Нові квазіатомні наноструктури, що містять екситонні квазімолекули і екситонні квазікристали: теорія

In review, deals with the theory of exciton quasimolecules in a nanoheterostructures. It has been found that the formation of a exciton quasimolecule in a nanoheterostructures made up of aluminum oxide quantum dots synthesized in a dielectric matrix is of threshold character and can occur in a nanos...

Повний опис

Збережено в:
Бібліографічні деталі
Дата:2019
Автор: Покутній, С. І.
Формат: Стаття
Мова:Англійська
Опубліковано: Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine 2019
Теми:
Онлайн доступ:https://surfacezbir.com.ua/index.php/surface/article/view/686
Теги: Додати тег
Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:Surface
Завантажити файл: Pdf

Репозитарії

Surface
_version_ 1869291844372791296
author Покутній, С. І.
author_facet Покутній, С. І.
author_institution_txt_mv [ { "author": "С. І. Покутній", "institution": "Інститут хімії поверхні ім. О.О. Чуйка Національної академії наук України" } ]
author_sort Покутній, С. І.
baseUrl_str
collection OJS
datestamp_date 2020-01-28T14:32:15Z
description In review, deals with the theory of exciton quasimolecules in a nanoheterostructures. It has been found that the formation of a exciton quasimolecule in a nanoheterostructures made up of aluminum oxide quantum dots synthesized in a dielectric matrix is of threshold character and can occur in a nanosystem where the distance D between the surfaces of quantum dots is given by the condition  . The existence of such distance arises from quantum size effects in which the decrease in the energies of interaction of the electrons and holes entering into the Hamiltonian of the “exciton molecule” with decrease of the distance D between the surfaces of the QD cannot compensate for the increase in the kinetic energy of the electrons and holes. At larger distances D between the surfaces of quantum dots: the biexciton breaks down into two excitons (consisting of spatially separated electrons and holes), localized over QD surfaces.          It was shown that the convergence of two quantum dots up to a certain critical value   between surfaces of quantum dot lead to overlapping of electron orbitals of superatoms and the emergence of exchange interactions. In this case the overlap integral of the electron wave functions takes a significant value. As a result, the conditions for the formation of quasi-molecules from quantum dots can be created.          We have shown that in such a nanoheterostructures acting as “exciton molecules” (biexcitons consisting of spatially separated electrons and holes) are the quantum dots of aluminum oxide with excitons localizing over their surfaces. The position of the biexciton state energy band depends both on the mean radius of the quantum dots, and the distance between their surfaces, which enables one to purposefully control it by varying these parameters of the nanostructure.          As our variational calculations show, the interaction of the excitons with the surfaces of quantum dots (“intramolecular” interaction) is much stronger than that between quantum dots (“intermolecular” interaction). Due to the translational symmetry of such a nanoheterostructures of quantum dots, it permits propagation of electronic excitation in the form of biexcitons.          As follows form the results of the variational calculations, the major contribution to the biexciton binding energy is from the energy of exchange interaction of electrons and holes, which by far surpasses that from their Coulomb interaction.          It is established that at constant concentrations of biexcitons at temperatures T below a certain critical temperature Tc due to the radiative annihilation of one of the excitons forming a biexciton one can expect a new spectral band of luminescence shifted relative to the exciton band by the biexciton binding energy . This new luminescence band disappears at temperatures above Tc. At a constant temperature Т < Tc   the growth of exciton concentration brings about weakening of the exciton band and strengthening of the biexciton band of luminescence.
doi_str_mv 10.15407/Surface.2019.11.472
first_indexed 2025-07-22T19:35:01Z
format Article
fulltext Поверхность. 2019. Вып. 11(26). С. 472–483 472 PACS: 73.21. – b doi: 10.15407/Surface.2019.11.472 NEW QUASI-ATOMIC NANOSTRUCTURES CONTAINING EXCITON QUASIMOLECULES AND EXCITON QUASICRYSTALS: THEORY S.I. Pokutnyi Chuіko Institute of Surface Chemistry of National Academy of Sciences of Ukraine, General Naumov Str., 17 Kyiv 03164, Ukraine, e-mail: pokutnyi.serg@gmail.com In review, deals with the theory of exciton quasimolecules in a nanoheterostructures. It has been found that the formation of a exciton quasimolecule in a nanoheterostructures made up of aluminum oxide quantum dots synthesized in a dielectric matrix is of threshold character and can occur in a nanosystem where the distance D between the surfaces of quantum dots is given by the condition . The existence of such distance arises from quantum size effects in which the decrease in the energies of interaction of the electrons and holes entering into the Hamiltonian of the “exciton molecule” with decrease of the distance D between the surfaces of the QD cannot compensate for the increase in the kinetic energy of the electrons and holes. At larger distances D between the surfaces of quantum dots: the biexciton breaks down into two excitons (consisting of spatially separated electrons and holes), localized over QD surfaces. It was shown that the convergence of two quantum dots up to a certain critical value between surfaces of quantum dot lead to overlapping of electron orbitals of superatoms and the emergence of exchange interactions. In this case the overlap integral of the electron wave functions takes a significant value. As a result, the conditions for the formation of quasi- molecules from quantum dots can be created. We have shown that in such a nanoheterostructures acting as “exciton molecules” (biexcitons consisting of spatially separated electrons and holes) are the quantum dots of aluminum oxide with excitons localizing over their surfaces. The position of the biexciton state energy band depends both on the mean radius of the quantum dots, and the distance between their surfaces, which enables one to purposefully control it by varying these parameters of the nanostructure. As our variational calculations show, the interaction of the excitons with the surfaces of quantum dots (“intramolecular” interaction) is much stronger than that between quantum dots (“intermolecular” interaction). Due to the translational symmetry of such a nanoheterostructures of quantum dots, it permits propagation of electronic excitation in the form of biexcitons. As follows form the results of the variational calculations, the major contribution to the biexciton binding energy is from the energy of exchange interaction of electrons and holes, which by far surpasses that from their Coulomb interaction. It is established that at constant concentrations of biexcitons at temperatures T below a certain critical temperature Tc due to the radiative annihilation of one of the excitons forming a biexciton one can expect a new spectral band of luminescence shifted relative to the exciton band by the biexciton binding energy BE . This new luminescence band disappears at temperatures above Tc. At a constant temperature Т < Tc the growth of exciton concentration brings about weakening of the exciton band and strengthening of the biexciton band of luminescence. 473 Keywords: electrons, holes, biexciton ground singlet states, binding energy, Coulomb, polarization and exchange interaction, quantum dots, nanoheterostructures Introduction Recent advances of solid-state technology made it possible to produce a nanoheterostructures (NHS), where acting as lattice points are spherical dielectric or semiconductor quantum dots (QDs) with the mean radius a =1–10 nm implanted in a transparent dielectric (or semiconductor) matrix [1]. Such sizes of QD are comparable with the de Broglie wavelength of the electron and hole or (and) with their Bohr radii. This leads to the spatial dimensional quantization of charge carriers playing a substantial part in optical and electro- optical processes in such nanosystems [1 – 24]. The studies of quasi 0 - D nanosystems made up of spherical QD with the mean radius in the range of 1 to 10 nm consisting of semiconductor (cadmium sulfide and selenide, gallium arsenide, zinc selenide) [1– 3] and dielectric (aluminum oxide) [4 – 6] materials synthesized in dielectric (semiconductor) matrices attract considerable interest due to their unique photoluminescence properties, ability to effectively emit light in the visible and near infrared spectral range at room temperatures [1 – 6]. Optical and electro-optical properties of such quasi 0-D nanosystems are to a large extent governed by the energy spectrum of the spatially confined electron-hole pair (exciton) [1 – 24]. During investigation of the optical characteristics of nanosystems with CdS, ZnSe, Al2O3 and Ge quantum dots in experimental papers [11 – 15] it was found that the electron can be localized above the surface of the QD while the hole here moves in the volume of the QD. In [25 –29] the appearance of superatoms located in dielectric matrices as cores containing CdS, ZnSe, Al2O3 and Ge quantum dots was apparently established experimentally for the first time. A substantial increase in the bond energy of the ground state of an electron in a superatom in comparison with the bond energy of an exciton in CdS, ZnSe and Al2O3 and single crystals was detected in [8]. In [26 – 29] the optical characteristics of samples of borosilicate glasses doped with CdS, ZnSe and Al2O3 at concentrations between x ≈ 0.003% to 1% were investigated. The average radii в of CdS and ZnSe QDs were in the range of в ≈ 2.0 – 20 nm. When there were large concentrations of CdS quantum dots in the samples (from x ≈ 0.6% to x ≈ 1%) a maximum, interpreted by the appearance of bonded QD states, was detected in the low-temperature absorption spectra. In order to explain the optical characteristics of such nanosystems we proposed a model of a quasimolecule representing two ZnSe and CdS QDs that form an exciton quasimolecule as a result of the interaction of electrons and holes. t was noted [25, 27] that, at such a QD content in the samples, one must take into account the interaction between charge carriers localized above the QD surfaces. Therefore, in [10, 15], we develop the theory of a exciton quasimolecule (or biexciton) (formed from spatially separated electrons and holes) in a nanosystem that consists of ZnSe and CdS QDs synthesized in a borosilicate glassy matrix. Using the variational method, we obtain the total energy and the binding energy of the exciton quasimolecule (or biexciton) singlet ground state in such system as functions of the spacing between the QD surfaces and of the QD radius. We show that the biexciton formation is of the threshold character and possible in a nanosystem, in which the spacing between the QD surfaces exceeds a certain critical spacing. It is established that the spectral shift of the low-temperature luminescence peak [27] in such a nanosystem is due to quantum confinement of the energy of the biexciton ground state. The convergence of two (or more) QDs up to a certain critical value Dc between surfaces of QD lead to overlapping of electron orbitals of superatoms and the emergence of exchange interactions [9]. In this case the overlap integral of the electron wave functions takes a significant value. As a result, the conditions for the formation of quasi-molecules from QDs can be created 474 [10]. One can also assume that the above conditions of formation of quasimolecules can be provided by external physical fields. This assumption is evidenced by results of [30, 31], in which the occurrence of the effective interaction between QDs at considerable distances under conditions of electromagnetic field was observed experimentally. In [32] energies of the ground state of "vertical" and "horizontal" located pair of interacting QDs ("molecules" from two QDs) were determined as a function of the steepness of the confining potential and the magnetic field strength. The quantum part of nanocomputer, which was implemented on a pair of QDs ("molecules" from two QDs) with charge states is n qubits [33]. The first smoothly working quantum computer has been on QDs with two electron orbital states as qubits, described by a pseudospin (Ѕ). As a single cell was taken a couple of asymmetric pair QDs with different sizes and significantly different own energy. The electron, injected into the heterostructure from the channel occupied the lower level. That is, it was located in a QD with larger size. In the present review we show that the biexciton formation in a NHS made up of aluminum oxide quantum dots synthesized in a dielectric matrix is of threshold character and can occur in a nanosystem where the distance D between the surfaces of QD is given by the condition . We also demonstrate that in such NHS acting as “exciton molecules” (or biexciton) are the quantum dots of aluminum oxide with excitons localizing over their surfaces. The position of the biexciton state energy band is shown to depend both on the mean radius of quantum dots, and the distance between their surfaces, which enables one to purposefully control it by varying these parameters of the NHS. It is established that at constant concentrations of biexcitons at temperatures T below a certain critical temperature Tc due to the radiative annihilation of one of the excitons forming a biexciton one can expect a new spectral band of luminescence shifted relative to the exciton band by the biexciton binding energy BE . This new luminescence band disappears at temperatures above Tc. At a constant temperature Т < Tc the growth of exciton concentration brings about weakening of the exciton band and strengthening of the biexciton band of luminescence. Еnergy of the exciton quasimolecules ground singlet state formed from spatially separated electrons and holes Let us consider a model of a nanosystem composed of two dielectric (semiconductor) spherical quantum dots QD(A) and QD(B) of radius а synthesized in a dielectric matrix with permittivity (D is the distance between the spherical surfaces of QD). Quantum dots are of a dielectric (semiconductor) material with permittivity . For simplicity and without loss of generality let us assume that holes h(A) и h(B) with effective masses are located at the centers of QD (A) and QD (B) while electrons е(1) and е(2) with effective masses are localized near the spherical surfaces of QD (A) and QD (B), respectively ( – the distance from the electron е(1) to the center of QD (A); – the distance from the electron е(2) to the center of QD (B)) (Fig. 1). This assumption is justified by the fact that . Let us also infer that an infinitely high potential barrier exists on the spherical interface between the QD and the matrix so that the electrons cannot get into the quantum dot while the holes cannot escape from it. Let us now use this model to consider the possibility of the formation of an exciton from spatially separated electrons and holes (the holes are located at the centers of QD(A) and QD(B) and electrons are localized near their spherical surfaces). Using adiabatic approximation and the 475 effective mass approximation, the Hamiltonian of the biexciton (of spatially separated electrons and holes) can be written in the form [15]: (1) where and are the Hamiltonians of the excitons of spatially separated hole h(A) and electron е(1) and hole h(B) and electron е(2), respectively. Fig.1. Schematic representation of a nanosystem consisting of two spherical QDs: QD(A) and QD(B) of radii a. The holes h(A) и h(B) are located at the centers of QD(A) and QD(B), and the electrons е(1) and е(2) are localized near the spherical surfaces of QD (A) and QD (B), – the distance from the electron е(1) to the center of QD(A); – the distance from the electron е(2) to the center of QD(A); – the distance from the electron е(1) to the center of QD(B); – the distance from the electron е(2) to the center of QD(B); – the distance between the electrons е(1) and е(2), L is the spacing between the QD centers, and D is the spacing between the QD surfaces The contribution of the energy of polarization interaction with the surface of QD to the Hamiltonians of the excitons and can be, as a first approximation neglected [20]. Thus the exciton Hamiltonian takes the form [15]: (2) where the first term is the exciton kinetic energy operator and the energy of Coulomb interaction between electron е(1) and hole h(A) is given be the following expression [7, 8]: (3) where is the bandgap energy of the dielectric (semiconductor) with permittivity . The Hamiltonian is of the same form as (2). In the first approximation we can neglect the contributions to the Hamiltonian of the interaction energies of the electrons e(1) and 476 e(2) and the holes and with polarization fields induced by these charge carriers on the surfaces of QD (A) and QD (B) [20]. Thus the Hamiltonian incorporates only the energies of Coulomb interaction of electron e(1) with hole h(B), and electron е(2) with hole h(A), as well as that between electrons е(1) and е(2), and holes h(A) and h(B). Under the assumption that the spins of the electrons е(1) and е(2) are antiparallel let us write down the normalized wave function of the ground singlet state of the biexciton as a symmetric linear combination of wave functions and [15]: (4) where S(D, a) is the overlap integral of single-electron wave functions. Assuming that the electrons e(1) and e(2) move independently from each other, let us represent the wave functions , ) and , (4) as a product of single-electron wave functions and , as well as and , respectively [15]. Let us also represent the single-electron wave functions as variational functions of Coulomb type [15]: , (5) where is a variational parameter, (5a) is the Bohr radius of the 2D exciton localized over the flat interface between the semiconductor (dielectric) with permittivity and the matrix with permittivity (the hole is in the semiconductor and the electron is in the matrix, е is the electron charge, is the reduced effective mass of the 2D exciton, . In the framework of the variational method, the energy of the biexciton ground singlet state, as a first approximation, is given by the mean value of the Hamiltonian (1) over the states described by the wave functions of the 0th approximation Ψs (4) [15]: (6) As follows from (6), the total energy of the biexciton ground singlet state takes the form [15]: ( ). (7) 477 where is the binding energy of the ground singlet state of the biexciton, and is the binding energy of the ground state of the exciton (consisting of spatially separated electron and hole) localized over the surface of QD, which was worked out in [7,8]. Fig. 2 presents the results of the variational calculations of the binding energy studied in [4 6] of the biexciton ground state in a nanosystem with QD of aluminum oxide of the mean radius , (permittivity = 10 , effective mass of the hole in QD ( = 6.2), synthesized in a dielectric matrix of the vacuum oil VM-4 (permittivity the effective mass of the electron in the matrix was deduced in [21] and amounts to 0,537, the Bohr radius (5а) of the 2D exciton .35 nm). Authors of [4 6] studied nanostructures doped with х=0.003% to 1% concentrations of aluminum oxide. At concentrations of QD higher than x one needs to take into account the interactions of the charges localized over the surfaces of quantum dots. The variational method that we used for the calculation of the biexciton ground state binding energy is applicable provided that it is much smaller than the binding energy of the exciton ground state , i.e. the following condition must be fulfilled: (8) Fig. 2. The dependence of the binding energy of the ground singlet state of the biexciton (consisting of spatially separated electrons and holes) in a nanosystem made up of two spherical aluminum oxide quantum dots QD(А) and QD(В) with the mean radius nm, on the distance D between the surfaces of QD(А) and QD(В). Here nm is the Bohr radius of the two-dimensional exciton (consisting of spatially separated electron and hole). The binding energy of the biexciton ground state in a nanosystem with QD of aluminum oxide of the mean radius has a minimum (1) 1( , ) 7,03 meVBE D a   (at the distance nm) (Fig. 2) ( 0 ex/D a corresponds to the critical temperature ). As it follows form Fig.1, biexciton appears in the nanosystem at distances between the surfaces of QD. The formation of such a biexciton (,,exciton molecule”) is of threshold character and can occur in a nanosystem with quantum dots of the mean radius , where the distance D between the surfaces of QD exceeds a certain critical 478 value . The existence of such distance arises from quantum size effects in which the decrease in the energies of interaction of the electrons and holes entering into the Hamiltonian (Eq. (1)) of the “exciton molecule” with decrease of the distance D between the surfaces of the QD cannot compensate for the increase in the kinetic energy of the electrons and holes. The binding energy of the exciton amounts to ex 1( ) 100,8 meVE a   [7, 8], with the energy of the biexciton ground state (7) taking the value 0 1( , ) 208,6 meVE D a   . It should be emphasized that the criterion (8) of the applicability of the variational method for the calculation of the biexciton binding energy is fulfilled ( ). At larger distances D between the surfaces of QD: , the biexciton breaks down into two excitons (consisting of spatially separated electrons and holes), localized over QD surfaces (Fig.1). Thus a biexciton can be formed in a nanosystem where Furthermore, a biexciton can exist only at temperatures lower than the critical temperature = 81.6 K. In the aluminum oxide monocrystal with the binding energy BE = 0.61 meV (which corresponds to the temperature 7.04 К) the biexciton binding energy (1) B E is almost 12 times as large. As follows form the results of the variational calculations, the major contribution to the biexciton binding energy is from the energy of exchange interaction of electrons and holes, which by far surpasses that from their Coulomb interaction (i.e. the ratio 0.11). Since the calculations of the biexciton ground state binding energy in the nanosystem are variational, the values of can be somewhat underestimated. Biexciton in quasicrystal In a NHS (mean radius of QD = 3.18 nm, and the distance between the surfaces of aluminum oxide QD = 2.93 nm) at temperatures below the critical value = 81.6K (which corresponds to the biexciton binding energy BE = 7.03 meV) an “exciton molecule” can be formed (biexciton consisting of spatially separated electrons and holes). Acting as “exciton molecules” in such a NHS are the quantum dots of aluminum oxide, with excitons (consisting of spatially separated electrons and holes) localized over their surfaces. As our variational calculations show, the interaction of the excitons with the surfaces of QD (“intramolecular” interaction) is much stronger than that between quantum dots (“intermolecular” interaction). Due to the translational symmetry of such a NHS of QD, it permits propagation of electronic excitation in the form of biexcitons. The energy level of the biexciton turns, in this case, into a biexciton energy band with the width ≈ ( /2 ) (where = ( + ) is the translational mass of the exciton of spatially separated electron and hole). Quantitative assessment of the width of the biexciton band yields the value of about 3 meV (which corresponds to the temperature of 35 К). In such a NHS the energy band of biexciton states is located below the bandgap of aluminum oxide NHS by 0 1( , ) 208,6 meVE D a   . The position of this energy band is governed both by the mean radius of QD, and the distance between QD surfaces. Thus by varying these parameters of the NHS, one can purposefully control the position of the energy band of biexciton states. At higher temperatures (Т ), a phase transition of the nanosystem can occur from the biexciton to exciton state. At a constant concentration of excitons (i.e. constant concentration of QD) and temperatures Т lower than Tc, one can expect a new luminescence band shifted from the 479 exciton band by the value of the biexciton binding energy BE . This new band disappears at higher temperatures (Т ). At a constant temperature below critical (Т < Tc), an increase in exciton concentration (i.e. in QD concentration) brings about weakening of the exciton luminescence band and strengthening of the biexciton one. Conclusions Thus it has been shown that the exciton quasimolecule formation in a NHS made up of aluminum oxide quantum dots (QD) of the mean radius is of threshold character and can occur in a nanosystem where the distance D between the surfaces of QD is given by the condition . We have demonstrated that in such a NHS (with the mean radius = 3.18 nm and the distance between surfaces of aluminum oxide QD = 2.93 nm) at temperatures lower than the critical temperature = 81.6K (which corresponds to the exciton quasimolecule binding energy BE = 7.03 meV) an ,,exciton molecule“ (a biexciton consisting of spatially separated electrons and holes) can be formed. Acting as “exciton molecules” in the NHS are aluminum oxide quantum dots with excitons (consisting of spatially separated electrons and holes) localizing over their surfaces. The interaction of the excitons with the QD surfaces (“intramolecular” interaction) is shown to be much stronger than that between quantum dots (,,intermolecular” interaction). We have also shown that the position of the biexciton band in the NHS depends both on the QD mean radius and the distance between QD surfaces. By varying these parameters, one can purposefully control the position of the energy band of biexciton states in the NHS. With increase in temperature above the threshold (Т ), a phase transition can occur from the biexciton to exciton state. It has been found that at a constant concentration of excitons (i.e. constant concentration of QD) and temperatures Т below Tc, one can expect a new luminescence band shifted from the exciton band by the value of the biexciton binding energy BE . This new band disappears at higher temperatures (Т ). At a constant temperature below Tc, an increase in exciton concentration (i.e. in QD concentration) brings about weakening of the exciton luminescence band and strengthening of the biexciton one. Thus, NHS made up of “exciton molecules” are of considerable interest both physically and practically as novel nanomaterials for nano-optoelectronics [34–42]. REFERENCES 1. Alferov Zh. I. Nobel Lecture: The double heterostructure concept and its applications in physics, electronics, and technology. Rev. Modern Physics. 2001.73(3): 767. 2. Ekimov A., Hache F., Schanne-Klein M. Absorption and intensity-dependent photoluminescence measurements on CdSe quantum dots: assignment of the first electronic transitions: erratum. J. Opt. Soc. Amer., B. 1994. 11(3): 524. 3. Bondar N., Brodin M. Evolution of exciton states near the percolation threshold in two-phase systems with II–VI semiconductor quantum dots. Semiconductors. 2010. 44 (7): 884. 4. Kulchin Yu. N., Shcherbakov A.V., Dzyuba V.P. Nonlinear-optical properties of heterogeneous liquid nanophase composites based on high-energy-gap Al2O3 nanoparticles. Quantum Electr. 2008. 38 (2): 154. 5. Dzyuba V.P., Krasnok A.E., Kulchin Yu.N. Nonlinear refractive index of dielectric nanocomposites in weak optical fields. Techn. Phys. Lett. 2010. 36 (11): 973. 6. Pokutnyi S.I. Excition states in semiconductor quantum dots in the modified effective mass approximation. Semiconductors. 2007. 41 (11): 1323. 7. Pokutnyi S.I. On an exciton with a spatially separated electron and hole in quasi-zero- dimensional semiconductor nanosystems. Semiconductors. 2013. 47 (6): 791. 480 8. Pokutnyi S.I. Binding energy of the exciton of a spatially separated electron and hole in quasi- zero-dimensional semiconductor nanosystems. Technical Physics Letters. 2013. 39(3): 233. 9. Pokutnyi S.I., Kulchin Yu. N., Dzyuba V.P. Binding energy of excitons formed from spatially separated electrons and holes in insulating quantum dots. Semiconductors. 2015. 49(10): 1311. 10. Pokutnyi S.I. Excitons based on spatially separated electrons and holes in Ge/Si heterostructures with germanium quantum dots. Low Temperature Physics. 2016. 42(12): 1151. 11. Pokutnyi S.I. Optical absorption by colloid quantum dots CdSe in the dielectric matrix. Low Temperature Physics. 2017. 43(12): 1797. 12. Pokutnyi S.I. Optical spectroscopy of excitons with spatially separated electrons and holes in nanosystems containing dielectric quantum dots. J. Nanophoton. 2018. 12(2): 026013. 13. Pokutnyi S.I. Exciton spectroscopy with spatially separated electron and hole in Ge/Si heterostructure with germanium quantum dots. Low Temperature Physics. 2018. 44(8): 819. 14. Pokutnyi S.I. Exciton spectroscopy of spatially separated electrons and holes in the dielectric quantum dots. Crystals. 2018. 8(4): 148. 15. Pokutnyi S.I. Biexcitons formed from spatially separated electrons and holes in quasi-zero- dimensional semiconductor nanosystems. Semiconductors. 2013. 47(12): 1626. 16. [10] Pokutnyi S.I., Kulchin Yu. N., Dzyuba V.P. Biexciton in nanoheterostructures of dielectric quantum dots. J. Nanophoton. 2016. 10: 036008. 17. Pokutnyi S.I., Kulchin Yu. N. Special Section Guest Editorial: Optics, Spectroscopy and Nanophotonics of Quantum Dots. J. Nanophoton. 2016. 10(3): 033501. 18. Pokutnyi S.I. Biexciton in quantum dots of cadmium sulfide in a dielectric matrix. Technical Physics. 2016. 61(11): 1737. 19. Pokutnyi S.I. Excitonic quasimolecules in nanosystems of semiconductor and dielectric quantum dots. Modern Chemistry Applications. 2016. 4(4): 188. 20. Pokutnyi S.I. Excitonic quasimolecules in nanosystems of quantum dots. Optical Engineering. 2017. 56(9): 091603. 21. Pokutnyi S.I. Biexciton in nanoheterostructures of germanium quantum dots. Optical Engineering. 2017. 56 (6): 067104. 22. S.I. Pokutnyi. Excitonic quasimolecules formed by spatially separated electrons and holes in a Ge/Si heterostructure with germanium quantum dots. J. Appl. Spectroscopy. 2017. 84(2): 268. 23. Pokutnyi S.I., Kulchin Yu. N., Dzyuba V.P. Biexciton states in nanoheterostructures of dielectric quantum dots. J. Physics Conference Series. 2018. 1092 (1): 12029. 24. Pokutnyi S.I. Exciton quasimolecules formed from spatially separated electrons and holes in nanostructures with quantum dots of germanium. Molecular Crystals and Liquid Crystals. 2018. 674(1): 92. 25. Yakimov A.I., Dvurechensky A.V. Effects of electron-electron interaction in the optical properties of dense arrays of quantum dots Ge/Si. JETP. 2001. 119: 574. 26. Grabovskis V., Dzenis Y., Ekimov A. Photoionization of semiconductor microcrystals in glass. Sov. Phys. Solid State. 1989. 31(1): 272. 27. Bondar N. Photoluminescence quantum and surface states of excitons in ZnSe and CdS nanoclusters. J. Luminescence. 2010. 130(1): 1. 28. Ovchinnikov O.V., Smirnov M.S., Shatskikh T.S. Spectroscopic investigation of colloidal CdS quantum dots – methylene blue hybrid associates. J. Nanopart. Res. 2014. 16: 2286. 29. Dzyuba V.P., Kulchin Yu. N., Milichko V.A. Quantum size states of a particle inside the nanopheres. Advanced Material Research A, 2013. 677: 42. 30. Lalumiure K., Sanders B., Van Loo F. Imput - output theory for waveguide QED with an ensemble of inhomogeneous atoms. Phys. Rev. A. 2013. 88: 43806. 31. Van Loo F, Fedorov A, Lalumiure K. Photon-mediated interactions between distant artificial atoms. Science, 2013. 342: 1494. 481 32. Lozovik Y.E. Electronic and collective properties of topological insulators. Advanc. Phys. Scienc. 2014. 57: 653. 33. Valiev K. Quantum computers and quantum computing. Advanc. Phys. Sc., 2005. 48: 1. 34. Pokutnyi S.I. Optical nanolaser on the heavy hole transition in semiconductor nanocrystals: Theory. Phys. Letter. A. 2005. 342 (4): 347. 35. Pokutnyi S.I. Stark effect in semiconductor quantum dots. J. Applied Physics. 2004. 96: 100015. 36. Pokutnyi S.I., Ovchinnikov O.V., Smirnov M.S. Sensitization of photoprocesses in colloidal Ag2S quantum dots by dye molecules. J. Nanophoton. 2016. 10: 033505. 37. Pokutnyi S.I., Ovchinnikov O.V. Relationship between structural and optical properties in colloidal CdxZn1-xS quantum dots in gelatin. J. Nanophoton. 2016. 10: 033507. 38. Pokutnyi S.I., Ovchinnikov O.V. Absorption of light by colloidal semiconducor quantum dots. J. Nanophoton. 2016. 10: 033506. 39. Pokutnyi S.I. Strongly absorbing light nanostructures containing metal quantum dots. J. Nanophoton. 2018. 12 (1): 012506. 40. Pokutnyi S.I., Kulchin Yu.N., Amosov A.V., Dzyuba V.P. Optical absorption by a nanosystem with dielectric quantum dots. Proc. SPIE. 2019. 11024: 1102404. 41. Pokutnyi S.I. Exciton states formed by spatially separated electron and hole in semiconductor quantum dots. Technical Physics. 2015. 60: 1615. 42. Pokutnyi S.I. Spectroscopy of quasiatomic nanostructures. J. Optical Technol. 2015. 82: 280. НОВЫЕ КВАЗИАТОМНЫЕ НАНОСТРУКТУРЫ, СОДЕРЖАЩИЕ ЭКСИТОННЫЕ КВАЗИМОЛЕКУЛЫ И ЭКСИТОННЫЕ КВАЗИКРИСТАЛЛЫ: ТЕОРИЯ С.И. Покутний Институт химии поверхности им. А.А. Чуйко Национальной академии наук Украины, ул. Генерала Наумова, 17, Киев, 03164, Украина, e-mail: pokutnyi.serg@gmail.com В обзоре развивается теория экситонных квазимолекул в наногетероструктурах. Установлено, что образование экситонной квазимолекулы в наногетероструктурах, содержащие квантовые точки оксида алюминия, синтезированные в диэлектрической матрице, носит пороговый характер и может происходить в наносистеме, где расстояние D между поверхностями квантовых точек определяется условием . Существование такого расстояния обусловлено квантовыми размерными эффектами, в которых уменьшение энергий взаимодействия электронов и дырок, входящих в гамильтониан «молекулы экситона», с уменьшением расстояния D между поверхностями КТ не может компенсировать увеличение кинетической энергии электронов и дырок. На больших расстояниях D между поверхностями квантовых точек, таких что D ≥ , биэкситон распадается на два экситона (состоящих из простран- ственно разделенных электронов и дырок), локализованных над поверхностями КТ. Установлено, что сходимость двух квантовых точек до некоторого критического значения между поверхностями квантовой точки приводит к перекрытию электронных орбиталей суператомов и возникновению обменных взаимодействий. В этом случае интеграл перекрытия волновых функций электрона принимает 482 существенное значение. В результате могут быть созданы условия для формирования квазимолекул из квантовых точек. Как показывают вариационные расчеты, взаимодействие экситонов с поверхностями квантовых точек («внутримолекулярное» взаимодействие) значительно сильнее, чем между квантовыми точками («межмолекулярное» взаимодействие). Благодаря трансляционной симметрии таких наногетероструктур из квантовых точек, между поверхностями квантовых точек движется электронное возбуждение в виде биэкситона. Как следует из результатов вариационных расчетов, основной вклад в энергию связи биэкситонов вносит энергия обменного взаимодействия электронов и дырок, которая намного превосходит энергию их кулоновского взаимодействия. Показано, что такие наногетероструктуры состоят из «экситонных молекул» (биэкситонов из пространственно разделенных электронов и дырок). Установлено, что положение энергетической зоны биэкситонных состояний зависит как от среднего радиуса квантовых точек, так и от расстояния между поверхностями квантовых точек. Последнее обстоятельство позволяет целенаправленно управлять положениями энергетической зоны биэкситонных состояний, изменяя эти параметры наноструктуры. Показано, что при постоянных концентрациях биэкситонов при температурах ниже определенной критической температуры Tc вследствие излучательной аннигиляции одного из экситонов, образующих биэкситон, можно ожидать новую спектральную полосу излучательния, смещенную относительно экситонной полосы на энергию связи биэкситонов BE . Эта новая полоса излучательния исчезает при температурах выше Tc. При постоянной температуре Т < Tc рост концентрации экситонов приводит к ослаблению экситонной полосы и усилению биэкситонной полосы люминесценции. Ключевые слова: электроны, дырки, основное синглетное состояние биэкситонов, энергия связи, кулоновское, поляризационное и обменное взаимодействие, квантовые точки, наногетероструктуры НОВІ КВАЗІАТОМНІ НАНОСТРУКТУРИ, ЩО МІСТЯТЬ ЕКСИТОННІ КВАЗІМОЛЕКУЛИ І ЕКСИТОННІ КВАЗІКРИСТАЛИ: ТЕОРІЯ С.І. Покутній Інститут хімії поверхні ім. О.О. Чуйка Національної академії наук України, вул. Генерала Наумова, 17, Київ, 03164, Україна, e-mail: pokutnyi.serg@gmail.com У огляді розвивається теорія екситонних квазімолекул в наногетероструктурах. Встановлено, що утворення екситонної квазімолекул в наногетероструктурах, що містять квантові точки оксиду алюмінію, синтезовані в діелектричній матриці, носить пороговий характер і може відбуватися в наносистемах, в яких відстань D між поверхнями квантових точок визначається умовою . Існування такої відстані обумовлено квантовими розмірними ефектами, в яких зменшення енергій взаємодії електронів і дірок, що входять в гамільтоніан «молекули екситона», зі зменшенням відстані D між поверхнями КТ не може компенсувати збільшення кінетичної енергії електронів і дірок. На великих відстанях D між поверхнями квантових 483 точок, таких що D ≥ , біекситон розпадається на два екситона (що складаються з просторово розділених електронів та дірок), локалізованих над поверхнями КТ. Установлено, що зближення двох квантових точок до деякого критичного значення між поверхнями квантової точки призводить до перекриття електронних орбіталей суператомів і виникнення обмінних взаємодій. У цьому випадку інтеграл перекриття хвильових функцій електрона приймає суттєве значення. В результаті можуть бути створені умови для формування квазімолекул з квантових точок. Як показують наші варіаційні розрахунки, взаємодія екситонів з поверхнями квантових точок («внутрішньомолекулярна» взаємодія) значно сильніша, ніж між квантовими точками ( «межмолекулярна» взаємодія). Завдяки трансляційної симетрії таких наногетероструктур з квантових точок, між поверхнями квантових точок рухається електронне збудження у вигляді біекситона. Як випливає з результатів варіаційних розрахунків, основний внесок в енергію зв'язку біекситона вносить енергія обмінної взаємодії електронів і дірок, яка набагато перевершує енергію їх кулонівської взаємодії. Показано, що такі наногетероструктури складаються з «екситонних молекул» (біекситона з просторово розділеними електронами та дірками). Встановлено, що положення енергетичної зони біекситонних станів залежить як від середнього радіуса квантових точок, так і від відстані між поверхнями квантових точок. Остання обставина дозволяє цілеспрямовано управляти положеннями енергетичної зони біекситонних станів, змінюючи ці параметри наноструктури. Показано, що при постійних концентраціях біекситона при температурах нижче певної критичної температури Tc внаслідок випромінювальної анігіляції одного з екситонів, що утворюють біекситона, можна очікувати нову спектральну смугу випромінювання, зміщену щодо екситонної смуги на енергію зв'язку біекситона BE . Ця нова смуга випромінювання зникає при температурах вище Tc . При постійній температурі Т < Tc зростання концентрації екситонів призводить до ослаблення екситонної смуги і посилення біекситона смуги люмінесценції. Ключові слова: електрони, дірки, основний синглетний стан біекситона, енергія зв'язку, кулонівська, поляризаційна і обмінна взаємодія, квантові точки, наногетероструктури
id oai:ojs.pkp.sfu.ca:article-686
institution Surface
keywords_txt_mv keywords
language English
last_indexed 2026-03-12T17:17:16Z
publishDate 2019
publisher Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine
record_format ojs
resource_txt_mv surfacezbircomua/f6/331e1300ec7dfbea66a621d618b890f6.pdf
spelling oai:ojs.pkp.sfu.ca:article-6862020-01-28T14:32:15Z New quasi-atomic nanostructures containing exciton quasimolecules and exciton quasicrystals: theory Новые квазиатомные наноструктуры, содержащие экситонные квазимолекулы и экситонные квазикристаллы: теория Нові квазіатомні наноструктури, що містять екситонні квазімолекули і екситонні квазікристали: теорія Покутній, С. І. electrons holes biexciton ground singlet states binding energy Coulomb polarization and exchange interaction quantum dots nanoheterostructures электроны дырки основное синглетное состояние биэкситонов энергия связи кулоновское поляризационное и обменное взаимодействие квантовые точки наногетероструктуры електрони дірки основний синглетний стан біекситона енергія зв'язку кулонівська поляризаційна і обмінна взаємодія квантові точки наногетероструктури In review, deals with the theory of exciton quasimolecules in a nanoheterostructures. It has been found that the formation of a exciton quasimolecule in a nanoheterostructures made up of aluminum oxide quantum dots synthesized in a dielectric matrix is of threshold character and can occur in a nanosystem where the distance D between the surfaces of quantum dots is given by the condition&amp;nbsp; . The existence of such distance arises from quantum size effects in which the decrease in the energies of interaction of the electrons and holes entering into the Hamiltonian of the “exciton molecule” with decrease of the distance D between the surfaces of the QD cannot compensate for the increase in the kinetic energy of the electrons and holes. At larger distances D between the surfaces of quantum dots: the biexciton breaks down into two excitons (consisting of spatially separated electrons and holes), localized over QD surfaces. &amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp; It was shown that the convergence of two quantum dots up to a certain critical value &amp;nbsp;&amp;nbsp;between surfaces of quantum dot lead to overlapping of electron orbitals of superatoms and the emergence of exchange interactions. In this case the overlap integral of the electron wave functions takes a significant value. As a result, the conditions for the formation of quasi-molecules from quantum dots can be created. &amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp; We have shown that in such a nanoheterostructures acting as “exciton molecules” (biexcitons consisting of spatially separated electrons and holes) are the quantum dots of aluminum oxide with excitons localizing over their surfaces. The position of the biexciton state energy band depends both on the mean radius of the quantum dots, and the distance between their surfaces, which enables one to purposefully control it by varying these parameters of the nanostructure. &amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp; As our variational calculations show, the interaction of the excitons with the surfaces of quantum dots (“intramolecular” interaction) is much stronger than that between quantum dots (“intermolecular” interaction). Due to the translational symmetry of such a nanoheterostructures of quantum dots, it permits propagation of electronic excitation in the form of biexcitons. &amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp; As follows form the results of the variational calculations, the major contribution to the biexciton binding energy is from the energy of exchange interaction of electrons and holes, which by far surpasses that from their Coulomb interaction. &amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp; It is established that at constant concentrations of biexcitons at temperatures T below a certain critical temperature Tc due to the radiative annihilation of one of the excitons forming a biexciton one can expect a new spectral band of luminescence shifted relative to the exciton band by the biexciton binding energy . This new luminescence band disappears at temperatures above Tc. At a constant temperature Т &amp;lt; Tc &amp;nbsp;&amp;nbsp;the growth of exciton concentration brings about weakening of the exciton band and strengthening of the biexciton band of luminescence. В обзоре развивается теория экситонных квазимолекул в наногетероструктурах. Установлено, что образование экситонной квазимолекулы в наногетероструктурах, содержащие квантовые точки оксида алюминия, синтезированные в диэлектрической матрице, носит пороговый характер и может происходить в наносистеме, где расстояние D между поверхностями квантовых точек определяется условием . Существование такого расстояния &amp;nbsp;обусловлено квантовыми размерными эффектами, в которых уменьшение энергий взаимодействия электронов и дырок, входящих в гамильтониан «молекулы экситона», с уменьшением расстояния D между поверхностями КТ не может компенсировать увеличение кинетической энергии электронов и дырок. На больших расстояниях D между поверхностями квантовых точек, таких что D ≥ , биэкситон распадается на два экситона (состоящих из простран-ственно разделенных электронов и дырок), локализованных над поверхностями КТ. Установлено, что сходимость двух квантовых точек до некоторого критического значения &amp;nbsp;между поверхностями квантовой точки приводит к перекрытию электронных орбиталей суператомов и возникновению обменных взаимодействий. В этом случае интеграл перекрытия волновых функций электрона принимает существенное значение. В результате могут быть созданы условия для формирования квазимолекул из квантовых точек. Как показывают вариационные расчеты, взаимодействие экситонов с поверхностями квантовых точек («внутримолекулярное» взаимодействие) значительно сильнее, чем между квантовыми точками («межмолекулярное» взаимодействие). Благодаря трансляционной симметрии таких наногетероструктур из квантовых точек, между поверхностями квантовых точек движется электронное возбуждение в виде биэкситона. Как следует из результатов вариационных расчетов, основной вклад в энергию связи биэкситонов вносит энергия обменного взаимодействия электронов и дырок, которая намного превосходит энергию их кулоновского взаимодействия. Показано, что такие наногетероструктуры состоят из «экситонных молекул» (биэкситонов из пространственно разделенных электронов и дырок). Установлено, что положение энергетической зоны биэкситонных состояний зависит как от среднего радиуса квантовых точек, так и от расстояния между поверхностями квантовых точек. Последнее обстоятельство позволяет целенаправленно управлять положениями энергетической зоны биэкситонных состояний, изменяя эти параметры наноструктуры. Показано, что при постоянных концентрациях биэкситонов при температурах ниже определенной критической температуры Tc вследствие излучательной аннигиляции одного из экситонов, образующих биэкситон, можно ожидать новую спектральную полосу излучательния, смещенную относительно экситонной полосы на энергию связи биэкситонов &amp;nbsp;&amp;nbsp;&amp;nbsp;Эта новая полоса излучательния исчезает при температурах выше Tc. При постоянной температуре Т &amp;lt; Tc&amp;nbsp; рост концентрации экситонов приводит к ослаблению экситонной полосы и усилению биэкситонной полосы люминесценции. У огляді розвивається теорія екситонних квазімолекул в наногетероструктурах. Встановлено, що утворення екситонної квазімолекул в наногетероструктурах, що містять квантові точки оксиду алюмінію, синтезовані в діелектричній матриці, носить пороговий характер і може відбуватися в наносистемах,&amp;nbsp; в яких відстань D між поверхнями квантових точок визначається умовою&amp;nbsp; . Існування такої відстані &amp;nbsp;обумовлено квантовими розмірними ефектами, в яких зменшення енергій взаємодії електронів і дірок, що входять в гамільтоніан «молекули екситона», зі зменшенням відстані D між поверхнями КТ не може компенсувати збільшення кінетичної енергії електронів і дірок. На великих відстанях&amp;nbsp; D між поверхнями квантових точок, таких що D ≥ , біекситон розпадається на два екситона (що складаються з просторово розділених електронів та дірок), локалізованих над поверхнями КТ. Установлено, що зближення двох квантових точок до деякого критичного значення між поверхнями квантової точки призводить до перекриття електронних орбіталей суператомів і виникнення обмінних взаємодій. У цьому випадку інтеграл перекриття хвильових функцій електрона приймає суттєве значення. В результаті можуть бути створені умови для формування квазімолекул з квантових точок. Як показують наші варіаційні розрахунки, взаємодія екситонів з поверхнями квантових точок («внутрішньомолекулярна» взаємодія) значно сильніша, ніж між квантовими точками ( «межмолекулярна» взаємодія). Завдяки трансляційної симетрії таких наногетероструктур з квантових точок, між поверхнями квантових точок рухається електронне збудження у вигляді біекситона. Як випливає з результатів варіаційних розрахунків, основний внесок в енергію зв'язку біекситона вносить енергія обмінної взаємодії електронів і дірок, яка набагато перевершує енергію їх кулонівської взаємодії. Показано, що такі наногетероструктури складаються з «екситонних молекул» (біекситона з просторово розділеними електронами та дірками). Встановлено, що положення енергетичної зони біекситонних станів залежить як від середнього радіуса квантових точок, так і від відстані між поверхнями квантових точок. Остання обставина дозволяє цілеспрямовано управляти положеннями енергетичної зони біекситонних станів, змінюючи ці параметри наноструктури. Показано, що при постійних концентраціях біекситона при температурах нижче певної критичної температури&amp;nbsp; Tc&amp;nbsp; внаслідок випромінювальної&amp;nbsp; анігіляції одного з екситонів, що утворюють біекситона, можна очікувати нову спектральну смугу випромінювання, зміщену щодо екситонної смуги на енергію зв'язку біекситона&amp;nbsp; &amp;nbsp;Ця нова смуга випромінювання зникає при температурах вище Tc . При постійній температурі Т &amp;lt; Tc &amp;nbsp;зростання концентрації екситонів призводить до ослаблення екситонної смуги і посилення біекситона смуги люмінесценції. Chuiko Institute of Surface Chemistry National Academy of Sciences of Ukraine 2019-10-30 Article Article application/pdf https://surfacezbir.com.ua/index.php/surface/article/view/686 10.15407/Surface.2019.11.472 Surface; No. 11(26) (2019): Surface; 472-483 Поверхность; № 11(26) (2019): Поверхность; 472-483 Поверхня; № 11(26) (2019): Поверхня; 472-483 3154-8091 3154-8083 10.15407/Surface.2019.11 en https://surfacezbir.com.ua/index.php/surface/article/view/686/686 Авторське право (c) 2019 С.І. Покутній
spellingShingle електрони
дірки
основний синглетний стан біекситона
енергія зв'язку
кулонівська
поляризаційна і обмінна взаємодія
квантові точки
наногетероструктури
Покутній, С. І.
Нові квазіатомні наноструктури, що містять екситонні квазімолекули і екситонні квазікристали: теорія
title Нові квазіатомні наноструктури, що містять екситонні квазімолекули і екситонні квазікристали: теорія
title_alt New quasi-atomic nanostructures containing exciton quasimolecules and exciton quasicrystals: theory
Новые квазиатомные наноструктуры, содержащие экситонные квазимолекулы и экситонные квазикристаллы: теория
title_full Нові квазіатомні наноструктури, що містять екситонні квазімолекули і екситонні квазікристали: теорія
title_fullStr Нові квазіатомні наноструктури, що містять екситонні квазімолекули і екситонні квазікристали: теорія
title_full_unstemmed Нові квазіатомні наноструктури, що містять екситонні квазімолекули і екситонні квазікристали: теорія
title_short Нові квазіатомні наноструктури, що містять екситонні квазімолекули і екситонні квазікристали: теорія
title_sort нові квазіатомні наноструктури, що містять екситонні квазімолекули і екситонні квазікристали: теорія
topic електрони
дірки
основний синглетний стан біекситона
енергія зв'язку
кулонівська
поляризаційна і обмінна взаємодія
квантові точки
наногетероструктури
topic_facet electrons
holes
biexciton ground singlet states
binding energy
Coulomb
polarization and exchange interaction
quantum dots
nanoheterostructures
электроны
дырки
основное синглетное состояние биэкситонов
энергия связи
кулоновское
поляризационное и обменное взаимодействие
квантовые точки
наногетероструктуры
електрони
дірки
основний синглетний стан біекситона
енергія зв'язку
кулонівська
поляризаційна і обмінна взаємодія
квантові точки
наногетероструктури
url https://surfacezbir.com.ua/index.php/surface/article/view/686
work_keys_str_mv AT pokutníjsí newquasiatomicnanostructurescontainingexcitonquasimoleculesandexcitonquasicrystalstheory
AT pokutníjsí novyekvaziatomnyenanostrukturysoderžaŝieéksitonnyekvazimolekulyiéksitonnyekvazikristallyteoriâ
AT pokutníjsí novíkvazíatomnínanostrukturiŝomístâtʹeksitonníkvazímolekuliíeksitonníkvazíkristaliteoríâ