрофобних кремнеземах у порівнянні з активованим вугіллям Gun'ko, V. M. quantum chemical methods ab initio and DFT methods semiempirical methods silica models activated carbon models adsorption models квантовохімічні методи неемпіричні та ТФГ методи напівемпіричні методи моделі кремнеземів моделі активованого вугілля моделі адсорбції квантовохимические методы неэмпирические и ТФП методы полуэмпирические методы модели кремнеземов модели активированного угля модели адсорбции The aim of this study was to analyze various theoretical models (clusters, systems with periodic boundary conditions) and methods, which could be applied to investigate the adsorption phenomena and for better interpretation of the experimental data. The density functional theory (DFT) and semiempirical (PM7) methods were used to model the adsorption phenomena at a surface of fumed nanooxides, silica gels, activated carbons, etc. The main idea is that appropriate theoretical analysis allows a deeper insight into interfacial phenomena related to the structure & properties of the adsorption layers vs. the textural and other characteristics of adsorbents. Comparison of the theoretically calculated characteristics with experimental ones can allow more accurate interpretation of the effects observed in various experiments on the adsorption phenomena. It was established that polarization of nonpolar and polar molecules adsorbed onto a polar surface and charge (& proton) transfer play an important role, as well as confined space effects. It enhances the interaction energy of adsorbed molecules bound to a solid surface and affects the surface orientation of adsorbed molecules, as well the behavior of the adsorption layer vs. temperature, pressure or concentration, as well other conditions. Surface hydrophobization reduces the interaction energy for both polar and nonpolar adsorbates. Adsorbates clusterization reduces the average energy of interaction of the adsorption layer with a surface per a molecule. The charge transfer is observed for both polar and nonpolar molecules interacting with polar surface functionalities. The mostly strong interfacial effects changing the behavior of the adsorption layer are observed upon proton transfer to the adsorbed molecules or vice versa. Variation in orientation of adsorbed molecules results in overestimation of the specific surface area estimated using a fixed value of surface area occupied by a probe molecule (e.g. 0.162 nm2 for N2). Цель роботы состояла в анализе теоретических моделей (кластеров, периодических граничных условий) и методов, которые могут быть применимы для изучения явлений адсорбции и для лучшей интерпретации экспериментальных данных. Теорию функционала плотности (DFT, ?B97X-D) и полуэмпирические (PM7) методы использовали, чтобы смоделировать адсорбционные явления на поверхности пирогенных нанооксидов, силикагелей, активированного угля и т.д. Главная идея состоит в том, что теоретический анализ позволяет более глубоко понимать межфазные явления, связанные со структурой и свойствами адсорбционных слоев в зависимости от структурных и других особенностей адсорбентов. Сравнение теоретически рассчитанных особенностей с экспериментальными может позволить более точную интерпретацию эффектов, наблюдаемых в различных экспериментах по адсорбционным явлениям. Было установлено, что поляризация неполярных и полярных молекул, адсорбированных на полярной поверхности, и перенос заряда (протонов) играет важную роль, также, как и эффекты ограниченного пространства. Это увеличивает энергию взаимодействия адсорбированных молекул, связанных с твердой поверхностью, и определяет поверхностную ориентацию адсорбированных молекул, а также поведение адсорбционного слоя при изменениях температуры, давления или концентрации, а также других условий. Гидрофобизация поверхность уменьшает энергию взаимодействия и для полярных, и для неполярных адсорбатов. Кластеризация адсорбатов уменьшает среднюю энергию взаимодействия адсорбционного слоя с поверхностью в пересчете на одну молекулу. Перенос заряда наблюдается для полярных и неполярных молекул, взаимодействующих с полярными поверхностными функциональными группами. Эти сильные эффекты изменяют поведение адсорбционного слоя особенно при переносе протонов на адсорбированные молекулы или наоборот. Изменение в ориентации адсорбированных молекул приводит к переоценке посадочной площадки, занятой молекулой, и использование постоянного значения этой величины (например, 0.162 нм2 для N2) приводит к переоценке удельной поверхности адсорбента. Мета роботи полягала у аналізі теоретичних моделей (кластерів, періодичних граничних умов) та методів, які можуть бути використані для вивчення явищ адсорбції та для кращої інтерпретації експериментальних даних. Теорія функціоналу густини (DFT, ?B97X-D) та напівемпіричні (PM7) методи використали для моделювання адсорбційних явищ на поверхні пірогенних нанооксидів, силікагелю, активованого вугілля тощо. Головна ідея полягала в тому, що теоретичний аналіз дозволяє більш глибоко розуміти міжфазні явища, що пов’язані зі структурою та властивостями адсорбційних шарів в залежності від структурних та інших особливостей адсорбентів. Порівняння теоретично розрахованих особливостей з експериментальними може дозволити більш точну інтерпретацію ефектів, які спостерігають в різних експериментах по адсорбційним явищам. Було визначено, що поляризація неполярних та полярних молекул, адсорбованих на полярній поверхні, та перенесення заряду (протонів) відіграє важливу роль, як і ефекти обмеженого простору. Це збільшує енергію взаємодії адсорбованих молекул, зв’язаних з твердою поверхнею, і визначає поверхневу орієнтацію адсорбованих молекул, а також поведінку адсорбційного шару при змінах температури, туску чи концентрації, а також інших умов. Гідрофобізація поверхні зменшує енергію взаємодії і для полярних, і для неполярних адсорбатів. Кластеризація сорбатів зменшує середню енергію взаємодії адсорбційного шару з поверхнею у перерахунку на одну молекулу. Перенесення заряду спостерігається для полярних і неполярних молекул, які взаємодіють з полярними поверхневими функціональними групами. Ці сильні ефекти змінюють поведінку адсорбційного шару особливо при перенесенні протонів на адсорбовані молекули чи навпаки. Зміни в орієнтації адсорбованих молекул призводить до переоцінки посадочного майданчика, яку займає молекула, і використання постійного значення цієї величини (наприклад, 0.162 нм2 для N2) призводить до переоцінювання питомої поверхні адсорбента. Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine 2019-11-26 Article Article application/pdf https://www.cpts.com.ua/index.php/cpts/article/view/519 10.15407/hftp10.04.340 Chemistry, Physics and Technology of Surface; Vol. 10 No. 4 (2019): Chemistry, Physics and Technology of Surface / Himia, Fizika ta Tehnologia Poverhni; 340-354 Химия, физика и технология поверхности; Том 10 № 4 (2019): Химия, физика и технология поверхности; 340-354 Хімія, фізика та технологія поверхні; Том 10 № 4 (2019): Хімія, фізика та технологія поверхні; 340-354 2518-1238 2079-1704 10.15407/hftp10.04 en https://www.cpts.com.ua/index.php/cpts/article/view/519/522 Copyright (c) 2019 V. M. Gun'ko |