Развитие концепции многостадийной очистки отработавшего ядерного топлива от продуктов деления физическими методами

Альтернативой пьюрекс-процессу, который применяется в промышленности при переработке отработавшего ядерного топлива (ОЯТ), являются технологии, использующие физические методы и способствующие уменьшению загрязнения окружающей среды. К таким методам относится плазменная переработка ОЯТ без увеличения...

Повний опис

Збережено в:

Бібліографічні деталі
Дата:	2018
Автори:	Юферов, В.Б., Катречко, В.В., Ильичева, В.О., Шарый, С.В., Свичкарь, А.С., Швец, М.О., Муфель, Е.В., Бобров, А.Г.
Формат:	Стаття
Мова:	Russian
Опубліковано:	Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України 2018
Назва видання:	Вопросы атомной науки и техники
Теми:	Физика и технология конструкционных материалов
Онлайн доступ:	https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/137378
Теги:	Додати тег Немає тегів, Будьте першим, хто поставить тег для цього запису!
Назва журналу:	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
Цитувати:	Развитие концепции многостадийной очистки отработавшего ядерного топлива от продуктов деления физическими методами / В.Б. Юферов, В.В. Катречко, В.О. Ильичева, С.В. Шарый, А.С. Свичкарь, М.О. Швец, Е.В. Муфель, А.Г. Бобров // Вопросы атомной науки и техники. — 2018. — № 1. — С. 118-126. — Бібліогр.: 35 назв. — рос.

Репозитарії

Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine

id	nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-137378
record_format	dspace
spelling	nasplib_isofts_kiev_ua-123456789-1373782025-02-23T17:51:59Z Развитие концепции многостадийной очистки отработавшего ядерного топлива от продуктов деления физическими методами Розвиток концепції багатостадійної очистки відпрацьованого ядерного палива від продуктів поділу фізичними методами Developing the concept of multi-stage spent fuel cleaning from fission products by physical methods Юферов, В.Б. Катречко, В.В. Ильичева, В.О. Шарый, С.В. Свичкарь, А.С. Швец, М.О. Муфель, Е.В. Бобров, А.Г. Физика и технология конструкционных материалов Альтернативой пьюрекс-процессу, который применяется в промышленности при переработке отработавшего ядерного топлива (ОЯТ), являются технологии, использующие физические методы и способствующие уменьшению загрязнения окружающей среды. К таким методам относится плазменная переработка ОЯТ без увеличения объема радиоактивных отходов (РАО), где требуется только электроэнергия. Рассмотрена возможность очистки облученного UO₂ от продуктов деления (ПД) на стадиях магнитоплазменной переработки ОЯТ, где предусматривается разделение многокомпонентного состава ОЯТ как по массам, так и по различию физико-химических свойств. Альтернативою пьюрекс-процесу, який застосовується в промисловості при переробці відпрацьованого ядерного палива (ВЯП), є технології, що використовують фізичні методи і сприяють зменшенню забруднення навколишнього середовища. До таких методів відноситься плазмова переробка ВЯП без підвищення об'єму радіоактивних відходів (РАВ), де потрібна тільки електроенергія. Розглянуто можливість очищення опроміненого UO₂ від продуктів поділу (ПП) на стадіях магнітоплазмової переробки ВЯП, де передбачається поділ багатокомпонентного складу ВЯП як по масах, так і по відмінностях фізико-хімічних властивостей. An alternative to the PUREX process, which is used in industry for reprocessing of spent nuclear fuel, is technology that uses physical methods and contributes to reducing environmental pollution. Such methods include plasma spent fuel reprocessing, without increase of radioactive waste volume, where only electricity is required. The possibility of fission products removal from irradiated UO₂ at the stages of magnetoplasma reprocessing of spent fuel is considered, which provides separation of the multicomponent SNF composition both by mass and by the difference in physicochemical properties. 2018 Article Развитие концепции многостадийной очистки отработавшего ядерного топлива от продуктов деления физическими методами / В.Б. Юферов, В.В. Катречко, В.О. Ильичева, С.В. Шарый, А.С. Свичкарь, М.О. Швец, Е.В. Муфель, А.Г. Бобров // Вопросы атомной науки и техники. — 2018. — № 1. — С. 118-126. — Бібліогр.: 35 назв. — рос. 1562-6016 https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/137378 621.039.643 ru Вопросы атомной науки и техники application/pdf Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
institution	Digital Library of Periodicals of National Academy of Sciences of Ukraine
collection	DSpace DC
language	Russian
topic	Физика и технология конструкционных материалов Физика и технология конструкционных материалов
spellingShingle	Физика и технология конструкционных материалов Физика и технология конструкционных материалов Юферов, В.Б. Катречко, В.В. Ильичева, В.О. Шарый, С.В. Свичкарь, А.С. Швец, М.О. Муфель, Е.В. Бобров, А.Г. Развитие концепции многостадийной очистки отработавшего ядерного топлива от продуктов деления физическими методами Вопросы атомной науки и техники
description	Альтернативой пьюрекс-процессу, который применяется в промышленности при переработке отработавшего ядерного топлива (ОЯТ), являются технологии, использующие физические методы и способствующие уменьшению загрязнения окружающей среды. К таким методам относится плазменная переработка ОЯТ без увеличения объема радиоактивных отходов (РАО), где требуется только электроэнергия. Рассмотрена возможность очистки облученного UO₂ от продуктов деления (ПД) на стадиях магнитоплазменной переработки ОЯТ, где предусматривается разделение многокомпонентного состава ОЯТ как по массам, так и по различию физико-химических свойств.
format	Article
author	Юферов, В.Б. Катречко, В.В. Ильичева, В.О. Шарый, С.В. Свичкарь, А.С. Швец, М.О. Муфель, Е.В. Бобров, А.Г.
author_facet	Юферов, В.Б. Катречко, В.В. Ильичева, В.О. Шарый, С.В. Свичкарь, А.С. Швец, М.О. Муфель, Е.В. Бобров, А.Г.
author_sort	Юферов, В.Б.
title	Развитие концепции многостадийной очистки отработавшего ядерного топлива от продуктов деления физическими методами
title_short	Развитие концепции многостадийной очистки отработавшего ядерного топлива от продуктов деления физическими методами
title_full	Развитие концепции многостадийной очистки отработавшего ядерного топлива от продуктов деления физическими методами
title_fullStr	Развитие концепции многостадийной очистки отработавшего ядерного топлива от продуктов деления физическими методами
title_full_unstemmed	Развитие концепции многостадийной очистки отработавшего ядерного топлива от продуктов деления физическими методами
title_sort	развитие концепции многостадийной очистки отработавшего ядерного топлива от продуктов деления физическими методами
publisher	Національний науковий центр «Харківський фізико-технічний інститут» НАН України
publishDate	2018
topic_facet	Физика и технология конструкционных материалов
url	https://nasplib.isofts.kiev.ua/handle/123456789/137378
citation_txt	Развитие концепции многостадийной очистки отработавшего ядерного топлива от продуктов деления физическими методами / В.Б. Юферов, В.В. Катречко, В.О. Ильичева, С.В. Шарый, А.С. Свичкарь, М.О. Швец, Е.В. Муфель, А.Г. Бобров // Вопросы атомной науки и техники. — 2018. — № 1. — С. 118-126. — Бібліогр.: 35 назв. — рос.
series	Вопросы атомной науки и техники
work_keys_str_mv	AT ûferovvb razvitiekoncepciimnogostadijnojočistkiotrabotavšegoâdernogotoplivaotproduktovdeleniâfizičeskimimetodami AT katrečkovv razvitiekoncepciimnogostadijnojočistkiotrabotavšegoâdernogotoplivaotproduktovdeleniâfizičeskimimetodami AT ilʹičevavo razvitiekoncepciimnogostadijnojočistkiotrabotavšegoâdernogotoplivaotproduktovdeleniâfizičeskimimetodami AT šaryjsv razvitiekoncepciimnogostadijnojočistkiotrabotavšegoâdernogotoplivaotproduktovdeleniâfizičeskimimetodami AT svičkarʹas razvitiekoncepciimnogostadijnojočistkiotrabotavšegoâdernogotoplivaotproduktovdeleniâfizičeskimimetodami AT švecmo razvitiekoncepciimnogostadijnojočistkiotrabotavšegoâdernogotoplivaotproduktovdeleniâfizičeskimimetodami AT mufelʹev razvitiekoncepciimnogostadijnojočistkiotrabotavšegoâdernogotoplivaotproduktovdeleniâfizičeskimimetodami AT bobrovag razvitiekoncepciimnogostadijnojočistkiotrabotavšegoâdernogotoplivaotproduktovdeleniâfizičeskimimetodami AT ûferovvb rozvitokkoncepcííbagatostadíjnoíočistkivídpracʹovanogoâdernogopalivavídproduktívpodílufízičnimimetodami AT katrečkovv rozvitokkoncepcííbagatostadíjnoíočistkivídpracʹovanogoâdernogopalivavídproduktívpodílufízičnimimetodami AT ilʹičevavo rozvitokkoncepcííbagatostadíjnoíočistkivídpracʹovanogoâdernogopalivavídproduktívpodílufízičnimimetodami AT šaryjsv rozvitokkoncepcííbagatostadíjnoíočistkivídpracʹovanogoâdernogopalivavídproduktívpodílufízičnimimetodami AT svičkarʹas rozvitokkoncepcííbagatostadíjnoíočistkivídpracʹovanogoâdernogopalivavídproduktívpodílufízičnimimetodami AT švecmo rozvitokkoncepcííbagatostadíjnoíočistkivídpracʹovanogoâdernogopalivavídproduktívpodílufízičnimimetodami AT mufelʹev rozvitokkoncepcííbagatostadíjnoíočistkivídpracʹovanogoâdernogopalivavídproduktívpodílufízičnimimetodami AT bobrovag rozvitokkoncepcííbagatostadíjnoíočistkivídpracʹovanogoâdernogopalivavídproduktívpodílufízičnimimetodami AT ûferovvb developingtheconceptofmultistagespentfuelcleaningfromfissionproductsbyphysicalmethods AT katrečkovv developingtheconceptofmultistagespentfuelcleaningfromfissionproductsbyphysicalmethods AT ilʹičevavo developingtheconceptofmultistagespentfuelcleaningfromfissionproductsbyphysicalmethods AT šaryjsv developingtheconceptofmultistagespentfuelcleaningfromfissionproductsbyphysicalmethods AT svičkarʹas developingtheconceptofmultistagespentfuelcleaningfromfissionproductsbyphysicalmethods AT švecmo developingtheconceptofmultistagespentfuelcleaningfromfissionproductsbyphysicalmethods AT mufelʹev developingtheconceptofmultistagespentfuelcleaningfromfissionproductsbyphysicalmethods AT bobrovag developingtheconceptofmultistagespentfuelcleaningfromfissionproductsbyphysicalmethods
first_indexed	2025-11-24T04:32:49Z
last_indexed	2025-11-24T04:32:49Z
_version_	1849644830755389440
fulltext	118 ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2018. №1(113) УДК 621.039.643 РАЗВИТИЕ КОНЦЕПЦИИ МНОГОСТАДИЙНОЙ ОЧИСТКИ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА ОТ ПРОДУКТОВ ДЕЛЕНИЯ ФИЗИЧЕСКИМИ МЕТОДАМИ В.Б. Юферов 1 , В.В. Катречко 1 , В.О. Ильичева 1 , С.В. Шарый 1 , А.С. Свичкарь 1 , М.О. Швец 1 , Е.В. Муфель 1 , А.Г. Бобров 2 1 ННЦ «Харьковский физико-технический институт», Харьков, Украина; 2 НТУ «Харьковский политехнический институт», Харьков, Украина E-mail: v.yuferov@kipt.kharkov.ua Альтернативой пьюрекс-процессу, который применяется в промышленности при переработке отработавшего ядерного топлива (ОЯТ), являются технологии, использующие физические методы и способствующие уменьшению загрязнения окружающей среды. К таким методам относится плазменная переработка ОЯТ без увеличения объема радиоактивных отходов (РАО), где требуется только электроэнергия. Рассмотрена возможность очистки облученного UO2 от продуктов деления (ПД) на стадиях магнитоплазменной переработки ОЯТ, где предусматривается разделение многокомпонентного состава ОЯТ как по массам, так и по различию физико-химических свойств. 1. ПРОБЛЕМЫ И ПЕРСПЕКТИВЫ ПЛАЗМЕННОЙ ПЕРЕРАБОТКИ ОЯТ И РАО В 2000–2006 гг. в США, в Хэнфорде проводились исследования Archimedes Group по разработке плазменного масс-фильтра для выделения отходов с высокой активностью (ВАО) из РАО [1]. После радиохимической переработки в состав РАО входят: 98,9 % легких элементов (1…65 а.е.м.) c активностью 0,1%; 0,4 % актиноидов с активностью 0,2 и 0,7 % продуктов деления (80…160 а.е.м.), в которых сконцентрирована основная радиоактивность – 99,7%. Выделяя легкие элементы (1…84 а.е.м.), можно уменьшить массу ВАО в 4 раза. Для решения этой задачи была разработана технологическая схема, приведенная на рис. 1. Плазменная часть заключалась в разработке фильтра масс для разделения тяжелой и легкой фракций в плазме, вращающейся в скрещенных электрическом и магнитном полях, со сбором ионов на соответствующих коллекторах. Рис. 1. Блок-схема процесса плазменной переработки РАО в Хэнфорде [1] Сепарация в плазменном фильтре основана на разделении ионов по массам в бесстолкновительной плазме, вращающейся в скрещенных ЕН-полях с положительным потенциалом на оси вращения. Сбор тяжелых и легких ионов происходит на продольном и торцевом коллекторах соответственно. Расчетная производительность плазменной установки: ~ 1100 кг/сут при плотности плазмы ne =3,5·10 13 см -3 , Те = 1,2…1,8 эВ и R = 40 см. На рис. 2 показаны устройство установки и результаты экспериментов [2, 3]. На модельной смеси была показана возможность пространственного разделения тяжелых (стронций, цезий, висмут) и легких (алюминий, магний, хром, железо) ионов, однако не все легкие элементы удалось выделить полностью (рис. 2,б). Тяжелые ионы почти полностью вышли на продольный коллектор, тогда как легкие ионы (хром, железо) частично ушли вдоль магнитного поля на торцевой коллектор и частично – на боковую поверхность камеры. Это объясняется в [4], где теоретически доказано, что в данной системе легкие ионы могут выйти на коллектор тяжелых ионов. Кроме того, по нашим оценкам, при указанных выше параметрах плазма не будет полностью ионизована, и часть нейтралов выйдет на боковую стенку, снижая, таким образом, производительность системы. Как следствие, достигнутая величина производительности составила 440 кг/сут технологической смеси. mailto:v.yuferov@kipt.kharkov.ua ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2018. №1(113) 119 а б Рис. 2. Схематический вид установки Archimedes (Ohkawa) filter (а); результаты экспериментов по разделению модельной смеси (б) В настоящее время в США продолжаются исследования по плазменной переработке РАО [5– 7], в частности для разделения во вращающейся плазме актиноидов и лантаноидов [8]. В Украине и России принципы плазменной сепарации получили дальнейшее развитие для переработки ОЯТ энергетических реакторов [9–15]. Преимуществом в данном случае является тот факт, что ОЯТ не содержит легкие (1…65 а.е.м.) элементы, присутствующие при использовании радиохимических технологий. ВАО предлагается захоранивать, а актиноиды – использовать для рецикла ЯТ. Поскольку в энергетических реакторах широко используется урановое оксидное топливо, целесообразно учитывать физико-химические свойства не только элементов, но и оксидов, присутствующих в ОЯТ. В [16] были рассмотрены некоторые физико-химические процессы при торможении многозарядных ионов ПД в решетке UO2 (рис. 3), приводящие к образованию оксидных соединений, в том числе и многокомпонентных. а б Рис. 3. Cхематический вид движения многозарядного иона ПД в решетке UO2 (а) и образования в монослоях (ML) химических соединений при торможении многозарядных ионов (б) В частности, указывалось, что в пределах положительной потенциальной ямы многозарядного иона ПД, движущегося через решетку диоксида урана, энергия передается соседним молекулам, которые, в свою очередь, диссоциируют, рекомбинируют, перезаряжаются и ионизуются. В атомарном и ионном состояниях кислород, диффундируя намного быстрее, может окислять UO2 и другие соединения ПД. Таким образом, после облучения большинство ПД в оксидном топливе содержится в виде оксидов, в том числе многокомпонентных (уранаты, плутонаты, оксителлуриды, цирконаты и др.). Состояние ПД в ОЯТ отражено в табл. 1. Исследования целесообразно проводить с материалами – имитаторами ОЯТ, в частности, SІMFUEL, который состоит из смеси естественных окислов с процентным составом, соответствующим ОЯТ (табл. 2). Таблица 1 Состояние ПД в ОЯТ [17] Элемент Группа Выход атомов на один акт деления Состояние 1 2 3 4 Кг Благородные газы 0,02 Пузыри и поры Хе 0,21 120 ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2018. №1(113) 1 2 3 4 Zr Тугоплавкие металлы 0,20 Zr02, в твердом растворе Мо 0,21 Металлические включения, оксиды Ru Благородные металлы 0,21 Металлические включения Pd 0,14 Rh 0,05 Тс 0,06 Се Редкоземельные металлы 0,13 Оксиды, могут полностью или частично растворяться растворяться в топливе Nd 0,14 растворяться в топливе La 0,05 Pr 0,04 Cs Щелочные металлы 0,19 Пар (при Т > 1000 °С) Rb 0,02 могут образовывать уранаты Ba Щелочно-земельные металлы 0,07 Оксиды, могут образовывать уранаты Sr 0,04 Те Металлоиды 0,03 Оксид, может образовывать оксителлуриды I 0,02 Пар Таблица 2 Состав SIMFUEL [18] Элементы Оксиды Процентный состав U UO2 95,254 Y YO2 0,107 La La2 O3 0.235 Nd(Pr,Sm) Nd2O3 2,037 Sr SrO 0,103 Ba BaO 0,692 Ru(Tc) RuO2 0,575 Sb Sb2O3 0,107 Cs CsCl 0,892 2. МАГНИТОПЛАЗМЕННАЯ ПЕРЕРАБОТКА ОЯТ В настоящее время в ННЦ ХФТИ исследуется возможность очистки ОЯТ от ПД с использованием физических методов на трех стадиях: при нагреве, ионизации и выделении целевых ионов во вращающейся в ЕН-полях плазме [19]. Последовательность процесса отражена на рис. 4. Предполагается, что облученные твэлы в тепловыделяющих сборках предварительно подвергаются разделке, дроблению и измельчению. Для ускорения процесса термодесорбции ПД из ОЯТ на стадии нагрева необходимо проводить предварительное измельчение оксидного топлива до получения рабочего микропорошка 1…50 мкм. Исходя из анализа коэффициентов диффузии [20] следует, что целесообразно вести диффузию ПД из жидкой (расплавленной) фазы. Для определения параметров процесса используем формулу Эйнштейна [21]: 2D = x 2 /t , (1) где D – коэффициент диффузии, x 2 – средний квадрат смещения молекулы за время t. Оценки показывают, что при x = 1…50 мкм и t = 1…3 c величина D составляет 10 -7 …10 -5 см 2 /с. Формула (1) дает приближенный результат. В частности, для аморфных сплавов постоянный коэффициент в (1) представляет безразмерным параметр, определяемый его составом и механизмом диффузии. ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2018. №1(113) 121 Рис. 4. Блок-схема процесса магнитоплазменной переработки ОЯТ 2.1. ДРОБЛЕНИЕ Дробление оксидного топлива возможно проводить с помощью механической и/или термической обработки. В [22] рассматривались различные методы измельчения стеклообразных материалов, имитирующих ОЯТ. Наиболее эффективным оказался метод импульсной лазерной обработки, с помощью которого удалось получить частицы размером до 1 мкм. В свою очередь, в [23] проводились эксперименты по разрушению образцов ОЯТ ВВЭР-1000 в лабораторных условиях при температуре ~ 500 °С в кислородной среде, при этом кристаллическая решетка UO2 разрушалась, окислялась до U3O8, и топливо рассыпалось. Аналогичные результаты получались в предварительных экспериментах для выделения Cs путем термодесорбции [18, 24] при индукционном нагреве SIMFUEL в кислородной атмосфере до ~ 500 °С, где происходила рекристаллизация UO2 с образованием порошка U3O8. 2.2. НАГРЕВ В отличие от SIMFUEL при индукционном нагреве облученного UO2 до 2300 °С в Ar и Ar/O2- среде исследования [18] показали идентичность результатов, т. е. топливо перед термообработкой уже находится в виде окиси–закиси (O/U  2). Кроме того, с помощью компьютерного моделирования было показано, что при нагреве ОЯТ до 2300 °С происходят различные химические реакции с образованием окислов «серой фазы»: Cs2MoO4, Cs2U4O12, Cs2ZrO3, SrZrO3, SrMoO4, BaMoO3, BaZrO3, BaUO3, Ba2U2O7, Ba3UO6 и др. Следует заметить, что кроме оксидов и интерметаллидов в ОЯТ присутствует сравнительно небольшая доля элементов, не вступивших в химические связи. Как правило, элементы в отличие от окислов имеют более высокую упругость паров. В первую очередь при термодесорбции выделяются газы и легколетучие элементы (тритий, йод и др.). На рис. 5 приведены величины упругости паров [25] некоторых элементов и соединений. Рис. 5. Упругости паров некоторых элементов и окислов При повышении температуры происходят термодесорбция легколетучих соединений и диссоциация ряда окисленных продуктов деления. В экспериментах [18] были получены десорбционные характеристики для элементов и соединений, в которые входят: йод, цезий, стронций, барий, молибден, уран (рис. 6). Рис. 6. Десорбционные характеристики при нагреве облученного оксидного топлива [18] Анализ физико-химических свойств состава ОЯТ [26–30] показал, что ряд тугоплавких окислов, в том числе многокомпонентных (UO2, Nd2O3, ZrO2, BaZrO3, ВaUO3 и др.), не удается выделить на стадии нагрева. На рис. 7,а,б показаны энергии ионизации и диссоциации для окислов ПД до и оставшихся окислов после нагрева ОЯТ. При нагреве ОЯТ до 2500 °С количество оксидов ПД можно значительно уменьшить за счет удаления ПД с энергией дисоциации (εi) меньшей, чем собственный потенциал ионизации (φi), величина которого, в свою очередь, меньше энергии диссоциации UO2 (ε): εi < φi <ε. Таким образом, на стадии нагрева возможно выделить до 75% ПД, после чего уменьшаются количество компонентов рабочей смеси и соответственно энергозатраты при переводе ее в плазму. 122 ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2018. №1(113) а б Рис. 7. Энергии ионизации и диссоциации для окислов ПД до (a) и оставшихся окислов после (б) стадии нагрева ОЯТ [26] 2.3. ИОНИЗАЦИЯ Оставшиеся в ОЯТ после облучения и нагрева окислы, в том числе многокомпонентные, могут образовывать в плазменном источнике (ПИ) различные молекулярные ионы [19]. Исходя из потенциалов ионизации основного компонента плазмы ОЯТ – молекулярных ионов UO2 + , энергия электронов в низкотемпературной плазме может находиться на уровне ~ 5 эВ. При этом часть компонентов плазмы может не ионизоваться. На стадии ионизации эти нейтралы можно вывести из ПИ, чтобы уменьшить поток нейтралов, поступающий в плазменный фильтр масс. Исходя из того, что степень ионизации плазмы в ПИ определяет производительность плазменного фильтра масс, в источнике должна создаваться столкновительная плазма с высокой плотностью [31]. Для создания плазмы с требуемыми параметрами разрабатывается двухступенчатый ПИ [32]. Трудность при определении оптимальных параметров ПИ составляет недостаток данных по ряду физико-химических величин в оксидной плазме. Некоторые вопросы по созданию плазмы смеси актиноидов и лантаноидов и их окислов рассмотрены в [16, 33]. В частности, для некоторых оксидов, присутствующих в ОЯТ, с использованием формулы Томсона (2) были получены зависимости сечений ионизации от энергии налетающих электронов для сравнения с известными значениями сечений ионизации щелочных металлов (рис. 8): 4 4 2 2 2 2 0 2 1 1 4 , i y e dE e E E E I E R I I I E E                           (2) где σi – сечение ионизации; e – заряд электрона; E – энергия налетающего электрона; I – потенциал ионизации; Ry – потенциал ионизации атома водорода; а0 – боровский радиус. UO2 ZrO2 Nd2O3 Рис. 8. Сечения ионизации (σi∙10 -16 см 2 ) для некоторых окислов, присутствующих в ОЯТ. Расчетное значение, как правило, находится между экстраполированными значениями сечений ионизации щелочных металлов [16] 2.4. МАГНИТОПЛАЗМЕННОЕ РАЗДЕЛЕНИЕ ИОНОВ ВО ВРАЩАЮЩЕЙСЯ В ЕН-ПОЛЯХ ПЛАЗМЕ Для разделения молекулярных ионов ОЯТ во вращающейся в ЕН-полях плазме рассматривается концептуальная схема демонстрационно- имитационного сепаратора с заданной конфигурацией магнитного поля [34]. Демонстрационно-имитационный сепаратор явля- ется макетом плазменного фильтра масс облученного UO2 (рис. 9). Из ПИ с площадью инжекции S ~ 80 см 2 столкновительная плазма (ne ~ 10 14 см -3 ) поступает в фильтр масс. При движении плазмы в убывающем магнитном поле плазменный поток расширяется, и в области сепарации c однородным магнитным полем плазма бесстолкновительна (ne ~ 2·10 11 см -3 ). Для определения местоположения коллекторов проводились расчеты траекторий движения молекулярных ионов плазмы ОЯТ. ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2018. №1(113) 123 а б Соотношение электрических и магнитных полей задавалось таким образом, чтобы целевые ионы диоксида урана выходили на боковую поверхность камеры за один–два витка траектории в области сепарации. Это достигается (см. рис. 9) на радиусе R = 1,3 м при Е0 = 400 В/м, В = 0,1 Тл и добавлении переменной компоненты электрического поля, равной 0,6E0sin(ωt) при ω=½ωci (UO2) [35]. Продольный коллектор располагается по всей длине вакуумной камеры, при этом он секционирован для разделения областей выхода разных масс. Развитая поверхность продольного коллектора способствует уменьшению опасности возникновения самопроизвольной цепной реакции (в реальных условиях). Для заданных начальных условий были проведены расчеты (рис. 10), которые показали, что на радиусе 1,3 м ионы диоксида урана выходят на боковую поверхность камеры в локальной области 3 (см. рис. 9). В случае неполной ионизации плазмы нейтралы не удерживаются магнитным полем и должны выйти на продольный коллектор в области 1. Тяжелые молекулярные ионы (M > 400 a.e.м.) выходят на боковую поверхность камеры в области 2 и 4 (см. рис. 9). Молекулярные ионы, включающие лантаноиды: Nd2O3 + , La2O3 + и др., осаждаются на торцевом коллекторе [35] так же, как и легкие ионы ПД: ZrO2 + , MoО3 + , Mo + и др. Рис. 10. Траектории ионов с начальными условиями: W = 5 эВ,  = 45, r = 0,01 м, при добавлении переменной компоненты электрического поля, равной 0,6E0sin(ωt) при ω = ½ ωci (UO2): 1 – 400 а.е.м.; 2 – 336 а.е.м. (Nd2O3 + ); 3 – 270 а.е.м. (UO2 + ) Следует отметить, что в данном расчете не учтен разброс начальных параметров, однако предварительные оценки по разбросу удовлетворяют заданному расположению коллекторов. В свою очередь, многокомпонентность молекулярной плазмы ОЯТ может понизить степень разделения ЯТ и ПД, хотя количество примесей может быть незначительным (менее 1%), так как основными компонентами (более 90% по количеству частиц) в плазме ОЯТ являются молекулярные ионы, включающие актиноиды: UO2 + , PuO2 + , СmO2 + , UO + и др. Для этих ионов отношение m/z (m – масса и z – заряд иона) достаточно близко, и, как следствие, они должны выйти в одну и ту же область 3 на продольном коллекторе (см. рис. 9). а б Рис. 11. Внешний вид (а) и принципиальная схема (б) установки ДИС-1: 1 – вакуумная камера; 2 – плазменный источник; 3 – соленоиды для создания магнитного поля; 4 – коаксиальная система электродов для создания радиального электрического поля; 5 – коллектор для сбора легких ионов; 6 – коллектор для сбора тяжелых ионов; 7 – система откачки нейтрального газа Рис. 9. Схема демонстрационно-имитационного сепаратора (серия ДИС). Секции продольного коллектора для сбора: 1 – нейтралов, 2, 4 – молекулярных ионов многокомпонентных окислов, 3 – молекулярных ионов актиноидов, 5 – торцевой коллектор для сбора ионов ПД (а); аксиальное распределение магнитного поля (б) 124 ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2018. №1(113) Оценка производительности плазменного сепаратора осуществляется по формуле [7] F ≈ m·n·A·vth/4, (3) где m – масса; n – плотность плазмы; A – сечение плазменного потока; vth – тепловая скорость ионов. При R = 1,3 м, ne ~ 2·10 11 см -3 , Ti = 3…5 эВ расчетная оценка производительности F ~ 15…20 т/год рабочей смеси, что соответствует наработке ОЯТ в год реактора ВВЭР-1000. Как отмечалось выше, исследования по разделению ионов в плазменном фильтре масс целесообразно проводить с использованием имитационной среды. Ранее [9], на демонстрационно-имитационном сепараторе ДИС-1 (рис. 11) проводились эксперименты по разделению ионов по массам в Хе-Кг-Аг- и Хе-Кг-СO2-плазме, где Хе имитировал ЯТ, а другие компоненты – ядерную золу (по соотношению масс осколков 3:2:1 при делении урана). В настоящее время на установке ДИС-1 проводятся эксперименты [26] по моделированию физико-химических процессов, происходящих в плазме ОЯТ. ВЫВОДЫ Рассмотрена последовательность стадий магнитоплазменной переработки ОЯТ и определено направление дальнейших исследований. Концепция магнитоплазменной переработки ОЯТ заключается:  в применении физических методов (очистка ОЯТ от ПД осуществляется без использования химических реагентов на трех стадиях: нагрев, ионизация, магнитоплазменное разделение ионов во вращающейся плазме);  учете физико-химических свойств оксидного уранового топлива (для исследований целесообразно использовать нерадиоактивную среду, близкую по физико-химическому составу к ОЯТ);  определении сепарационных принципов (разделение элементов и соединений многокомпонентного состава ОЯТ осуществляется: на стадии нагрева – по различию физико- химических свойств, на стадии ионизации – по различию потенциалов ионизации, на стадии магнитоплазменного разделения ионов во вращающейся плазме – по массам). Для обоснования выбора данной концепции очистки ОЯТ от ПД была рассмотрена возможность сепарации химических соединений (в частности, оксидов, в том числе многокомпонентных), присутствующих в ОЯТ на стадии нагрева, и молекулярных ионов, образующихся из окислов ОЯТ на плазменных стадиях. С целью развития данной концепции разрабатывается демонстрационно-имитационный сепаратор – макет плазменного фильтра масс облученного оксидного топлива. Ожидаемая производительность составляет 15…20 т/год рабочей смеси. Исследования возможно проводить с использованием SIMFUEL. БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК 1. John Gilleland, Tihiro Ohkawa, Stephen Agnew, Brian Cluggish, Richard Freeman, Robert Miller, Sergei Putvinski, Leigh Sevier, Karl Umstadter. Application оf Archimedes Filter for Reduction of Hanford HLW: WM’02 Conference, February 24–28, 2002, Tucson, AZ, p. 1-8. 2. A. Litvak, S. Agnew, F. Anderegg, et al. Archimedes Plasma Mass Filter // 30th EPS Conference on Contr. Fusion and Plasma Phys. St. Petersburg, 7–11 July 2003, ECA V. 27A, O-1.6A. 3. R. Freeman, S. Agnew, F. Anderegg, et al. Archimedes Plasma Mass Filter // Radio Frequency Power in Plasmas: 15th Topical Conference. AIP Conference Proceedings. 2003, v. 694, p. 403-410. 4. Yu.N. Yeliseyev. Ion motion in crossed fields and separation mechanism in “Archimedes plasma mass filter” // Problems of Atomic Science and Technology. Series “Plasma Physics” (22). 2016, N 6, p. 203-206. 5. A.J. Fetterman, N.J. Fisch. The magnetic centrifugal mass flter // Phys. Plasmas. 2011, v. 18, N 9, p. 09450392011; http//doi.org: 10/1063/1/3631793. 6. A.J. Fetterman, N.J. Fisch. Plasma mass filters for nuclear waste reprocessing. 2011 // http//dx.doi.org: 10/102172/1014697. 7. Renaud Gueroult, David T. Hobbs, Nathaniel J. Fisch. Plasma Filtering Techniques for Nuclear Waste Remediation // Journal of Hazardous Materials. 2015, v. 297, p. 153-159; https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2015.04.058. 8. R. Gueroult and N.J. Fisch. Plasma Mass Filtering for Actinides // Lantanides Separation Plasma Sourses Sci. Technol. 2013; http//doi.org: 10/1088/0963-0252/23/3/035002. 9. A.M. Yegorov, V.B. Yuferov, S.V. Shariy, V.A. Seroshtanov, O.S. Druy, V.V. Yegorenkov, S.N. Khizhnyak, D.V. Vinnikov. Preliminary Study of the Demo Plasma Separator // Problems of Atomic Science and Technology. Series “Plasma Physics” (15). 2009, N 1(59), p. 122-124. 10. Е.И. Скибенко, Ю.В. Ковтун. Конструк- тивные и технологические особенности концеп- туального проекта ионно-атомного сепарирующего устройства на основе пучково-плазменного разряда // ВАНТ. Серия «Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение». 2009, в. 4(62), с. 286-292. 11. V.B. Yuferov, A.M. Yegorov, V.O. Ilichova, S.V. Shariy, K.I. Zhivankov. Plasma Separation of Spent Nuclear Fuel – One of Possible Ways to Solve a Problem of Closed Fuel Cycle // Problems of Atomic Science and Technology. Series “Physics of Radiation Effect and Radiation Materials Science” (105). 2013, N 2(84), p. 148-151. 12. В.А. Жильцов, В.М. Кулыгин, Н.Н. Семаш- ко и др. Применение методов плазменной сепарации элементов к обращению с ядерными материалами // Атомная энергия. 2006, т. 101, в. 4, с. 755-759. 13. А.В. Тимофеев. О переработке отработав- шего ядерного топлива плазменным методом // Физика плазмы. 2007, т. 33, в. 11, с. 971-987. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0304389415003568?_fmt=abstract&_origin=search&md5=ce4f1c5be4feeee2b83493c07cb20592#! https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0304389415003568?_fmt=abstract&_origin=search&md5=ce4f1c5be4feeee2b83493c07cb20592#! https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0304389415003568?_fmt=abstract&_origin=search&md5=ce4f1c5be4feeee2b83493c07cb20592#! https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0304389415003568?_fmt=abstract&_origin=search&md5=ce4f1c5be4feeee2b83493c07cb20592#! https://www.sciencedirect.com/science/journal/03043894 file:///H:/Vol.%20297 https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2015.04.058 ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2018. №1(113) 125 14. В.П. Смирнов, А.А. Самохин, Н.А. Ворона, А.В. Гавриков, А.И. Морозов, В.В. Савельев. Осе- симметричные плазмооптические масс-сепараторы // Физика плазмы. 2005, т. 31, в. 5, с. 458-465. 15. S.D. Bardakov, A.V. Ivanov, N.A. Kazantsev, N.A. Strokin. Plasma-optical Mass Separator for Separating Substances of Complex Composition: Review // Вестник ИрГТУ. Физико-математические науки. 2014, №3(86), c. 128-135. 16. V.B. Yuferov, V.V. Katrechko, V.O. Ilichova, S.V. Shariy, A.S. Svichkar, M.O. Shvets, I.V. Buravilov, S.N. Khizhnyak. The formation of complex chemical compounds in the spent fuel and their influence on separation processes // Problems of Atomic Science and Technology. Series “Nuclear Physics Investigations” (68). 2017, N 3(109), p. 31-34. 17. Е.А. Кинев. Влияние облучения на материалы твэлов с урановым и уран-плутониевым оксидным топливом при эксплуатации в реакторе БН-600: Дис. … канд. техн. наук. ДТН, РФ, Заречный, 2008. 18. Niko Kivel, Natalia Shcherbina, Ines Gunter- Leopold. Development of a high temperature treatement device for spent nuclear fuel // J. Radioanal Nucl. Chem. DOI 10.1007\|s 10967-012-2046-x. 19. V.B. Yuferov, S.V. Shariy, T.I. Tkachova, V.V. Katrechko, A.S. Svichkar, V.O. Ilichova, M.O. Shvets, E.V. Mufel. The Magnetoplasma Separation Method of Spent Nuclear Fuel // Problems of Atomic Science and Technology. Series “Plasma Physics” (23). 2017, N 1(107), p. 223-226. 20. В.Б. Юферов, В.В. Катречко, С.В. Шарый, А.С. Свичкарь, Т.И. Ткачёва, Е.В. Муфель, В.О. Ильичева, С.Н. Хижняк. Физические принципы разделения многокомпонентных сред при термонагреве // Вопросы атомной науки и техники. Серия «Плазменная электроника и новые методы ускорения». 2015, №2(96), с. 43-47. 21. И.В. Радченко. Молекулярная физика. М.: «Наука», 1965. 22. D.V. Vinnikov, N.A. Shulgin, V.V. Katrechko, V.B. Yuferov, V.I. Sokolenko, V.I. Tkachev, A.N. Ponomarev, I.V. Buravilov. Grinding the Spent Nuclear Fuel Simulating Materials for the Magnetoplasma Separation // Problems of Atomic Science and Technology. Series “Physics of Radiation Effect and Radiation Materials Science” (108). 2016, N 4(104), p. 54-57. 23. M.M. Metalidi, S.V. Shapovalov, R.V. Isma- ilov, M.I. Skriplev. Thermochemical embrittlement of the zirconium cladding of a fuel rod and oxidative recrystallization of the fuel material in the course of spent nuclear fuel reprocessing // Radiochemistry. 2015/ /ISSN: 1066-3622 (Print) 1608-3288 (Online). 24. J. Svedkauskaite-Le Gore, N. Kivel, J.J. Gun- ter-Leopold. Real time measurement of fission products released from spent fuel by thermal treatement // J. Radioanal Nucl. Chem. DOI 10.1007\|s 10967-012- 2046-x. 25. Таблицы физических величин: Справочник / Под ред. Кикоина И.К. М.: «Атомиздат», 1976, 1008 с. 26. V.B. Yuferov, S.V. Shariy, T.I. Tkachova, V.V. Katrechko, A.S. Svichkar, V.O. Ilichova, M.O. Shvets, E.V. Mufel. Calculations of Ion Trajectories at Magnetoplasma Separation and Experiments With Polyatomic Gases // Acta Polytech- nica. 57(1):71-77, 2017 doi:10.14311/AP.2017.57.0071. 27. V.B. Yuferov, S.V. Shariy, Е.V. Mufel, V.О. Ilichova. Peculiarities of the Magnetoplasma Separation of the Groups of Heated and Ionized Elements // Problems of Atomic Science and Technology. 2014, N 3(91), p. 222-226. 28. V.B. Yuferov, S.V. Shariy, V.V. Katrechko, E.V. Mufel, A.S. Svichkar, V.O. Ilichova, S.N. Khizhnyak. Features of molecular plasma SNF after heating and ionization // Problems of Atomic Science and Technology. Series “Nuclear Physics Investigations” (63). 2014, N 5(93), p. 63-68. 29. V.B. Yuferov, V.V. Katrechko, T.I. Tkachova, S.V. Shariy, A.S. Svichkar, E.V. Mufel, V.О. Ilichova, M.O. Shvets. Some questions of SNF reprocessing at the stages of ionization and magnetoplasma separation in crossed fields // Problems of Atomic Science and Technology. Series “Plasma Electronics and New Methods of Acceleration”. 2015, N 4(98), p. 345-349. 30. V.B. Yuferov, V.V. Katrechko, A.S. Svichkar, S.V. Shariy, T.I. Tkachova, E.V. Mufel, V.О. Ilichova, А.Yu. Pakhomov. Problems of Impuruties Deducing from Multicomponent Media at Thermal Heating, Ionization and Rotation of Plasma in Crossed Fields // Problems of Atomic Science and Technology. Series “Vacuum, Pure Materials, Superconductors”. 2016, N 1(101), p. 124-130. 31. V.B. Yuferov, S.V. Shariy, M.O. Shvets, A.N. Ozerov. Gas-metal plasma source project for the separation technology // Problems of Atomic Science and Technology. Series “Nuclear Physics Investigations” (63). 2014, N 5(93), p. 184-187. 32. S.V. Shariy, V.B. Yuferov, M.O. Shvets, V.I. Tkachov, V.V. Katrechko. Magnetic field influence on the discharge parameters of two-stage gas-metal plasma source // Problems of Atomic Science and Technology. Series “Plasma Physics” (22). 2016, N 6(106), p. 191-194. 33. V.V. Katrechko, V.B. Yuferov, T.I. Tkachova, A.S. Svichkar, S.V. Shariy, V.O. Ilichova. Features of Plasma Formation at Ionization Stage for Magnetoplasma Reprocessing // Problems of Atomic Science and Technology. Series “Plasma Physics” (22). 2016, N 6(106), p. 238-240. 34. T. Ohkawa, R. Miller. Band gap ion mass filter // Physics of Plasmas. 2002, v. 9, N 12, p. 5116-5120. 35. V.B. Yuferov, T.I. Tkachova, V.V. Katrechko, A.S. Svichkar, V.O. Ilichova, S.V. Shariy. The Calculations of Uranium And Lanthanum Oxides Trajectories at Magnetoplasma Separation Stage // Problems of Atomic Science and Technology. Series “Plasma Physics” (23). 2017, N 1(107), p. 207-210. Статья поступила в редакцию 23.11.2017 г. 126 ISSN 1562-6016. ВАНТ. 2018. №1(113) РОЗВИТОК КОНЦЕПЦІЇ БАГАТОСТАДІЙНОЇ ОЧИСТКИ ВІДПРАЦЬОВАНОГО ЯДЕРНОГО ПАЛИВА ВІД ПРОДУКТІВ ПОДІЛУ ФІЗИЧНИМИ МЕТОДАМИ В.Б. Юферов, В.В. Катречко, В.О. Ільічова, С.В. Шарий, О.С. Свічкар, М.О. Швець, Є.В. Муфель, О.Г. Бобров Альтернативою пьюрекс-процесу, який застосовується в промисловості при переробці відпрацьованого ядерного палива (ВЯП), є технології, що використовують фізичні методи і сприяють зменшенню забруднення навколишнього середовища. До таких методів відноситься плазмова переробка ВЯП без підвищення об'єму радіоактивних відходів (РАВ), де потрібна тільки електроенергія. Розглянуто можливість очищення опроміненого UO2 від продуктів поділу (ПП) на стадіях магнітоплазмової переробки ВЯП, де передбачається поділ багатокомпонентного складу ВЯП як по масах, так і по відмінностях фізико-хімічних властивостей. DEVELOPING THE CONCEPT OF MULTI-STAGE SPENT FUEL CLEANING FROM FISSION PRODUCTS BY PHYSICAL METHODS V.B. Yuferov, V.V. Katrechko, V.O. Ilichova, S.V. Shariy, A.S. Svichkar, M.O. Shvets, E.V. Mufel, A.G. Bobrov An alternative to the PUREX process, which is used in industry for reprocessing of spent nuclear fuel, is technology that uses physical methods and contributes to reducing environmental pollution. Such methods include plasma spent fuel reprocessing, without increase of radioactive waste volume, where only electricity is required. The possibility of fission products removal from irradiated UO2 at the stages of magnetoplasma reprocessing of spent fuel is considered, which provides separation of the multicomponent SNF composition both by mass and by the difference in physicochemical properties.

Развитие концепции многостадийной очистки отработавшего ядерного топлива от продуктов деления физическими методами

Репозитарії

Схожі ресурси