Сорбція молекулярного водню на графеноподібній матриці, легованій атомами N- і B-
The regularities of interaction of hydrogen molecules with graphene-like planes, where two carbon atoms are replaced by nitrogen or boron atoms, have been studied by the methods of quantum chemistry (DFT, B3LYP, 6-31G**). To take into account the dispersion contributions to the energy of formation o...
Збережено в:
| Дата: | 2021 |
|---|---|
| Автори: | , , , , , |
| Формат: | Стаття |
| Мова: | Англійська |
| Опубліковано: |
Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine
2021
|
| Теми: | |
| Онлайн доступ: | https://www.cpts.com.ua/index.php/cpts/article/view/585 |
| Теги: |
Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
|
| Назва журналу: | Chemistry, Physics and Technology of Surface |
Репозитарії
Chemistry, Physics and Technology of Surface| _version_ | 1856543928388419584 |
|---|---|
| author | Kartel, M. T. Lobanov, V. V. Demyanenko, E. M. Bo, Wang Grebenyuk, A. G. Karpenko, O. S. |
| author_facet | Kartel, M. T. Lobanov, V. V. Demyanenko, E. M. Bo, Wang Grebenyuk, A. G. Karpenko, O. S. |
| author_sort | Kartel, M. T. |
| baseUrl_str | |
| collection | OJS |
| datestamp_date | 2022-06-29T10:01:52Z |
| description | The regularities of interaction of hydrogen molecules with graphene-like planes, where two carbon atoms are replaced by nitrogen or boron atoms, have been studied by the methods of quantum chemistry (DFT, B3LYP, 6-31G**). To take into account the dispersion contributions to the energy of formation of intermolecular complexes that occur during the formation of adsorption supramolecular structures, Grimme’ dispersion correction is used - D3. To study the effect of the size of a graphene-like cluster on the energy of molecular hydrogen chemisorption, polyaromatic molecules (PAM) are used of pyrene, coronene and that consisting of 54 carbon atoms, as well as their nitrogen- and boron-containing analogues where N- and B-atoms are placed in a para-position relative to each other, in the so-called piperazine configuration.The insertion of a heteroatom changes the structure of the transition state and the mechanism of chemisorption. An analysis of the results of quantum chemical calculations showed the highest exothermic dissociative adsorption of the H2 molecule on B-containing graphene-like ones. For N-containing PAM, the exothermicity of the mentioned reaction is somewhat lower, for it a possibility of desorption of atomic hydrogen desorption the surface of the latter with subsequent recombination in the gas phase has been also shown. At the same time, for models of pure graphene-like layer, the data obtained indicate the impossibility of chemisorption of molecular hydrogen. Without a complete analysis of the results for all the possible locations of the pair of hydrogen atoms (formed due to dissociation of the H2 molecule) bound by nitrogen-containing polyaromatic molecules, it can be noted that the dissociative chemisorption of the H2 molecule, regardless of the nature of heteroatom in the PAM, is thermodynamically more probable at the periphery of the model molecules than that in their centers. |
| first_indexed | 2025-07-22T19:34:18Z |
| format | Article |
| id | oai:ojs.pkp.sfu.ca:article-585 |
| institution | Chemistry, Physics and Technology of Surface |
| language | English |
| last_indexed | 2025-12-17T12:08:17Z |
| publishDate | 2021 |
| publisher | Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine |
| record_format | ojs |
| spelling | oai:ojs.pkp.sfu.ca:article-5852022-06-29T10:01:52Z Sorption of molecular hydrogen on the graphene-like matrix doped by N- and B-atoms Сорбція молекулярного водню на графеноподібній матриці, легованій атомами N- і B- Kartel, M. T. Lobanov, V. V. Demyanenko, E. M. Bo, Wang Grebenyuk, A. G. Karpenko, O. S. dihydrogen graphene-like matrix sorption doping with N and B-atoms density functional theory method Grimme’ dispersion correction молекулярний водень графеноподібна матриця сорбція допування атомами N та B метод теорії функціоналу густини дисперсійна поправка Grimme The regularities of interaction of hydrogen molecules with graphene-like planes, where two carbon atoms are replaced by nitrogen or boron atoms, have been studied by the methods of quantum chemistry (DFT, B3LYP, 6-31G**). To take into account the dispersion contributions to the energy of formation of intermolecular complexes that occur during the formation of adsorption supramolecular structures, Grimme’ dispersion correction is used - D3. To study the effect of the size of a graphene-like cluster on the energy of molecular hydrogen chemisorption, polyaromatic molecules (PAM) are used of pyrene, coronene and that consisting of 54 carbon atoms, as well as their nitrogen- and boron-containing analogues where N- and B-atoms are placed in a para-position relative to each other, in the so-called piperazine configuration.The insertion of a heteroatom changes the structure of the transition state and the mechanism of chemisorption. An analysis of the results of quantum chemical calculations showed the highest exothermic dissociative adsorption of the H2 molecule on B-containing graphene-like ones. For N-containing PAM, the exothermicity of the mentioned reaction is somewhat lower, for it a possibility of desorption of atomic hydrogen desorption the surface of the latter with subsequent recombination in the gas phase has been also shown. At the same time, for models of pure graphene-like layer, the data obtained indicate the impossibility of chemisorption of molecular hydrogen. Without a complete analysis of the results for all the possible locations of the pair of hydrogen atoms (formed due to dissociation of the H2 molecule) bound by nitrogen-containing polyaromatic molecules, it can be noted that the dissociative chemisorption of the H2 molecule, regardless of the nature of heteroatom in the PAM, is thermodynamically more probable at the periphery of the model molecules than that in their centers. Закономірності взаємодії молекул водню з графеноподібними площинами, в яких два атоми вуглецю заміщені атомами азоту або бору, вивчено методами квантової хімії (ТФГ, B3LYP, 6-31G**). Для врахування дисперсійних внесків в енергію утворення міжмолекулярних комплексів, що виникають під час формування адсорбційних супрамолекулярних структур, використовується дисперсійна поправка Грімме - D3. Для вивчення впливу розміру графеноподібного кластера на енергію молекулярної хемосорбції водню, використано поліароматичні молекули (ПАМ) пірену, коронену та молекула, що складається з 54 атомів вуглецю, а також їхні азот- і борвмісні аналоги, атоми N і B розміщуються в пара-положенні один до одного, у так званій конфігурації піперазину.Введення гетероатома змінює структуру перехідного стану та механізм хемосорбції. Аналіз результатів квантово-хімічних розрахунків показав найвищу екзотермічну дисоціативну адсорбцію молекули Н2 на В-вмісних графеноподібних молекулах. Для N-вмісних ПАМ екзотермічність згаданої реакції дещо нижча, для них також показана можливість десорбції атомарного водню з їхніх поверхонь з подальшою рекомбінацією в газовій фазі. У той же час для моделей чистого графеноподібного шару одержані дані вказують на неможливість хемосорбції молекулярного водню. Без повного аналізу результатів для всіх можливих місць розташування пари атомів водню (утворених завдяки дисоціації молекули Н2), коли вони пов’язані азотовмісними поліароматичними молекулами, можна зазначити, що дисоціативна хемосорбція молекули Н2, незалежно від природи гетероатома в PAM, є термодинамічно більш вірогідною на периферії модельних молекул, ніж у їхньому центрі. Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine 2021-06-08 Article Article application/pdf https://www.cpts.com.ua/index.php/cpts/article/view/585 10.15407/hftp12.02.112 Chemistry, Physics and Technology of Surface; Vol. 12 No. 2 (2021): Chemistry, Physics and Technology of Surface / Himia, Fizika ta Tehnologia Poverhni; 112-123 Химия, физика и технология поверхности; Том 12 № 2 (2021): Chemistry, Physics and Technology of Surface / Himia, Fizika ta Tehnologia Poverhni; 112-123 Хімія, фізика та технологія поверхні; Том 12 № 2 (2021): Хімія, фізика та технологія поверхні; 112-123 2518-1238 2079-1704 10.15407/hftp12.02 en https://www.cpts.com.ua/index.php/cpts/article/view/585/592 Copyright (c) 2021 M. T. Kartel, V. V. Lobanov, E. M. Demyanenko, Wang Bo, A. G. Grebenyuk, O. S. Karpenko |
| spellingShingle | молекулярний водень графеноподібна матриця сорбція допування атомами N та B метод теорії функціоналу густини дисперсійна поправка Grimme Kartel, M. T. Lobanov, V. V. Demyanenko, E. M. Bo, Wang Grebenyuk, A. G. Karpenko, O. S. Сорбція молекулярного водню на графеноподібній матриці, легованій атомами N- і B- |
| title | Сорбція молекулярного водню на графеноподібній матриці, легованій атомами N- і B- |
| title_alt | Sorption of molecular hydrogen on the graphene-like matrix doped by N- and B-atoms |
| title_full | Сорбція молекулярного водню на графеноподібній матриці, легованій атомами N- і B- |
| title_fullStr | Сорбція молекулярного водню на графеноподібній матриці, легованій атомами N- і B- |
| title_full_unstemmed | Сорбція молекулярного водню на графеноподібній матриці, легованій атомами N- і B- |
| title_short | Сорбція молекулярного водню на графеноподібній матриці, легованій атомами N- і B- |
| title_sort | сорбція молекулярного водню на графеноподібній матриці, легованій атомами n- і b- |
| topic | молекулярний водень графеноподібна матриця сорбція допування атомами N та B метод теорії функціоналу густини дисперсійна поправка Grimme |
| topic_facet | dihydrogen graphene-like matrix sorption doping with N and B-atoms density functional theory method Grimme’ dispersion correction молекулярний водень графеноподібна матриця сорбція допування атомами N та B метод теорії функціоналу густини дисперсійна поправка Grimme |
| url | https://www.cpts.com.ua/index.php/cpts/article/view/585 |
| work_keys_str_mv | AT kartelmt sorptionofmolecularhydrogenonthegraphenelikematrixdopedbynandbatoms AT lobanovvv sorptionofmolecularhydrogenonthegraphenelikematrixdopedbynandbatoms AT demyanenkoem sorptionofmolecularhydrogenonthegraphenelikematrixdopedbynandbatoms AT bowang sorptionofmolecularhydrogenonthegraphenelikematrixdopedbynandbatoms AT grebenyukag sorptionofmolecularhydrogenonthegraphenelikematrixdopedbynandbatoms AT karpenkoos sorptionofmolecularhydrogenonthegraphenelikematrixdopedbynandbatoms AT kartelmt sorbcíâmolekulârnogovodnûnagrafenopodíbníjmatricílegovaníjatomaminíb AT lobanovvv sorbcíâmolekulârnogovodnûnagrafenopodíbníjmatricílegovaníjatomaminíb AT demyanenkoem sorbcíâmolekulârnogovodnûnagrafenopodíbníjmatricílegovaníjatomaminíb AT bowang sorbcíâmolekulârnogovodnûnagrafenopodíbníjmatricílegovaníjatomaminíb AT grebenyukag sorbcíâmolekulârnogovodnûnagrafenopodíbníjmatricílegovaníjatomaminíb AT karpenkoos sorbcíâmolekulârnogovodnûnagrafenopodíbníjmatricílegovaníjatomaminíb |