ВПЛИВ УМОВ СИНТЕЗУ ТА КОНЦЕНТРАЦІЇ ГРАФЕНУ НА ЕЛЕКТРИЧНІ ПАРАМЕТРИ СИСТЕМИ ГРАФЕН — ГРАФІТ
Electrochemical impedance spectroscopy was used to study the electrical parameters of graphite-graphene systems with different mass concentrations of graphene. Graphene was synthesized using two methods of plasma arc discharge from aqueous and non-aqueous medium (water and liquid nitrogen) to determ...
Gespeichert in:
| Datum: | 2021 |
|---|---|
| Hauptverfasser: | , , , |
| Format: | Artikel |
| Sprache: | Englisch |
| Veröffentlicht: |
V.I.Vernadsky Institute of General and Inorganic Chemistry
2021
|
| Online Zugang: | https://ucj.org.ua/index.php/journal/article/view/345 |
| Tags: |
Tag hinzufügen
Keine Tags, Fügen Sie den ersten Tag hinzu!
|
| Назва журналу: | Ukrainian Chemistry Journal |
| Завантажити файл: |  |
Institution
Ukrainian Chemistry Journal| _version_ | 1871465750209757184 |
|---|---|
| author | Panteleimonov, Radyslav Boichuk, Oleksandr Pershina, Katherine Ogenko, Volodymyr |
| author_facet | Panteleimonov, Radyslav Boichuk, Oleksandr Pershina, Katherine Ogenko, Volodymyr |
| author_institution_txt_mv | [
{
"author": "Radyslav Panteleimonov",
"institution": "Vernadskii Institute of General and Inorganic Chemistry N.A.S of Ukraine, Kyiv, Palladin av., 32\/34, 03142 Ukraine"
},
{
"author": "Oleksandr Boichuk",
"institution": "Vernadsky Institute of General and Inorganic Chemistry N.A.S of Ukraine, Kiev, Palladin av., 32\/34,03142 Ukraine"
},
{
"author": "Katherine Pershina",
"institution": "Vernadsky Institute of General and Inorganic Chemistry N.A.S of Ukraine, Kiev, Palladin av., 32\/34,03142 Ukraine"
},
{
"author": "Volodymyr Ogenko",
"institution": "V. I. Vernadskii Institute of General and Inorganic Chemistry of the National Academy of Sciences of Ukraine"
}
] |
| author_sort | Panteleimonov, Radyslav |
| baseUrl_str | https://ucj.org.ua/index.php/journal/oai |
| collection | OJS |
| datestamp_date | 2026-07-22T08:23:47Z |
| description | Electrochemical impedance spectroscopy was used to study the electrical parameters of graphite-graphene systems with different mass concentrations of graphene. Graphene was synthesized using two methods of plasma arc discharge from aqueous and non-aqueous medium (water and liquid nitrogen) to determine the impact of graphite concentration, water, and heat treatment of graphene on electrical parameters (conductivity and electrostatic capacity) of the graphite-graphene mixture. The average values of active resistance and electrostatic capacity of these systems are obtained. The optimal ratio of components with high capacitance and conductivity, which was 1: 1. The influence of heat treatment adsorbed on the graphene surface of the water and mass fraction of graphite on the change of electrical parameters of the system is shown. Comparison of the values of capacity and active resistance of the samples showed that the presence of water in graphene reduces the average values of capacity relative to graphene without water by 10 times and symbatically increases the active resistance at a mass ratio of graphene to graphite 1: 3, and at a ratio of 1: 1 values are proportional. Comparison of resistance, capacitance, and charge distribution calculations in a graphite-graphene mixture in the frequency range 10–2 ÷ 103 Hz established the effect of heat treatment on increasing the values of capacitance and active resistance. Heat treatment at 2500C of graphene, synthesized from an aqueous medium, leads to an increase in the values of capacitance and conductivity, which occurs due to a different distribution of charges on the surface. Analysis of charge distribution maps shows that water adsorbed on the surface of graphene in the presence of a significant amount of graphite can be a factor in interfering with the distribution of charge carriers and significantly reduce the conductivity and electrostatic capacity of the system.
  |
| doi_str_mv | 10.33609/2708-129X.87.08.2021.127-137 |
| first_indexed | 2025-09-24T17:43:40Z |
| format | Article |
| fulltext |
127
УДК 544.32 doi: 10.33609/2708-129X.87.08.2021.127-137
ВПЛИВ УМОВ СИНТЕЗУ ТА КОНЦЕНТРАЦІЇ ГРАФЕНУ НА ЕЛЕКТРИЧНІ
ПАРАМЕТРИ СИСТЕМИ ГРАФЕН — ГРАФІТ
Р. А. Пантелеймонов*, О. В. Бойчук, К. Д. Першина, В. М. Огенко
Інститут загальної та неорганічної хімії імені В. І. Вернадського НАН України, просп. Ака
деміка Палладіна, 32/34, Київ 03142, Україна
*email: radik20031@gmail.com
За допомогою спектроскопії електрохімічного імпедансу було досліджено електрич-
ні параметри систем графіт – графен із різною масовою часткою графену, що синте-
зований з середовища води та з рідкого азоту. Отримано середні значення активного
опору та електростатичної ємності цих систем. Встановлено оптимальні співвідно-
шення компонентів із високими показниками ємності та провідності, які склали 1:1.
Показано вплив термічного оброблення, адсорбованої на поверхні графена води та
масової частки графіту на зміну електричних параметрів системи.
Ключові слова: графен, ємність, провідність, синтез, вода, рідкий азот.
ВСТУП. Графен належить до двовимір-
них (2D) матеріалів [1]. Він володіє висо-
кою жорсткістю [2] та рекордно великою
теплопровідністю [3]. Через високу рухли-
вість електронів у шарах структури графе-
ну, яка є максимальною серед усіх відомих
матеріалів, він може в майбутньому замі-
нити кремній в напівпровідниковій про-
мисловості [4] або виступити у ролі сенсо-
рів для вимірювання газу [5].
Основним обмеженням, яке впливає на
рухливість електронів та позитивних ва-
кансій в графені, є вплив підкладенки. Тому
було запропоновано виготовлення вільних
плівок графену, що за даними розрахунків
мало б збільшити рухливість до значень
2⋅106 см²·В-1·c-1, які є рекордними [6]. В роботі
[7] була досягнута висока рухливість елект
ронів; у зразку, що мав відстань від діелек-
трика 150 нм завдяки частковому хімічному
відділенню діелектричної частини, значен-
ня цієї рухливості склало 2⋅105 см²·В-1·c-1.
Для покращення рухливості носіїв заряду
є можливим використання очищення по-
верхні підкладенки від домішок за допо-
могою пропускання електричного струму у
високому вакуумі, який нагрівав зразок до
900 К [8].
Вважалося, що електропровідність гра-
фену з ідеальною структурою перевищує
відповідний показник для реальних графе-
нів, що володіють структурними дефекта-
ми. Однак цю думку спростовано результа-
тами експериментальних і теоретичних до-
сліджень, виконаних великою групою вче-
них із різних країн (Швеція, Чехія, США),
ВПЛИВ УМОВ СИНТЕЗУ ТА КОНЦЕНТРАЦІЇ ГРАФЕНУ НА ЕЛЕКТРИЧНІ ПАРАМЕТРИ СИСТЕМИ ГРАФЕН — ГРАФІТ
128 ISSN 2708-129X. Укр. хім. журн., 2021
ФІЗИЧНА ХІМІЯ
яким вдалося виявити ефект зростання
електропровідності графенів у результаті
утворення структурних дефектів [9]. Іде-
альний графен складається винятково з
шестикутних кілець. Присутність п’яти- і
семикутних кілець буде призводити до
різного роду дефектів. Наявність п’яти-
кутних призводить до згортання атомної
площини в конус. А присутність семикут-
них – до утворення сідлоподібних викри-
влень атомної площини. Комбінація цих
дефектів і нормальних шестичленних кі-
лець може призводити до утворення різних
форм поверхні залежно від методу синтезу,
за допомогою якого отримують графен [9].
А таких методів отримання на сьогодні є
безліч, такі як: хімічні, електрохімічні, фі-
зичні (механічні). Якщо нещодавно була
тенденція отримання чистого графену з
ідеальною структурою, то сучасний напря-
мок досліджень – це синтез графенів із де-
фектами. Але для керування провідними
властивостями цих матеріалів потрібно
знайти метод, який допоможе контролюва-
ти та цілеспрямовано формувати дефекти
в структурі графену. Найбільш привабли-
вим у цьому сенсі є фізико-хімічний метод
плазмо-дугового розряду з рідкого середо-
вища [10]. Найчастіше в ролі рідкого се-
редовища використовують рідкий азот та
воду [11]. Із використанням води як сере-
довища встановлено її вплив на рухливість
носіїв заряду в графені [1, 4]. Досліджен-
нями [12, 13] було встановлено, що вода
в графенах знаходиться в двох основних
станах: вода, яка адсорбується на поверхні
першого шару графену, а також вода, яка
інтеркалюється в міжшаровий простір дру-
гого та наступних шарів. При цьому на по-
верхні адсорбція води виникає за рахунок
ван-дер-ваальсових або електростатичних
сил притягання. А інтеркаляція води від-
бувається за рахунок хемосорбційних сил,
що в подальшому призводять до утворення
зв’язку зразу з трьома найближчими ато-
мами вуглецю. Через це температура ви-
далення води з графену є різною: для шару
поверхневої води вона складає 50–80 оС, а
ось для інтеркальованої води в міжшарово-
му просторі це значення знаходиться в ме-
жах 250–800 оС. Але питання, що пов’язані
з механізмом впливу води на електричні
параметри графенів, дотепер залишаються
актуальними.
Окрім рухливості зарядів є інший елект
ричний показник, що пов’язаний з пито-
мою площею поверхні графену, яка відпо-
відає за накопичення електростатичного
заряду та утворення електростатичної єм-
ності. Тому отримання високопористих
форм графенів чи композитів на їхній ос-
нові є теж актуальним завданням, особли-
во для створення суперконденсаторів нової
генерації [4]. Як елементи таких компози-
цій для збільшення питомої площі поверх-
ні найчастіше використовують активоване
вугілля чи графіти [15].
Тому метою нашого дослідження було
встановлення впливу графіту, води та тер-
мічного оброблення графену на електричні
параметри (провідність та електростатична
ємність) графіт-графенової суміші, у якій
графени отримано різними методами син-
тезу (з водного та неводного середовища).
ЕКСПЕРИМЕНТ ТА ОБГОВОРЕННЯ
РЕЗУЛЬТАТІВ Як вихідні компоненти ви-
користовували електролітичний графіт
марки ГЛ-1 та графени, що були синтезова-
ні в плазмо-дуговому розряді в середовищі
рідкого азоту та в середовищі води. Зразки
Р. А. Пантелеймонов, О. В. Бойчук, К. Д. Першина, В. М. Огенко
129https://ucj.org.ua
УХЖ № 8 / ТОМ 87
графену, що були синтезовані з води, філь-
трували через фільтруючу воронку ВФ 1-40
із наступним висушуванням за темпера-
тури 50 оС протягом 10 хв. Для отриман-
ня зразків залишки азоту випаровували за
кімнатної температури 20 0С. Отриманий
графен механічно переносили в закриту
ємність.
Далі графен та графіт змішували у масо-
вому співвідношенні згідно таблиці 1. Як
пластифікатор активної маси використо-
вували акриловий клей (5 % від маси) з до-
мішками диметилформаміду для зниження
в’язкості пластифікатора (10% від маси).
Оскільки питома поверхня графену ва-
ріюється від 250–500 м2/г, потрібно було
використовувати пластифікатор із пев-
ною в’язкістю для збереження показників
поверхні графену. Це зумовлено тим, що
чистий пластифікатор адсорбується на по-
верхні та блокує її. Далі зразки пресували
на пресі «Dezimalpresse DP 36» із макси-
мальним тиском у 50 Н у круглій прес-фор-
мі з діаметром 2 см.
Термічне оброблення зразків проводили
у сушильній шафі «SNOL 67/350» упродовж
1 год із поступовим підвищенням темпера-
тури до 250 оС.
Таблиця 1
Склад, метод синтезу та умови оброблення графіт-графенових сумішей
№ Назва зразку
Масові
співвідношення
графена/ графіта
примітка
1. Синтезований графен у азотному середовищі 1/5,26
2. Синтезований графен у азотному середовищі 1/3
3. Синтезований графен у азотному середовищі 1/1
4. Синтезований графен у азотному середовищі 1/1 Оброблення
за 250 оС
5. Синтезований графен у водному середовищі 1/1
6. Синтезований графен у водному середовищі 1/3
7. Синтезований графен у водному середовищі 1/3 Оброблення
за 250 оС
Вимірювання СЕІ проводили на електро-
хімічному модулі «Autolab 30 PGSTAT301N
Metrohm Autolab» у двоелектродній комір-
ці (дисковій комірці) в діапазоні частот
10-2–103 Гц. Оброблення результатів прово-
дили з використанням програмного забез-
печення ZView2.
Для розрахунків ємності та отримання
мап розподілу заряду було застосовано на-
ступні рівняння:
ВПЛИВ УМОВ СИНТЕЗУ ТА КОНЦЕНТРАЦІЇ ГРАФЕНУ НА ЕЛЕКТРИЧНІ ПАРАМЕТРИ СИСТЕМИ ГРАФЕН — ГРАФІТ
130 ISSN 2708-129X. Укр. хім. журн., 2021
ФІЗИЧНА ХІМІЯ
(1)
(2)
(3)
де XC – опір ємності; XL – опір індуктив-
ності.
При XL= 0
(4)
(5)
(6)
Побудова мап розподілу зарядів здійс
нювали графічним інтегруванням резуль-
татів вимірів активного опору та ємності в
частотному діапазоні 10-2÷103Гц із викорис-
танням програмного забезпечення Sigma-
Plot.
Розрахунками середнього опору в систе-
мах із графеном, який синтезовано у серед-
овищі азоту, показано залежність знижен-
ня опору та збільшення ємності від вмісту
графену (рис. 1, 2). Збільшення вмісту гра-
фену збільшує ємність та знижує показни-
ки активного опору системи, що свідчить
про підвищення рухливості електронів
(зразки 1–3) [16–17]. Високі значення єм-
ності та провідності отримано в системах зі
співвідношенням 1:1 (зразок 3). Однак мак-
симальні середні значення ємності (майже
в 2 рази вищі) спостерігаємо в системі з
однаковим вмістом графену та графіту, що
синтезований в середовищі азоту з терміч-
ним обробленням зразка за 250 оС (рис. 1).
Також ці системи мали найменше значення
активного опору, тобто мали найвищі зна-
чення провідності (рис. 3, 4). Подальший
порівняльний аналіз значень активного
опору та ємності в системах із графеном, що
був синтезований з водного середовища,
також встановив наявність максимальних
значень ємності та мінімальних значень
опору при співвідношенні компонентів 1:1
(зразок 5), середні значення ємності були
лише дещо меншими за значення ємності
зразка 4. Але збільшення концентрації гра-
фена у суміші не призводить до збільшення
ємності та провідності, а навпаки – різко
знижує ці показники (зразок 6). Збільшен-
ня частки графену збільшує концентра-
цію води у системі. Тобто наявність води у
зразку блокує поверхню графену, яка бере
участь у електростатичному накопиченні
заряду. Таким чином можна припустити,
що адсорбована вода дезактивує поверх-
ню графену. Це припущення узгоджується
з експериментом із термічного оброблення
графену, після якого при збереженні ма-
сового співвідношення компонентів (зра-
зок 7) показники ємності та провідності
збільшилися у 3 рази (рис. 1, 2) та вийшли
на проміжний рівень між зразками 2 та 3.
Тобто можна припустити, що при терміч-
ному обробленні за 250 0С за 1 годину зі
зразка відділяється адсорбована на поверх-
ні графену вода [12–15].
Аналіз мап розподілу зарядів у зразках
1–7 встановив, що в зразках 3 та 4 у фор-
муванні ємності більшу участь бере скла-
дова негативного заряду, тобто у зразках
графену, що синтезований з рідкого азоту
у співвідношенні 1:1 без та після терміч-
ного оброблення, слід очікувати накопи-
чення електронної густини на поверхні
(рис. 3 в, г), а при збільшенні концентра-
ції графіту та за присутності води частка
позитивного заряду переважає, що може
бути пов’язано з формуванням позитив-
Таблиця 1
Склад, метод синтезу та умови оброблення графіт-графенових сумішей
№ Назва зразку
Масові
співвідношення
графена/
графіта
примітка
1. Синтезований графен у азотному середовищі 1/5,26
2. Синтезований графен у азотному середовищі 1/3
3. Синтезований графен у азотному середовищі 1/1
4. Синтезований графен у азотному середовищі 1/1 Оброблення
за 250 оС
5. Синтезований графен у водному середовищі 1/1
6. Синтезований графен у водному середовищі 1/3
7. Синтезований графен у водному середовищі 1/3
Оброблення
за 250 оС
Вимірювання СЕІ проводили на електрохімічному модулі «Autolab 30 PGSTAT301N
Metrohm Autolab» у двоелектродній комірці (дисковій комірці) в діапазоні частот 10-2–103 Гц.
Оброблення результатів проводили з використанням програмного забезпечення ZView2.
Для розрахунків ємності та отримання мап розподілу заряду було застосовано
наступні рівняння:
𝑍𝑍 = 1
𝜔𝜔𝜔𝜔 (1)
𝑍𝑍 = √𝑅𝑅2 + (𝑋𝑋𝐿𝐿 − 𝑋𝑋𝐶𝐶)2 , (2)
𝑍𝑍/ = 𝑅𝑅 (3)
де XC – опір ємності; XL – опір індуктивності.
При XL= 0
𝑍𝑍 = √𝑅𝑅2 − 𝑋𝑋𝐶𝐶2 (4)
√𝑅𝑅2 − 𝑋𝑋𝐶𝐶2 =
1
𝜔𝜔𝜔𝜔 . (5)
𝐶𝐶 = 1
𝜔𝜔√𝑅𝑅2−𝑋𝑋𝐶𝐶2
(6)
Побудова мап розподілу зарядів здійснювали графічним інтегруванням результатів
вимірів активного опору та ємності в частотному діапазоні 10 -2÷103Гц із використанням
програмного забезпечення Sigma-Plot.
Розрахунками середнього опору в системах із графеном, який синтезовано у
середовищі азоту, показано залежність зниження опору та збільшення ємності від вмісту
графену (рис.1, 2). Збільшення вмісту графену збільшує ємність та знижує показники
активного опору системи, що свідчить про підвищення рухливості електронів (зразки 1–3)
[16–17]. Високі значення ємності та провідності отримано в системах зі співвідношенням 1:1
(зразок 3). Однак максимальні середні значення ємності (майже в 2 рази вищі) спостерігаємо
в системі з однаковим вмістом графену та графіту, що синтезований в середовищі азоту з
термічним обробленням зразка за 250 оС (рис. 1). Також ці системи мали найменше значення
активного опору, тобто мали найвищі значення провідності (рис. 3, 4). Подальший
Таблиця 1
Склад, метод синтезу та умови оброблення графіт-графенових сумішей
№ Назва зразку
Масові
співвідношення
графена/
графіта
примітка
1. Синтезований графен у азотному середовищі 1/5,26
2. Синтезований графен у азотному середовищі 1/3
3. Синтезований графен у азотному середовищі 1/1
4. Синтезований графен у азотному середовищі 1/1 Оброблення
за 250 оС
5. Синтезований графен у водному середовищі 1/1
6. Синтезований графен у водному середовищі 1/3
7. Синтезований графен у водному середовищі 1/3
Оброблення
за 250 оС
Вимірювання СЕІ проводили на електрохімічному модулі «Autolab 30 PGSTAT301N
Metrohm Autolab» у двоелектродній комірці (дисковій комірці) в діапазоні частот 10-2–103 Гц.
Оброблення результатів проводили з використанням програмного забезпечення ZView2.
Для розрахунків ємності та отримання мап розподілу заряду було застосовано
наступні рівняння:
𝑍𝑍 = 1
𝜔𝜔𝜔𝜔 (1)
𝑍𝑍 = √𝑅𝑅2 + (𝑋𝑋𝐿𝐿 − 𝑋𝑋𝐶𝐶)2 , (2)
𝑍𝑍/ = 𝑅𝑅 (3)
де XC – опір ємності; XL – опір індуктивності.
При XL= 0
𝑍𝑍 = √𝑅𝑅2 − 𝑋𝑋𝐶𝐶2 (4)
√𝑅𝑅2 − 𝑋𝑋𝐶𝐶2 =
1
𝜔𝜔𝜔𝜔 . (5)
𝐶𝐶 = 1
𝜔𝜔√𝑅𝑅2−𝑋𝑋𝐶𝐶2
(6)
Побудова мап розподілу зарядів здійснювали графічним інтегруванням результатів
вимірів активного опору та ємності в частотному діапазоні 10 -2÷103Гц із використанням
програмного забезпечення Sigma-Plot.
Розрахунками середнього опору в системах із графеном, який синтезовано у
середовищі азоту, показано залежність зниження опору та збільшення ємності від вмісту
графену (рис.1, 2). Збільшення вмісту графену збільшує ємність та знижує показники
активного опору системи, що свідчить про підвищення рухливості електронів (зразки 1–3)
[16–17]. Високі значення ємності та провідності отримано в системах зі співвідношенням 1:1
(зразок 3). Однак максимальні середні значення ємності (майже в 2 рази вищі) спостерігаємо
в системі з однаковим вмістом графену та графіту, що синтезований в середовищі азоту з
термічним обробленням зразка за 250 оС (рис. 1). Також ці системи мали найменше значення
активного опору, тобто мали найвищі значення провідності (рис. 3, 4). Подальший
Р. А. Пантелеймонов, О. В. Бойчук, К. Д. Першина, В. М. Огенко
131https://ucj.org.ua
УХЖ № 8 / ТОМ 87
но заряджених дефектів у присутності
графіту (рис. 3 а, б, в). Збільшення частки
графіту у зразках із графеном, який було
отримано з водного середовища, призво-
дить до зміни характеру розподілу заря-
дів, який значно відрізняються від інших
зразків. У зразку 6 спостерігаємо локальні
зони з підвищенням позитивного заряду
всередині (рис. 4 б), що свідчить про пев-
ну зарядову неоднорідність системи. Піс-
ля термічного оброблення ці зони зника-
ють (рис. 4 в). Таким чином, адсорбована
на поверхні графену вода за присутності
значної кількості графіту може бути чин-
ником виникнення перешкод у розподілі
носіїв заряду та значно знижувати провід-
ність та показники електростатичної єм-
ності системи.
Рис. 1 Порівняння середньої ємності між зразками згідно таблиці 1
порівняльний аналіз значень активного опору та ємності в системах із графеном, що був
синтезований з водного середовища, також встановив наявність максимальних значень
ємності та мінімальних значень опору при співвідношенні компонентів 1:1 (зразок 5), середні
значення ємності були лише дещо меншими за значення ємності зразка 4. Але збільшення
концентрації графена у суміші не призводить до збільшення ємності та провідності, а
навпаки – різко знижує ці показники (зразок 6). Збільшення частки графену збільшує
концентрацію води у системі. Тобто наявність води у зразку блокує поверхню графену, яка
бере участь у електростатичному накопиченні заряду. Таким чином можна припустити, що
адсорбована вода дезактивує поверхню графену. Це припущення узгоджується з
експериментом із термічного оброблення графену, після якого при збереженні масового
співвідношення компонентів (зразок 7) показники ємності та провідності збільшилися у 3
рази (рис. 1, 2) та вийшли на проміжний рівень між зразками 2 та 3. Тобто можна
припустити, що при термічному обробленні за 2500С за 1 годину зі зразка відділяється
адсорбована на поверхні графену вода [12–15].
Рис. 1 Порівняння середньої ємності між зразками згідно таблиці 1
Рис. 2 Порівняння середнього опору між зразками згідно таблиці 1
Аналіз мап розподілу зарядів у зразках 1–7 встановив, що в зразках 3 та 4 у
формуванні ємності більшу участь бере складова негативного заряду, тобто у зразках
графену, що синтезований з рідкого азоту у співвідношенні 1:1 без та після термічного
оброблення, слід очікувати накопичення електронної густини на поверхні (рис. 3 в, г), а при
збільшенні концентрації графіту та за присутності води частка позитивного заряду
переважає, що може бути пов’язано з формуванням позитивно заряджених дефектів у
0
0,02
0,04
0,06
0,08
0,1
0,12
0,14
1 2 3 4 5 6 7
С, Ф
0
2
4
6
8
10
12
1 2 3 4 5 6 7
R, Ом
порівняльний аналіз значень активного опору та ємності в системах із графеном, що був
синтезований з водного середовища, також встановив наявність максимальних значень
ємності та мінімальних значень опору при співвідношенні компонентів 1:1 (зразок 5), середні
значення ємності були лише дещо меншими за значення ємності зразка 4. Але збільшення
концентрації графена у суміші не призводить до збільшення ємності та провідності, а
навпаки – різко знижує ці показники (зразок 6). Збільшення частки графену збільшує
концентрацію води у системі. Тобто наявність води у зразку блокує поверхню графену, яка
бере участь у електростатичному накопиченні заряду. Таким чином можна припустити, що
адсорбована вода дезактивує поверхню графену. Це припущення узгоджується з
експериментом із термічного оброблення графену, після якого при збереженні масового
співвідношення компонентів (зразок 7) показники ємності та провідності збільшилися у 3
рази (рис. 1, 2) та вийшли на проміжний рівень між зразками 2 та 3. Тобто можна
припустити, що при термічному обробленні за 2500С за 1 годину зі зразка відділяється
адсорбована на поверхні графену вода [12–15].
Рис. 1 Порівняння середньої ємності між зразками згідно таблиці 1
Рис. 2 Порівняння середнього опору між зразками згідно таблиці 1
Аналіз мап розподілу зарядів у зразках 1–7 встановив, що в зразках 3 та 4 у
формуванні ємності більшу участь бере складова негативного заряду, тобто у зразках
графену, що синтезований з рідкого азоту у співвідношенні 1:1 без та після термічного
оброблення, слід очікувати накопичення електронної густини на поверхні (рис. 3 в, г), а при
збільшенні концентрації графіту та за присутності води частка позитивного заряду
переважає, що може бути пов’язано з формуванням позитивно заряджених дефектів у
0
0,02
0,04
0,06
0,08
0,1
0,12
0,14
1 2 3 4 5 6 7
С, Ф
0
2
4
6
8
10
12
1 2 3 4 5 6 7
R, Ом
Рис. 2 Порівняння середнього опору між зразками згідно таблиці 1
ВПЛИВ УМОВ СИНТЕЗУ ТА КОНЦЕНТРАЦІЇ ГРАФЕНУ НА ЕЛЕКТРИЧНІ ПАРАМЕТРИ СИСТЕМИ ГРАФЕН — ГРАФІТ
132 ISSN 2708-129X. Укр. хім. журн., 2021
ФІЗИЧНА ХІМІЯ
а
б
в
г
Рис. 3. Спектри імпедансу та мапи розподілу зарядів у зразках із графеном, синтезованим із
середовища рідкого азоту
Р. А. Пантелеймонов, О. В. Бойчук, К. Д. Першина, В. М. Огенко
133https://ucj.org.ua
УХЖ № 8 / ТОМ 87
а
б
в
Рис. 4. Спектри імпедансу та мапи розподілу зарядів у зразках із графеном, синтезованим із
середовища води
ВИСНОВОК. За допомогою імпедансної
спектроскопії було досліджено електричні
параметри систем графіт – графен із різною
масовою концентрацією графену, що син-
тезований з середовища води та з рідкого
азоту. Співставленням значень ємності та
активного опору зразків встановлено, що
наявність води в графені знижує серед-
ні значення ємності відносно графену без
води у 10 разів та сімбатно збільшує ак-
тивний опір при масовому співвідношенні
графену до графіту 1:3, а при співвідношен-
ні 1:1 значення є співрозмірними. Порів-
няння показників опору, ємності та розра-
хунків розподілу зарядів у суміші графіт –
графен у частотному діапазоні 10-2÷103 Гц
ВПЛИВ УМОВ СИНТЕЗУ ТА КОНЦЕНТРАЦІЇ ГРАФЕНУ НА ЕЛЕКТРИЧНІ ПАРАМЕТРИ СИСТЕМИ ГРАФЕН — ГРАФІТ
134 ISSN 2708-129X. Укр. хім. журн., 2021
ФІЗИЧНА ХІМІЯ
встановили вплив термічного оброблення
на збільшення значень ємності та актив-
ного опору. Термічне оброблення за 250 0С
графенів, що синтезовані з водного середо-
вища, призводить до збільшення значень
ємності та провідності, яка відбувається
за рахунок іншого розподілу зарядів на
поверхні. Аналізом мап розподілу заряду
встановлено, що адсорбована на поверхні
графену вода за присутності значної кіль-
кості графіту може бути чинником виник-
нення перешкод у розподілі носіїв заряду
та значно знижувати провідність та показ-
ники електростатичної ємності системи.
Написання статті стало можливим
у рамках НДР 314Е «Фізико-неорга-
нічна хімія функціонально-орієнто-
ваних наносистем, гетероструктур
та композитів».
IMPACT OF THE GRAPHENE SYNTHESIS AND CON-
CENTRATION CONDITIONS ON ELECTRICAL PA-
RAMETERS OF GRAPHENE — GRAPHITE SYSTEM
R.А. Panteleimonov*, О.V. Boichuk,
К.D. Pershina, V.М. Ogenko
V.I. Vernadsky Institute of General and Inorga
nic Chemistry of the NAS of Ukraine, Akad.
Palladina Ave.,32/34, Kyiv 03142, Ukraine
*email: radik20031@gmail.com
Electrochemical impedance spectroscopy
was used to study the electrical parameters of
graphite-graphene systems with different mass
concentrations of graphene. Graphene was
synthesized using two methods of plasma arc
discharge from aqueous and non-aqueous me-
dium (water and liquid nitrogen) to determine
the impact of graphite concentration, water,
and heat treatment of graphene on electrical
parameters (conductivity and electrostatic ca-
pacity) of the graphite-graphene mixture. The
average values of active resistance and electro-
static capacity of these systems are obtained.
The optimal ratio of components with high
capacitance and conductivity, which was 1:1.
The influence of heat treatment adsorbed on
the graphene surface of the water and mass
fraction of graphite on the change of electrical
parameters of the system is shown. Compari-
son of the values of capacity and active resis-
tance of the samples showed that the presence
of water in graphene reduces the average va-
lues of capacity relative to graphene without
water by 10 times and symbatically increases
the active resistance at a mass ratio of graphene
to graphite 1:3, and at a ratio of 1:1 values are
proportional. Comparison of resistance, ca-
pacitance, and charge distribution calcula-
tions in a graphite-graphene mixture in the
frequency range 10–2 ÷ 103 Hz established the
effect of heat treatment on increasing the va-
lues of capacitance and active resistance. Heat
treatment at 250 0C of graphene, synthesized
from an aqueous medium, leads to an increase
in the values of capacitance and conductivity,
which occurs due to a different distribution of
charges on the surface. Analysis of charge dis-
tribution maps shows that water adsorbed on
the surface of graphene in the presence of a sig-
nificant amount of graphite can be a factor in
interfering with the distribution of charge car-
riers and significantly reduce the conductivity
and electrostatic capacity of the system.
Keywords: graphene, capacity, conductivi-
ty, synthesis, water, liquid nitrogen.
Р. А. Пантелеймонов, О. В. Бойчук, К. Д. Першина, В. М. Огенко
135https://ucj.org.ua
УХЖ № 8 / ТОМ 87
ЛІТЕРАТУРА
1. K. S. Novoselov, A. K. Geim, S. V. Moro-
zov, D. Jiang, Y. Zhang, S. V. Dubonos, I. V.
Grigorieva, and A. A. Firsov Electric Field
Effect in Atomically Thin Carbon Films,
Science 306, 2004. 666 Р.
2. Bunch J. S. et. al. Electromechanical Reso-
nators from Graphene Sheets Science 315,
2007. 490 Р.
doi:10.1126/science.1136836.
3. A. A. Balandin, S. Ghosh, W. Bao, I. Cal-
izo, D. Teweldebrhan, F. Miao, C. N. Lau
Extremely High Thermal Conductivity of
Graphene: Experimental Study, Nano Let-
ters, Vol. 8, No. 3, 2008. рр. 902–907.
4. S. V. Morozov, K. S. Novoselov, M. I. Kats
nelson, F. Schedin, D. C. Elias, J. A. Jaszc
zak, and A. K. Geim Giant Intrinsic Carri-
er Mobilities in Graphene and Its Bilayer,
Phys. Rev. Lett. 100, 2008. 016602 Р.
5. F. Schedin, A. K. Geim, S. V. Morozov,
E. W. Hill, P. Blake, M. I. Katsnelson, and
K. S. Novoselov Detection of individual
gas molecules adsorbed on graphene, Nat.
Mater. 6, 2007. 652 Р.
6. Hwang E. H. et al., Carrier Transport in
Two-Dimensional Graphene Layers. Phys.
Rev. Lett. 98, 2007.186806 Р.
doi:10.1103/PhysRevLett.98.186806.
7. Bolotin K. I. et. al. Ultrahigh electron mo-
bility in suspended graphene. Solid State
Comm., 2008. рр.146, 351.
doi: 10.1016/j.ssc.2008.02.024.
8. Moser J.et. al. Current-induced cleaning
of graphene. Appl. Phys. Lett. 91, 163513
(2007).
9. Jafri, S. H. M., Carva, K., Widenkvist,
E., Blom, T., Sanyal, B., Fransson, J., Lei
fer, K. (2010). Conductivity engineering
of graphene by defect formation. Jour-
nal of Physics D: Applied Physics, 43(4),
Р. 045404.
doi:10.1088/0022-3727/43/4/045404.
10. V.I. Nosulenko Electric arc in a transverse
flow of a dielectric medium as a heat source
for new technologies // ELECTRICAL
PROCESSES IN ENGINEERING AND
CHEMISTRY. 2005. Volume 41, No. 2.
рр. 26–33.
11. Panteleimonov, R., Korduban, O., Ogenko,
V., Kryshchuk, T. (2020). SYNTHESIS OF
GRAPHENE-LIKE STRUCTURES BY A
PLASMA-ARC DISCHARGE IN LIQUID
NITROGEN. Ukrainian Chemistry Jour-
nal, 86(10). рр. 88–94.
https://doi.org/10.33609/2708-129X.86.
10.2020.88-94.
12. Tim O. Wehling, Mikhail I. Katsnelson, and
Alexander I. Lichtenstein First-principles
studies of water adsorption on graphene:
The role of the substrate // Applied Physics
Letters 93(20), 2008. 202110–202110-3.
DOI:10.1063/1.3033202
13. Tim L. Burnett, Jack Patten, Olga Kazak-
ova Water desorption and re-adsorption
on epitaxial graphene studied by SPM //
Mesoscale and Nanoscale Physics, 2012.
14. Wehling, T. O., Novoselov, K. S., Moro-
zov, S. V., Vdovin, E. E., Katsnelson, M. I.,
Geim, A. K., & Lichtenstein, A. I. (2008).
Molecular doping of graphene. Nano let
ters, 8(1), рр. 173–177.
15. Jahanshahi M., Morad Rashidi A., & As-
ghar Ghoreyshi A. (2013). Synthesis and
characterization of thermally-reduced
graphene. Iranian (Iranica) Journal of
Energy & Environment, 4(1).
16. Boichuk O., Pershina K., Riabokin O.,
Kravchenko A., & Panteleimonov R.
ВПЛИВ УМОВ СИНТЕЗУ ТА КОНЦЕНТРАЦІЇ ГРАФЕНУ НА ЕЛЕКТРИЧНІ ПАРАМЕТРИ СИСТЕМИ ГРАФЕН — ГРАФІТ
136 ISSN 2708-129X. Укр. хім. журн., 2021
ФІЗИЧНА ХІМІЯ
(2020). THERMO-GALVANIC EFFECTS
IN A NON-ISOTHERMAL ELEMENT
BASED ON THE OF IRON-CARBON
COMPOSITIONAL ELECTRODE AND
ALKALINE ELECTROLYTE. Ukrainian
Chemistry Journal, 86(4). рр.108–117.
17. Diamant V. A., Malovanyy S. M., Pershina
K. D., & Kazdobin K. A. (2019). Electro-
chemical properties of Sodium bis [salicy-
lato (2-)]-borate-γ-butyrolactone Electro-
lytes in Sodium Battery. Materials Today:
Proceedings, 6. рр. 86–94.
REFERENCES
1. Novoselov K.S., Geim A.K., Morozov S.V.,
Jiang D.E., Zhang Y., Dubonos S.V., ... &
Firsov A.A. Electric field effect in atom-
ically thin carbon films. Science. 2004.
306(5696): 666–669.
2. Bunch J.S., Van Der Zande A.M., Verbridge
S.S., Frank I.W., Tanenbaum D.M., Parpia
J.M. ... & McEuen, P. L. Electromechani-
cal resonators from graphene sheets. Sci
ence. 2007. 315(5811): 490–493.
3. Balandin A.A., Ghosh S., Bao W., Cali
zo I., Teweldebrhan D., Miao F., Lau C.N.
Extremely High Thermal Conductivity of
Graphene: Experimental Study. Nano Let
ters. 2008. 8(3): 902–907.
4. Morozov S.V., Novoselov K.S., Katsnelson
M.I., Schedin F., Elias D.C., Jaszczak J.A.,
& Geim A.K. Giant intrinsic carrier mo-
bilities in graphene and its bilayer. Physical
review letters. 2008. 100(1): 016602.
5. Schedin F., Geim A. K., Morozov S.V., Hill
E. W., Blake P., Katsnelson M. I. & Novose-
lov K.S. Detection of individual gas mole-
cules adsorbed on graphene. Nature mate
rials. 2007. 6(9): 652–655.
6. Hwang E.H., Adam S., & Sarma S.D. Carri-
er transport in two-dimensional graphene
layers. Physical review letters. 2007. 98(18):
186806.
7. Bolotin K.I., Sikes K.J., Jiang Z., Klima M.,
Fudenberg G., Hone J. & Stormer H.L.
Ultrahigh electron mobility in suspended
graphene. Solid state communications.
2008. 146(9–10): 351–355.
8. Moser J., Barreiro A., & Bachtold A. Cur-
rent-induced cleaning of graphene. Ap
plied Physics Letters. 2007. 91(16): 163513.
9. Jafri S.H. M., Carva K., Widenkvist E.,
Blom T., Sanyal B., Fransson J., ... & Leifer K.
Conductivity engineering of graphene by
defect formation. Journal of Physics D: Ap
plied Physics. 2010. 43(4): 045404.
10. Nosulenko V.I. Electric arc in a trans-
verse flow of a dielectric medium as a heat
source for new technologies. Electrical pro
cesses in engineering and chemistry. 2005.
41(2): 26–33.
11. Panteleimonov R., Korduban O., Ogen-
ko V., Kryshchuk T. Synthesis of graphene-
like structures by a plasma-arc discharge
in liquid nitrogen. Ukrainian Chemistry
Journal. 2020. 86(10): 88–94.
12. Wehling T.O., Lichtenstein A.I., & Katsnel-
son M.I. First-principles studies of water
adsorption on graphene: The role of the
substrate. Applied Physics Letters. 2008.
93(20): 202110.
13. Burnett T.L., Patten J., & Kazakova O.
Water desorption and re-adsorption on
epitaxial graphene studied by SPM. arXiv
preprint arXiv:1204, 2012: 3323.
14. Wehling T.O., Novoselov K.S., Morozov
S.V., Vdovin E.E., Katsnelson M.I., Geim
Р. А. Пантелеймонов, О. В. Бойчук, К. Д. Першина, В. М. Огенко
137https://ucj.org.ua
УХЖ № 8 / ТОМ 87
A.K., & Lichtenstein A.I. Molecular dop-
ing of graphene. Nano letters. 2008. 8(1):
173–177.
15. Jahanshahi M., Morad Rashidi A., & As-
ghar Ghoreyshi A. Synthesis and charac-
terization of thermally-reduced graphene.
Iranian (Iranica) Journal of Energy & Envi
ronment. 2013. 4(1): 53–59.
16. Boichuk O., Pershina K., Riabokin O.,
Kravchenko A., & Panteleimonov R. Ther-
mo-galvanic effects in a non-isothermal
element based on the of iron-carbon com-
positional electrode and alkaline electro-
lyte. Ukrainian Chemistry Journal. 2020.
86(4): 108–117.
17. Diamant V.A., Malovanyy S.M., Pershina
K.D., & Kazdobin K.A. (2019). Electro-
chemical properties of Sodium bis [salicy-
lato (2-)]-borate-γ-butyrolactone Electro-
lytes in Sodium Battery. Materials Today:
Proceedings, 6: 86–94.
Стаття надійшла 22.09.2021.
|
| id | oai:ojs2.1444248.nisspano.web.hosting-test.net:article-345 |
| institution | Ukrainian Chemistry Journal |
| keywords_txt_mv | keywords |
| language | English |
| last_indexed | 2026-07-23T01:06:59Z |
| publishDate | 2021 |
| publisher | V.I.Vernadsky Institute of General and Inorganic Chemistry |
| record_format | ojs |
| resource_txt_mv | ucjorgua/cc/10efbe4544136a494e6c9f62ef6d1acc.pdf |
| spelling | oai:ojs2.1444248.nisspano.web.hosting-test.net:article-3452026-07-22T08:23:47Z IMPACT OF THE GRAPHENE SYNTHESIS AND CONCENTRATION CONDITIONS ON ELECTRICAL PARAMETERS OF GRAPHENE — GRAPHITE SYSTEM ВПЛИВ УМОВ СИНТЕЗУ ТА КОНЦЕНТРАЦІЇ ГРАФЕНУ НА ЕЛЕКТРИЧНІ ПАРАМЕТРИ СИСТЕМИ ГРАФЕН — ГРАФІТ Panteleimonov, Radyslav Boichuk, Oleksandr Pershina, Katherine Ogenko, Volodymyr graphene, capacity, conductivity, synthesis, water, liquid nitrogen. Electrochemical impedance spectroscopy was used to study the electrical parameters of graphite-graphene systems with different mass concentrations of graphene. Graphene was synthesized using two methods of plasma arc discharge from aqueous and non-aqueous medium (water and liquid nitrogen) to determine the impact of graphite concentration, water, and heat treatment of graphene on electrical parameters (conductivity and electrostatic capacity) of the graphite-graphene mixture. The average values of active resistance and electrostatic capacity of these systems are obtained. The optimal ratio of components with high capacitance and conductivity, which was 1: 1. The influence of heat treatment adsorbed on the graphene surface of the water and mass fraction of graphite on the change of electrical parameters of the system is shown. Comparison of the values of capacity and active resistance of the samples showed that the presence of water in graphene reduces the average values of capacity relative to graphene without water by 10 times and symbatically increases the active resistance at a mass ratio of graphene to graphite 1: 3, and at a ratio of 1: 1 values are proportional. Comparison of resistance, capacitance, and charge distribution calculations in a graphite-graphene mixture in the frequency range 10–2 ÷ 103 Hz established the effect of heat treatment on increasing the values of capacitance and active resistance. Heat treatment at 2500C of graphene, synthesized from an aqueous medium, leads to an increase in the values of capacitance and conductivity, which occurs due to a different distribution of charges on the surface. Analysis of charge distribution maps shows that water adsorbed on the surface of graphene in the presence of a significant amount of graphite can be a factor in interfering with the distribution of charge carriers and significantly reduce the conductivity and electrostatic capacity of the system.   V.I.Vernadsky Institute of General and Inorganic Chemistry 2021-09-24 Article Article Physical chemistry Физическая xимия Фізична xімія application/pdf https://ucj.org.ua/index.php/journal/article/view/345 10.33609/2708-129X.87.08.2021.127-137 Ukrainian Chemistry Journal; Vol. 87 No. 8 (2021): Ukrainian Chemistry Journal; 127-137 Украинский химический журнал; ##issue.vol## 87 ##issue.no## 8 (2021): Ukrainian Chemistry Journal; 127-137 Український хімічний журнал; Том 87 № 8 (2021): Український хімічний журнал; 127-137 2708-129X 2708-1281 en https://ucj.org.ua/index.php/journal/article/view/345/184 Copyright (c) 2021 Radyslav Panteleimonov, Oleksandr Boichuk, Katherine Pershina, Volodymyr Ogenko https://creativecommons.org/licenses/by-nc/4.0 |
| spellingShingle | Panteleimonov, Radyslav Boichuk, Oleksandr Pershina, Katherine Ogenko, Volodymyr ВПЛИВ УМОВ СИНТЕЗУ ТА КОНЦЕНТРАЦІЇ ГРАФЕНУ НА ЕЛЕКТРИЧНІ ПАРАМЕТРИ СИСТЕМИ ГРАФЕН — ГРАФІТ |
| title | ВПЛИВ УМОВ СИНТЕЗУ ТА КОНЦЕНТРАЦІЇ ГРАФЕНУ НА ЕЛЕКТРИЧНІ ПАРАМЕТРИ СИСТЕМИ ГРАФЕН — ГРАФІТ |
| title_alt | IMPACT OF THE GRAPHENE SYNTHESIS AND CONCENTRATION CONDITIONS ON ELECTRICAL PARAMETERS OF GRAPHENE — GRAPHITE SYSTEM |
| title_full | ВПЛИВ УМОВ СИНТЕЗУ ТА КОНЦЕНТРАЦІЇ ГРАФЕНУ НА ЕЛЕКТРИЧНІ ПАРАМЕТРИ СИСТЕМИ ГРАФЕН — ГРАФІТ |
| title_fullStr | ВПЛИВ УМОВ СИНТЕЗУ ТА КОНЦЕНТРАЦІЇ ГРАФЕНУ НА ЕЛЕКТРИЧНІ ПАРАМЕТРИ СИСТЕМИ ГРАФЕН — ГРАФІТ |
| title_full_unstemmed | ВПЛИВ УМОВ СИНТЕЗУ ТА КОНЦЕНТРАЦІЇ ГРАФЕНУ НА ЕЛЕКТРИЧНІ ПАРАМЕТРИ СИСТЕМИ ГРАФЕН — ГРАФІТ |
| title_short | ВПЛИВ УМОВ СИНТЕЗУ ТА КОНЦЕНТРАЦІЇ ГРАФЕНУ НА ЕЛЕКТРИЧНІ ПАРАМЕТРИ СИСТЕМИ ГРАФЕН — ГРАФІТ |
| title_sort | вплив умов синтезу та концентрації графену на електричні параметри системи графен — графіт |
| topic_facet | graphene capacity conductivity synthesis water liquid nitrogen. |
| url | https://ucj.org.ua/index.php/journal/article/view/345 |
| work_keys_str_mv | AT panteleimonovradyslav impactofthegraphenesynthesisandconcentrationconditionsonelectricalparametersofgraphenegraphitesystem AT boichukoleksandr impactofthegraphenesynthesisandconcentrationconditionsonelectricalparametersofgraphenegraphitesystem AT pershinakatherine impactofthegraphenesynthesisandconcentrationconditionsonelectricalparametersofgraphenegraphitesystem AT ogenkovolodymyr impactofthegraphenesynthesisandconcentrationconditionsonelectricalparametersofgraphenegraphitesystem AT panteleimonovradyslav vplivumovsintezutakoncentracíígrafenunaelektričníparametrisistemigrafengrafít AT boichukoleksandr vplivumovsintezutakoncentracíígrafenunaelektričníparametrisistemigrafengrafít AT pershinakatherine vplivumovsintezutakoncentracíígrafenunaelektričníparametrisistemigrafengrafít AT ogenkovolodymyr vplivumovsintezutakoncentracíígrafenunaelektričníparametrisistemigrafengrafít |