Вплив розмірів та зарядового стану кластерів кремнезему на інтегральні характеристики

Вплив розмірів та зарядового стану кластерів кремнезему на інтегральні характеристики

The model sizes of solid particles as well as used quantum chemical methods can affect results of calculations with density functional theory (DFT) methods. The aim of this study was to analyze the effects of the silica cluster sizes, a number of bound water molecules, protonation and deprotonation...

Ausführliche Beschreibung

Gespeichert in:
Bibliographische Detailangaben
Datum:2021
1. Verfasser: Gun’ko, V. M.
Format: Artikel
Sprache:English
Veröffentlicht: Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine 2021
Schlagworte:
кластери кремнезему
нейтральні сорбати
заряджені сорбати
функції розподілу атомних зарядів
DFT метод
сольватаційний метод SMD
Online Zugang:https://www.cpts.com.ua/index.php/cpts/article/view/581
Tags: Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
Назва журналу:Chemistry, Physics and Technology of Surface

Institution

Chemistry, Physics and Technology of Surface
id oai:ojs.pkp.sfu.ca:article-581
record_format ojs
spelling oai:ojs.pkp.sfu.ca:article-5812022-06-29T10:01:52Z Effects of silica cluster size and charge state on integral characteristics Вплив розмірів та зарядового стану кластерів кремнезему на інтегральні характеристики Gun’ko, V. M. silica clusters neutral sorbates charged sorbates atom charge distribution function DFT method solvation method SMD кластери кремнезему нейтральні сорбати заряджені сорбати функції розподілу атомних зарядів DFT метод сольватаційний метод SMD The model sizes of solid particles as well as used quantum chemical methods can affect results of calculations with density functional theory (DFT) methods. The aim of this study was to analyze the effects of the silica cluster sizes, a number of bound water molecules, protonation and deprotonation of silanols, addition of Eigen cation alone or solvated, attachment of anions F- and Cl- alone or solvated, and whole solvation effects (with SMD) with the DFT calculations using a functional ?B97X-D with the cc-pVDZ basis set. The calculations of the distribution functions of atom charges (CDF), chemical shifts of the proton resonance (SDF), and integral density of electron states (IDES) show that small clusters with 8 or 22 (SiO4/2) units could give rather inappropriate results in contrast to larger clusters with 44 or 88 units. This is due to the fact that the small silica clusters do not have appropriate capability for delocalization of excess charges that leads to certain distortion of the electron states of the whole system. The IDES are more sensitive with respect to the cluster charging and less sensitive to the solvation effects than the CDF and SDF. As a whole, the use of several types of the distribution functions, such as integral characteristics with the CDF, SDF, and IDES, allows one to obtain a more detailed picture on the interfacial phenomena at silica surface for neutral and charged systems. Розміри модельних твердих частинок та використані методи квантової хімії можуть впливати на результати розрахунків методами теорії функціоналу густини (ТФГ). Для того, щоб проаналізувати ефекти розмірів кластерів кремнезему, кількості сорбованих молекул води, протонування та депротонування силанольних груп, сорбції катіона Ейджена, окремо чи сольватованого, сорбції аніонів F- та Cl-, окремо та сольватованих, загальних сольватаційних ефектів (з SMD), було виконано ТФГ розрахунки з використанням функціоналу ?B97X-D з базисним набором cc-pVDZ. Розрахунки функцій розподілу зарядів (CDF), хімічного зсуву протонів (SDF) та інтегральної густини електронних станів (IDES) показали, що малі кластери з 8 чи 22 одиниць (SiO4/2) можуть давати менш коректні результати у порівнянні з більшими кластерами з 44 чи 88 одиниць. Це можна пояснити тим, що малі кластери кремнезему не мають достатньої можливості для делокалізації надлишкових зарядів, що призводить до додаткового викривлення електронних станів всієї системи. IDES є більш чутливими до надлишкового заряду кластерів та менш чутливими до ефектів сольватації, ніж CDF та SDF. У цілому використання кількох типів функцій розподілу, таких як CDF, SDF та IDES, дозволяє отримати більш детальну картину для явищ на межах поділу біля поверхні кремнезему для нейтральних та заряджених систем. Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine 2021-06-08 Article Article application/pdf https://www.cpts.com.ua/index.php/cpts/article/view/581 10.15407/hftp12.02.081 Chemistry, Physics and Technology of Surface; Vol. 12 No. 2 (2021): Chemistry, Physics and Technology of Surface / Himia, Fizika ta Tehnologia Poverhni; 81-89 Химия, физика и технология поверхности; Том 12 № 2 (2021): Chemistry, Physics and Technology of Surface / Himia, Fizika ta Tehnologia Poverhni; 81-89 Хімія, фізика та технологія поверхні; Том 12 № 2 (2021): Хімія, фізика та технологія поверхні; 81-89 2518-1238 2079-1704 10.15407/hftp12.02 en https://www.cpts.com.ua/index.php/cpts/article/view/581/588 Copyright (c) 2021 V. M. Gun’ko
institution Chemistry, Physics and Technology of Surface
baseUrl_str
datestamp_date 2022-06-29T10:01:52Z
collection OJS
language English
topic кластери кремнезему
нейтральні сорбати
заряджені сорбати
функції розподілу атомних зарядів
DFT метод
сольватаційний метод SMD
spellingShingle кластери кремнезему
нейтральні сорбати
заряджені сорбати
функції розподілу атомних зарядів
DFT метод
сольватаційний метод SMD
Gun’ko, V. M.
Вплив розмірів та зарядового стану кластерів кремнезему на інтегральні характеристики
topic_facet silica clusters
neutral sorbates
charged sorbates
atom charge distribution function
DFT method
solvation method SMD
кластери кремнезему
нейтральні сорбати
заряджені сорбати
функції розподілу атомних зарядів
DFT метод
сольватаційний метод SMD
format Article
author Gun’ko, V. M.
author_facet Gun’ko, V. M.
author_sort Gun’ko, V. M.
title Вплив розмірів та зарядового стану кластерів кремнезему на інтегральні характеристики
title_short Вплив розмірів та зарядового стану кластерів кремнезему на інтегральні характеристики
title_full Вплив розмірів та зарядового стану кластерів кремнезему на інтегральні характеристики
title_fullStr Вплив розмірів та зарядового стану кластерів кремнезему на інтегральні характеристики
title_full_unstemmed Вплив розмірів та зарядового стану кластерів кремнезему на інтегральні характеристики
title_sort вплив розмірів та зарядового стану кластерів кремнезему на інтегральні характеристики
title_alt Effects of silica cluster size and charge state on integral characteristics
description The model sizes of solid particles as well as used quantum chemical methods can affect results of calculations with density functional theory (DFT) methods. The aim of this study was to analyze the effects of the silica cluster sizes, a number of bound water molecules, protonation and deprotonation of silanols, addition of Eigen cation alone or solvated, attachment of anions F- and Cl- alone or solvated, and whole solvation effects (with SMD) with the DFT calculations using a functional ?B97X-D with the cc-pVDZ basis set. The calculations of the distribution functions of atom charges (CDF), chemical shifts of the proton resonance (SDF), and integral density of electron states (IDES) show that small clusters with 8 or 22 (SiO4/2) units could give rather inappropriate results in contrast to larger clusters with 44 or 88 units. This is due to the fact that the small silica clusters do not have appropriate capability for delocalization of excess charges that leads to certain distortion of the electron states of the whole system. The IDES are more sensitive with respect to the cluster charging and less sensitive to the solvation effects than the CDF and SDF. As a whole, the use of several types of the distribution functions, such as integral characteristics with the CDF, SDF, and IDES, allows one to obtain a more detailed picture on the interfacial phenomena at silica surface for neutral and charged systems.
publisher Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine
publishDate 2021
url https://www.cpts.com.ua/index.php/cpts/article/view/581
work_keys_str_mv AT gunkovm effectsofsilicaclustersizeandchargestateonintegralcharacteristics
AT gunkovm vplivrozmírívtazarâdovogostanuklasterívkremnezemunaíntegralʹníharakteristiki
first_indexed 2025-07-22T19:34:16Z
last_indexed 2025-09-24T16:59:50Z
_version_ 1844168296413265920

Ähnliche Einträge